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從合成氣生產(chǎn)甲醇的高效方法

文檔序號:3557845閱讀:484來源:國知局
專利名稱:從合成氣生產(chǎn)甲醇的高效方法
從合成氣生產(chǎn)甲醇的高效方法本發(fā)明涉及從合成氣生產(chǎn)甲醇的方法,其中所述合成^A通it^I具有高氮 氣含量的氧化劑料流例如空氣或富氧空氣流對天然氣進(jìn)行部分氧化而產(chǎn)生的。甲醇除了是商用化學(xué)品外,還可以在用作液體燃料或有才;M^物的烴^^ 物的生產(chǎn)中作為原料。生產(chǎn)曱醇的方法是已知的。生產(chǎn)甲醇的化學(xué)方法包括在 升高的壓力下使^^有氫氣饑)、一!U誠(co)和二氧e^(C02)的合成^i且^ 與促進(jìn)ft、 C0和C02反應(yīng)以生成曱醇的催化劑組^^接觸。直至最近,從合成氣催化制備甲醇的化學(xué)方法仍然太昂貴以至于不能制備 在成本上與由原油精制所生產(chǎn)的產(chǎn)品有竟?fàn)幜Φ漠a(chǎn)品。生成合成氣的傳統(tǒng)方法是資金密集型的;因為能量輸A^裝置要求,天然氣的蒸汽重整是昂貴的,天然氣絕熱重整是昂貴的,因為它需剩氐氮氣舍量的氧化劑料流以便不向合成氣中引入惰性物質(zhì),且〖£因為需要進(jìn)行后續(xù)的水-, ^Ml并然后要除去絕熱生成的合成氣中的二IU誠(C02)以提高其H2^* 生成合成氣的每種類型的成本使由其產(chǎn)生的曱醇太昂貴以至于不能用于生產(chǎn)與原 油精制所得的產(chǎn)品相比在經(jīng)濟(jì)上具有竟?fàn)幜Φ漠a(chǎn)品。這種情況直至最近仍然如此。授予Van Di jk等人的美國專利No. 5, 177, 114和5, 245, 110中描述了與之 前的方法相比禮^大大斷氐的由天然氣生產(chǎn)甲醇的方法。與這些節(jié)約^的方 法相整合的是^^I^^到工藝中的燃?xì)庠辞?,由此它?"^分壓縮空氣(21% 02, 7MN2)發(fā)生轉(zhuǎn)變以生成氧化劑料流,該氧化劑料流用于通過對甲烷(即天然氣) 進(jìn)41%熱重整(即部分氧化)而制^成氣。通過部分氧化即絕熱重整所制備 的合成氣》bit過曱M汽重整所產(chǎn)生的合成^"經(jīng)濟(jì)得多。合成氣生產(chǎn)M的 進(jìn)一步斷氐是由于使用空氣或富氧空氣作為部分氧^^應(yīng)的氧化劑料流,而并 非j捐需要由資金昂貴的銜顯02分離裝置所生產(chǎn)的氧氣(02)。然而,^^J空氣 或富02空^^產(chǎn)合成氣向合成氣中引入大量的氮氣饑)。在Van Di jk等人的方法中,然后通近i,經(jīng)過一系列曱醇轉(zhuǎn)^^應(yīng)器而將 絕熱形成的高N2舍量的合成^H匕為曱醇。由于合成氣的高N2^J:使得經(jīng)單一反應(yīng)器進(jìn)行轉(zhuǎn)化時所需的循環(huán)氣非常昂貴,因此在 Van Di jk等人的方法中需要 通過一系列反應(yīng)器來進(jìn)行轉(zhuǎn)化,而非循環(huán)經(jīng)過單一的曱醇轉(zhuǎn)4議應(yīng)器。甲醇隨 著產(chǎn)生在各階段之間回收,或者留在^目中以轉(zhuǎn)化為其它產(chǎn)物諸如汽油或其它 烴,然后加以回收;每種方法剩下最終氣體組楊,或"尾氣",其具有適于用 作燃?xì)鉁u輪燃料的總?cè)紵裏酈TU ^J:和BTU/ scf加熱值。所有通過那部分壓縮 空氣導(dǎo)A!'j合成氣中的氮^燃?xì)鈄^壓縮機(jī)處轉(zhuǎn)變生成氧化劑料流,所錄 化劑料流作為惰'^i且分經(jīng)歷所有的產(chǎn)物轉(zhuǎn)化工藝步驟,以使得所有的氮鎮(zhèn)成 為在產(chǎn)物回收的最終步驟之后而剩余的尾氣的成分。因此,如果所有尾^RT 以用作燃?xì)鉁u輪的燃料,則這種最初由壓縮機(jī)側(cè)的通道轉(zhuǎn)移至能量;1^裝置或 該燃?xì)鈍的膨^f幾側(cè)的氮^J:終^4A^料中返回到該裝置中。由于在燃?xì)赓嵉膲嚎s才;U!'J和膨^M^ (其包括^4^燃緣置)之間維妝 當(dāng)?shù)馁|(zhì)量平衡對于其適當(dāng)?shù)牟僮骱皖A(yù)期壽命而言是至關(guān)重要的,因》b4 Van Dijk等人的方法的實踐中,要著重考慮的是將該初始轉(zhuǎn)入的氮^Jif4^返回 至燃?xì)鉁u輪的膨 側(cè)。除非將該氮^il回,否則從燃?xì)鉁u輪的壓縮才;U!'取出 的用于生成合成氣的壓縮空氣的量將十分有限,以至于沒有實用伯、值。因此, 在Van Di jk等人的方法中,十分重要的M終產(chǎn)物回收步驟^所得到的幾乎 4^P尾氣能夠用作燃?xì)鈄Kl燃料。在整個尾氣的總?cè)紵裏酈TU含量太大或者 BTU/scf加熱值不足因而導(dǎo)致一^分尾氣不能用作燃?xì)鈄^燃料的情況下,則使 最初由燃?xì)鉁u輪壓縮機(jī)側(cè)轉(zhuǎn)移出來的一定量氮氣不返回至燃?xì)鉁u輪的膨^f幾 側(cè),因此,可以從燃?xì)鉁u輪取出的用于生成合成氣的壓縮氣體量減少。然后這減少了可產(chǎn)生的合成氣的量,并依次增加了最終產(chǎn)物的生產(chǎn)A^,尤其是為最 終產(chǎn)物成本做出貢獻(xiàn)的與燃?xì)鈄^目關(guān)聯(lián)的資金^^債務(wù)。Van Di jk等人在美國專利Nos. 5, 177, 114和5, 245, 110中描述的需要改 進(jìn)的甲醇生產(chǎn)方法的另一方面在于合成氣的特征。用蒸汽重整所制備的合成氣 生產(chǎn)甲醇與由甲烷絕熱重整所制備的合成^產(chǎn)曱醇相比具有優(yōu)點。在蒸汽重 整的合成氣(其通常城為15% C0、 8% C02、 74%扎和3% CH4,所有城均為 摩爾%)中,表示為比例(H2) / (2CO+3C02)的相對于CO和C02含量的H2的量,等于 或大于將所有CO和0)2轉(zhuǎn)化為甲醇時的化學(xué)計量值1. 0,對蒸汽重整來說該值 通常為約1. 3-1. 4。這種情況對于絕熱重整所制備的合成氣并非如此,在這種合 成氣中該比 著小于1. 0,為約0.8-0. 90的數(shù)量級。在合成氣的絕熱重整中H2的化學(xué)計量比小于1. O本身在系列甲醇轉(zhuǎn)化M 的笫一或第二反應(yīng)器的操怍中并不重要。但是,由于經(jīng)過一系列甲醇轉(zhuǎn)^^ 器后C0、 0)2和&含量因轉(zhuǎn)化為甲醇而,減少,剩余氣體》'^^物中的H2比例可 肯fei^斤偏離,甚至嚴(yán)重偏離理想的H2化學(xué)計量值,為jt沐理由考慮對甲醇的選 棒f沐暴露于化學(xué)計量值,減少的112氣流下的甲8|#^#化劑的壽命。j^卜, 由于在絕熱法生成的合成氣低于趙會的理想化學(xué)計量值ft值,因jt化定量催化 劑上產(chǎn)生的甲醇量小于由具有理想或更大的化學(xué)計量H2比值的合成^^斤^^得 的甲醇量。而且,絕熱法生產(chǎn)的合成氣的轉(zhuǎn)^t率慢于^^)近似分壓的反應(yīng)物 質(zhì)的蒸汽重整的合成氣時的速率。授予Van Di jk的美國專利No. 5, 472, 986描述了對上述112的化學(xué)計量比 問題的解決方案。Van Dijk的美國專利No. 5, 472, 986描述了將天然^口工成 甲醇的方法,其首先^^氧化劑氣流通iii色熱重整將天然氣轉(zhuǎn)化為合成氣,其 中所述氡化劑氣流來自燃?xì)鉁u輪壓縮機(jī)側(cè)的壓縮空氣的一部分,然后將該合成 氣與具有高氬氣^i:的氣流"給,其中通過使工藝尾氣穿i^目對于N2而言選擇 4 #透112的半 而得到該具有高氫氣舍量的氣流。條件是對天然氣至甲醇 的轉(zhuǎn)化工藝的^ftM進(jìn)行適當(dāng)P艮制,^^氣的非滲透部分具有這樣的總?cè)紵?熱BTU^f:和BTU/scf加熱值,其使#^尾,可以用作燃?xì)鈄^,,并且將該非滲透部^4回到其膨l^;ij!'j的能量^jt裝置內(nèi)作為燃料。對富含氬氣的滲透物進(jìn)行壓縮并與合成氣齡,其量足以使齡的合成氣-循環(huán)氣 有以(H2) / (2CO+3C02)表示約1. 0或大于1. 0的H2比例。但是,即使進(jìn)行了改違,Dijk的美國專利No. 5, 472, 986的方法仍舊有下 述局限性適當(dāng)?shù)娜細(xì)鉁u輪,對該方法中的化學(xué)操怍的自由性有影響。本領(lǐng) 域中仍然希望獲得用于M然氣生產(chǎn)曱醇(氣體至液體的轉(zhuǎn)化,或者GTL,) 的經(jīng)濟(jì)的方法,其中該方法不受燃?xì)鈄^對GTL方法的影響的限制。本發(fā)明包括由天然氣生產(chǎn)曱醇的能量有效的方法,該方法不象Van Dijk 的美國專利No. 5, 472, 986中的情;,樣,受到^^在該方法中的燃?xì)鉁u輪對化 學(xué)操作自由性所施加的限制。在本發(fā)明的方法中,空氣j皮常規(guī)空^a縮機(jī)壓縮至升高的壓力(即,約185psi),其中所述升高的壓力適于使該壓縮空^r,過與&相比優(yōu)^:過02的半 ,成為與空W目比富含氧氣(即,to〉40摩 爾% 02)的低壓滲透料流,并留下與空^目比氧^f:貧乏(即,<10摩爾%02)的高壓非滲透料流。然后壓縮該富含02的空氣并將其用在壓縮天然氣(優(yōu)選,脫 硫的)的絕熱重整中。通itx藝尾氣的擴(kuò)散得到作為滲透氣流的富氫氣流(即,約14-19摩爾% H2),對其進(jìn)行再次壓縮^H吏其循環(huán)而與合成氣混合。然后對該 混合的合成氣-氫氣循環(huán)氣流進(jìn)行壓縮(即,至約700 psi)、加熱(即,至約 415。F), ^ii^至多個甲醇轉(zhuǎn)^^應(yīng)器的第一個反應(yīng)器中,在那里氣體與甲 Sf"^^^化劑接觸而使該氣體的H2、 CO和C02短的^p分iC^生成曱醇。反 應(yīng)^, ^HP甲醇^器的氣體流出物并將其i^J'J分離器,在那里將斜目的甲 醇和7jc^合成氣-氫,環(huán)氣流的剩^p分^f.然后對合成氣-氫,環(huán)氣流的剩^HP分再加熱并將其送到一系列曱醇轉(zhuǎn)4t^應(yīng)器的下一個反應(yīng)器中,在那 里重復(fù)進(jìn)^^外沖第一反應(yīng)器中所述的下述工藝轉(zhuǎn)^^曱醇、除去甲醇-7j^對合成氣-氫氣循環(huán)氣流的剩^HP^i行再加熱以,至一系列甲醇反應(yīng)器的下一個反應(yīng)器中。逐步重復(fù)該加工工藝直至合成氣-氬氣循環(huán)氣流已流過系列曱 醇M器的所有^器。^y^的甲醇^l器的氣體流出物中除去甲醇和7jc^ 后,將該氣流的剩飾分,即工藝"尾氣"ilU'J對N2而言優(yōu)itr散H2的膜擴(kuò)散 裝置以生成富含氬氣的#^滲透氣流,對該^S^it:氣^Ui行再壓縮并在與甲 Sf^化劑進(jìn)行第一次接觸之前將其illA與合成氣;^^。使具有低BTU ^的尾 氣流的極高壓非滲透部糾過熱,^^部分膨^^回j^X作能,然后使 如jtbj^脹的尾氣與高壓非滲透料流混合,其中所述高壓非滲i^F流與壓縮空氣 擴(kuò)散以生產(chǎn)氧化劑料5^斤剩下的空^目比氧氣^f:貧乏,然后將這些氣^i^ 氧化器用以在氧^^tt^Jill^^lL^M氐BTU含量的該混合氣流,從而利 用該低BTU^^f^^lL^"^氣^Mt^高這些》^的高壓氣流的溫度,用于 使它們通過熱^ 時;^膨脹而增加工作能的回札

圖1-2共同說明了^L明的實施絲,其中通itx藝尾氣的擴(kuò)散而得到作 為^it:氣流的富氫氣流,并對其進(jìn)行再壓縮并循環(huán)而與由氧^^料j;jW天然氣 進(jìn)^P分氧化而生成的合成氣混會,其中所i^lL化劑料流為來自常規(guī)空氣壓縮 機(jī)而非來自燃?xì)饪嶀瀴嚎s空氣經(jīng)擴(kuò)散而作為^di:氣流而得到,^C^Tf^斤 得的高壓非滲透部^fp壓縮空^T^;斤得的高壓非滲透部^il回氧化器用以在 氧^^化劑上進(jìn)行氧^^應(yīng),從而提高這些高壓氣流的溫度,進(jìn)而經(jīng)熱^脹 ;IM吏其;^膨脹而增加能量回收。圖1說明了合成U產(chǎn)M,圖2說明了甲 醇生產(chǎn)和能量回》1^£。本發(fā)明包括用于由天然氣生產(chǎn)曱醇的能量有效的方法,該方法不象Van Di jk的美國專利No. 5, 472, 986中的情;"I5樣,受到整合在該方法中的燃?xì)鈍 對化學(xué)操怍自由性所施加的限制。本發(fā)明輛使極高壓(即,約786 psi)工藝尾 氣部分膨脹至高壓(即,約176psi)而獲得的低BTU^l:的高壓非滲透氣流,以 及4魄氣襯的高壓非滲透氣流(即,約176psi)來實現(xiàn)該能量有效的方法,實 現(xiàn)方法為使這些非滲透性的高M(jìn)流(即,約176psi)濕^^在一^與氧^/^化 劑接觸,從而顯著提高這些混合的高壓氣流的溫度,用以例4魂過經(jīng)熱氣膨脹 才W吏其^jl膨脹而提高其工作能量的回收。本發(fā)明包括樹氐于化學(xué)計量比的合成氣(即,在該合成氣中H2^t不足以 樹t學(xué)計量比轉(zhuǎn)化C0和0)2含量)轉(zhuǎn)化為甲醇的方法,所^法具有化學(xué)計量 比恰當(dāng)?shù)暮铣蒦#化時所固有的4^點。該合成氣可以通it^]包含富02空氣的氧化劑氣:;;iL^行絕熱重整而制得,其中所^^^化劑氣^ 照下述方式制備 ^j ]常皿縮才;u壓縮空氣,^使^T"W對目對于n2而言優(yōu)先滲透o2的g置,從而產(chǎn)生相對于空氣而言富含氧氣的^^滲透料流,將該料流用作氧化劑氣流,并剩下與空^目比氧氣^i:貧乏的高壓(即,約176psi)非滲透料流。最 終的產(chǎn)物回收步驟之后,剩余的極高壓(即,約831 psi)尾氣擴(kuò)Mii^目對于 N2而言優(yōu)先滲透H2的膜,壓縮富H2滲透物^H吏其與由天然,熱重整而制備的 合成氣〉V給,所述富H2滲邊物的量足以使;^^的合成氣-循環(huán)氣流的H2 tt約為或高于將其co和C02^f:轉(zhuǎn)化為甲醇所需的化學(xué)計量的量。通過熱, ^ 尾氣的極高壓非滲透部^ii行部分膨脹以回收工作能,直至如jtb^脹的尾氣的壓力約等于高壓非滲透料流的壓力,其中相對于壓縮空^r散以生產(chǎn)氧化劑料流所剩下的空氣而言所述高壓非滲透料^A氧氣^J:貧乏的,將這些氣流"^在一^iiE氧化器中以在lu^^化劑jiii行氧m^,從而^^提高這些高壓氣流的溫度,用以,例如使其I5I^經(jīng)過熱,IW^行膨脹來提高工作能量的回收。^MJ本方法,經(jīng)過一系列轉(zhuǎn)^^器處艦熱生成的合成氣可以將天然氣轉(zhuǎn)化為甲醇,或轉(zhuǎn)化為衍生自甲醇的^f&產(chǎn)物,其具有仿佛下述狀態(tài)的所有優(yōu)點合成氣就將^^有的C0和0)2^*轉(zhuǎn)化為甲醇所需的化學(xué)"H"tt的H2而言已達(dá)平衡。所述合成氣是由來自常規(guī)空氣壓縮機(jī)的壓縮空氣所得到的氧化劑氣流制備的。經(jīng)it^終產(chǎn)物回收階段^的剩余尾^^titi^目對于N2而言優(yōu)先滲透H2的膜,并壓縮富含H2的滲透物并將,環(huán)而與合成氣i^,用以將其ft 含量富集至約為或大于將濕合的合成氣-循環(huán)氣流中的C0和C02^f:轉(zhuǎn)化為曱醇 所需的H2的化學(xué)計量的量,并^非滲il^C氣流作為與高壓非滲透性氧氣貧乏 的料流中的氧^i氧化^的燃料,其中所i^氣貧乏的沐ji^在擴(kuò)散制備 富含02的空^^所剩下的,所述富含02的空氣用于絕熱生成合成氣。圖1-2共同說明了本發(fā)明的實施方案,該實施方案^M帶有級間曱醇回收 的一系列曱醇轉(zhuǎn)4議應(yīng)器??諝?在空^縮機(jī)4中壓縮,并將壓縮空氣流6 ii^至氧氣富^^擴(kuò)絲置8中,相對于氮氣而言該裝置優(yōu)先擴(kuò)tt氣。生成 ^a富含氧氣的滲透氣流10和氧氣貧乏的或富含氮氣的高壓非滲透氣流12 。在 熱交換器14中冷卻富含氧氣的滲透氣流10,之后經(jīng)管線16將其iiUJE縮機(jī)18 中,在那里進(jìn)行壓縮,然后經(jīng)管線20將壓縮空^lt熱交換器22中進(jìn)^^口熱, ^經(jīng)管線24將其i^絕熱重整AJl器26中,另夕卜還向該M器中i^口壓 的天然氣28 (^y^克的)。在該處天然^^皮部分氧化即絕熱重整以生產(chǎn)含有H2、 CO、 C02和絲成分的合成氣,在該合成氣中(H2) / (2 C0+3 C02)的比例約為 或小于0. 85。 >^地,合成氣30在熱交換器32中^ip并經(jīng)管線34 i^分離器 36,在那里水被冷凝并經(jīng)管線38從該合成氣中除去,^#^成氣40與由管 線108供入的富含氬氣的循環(huán)氣流^^(參見圖2)。該富含氬氣的氣流的供入量 為,當(dāng)其與所述合成氣混合時生成混合的合成氣-氫氣循環(huán)氣流50, 50中的 (H2) / (2 C0+3 C02)比例至少為約0. 95,艦1. 0或更大。如圖2所示,然后用壓縮機(jī)52壓縮該^^的合成氣-氫,環(huán)氣流50,之 后在熱交換器54 (1)中加熱,ISt^:^t至多個(X+Y)甲^4H^i器的第一個反 應(yīng)器56 (1)中,在該第一反應(yīng)器中氣體與甲SI4H膽化劑接觸以使氣體中的""^ 分112、 C0和C02^^^生成曱醇。AJl^,從甲醇^器56(1)流出的氣體 58 (1)經(jīng)冷 m熱器60 (1) HP^i^分離器62 (1)中,^E使甲醇和水的 斜目64 (1)與合成氣-氫,環(huán)氣流的剩余部分66 (1)分開。然后#^成氣-氬氣 循環(huán)氣流的剩*^1至串連的多個甲醇轉(zhuǎn)>(^應(yīng)器的下一個反應(yīng)器中,在那 里重復(fù)進(jìn)行如以上4樹第一反應(yīng)器所描述的如下過程重新加熱合成氣-氬, 環(huán)氣流,使^#化為曱醇并除去甲醇-水。因此,多^UJI器的每個X^器輛 有勤以54(1)的加熱用熱交換器、翻以60(1)的冷卻用熱交換器、類似62(1)的 分離器,所述分離器具有勤以64 (1)的產(chǎn)物取出管線和勒以66 (1)的合成氣-氬9氣循環(huán)氣流取出管線,所有均如反應(yīng)器56 (1)中所示。重復(fù)該逐步的加工過程直 至合成氣-氫氣循環(huán)氣a^過多MA應(yīng)器的所有x + y個甲醇反應(yīng)器(此處說明 了5個AJI器系列,但;L^器數(shù)量可以才Mt需要變化)。從管線64(l-5)取出 的所有產(chǎn)物經(jīng)管線70 :W至混合器72中,然后經(jīng)管線74 :W至?xí)醮挤€(wěn)定塔76 中。M^76的塔g出甲醇78,并將塔頂氣體80i^燃燒器82并最終排出。 ^^ki,但是^i^, #縮機(jī)90中對離開第二^器56(2)的分離器62(2) 的塔頂合成氣-氬^/|環(huán)氣:^£行再綠縮,^將其珊至第三^器56 (3) 中。^^的曱醇^器56(5)的流出氣體中除去曱醇和7jc^,氣流66(5)的剩^HP分即工藝"尾氣"在熱交換器100中加熱,然后送至富集氫氣的膜擴(kuò)散 裝置102中以生成富含氫氣的'絲氣流104,其中與N2相比該裝置優(yōu)先擴(kuò)散H2, 滲透氣流104 ^a縮機(jī)106再壓縮并經(jīng)管線108 i^而與合成氣40混合。將尾 氣流的非滲透部分110進(jìn)料至熱氣膨敝^ 112和114中以回收能量,然后將膨 脹的尾氣116進(jìn)料至催^lL化反應(yīng)器120中。將來自氧氣富iy^擴(kuò)皿置8的 氧氣貧乏的非滲透物12 ^fr至催^fUt^器120中。在該氧^^器中, 使兩個i^W流12和116的所有可氧^i且^5^jt催4tlL化以提高離開該^ 器的流出氣流122的溫度。然后將該流出氣流122進(jìn)料至熱,敗t/L 124中以 回收能量,之后在熱交換器128中^Hp如rt脹的氣體126,并排出如此^P的 氣體。U燃燒器的燃料氣^^有CO,該CO需^化劑來保il^幾乎4^P燃;^ C02。本領(lǐng)域已知許多用于此目的的催化劑。在其它應(yīng)用中,還開發(fā)了用于燃?xì)?^^內(nèi) ^氣的催化劑。通常,^^化劑材^H^p在載體上'通常,催化 劑材^H"可以為釔、柏、#釕。載#^可以為選自舉/(匕鋁、鞏土、 >^石、透鋰 ^6、堇青石、莫"、IUm、氧^4^莫"、4!^石、氧^^p氧^45老 酸鹽的陶乾材料。有時還包才#^^劑。促進(jìn)劑可以為選自鑭、鈰、鐠、釹、鋇、 鍶、鉤的元素以及它們的氧化物?;蛘過PUi劑可以為選自鎂、硅的元素以及它 們的氧化物。jH外,促進(jìn)劑還可以為選自鎳、鋯、鈷、鐵和錳的元素以及它們 的氧她與氮W目比高度優(yōu)先擴(kuò)綠氣的許多類型的膜材料^^頁狄已知的。這 ^t膜^t料包括由^^m^、 丁^m、聚#酯、^ 、 M6,6、 g乙彿、 聚砜、^Jta、 ^it胺、艦、妙芳基醚、聚氨酯、默旨等城的材料。在本發(fā)明的方法中,所選擇的膜材^H^^地與二氧^^目比高度優(yōu)先擴(kuò),氣,雖然這種^tt于本發(fā)明的實踐而言絕非;l^關(guān)重要的。因此,與美國專利No. 4, 181, 675中討論的那些材樹目勒以的膜材料也可以容易地用在本發(fā)明中,其中所 材^可以用于C02的^共擴(kuò)散。皿置可以為任何常皿構(gòu), ^中空纖維型結(jié)構(gòu)。如^4貝域技#員所能理解的,i^AA^體系的合成氣具有過量于氫的碳, 即該氣體是低于用于轉(zhuǎn)化為曱醇的化學(xué)計量比的。過量的碳從該體系排斥出來 以致于所有^器^收大于化學(xué)計量比的氣體。排斥;^在氫^J^t。 ii7v A^,系內(nèi)的氬氣的95"/4受到膜的P雄而不能離開體系,保留下來的氬^P、能 作為A^產(chǎn)物、曱醇和水離^H亥體系,選擇^器數(shù)目以使大部分CO在工藝氣 ^i^v該^^前I^A^。 一些0)2與保留的氫氣~"^擴(kuò)散刑亭留在該體系內(nèi) ^jt雌,但是大部分C02與CO ^流出該體系。隨合成^A體系約8 %的 C0和50 n/。的CO^iL^II^系所排斥,并變成催^lL化器的歸。該碳排斥作 用維持^恭沐系高于化學(xué)計量比。
權(quán)利要求
1、將天然氣轉(zhuǎn)化為甲醇或甲醇衍生產(chǎn)物的方法,包括如下步驟用氧化劑料流部分氧化天然氣以形成(H2)/(2CO+3CO2)比例小于1.0的含有H2、CO和CO2的合成氣,所述氧化劑料流通過如下方式得到使壓縮空氣擴(kuò)散通過相對于N2而言優(yōu)先滲透O2的半透膜,成為相對于空氣而言富含氧氣的低壓滲透料流,并剩下相對于空氣而言氧氣含量貧乏的高壓非滲透料流;使所述合成氣與富氫循環(huán)氣流混合,所述富氫循環(huán)氣流的用量為提供含有H2、CO和CO2的混合的合成氣-循環(huán)氣流,其(H2)/(2CO+3CO2)比例大于所述合成氣的該比例;將所述混合的合成氣-循環(huán)氣流送去與甲醇轉(zhuǎn)化催化劑進(jìn)行多次接觸,其中在與甲醇轉(zhuǎn)化催化劑的多次接觸之間從所述氣流中回收甲醇以在最后的甲醇回收步驟之后形成尾氣流,并使所述尾氣流擴(kuò)散通過相對于N2而言優(yōu)先滲透H2的半透膜,以產(chǎn)生作為低壓滲透料流的循環(huán)用富氫氣流,并剩下氫氣含量降低了的高壓非滲透料流;使所述氧氣含量貧乏的高壓非滲透料流在氧化催化劑上與所述氫氣含量降低的高壓非滲透料流混合,以生成氧化了的氣流,并從所述氧化了的氣流中回收能量。
2、 ^u'J^求i的方法,其中,通iiJ^^斤述氣^A^斤ii^化了的氣流中回收能量。
3、 ^U'〗要求1的方法,其中所述合成氣的(H2)/(2CO+3CO2)比例為0.85或 更小。
4、 ^'J^"求3的方法,其中所必花會的合成氣-循環(huán)氣流的(H2) / (2CO+3C02) 比例為0. 95或更大。
5、 ^U'漆求4的方法,其中將所述混合的合成氣-循環(huán)氣^11去與甲8|# ^tt^化劑進(jìn)行至少三次接觸。
6、 ^'澳求1的方法,其中所ii^化劑料流含有至少約40摩爾y。的氧氣。
7、 ^5U,漆求l的方法,其中所^氣M貧乏的高壓非^^流含有小于 約10摩爾%的氧氣。
8、 權(quán)矛虔求l的方法,其中膨l^斤述氫氣^i:降低的高壓非滲透料流J^其壓力等于與空^f目比氧氣^i:貧乏的所述非滲透料流的壓力,由此首^A^斤 述氫氣^l:斷氐的高壓非滲透料流中回收能量,^將所^氣^i:貧乏的高 壓非滲透料^^去與所述氬氣^*制氐的非滲透料^^氧^#化劑上混合,以 生成氧4匕了的氣流。
全文摘要
本發(fā)明涉及從合成氣生產(chǎn)甲醇的方法,其中所述合成氣是通過用具有高氮氣含量的氧化劑料流例如富氧空氣流對天然氣進(jìn)行部分氧化而產(chǎn)生的。本發(fā)明采用使極高壓工藝尾氣部分膨脹至高壓而獲得的低BTU含量的高壓非滲透氣流,以及低氧含量的高壓非滲透氣流來實現(xiàn)能量有效的工藝,實現(xiàn)方法為使這些非滲透的高壓料流混合一起與氧化催化劑接觸,從而顯著提高這些混合高壓氣流的溫度,用以例如通過經(jīng)熱氣膨脹機(jī)使它們發(fā)生膨脹而提高其工作能量的回收。
文檔編號C07C27/00GK101248031SQ200680023469
公開日2008年8月20日 申請日期2006年7月14日 優(yōu)先權(quán)日2005年7月14日
發(fā)明者L·弗雷利 申請人:斯塔徹穆技術(shù)公司
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