專利名稱：復(fù)合氧化物催化劑及稀燃條件下還原氮氧化物的方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及一種復(fù)合氧化物催化劑及其制備以及利用該催化劑在富氧條件下選擇性催化還原氮氧化物方法。適用于稀燃汽油機(jī)、柴油機(jī)和工業(yè)生產(chǎn)中涉及到的富氧條件下的NO凈化，如熱電廠、冶煉廠、煉油廠等煙氣中的NO處理，屬于環(huán)境保護(hù)中氮氧化物控制技術(shù)領(lǐng)域。
背景技術(shù)：
隨著能源消費(fèi)的增長和機(jī)動車保有量的迅猛增加，大量化石燃料消耗(固定源和移動源)，致使排放到大氣中的氮氧化物(NOx)等致酸物質(zhì)的污染程度不斷加重，使人類賴以生存的環(huán)境受到極大破壞。NO排放源包括移動源(如汽車排氣)和固定源(如燃煤及火力發(fā)電等工業(yè)廢氣和硝酸生產(chǎn)等工藝過程)。對于固定源富氧條件下排出的NO，大多采用NH3選擇性催化還原法進(jìn)行凈化處理，但NH3的泄漏會造成二次污染等問題。汽車發(fā)動機(jī)采用稀薄燃燒，即在燃料燃燒時(shí)加入過量空氣，一方面可以顯著提高燃料的利用率，改善燃料的經(jīng)濟(jì)性；另一方面還能極大地減少廢氣中一氧化碳(CO)、碳?xì)浠衔?HC)等有害物質(zhì)以及溫室氣體二氧化碳(CO2)的排放。比如將汽油發(fā)動機(jī)的空燃比由通常的14.8提高到22，則可節(jié)約燃料15％，從而減少CO2的排放量。但稀薄燃燒中含有較高濃度的氧(一般高于5％)，使得目前普遍使用的汽車三效催化劑，不能適用于柴油機(jī)和稀燃型汽油機(jī)排放的NO的凈化。與此同時(shí)，人們對環(huán)保的呼聲越來越高，美、日、韓和歐洲等工業(yè)發(fā)達(dá)國家在近年內(nèi)相繼制訂和執(zhí)行新的排放標(biāo)準(zhǔn)，對NO的排放限制日趨嚴(yán)格。因此，如何控制氮氧化物已成為國內(nèi)外的一個(gè)研究熱點(diǎn)。
針對稀燃條件下凈化氮氧化物這一難題，國內(nèi)外產(chǎn)業(yè)界和學(xué)術(shù)界近年來作了許多工作。世界上許多國家的學(xué)者開展了大量的富氧條件下選擇性還原NO催化劑的研究，并取得一定的成果，研究表明，選擇性催化還原氮氧化物具有實(shí)際的應(yīng)用前景。目前研制的催化劑，可分為分子篩、金屬氧化物和貴金屬三大類。對于分子篩催化劑，其活性和選擇性較好，但水熱穩(wěn)定性差；貴金屬催化劑低溫活性好但選擇性差；(見綜述文獻(xiàn)Burch等，Applied CatalysisBEnviron.2002，39283、Keichi Shimizu等，Catalysis Surveys from Japan，2000，4115.)。金屬氧化物催化劑的高溫活性較好，但溫度窗口、抗水和二氧化硫性能仍須提高。Hamada(在Catal.Today，1994，2221.)比較了各種類型的金屬氧化物催化劑，發(fā)現(xiàn)Al2O3是最具有活性的一種金屬氧化物催化劑，其催化活性與低溫活性可以通過添加少量的過渡金屬元素，或通過添加過渡元素并與還原劑的匹配得到加強(qiáng)或解決。國內(nèi)在汽車尾氣方面的研究不少，但大都是關(guān)于三效催化轉(zhuǎn)化器，富氧氣氛下選擇性還原NO方面的工作較少，而且主要集中在單一活性組分的催化劑方面。
文獻(xiàn)曾報(bào)道在稀薄燃燒的條件下，以甲烷為還原劑，In-ZSM-5對NOx的選擇性催化還原具有高的活性(Eiichi Kikuchi，Masaru Ogura，Catalysis Today，1998，45139-145.Catalysis Surveys from Japan，1997，1227-237.)。T.Maunula報(bào)道稀薄燃燒的條件下，以丙烯為還原劑，In2O3/Al2O3催化劑也具有較好的活性，但抗水和二氧化硫性能很差(在Catal.Lett.(1999)121-130)。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明的目的是提供一種復(fù)合氧化物催化劑及其制備方法以及利用該催化劑還原稀燃條件下氮氧化物的方法。即通過改進(jìn)催化劑的制備工藝和優(yōu)化催化劑的主次活性組分，發(fā)揮活性組分間的協(xié)同催化作用，改善催化劑的性能。
本發(fā)明的目的是通過如下技術(shù)方案實(shí)現(xiàn)的一種稀燃條件下還原氮氧化物的復(fù)合氧化物催化劑，其特征在于該復(fù)合氧化物催化劑是以三氧化二鋁為載體，氧化銦為主活性組分，氧化錫或氧化鈷為發(fā)揮協(xié)同效應(yīng)的次活性組分，其表示為SnO2-In2O3/Al2O3或CoO-In2O3/Al2O3，所述SnO2-In2O3/Al2O3復(fù)合氧化物催化劑中的SnO2和In2O3分別占Al2O3質(zhì)量的1～3wt％和3～10wt％；所述CoO-In2O3/Al2O3復(fù)合氧化物催化劑中的CoO和In2O3分別占Al2O3質(zhì)量的2～5wt％和5～10wt％。
本發(fā)明的技術(shù)特征還在于所述的SnO2-In2O3/Al2O3復(fù)合氧化物催化劑中的SnO2和In2O3分別占Al2O3質(zhì)量的2wt％和5wt％；所述的CoO-In2O3/Al2O3復(fù)合氧化物催化劑中的CoO和In2O3分別占Al2O3質(zhì)量的2wt％和5wt％。
本發(fā)明提供了一種制備SnO2-In2O3/Al2O3復(fù)合氧化物催化劑的方法，其特征在于該方法依次包括以下步驟一種制備SnO2-In2O3/Al2O3復(fù)合氧化物催化劑的方法，其特征在于該方法依次包括以下步驟1)在旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀上用去離子水在80～90℃下水解異丙醇鋁2～5小時(shí)，控制水與異丙醇鋁的摩爾比為85～115∶1，滴加稀硝酸使之形成透明的一水軟鋁石溶膠；2)將四氯化錫和硝酸銦分別溶于乙二醇中，配置成溶液，然后依次將四氯化錫和硝酸銦溶液逐滴加入，控制四氯化錫與異丙醇鋁的摩爾比為1∶50～150，硝酸銦與異丙醇鋁的摩爾比為1∶20～70，攪拌12～24小時(shí)，形成溶膠；3)然后在60～90℃溫度下將所得溶膠減壓蒸餾4～10小時(shí)去除溶膠中的有機(jī)溶劑，減壓蒸餾后在室溫條件下放置，使其老化形成透明凝膠；4)將所得凝膠放入100～120℃烘箱內(nèi)干燥24～48小時(shí)，再在600～900℃的空氣氣氛下焙燒5～10小時(shí)，得到SnO2-In2O3/Al2O3催化劑。
一種制備CoOx-In2O3/Al2O3復(fù)合氧化物催化劑的方法，其特征在于該方法依次包括以下步驟
1)在旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀上用去離子水在80～90℃下水解異丙醇鋁2～5小時(shí)，控制水與異丙醇鋁的摩爾比為80～120∶1，滴加稀硝酸使之形成透明的一水軟鋁石溶膠；2)在步驟1)制備的透明溶膠中同時(shí)逐滴加入硝酸銦和硝酸鈷的乙二醇溶液，控制硝酸銦與異丙醇鋁的摩爾比為1∶20～70，控制硝酸鈷與異丙醇鋁的摩爾比為1∶30～70，攪拌12～24小時(shí)；3)然后在60～90℃溫度下將所得溶膠減壓蒸餾4～10小時(shí)去除溶膠中的有機(jī)溶劑，減壓蒸餾后在室溫條件下放置，使其老化形成透明凝膠；4)將所得凝膠放入100～120℃烘箱內(nèi)鼓風(fēng)干燥24～48小時(shí)，再在600～900℃的空氣氣氛下焙燒5～10小時(shí)，即得CoO-In2O3-Al2O3催化劑。
本發(fā)明還提供了一種采用上述復(fù)合氧化物催化劑還原氮氧化物的方法，其特征在于該方法包括以下步驟1)將CoO-In2O3-Al2O3催化劑或SnO2-In2O3/Al2O3催化劑裝載在固定床反應(yīng)器當(dāng)中，反應(yīng)溫度控制在200～800℃范圍；2)以丙烯或辛烷為還原劑，控制待處理的廢氣和還原劑的總流量在0.15～5L/min，控制反應(yīng)系統(tǒng)中總碳原子與氮原子的摩爾比為1～10∶1，并控制空速在30000-100000h-1。
在本發(fā)明所述方法中，其特征在于所述的反應(yīng)溫度優(yōu)選為350～550℃；所述的總碳原子與氮原子的的摩爾比優(yōu)選為3～6∶1。
本發(fā)明與現(xiàn)有技術(shù)相比，具有以下優(yōu)點(diǎn)及突出性效果通過優(yōu)化催化劑的主次活性組分以及改進(jìn)催化劑的制備工藝，從而發(fā)揮活性組分間的協(xié)同催化作用，有效改善了催化劑的性能。通過催化劑與不同還原劑進(jìn)行組合，能夠有效的凈化氮氧化物。在本發(fā)明的金屬氧化物催化劑上水和二氧化硫存在下仍能高效催化還原稀薄燃燒所產(chǎn)生的氮氧化物。通過控制待處理的廢氣和還原劑的總流量、反應(yīng)系統(tǒng)中總碳原子與氮原子的摩爾比以及空速，能夠?qū)崿F(xiàn)稀燃條件下高效催化還原氮氧化物，本發(fā)明的金屬氧化物催化劑在350～550℃范圍內(nèi)，氮氧化物的凈化效率達(dá)50～95％。


圖1為SnO2-In2O3/Al2O3催化劑上水蒸氣和SO2對NOx轉(zhuǎn)化率的影響。
具體實(shí)施例方式
實(shí)施例12wt％SnO2-5wt％In2O3/Al2O3復(fù)合金屬氧化物催化劑的制備a)制備一水軟鋁石將20.423g異丙醇鋁加入到200mL溫度為90℃的去離子水當(dāng)中，攪拌水解1小時(shí)后，滴加稀硝酸18mL(硝酸與異丙醇鋁的摩爾比為0.15∶1)水溶液，再在90℃下強(qiáng)烈攪拌1小時(shí)使之形成透明溶膠；b)配制含Sn為50g/L的SnCl4·5H2O乙二醇溶液，配制含In為36g/L的In(NO3)3乙二醇溶液，分別移取10.5mLSnCl4·5H2O乙二醇溶液和18mLIn(NO3)3乙二醇溶液逐滴同時(shí)加入到一水軟鋁石溶膠當(dāng)中，接著，在室溫條件下攪拌24小時(shí)；c)將所得到的溶膠放置到85℃的水浴中和0.05×105Pa的真空度條件下，減壓蒸發(fā)溶膠當(dāng)中的有機(jī)溶劑8小時(shí)，去除有機(jī)溶劑；d)隨后，在110℃的烘箱內(nèi)干燥24小時(shí)；e)最后，在馬福爐中600℃燒結(jié)5～10小時(shí)，自然冷卻至室溫，得到約10.7g的2wt％SnO2-5wt％In2O3/Al2O3復(fù)合金屬氧化物催化劑。
實(shí)施例22wt％CoO-5wt％In2O3/Al2O3復(fù)合金屬氧化物催化劑的制備a)制備一水軟鋁石溶膠將20.423g異丙醇鋁加入到300mL溫度為90℃的去離子水當(dāng)中，攪拌水解1小時(shí)后，滴加稀硝酸18mL(硝酸與異丙醇鋁的摩爾比為0.15∶1)水溶液，再在90℃下強(qiáng)烈攪拌1小時(shí)使之形成透明溶膠；b)在步驟a的溶膠中加入0.004摩爾硝酸鈷，并逐滴加入硝酸銦的乙二醇溶液，接著，在室溫條件下攪拌24小時(shí)；c)將所得到的溶膠在85℃的水浴中和0.05×105Pa的真空度條件下，減壓蒸發(fā)溶膠當(dāng)中的有機(jī)溶劑8小時(shí)，隨后放置24小時(shí)得到凝膠；d)接下來，將所得凝膠放入110-120℃烘箱內(nèi)鼓風(fēng)干燥24小時(shí)，最后，在空氣氣氛和600℃條件下焙燒6小時(shí)，即得到2wt％CoO-5wt％In2O3/Al2O3催化劑。
實(shí)施例31wt％SnO2-10wt％In2O3/Al2O3復(fù)合金屬氧化物催化劑的制備a)制備一水軟鋁石將20.423g異丙醇鋁加入到200mL溫度為90℃的去離子水當(dāng)中，攪拌水解1小時(shí)后，滴加稀硝酸18mL(硝酸與異丙醇鋁的摩爾比為0.15∶1)水溶液，再在90℃下強(qiáng)烈攪拌1小時(shí)使之形成透明溶膠；b)配制含Sn為50g/L的SnCl4·5H2O乙二醇溶液，配制含In為36g/L的In(NO3)3乙二醇溶液，分別移取5.25mLSnCl4·5H2O乙二醇溶液和36mLIn(NO3)3乙二醇溶液逐滴同時(shí)加入到一水軟鋁石溶膠當(dāng)中，接著，在室溫條件下攪拌24小時(shí)；c)將所得到的溶膠放置到90℃的水浴中和0.03×105Pa的真空度條件下，減壓蒸發(fā)溶膠當(dāng)中的有機(jī)溶劑5小時(shí)，去除有機(jī)溶劑；d)隨后，在120℃的烘箱內(nèi)干燥12小時(shí)；e)最后，在馬福爐中600℃燒結(jié)5小時(shí)，自然冷卻至室溫，得到約11g的1wt％SnO2-10wt％In2O3/Al2O3復(fù)合金屬氧化物催化劑。
實(shí)施例45wt％CoO-10％In2O3/Al2O3復(fù)合金屬氧化物催化劑的制備a)制備一水軟鋁石溶膠將20.423g異丙醇鋁加入到300mL溫度為80℃的去離子水當(dāng)中，攪拌水解1小時(shí)后，滴加稀硝酸18mL(硝酸與異丙醇鋁的摩爾比為0.15∶1)水溶液，再在80℃下強(qiáng)烈攪拌1小時(shí)使之形成透明溶膠；b)在步驟a的溶膠中加入0.01摩爾硝酸鈷，并逐滴加入硝酸銦的乙二醇溶液36mL，接著，在室溫條件下攪拌24小時(shí)，c)將所得到的溶膠在80℃的水浴中和0.05×105Pa的真空度條件下，減壓蒸發(fā)溶膠當(dāng)中的有機(jī)溶劑8小時(shí)，隨后放置24小時(shí)得到凝膠；d)接下來，將所得凝膠放入120℃烘箱內(nèi)鼓風(fēng)干燥24小時(shí)，最后，在空氣氣氛和600℃條件下焙燒10小時(shí)，即得到5wt％CoO-10％In2O3/Al2O3催化劑。
實(shí)施例5將實(shí)施例1中制備的2wt％SnO2-5wt％In2O3/Al2O3復(fù)合金屬氧化物催化劑在以丙烯為還原劑時(shí)，稀燃條件下(5-15％O2)的NO(1000ppm)、還原劑C3H6(1000ppm)、CO(1000ppm)及10％H2O和100ppmSO2，其余反應(yīng)混合氣為氦氣(He)，廢氣通過裝有500mg該復(fù)合氧化物催化劑，反應(yīng)空速為30000h-1，在較寬的溫度范圍內(nèi)(300-500℃)即可實(shí)現(xiàn)高效的選擇性催化還原NO，而且共存的水蒸氣使催化劑的活性在整個(gè)反應(yīng)溫度區(qū)間具有提高，在低溫下(250-350℃)二氧化硫的存在有顯著的促進(jìn)作用。附圖1為SnO2-In2O3/Al2O3催化劑上水蒸氣和SO2對NOx轉(zhuǎn)化率的影響。
實(shí)施例6分別將SnO2/Al2O3、In2O3/Al2O3和CoO-In2O3-Al2O3復(fù)合氧化物催化劑500mg，裝入固定反應(yīng)床，以丙烯為還原劑，將1000ppm的一氧化氮(NO)，1000ppm的丙烯(C3H6)，10％氧氣(O2)，其余反應(yīng)混合氣為氦氣(He)，反應(yīng)空速為50000h-1，不同反應(yīng)溫度下，催化劑還原氮氧化物的轉(zhuǎn)化率見附表1。
附表1氮氧化物轉(zhuǎn)換率/％催化劑250℃ 300℃ 350℃ 400℃ 450℃ 500℃ 550℃SnO2/Al2O313 23 45 70 81 72 38In2O3/Al2O36 10 18 50 92 75 53CoO-In2O3/Al2O315 26 67 98 97 86 71實(shí)施例7催化劑的制備方法與實(shí)施例2相同。將1000ppm的一氧化氮(NO)，1500ppm的丙烯(C3H6)，10％氧氣(O2)，其余反應(yīng)混合氣為氦氣(He)，催化劑的裝載量為400mg，反應(yīng)空速為50000h-1，在350℃、400℃和450℃四個(gè)溫度條件下，催化劑還原氮氧化物的轉(zhuǎn)化率見附表2。
實(shí)施例8催化劑的制備方法與實(shí)施例2相同。將1000ppm的一氧化氮(NO)，2000ppm的丙烯(C3H6)，10％氧氣(O2)，其余反應(yīng)混合氣為氦氣(He)，催化劑的裝載量為400mg，反應(yīng)空速為50000h-1，在350℃、400℃和450℃四個(gè)溫度條件下，催化劑還原氮氧化物的轉(zhuǎn)化率見附表2。
實(shí)施例9催化劑的制備方法與實(shí)施例2相同。將1000ppm的一氧化氮(NO)，2000ppm的丙烯(C3H6)，10％氧氣(O2)，其余反應(yīng)混合氣為氦氣(He)，催化劑的裝載量為400mg，反應(yīng)空速為50000h-1，在350℃、400℃和450℃四個(gè)溫度條件下，催化劑還原氮氧化物的轉(zhuǎn)化率見附表2。
附表2催化劑反應(yīng)溫度 還原劑濃度 TC/N原子比 NO轉(zhuǎn)化率(％)350℃ 500ppm 1.5 58400℃ 500ppm 1.5 81450℃ 500ppm 1.5 85350℃ 1500ppm 4.5 83CoO-In2O3/Al2O3400℃ 1500ppm 4.5 99450℃ 1500ppm 4.5 98350℃ 2000ppm 689400℃ 2000ppm 699450℃ 2000ppm 697實(shí)施例10CoO-In2O3/Al2O3催化劑的制備方法與實(shí)施例2相同。該催化劑在以辛烷為還原劑時(shí)，將1000ppm的一氧化氮(NO)，375ppm的辛烷(C8H18)，10％氧氣(O2)，10％水(H2O)，100ppm二氧化硫(SO2)，其余反應(yīng)混合氣為氦氣(He)，催化劑的裝載量為400mg，反應(yīng)空速為60000h-1，在350-450℃溫度范圍內(nèi)，催化劑還原氮氧化物的轉(zhuǎn)化率為57-83％。
實(shí)施例11SnO2-In2O3/Al2O3催化劑的制備方法與實(shí)施例1相同。該催化劑在以辛烷為還原劑時(shí)，將1000ppm的一氧化氮(NO)，375ppm的辛烷(C8H18)，10％氧氣(O2)，10％水(H2O)，100ppm二氧化硫(SO2)，其余反應(yīng)混合氣為氦氣(He)，催化劑的裝載量為500mg，反應(yīng)空速為60000h-1，在350-450℃溫度范圍內(nèi)，催化劑還原氮氧化物的轉(zhuǎn)化率為67-89％。
權(quán)利要求
1.一種稀燃條件下還原氮氧化物的復(fù)合氧化物催化劑，其特征在于該復(fù)合氧化物催化劑是以三氧化二鋁為載體，氧化銦為主活性組分，氧化錫或氧化鈷為發(fā)揮協(xié)同效應(yīng)的次活性組分，其表示為SnO2-In2O3/Al2O3或CoO-In2O3/Al2O3，所述SnO2-In2O3/Al2O3復(fù)合氧化物催化劑中的SnO2和In2O3分別占Al2O3質(zhì)量的1～3wt％和3～10wt％；所述CoO-In2O3/Al2O3復(fù)合氧化物催化劑中的CoO和In2O3分別占Al2O3質(zhì)量的2～5wt％和5～10wt％。
2.按照權(quán)利要求1所述的復(fù)合氧化物催化劑，其特征在于所述SnO2-In2O3/Al2O3復(fù)合氧化物催化劑中的SnO2和In2O3分別占Al2O3質(zhì)量的2wt％和5wt％；所述CoO-In2O3/Al2O3復(fù)合氧化物催化劑中的CoO和In2O3分別占Al2O3質(zhì)量的2wt％和5wt％。
3.一種制備如權(quán)利要求1或2所述的SnO2-In2O3/Al2O3復(fù)合氧化物催化劑的方法，其特征在于該方法依次包括以下步驟1)在旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀上用去離子水在80～90℃下水解異丙醇鋁2～5小時(shí)，控制水與異丙醇鋁的摩爾比為85～115∶1，滴加稀硝酸使之形成透明的一水軟鋁石溶膠；2)將四氯化錫和硝酸銦分別溶于乙二醇中，配置成溶液，然后依次將四氯化錫和硝酸銦溶液逐滴加入，控制四氯化錫與異丙醇鋁的摩爾比為1∶50～150，硝酸銦與異丙醇鋁的摩爾比為1∶20～70，攪拌12～24小時(shí)，形成溶膠；3)然后在60～90℃溫度下將所得溶膠減壓蒸餾4～10小時(shí)去除溶膠中的有機(jī)溶劑，減壓蒸餾后在室溫條件下放置，使其老化形成透明凝膠；4)將所得凝膠放入100～120℃烘箱內(nèi)干燥24～48小時(shí)，再在600～900℃的空氣氣氛下焙燒5～10小時(shí)，得到SnO2-In2O3/Al2O3催化劑。
4.一種制備如權(quán)利要求1所述的CoOx-In2O3/Al2O3復(fù)合氧化物催化劑的方法，其特征在于該方法依次包括以下步驟1)在旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀上用去離子水在80～90℃下水解異丙醇鋁2～5小時(shí)，控制水與異丙醇鋁的摩爾比為80～120∶1，滴加稀硝酸使之形成透明的一水軟鋁石溶膠；2)在步驟1)制備的透明溶膠中同時(shí)逐滴加入硝酸銦和硝酸鈷的乙二醇溶液，控制硝酸銦與異丙醇鋁的摩爾比為1∶20～70，控制硝酸鈷與異丙醇鋁的摩爾比為1∶30～70，攪拌12～24小時(shí)；3)然后在60～90℃溫度下將所得溶膠減壓蒸餾4～10小時(shí)去除溶膠中的有機(jī)溶劑，減壓蒸餾后在室溫條件下放置，使其老化形成透明凝膠；4)將所得凝膠放入100～120℃烘箱內(nèi)鼓風(fēng)干燥24～48小時(shí)，再在600～900℃的空氣氣氛下焙燒5～10小時(shí)，即得CoO-In2O3-Al2O3催化劑。
5.一種采用如權(quán)利要求1所述復(fù)合氧化物催化劑凈化汽車尾氣中氮氧化物的方法，其特征在于該方法包括以下步驟1)將CoO-In2O3-Al2O3催化劑或SnO2-In2O3/Al2O3催化劑裝載在固定床反應(yīng)器當(dāng)中，反應(yīng)溫度控制在200～800℃范圍；2)以丙烯或辛烷為還原劑，控制待處理的廢氣和還原劑的總流量在0.15～5L/min，控制反應(yīng)系統(tǒng)中總碳原子與氮原子的摩爾比為1～10∶1，并控制空速在30000-100000h-1。
6.根據(jù)權(quán)利要求5所述的凈化汽車尾氣中氮氧化物的方法，其特征在于在步驟1)中所述反應(yīng)溫度控制在350～550℃。
7.根據(jù)權(quán)利要求5或6所述的凈化汽車尾氣中氮氧化物的方法，其特征在于在步驟2)中所述的總碳原子與氮原子的的摩爾比為3～6∶1。
全文摘要
復(fù)合氧化物催化劑及稀燃條件下還原氮氧化物的方法，屬于環(huán)境保護(hù)中大氣污染控制技術(shù)領(lǐng)域。本發(fā)明提供的復(fù)合氧化物催化劑是以三氧化二鋁為載體，氧化銦為主活性組分，氧化錫或氧化鈷為發(fā)揮協(xié)同效應(yīng)的次活性組分；并采用一步溶膠－凝膠法制備。所提供的還原氮氧化物的方法是將該催化劑裝載在固定床反應(yīng)器當(dāng)中，反應(yīng)溫度控制在200～800℃范圍；以丙烯或辛烷為還原劑，通過控制待處理的廢氣和還原劑的總流量、反應(yīng)系統(tǒng)中總碳原子與氮原子的摩爾比以及空速，能夠?qū)崿F(xiàn)稀燃條件下高效催化還原氮氧化物，在水和二氧化硫的存在明顯促進(jìn)了NOx轉(zhuǎn)換效率，顯著提高了催化劑活性，在350－550℃范圍內(nèi)，氮氧化物的凈化效率達(dá)50～95％。
文檔編號B01J23/76GK1621149SQ20041000967
公開日2005年6月1日 申請日期2004年10月15日 優(yōu)先權(quán)日2004年10月15日
發(fā)明者李俊華, 郝吉明, 傅立新 申請人:清華大學(xué)