專利名稱：一種微波介質(zhì)陶瓷及其制備方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及一種以氧化物為基礎(chǔ)的以成分為特征的陶瓷化合物，更確切地說，是關(guān)于一種以鋁酸鑭化合物(LaAlO3)為主要成分的低燒結(jié)溫度高品質(zhì)因子微波介質(zhì)陶瓷的組成及制備方法。
背景技術(shù)：
微波介質(zhì)陶瓷是微波器件的核心材料。最近十幾年來，由于微波技術(shù)設(shè)備向小型化與集成化，尤其是向民用產(chǎn)品的大產(chǎn)量、低價格化方向的快速發(fā)展，加上電子陶瓷在最近三十年來的長足進(jìn)步，使得微波介質(zhì)陶瓷的研究與實(shí)用化迅速發(fā)展，目前已開發(fā)出了一大批適用于各種微波頻段的微波介質(zhì)陶瓷材料。應(yīng)用于微波電路的介質(zhì)陶瓷，在滿足介電常數(shù)εr和諧振頻率溫度系數(shù)τf要求的前提下，要求材料具有更高的品質(zhì)因子Q以提高信噪比。LaAlO3鈣鈦礦氧化物具有適當(dāng)?shù)奈⒉ń殡娦阅?εr為23，Qf為65000GHz，τf為-44ppm/℃)，適合在微波介電諧振器和濾波器中應(yīng)用。另外，因?yàn)長aAlO3具有高的品質(zhì)因子，優(yōu)秀的晶格匹配和熱膨脹的良好配合，所以LaAlO3已經(jīng)作為超導(dǎo)微波器件的基板得到廣泛應(yīng)用。
傳統(tǒng)的LaAlO3制備方法是在大于1400℃的溫度下直接使鋁、鑭的氧化物化合。采用固相法合成的LaAlO3粉體，顆粒粗，活性低，燒結(jié)溫度也很高，一般在1650℃以下很難致密化。為了降低LaAlO3的燒結(jié)溫度，一般摻入低熔點(diǎn)的添加劑。如《材料研究通報(bào)》雜志(MaterialsResearch Bulletin)在2001年6月的一篇文章《CuO添加劑對LaAlO3陶瓷燒結(jié)行為和微波介電性能的影響》(Effect of CuO additive on sintering and microwave dielectric behaviorof LaAlO3ceramics)中報(bào)道添加0.25wt％的CuO可以將LaAlO3的燒結(jié)溫度降低到1460℃，但是品質(zhì)因子降到了48000GHz。
目前，LaAlO3陶瓷的主要問題是粉末制備影響因素多，陶瓷燒結(jié)溫度高，有些添加劑降低燒結(jié)溫度的幅度不大，有些雖然能顯著地降低燒結(jié)溫度，但是采用傳統(tǒng)制備方法不能保證微量添加劑的均勻分布，從而會導(dǎo)致產(chǎn)品性能會惡化。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明的目的是克服現(xiàn)有技術(shù)的上述不足，通過濕化學(xué)方法摻入低熔點(diǎn)的CuO、ZnO、MnO2添加劑來降低LaAlO3陶瓷的燒結(jié)溫度并保證微量添加劑的均勻分布，以獲得具有較高品質(zhì)因子的微波介質(zhì)陶瓷，從而提供一種低燒結(jié)溫度高品質(zhì)因子微波介質(zhì)陶瓷配方和制造該介質(zhì)陶瓷產(chǎn)品的方法。
本發(fā)明的目的是這樣實(shí)現(xiàn)的一種低燒結(jié)溫度高品質(zhì)因子微波介質(zhì)陶瓷，其特征在于，由氧化物形式的La、Al、Cu、Zn和Mn組成，其化學(xué)式為La2O3·Al2O3·xCuO·yZnO·zMnO2，式中x＝0-0.1，y＝0-0.2，z＝0-0.1。
所述的介質(zhì)陶瓷，其組份摩爾份量比為La2O3100∶Al2O3100∶CuO 0-10∶ZnO 0-20∶MnO20-10。
所述的La2O3·Al2O3·xCuO·yZnO·zMnO2陶瓷的制備方法，包括如下步驟1、以Al(NO3)3·9H2O(99％)，La(NO3)3·6H2O(99％)，Cu(NO3)2·3H2O(99.99％)，Zn(NO3)2·6H2O(99％)和Mn(NO3)2·6H2O(99％)為起始原料，按La2O3Al2O3·xCuO·yZnO·zMnO2(x＝0-0.1，y＝0-0.2，z＝0-0.1)配比稱量，加入甘氨酸水溶液中(甘氨酸和金屬離子的摩爾比為1.5-4∶1)，置于磁力攪拌器上，加熱至60-90℃攪拌直至形成凝膠；2、將凝膠置于真空干燥箱中80-100℃烘干12-36小時，然后放入高溫爐中于700-1000℃保溫2-4小時，得到粉體材料；3、將所得到的粉體濕磨4-8小時烘干后加入濃度為2-10％的聚乙烯醇水溶液，加入量占粉末總重量的2-25％，于壓力為150-300Mpa壓制成型，然后在1300-1450℃的高溫爐中燒結(jié)，制成微波介質(zhì)陶瓷。
所述的微波介質(zhì)陶瓷的制備方法，其燒成時間為4-24小時。
本發(fā)明克服了LaAlO3介質(zhì)陶瓷燒結(jié)溫度高的缺點(diǎn)，通過濕化學(xué)方法摻入低熔點(diǎn)的CuO、ZnO、MnO2添加劑而獲得了低燒結(jié)溫度高品質(zhì)因子的微波介質(zhì)陶瓷。
具體實(shí)施例方式
本發(fā)明采用濕化學(xué)方法合成La2O3·Al2O3·xCuO·yZnO·zMnO2，采用傳統(tǒng)的燒結(jié)方法制造La2O3·Al2O3·xCuO·yZnO·zMnO2微波介質(zhì)陶瓷。
本發(fā)明以Al(NO3)3·9H2O(99％)，La(NO3)3·6H2O(99％)Cu(NO3)2·3H2O(99.99％)，Zn(NO3)2·6H2O(99％)和Mn(NO3)2·6H2O(99％)為起始原料，按La2O3·Al2O3·xCuO·yZnO·zMnO2(x＝0-0.1，y＝0-0.2，z＝0-0.1)配比稱量，加入甘氨酸水溶液中(甘氨酸和金屬離子的摩爾比為1.5-4∶1)，置于磁力攪拌器上，加熱至60-90℃攪拌直至形成凝膠。將凝膠置于真空干燥箱中80-100℃烘干12-36小時，然后放入高溫爐中于700-1000℃保溫2-4小時。將所得到的粉體濕磨4-8小時烘干后加入濃度為2-10％的聚乙烯醇水溶液，加入量占粉末總重量的2-25％，于壓力為150-300Mpa壓制成型，然后在1300-1450℃的高溫爐中燒結(jié)4-24小時。制得的微波介質(zhì)陶瓷，可用于制作微波介質(zhì)濾波器、諧振器、超導(dǎo)微波器件的基板等。
實(shí)施例1-3第一步按表1原料配比取Al(NO3)3·9H2O、La(NO3)3·6H2O，Cu(NO3)2·3H2O、Zn(NO3)2·6H2O、Mn(NO3)2·6H2O適當(dāng)量加入100ml甘氨酸水溶液中(甘氨酸的濃度為0.5M)，置于磁力攪拌器上，加熱至80℃攪拌直至形成凝膠；第二步將凝膠置于真空干燥箱中90℃烘干24小時，然后放入高溫爐中于700℃保溫2小時合成具有表2所示組成的La2O3·Al2O3·xCuO·yZnO·zMnO2粉體；第三步按表2組成取La2O3·Al2O3·xCuO·yZnO·zMnO2粉料，濕磨6小時。烘干后的物料加入濃度為5％的聚乙烯醇水溶液5g造粒，然后用200MPa的壓力壓制成型，于溫度1375℃燒成8小時，制得微波介質(zhì)陶瓷，其陶瓷在8.5GHz左右下得介電性能檢測結(jié)果見表2表1 原料配比
表2 微波介質(zhì)陶瓷的組成 表3 微波介質(zhì)陶瓷8.5GHz下的介電性能 本發(fā)明可廣泛用于各種介質(zhì)諧振器、濾波器和超導(dǎo)微波器件的基板等各種微波器件的制造，可滿足移動通信、衛(wèi)星通信等系統(tǒng)的技術(shù)需要。
權(quán)利要求
1.一種微波介質(zhì)陶瓷，其特征在于，由氧化物形式的La、Al、Cu、Zn和Mn組成，其化學(xué)式為La2O3·Al2O3·xCuO·yZnO·zMnO2，式中x＝0-0.1，y＝0-0.2，z＝0-0.1。
2.根據(jù)權(quán)利要求1所述微波介質(zhì)陶瓷，其特征在于，其組份摩爾份量比為La2O3100∶Al2O3100∶CuO 0-10∶ZnO 0-20∶MnO20-10。
3.權(quán)利要求1所述微波介質(zhì)陶瓷的制備方法，其特征在于包括如下步驟(1)以Al(NO3)3·9H2O(99％)，La(NO3)3·6H2O，Cu(NO3)2·3H2O(99.99％)，Zn(NO3)2·6H2O和(NO3)2·6H2O(99％)為起始原料，按配比稱量，加入甘氨酸水溶液中，甘氨酸和金屬離子的摩爾比為1.5-4∶1；置于磁力攪拌器上，加熱至60-90℃攪拌直至形成凝膠；(2)將凝膠置于真空干燥箱中80-100℃烘干12-36小時，然后放入高溫爐中于700-1000℃保溫2-4小時得到粉體料；(3)將所得到的粉體濕磨4-8小時，烘干后加入濃度為2-10％的聚乙烯醇水溶液，加入量占粉末總重量的2-25％，然后于壓力為150-300Mpa壓制成型，于高溫爐中燒結(jié)，制成微波介質(zhì)陶瓷。
4.根據(jù)權(quán)利要求3所述的制備方法，其特征在于，所述的燒結(jié)溫度為1300-1450℃。
5.根據(jù)權(quán)利要求3所述的制備方法，其特征在于，所述的燒結(jié)時間為4-24小時。
全文摘要
本發(fā)明提供一種微波介質(zhì)陶瓷，由氧化物形式的La、Al、Cu、Zn和Mn組成，其化學(xué)式為La
文檔編號H01B3/12GK1974484SQ20061009530
公開日2007年6月6日 申請日期2006年12月15日 優(yōu)先權(quán)日2006年12月15日
發(fā)明者田中青, 黃偉九, 伍光鳳 申請人:重慶工學(xué)院