專利名稱：一種制備氮化鋁陶瓷粉末的方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明屬于陶瓷粉末制備技術(shù)領(lǐng)域，特別是提供了一種制備納米級氮化鋁陶瓷粉 末的方法。
背景技術(shù)：
氮化鋁(AlN)陶瓷具有高的熱導(dǎo)率(理論熱導(dǎo)率為320 W. πΓ1. Γ1，是氧化鋁陶瓷 的十倍左右)；相對較低的介電常數(shù)(約8. 8，IMHz)和介電損耗(3 10，IMHz)；與硅和砷化鎵 等芯片材料相匹配的熱膨脹系數(shù)(3. 5 iSXlO—lTdONSOirC)；無毒、絕緣等一系列優(yōu) 異性能，被認(rèn)為是新一代高性能陶瓷基片、封裝等散熱器件的首選材料，在微電子等領(lǐng)域具 有十分廣闊的應(yīng)用前景。高質(zhì)量的粉末原料是獲得高性能產(chǎn)品的先決條件，要制備性能優(yōu)異的AlN陶瓷材 料，首先需要制備出高純度、細(xì)粒度、燒結(jié)性能良好的AlN粉末。目前，AlN粉末的合成方法 主要有四種鋁粉直接氮化法、碳熱還原法、自蔓延高溫合成法、化學(xué)氣相沉積法。在這些 制備方法中，碳熱還原法是較為經(jīng)典的一種，與其他方法相比較，該方法制備的AlN粉末純 度高，粉末分散性好，形貌、粒度可控，燒結(jié)性能好；另外，該方法適宜規(guī)模化生產(chǎn)，并已在工 業(yè)化生產(chǎn)中得到廣泛應(yīng)用。傳統(tǒng)碳熱還原法制備氮化鋁粉末通常采用氧化鋁和碳黑為原料，由于比重和極性 差異，二者很難混合均勻，容易造成反應(yīng)不完全；另外，反應(yīng)溫度高，反應(yīng)時間長，成本高。因 此，該方法有待進(jìn)一步改善。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明目的在于提供一種碳熱還原法制備氮化鋁陶瓷粉末的新方法。其特征在 于通過改善原料混合方法，使粒度更小的亞微粒子直接接觸反應(yīng)，提高前驅(qū)物的反應(yīng)活性， 有利于在較低反應(yīng)溫度條件下合成高純度、細(xì)粒度的陶瓷粉末，解決傳統(tǒng)碳熱還原法直接 以氧化鋁陶瓷粉末和碳黑為原料時引起的混料不均、反應(yīng)溫度高、反應(yīng)時間長、成本高等問 題。一種制備氮化鋁陶瓷粉末的方法，其特征在于包括以下步驟
(1).原料及配比所采用的鋁源為硝酸鋁或氯化鋁或硫酸鋁；碳源為碳黑；添加劑為 尿素、硝酸銨、硝酸；所述鋁源和碳源按照摩爾比為Al :c = 1 :(2 16)的配比混合；所述 添加劑按+5價的氮元素與_ 3價的氮元素按照摩爾比為N+5 :N_3 = 1 (0. 1 10)的配比 混合；
(2).前驅(qū)物的制備首先將碳黑均勻分散于一定量的水中，然后將所述鋁源及添加劑 溶解分散于碳黑溶液中；將各種原料混合均勻后，在100 600°C溫度下加熱，溶液發(fā)生反 應(yīng)后得到前驅(qū)物；
(3).前驅(qū)物的碳熱還原反應(yīng)將步驟(2)得到的前驅(qū)物在1200 1600°C的流動氮氣 或氨氣氣氛中碳熱還原6(T600min，氮氣或氨氣的流量為1 101/min;(4).除碳碳熱還原反應(yīng)產(chǎn)物經(jīng)在500 800°C的溫度下氧化除碳30 600min，得 到納米級氮化鋁粉末。本發(fā)明的優(yōu)點在于
1.前驅(qū)物中鋁源和碳源粒度細(xì)小、混合均勻，反應(yīng)活性好，能大大降低碳熱還原反應(yīng) 溫度，提高反應(yīng)速率，制備出分散性能良好的納米級氮化鋁陶瓷粉末。2.原材料來源廣泛，價格低廉，生產(chǎn)成本低，制備的氮化鋁納米粉性能穩(wěn)定，生產(chǎn) 工藝簡單，可實現(xiàn)大批量生產(chǎn)。
具體實施例方式實施例1
稱取碳黑Imol，硝酸鋁0. 5mol，尿素0. 02mol，硝酸銨0. Olmol。首先采用適量的硬脂 酸作為表面活性劑，將碳黑均勻分散于適量的蒸餾水中，配置成穩(wěn)定的懸浮液，之后將上述 各種水溶性原料溶于碳黑的懸浮液中得到混合溶液。將混合溶液置于300°C的可控溫電 爐上加熱，溶液在經(jīng)歷揮發(fā)、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物粉碎后，在 1400°C、氮氣流量為31/min的條件下反應(yīng)180min，得到反應(yīng)產(chǎn)物。將氮化反應(yīng)產(chǎn)物在700°C 的空氣中除碳120min，得到氮化鋁粉末。實施例2:
稱取碳黑Imol，硝酸鋁0. 25mol，尿素0. Imol，硝酸銨0. Olmol。首先采用適量的硬脂 酸作為表面活性劑，將碳黑均勻分散于適量的蒸餾水中，配置成穩(wěn)定的懸浮液，之后將上述 各種水溶性原料溶于碳黑的懸浮液中得到混合溶液。將混合溶液置于400°C的可控溫電 爐上加熱，溶液在經(jīng)歷揮發(fā)、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物粉碎后，在 1300°C、氨氣流量為51/min的條件下反應(yīng)150min，得到反應(yīng)產(chǎn)物。將氮化反應(yīng)產(chǎn)物在700°C 的空氣中除碳90min，得到氮化鋁粉末。實施例3:
稱取碳黑Imol，硝酸鋁0. Imol，尿素0. 05mol，硝酸銨0. Olmol。首先采用適量的硬脂 酸作為表面活性劑，將碳黑均勻分散于適量的蒸餾水中，配置成穩(wěn)定的懸浮液，之后將上述 各種水溶性原料溶于碳黑的懸浮液中得到混合溶液。將混合溶液置于200°C的可控溫電 爐上加熱，溶液在經(jīng)歷揮發(fā)、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物粉碎后，在 1500°C、氮氣流量為21/min的條件下反應(yīng)60min，得到反應(yīng)產(chǎn)物。將氮化反應(yīng)產(chǎn)物在700°C 的空氣中除碳60min，得到氮化鋁粉末。實施例4:
稱取碳黑lmol，硝酸鋁0. 25mol，尿素0.08mol，硝酸銨O.Olmol。首先采用適量的硬 脂酸作為表面活性劑，將碳黑均勻分散于適量的蒸餾水中，配置成穩(wěn)定的懸浮液，之后將上 述各種水溶性原料溶于碳黑的懸浮液中得到混合溶液。將混合溶液置于300°C的可控溫電 爐上加熱，溶液在經(jīng)歷揮發(fā)、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物粉碎后，在 1600°C、氮氣流量為81/min的條件下反應(yīng)120min，得到反應(yīng)產(chǎn)物。將氮化反應(yīng)產(chǎn)物在500°C 的空氣中除碳120min，得到氮化鋁粉末。實施例5:
稱取碳黑lmol，硝酸鋁0. 3mol,尿素0. Olmol，硝酸銨0. Olmol0首先采用適量的硬脂酸作為表面活性劑，將碳黑均勻分散于適量的蒸餾水中，配置成穩(wěn)定的懸浮液，之后將上 述各種水溶性原料溶于碳黑的懸浮液中得到混合溶液。將混合溶液置于200°C的可控溫 電爐上加熱，溶液在經(jīng)歷揮發(fā)、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物粉碎后， 在1400°C、氨氣流量為101/min的條件下反應(yīng)180min，得到反應(yīng)產(chǎn)物。將氮化反應(yīng)產(chǎn)物在 600°C的空氣中除碳90min，得到氮化鋁粉末。實施例6:
稱取碳黑Imol，氯化鋁0. 5mol，硝酸0. 2mol，尿素0. 3mol，硝酸銨0. Olmol。首先采用 適量的硬脂酸作為表面活性劑，將碳黑均勻分散于適量的蒸餾水中，配置成穩(wěn)定的懸浮液， 之后將上述各種水溶性原料溶于碳黑的懸浮液中得到混合溶液。將混合溶液置于500°C的 可控溫電爐上加熱，溶液在經(jīng)歷揮發(fā)、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物粉 碎后，在1400°C、氮氣流量為51/min的條件下反應(yīng)180min，得到反應(yīng)產(chǎn)物。將氮化反應(yīng)產(chǎn) 物在700°C的空氣中除碳120min，得到氮化鋁粉末。實施例7:
稱取碳黑lmol，氯化鋁0. 2mol，硝酸0. Imol，尿素0. Imol，硝酸銨0. Olmol。首先采用 適量的硬脂酸作為表面活性劑，將碳黑均勻分散于適量的蒸餾水中，配置成穩(wěn)定的懸浮液， 之后將上述各種水溶性原料溶于碳黑的懸浮液中得到混合溶液。將混合溶液置于300°C的 可控溫電爐上加熱，溶液在經(jīng)歷揮發(fā)、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物粉 碎后，在1500°C、氨氣流量為51/min的條件下反應(yīng)90min，得到反應(yīng)產(chǎn)物。將氮化反應(yīng)產(chǎn)物 在800°C的空氣中除碳60min，得到氮化鋁粉末。實施例8:
稱取碳黑Imol，氯化鋁0. 4mol，硝酸0. 15mol，尿素0. 2mol，硝酸銨0. Olmol。首先采用 適量的硬脂酸作為表面活性劑，將碳黑均勻分散于適量的蒸餾水中，配置成穩(wěn)定的懸浮液， 之后將上述各種水溶性原料溶于碳黑的懸浮液中得到混合溶液。將混合溶液置于100°C的 可控溫電爐上加熱，溶液在經(jīng)歷揮發(fā)、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物粉 碎后，在1400°C、氨氣流量為11/min的條件下反應(yīng)300min，得到反應(yīng)產(chǎn)物。將氮化反應(yīng)產(chǎn) 物在500°C的空氣中除碳120min，得到氮化鋁粉末。實施例9:
稱取碳黑Imol，氯化鋁0. 3mol，硝酸0. 15mol，尿素0. 25mol，硝酸銨0. 005mol。首先采 用適量的硬脂酸作為表面活性劑，將碳黑均勻分散于適量的蒸餾水中，配置成穩(wěn)定的懸浮 液，之后將上述各種水溶性原料溶于碳黑的懸浮液中得到混合溶液。將混合溶液置于150°C 的可控溫電爐上加熱，溶液在經(jīng)歷揮發(fā)、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物 粉碎后，在1600°C、氮氣流量為81/min的條件下反應(yīng)120min，得到反應(yīng)產(chǎn)物。將氮化反應(yīng) 產(chǎn)物在700°C的空氣中除碳90min，得到氮化鋁粉末。實施例10
稱取碳黑Imol，氯化鋁0. Imol，硝酸0. 05mol，尿素0. Imol，硝酸銨0. 005molo首先采 用適量的硬脂酸作為表面活性劑，將碳黑均勻分散于適量的蒸餾水中，配置成穩(wěn)定的懸浮 液，之后將上述各種水溶性原料溶于碳黑的懸浮液中得到混合溶液。將混合溶液置于600°C 的可控溫電爐上加熱，溶液在經(jīng)歷揮發(fā)、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物 粉碎后，在1300°C、氨氣流量為51/min的條件下反應(yīng)180min，得到反應(yīng)產(chǎn)物。將氮化反應(yīng)產(chǎn)物在650°C的空氣中除碳120min，得到氮化鋁粉末。實施例11
稱取碳黑Imol，硫酸鋁0. 2mol，硝酸0. 15mol，尿素0. 15mol，硝酸銨0. 05mol。首先采 用適量的硬脂酸作為表面活性劑，將碳黑均勻分散于適量的蒸餾水中，配置成穩(wěn)定的懸浮 液，之后將上述各種水溶性原料溶于碳黑的懸浮液中得到混合溶液。將混合溶液置于300°C 的可控溫電爐上加熱，溶液在經(jīng)歷揮發(fā)、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物 粉碎后，在1600°C、氮氣流量為21/min的條件下反應(yīng)180min，得到反應(yīng)產(chǎn)物。將氮化反應(yīng) 產(chǎn)物在700°C的空氣中除碳90min，得到氮化鋁粉末。實施例12
稱取碳黑Imol，硫酸鋁0. 4mol，硝酸0. 2mol，尿素0. 3mol，硝酸銨0. 05molo首先采用 適量的硬脂酸作為表面活性劑，將碳黑均勻分散于適量的蒸餾水中，配置成穩(wěn)定的懸浮液， 之后將上述各種水溶性原料溶于碳黑的懸浮液中得到混合溶液。將混合溶液置于500°C的 可控溫電爐上加熱，溶液在經(jīng)歷揮發(fā)、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物粉 碎后，在1200°C、氨氣流量為81/min的條件下反應(yīng)360min，得到反應(yīng)產(chǎn)物。將氮化反應(yīng)產(chǎn) 物在700°C的空氣中除碳60min，得到氮化鋁粉末。實施例13
稱取碳黑Imol，硫酸鋁0. Imol，硝酸0. Imol，尿素0. Imol，硝酸銨0. 05molo首先采用 適量的硬脂酸作為表面活性劑，將碳黑均勻分散于適量的蒸餾水中，配置成穩(wěn)定的懸浮液， 之后將上述各種水溶性原料溶于碳黑的懸浮液中得到混合溶液。將混合溶液置于300°C的 可控溫電爐上加熱，溶液在經(jīng)歷揮發(fā)、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物粉 碎后，在1400°C、氨氣流量為51/min的條件下反應(yīng)120min，得到反應(yīng)產(chǎn)物。將氮化反應(yīng)產(chǎn) 物在700°C的空氣中除碳120min，得到氮化鋁粉末。實施例14
稱取碳黑Imol，硫酸鋁0. 3mol，硝酸0. 15mol，尿素0. 2mol，硝酸銨0. 05mol。首先采用 適量的硬脂酸作為表面活性劑，將碳黑均勻分散于適量的蒸餾水中，配置成穩(wěn)定的懸浮液， 之后將上述各種水溶性原料溶于碳黑的懸浮液中得到混合溶液。將混合溶液置于200°C的 可控溫電爐上加熱，溶液在經(jīng)歷揮發(fā)、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物粉 碎后，在1500°C、氮氣流量為101/min的條件下反應(yīng)120min，得到反應(yīng)產(chǎn)物。將氮化反應(yīng)產(chǎn) 物在600°C的空氣中除碳90min，得到氮化鋁粉末。實施例15
稱取碳黑Imol，硫酸鋁0. 5mol，硝酸0. 3mol，尿素0. 35mol，硝酸銨0. 05mol。首先采用 適量的硬脂酸作為表面活性劑，將碳黑均勻分散于適量的蒸餾水中，配置成穩(wěn)定的懸浮液， 之后將上述各種水溶性原料溶于碳黑的懸浮液中得到混合溶液。將混合溶液置于400°C的 可控溫電爐上加熱，溶液在經(jīng)歷揮發(fā)、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物粉 碎后，在1300°C、氨氣流量為21/min的條件下反應(yīng)180min，得到反應(yīng)產(chǎn)物。將氮化反應(yīng)產(chǎn) 物在700°C的空氣中除碳120min，得到氮化鋁粉末。
權(quán)利要求
一種制備氮化鋁陶瓷粉末的方法，其特征在于包括以下步驟原料及配比所采用的鋁源為硝酸鋁或氯化鋁或硫酸鋁；碳源為碳黑；添加劑為尿素、硝酸銨、硝酸；所述鋁源和碳源按照摩爾比為AlC＝1(2～16)的配比混合；所述添加劑按+5價的氮元素與–3價的氮元素按照摩爾比為N+5N 3＝1(0.1～10)的配比混合；前驅(qū)物的制備首先將碳黑均勻分散于一定量的水中，然后將所述鋁源及添加劑溶解按比例分散于碳黑溶液中；將各種原料混合均勻后，在100～600℃溫度下加熱，溶液發(fā)生反應(yīng)后得到前驅(qū)物；前驅(qū)物的碳熱還原反應(yīng)將步驟(2)得到的前驅(qū)物在1200～1600℃的流動氮氣或氨氣氣氛中碳熱還原60~600min，氮氣或氨氣的流量為1～10l/min；除碳碳熱還原反應(yīng)產(chǎn)物經(jīng)在500～800℃的溫度下氧化除碳30～600min，得到納米級氮化鋁粉末。
全文摘要
一種制備氮化鋁陶瓷粉末的方法，屬于陶瓷粉末制備領(lǐng)域。鋁源為硝酸鋁或氯化鋁或硫酸鋁；碳源為碳黑；添加劑為尿素、硝酸銨、硝酸。首先將碳黑均勻分散于一定量的水中形成懸浮液，然后將所述鋁源及添加劑溶解分散于碳黑的懸浮液中得到混合溶液，將混合溶液加熱發(fā)生反應(yīng)后得到前驅(qū)物。前驅(qū)物在流動氮氣或氨氣氣氛中碳熱還原,碳熱還原反應(yīng)產(chǎn)物在500～800℃的溫度下氧化除碳30～600min，得到氮化鋁粉末。本發(fā)明前驅(qū)物中鋁源和碳源粒度細(xì)小、混合均勻，反應(yīng)活性好，能降低碳熱還原反應(yīng)溫度，提高反應(yīng)速率，制備出分散性能良好的納米級氮化鋁陶瓷粉末；且原材料來源廣泛，價格低廉，生產(chǎn)成本低，制備的氮化鋁納米粉性能穩(wěn)定，生產(chǎn)工藝簡單，可實現(xiàn)大批量生產(chǎn)。
文檔編號C04B35/581GK101973534SQ20101052770
公開日2011年2月16日 申請日期2010年11月2日 優(yōu)先權(quán)日2010年11月2日
發(fā)明者儲愛民, 曲選輝, 秦明禮, 賈寶瑞, 魯慧峰 申請人:北京科技大學(xué)