Ih，繼續(xù)升溫至850 °C，改通0)2活化反應(yīng)2h，CO 2流量為500mL/min，再在氮氣保護下隨爐冷卻至室溫，得到炭基蜂窩結(jié)構(gòu)載體；
[0058]將炭基蜂窩結(jié)構(gòu)載體置于室溫下的濃硝酸溶液中于400W的超聲波振蕩器中處理lh，然后取出所述載體，用水洗直至洗出液呈中性，置于烘箱中在105°C鼓風(fēng)干燥24h;將干燥后的載體在Ce (NO3)3與Mn (NO 3) 2溶液的混合溶液中浸泡，該混合溶液中，Ce (NO 3)3濃度為5wt%、Mn(NO3)2的濃度為10wt%，浸泡過程中間歇取樣進行ICP分析混合液中錳離子和鈰離子的濃度，計算錳和鈰的負載量，直到催化劑中錳和鈰的總含量約為5#%時，將其取出并置于烘箱中在105°C鼓風(fēng)干燥24h，然后在在氮氣保護下升溫至500°C并在該溫度煅燒3h，即得低溫脫硝催化劑。
[0059]測試表明，本實施例制備的低溫脫硝催化劑的比表面積為521m2/g，平均孔徑為5.35nm，正壓強度為2.77MPa。
[0060]按照實施例1中的方法對本實施例制備的低溫脫硝催化劑進行等溫吸附-脫附曲線測定，結(jié)果如圖1所示，由圖1可知，本實施例制備的低溫脫硝催化劑的等溫吸附-脫附等溫線為IV型，且存在Hl型遲滯環(huán)，表明該催化劑均存在介孔，介孔的存在有利于活性組分的分散，減小擴散阻力。
[0061]實施例4
[0062]本實施例中，炭基蜂窩結(jié)構(gòu)低溫脫硝催化劑的制備方法如下:
[0063](I)將太西無煙煤、山西府谷煤、云南褐煤分別粉碎成粒徑不超過75 μ m的粉料，然后取粉碎后的太西無煙煤4kg、山西府谷煤3kg、云南褐煤3kg，混合均勻，得到混合煤粉，再計量煤焦油2kg、聚乙稀醇1kg、水2kg、蓖麻油1kg。
[0064](2)將步驟(I)計量的混合煤粉、煤焦油、聚乙烯醇、水以及蓖麻油混合后加入真空捏合機中，在室溫正轉(zhuǎn)捏合4h，然后陳化4h，得到泥料，將泥料裝入真空擠出機的料筒內(nèi)，啟動真空擠出機的抽真空系統(tǒng)，使料筒內(nèi)的真空度達到-0.08?-0.09MPa，在此真空度下保持5min，調(diào)節(jié)壓力控制旋鈕，在擠出壓力為15MPa的條件下使泥料通過孔形狀為六方形、孔密度為50孔/cm2的不銹鋼蜂窩模具，得到尺寸為Φ 190mmX50mm的圓柱形蜂窩狀型料坯體。
[0065](3)將蜂窩狀型料坯體置于相對無風(fēng)的環(huán)境中自然干燥60h，水分含量已低于1wt 然后置于烘箱中在105°C鼓風(fēng)干燥24h，水分含量已低于2wt%。將干燥后的蜂窩狀型料坯體置于煅燒爐中，在氮氣保護下按照3°C /min的升溫速率升溫至200°C，然后改通空氣，空氣流量為100mL/min，在空氣中氧化1h后改通氮氣，氮氣流量為80mL/min，以3°C /min的升溫速率升溫至500°C，炭化反應(yīng)1.5h，繼續(xù)升溫至900°C，改通水蒸氣活化反應(yīng)lh，水蒸氣流量為500mL/min，再在氮氣保護下隨爐冷卻至室溫，得到炭基蜂窩結(jié)構(gòu)載體；
[0066]將炭基蜂窩結(jié)構(gòu)載體置于室溫下的濃硝酸溶液中于400W的超聲波振蕩器中處理lh，然后取出所述載體，用水洗直至洗出液呈中性，置于烘箱中在105°C鼓風(fēng)干燥24h;將干燥后的載體3(^七％的Mn(NO3)2溶液中浸泡，浸泡過程中間歇取樣進行ICP分析混合液中錳離子的濃度，計算錳的負載量，直到錳的含量約為1wt.%時，將其取出并置于烘箱中在105°C鼓風(fēng)干燥24h，然后在在氮氣保護下升溫至650°C并在該溫度煅燒lh，即得低溫脫硝催化劑。
[0067]實施例5
[0068]本實施例中，炭基蜂窩結(jié)構(gòu)低溫脫硝催化劑的制備方法如下:
[0069](I)將太西無煙煤、山西府谷煤、云南褐煤分別粉碎成粒徑不超過75 μ m的粉料，然后取粉碎后的太西無煙煤5kg、山西府谷煤2kg、云南褐煤3kg，混合均勻，得到混合煤粉，再計量煤焦油3kg、羧甲基纖維素2kg、水2kg。
[0070](2)將步驟(I)計量的混合煤粉、煤焦油、聚乙烯醇、水以及蓖麻油混合后加入真空捏合機中，在室溫正轉(zhuǎn)捏合4h，然后陳化4h，得到泥料，將泥料裝入真空擠出機的料筒內(nèi)，啟動真空擠出機的抽真空系統(tǒng)，使料筒內(nèi)的真空度達到-0.08?-0.09MPa，在此真空度下保持5min，調(diào)節(jié)壓力控制旋鈕，在擠出壓力為15MPa的條件下使泥料通過孔形狀為六方形、孔密度為10孔/cm2的不銹鋼蜂窩模具，得到尺寸為?190mmX50mm的圓柱形蜂窩狀型料坯體。
[0071](3)將蜂窩狀型料坯體置于相對無風(fēng)的環(huán)境中自然干燥60h，水分含量已低于10wt%，然后置于烘箱中在105°C鼓風(fēng)干燥24h，水分含量已低于2wt%。將干燥后的蜂窩狀型料坯體置于煅燒爐中，在氮氣保護下按照10°C /min的升溫速率升溫至300°C，然后改通空氣，空氣流量為100mL/min，在空氣中氧化3h后改通氮氣，氮氣流量為80mL/min，以10°c /min的升溫速率升溫至700°C，炭化反應(yīng)1.5h，繼續(xù)升溫至750°C，改通二氧化碳活化反應(yīng)4h，二氧化碳流量為500mL/min，再在氮氣保護下隨爐冷卻至室溫，得到炭基蜂窩結(jié)構(gòu)載體；
[0072]將炭基蜂窩結(jié)構(gòu)載體置于室溫下的濃硝酸溶液中于400W的超聲波振蕩器中處理lh，然后取出所述載體，用水洗直至洗出液呈中性，置于烘箱中在105°C鼓風(fēng)干燥24h;將干燥后的載體在2(^七％的Ce (NO3)3溶液中浸泡，浸泡過程中間歇取樣進行ICP分析混合液中鈰離子的濃度，計算鈰的負載量，直到鈰的含量約為2%時，將其取出并置于烘箱中在110°C鼓風(fēng)干燥18h，然后在在氮氣保護下升溫至500°C并在該溫度煅燒2h，即得低溫脫硝催化劑。
[0073]實施例6:性能測試
[0074]1、溫度-活性曲線
[0075]將實施例1制備的脫硝催化劑裝入催化反應(yīng)器中，通入模擬煙氣，模擬煙氣的組成為:0.1% (分壓比)左右的Ν0，0.1% (分壓比)左右的ΝΗ3，3% (分壓比)的O2，其余為平衡氣體N2，控制操作空速為2000(?'測試不同溫度下脫硝催化劑的活性，得到如圖2所示的溫度-活性曲線。從圖2中可以看出，負載Ce (NO3)3的脫硝催化劑在110?250°C的脫硝效率保持90%以上，活性窗口較寬。
[0076]將實施例2制備的脫硝催化劑裝入催化反應(yīng)器中，通入模擬煙氣，模擬煙氣的組成為:0.1% (分壓比)左右的Ν0，0.1% (分壓比)左右的ΝΗ3，3% (分壓比)的O2，其余為平衡氣體N2，控制操作空速為2000(?'測試不同溫度下脫硝催化劑的活性，得到如圖3所示的溫度-活性曲線。從圖3中可以看出，負載Mn (NO3)2的脫硝催化劑在110?250°C的脫硝效率保持90%以上，活性窗口較寬。
[0077]將實施例3制備的催化劑裝入脫硝催化反應(yīng)器中，通入模擬煙氣，模擬煙氣的組成為:0.1% (分壓比)左右的Ν0，0.1% (分壓比)左右的ΝΗ3，3% (分壓比)的O2，其余為平衡氣體N2，控制操作空速為2000(?'測試不同溫度下催化劑的活性，得到如圖4所示的溫度-活性曲線。從圖4中可以看出，同時負載(Mn (NO3)2和Ce (NO3)3的脫硝催化劑在100°C時的脫硝效率已達到90%，在150?250°C的脫硝效率可達到100%，說明脫硝催化劑起活溫度低，脫硝效率高，溫度窗口寬。
[0078]通過實施例1?3中三種不同制備方式制得的脫硝催化劑脫硝性能的對比發(fā)現(xiàn)，實施例3制備的同時負載(Mn (NO3)2和Ce (NO3)3的脫硝催化劑脫硝效果更好。以下測試實施例3制備的催化劑的長周期穩(wěn)定性、抗水抗硫性、抗水熱老化性和再生性能。
[0079]2、長周期穩(wěn)定性測試
[0080]將實施例3制備的催化劑裝入催化反應(yīng)器中，通入模擬煙氣，模擬煙氣的組成為:0.1% (分壓比)左右的N