本發(fā)明屬于片式多層陶瓷電容器(MLCC)材料技術領域，涉及射頻多層陶瓷電容器材料及其制備方法，特別是一種Mg-Zn-Ti基滿足M7G溫度特性的射頻多層陶瓷電容器用介質材料及其制備方法。

背景技術：

近年來，微電子器件和集成器件的快速發(fā)展對電子設備小型化、輕量化提出了高要求，多層陶瓷電容器(Multi-layer Ceramic Capacitors，簡稱MLCC)因具有體積小、電容量大、高頻使用時損失率低、適合大量生產、價格低廉及穩(wěn)定性高等特性，在一切講求輕、薄、短、小產品化的發(fā)展趨勢及表面黏著技術(SMT)應用日益普及下，發(fā)展空間巨大。MLCC作為基礎電子元器件,在信息、軍工、移動通訊、電子電器、航空、石油勘探等行業(yè)得到廣泛應用。其技術質量水平的高低對于一個國家的電子信息產業(yè)的制造水平有著重大影響。

為了增加小體積元件中的電荷容量，在一個元件中，介質材料與電極夾層化和多層化的設計得到普及。MLCC有內電極、外電極和陶瓷介質三部分組成。內電極(如Ag、Pd/Ag、Ni或者Cu等)和陶瓷介質(如(Sr，Ba)TiO₃)相互平行疊加構成MLCC的主體部分，端電極一般是三層結構，最內層是銀或銀-鈀，起鏈接并引出內電極的作用。中間是阻擋層(鎳或銅),防止銀層在焊接時被熔融的焊錫腐蝕,最外層是焊接層(錫-鉛合金),保證MLCC有良好的焊接性能。多層陶瓷電容的分類方法很多，在實際的工業(yè)應用和科學研究時往往根據(jù)多層陶瓷電容器內使用的介質材料的介電常數(shù)溫度系數(shù)(Temperature Coefficient，TC性能或τ_ε)來對它進行分類居多。根據(jù)EIA(美國電子工業(yè)協(xié)會)RS-198標準，陶瓷介質按溫度穩(wěn)定性通常分成三類。Ⅰ類陶瓷有高溫度穩(wěn)定性和低損耗，適用于諧振回路。Ⅱ類陶瓷容積效率高，但穩(wěn)定性及準確度較差，適用于緩沖、解耦及旁路電路。Ⅲ類陶瓷其容積效率更高，但其穩(wěn)定性及準確度更差。其中因為Ⅰ類陶瓷電容器的高穩(wěn)定性及低損耗，在射頻及微波通信的應用中最為廣泛。Ⅰ類陶瓷電容器介質采用非鐵電(順電)配方，以TiO₂為主要成分(介電常數(shù)小于150)，因此具有最穩(wěn)定的性能；或者通過添加少量其他(鐵電體)氧化物，如CaTiO₃或SrTiO₃，構成“擴展型”溫度補償陶瓷，則可表現(xiàn)出近似線性的溫度系數(shù)。Ⅰ類陶瓷電容器根據(jù)介質種類的不同又細分為多種溫度特性，其中一種典型的電容器電性能最穩(wěn)定，幾乎不隨溫度、電壓和時間的變化而變化，主要應用于低損耗、高穩(wěn)定性的高頻諧振回路中，根據(jù)EIA RS-198標準，該類介質材料命名為C0G，在溫度范圍內具有零溫度漂移和±30ppm/℃的容差，表示為0±30ppm/℃(-55℃～+85℃)，該類瓷介電容器廣泛用于諧振、濾波器耦合、高頻放大器、低噪聲電路等，作為最常見的Ⅰ類陶瓷電容器；另一種典型材料的電容量隨溫度變化而變化，主要適用于低損耗的溫度補償型電路中，根據(jù)EIA RS-198標準，M7G溫度特性陶瓷電容器在溫度范圍內具有100ppm/℃的溫度漂移和±30ppm/℃的容差，表示為100±30ppm/℃(-55℃～+85℃)，該類瓷介電容器廣泛用于微波相控陣雷達T/R組件、射頻功率放大器、天線調諧、發(fā)射機等線路中起耦合、調諧、阻抗匹配旁路、濾波、隔直流等作用。美軍標MIL-PRF-55681將I類陶瓷的使用溫度范圍從+85℃提高到+125℃，在此溫度范圍內介電常數(shù)變化容忍的范圍不變，此時按EIA命名規(guī)則的C0G(TC性能0±30ppm/℃(-55℃～+85℃))在MIL標準中命名為NP0(TC性能0±30ppm/℃(-55℃～+125℃))，按EIA命名規(guī)則的M7G(TC性能100±30ppm/℃(-55℃～+85℃))在MIL標準中命名為P100(TC性能100±30ppm/℃(-55℃～+125℃))，其溫度穩(wěn)定性不變而使用溫度范圍有所擴展以滿足軍事應用需求。

隨著電子電路朝著低損耗和高頻方向發(fā)展，高頻低損耗的MLCC需求逐年增加。高頻陶瓷介質材料是用來制造溫度補償型固定電容器的陶瓷電介質材料，由于含鈦陶瓷中本身由于電子、離子式極化所引起的損耗很小，堿土金屬和稀土金屬鈦酸鹽為基礎的固溶體是高頻低損耗陶瓷介質材料的主要典型材料。國內外已被研究應用的MLCC用介質材料主要有：BaO-TiO₂系統(tǒng)、CaO系統(tǒng)和MgO-TiO₂系統(tǒng)陶瓷材料。BaO-TiO₂系統(tǒng)形成的BaTiO₃系陶瓷是Ⅱ類陶瓷的典型代表，主要用在低頻，是最早商業(yè)化的MLCC介電材料。BaTiO₃體系具有較高的介電常數(shù)，在生產和應用中都不會對環(huán)境產生污染，制得的陶瓷介電性能穩(wěn)定，是最適宜于制備大容量MLCC的環(huán)保材料。但是，BaTiO₃居里溫度比較低(約為130℃)這就決定了其工作溫區(qū)比較窄，限制了其應用范圍。BaO-TiO₂系統(tǒng)也可以形成BaTi₄O₉系陶瓷和Ba₂Ti₉O₂₀陶瓷，都屬于Ⅰ類陶瓷范疇，但其在射頻頻率下?lián)p耗較大，不利于實際應用。CaO系統(tǒng)中的CaZrO₃、Ca(Li_1/3Nb_2/3)O_3-δ等材料也被廣泛研究，可以作為Ⅰ類陶瓷進行應用。CaZrO₃的燒結溫度較高，不利于實際應用；Ca(Li_1/3Nb_2/3)O_3-δ系微波MLCC用介質材料燒結溫度雖然低(約1150℃)，且介電性能優(yōu)良，但其燒結氣氛要求在低氧分壓下，對實際制造條件較為苛刻。

MgO-TiO₂系統(tǒng)陶瓷材料是Ⅰ類陶瓷的典型代表，可以良好應用與射頻頻率。MgO-TiO₂二元系統(tǒng)中，存在三種化合物：正鈦酸鎂(2MgO·TiO₂)，偏鈦酸鎂(MgO·TiO₂)和二鈦酸鎂(MgO·2TiO₂)。其中MgTiO₃(偏鈦酸鎂)材料由于其優(yōu)異的介電性能(ε_r～17，高頻下tanδ＝0.4×10^-4)、低損耗、穩(wěn)定電容溫度系數(shù)且制備工藝簡單而備受研究學者的青睞。《材料科學雜志》(Journal of Materials Science)1993年的文章《MgTiO₃基陶瓷在10⁹～10¹⁴Hz頻率范圍內的介電譜》(Dielectric spectroscopy of MgTiO₃-based ceramics in the 10⁹–10¹⁴Hz region)就報道了MgTiO₃在10⁹Hz～10¹⁴Hz頻段范圍內，MgTiO₃呈現(xiàn)出極低的介質損耗，特別是在8GHz頻率下介質損耗小于0.5×10^-4，是射頻通信中非常有潛力的低損耗材料。但是由于其燒結溫度高，在1400℃以上，而且燒結范圍窄(5-10℃)，不適合應用于工業(yè)生產中。因此有許多對MgTiO₃系介質材料進行改性的研究?！豆杷猁}學報》2005年的文章《添加劑對MgTiO₃陶瓷性能的影響》指出，合適的添加劑能夠使MgTiO₃陶瓷在1240～1300℃之間燒結；添加質量分數(shù)為3％的H₃BO₃,V₂O₅或1％的CaO-SiO₂-B₂O₃玻璃料的MgTiO₃陶瓷的介電常數(shù)分別為20.8，17.5和19.8，在5～20MHz下，介電損耗低，多為10^-4數(shù)量級；在10kHz下，介電常數(shù)的溫度系數(shù)在-66ppm/℃左右，但其燒結溫度偏高且具有負溫度系數(shù)?！秹弘娕c聲光》2007年的文章《BiVO₄對MgTiO₃陶瓷燒結及介電性能的影響》報道了BiVO₄能有效促使MgTiO₃陶瓷燒結溫度從1400℃降至900℃以下，并且添加w(MgTiO₃)＝4％的陶瓷在900℃燒結2h，獲得最佳性能:ε_r＝18.53，τ_ε＝98×ppm/℃，但其損耗值偏高?！峨娮硬牧吓c元件》2008年的文章《預燒工藝對MgTiO₃系MLCC瓷料性能的影響》報道了新工藝下制備出的MgTiO₃系MLCC樣品性能為：tanδ小于1.3×10^-4，ε_r為15.0～15.5，絕緣強度E大于1.243V/m，但是其介電常數(shù)偏低?！逗辖鹋c化合物學報》(Journal of Alloys and Compounds)2009年的文章《MgTiO₃粉體合成以及ZnNb₂O₆對MgTiO₃基陶瓷性能的影響》(Preparation of pure MgTiO₃powders and the effect of the ZnNb₂O₆-dope onto the property of MgTiO₃-based ceramics)中指出，采用單獨合成MgTiO₃并摻雜ZnNb₂O₆和CaTiO₃的方法，可以制備高性能的MgTiO₃陶瓷(ε_r＝22.5，tanδ＝0.96×10^-4，τ_ε約-20～-30ppm/℃)，但其工藝復雜，不容易生產實現(xiàn)，且溫度系數(shù)為負。

綜上所述，本發(fā)明針對當前M7G溫度特性射頻陶瓷電容器應用需求，開發(fā)了一種工藝簡單、原材料成本低，材料介質損耗低，能與Ag70/Pd30內電極共燒(1080℃～1150℃)，介電常數(shù)溫度系數(shù)穩(wěn)定的溫度補償型射頻MLCC材料，其TC性能優(yōu)于M7G溫度特性(TC性能100±30ppm/℃(-55℃～+85℃))，達到100±20ppm/℃(-55℃～+125℃)，可以滿足射頻通信行業(yè)的應用需求。

技術實現(xiàn)要素：

為了克服以上所述現(xiàn)有技術的缺點，本發(fā)明提供一種介質損耗低、介電常數(shù)溫度系數(shù)穩(wěn)定且具有100±20ppm/℃的正溫度系數(shù)、成本低廉的Mg-Zn-Ti基滿足M7G溫度特性的MLCC材料，本發(fā)明通過在MgO-ZnO-TiO₂主料中引入第一、第二添加劑作為改性劑，顯著降低燒結溫度的同時，提供100±20ppm/℃的正的介電常數(shù)溫度系數(shù)，并減少由于助燒劑帶來的損耗惡化因素，制備出具有低損耗、成本低廉且具有良好工藝穩(wěn)定性的應用于射頻MLCC的介質材料。

為實現(xiàn)上述發(fā)明目的，本發(fā)明技術方案如下：

一種Mg-Zn-Ti基射頻多層陶瓷電容器用介質材料，包括MgO-ZnO-TiO₂主料、第一添加劑、第二添加劑，其中：

所述MgO-ZnO-TiO₂主料中MgO:ZnO:TiO₂的摩爾比為1:(0.3～0.5):1.4；

所述第一添加劑為復合氧化物：aA+b B+cC，其中A代表堿金屬氧化物，B代表過渡金屬氧化物，C代表非金屬氧化物；a、b、c是系數(shù)，a+b+c＝1，0.25≤a≤0.35，0.05≤b≤0.15，0.5≤c≤0.7；第一添加劑的質量百分比含量為MgO-ZnO-TiO₂主料的3wt％～11wt％；

所述第二添加劑為Nd₂O₃，質量百分比含量為MgO-ZnO-TiO₂主料的0.1wt％～1.0wt％。

作為優(yōu)選方式，所述第一添加劑中堿金屬氧化物A為BaO及CaO的混合物，其中BaO:CaO的摩爾比為1:(0.6～0.9)。

作為優(yōu)選方式，所述第一添加劑中過渡金屬氧化物為Nb₂O₅及TiO₂的混合物，其中Nb₂O₅:TiO₂的摩爾比為1:(2～3.5)。

作為優(yōu)選方式，所述第一添加劑中非金屬氧化物為B₂O₃及SiO₂的混合物，其中B₂O₃:SiO₂的摩爾比為1:(0.1～0.3)。

作為優(yōu)選方式，所述介質材料主晶相為MgTiO₃相。

作為優(yōu)選方式，所述介質材料的介電常數(shù)為21±1.5，介質損耗tanδ在1.9×10^-4～2.9×10^-4之間，介電常數(shù)溫度系數(shù)τ_ε控制在100±20ppm/℃范圍內。

上述主料4MgCO₃·Mg(OH)₂·5H₂O、TiO₂、ZnO以及第一添加劑中的BaO、CaO、SiO₂、Nb₂O₅、TiO₂、B₂O₃和第三添加劑中的Nd₂O₃原料為分析純，純度均大于99％。

為實現(xiàn)上述發(fā)明目的，本發(fā)明還提供一種上述Mg-Zn-Ti基射頻多層陶瓷電容器用介質材料的制備方法，包括以下步驟：

步驟1：MgO-ZnO-TiO₂主料合成；包括以下步驟：

步驟1.1：以堿式碳酸鎂(4MgCO₃·Mg(OH)₂·5H₂O)、TiO₂、ZnO為原料，按照MgO:ZnO:TiO₂＝1:(0.3～0.5):1.4的摩爾比進行備料，將得到的混合料以二氧化鋯球為球磨介質，以去離子水為溶劑，按照混合料：磨球：水的重量比為1:(5～7):(2～4)進行研磨5～8小時，最后得到混合均勻的混合物；

步驟1.2：球磨后的混合物在100℃下烘干并過60目篩，得到干燥粉體；

步驟1.3：將步驟1.2處理后得到的混合料在800℃～950℃溫度條件下預燒3～5個小時，得到主晶相為MgTiO₃的主料；

步驟2：第一添加劑合成；包括以下步驟：

步驟2.1：按照摩爾比(BaO+CaO)：(Nb₂O₅+TiO₂)：(B₂O₃+SiO₂)＝(0.25～0.35)：(0.05～015)：(0.50～0.70)，且摩爾比BaO:CaO＝1:(0.6～0.9)、Nb₂O₅:TiO₂＝1:(2～3.5)、B₂O₃：SiO₂＝1:(0.1～0.3)的比例進行備料，將備料同樣以去離子水為球磨介質進行球磨，并于100℃下烘干過60目篩；

步驟2.2：將步驟2.1處理后的球磨料，在650℃～850℃溫度條件下預燒3～4小時，得到第一添加劑復合氧化物粉末；

步驟3：在MgO-ZnO-TiO₂主料中添加步驟2合成的第一添加劑以及第二添加劑Nd₂O₃得到混合體系D粉料；其中，第一添加劑的劑量相當于MgO-ZnO-TiO₂主料的3wt％～11wt％，第二添加劑Nd₂O₃劑量相當于MgO-ZnO-TiO₂主料的0.1wt％～1.0wt％；

步驟4：將步驟3得到的混合體系D粉料以二氧化鋯球為球磨介質，以去離子水為溶劑，按照混合料：磨球：水的重量比為1:(5～7):(2～4)研磨2～3小時，進行干燥、造粒處理，造粒尺寸控制在120目，將粒料放入成型模具中于20MPa壓力下干壓成型得到生坯；

步驟5：生坯于1080～1150℃下燒結2～4小時，得到Mg-Zn-Ti基射頻多層陶瓷電容器用介質材料。

氧化鎂(MgO)與二氧化鈦(TiO₂)主料主要用來形成偏鈦酸鎂(MgTiO₃)主晶相，具有優(yōu)異的微波介電性能；氧化鋅(ZnO)固溶到偏鈦酸鎂晶相，成為穩(wěn)定固溶體，降低燒結溫度的同時改善瓷料性能；第一添加劑中堿金屬氧化物氧化鋇(BaO)與氧化鈣(CaO)用于調節(jié)介電常數(shù)溫度系數(shù)，過渡金屬氧化物五氧化二鈮(Nb₂O₅)和二氧化鈦(TiO₂)改善了材料的介質損耗，非金屬氧化物三氧化二硼(B₂O₃)和二氧化硅(SiO₂)調節(jié)了材料的燒結溫度；第二氧化劑三氧化二釹稀土氧化物調節(jié)電價，協(xié)同改善了材料的介質損耗、絕緣特性及微觀晶粒形貌。

本發(fā)明的提供的Mg-Zn-Ti基滿足M7G溫度特性的射頻材料，經檢測具有低的介質損耗，適中的介電常數(shù)和穩(wěn)定且正的介電常數(shù)溫度系數(shù)。本發(fā)明的Mg-Zn-Ti基滿足M7G溫度特性的射頻MLCC材料在射頻使用頻率下測得其電性能為：ε_r＝21±1.5，介質損耗tanδ在1.9×10^-4～2.9×10^-4之間，介電常數(shù)溫度系數(shù)τ_ε可控制在100±20ppm/℃范圍內，優(yōu)于EIA M7G溫度特性要求。

與現(xiàn)有技術相比，本發(fā)明具有有益效果為：

1、本發(fā)明的配方中不含Pb、Cd、Bi等揮發(fā)性或重金屬，是一種環(huán)保的射頻多層陶瓷電容器材料；

2、由于第一添加劑的實際作用，同類陶瓷燒結溫度由1350℃降低到1100℃左右，并且同時實現(xiàn)了陶瓷的高性能：較低損耗(tanδ＝1.9×10^-4～2.9×10^-4)及穩(wěn)定且正的介電常數(shù)溫度系數(shù)(τ_ε＝100±20ppm/℃)，具有一定的節(jié)能優(yōu)勢；

3、改性摻雜劑和主料的合成工藝基本相同，相比于采用多種且工藝復雜的摻雜劑改性的MLCC介質材料有一定工藝優(yōu)勢；

4、合成了一種材料主相，相比于擁有多種次晶相的陶瓷材料具有更好的性能穩(wěn)定性及易于調節(jié)性；

5、原材料在國內充足，價格低廉，使高性能射頻多層陶瓷電容器材料的低成本化成為可能。

附圖說明

圖1為主料未添加添加劑時在1100℃燒結時的表面SEM圖。

圖2為主料添加第一添加劑及第二添加劑時在1100℃燒結時的表面SEM圖。

具體實施方式

以下通過特定的具體實例說明本發(fā)明的實施方式，本領域技術人員可由本說明書所揭露的內容輕易地了解本發(fā)明的其他優(yōu)點與功效。本發(fā)明還可以通過另外不同的具體實施方式加以實施或應用，本說明書中的各項細節(jié)也可以基于不同觀點與應用，在沒有背離本發(fā)明的精神下進行各種修飾或改變。

圖1為主料未添加添加劑在1100℃燒結時的表面SEM圖，可看出在1100℃燒結時瓷料晶粒還沒生長成型，瓷料并沒有成瓷，并且有很多孔洞。

圖2為主料添加第一添加劑及第二添加劑時在1100℃燒結時的表面SEM圖，可以看出添加劑的引入使主料的燒結溫度降低，瓷料在1100℃燒結時晶粒成型，并被液相包裹，瓷料相對較為致密，性能更好。

一種Mg-Zn-Ti基射頻多層陶瓷電容器用介質材料，包括MgO-ZnO-TiO₂主料、第一添加劑、第二添加劑，其中：

所述MgO-ZnO-TiO₂主料中MgO:ZnO:TiO₂的摩爾比為1:(0.3～0.5):1.4；

所述第一添加劑為復合氧化物：aA+b B+cC，其中A代表堿金屬氧化物，B代表過渡金屬氧化物，C代表非金屬氧化物；a、b、c是系數(shù)，a+b+c＝1，0.25≤a≤0.35，0.05≤b≤0.15，0.5≤c≤0.7；第一添加劑的質量百分比含量為MgO-ZnO-TiO₂主料的3wt％～11wt％；

所述第二添加劑為Nd₂O₃，質量百分比含量為MgO-ZnO-TiO₂主料的0.1wt％～1.0wt％。

所述第一添加劑中堿金屬氧化物A為BaO及CaO的混合物，其中BaO:CaO的摩爾比為1:(0.6～0.9)。

所述第一添加劑中過渡金屬氧化物為Nb₂O₅及TiO₂的混合物，其中Nb₂O₅:TiO₂的摩爾比為1:(2～3.5)。

所述第一添加劑中非金屬氧化物為B₂O₃及SiO₂的混合物，其中B₂O₃:SiO₂的摩爾比為1:(0.1～0.3)。

所述介質材料主晶相為MgTiO₃相。

所述介質材料的介電常數(shù)為21±1.5，介質損耗tanδ在1.9×10^-4～2.9×10^-4之間，介電常數(shù)溫度系數(shù)τ_ε控制在100±20ppm/℃范圍內。

上述的Mg-Zn-Ti基射頻多層陶瓷電容器用介質材料的制備方法，包括以下步驟：

步驟1：MgO-ZnO-TiO₂主料合成；包括以下步驟：

步驟1.1：以堿式碳酸鎂(4MgCO₃·Mg(OH)₂·5H₂O)、TiO₂、ZnO為原料，按照MgO:ZnO:TiO₂＝1:(0.3～0.5):1.4的摩爾比進行備料，將得到的混合料以二氧化鋯球為球磨介質，以去離子水為溶劑，按照混合料：磨球：水的重量比為1:(5～7):(2～4)進行研磨5～8小時，最后得到混合均勻的混合物；

步驟1.2：球磨后的混合物在100℃下烘干并過60目篩，得到干燥粉體；

步驟1.3：將步驟1.2處理后得到的混合料在800℃～950℃溫度條件下預燒3～5個小時，得到主晶相為MgTiO₃的主料；

步驟2：第一添加劑合成；包括以下步驟：

步驟2.1：按照摩爾比(BaO+CaO)：(Nb₂O₅+TiO₂)：(B₂O₃+SiO₂)＝(0.25～0.35)：(0.05～015)：(0.50～0.70)，且摩爾比BaO:CaO＝1:(0.6～0.9)、Nb₂O₅:TiO₂＝1:(2～3.5)、B₂O₃：SiO₂＝1:(0.1～0.3)的比例進行備料，將備料同樣以去離子水為球磨介質進行球磨，并于100℃下烘干過60目篩；

步驟2.2：將步驟2.1處理后的球磨料，在650℃～850℃溫度條件下預燒3～4小時，得到第一添加劑復合氧化物粉末；

步驟3：在MgO-ZnO-TiO₂主料中添加步驟2合成的第一添加劑以及第二添加劑Nd₂O₃得到混合體系D粉料；其中，第一添加劑的劑量相當于MgO-ZnO-TiO₂主料的3wt％～11wt％，第二添加劑Nd₂O₃劑量相當于MgO-ZnO-TiO₂主料的0.1wt％～1.0wt％；

步驟4：將步驟3得到的混合體系D粉料以二氧化鋯球為球磨介質，以去離子水為溶劑，按照混合料：磨球：水的重量比為1:(5～7):(2～4)研磨2～3小時，進行干燥、造粒處理，造粒尺寸控制在120目，將粒料放入成型模具中于20MPa壓力下干壓成型得到生坯；

步驟5：生坯于1080～1150℃下燒結2～4小時，得到Mg-Zn-Ti基射頻多層陶瓷電容器用介質材料。

實施例1：MgO-ZnO-TiO₂主料配比變化比較。

按照MgO-ZnO-TiO₂主料固定為100克，第一添加劑復合氧化物固定為5g，第二添加劑Nd₂O₃固定為0.1g配比稱料。在此過程中，主要為在MgO-ZnO-TiO₂主料的合成中改變MgO-ZnO-TiO₂主料配比。主料與第一添加劑的混合球磨按照混合料：磨球：水的重量比為1:5:2進行8小時濕磨，將主料混合料在800℃溫度條件下預燒5個小時，第一添加劑混合料在850℃溫度條件下預燒3小時。混合體系D按照混合料：磨球：水的重量比為1:7:4進行2小時濕磨，烘干后的物料加入聚乙烯醇水溶液進行造粒，在20Mpa壓力下壓制成型，得到直徑為15mm，厚度為8mm的圓柱生胚，然后至于空氣中燒結，根據(jù)主料配比不同燒結條件略有變化，升溫速率為3℃/min，隨爐冷卻即可制得Mg-Zn-Ti基射頻多層陶瓷電容器材料，陶瓷主要配方變化情況、燒結工藝及介電性能參數(shù)見表1。

綜合分析表1可知第一組的性能最好，介電常數(shù)最大，且介電損耗最小。通過表1數(shù)據(jù)可以推斷當?shù)谝惶砑觿?、第二添加劑劑量不變時，主料配比和燒結溫度在該實施例范圍內的變化并不會使介電常數(shù)溫度系數(shù)有明顯變化，同時介電常數(shù)溫度系數(shù)(以+85℃變化率為參考)在-55℃～+125℃范圍內較為穩(wěn)定。

實施例2：第一添加劑復合氧化物摻雜量變化比較。

按照MgO:ZnO:TiO₂＝1:0.3:1.4合成MgO-ZnO-TiO₂主料，將瓷料配方按MgO-ZnO-TiO₂主料固定為100g，第一添加劑復合氧化物分別為3g、5g、7g、9g、11g，第二添加劑Nd₂O₃固定為0.5g配比稱料。主料與第一添加劑的混合球磨按照混合料：磨球：水的重量比為1:6:3進行研磨6小時，將主料混合料在875℃溫度條件下預燒4個小時，第一添加劑混合料在750℃溫度條件下預燒4小時?；旌象w系D按照混合料：磨球：水的重量比為1:5:2進行3小時濕磨，烘干后的物料加入聚乙烯醇水溶液進行造粒，在20Mpa壓力下壓制成型，得到直徑為15mm，厚度為8mm的圓柱生胚，然后至于空氣中燒結，根據(jù)第一添加劑配比不同燒結條件略有變化，升溫速率為3℃/min，隨爐冷卻即可制得Mg-Zn-Ti基射頻多層陶瓷電容器材料，陶瓷主要配方變化情況、燒結工藝及介電性能參數(shù)見表2。

綜合分析表2可知第8組的性能最好，介電常數(shù)適中，且介電損耗較小。通過表2數(shù)據(jù)可以推斷當主料配比、第二添加劑劑量不變時，復合氧化物添加量的改變和燒結溫度在該實施例范圍內的變化對介電常數(shù)、介電損耗及介電常數(shù)溫度系數(shù)有明顯的影響，介電常數(shù)溫度系數(shù)(以+85℃變化率為參考)在-55℃～+125℃范圍內較為穩(wěn)定。

實施例3：第二添加劑復合氧化物摻雜量變化比較。

按照MgO:ZnO:TiO₂＝1:0.5:1.4合成MgO-ZnO-TiO₂主料，將瓷料配方按MgO-ZnO-TiO₂主料固定為100g，第一添加劑復合氧化物固定為7g，第二添加劑Nd₂O₃分別為0.1g、0.3g、0.5g、0.7g、0.9g配比稱料。主料與第一添加劑的混合球磨按照混合料：磨球：水的重量比為1:7:4進行5小時濕磨，將主料混合料在950℃溫度條件下預燒3個小時，第一添加劑混合料在650℃溫度條件下預燒4小時?；旌象w系D按照混合料：磨球：水的重量比為1:6:3進行3小時濕磨，烘干后的物料加入聚乙烯醇水溶液進行造粒，在20Mpa壓力下壓制成型，得到直徑為15mm，厚度為8mm的圓柱生胚，然后至于空氣中燒結，根據(jù)第二添加劑配比不同燒結條件略有變化，升溫速率為3℃/min，隨爐冷卻即可制得Mg-Zn-Ti基射頻多層陶瓷電容器材料，陶瓷主要配方變化情況、燒結工藝及介電性能參數(shù)見表3。

綜合分析表3可知第14組的性能最好，介電常數(shù)適中，且介電損耗較小。通過表3數(shù)據(jù)可以推斷當主料配比、第一添加劑劑量不變時，第二添加劑劑量的改變和燒結溫度在該實施例范圍內的變化對介電損耗有明顯影響，但并不會使介電常數(shù)溫度系數(shù)有明顯變化，同時介電常數(shù)溫度系數(shù)(以+85℃變化率為參考)在-55℃～+125℃范圍內較為穩(wěn)定。

綜合分析3個實施例的所有組成，其中第8組的實用性能最好，該三個實施例中組成8的燒結溫度較低、介電常數(shù)適中、介電損耗較小、介電常數(shù)溫度系數(shù)適中，比較適宜工業(yè)應用。

表1

表2

表3

上述實施例僅例示性說明本發(fā)明的原理及其功效，而非用于限制本發(fā)明。任何熟悉此技術的人士皆可在不違背本發(fā)明的精神及范疇下，對上述實施例進行修飾或改變。因此，凡所屬技術領域中具有通常知識者在未脫離本發(fā)明所揭示的精神與技術思想下所完成的一切等效修飾或改變，仍應由本發(fā)明的權利要求所涵蓋。