專利名稱：一種共沉淀-碳熱還原制備氮化鋁粉末的方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明屬于陶瓷粉末制備技術(shù)領(lǐng)域，特別是提供了一種共沉淀-碳熱還原法制備 氮化鋁陶瓷粉末的方法。
背景技術(shù)：
氮化鋁陶瓷具有高的熱導率、低的介電常數(shù)和介電損耗、可靠的電絕緣性、耐高 溫、耐腐蝕、無毒、良好的力學性能以及與硅相匹配的熱膨脹系數(shù)等一系列優(yōu)良性能，既可 適用于作為功能陶瓷材料(如集成電路的基片和封裝材料)，又可適用于結(jié)構(gòu)材料(如用于 在高溫和腐蝕性環(huán)境中使用的構(gòu)件)。因此，氮化鋁陶瓷已經(jīng)成為現(xiàn)代新材料領(lǐng)域的研究熱
；ο高質(zhì)量的粉末原料是獲得高性能產(chǎn)品的先決條件，要制備性能優(yōu)異的陶瓷材料， 往往需要先制備出高純度、細粒度、燒結(jié)性能良好的粉末原料。氮化鋁陶瓷粉末的制備方法 有碳熱還原法、金屬直接氮化法、化學氣相沉積法等多種。其中碳熱還原法制備的粉末在純 度、粒度、形貌和燒結(jié)性能等方面具有較大優(yōu)勢；此外，該方法成本較低，適宜規(guī)?；a(chǎn)。傳統(tǒng)碳熱還原法制備氮化鋁粉末通常直接采用氧化鋁和碳黑為原料，將二者混合 均勻后進行氮化反應(yīng)制備出氮化鋁粉末，由于比重和極性差異，二者很難混合均勻，容易造 成反應(yīng)不完全；另外，反應(yīng)溫度高，反應(yīng)時間長。因此，該方法有待進一步改善。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明目的在于提供一種共沉淀-碳熱還原制備氮化鋁粉末的方法，可改善傳統(tǒng) 碳熱還原法直接采用氧化鋁和碳黑為原料制備氮化鋁粉末的反應(yīng)條件，制備出細粒度的氮 化鋁粉末。一種共沉淀_碳熱還原制備氮化鋁粉末的方法，包括以下步驟
(1).原料及配比采用的鋁源為硫酸鋁氨；碳源為碳黑；沉淀劑為碳酸氫氨；所述鋁源 和碳源按照摩爾比為NH4Al(SO4)2. 24H20 =C = 1 (2^12)的配比；所述沉淀劑與鋁源按照摩 爾比為 NH4HCO3 NH4Al (SO4)2. 24H20 = (3 6) :1 的配比；
(2).前驅(qū)物的制備首先將碳酸氫氨、硫酸鋁氨和碳黑分別溶解于去離子水中，然后將 硫酸鋁氨和碳黑混合得到混合溶液，之后將硫酸鋁氨與碳黑混合溶液加入到碳酸氫氨溶液 中，攪拌混勻，制得的鋁源+碳黑的沉淀經(jīng)過濾布把多余的水分盡量排干，然后置入烘箱中 于空氣氛下80°C烘干，得到前驅(qū)物；
(3).前驅(qū)物的碳熱還原反應(yīng)將所述步驟(2)得到的前驅(qū)物在1200 1600°C的流動 氮氣或氨氣氣氛中碳熱還原廣5h，氮氣或氨氣流量為1 101/min，反應(yīng)產(chǎn)物經(jīng)后續(xù)脫碳處 理，得到納米級氮化鋁粉末。所述步驟(3)中的前驅(qū)物在1300 1500°C的流動氮氣或氨氣氣氛中碳熱還原， 氮氣或氨氣流量為2廣51/min。本發(fā)明的優(yōu)點在于1.前驅(qū)物煅燒過程中會發(fā)生分解，產(chǎn)生大量的氣體，有利于阻止粒子之間的團聚，提 高粉末分散性能。2.采用化學沉淀法制備鋁源和碳黑的混合前驅(qū)物，可以改善傳統(tǒng)直接以氧化鋁 陶瓷和碳粉為原料時，二者由于比重和極性差異而難以混合均勻的缺點，增加鋁源和碳源 混合的均勻性。同時可以使粒度更小的兩種亞微粒子直接接觸反應(yīng)，提高反應(yīng)活性，能大大 降低碳熱還原反應(yīng)溫度，提高反應(yīng)速率，制備出分散性能良好的細粒度氮化鋁陶瓷粉末。
具體實施例方式實施例1
稱取硫酸鋁銨0. 1摩爾，碳酸氫氨0.4摩爾，碳黑0.2摩爾。首先將碳酸氫氨和硫酸鋁 氨分別溶解于適量去離子水中，之后將碳黑加入硫酸鋁氨水溶液中，攪拌混勻，攪拌的同時 加入適量硬脂酸作為分散劑，得到硫酸鋁氨+碳黑混合溶液。然后將硫酸鋁氨+碳黑混合 溶液加入到碳酸氫氨溶液中，攪拌，并用氨水調(diào)節(jié)溶液PH值使其保持在9. 0，制得的碳酸鋁 銨+碳黑的沉淀經(jīng)過濾布把多余的水分盡量排干，然后置入烘箱中于空氣氛下80°C烘干， 得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物在1400°C、氨氣流量為31/min的條件下反應(yīng)1小時，反應(yīng)產(chǎn)物經(jīng)后 續(xù)脫碳處理得到氮化鋁粉末。實施例2:
稱取硫酸鋁銨0. 1摩爾，碳酸氫氨0. 3摩爾，碳黑0. 4摩爾。首先將碳酸氫氨和硫酸 鋁氨分別溶解于適量去離子水中，之后將碳黑加入硫酸鋁氨水溶液中，攪拌混勻，攪拌的同 時加入適量硬脂酸作為分散劑，得到硫酸鋁氨+碳黑混合溶液。然后將硫酸鋁氨+碳黑混 合溶液加入到碳酸氫氨溶液中，攪拌混勻，制得的勃母石+碳酸鋁銨+碳黑的沉淀經(jīng)過濾布 把多余的水分盡量排干，然后置入烘箱中于空氣氛下80°C烘干，得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物在 1500°C、氮氣流量為51/min的條件下反應(yīng)2小時，反應(yīng)產(chǎn)物經(jīng)后續(xù)脫碳處理得到氮化鋁粉 末。實施例3:
稱取硫酸鋁銨0. 1摩爾，碳酸氫氨0. 5摩爾，碳黑0. 6摩爾。首先將碳酸氫氨和硫酸鋁 氨分別溶解于適量去離子水中，之后將碳黑加入硫酸鋁氨水溶液中，攪拌混勻，攪拌的同時 加入適量硬脂酸作為分散劑，得到硫酸鋁氨+碳黑混合溶液。然后將硫酸鋁氨+碳黑混合 溶液加入到碳酸氫氨溶液中，攪拌，并用氨水調(diào)節(jié)溶液PH值使其保持在9. 0，制得的碳酸鋁 銨+碳黑的沉淀經(jīng)過濾布把多余的水分盡量排干，然后置入烘箱中于空氣氛下80°C烘干， 得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物在1600°C、氮氣流量為21/min的條件下反應(yīng)2小時，反應(yīng)產(chǎn)物經(jīng)后 續(xù)脫碳處理得到氮化鋁粉末。實施例4:
稱取硫酸鋁銨0. 1摩爾，碳酸氫氨0. 4摩爾，碳黑0. 8摩爾。首先將碳酸氫氨和硫酸 鋁氨分別溶解于適量去離子水中，之后將碳黑加入硫酸鋁氨水溶液中，攪拌混勻，攪拌的同 時加入適量硬脂酸作為分散劑，得到硫酸鋁氨+碳黑混合溶液。然后將硫酸鋁氨+碳黑混 合溶液加入到碳酸氫氨溶液中，攪拌混勻，制得的勃母石+碳酸鋁銨+碳黑的沉淀經(jīng)過濾布 把多余的水分盡量排干，然后置入烘箱中于空氣氛下80°C烘干，得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物在 1300°C、氨氣流量為51/min的條件下反應(yīng)3小時，反應(yīng)產(chǎn)物經(jīng)后續(xù)脫碳處理得到氮化鋁粉末。實施例5:
稱取硫酸鋁銨0. 1摩爾，碳酸氫氨0. 6摩爾，碳黑1摩爾。首先將碳酸氫氨和硫酸鋁氨 分別溶解于適量去離子水中，之后將碳黑加入硫酸鋁氨水溶液中，攪拌混勻，攪拌的同時加 入適量硬脂酸作為分散劑，得到硫酸鋁氨+碳黑混合溶液。然后將硫酸鋁氨+碳黑混合溶 液加入到碳酸氫氨溶液中，攪拌，并用氨水調(diào)節(jié)溶液PH值使其保持在9. 0，制得的碳酸鋁銨 +碳黑的沉淀經(jīng)過濾布把多余的水分盡量排干，然后置入烘箱中于空氣氛下80°C烘干，得 到前驅(qū)物。將前驅(qū)物在1200°C、氨氣流量為61/min的條件下反應(yīng)5小時，反應(yīng)產(chǎn)物經(jīng)后續(xù) 脫碳處理得到氮化鋁粉末。實施例6:
稱取硫酸鋁銨0. 1摩爾，碳酸氫氨0. 4摩爾，碳黑1. 2摩爾。首先將碳酸氫氨和硫酸鋁 氨分別溶解于適量去離子水中，之后將碳黑加入硫酸鋁氨水溶液中，攪拌混勻，攪拌的同時 加入適量硬脂酸作為分散劑，得到硫酸鋁氨+碳黑混合溶液。然后將硫酸鋁氨+碳黑混合 溶液加入到碳酸氫氨溶液中，攪拌，并用氨水調(diào)節(jié)溶液PH值使其保持在9. 0，制得的碳酸鋁 銨+碳黑的沉淀經(jīng)過濾布把多余的水分盡量排干，然后置入烘箱中于空氣氛下80°C烘干， 得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物在1300°C、氨氣流量為51/min的條件下反應(yīng)4小時，反應(yīng)產(chǎn)物經(jīng)后 續(xù)脫碳處理得到氮化鋁粉末。實施例7:
稱取硫酸鋁銨0. 1摩爾，碳酸氫氨0. 5摩爾，碳黑0. 8摩爾。首先將碳酸氫氨和硫酸 鋁氨分別溶解于適量去離子水中，之后將碳黑加入硫酸鋁氨水溶液中，攪拌混勻，攪拌的同 時加入適量硬脂酸作為分散劑，得到硫酸鋁氨+碳黑混合溶液。然后將硫酸鋁氨+碳黑混 合溶液加入到碳酸氫氨溶液中，攪拌混勻，制得的勃母石+碳酸鋁銨+碳黑的沉淀經(jīng)過濾布 把多余的水分盡量排干，然后置入烘箱中于空氣氛下80°C烘干，得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物在 1500°C、氮氣流量為51/min的條件下反應(yīng)2小時，反應(yīng)產(chǎn)物經(jīng)后續(xù)脫碳處理得到氮化鋁粉 末。實施例8:
稱取硫酸鋁銨0. 1摩爾，碳酸氫氨0.4摩爾，碳黑0.6摩爾。首先將碳酸氫氨和硫酸鋁 氨分別溶解于適量去離子水中，之后將碳黑加入硫酸鋁氨水溶液中，攪拌混勻，攪拌的同時 加入適量硬脂酸作為分散劑，得到硫酸鋁氨+碳黑混合溶液。然后將硫酸鋁氨+碳黑混合 溶液加入到碳酸氫氨溶液中，攪拌，并用氨水調(diào)節(jié)溶液PH值使其保持在9. 0，制得的碳酸鋁 銨+碳黑的沉淀經(jīng)過濾布把多余的水分盡量排干，然后置入烘箱中于空氣氛下80°C烘干， 得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物在1500°C、氮氣流量為51/min的條件下反應(yīng)2小時，反應(yīng)產(chǎn)物經(jīng)后 續(xù)脫碳處理得到氮化鋁粉末。實施例9:
稱取硫酸鋁銨0. 1摩爾，碳酸氫氨0. 5摩爾，碳黑0. 4摩爾。首先將碳酸氫氨和硫酸 鋁氨分別溶解于適量去離子水中，之后將碳黑加入硫酸鋁氨水溶液中，攪拌混勻，攪拌的同 時加入適量硬脂酸作為分散劑，得到硫酸鋁氨+碳黑混合溶液。然后將硫酸鋁氨+碳黑混 合溶液加入到碳酸氫氨溶液中，攪拌混勻，制得的勃母石+碳酸鋁銨+碳黑的沉淀經(jīng)過濾布 把多余的水分盡量排干，然后置入烘箱中于空氣氛下80°C烘干，得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物在1400°C、氨氣流量為81/min的條件下反應(yīng)3小時，反應(yīng)產(chǎn)物經(jīng)后續(xù)脫碳處理得到氮化鋁粉 末。實施例10
稱取硫酸鋁銨0. 1摩爾，碳酸氫氨0.4摩爾，碳黑0.6摩爾。首先將碳酸氫氨和硫酸鋁 氨分別溶解于適量去離子水中，之后將碳黑加入硫酸鋁氨水溶液中，攪拌混勻，攪拌的同時 加入適量硬脂酸作為分散劑，得到硫酸鋁氨+碳黑混合溶液。然后將硫酸鋁氨+碳黑混合 溶液加入到碳酸氫氨溶液中，攪拌，并用氨水調(diào)節(jié)溶液PH值使其保持在9. 0，制得的碳酸鋁 銨+碳黑的沉淀經(jīng)過濾布把多余的水分盡量排干，然后置入烘箱中于空氣氛下80°C烘干， 得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物在1400°C、氨氣流量為101/min的條件下反應(yīng)3小時，反應(yīng)產(chǎn)物經(jīng)后 續(xù)脫碳處理得到氮化鋁粉末。實施例11
稱取硫酸鋁銨0. 1摩爾，碳酸氫氨0.6摩爾，碳黑0.4摩爾。首先將碳酸氫氨和硫酸鋁 氨分別溶解于適量去離子水中，之后將碳黑加入硫酸鋁氨水溶液中，攪拌混勻，攪拌的同時 加入適量硬脂酸作為分散劑，得到硫酸鋁氨+碳黑混合溶液。然后將硫酸鋁氨+碳黑混合 溶液加入到碳酸氫氨溶液中，攪拌，并用氨水調(diào)節(jié)溶液PH值使其保持在9. 0，制得的碳酸鋁 銨+碳黑的沉淀經(jīng)過濾布把多余的水分盡量排干，然后置入烘箱中于空氣氛下80°C烘干， 得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物在1300°C、氨氣流量為21/min的條件下反應(yīng)4小時，反應(yīng)產(chǎn)物經(jīng)后 續(xù)脫碳處理得到氮化鋁粉末。實施例12
稱取硫酸鋁銨0. 1摩爾，碳酸氫氨0.4摩爾，碳黑0.8摩爾。首先將碳酸氫氨和硫酸鋁 氨分別溶解于適量去離子水中，之后將碳黑加入硫酸鋁氨水溶液中，攪拌混勻，攪拌的同時 加入適量硬脂酸作為分散劑，得到硫酸鋁氨+碳黑混合溶液。然后將硫酸鋁氨+碳黑混合 溶液加入到碳酸氫氨溶液中，攪拌，并用氨水調(diào)節(jié)溶液PH值使其保持在9. 0，制得的碳酸鋁 銨+碳黑的沉淀經(jīng)過濾布把多余的水分盡量排干，然后置入烘箱中于空氣氛下80°C烘干， 得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物在1500°C、氮氣流量為11/min的條件下反應(yīng)2小時，反應(yīng)產(chǎn)物經(jīng)后 續(xù)脫碳處理得到氮化鋁粉末。實施例13
稱取硫酸鋁銨0. 1摩爾，碳酸氫氨0. 4摩爾，碳黑1摩爾。首先將碳酸氫氨和硫酸鋁氨 分別溶解于適量去離子水中，之后將碳黑加入硫酸鋁氨水溶液中，攪拌混勻，攪拌的同時加 入適量硬脂酸作為分散劑，得到硫酸鋁氨+碳黑混合溶液。然后將硫酸鋁氨+碳黑混合溶 液加入到碳酸氫氨溶液中，攪拌，并用氨水調(diào)節(jié)溶液PH值使其保持在9. 0，制得的碳酸鋁銨 +碳黑的沉淀經(jīng)過濾布把多余的水分盡量排干，然后置入烘箱中于空氣氛下80°C烘干，得 到前驅(qū)物。將前驅(qū)物在1500°C、氮氣流量為51/min的條件下反應(yīng)2小時，反應(yīng)產(chǎn)物經(jīng)后續(xù) 脫碳處理得到氮化鋁粉末。實施例14
稱取硫酸鋁銨0. 1摩爾，碳酸氫氨0. 4摩爾，碳黑1摩爾。首先將碳酸氫氨和硫酸鋁氨 分別溶解于適量去離子水中，之后將碳黑加入硫酸鋁氨水溶液中，攪拌混勻，攪拌的同時加 入適量硬脂酸作為分散劑，得到硫酸鋁氨+碳黑混合溶液。然后將硫酸鋁氨+碳黑混合溶液 加入到碳酸氫氨溶液中，攪拌混勻，制得的勃母石+碳酸鋁銨+碳黑的沉淀經(jīng)過濾布把多余的水分盡量排干，然后置入烘箱中于空氣氛下80°C烘干，得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物在1600°C、 氮氣流量為41/min的條件下反應(yīng)2小時，反應(yīng)產(chǎn)物經(jīng)后續(xù)脫碳處理得到氮化鋁粉末。
實施例15
稱取硫酸鋁銨0. 1摩爾，碳酸氫氨0. 4摩爾，碳黑1. 2摩爾。首先將碳酸氫氨和硫酸鋁 氨分別溶解于適量去離子水中，之后將碳黑加入硫酸鋁氨水溶液中，攪拌混勻，攪拌的同時 加入適量硬脂酸作為分散劑，得到硫酸鋁氨+碳黑混合溶液。然后將硫酸鋁氨+碳黑混合 溶液加入到碳酸氫氨溶液中，攪拌，并用氨水調(diào)節(jié)溶液PH值使其保持在9. 0，制得的碳酸鋁 銨+碳黑的沉淀經(jīng)過濾布把多余的水分盡量排干，然后置入烘箱中于空氣氛下80°C烘干， 得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物在1200°C、氨氣流量為21/min的條件下反應(yīng)2小時，反應(yīng)產(chǎn)物經(jīng)后 續(xù)脫碳處理得到氮化鋁粉末。
權(quán)利要求
一種共沉淀 碳熱還原制備氮化鋁粉末的方法，其特征在于包括以下步驟(1)．原料及配比采用的鋁源為硫酸鋁氨；碳源為碳黑；沉淀劑為碳酸氫氨；所述鋁源和碳源按照摩爾比為NH4A1(SO4)2.24H2OC＝1(2~12)的配比；所述沉淀劑與鋁源按照摩爾比為NH4HCO3NH4A1(SO4)2.24H2O＝(3~6)1的配比；(2)．前驅(qū)物的制備首先將碳酸氫氨、硫酸鋁氨和碳黑分別溶解于去離子水中，然后將硫酸鋁氨和碳黑混合得到混合溶液，之后將硫酸鋁氨與碳黑混合溶液加入到碳酸氫氨溶液中，攪拌混勻，制得的鋁源與碳黑的沉淀經(jīng)過濾布把多余的水分盡量排干，然后置入烘箱中于空氣氛下80℃烘干，得到前驅(qū)物；(3)．前驅(qū)物的碳熱還原反應(yīng)將所述步驟(2)得到的前驅(qū)物在1200～1600℃的流動氮氣或氨氣氣氛中碳熱還原1~5h，氮氣或氨氣流量為1～10l/min，反應(yīng)產(chǎn)物經(jīng)后續(xù)脫碳處理，得到納米級氮化鋁粉末。
2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的共沉淀_碳熱還原制備氮化鋁粉末的方法，其特征在于所 述步驟(2)中是將硫酸鋁氨與碳黑混合溶液加入到碳酸氫氨溶液中，攪拌，并用氨水調(diào)節(jié) 溶液PH值使其保持在9.0。
3.根據(jù)權(quán)利要求1所述的共沉淀-碳熱還原制備氮化鋁粉末的方法，其特征在于所 述步驟(3)中的前驅(qū)物在1300 1500°C的流動氮氣或氨氣氣氛中碳熱還原，氮氣或氨氣 流量為2廣51/min。
全文摘要
一種共沉淀-碳熱還原制備氮化鋁粉末的方法，屬于陶瓷粉末制備領(lǐng)域。鋁源為硫酸鋁氨,碳源為碳黑,沉淀劑為碳酸氫氨。鋁源和碳源按照摩爾比配比；沉淀劑與鋁源按照摩爾比配比。首先將碳酸氫氨和硫酸鋁氨分別溶解于適量去離子水中，然后將碳黑加入硫酸鋁氨水溶液中攪拌混勻，得到硫酸鋁氨與碳黑混合溶液;將其與碳酸氫氨溶液混合攪拌均勻，得到鋁源和碳黑的均勻沉淀，制得的鋁源與碳黑的沉淀經(jīng)過濾布排干水分，烘干得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物在一定的條件下反應(yīng)，反應(yīng)產(chǎn)物經(jīng)后續(xù)脫碳處理得到氮化鋁粉末。本發(fā)明有利于在較低反應(yīng)溫度條件下合成出高純度、細粒度的納米級氮化鋁陶瓷粉末；設(shè)備簡單、工藝可操作性及可靠性強，生產(chǎn)成本低，適合工業(yè)化生產(chǎn)。
文檔編號C04B35/581GK101973533SQ20101052770
公開日2011年2月16日 申請日期2010年11月2日 優(yōu)先權(quán)日2010年11月2日
發(fā)明者儲愛民, 曲選輝, 秦明禮, 賈寶瑞, 魯慧峰 申請人:北京科技大學