專利名稱:含有scr催化劑的部分過濾器基底和排放處理系統(tǒng)和處理發(fā)動機廢氣的方法
含有SCR催化劑的部分過濾器基底和排放處理系統(tǒng)和處理
發(fā)動機廢氣的方法背景本發(fā)明涉及在使柴油機的典型氣態(tài)排放物進入大氣之前處理它們的催化制品、方法和系統(tǒng)。該系統(tǒng)包括具有通常低于壁流過濾器的粒子過濾效率的部分過濾器。柴油機廢氣是不僅含有氣態(tài)排放物,如一氧化碳(“CO”)、未燃烴(“HC”)和氮氧化物(“N0X”),還含有構(gòu)成所謂微粒或顆粒物的凝相材料(液體和固體)的多相混合物。 常常在柴油機排氣系統(tǒng)中提供催化劑組合物和其上存在該組合物的基底以將某些或所有這些廢氣組分轉(zhuǎn)化成無害組分。例如,柴油機排氣系統(tǒng)可以含有柴油機氧化催化劑、煙灰過濾器和用于還原NOx的催化劑中的一種或多種。含有鉬族金屬、賤金屬及其組合的氧化催化劑已知通過促進HC和CO氣態(tài)污染物以及一定比例的顆粒物經(jīng)由這些污染物的氧化轉(zhuǎn)化成二氧化碳和水來促進柴油機廢氣的處理。這類催化劑通常包含在被稱作柴油機氧化催化劑(diesel oxidation catalyst, “DOC”)的單元中,所述單元位于柴油機排氣裝置中以便在廢氣排放到大氣中之前處理該廢氣。除了氣態(tài)HC、C0和顆粒物的轉(zhuǎn)化外,含有鉬族金屬(其通常分散在耐火氧化物載體上) 的氧化催化劑還促進氧化一氮(NO)氧化成N02。柴油機廢氣的總顆粒排放物由三種主要組分構(gòu)成。一種組分是固態(tài)、干燥的固體碳質(zhì)成分或煙灰成分。這種干燥的碳質(zhì)物引起常與柴油機廢氣聯(lián)系在一起的可見煙灰排放物。顆粒物的第二組分是可溶有機成分(“S0F”)。可溶有機成分有時被稱作揮發(fā)性有機成分(“V0F”),在本文中將使用這一術(shù)語。VOF可以根據(jù)柴油機廢氣的溫度以蒸氣或以氣溶膠 (液體冷凝物的細滴)形式存在于柴油機廢氣中。其通常如標準測量試驗,例如U. S. Heavy Duty Transient Federal Test Procedure所規(guī)定,在52°C的標準微粒收集溫度下以冷凝液形式存在于稀釋廢氣中。這些液體來自兩個來源(1)活塞每次上下時從發(fā)動機汽缸壁上掃除的潤滑油;和(2)未燃燒或部分燃燒的柴油燃料。顆粒物的第三組分是所謂的硫酸鹽成分。硫酸鹽成分由柴油燃料中存在的少量硫組分形成。在柴油燃燒過程中形成小比例的SO3,其又迅速與廢氣中的水結(jié)合形成硫酸。硫酸作為凝相與氣溶膠形式的微粒一起收集或吸附到其它微粒組分上,由此增加總顆粒物的質(zhì)量。用于大量減少顆粒物的一種后處理技術(shù)是柴油機微粒過濾器。有許多有效地從柴油機廢氣中除去顆粒物的已知過濾器結(jié)構(gòu),如蜂窩壁流過濾器、纏繞或填充纖維過濾器、開孔泡沫、燒結(jié)金屬過濾器等。但是,下述陶瓷壁流過濾器受到最多關(guān)注。這些過濾器能從柴油機廢氣中除去超過90%的微粒材料。該過濾器是用于從廢氣中除去粒子的物理結(jié)構(gòu),積聚的粒子會增加發(fā)動機上來自該過濾器的背壓。因此,必須從過濾器上連續(xù)或定期燒除積聚的粒子以維持可接受的背壓。氨選擇性催化還原(SCR)是用于達到柴油機和貧燃(lean-burn)發(fā)動機中的嚴格 NOx排放目標的NOx消除技術(shù)。在氨SCR法中,在通常由賤金屬構(gòu)成的催化劑上使NOx (是指 NCHNO2之和)與氨(或氨前體,如脲)反應(yīng)以形成雙氮(N2)。
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含有促進NOx的SCR的催化壁流過濾器發(fā)揮兩種功能除去廢氣流的微粒組分和將廢氣流的NOx組分轉(zhuǎn)化成隊??蓪崿F(xiàn)NOx還原目標的SCR涂布的壁流過濾器要求在車輛中的一般空間限制下該壁流過濾器上充足的SCR催化劑組合物載量。由于暴露在廢氣流的某些有害組分或高溫中而隨時間發(fā)生的該組合物的催化效率的逐漸損失增強了對SCR催化劑組合物的更高催化劑載量的需要。但是,具有更高催化劑載量的涂布壁流過濾器的制備會造成排氣系統(tǒng)內(nèi)不可接受的高背壓。背壓的提高對燃料效率具有不利影響。涂布壁流過濾器時考慮的另一方面是適當?shù)腟CR催化劑組合物的選擇。首先,該催化劑組合物必須耐熱以使其即使長期暴露在過濾器再生所特有的較高溫度下后也保持其SCR催化活性。例如,顆粒物的煙灰成分的燃燒通常造成高于700°C和更高的溫度。這樣的溫度使許多常用SCR催化劑組合物,如釩和鈦的混合氧化物催化有效性較低。其次,該 SCR催化劑組合物優(yōu)選具有足夠?qū)挼墓ぷ鳒囟确秶允顾鼈兛蛇m應(yīng)車輛運行的可變溫度范圍。例如在低負荷條件下或在啟動時常遇到低于300°C的溫度。該SCR催化劑組合物優(yōu)選能夠催化廢氣的NOx組分的還原以實現(xiàn)NOx還原目標,即使在較低廢氣溫度下,特別是在SCR 催化劑位于過濾器基底,如壁流過濾器上時。通常,SCR催化劑應(yīng)具有高比活性以及高水熱穩(wěn)定性。已經(jīng)提出能實現(xiàn)壁流過濾器上的更高SCR催化劑載量但仍允許該過濾器保持實現(xiàn)可接受背壓的流動特性的含有SCR催化劑的壁流過濾器和涂布技術(shù)。盡管此類提出的壁流過濾器和涂布技術(shù)具有較高SCR催化劑載量,但希望提供能管理SCR催化劑的背壓和催化功能的備選被催化過濾器和系統(tǒng)。此外,希望提供利用涂有SCR催化劑的微粒過濾器的催化制品、系統(tǒng)和方法,該SCR催化劑的載量在廢氣流經(jīng)過該過濾器時實現(xiàn)充分的較低溫 NOx轉(zhuǎn)化以及表現(xiàn)出合意的水熱老化特性。發(fā)明概述根據(jù)本發(fā)明的一個方面,在用于消除柴油機廢氣和處理含有NOx和顆粒物的發(fā)動機廢氣流的系統(tǒng)和方法中采用部分效率過濾器。符合排放物指南,例如EU III和EU IV,可能不需要高效過濾器,在不需要高過濾效率的系統(tǒng)中可采用部分效率過濾器。本文所用的 “部分過濾器”或“部分效率過濾器”是指具有大約30質(zhì)量%至大約60質(zhì)量%的過濾器效率的過濾器。此外,部分效率煙灰過濾器(或“部分過濾器”)在柴油機廢氣應(yīng)用中的使用提供另外的廢氣處理系統(tǒng)設(shè)計靈活性。例如,由于部分過濾器中的煙灰收集以比高效過濾器低的速率進行,所需再生之間的時間較長,由此降低與提高廢氣溫度以確保煙灰完全燃燒相關(guān)的燃料消耗并降低過濾器材料上的熱負荷。一些部分過濾器設(shè)計還允許由金屬制造,由此提高該過濾器的耐熱性和抗機械沖擊性。這允許將過濾器放置得更靠近發(fā)動機,在此振動和排氣壓力脈動力高得多。此外,部分過濾器設(shè)計沒有任何盲區(qū)或封閉通道,因此非常不可能收集隨使用積聚在高效過濾器中的煙灰燃燒的耐火無機副產(chǎn)物,即灰分。高效過濾器中的灰分積聚造成提高的排氣系統(tǒng)背壓和隨之較低的發(fā)動機效率。因此,使用部分過濾器避免灰分積聚直接有助于更高的發(fā)動機效率和更低的燃料消耗。想到這些設(shè)計考慮,清楚的是,用部分過濾器就可符合微粒排放規(guī)章的應(yīng)用明顯有動機這樣做。根據(jù)本發(fā)明的某些實施方案,該微粒過濾器是除去氣流中至少30至60%顆粒物的部分過濾器。微粒過濾器還可具有50%至95%的孔隙率。該微粒過濾器可包括泡沫。此
5類過濾器可進一步具有開放或網(wǎng)狀基底結(jié)構(gòu)和/或孔隙和提供多孔壁的支柱。在另一實施方案中,該微粒過濾器具有0. 1克/立方英寸-3. 5克/立方英寸,或更具體地大約0. 5克/立方英寸-2. 0克/立方英寸的催化劑載量。在一個或多個實施方案中,沿該微粒過濾器的軸向長度布置SCR催化劑。在某些實施方案中,SCR催化劑位于微粒過濾器的軸向長度的某部分或某區(qū)域上,其可占據(jù)或延伸到少于該微粒過濾器的整個軸向長度。根據(jù)本發(fā)明的另一些實施方案,要通過該系統(tǒng)處理的氣流的組成為空氣中大約 500 ppm NO,500 ppm NH3和5%水。此類實施方案中所用的SCR催化劑可以是提供或有效實現(xiàn)在250°C和大約40,000 IT1空速下Ν0χ/ΝΗ3比為1時至少10%的NOx轉(zhuǎn)化率的任何材料。該系統(tǒng)的某些實施方案產(chǎn)生大于大約30%的最低目標系統(tǒng)NOxR化率和與帶有相同的未涂布過濾器的相同系統(tǒng)相比大約25%的最大目標系統(tǒng)背壓升高百分比。在一個具體實施方案中,在試驗周期內(nèi)的目標系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化率為大約60%,且與帶有相同的未涂布過濾器的相同系統(tǒng)相比過濾器中的最大目標背壓升高百分比為大約25%。在本發(fā)明的各種實施方案中,該SCR催化劑可包括具有CHA結(jié)構(gòu),例如Cu CHA結(jié)構(gòu)的沸石。一個或多個實施方案的SCR催化劑可包括V205、WO3和TiA的混合氧化物,和/ 或可包括摻雜的沸石。在另一些實施方案中,該SCR催化劑可包括分子篩,其可含有Cu、 Fe, Mn, Co, Ag及其組合。可以在該系統(tǒng)中的不同位置安置可能相同或不同的多種SCR催化劑。如果兩種催化劑不同,則第一 SCR催化劑可用于在較高氣流溫度下的NOx轉(zhuǎn)化,第二 SCR催化劑可用于在較低氣流溫度下的NOx轉(zhuǎn)化。包括帶有SCR催化劑的微粒過濾器的系統(tǒng)還可包括一種或多種附加基底,其可包含SCR或氧化催化劑。與此類附加基底一起使用的SCR催化劑可以與微粒過濾器中所用的 SCR催化劑相同或不同。在一個或多個實施方案中,氧化催化劑可位于微粒過濾器上游。在該系統(tǒng)的一個更具體實施方案中,微粒過濾器可緊鄰發(fā)動機布置,以便在微粒過濾器和發(fā)動機之間沒有居中的SCR催化劑。該系統(tǒng)還可包括微粒過濾器和位于微粒過濾器下游的流通型基底,并可任選包括位于微粒過濾器上游的氧化催化劑。在此類系統(tǒng)中,流通型基底可包括對NOx轉(zhuǎn)化有效的SCR催化劑,該系統(tǒng)可具有大約50%至100%的NOx轉(zhuǎn)化率。在一個更具體實施方案中,該微粒過濾器的NOx轉(zhuǎn)化率為系統(tǒng)總NOx轉(zhuǎn)化率的大約10%至90%。本文所述的系統(tǒng)的一個或多個實施方案可用于生成廢氣流中的初始、中間和最終 NOx濃度。在此類實施方案中,該系統(tǒng)生成在廢氣流通過微粒過濾器后的中間NOx濃度和在廢氣流通過第二基底后的最終NOx濃度。在此類系統(tǒng)中,基于初始NOx濃度和最終NOx濃度的系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化率和系統(tǒng)背壓升高位于基于最低目標系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化率和最大目標系統(tǒng)背壓升高百分比的運行范圍內(nèi)。在一個或多個實施方案中,目標系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化率大于50%且與包括相同的未涂布過濾器的相同系統(tǒng)相比的最大目標系統(tǒng)背壓升高百分比為大約25%。此外,本發(fā)明包括處理具有一定NOx濃度、系統(tǒng)背壓和系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化率的發(fā)動機廢氣流的方法。這種方法有效轉(zhuǎn)化NOx并包括基于最低目標系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化率和最大目標系統(tǒng)背壓升高百分比確定廢氣系統(tǒng)運行范圍,使該氣流通過位于發(fā)動機下游的微粒過濾器,將還原劑,如氨或氨前體注入該微粒過濾器上游的氣流,和使該氣流通過載有位于該微流過濾器下游的第二 SCR催化劑的第二基底,其中系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化率和系統(tǒng)背壓在運行范圍內(nèi)。離開該排放物處理系統(tǒng)的氣流具有最終NOx濃度。在一個或多個實施方案中,系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化率為大約50%至100%。本文所述的方法的一個或多個實施方案中所用的微粒過濾器的轉(zhuǎn)化率為系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化率的大約10%至90%。在一個更具體實施方案中,使該氣流通過位于發(fā)動機下游的具有大約30質(zhì)量% 至60質(zhì)量%的微粒過濾效率的微粒過濾器。在該方法的某些實施方案中,微粒過濾器是孔隙率為60% -95%的金屬泡沫過濾器。在該方法的一個具體實施方案中,載有SCR催化劑的微粒過濾器具有對NOx轉(zhuǎn)化有效的載量,例如大約0. 1克/立方英寸至3. 5克/立方英寸。在另一實施方案中,該SCR催化劑具有大約0. 5克/立方英寸至2. 0克/立方英寸的載量。該SCR催化劑可位于該過濾器基底長度的10至100%上。在該方法的一個或多個實施方案中,系統(tǒng)背壓升高百分比基于與不負載有催化劑的過濾器相關(guān)的系統(tǒng)背壓與帶有負載有催化劑的過濾器的系統(tǒng)的比較,其通過在大約 20,000 hr—1至120,000 hr—1空速下的冷流速(cold flow)值平均值測得。在一個或多個實施方案中,該方法不包括位于發(fā)動機和微粒過濾器之間的居中SCR催化劑。在一個更具體實施方案中,第二基底載有第二 SCR催化劑,位于微粒過濾器下游,對NOx轉(zhuǎn)化有效。根據(jù)該方法的另一些實施方案,最低目標系統(tǒng)NOxR化率大于大約30%,且與帶有相同的未涂布過濾器的相同系統(tǒng)相比的最大目標系統(tǒng)背壓升高百分比為大約25%。在一個具體實施方案中,在試驗周期內(nèi)的目標系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化率為大約50 %,且與帶有相同的未涂布過濾器的相同系統(tǒng)相比過濾器中的最大目標背壓升高百分比為大約25%。上文已相當大致地概述了本發(fā)明的某些特征和技術(shù)優(yōu)點。本領(lǐng)域技術(shù)人員應(yīng)認識到,所公開的具體實施方案可容易用作修改或設(shè)計在本發(fā)明范圍內(nèi)的其它結(jié)構(gòu)或方法的基礎(chǔ)。本領(lǐng)域技術(shù)人員還應(yīng)認識到,此類同等構(gòu)造不脫離如所附權(quán)利要求中闡述的本發(fā)明的精神和范圍。附圖
簡述作為詳細理解本發(fā)明的上述特征的方式,可參照實施方案作出上文概述的本發(fā)明的更具體描述,其中一些圖解在附圖中。但是,要指出,附圖僅圖解本發(fā)明的典型實施方案并因此不應(yīng)被視為其范圍的限制,因為本發(fā)明允許其它同樣有效的實施方案。圖IA是本發(fā)明的排放物處理系統(tǒng)的一個實施方案的示意圖;圖IB是本發(fā)明的排放物處理系統(tǒng)的另一實施方案的示意圖;圖2是本發(fā)明的排放物處理系統(tǒng)中所用的微粒過濾器的一個實施方案的放大片斷透視圖;圖3是本發(fā)明的排放物處理系統(tǒng)中所用的微粒過濾器的另一實施方案的透視圖; 和圖4是本發(fā)明的排放物處理系統(tǒng)中所用的微粒過濾器的另一實施方案的視圖。詳述提供包括同時處理顆粒物、NOx和柴油機廢氣的其它氣態(tài)組分的部分效率過濾器的催化制品、系統(tǒng)和方法。該排放處理系統(tǒng)使用集成的煙灰過濾器和SCR催化劑以顯著地將排放系統(tǒng)所需的重量和體積減至最小。此外,由于該系統(tǒng)中所用的催化組合物的選擇,為各種溫度的廢氣流提供有效的污染物消除。這種特征有利于在顯著影響此類車輛的發(fā)動機排出的廢氣溫度的各種負荷和車輛速度下運行柴油車。
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使用涂有SCR催化劑組合物的部分過濾器基底將NOx還原和微粒去除功能集成到單催化劑制品中。實現(xiàn)壁流基底上SCR催化劑組合物的實用含量對提供足以實現(xiàn)規(guī)定NOx 還原水平的催化活性而言和對降低過濾器上捕集的煙灰成分的燃燒溫度而言是重要的。實現(xiàn)煙灰過濾器上SCR催化劑組合物的充足含量對確保該催化劑的充足耐久性而言也是重要的。在該排放物處理系統(tǒng)的長期使用中,催化劑總是暴露在會由潤滑油分解生成的或會由柴油機燃料中的雜質(zhì)生成的各種量的催化劑毒物中。此類催化劑毒物的實例包括磷、鋅、 堿金屬和堿土金屬。因此,通常在催化劑基底上沉積更大量的催化劑組合物以克服催化活性的不可避免的損耗。圖IA中示意性描繪了本發(fā)明的排放物處理系統(tǒng)的一個實施方案。如所示,將來自發(fā)動機15的含氣態(tài)污染物(包括未燃烴、一氧化碳和NOx)和顆粒物的廢氣流引入該系統(tǒng)。 還原劑,如烴、氨或任何氨前體(例如脲)或表現(xiàn)出足夠高的還原潛力以促進SCR反應(yīng)的任何其它材料經(jīng)由噴嘴(未顯示)以噴霧形式噴入廢氣流。顯示在一條管線18上的含水脲可以充當氨前體,其可以與另一管線19上的空氣在混合站16中混合。閥14可用于計量加入精確量的含水脲,其在廢氣流中轉(zhuǎn)化成氨。將含有添加的還原劑的廢氣流輸送到含有第一 SCR催化劑的微粒過濾器12中。在通過微粒過濾器12時,NOx組分通過用氨選擇性催化還原NOx而轉(zhuǎn)化成氮。沒有位于發(fā)動機15和微粒過濾器12之間的居中SCR催化劑。微粒過濾器12還除去一些顆粒物,包括煙灰成分和VOF(大約30至60質(zhì)量% )。 沉積在微粒過濾器12上的顆粒物通過過濾器的再生燃燒,第一 SCR催化劑的存在也有助于此。位于微粒過濾器12上的催化劑組合物的存在降低了顆粒物的煙灰成分的燃燒溫度。在離開微粒過濾器12后,氣流然后通過含有第二 SCR催化劑的基底13。基底13 可以是流通型基底并位于微粒過濾器12下游。離開發(fā)動機15的氣流在進入微粒過濾器12 前的位置3含有初始NOx濃度,在微粒過濾器12和下游基底13之間的位置5含有中間NOx 濃度,并在通過流通型基底13后的位置7含有最終NOx濃度。該氣流中達到的基于初始NOx 濃度和最終NOx濃度的系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化率大于大約50 %。微粒過濾器12的NOx轉(zhuǎn)化率為在試驗行使周期中(關(guān)于試驗行使周期的描述,參見http://WWW. epa. gov/nvfel/testing/ dynamometer, htm)或在模擬反應(yīng)器條件下積分測得的系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化率的大約10%至大約 90%。通過行經(jīng)本文所述的排放物處理系統(tǒng),氣流使系統(tǒng)背壓提高小于大約25%。相對于氣流通過未涂布的過濾器造成背壓升高來確定系統(tǒng)背壓升高。通過在20,000 h—1至120,000 h—1空速(等于該氣流的體積流速除以系統(tǒng)體積)下的冷流速平均值測量系統(tǒng)背壓。本發(fā)明的排放物處理系統(tǒng)允許在由最低目標系統(tǒng)NOx濃度和最大目標系統(tǒng)背壓升高百分比確定的范圍內(nèi)運行。這種運行范圍提供了可以在不造成過度和高度不合意的背壓升高的情況下實現(xiàn)高NOx轉(zhuǎn)化率的范圍。在一個實施方案中,在試驗周期內(nèi)的最低目標系統(tǒng) NOx轉(zhuǎn)化率為大約50%,且與未涂布的部分過濾器相比的最大目標系統(tǒng)背壓升高百分比為大約25%。無疑還可以建立其它最低目標系統(tǒng)NOx濃度和最大目標系統(tǒng)背壓升高百分比。適用于該系統(tǒng)的SCR催化劑組合物能夠有效催化在600°C以下的溫度下NOx組分的還原,這樣即使在通常與較低廢氣溫度相關(guān)的低載荷條件下也能處理足夠的NOx量。優(yōu)選地,根據(jù)添加到該系統(tǒng)中的還原劑的量,該催化劑制品能將至少50%的NOx組分轉(zhuǎn)化成N2。 此外,用于該系統(tǒng)的SCR催化劑組合物還能理想地通過降低顆粒物的煙灰成分的燃燒溫度來輔助過濾器的再生。該組合物的另一合意屬性在于其能夠催化化與過量NH3反應(yīng)成N2和H2O,以使NH3不排放到大氣中。在該系統(tǒng)的某些實施方案中,第一 SCR催化劑和/或第二 SCR催化劑可包含具有Cu CHA結(jié)構(gòu)的沸石,V205、W03和TW2的混合氧化物,或!^e摻雜的沸石。在一個或多個實施方案中,該SCR催化劑包括分子篩,其可含有助催化劑,如Cu、Fe、 Mn、Co、Ag和這些材料的組合。在一個或多個實施方案中,可以采用一種以上的SCR催化劑。SCR催化劑的組成可以相同或不同。如果它們不同,則一種SCR催化劑可用于在較高氣流溫度下的NOxR化,另一 SCR催化劑可用于在較低氣流溫度下的NOx轉(zhuǎn)化。例如,一種SCR催化劑可包括具有CHA 結(jié)構(gòu)的沸石,另一 SCR催化劑可包括V205、W03和T^2的混合氧化物。在一個具體實施方案中,一種SCR催化劑可包括!^e摻雜的沸石,另一 SCR催化劑可包括V205、W03和TW2的混合氧化物。在更具體的實施方案中,一種SCR催化劑可包括!^e摻雜的沸石,另一 SCR催化劑包括具有CHA結(jié)構(gòu)的沸石。本發(fā)明的系統(tǒng)中使用的有用的SCR催化劑組合物也對高于650°C的溫度具有耐熱性。在微粒過濾器再生過程中常遇到這樣高的溫度。SCR催化劑組合物還應(yīng)在暴露在柴油機廢氣組合物中常存在的硫組分中時抗降解。選擇第一 SCR催化劑以提供在250°C和大約 40, 000 IT1空速下至少大約10%的系統(tǒng)NOxR化率。優(yōu)選選擇第一 SCR催化劑以提供在這些相同條件下至少大約50%的系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化率。例如在美國專利Nos. 4,961,917(' 917專利)和5,516,497 (兩者都全文經(jīng)此引用并入本文)中描述了合適的SCR催化劑組合物。丨917專利中公開的組合物包括以助催化劑+沸石總重量的大約0. 1至30重量%,優(yōu)選大約1至5重量%的量存在于沸石中的鐵和銅助催化劑之一或這兩者。除了它們催化NOx被NH3還原成N2的能力外,所公開的組合物也可以促進A對過量NH3的氧化,尤其是具有較高助催化劑濃度的那些組合物。此類組合物中所用的沸石和分子篩抗硫中毒,維持用于SCR法的高活性水平,并能夠用氧氧化過量氨。這些沸石具有足夠大的孔尺寸以在由短期硫中毒產(chǎn)生的硫氧化物分子和/或由長期硫中毒產(chǎn)生的硫酸鹽沉積物存在下,允許反應(yīng)物分子NO和NH3充分移入孔隙系統(tǒng)并使產(chǎn)物分子N2和H2O從孔隙系統(tǒng)中移出。具有合適尺寸的孔隙系統(tǒng)在所有三個結(jié)晶維度中相互連接。如沸石領(lǐng)域技術(shù)人員公知的那樣,沸石的結(jié)晶結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出具有或多或少規(guī)則重現(xiàn)的接頭、交點等的復(fù)雜孔隙結(jié)構(gòu)。具有特定特征(如給定尺寸的直徑或截面構(gòu)造)的孔隙如果不與其它類似的孔隙相交,則這些孔隙被稱作一維的。如果孔隙僅在給定平面內(nèi)與其它類似的孔隙相交,則具有這種特征的孔隙據(jù)稱在兩個(結(jié)晶)維度互連。如果孔隙與位于相同平面和其它平面的其它類似的孔隙均相交,則這些孔被稱作三維互連,也就是“三維的”。根據(jù)一個或多個實施方案,高度抗硫中毒并為SCR方法和用氧對氨的氧化提供良好的活性且即使在經(jīng)受高溫、水熱條件和硫酸鹽毒物時也保持良好活性的沸石是具有表現(xiàn)出至少大約7埃的孔徑且三維互連的孔隙的沸石。不希望受制于任何具體理論,但據(jù)信,至少7埃直徑的孔隙的三維互連在整個沸石結(jié)構(gòu)中提供良好的硫酸鹽分子遷移率, 由此能從催化劑中釋放硫酸鹽分子以釋放出用于反應(yīng)物NOx和NH3分子和反應(yīng)物NH3和& 分子的大量可用吸附位點。符合上述標準的任何沸石都適用于本發(fā)明的實踐;符合這些標準的具體沸石是USY、Beta和ZSM-20。其它分子篩也可能符合上述標準。當沉積在微粒過濾器基底上時,這些SCR催化劑組合物以大于大約0. 1克/立方英寸和小于大約3. 5克/立方英寸的濃度沉積以確保實現(xiàn)所需NOx還原和微粒去除量并確保催化劑經(jīng)長時間使用的充分耐久性。在如圖IB中所示的排放物處理系統(tǒng)的另一實施方案中,氧化催化劑11位于微粒過濾器12的上游。在圖IB中,離開發(fā)動機15的氣流在進入氧化催化劑11前的位置2含有第一 NOx濃度,在氧化催化劑11和微粒過濾器12之間的位置4含有第二 NOx濃度,在通過微粒過濾器12和進入下游基底13后的位置6含有第三NOx濃度,和在通過下游基底13 后的位置8含有最終NOx濃度。在氧化催化劑11中,未燃的氣態(tài)和非揮發(fā)性烴(即V0F)和一氧化碳大部分燃燒形成二氧化碳和水。使用氧化催化劑除去顯著比例的VOF特別有助于防止位于該系統(tǒng)下游的微粒過濾器12上的過多顆粒物沉積(即堵塞)。此外,NOx組分的顯著比例的NO在該氧化催化劑中被氧化成N02。由于上游氧化催化劑的催化作用,造成的NOx中提高的NO2比例與在NOx組分中含有較少比例NO2的廢氣流相比促進NOx的還原。氧化催化劑11可以由提供未燃的氣態(tài)和非揮發(fā)性烴(即V0F)和一氧化碳的有效燃燒的任何組合物形成。此外,該氧化催化劑應(yīng)有效地將NOx組分的顯著比例的NO轉(zhuǎn)化成 N02。本文所用的術(shù)語“N0x組分的NO顯著轉(zhuǎn)化成NO2”是指在行駛周期中至少大約5%或至少大約10 %或至少大約20 %,尤其是至少大約30 %,更尤其是至少60 %的NO和NO2向N2的轉(zhuǎn)化率。具有這些性質(zhì)的催化劑組合物是本領(lǐng)域中已知的,并包括鉬族金屬基和賤金屬基組合物。該催化劑組合物可以涂布到由耐火金屬材料或陶瓷(例如堇青石)材料形成的蜂窩流通型整料基底上?;蛘?,可以將氧化催化劑形成到本領(lǐng)域公知的金屬的或陶瓷的泡沫基底上。這些氧化催化劑利用基底(它們被涂布到該基底上,例如開孔陶瓷泡沫)和/或利用它們的固有氧化催化活性提供一定程度的微粒去除。該氧化催化劑優(yōu)選從過濾器上游的廢氣流中除去一些顆粒物,因為該過濾器上顆粒物的減少可能延長強制再生前的時間。該排放物處理系統(tǒng)中可用的一種優(yōu)選的氧化催化劑組合物含有分散在與沸石組分(優(yōu)選β沸石)結(jié)合的高表面積耐火氧化物載體(例如Y-氧化鋁)上的鉬族組分(例如鉬、鈀或銠組分)。優(yōu)選的鉬族金屬組分是鉬。當該組合物位于耐火氧化物基底,例如流通型蜂窩基底上時,鉬濃度通常為大約10至120克/立方英尺的鉬。在經(jīng)此引用并入本文的美國專利5,100,632(' 632專利)中也描述了適用于形成氧化催化劑的鉬族金屬基組合物?!?632專利描述了具有鉬、鈀、銠和釕和堿土金屬氧化物 (如氧化鎂、氧化鈣、氧化鍶、氧化鋇)的混合物的組合物,其中鉬族金屬與堿土金屬的原子比為大約1 250至大約1 1,優(yōu)選大約1 60至大約1 6。也可以使用賤金屬作為催化劑形成適用于該氧化催化劑的催化劑組合物。例如, 美國專利No. 5,491,120 (其公開內(nèi)容經(jīng)此引用并入本文)公開了包括具有至少大約10平方米/克的BET表面積的催化材料并基本由本體第二金屬氧化物(其可以是二氧化鈦、氧化鋯、鈰土 -氧化鋯、二氧化硅、氧化鋁-二氧化硅和α -氧化鋁中的一種或多種)構(gòu)成的氧化催化劑組合物。還可以使用美國專利No. 5,462,907(' 907專利,其公開內(nèi)容經(jīng)此引用并入本文) 中公開的催化劑組合物?!?907專利教導(dǎo)了包括含有各自表面積為至少大約10平方米/ 克的鈰土和氧化鋁(例如重量比約為1.5 1至1 1.5的鈰土和活性氧化鋁)的催化材料的組合物。任選地,’ 907專利中描述的組合物中可以包括鉬,其量能有效促進CO和未燃烴的氣相氧化,但該量受限以排除SO過量氧化成S02?;蛘?,催化材料中可以包括任何合意量的鈀。在排放物處理系統(tǒng)的第三實施方案(未顯示)中,氧化催化劑11位于載有SCR的微粒過濾器12的上游且沒有任何附加的下游含SCR的組分。圖2提供根據(jù)本發(fā)明的一個實施方案的微粒過濾器M的一個實施方案的圖解透視圖。微粒過濾器M包括分隔體17,在它們之前在每種情況下安置本發(fā)明的過濾器組裝件 22。在這種實施方案中,過濾器組裝件22由兩個覆蓋層21和位于它們之間的纖維層四形成,盡管由于截面圖示而無法看見通過邊界區(qū)中的技術(shù)接合實現(xiàn)的連接。分隔體17在這種情況下具有一定結(jié)構(gòu),而過濾器組裝件22具有基本平滑的表面。分隔體17的這種結(jié)構(gòu)形成可供廢氣以流向25流過的通道20。分隔體17在這種情況下具有該結(jié)構(gòu)的不同高度觀以使形成的通道20與進入的廢氣流的特征匹配。本文所示的實施方案基本顯示了開放過濾器。通過存在至少20%的流動自由度的事實描述這種性質(zhì)。在這方面,術(shù)語“流動自由度”是指在任何所需橫截面中,可以看穿至少20 %面積,即至少20 %的面積不含內(nèi)部配件,如轉(zhuǎn)向表面27等。換言之,這還意味著,如果內(nèi)部配件都在相同位置,即一個在另一個后方對齊,則當從底側(cè)觀看這種類型的微粒過濾器時,可以看穿通道的至少一部分。由至少部分結(jié)構(gòu)化的片狀金屬層制成的蜂窩體的情況通常如此。但是,在沒有相互對齊的內(nèi)部構(gòu)件的情況下,流動自由度不一定是指實際可看穿這種類型的蜂窩體的一部分。分隔體17帶有使氣流朝過濾器組裝件22轉(zhuǎn)向的孔沈和轉(zhuǎn)向表面27。這產(chǎn)生使廢氣部分流量滲透過濾器組裝件22以使煙灰微粒等停留和積聚在纖維層四中的壓差。圖3顯示本發(fā)明的過濾器主體的略微不同的構(gòu)造。在這種情況下,通道42基本由分隔體45的相應(yīng)結(jié)構(gòu)產(chǎn)生。此外,分隔體45具有封住通道42的整個橫截面的轉(zhuǎn)向表面 46。其結(jié)果在于影響廢氣的流向44以將含微粒的廢氣導(dǎo)過過濾器組裝件40。這種構(gòu)造主要適于壓力損失不重要的用途。在汽車廢氣系統(tǒng)的情況下,根據(jù)現(xiàn)有知識,優(yōu)選使用帶有僅收縮但沒有封死的通道42的開放過濾器。根據(jù)廢氣通過和/或流過過濾器組裝件40的轉(zhuǎn)向表面46的數(shù)量,甚至在如圖2中所示的開放過濾器主體12的情況下,也過濾和提純最終基本整個氣流??捎玫囊环N形式的部分過濾器是如圖4A和4B中所示的泡沫過濾器,其可以是金屬的、陶瓷的或適于發(fā)動機排氣系統(tǒng)的任何其它合適的材料。在一個具體實施方案中,該泡沫過濾器是金屬泡沫過濾器,根據(jù)本發(fā)明的一個實施方案的該金屬泡沫過濾器形成包含金屬空或孔隙和形成多孔壁的支柱的開放或網(wǎng)狀基底結(jié)構(gòu),見圖4B。該金屬泡沫基底可進一步描述為具有多個不規(guī)則形狀的通道的多孔基質(zhì),其中廢氣在從過濾器的上游側(cè)運行到下游側(cè)時經(jīng)過多個不規(guī)則扭曲和轉(zhuǎn)彎,見圖4A。由許多孔、孔隙、通道或使液體和/或氣體以湍流或基本非層流形式流過其中并賦予該基底高表面積/流體經(jīng)過該基底的流徑的總體積的類似結(jié)構(gòu)構(gòu)型,例如為其中的流體制造高質(zhì)量傳遞區(qū)的構(gòu)型劃定這種湍動或曲折流徑。相反,致密基底,如板、管、箔等具有相對較小的表面積/經(jīng)過該基底的流徑的總體積, 無論其是否是多孔的,并基本不干擾經(jīng)過其的層流。金屬泡沫的開放或網(wǎng)狀基底結(jié)構(gòu)重要地不僅提供高質(zhì)量傳遞區(qū),此類開放結(jié)構(gòu)還保持低背壓。再參照圖4A(其描繪金屬泡沫過濾器的透視圖)和圖4B(其描繪金屬泡沫過濾器的三維網(wǎng)絡(luò)的放大示意性片斷圖)更容易理解本發(fā)明的金屬泡沫過濾器,兩者都意為本發(fā)明的非限制性實施方案。參照圖4A和4B,
11將金屬泡沫過濾器56裝在殼體單元58內(nèi)。該示意圖顯示金屬支柱的開放網(wǎng)絡(luò)以提供壁60 和孔隙62,其構(gòu)成空氣進入流的曲折路徑。由于這些金屬泡沫結(jié)構(gòu)具有比致密基底高的表面積且由于它們允許流體流過,它們非常適用于制備用于捕集液載或氣載材料的過濾器元件。此外,高表面積提供活性物類的改進的質(zhì)量傳遞,由此改進該金屬泡沫作為催化劑載體的效率。制造發(fā)泡金屬的方法是本領(lǐng)域中已知的,參見例如美國專利No. 3,111,396,其經(jīng)此引用并入本文,在本領(lǐng)域中已提議使用發(fā)泡金屬作為催化材料的載體,參見例如SAE Technical Paper 971032,題為 A New Catalyst Support Structure For Automotive Catalytic Converters" , Arums D. Jatkar,^^ the International Congress and Exposition, Detroit, Michigan
表,1997年2月24-27日。金屬泡沫可以以各種方式表征,其中一些涉及周圍放置金屬的初始有機基質(zhì)的性質(zhì)。本領(lǐng)域中公認的發(fā)泡金屬基底的一些特性包括孔尺寸、密度、自由體積和比表面積。例如,表面積可以為尺寸與發(fā)泡基底相同的實心基底的1500倍??捎米鞔呋瘎┰妮d體的發(fā)泡金屬基底可具有0. 5至5毫米的平均孔徑,它們可具有大約80至98%的自由體積,例如該發(fā)泡基底占據(jù)的體積的3至15%可由金屬構(gòu)成?;椎目紫堵士梢詾?至100個孔隙 /英寸(PPi),例如30至90 ppi,或40至70 ppi。在10至80 ppi的示例性范圍中,其它特性,如每平方英寸的孔數(shù)可以為100至6400,且近似網(wǎng)直徑可以為0. 01英寸至0. 004英寸。基于網(wǎng)狀/互連的網(wǎng)前體,此類泡沫可具有開孔網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)。它們通常具有隨孔隙率提高的表面積,在大約10 PPi下大約700平方米/立方英尺泡沫(m2/ft3)至在大約60 ppi下 4000平方米/立方英尺。其它合適的金屬發(fā)泡基底具有在大約10 ppi下大約200平方英尺/立方英尺泡沫(ft2/ft3)至在大約80 ppi下大約1900平方英尺/立方英尺的表面積。 它們可具有0. 1至1克/立方厘米(g/cc)的體積密度,還例舉0. 1至0. 3克/立方厘米。 金屬發(fā)泡基底可以由各種金屬,包括鐵、鈦、鉭、鎢、貴金屬、普通可燒結(jié)金屬,如銅、鎳、青銅等、鋁、鋯等和它們的組合和合金,如鈦鋁合金、鋼、不銹鋼、Hastell0y、Ni/Cr、Inc0nel(Ni/ Cr/Fe)、Monel (Ni/Cu)和 FeCrAlloy (Fe/Cr/Al/Yt)形成??捎玫牧硪恍问降牟糠诌^濾器基于涂布的金屬網(wǎng)。因此可以堆疊其上放置催化劑的各個織網(wǎng)層以形成三維結(jié)構(gòu)。涂布的金屬網(wǎng)的這種堆疊體具有一些與如上所述的涂布的泡沫結(jié)構(gòu)相同的性質(zhì)。網(wǎng)材料可以是金屬或陶瓷并可以通過編織、切割和拉幅、沖孔或本領(lǐng)域已知的制造具有大約30至90%的開放前沿面積的片材的其它方法制造。這種片材還可以在涂布之前或之后彎曲或起皺以形成三維層狀結(jié)構(gòu)。起皺的和未起皺的片材的堆疊可用于提高所得三維堆疊結(jié)構(gòu)的流動特性。本發(fā)明中所用的多孔過濾器是催化的,因為所述元件的壁上具有或壁中含有一種或多種催化材料。催化材料可以存在于過濾元件的表面上,過濾器的轉(zhuǎn)向元件的表面上,嵌入過濾器元件的表面中,或過濾器本身可以完全或部分由催化材料構(gòu)成。本發(fā)明包括使用在過濾器元件的表面上、嵌入表面中或部分或完全構(gòu)成過濾器元件的一層或多層催化材料和一層或多層催化材料的組合。為了用SCR催化劑組合物涂布該部分過濾器基底,將該基底垂直浸在一部分催化劑漿料中以使基底頂部剛好位于漿料表面上方。該樣品在漿料中放置大約30秒。將基底從漿料中取出,并如下從基底中除去過量漿料首先使其從該部件中浙出,然后用壓縮空氣吹掃(對著漿料滲透方向)。通過使用這種技術(shù),催化劑漿料滲透基底并涂布到過濾器的所有內(nèi)表面上,但不會堵塞過濾器中的氣流通道以致在最終基底中累積過度背壓的程度。該涂布的基底通常在大約100°C下干燥并在更高溫度(例如300°C至450°C )下煅燒。在煅燒后,可以通過計算基底的涂布和未涂布重量來測定催化劑載量。本領(lǐng)域技術(shù)人員顯而易見的是,可以通過改變涂料漿的固含量來改變載量?;蛘撸梢赃M行基底在涂料漿中的反復(fù)浸漬,接著如上所述除去過量漿料。
實施例對比例1.在測得為1”直徑X3”長度的65%孔隙率堇青石過濾器芯上加載壁流過濾器基底SCR催化劑上的SCR涂層。由此,將具有β結(jié)構(gòu)的金屬交換硅鋁酸鹽沸石,即 Fe-β催化劑粉末與水混合并研磨以使90%粒子具有小于10微米的直徑(即D90< 10微米)。將所得漿料稀釋至20重量%固體。將過濾器芯浸到該漿料中直至其完全浸沒,隨后取出以浙除過量漿料,接著用壓縮空氣吹掃以從壁除去漿料。在從壁和通道中除去所有過量漿料后,將該部件在流動空氣下在120°C下干燥30分鐘。隨后將干燥的樣品在靜止空氣中在450°C下煅燒1小時。該部件上的所得催化劑載量為0. 76克/立方英寸。在涂布之前和之后使用Superflow flowbench進行壓降測量。在涂布之前和再在涂布之后在4、6、 8、10、12和15英寸水測量流量。記錄流量的降低并隨后平均化以得到1.0%涂層的單背壓升高。在涂布后,樣品在含10%蒸汽的空氣流下在750°C下老化5小時。在石英襯里的反應(yīng)器中用包含500ppm N0、500ppm NH3>5% H2OUO% O2和余量N2的氣體進料測量涂布樣品的SCR性能。經(jīng)過樣品的總氣體流量為22. 5升,得到大約37,OOOhf1的氣體時空速度。通過在200°C下穩(wěn)定15分鐘和隨后用FIlR測量下游NO、NO2, N2O和NH3氣體濃度,測試樣品的SCR催化活性。隨后以相同方式在250、300、350和450°C測量氣體濃度。由此作為各溫度點的NO濃度的%降低記錄樣品的“N0X”轉(zhuǎn)化率并列在下表1中。表1,65%孔隙率堇青石過濾器上的SCR的NOx轉(zhuǎn)化率
溫度200250300350450NOx轉(zhuǎn)化率(% )13. 529. 462. 983. 685. 7實施例2.金屬泡沫基部分過濾器芯上的SCR催化劑涂層使用實施例1的方法,通過使用30. 5%固體的漿料用Fe-β的SCR催化劑加載 95%孔隙率的金屬泡沫盤,1”直徑XI”厚,制造一系列樣品。由此,用催化劑涂布孔隙密度為40或50個孔隙/英寸(ppi)的95%孔隙率i^eCrAlloy金屬泡沫,干燥并煅燒以產(chǎn)生0.7 至0.9克/立方英寸的催化劑載量。測量連續(xù)放置以形成1”X 3”組合的三個1”直徑、1” 厚的樣品的背壓升高和SCR催化性能。該組合的SCR活性使用與實施例1相同的方法?;钚越Y(jié)果列在下表2中。測量各零件的涂布的三樣品組合的背壓升高并平均化以得到在大約 11%涂層上的背壓升高。表2,50ppi,95%孔隙率金屬泡沫過濾器上的SCR的NOx轉(zhuǎn)化率
權(quán)利要求
1.一種催化制品,其用在處理含有初始NOx濃度和顆粒物的發(fā)動機廢氣流的系統(tǒng)中,該氣流產(chǎn)生系統(tǒng)背壓和系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化率,該催化劑復(fù)合材料包含包含對NOx轉(zhuǎn)化有效的第一 SCR催化劑的微粒過濾器,該微粒過濾器具有大約30質(zhì)量%至60質(zhì)量%的粒子過濾效率并具有大約0. 1克/立方英寸至3. 5克/立方英寸的催化劑載量。
2.權(quán)利要求1的催化制品,其中該微粒過濾器具有軸向長度且該SCR催化劑位于延伸到少于該過濾器的整個軸向長度的區(qū)域上。
3.權(quán)利要求1的催化制品,其中該微粒過濾器包含具有開放或網(wǎng)狀基底結(jié)構(gòu)的泡沫且該泡沫包含孔隙和提供多孔壁的支柱。
4.權(quán)利要求1的催化制品,其中該SCR催化劑載量為大約0.5克/立方英寸至2. 0克 /立方英寸。
5.一種柴油機排放物處理系統(tǒng),其包含權(quán)利要求1的催化制品并進一步包含位于微粒過濾器上游的氧化催化劑,并且沒有位于發(fā)動機和微粒過濾器之間的居中SCR催化劑。
6.權(quán)利要求5的排放物處理系統(tǒng),其中目標系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化率大于大約30%,且與帶有相同的未涂布過濾器的相同系統(tǒng)相比的最大目標系統(tǒng)背壓升高百分比為大約25%。
7.權(quán)利要求6的排放物處理系統(tǒng),其中第一SCR催化劑包含在空氣中含大約500ppm NO、大約500ppm NH3和大約5%水的氣流中測試時提供在250°C和大約40,OOOtT1空速下至少大約10%的NOx轉(zhuǎn)化率的任何材料。
8.一種排放物處理系統(tǒng),其包含權(quán)利要求1的催化制品和位于微粒過濾器下游的載有對NOx轉(zhuǎn)化有效的第二 SCR催化劑的流通型基底,其中該系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化率為大約50%至 100%。
9.權(quán)利要求8的排放物處理系統(tǒng),進一步包含位于該微粒過濾器上游的氧化催化劑。
10.權(quán)利要求8的排放物處理系統(tǒng),其中該處理系統(tǒng)用于生成在氣流通過微粒過濾器后的中間NOx濃度和在氣流通過第二基底后的最終NOx濃度,且其中基于初始NOx濃度和最終NOx濃度的系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化率和系統(tǒng)背壓升高位于基于最低目標系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化率和最大目標系統(tǒng)背壓升高百分比的運行范圍內(nèi)。
11.處理含有初始NOx濃度的發(fā)動機廢氣流并有效轉(zhuǎn)化NOx的方法,該氣流具有系統(tǒng)背壓和系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化率,該方法包括基于最低目標系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化率和最大目標系統(tǒng)背壓升高百分比確定廢氣系統(tǒng)運行范圍,系統(tǒng)背壓升高百分比基于與不負載有催化劑的過濾器相關(guān)的系統(tǒng)背壓與帶有負載有催化劑的過濾器的系統(tǒng)的比較,其通過在大約20,OOOhr-1至120,OOOhf1空速下的冷流速平均值測得;和使該氣流通過位于發(fā)動機下游的具有大約30質(zhì)量%至60質(zhì)量%的微粒過濾效率的微粒過濾器,該負載有SCR催化劑的微粒過濾器具有大約0. 1克/立方英寸至3. 5克/立方英寸的對NOx轉(zhuǎn)化有效的載量,該催化劑位于該過濾器基底長度的10至100%上。
12.處理含有初始NOx濃度的發(fā)動機廢氣流并有效轉(zhuǎn)化NOx的方法,該氣流具有系統(tǒng)背壓和系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化率,該方法包括基于最低目標系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化率和最大目標系統(tǒng)背壓升高百分比確定廢氣系統(tǒng)運行范圍,系統(tǒng)背壓升高百分比基于與不負載有催化劑的過濾器相關(guān)的系統(tǒng)背壓與帶有負載有催化劑的過濾器的系統(tǒng)的比較,其通過在大約20,OOOhr-1至120,OOOhf1空速下的冷流速平均值測得;和使該氣流通過位于發(fā)動機下游的具有大約30%至60%的微粒過濾效率的微粒過濾器,該載有第一 SCR催化劑的微粒過濾器具有大約0. 1克/立方英寸至3. 5克/立方英寸的對NOxR化有效的載量,該催化劑位于該部分過濾器基底長度的10至100%上,該氣流在通過微粒過濾器后具有中間NOx濃度;將氨或氨前體注入該微粒過濾器上游的廢氣系統(tǒng);和使該具有中間NOx濃度的氣流通過載有位于該微粒過濾器下游的對NOx轉(zhuǎn)化有效的第二 SCR催化劑的第二基底,其中離開該排放物處理系統(tǒng)的氣流具有最終NOx濃度,且其中系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化率和系統(tǒng)背壓在運行范圍內(nèi)。
13.根據(jù)權(quán)利要求11或12的處理發(fā)動機廢氣流的方法,其中系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化率為大約 50% 至 100%。
14.根據(jù)權(quán)利要求11或12的處理發(fā)動機廢氣流的方法,其中沒有位于發(fā)動機和微粒過濾器之間的居中SCR催化劑。
15.根據(jù)權(quán)利要求11或12的處理發(fā)動機廢氣流的方法,其中最低目標系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化率為大約50%,且最大目標系統(tǒng)背壓升高百分比為大約25%。
全文摘要
本申請公開了用于處理含有NOx和顆粒物的發(fā)動機廢氣流的催化制品、方法和排放物處理系統(tǒng),并包括包含位于注射器下游的用于NOx轉(zhuǎn)化的第一SCR催化劑的微粒過濾器。該微粒過濾器是具有大約30%至60%的粒子過濾效率和0.1克/立方英寸~3.5克/立方英寸的SCR催化劑載量的部分過濾器。
文檔編號F01N3/035GK102405092SQ201080017387
公開日2012年4月4日 申請日期2010年4月22日 優(yōu)先權(quán)日2009年4月22日
發(fā)明者K·E·福斯, M·迪特勒, R·S·布爾斯 申請人:巴斯夫公司