優(yōu)先權(quán)本發(fā)明要求2014年12月19日提交的ussn62/094,218以及2015年3月3日提交的歐洲申請(qǐng)15157265.8的優(yōu)先權(quán)及其權(quán)益。發(fā)明領(lǐng)域本發(fā)明涉及二烷基聯(lián)苯異構(gòu)體的生產(chǎn)和用途，具體地，涉及一種制備具有增加的3,3’、3,4’和4,4’異構(gòu)體濃度的二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體混合物的方法，以及所得混合物在生產(chǎn)聚酯和增塑劑中的用途。發(fā)明背景二甲基聯(lián)苯(dmbp)和其它二烷基聯(lián)苯是各種有商業(yè)價(jià)值的產(chǎn)品生產(chǎn)中的有用的中間體，所述產(chǎn)品包括聚酯和用于pvc及其它聚合物組合物的增塑劑。例如，通過包括氧化dmbp以生產(chǎn)相應(yīng)的一元或二元羧酸然后用長(zhǎng)鏈醇酯化的方法，可以容易地將dmbp轉(zhuǎn)化為酯增塑劑。然而，對(duì)于某些用途而言，降低產(chǎn)物中2,x’dmbp(其中x’為2’、3’和4’)異構(gòu)體的水平是很重要的，這是因?yàn)槔缭?-碳上有取代的鄰苯二甲酸酯對(duì)于用作增塑劑而言傾向于太易揮發(fā)。此外，4,4’-聯(lián)苯-二甲酸，任選與聯(lián)苯-3,4’-二甲酸一起，在生產(chǎn)聚酯纖維、工程塑料、用于電子和機(jī)械裝置的液晶聚合物以及具有高耐熱和強(qiáng)度的膜中，單獨(dú)地或作為聚對(duì)苯二甲酸乙二醇酯(pet)的改性劑，是一種潛在的前體。文獻(xiàn)中已經(jīng)公開了4,4’-聯(lián)苯二甲酸(bda)和各種脂肪族二醇的均聚酯。例如，在journalofpolymerscience,9,35(1952)中，ezard公開了4,4’-聯(lián)苯二甲酸和乙二醇的均聚酯。類似地，在britishpolymerjournal,13,57(1981)中，meurisse等人公開了由4,4’-聯(lián)苯二甲酸和包括乙二醇、1,4-丁二醇和1,6-己二醇的幾種二醇制備的均聚酯。4,4’-聯(lián)苯二甲酸和乙二醇的均聚酯還公開在例如美國(guó)專利no.3,842,040和3,842,041中。文獻(xiàn)中還公開了4,4’-聯(lián)苯二甲酸與脂肪族二醇的混合物的共聚酯，例如見于美國(guó)專利no.2,976,266中。此外，在美國(guó)專利no.4,959,450中，morris等人公開了來自4,4’-聯(lián)苯二甲酸與1,4-環(huán)己烷二甲醇和1,6-己二醇的混合物的共聚酯。4,4’-聯(lián)苯二甲酸和對(duì)苯二甲酸與某些脂肪族二醇的共聚酯也公開在文獻(xiàn)中，例如在由krigbaum等人發(fā)表的journalofpolymerscience,polym.letters,20,109(1982)中。此外，美國(guó)專利no.5,138,022公開了3,4’-聯(lián)苯二甲酸和任選的4,4’-聯(lián)苯二甲酸與某些脂肪族二醇如乙二醇、1,4-丁二醇和1,4-環(huán)己烷二甲醇的共聚酯。如在我們共同未決的美國(guó)專利申請(qǐng)系列號(hào)14/201,287和14/201,224中(二者均在2014年3月7日提交)所公開的，可通過使甲苯加氫烷基化，然后使所得的(甲基環(huán)己基)甲苯(mcht)脫氫制備二甲基聯(lián)苯。然而，即使加氫烷基化步驟采用選擇性的分子篩催化劑，該方法仍傾向于產(chǎn)生所有六種dmbp異構(gòu)體的混合物，即2,2’、2,3’、2,4’、3,3’、3,4’和4,4’dmbp，其中2,x’dmbp(其中x’為2’、3’或4’)和3,3’dmbp異構(gòu)體的含量可以是總dmbp產(chǎn)物的50重量％或更高。美國(guó)專利申請(qǐng)系列號(hào)14/201,287和14/201,224的全部公開內(nèi)容通過引用以其全部并入本文。在2014年1月27日提交的的共同未決的美國(guó)專利申請(qǐng)系列號(hào)14/164,889中描述了由苯得到dmbp的替代途徑，其中苯首先通過氧化偶聯(lián)或通過加氫烷基化成環(huán)己基苯(chb)，然后使chb脫氫轉(zhuǎn)化為聯(lián)苯，然后用甲醇使聯(lián)苯烷基化。然而同樣，烷基化產(chǎn)物為dmbp異構(gòu)體的混合物，其中期望的3,4’和4,4’異構(gòu)體的水平可以是低于總dmbp產(chǎn)物的50重量％。其它感興趣的參考文獻(xiàn)包括：美國(guó)專利no.8,829,093、美國(guó)專利申請(qǐng)no.14/486,945、14/480,363、14/527,480、13/316,745、62/012,024、62/012,037和62/068,144；以及美國(guó)專利公開no.2014-0212666、2014-0316155、2014-0275606、2014-0275609和2014-0275605。因此，有興趣開發(fā)一種生產(chǎn)二烷基取代聯(lián)苯化合物的方法，其中使3,4’異構(gòu)體和特別是4,4’異構(gòu)體的產(chǎn)率最大化。同時(shí)，為了可接受的工藝碳效率，利用2,x’異構(gòu)體含量很重要。在其它實(shí)施方式中，在二烷基取代聯(lián)苯化合物的混合物中提高其它異構(gòu)體的濃度、甚至是2,x’異構(gòu)體的濃度可以是期望的。發(fā)明概述根據(jù)本發(fā)明，已發(fā)現(xiàn)通過在酸催化劑、特別是固體酸催化劑例如分子篩存在下反應(yīng)可改變二烷基取代聯(lián)苯化合物的異構(gòu)體分布。還可以通過合適地選擇催化劑和反應(yīng)條件，在很少或沒有二烷基取代聯(lián)苯類物質(zhì)的裂解和可能出現(xiàn)在異構(gòu)化進(jìn)料中的未反應(yīng)的mcht和其他含環(huán)烷基化合物低的轉(zhuǎn)化率的情況下進(jìn)行異構(gòu)化反應(yīng)。因此，在一方面，本發(fā)明在于一種將至少一種二烷基取代聯(lián)苯化合物異構(gòu)體轉(zhuǎn)化為至少一種不同異構(gòu)體的方法，所述方法包括使包含二烷基取代聯(lián)苯化合物異構(gòu)體的進(jìn)料與酸催化劑在異構(gòu)化條件下接觸。在另一方面，本發(fā)明在于一種生產(chǎn)3,3’、3,4’和/或4,4’二烷基聯(lián)苯化合物的方法，所述方法包括：(a1)使包含一種或多種2,x’二烷基聯(lián)苯異構(gòu)體(其中x’為2’、3’和/或4’)的進(jìn)料與酸催化劑在有效將2,x’二烷基聯(lián)苯異構(gòu)體的至少一些轉(zhuǎn)化為一種或多種3,3’、3,4’和4,4’二烷基聯(lián)苯異構(gòu)體并產(chǎn)生異構(gòu)化產(chǎn)物的異構(gòu)化條件下接觸。在另一方面，本發(fā)明在于一種生產(chǎn)3,3’、3,4’和/或4,4’二烷基聯(lián)苯化合物的方法，所述方法包括：(a2)使甲苯和氫氣在加氫烷基化催化劑存在下在有效產(chǎn)生包含(甲基環(huán)己基)甲苯的加氫烷基化產(chǎn)物的條件下接觸；(b2)在有效產(chǎn)生包含二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體和未反應(yīng)的(甲基環(huán)己基)甲苯的脫氫產(chǎn)物的條件下使加氫烷基化產(chǎn)物的至少一部分脫氫；(c2)將脫氫產(chǎn)物分離成包含一種或多種3,3’、3,4’和4,4’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的第一餾分和包含一種或多種2,x’-二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體(其中x’為2、3或4)和未反應(yīng)的(甲基環(huán)己基)甲苯的至少一部分的第二餾分；(d2)使第二餾分的至少一部分和酸催化劑在有效使2,x’二烷基聯(lián)苯異構(gòu)體的至少一些轉(zhuǎn)化為一種或多種3,3’、3,4’和4,4’二烷基聯(lián)苯異構(gòu)體并產(chǎn)生異構(gòu)化產(chǎn)物的異構(gòu)化條件下接觸；和(e2)將異構(gòu)化產(chǎn)物的至少一部分再循環(huán)至分離(c2)。本發(fā)明還涉及一種生產(chǎn)3,3’、3,4’和/或4,4’二甲基聯(lián)苯化合物的方法，所述方法包括：(a3)使甲苯和氫氣在加氫烷基化催化劑存在下在有效產(chǎn)生包含(甲基環(huán)己基)甲苯的加氫烷基化產(chǎn)物的條件下接觸；(b3)在有效產(chǎn)生包含二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體和未反應(yīng)的(甲基環(huán)己基)甲苯的脫氫產(chǎn)物的條件下使加氫烷基化產(chǎn)物的至少一部分脫氫；(c3)將脫氫產(chǎn)物的至少一部分提供到分離區(qū)，以回收與脫氫產(chǎn)物相比富含一種或多種3,3’、3,4和/或4,4’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的第一餾分和與脫氫產(chǎn)物相比富含2,x’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體(其中x’為2’、3’和/或4’)中的一種或多種并且還含有未反應(yīng)的(甲基環(huán)己基)甲苯的至少一部分的第二餾分；和(d3)將第二餾分的至少一部分作為進(jìn)料的至少一部分提供到異構(gòu)化方法，所述方法包括使包含一種或多種2,x’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的進(jìn)料和酸催化劑在有效使2,x’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的至少一些轉(zhuǎn)化為一種或多種3,3’、3,4’和4,4’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體并產(chǎn)生異構(gòu)化流出物的異構(gòu)化條件下接觸。本發(fā)明還涉及一種生產(chǎn)3,3’、3,4’和/或4,4’二甲基聯(lián)苯化合物的方法，所述方法包括：(a4)使聯(lián)苯和甲基化試劑在烷基化催化劑存在下在有效產(chǎn)生包含二甲基取代聯(lián)苯異構(gòu)體的混合物的甲基化反應(yīng)產(chǎn)物的條件下接觸；(b4)將甲基化反應(yīng)產(chǎn)物的至少一部分提供到分離區(qū)，以回收與甲基化反應(yīng)產(chǎn)物相比富含一種或多種3,3’、3,4’和4,4’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的第一餾分和與甲基化反應(yīng)產(chǎn)物相比富含2,x’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體(其中x’為2’、3’和/或4’)中的一種或多種的第二餾分；和(c4)將第二餾分的至少一部分作為進(jìn)料的至少一部分提供到異構(gòu)化方法，所述方法包括使包含一種或多種2,x’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的進(jìn)料和酸催化劑在有效使2,x’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的至少一些轉(zhuǎn)化為一種或多種3,3’、3,4’和4,4’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體并產(chǎn)生異構(gòu)化流出物的異構(gòu)化條件下接觸。本發(fā)明還涉及一種生產(chǎn)3,3’、3,4’和/或4,4’二甲基聯(lián)苯化合物的方法，所述方法包括：(a5)使甲苯和氫氣在加氫烷基化催化劑存在下在有效產(chǎn)生包含(甲基環(huán)己基)甲苯的加氫烷基化產(chǎn)物的條件下接觸；(b5)在有效產(chǎn)生包含二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體和未反應(yīng)的(甲基環(huán)己基)甲苯的脫氫產(chǎn)物的條件下使加氫烷基化產(chǎn)物的至少一部分脫氫；(c5)將脫氫產(chǎn)物分離成包含一種或多種3,3’、3,4’和4,4’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的第一餾分和包含一種或多種2,x’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體(其中x’為2、3或4)和未反應(yīng)的(甲基環(huán)己基)甲苯的至少一部分的第二餾分；(d5)使第二餾分的至少一部分和酸催化劑在有效使2,x’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的至少一些轉(zhuǎn)化為一種或多種3,3’、3,4’和4,4’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體并產(chǎn)生異構(gòu)化產(chǎn)物的異構(gòu)化條件下接觸；(e5)將異構(gòu)化產(chǎn)物的至少一部分再循環(huán)至分離(c5)；(f5)任選地，將第一餾分分離成富含選自3,3’、3,4’和4,4’二甲基聯(lián)苯的一種目標(biāo)異構(gòu)體的第三餾分和貧含所述目標(biāo)異構(gòu)體的第四餾分；(g5)使第四餾分的至少一部分和酸催化劑在有效產(chǎn)生與第四餾分相比具有增加的目標(biāo)異構(gòu)體濃度的異構(gòu)化產(chǎn)物的條件下接觸；和(h5)將異構(gòu)化產(chǎn)物的至少一部分再循環(huán)至分離(f5)附圖簡(jiǎn)要說明圖1為顯示在20-750℃的溫度范圍內(nèi)二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的計(jì)算平衡分布的圖。圖2(a)和(b)為比較實(shí)施例1-13中dmpb異構(gòu)化實(shí)驗(yàn)中所用的不同催化劑的進(jìn)料和產(chǎn)物組成的條形圖。圖3為顯示實(shí)施例14和15中dmbp異構(gòu)化實(shí)驗(yàn)的反應(yīng)器流出物中>c13物質(zhì)的歸一化重量％的條形圖。圖4(a)至(e)為顯示實(shí)施例16至21中dmbp異構(gòu)化實(shí)驗(yàn)的反應(yīng)器流出物中>c13物質(zhì)的歸一化重量％的條形圖。圖5為實(shí)施例22至25中的鄰二甲苯異構(gòu)化實(shí)驗(yàn)的鄰二甲苯轉(zhuǎn)化率對(duì)溫度和運(yùn)行時(shí)間的圖。圖6為實(shí)施例22至25中的鄰二甲苯異構(gòu)化實(shí)驗(yàn)的對(duì)二甲苯選擇性對(duì)溫度和運(yùn)行時(shí)間的圖。圖7為實(shí)施例22至25中的鄰二甲苯異構(gòu)化實(shí)驗(yàn)的對(duì)二甲苯接近平衡值對(duì)溫度和運(yùn)行時(shí)間的圖。圖8為總結(jié)在165、190、210和230℃的溫度下實(shí)施例22至25中測(cè)試的鄰二甲苯異構(gòu)化催化劑性能的圖。實(shí)施方式詳細(xì)描述本文描述的是一種使二烷基聯(lián)苯化合物異構(gòu)化的方法。具體地，本發(fā)明提供一種生產(chǎn)二烷基聯(lián)苯異構(gòu)體混合物的方法，其中使3,3’、3,4’和4,4’-二烷基聯(lián)苯異構(gòu)體的量最大化，并且使2,x’二烷基聯(lián)苯異構(gòu)體(其中x’為2’、3’和/或4’)的量最小化。在一個(gè)實(shí)施方式中，每個(gè)烷基基團(tuán)均為甲基結(jié)構(gòu)部分，且所述方法涉及將2,x’二甲基聯(lián)苯化合物轉(zhuǎn)化為3,3’、3,4’和4,4’二甲基聯(lián)苯化合物，其可用作制造聚酯和聯(lián)苯酯增塑劑中的前體。通過實(shí)例的方式，3,3’、3,4’和4,4’-二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體分別如下面式(i)至(iii)所示，而2,2’、2,3’和2,4’-異構(gòu)體分別如式(iv)至(vi)所示。圖1為顯示了假設(shè)分子具有類似理想氣體行為，基于熱化學(xué)計(jì)算，在0-750℃的不同的溫度下如式(i)至(vi)所示的不同的二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的平衡分布的圖。可見，在研究范圍內(nèi)的所有溫度下，最普遍的異構(gòu)體是3,3’和3,4’二甲基聯(lián)苯，其存在的量通常分別為總異構(gòu)體濃度的30-55wt％和25-35％。然而，在所有情況下，顯示了大量所有其他異構(gòu)體的存在，其中2,x’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的量通常是總異構(gòu)體濃度的10-30wt％。對(duì)于生產(chǎn)聚酯和聯(lián)苯酯增塑劑而言，期望的異構(gòu)體為4,4’二甲基聯(lián)苯。從圖1將可見，4,4’二甲基聯(lián)苯通常存在的量少于總異構(gòu)體濃度的15wt％，從而表明將2,x’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體轉(zhuǎn)化為優(yōu)選的3,3’、3,4’和4,4’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的方法的重要性。在一個(gè)實(shí)施方式中，本發(fā)明方法包括使包含一種或多種如式(iv)至(vi)所示的2,x’二烷基聯(lián)苯異構(gòu)體的進(jìn)料與酸催化劑在有效將進(jìn)料中的2,x’二烷基聯(lián)苯異構(gòu)體的至少一些轉(zhuǎn)化為一種或多種如式(i)至(iii)所示的3,3’、3,4’和4,4’二烷基聯(lián)苯異構(gòu)體并由此產(chǎn)生異構(gòu)化產(chǎn)物的異構(gòu)化條件下接觸。在一個(gè)實(shí)施方式中，進(jìn)料包含由至少一個(gè)之前的分離步驟產(chǎn)生的缺乏3,3’、3,4’和4,4’異構(gòu)體中的一種或多種的二烷基聯(lián)苯異構(gòu)體混合物。例如，憑借4,4’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體與其它二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體相比更高的熔點(diǎn)，選擇性結(jié)晶可用于回收4,4’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的至少一部分。如由表1可見，其總結(jié)了各種二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的標(biāo)準(zhǔn)沸點(diǎn)和熔融溫度，其它分離步驟，如蒸餾，可用于回收進(jìn)料中3,3’、3,4’和4,4’二烷基聯(lián)苯異構(gòu)體中的一種或多種。表1異構(gòu)體標(biāo)準(zhǔn)沸點(diǎn)(k)熔融溫度(k)2,2’5313202,3’5462,4’5543,3’5592783,4’5692834,4’568394因此，例如，在選擇性結(jié)晶以回收4,4’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的至少一部分后，蒸餾或另外的選擇性結(jié)晶可用于回收3,3’和3,4’的至少一部分。任何酸催化劑可用于實(shí)現(xiàn)本發(fā)明方法的進(jìn)料中二烷基聯(lián)苯化合物的異構(gòu)化。在絕大多數(shù)實(shí)施方式中，催化劑為多相固體酸催化劑，例如金屬氧化物、粘土或者更優(yōu)選地分子篩。特別適合的分子篩是具有小于2的約束指數(shù)(如美國(guó)專利no.4,016,218中所限定)的那些，尤其是選自由bea、fau和mor結(jié)構(gòu)類型的分子篩及其混合物組成的組的分子篩。根據(jù)本發(fā)明方法，用于實(shí)現(xiàn)含二烷基聯(lián)苯進(jìn)料的異構(gòu)化的條件并未嚴(yán)格控制，而是適當(dāng)?shù)匕?00℃至450℃的溫度，例如100℃至250℃，和2至7,000kpa-a的壓力，例如100到2000kpa-a。在一些實(shí)施方式中，選擇溫度和壓力以使進(jìn)料的二烷基聯(lián)苯組分基本處于液相可以是期望的，因?yàn)檫@可以降低由裂解導(dǎo)致的碳損失。任何含二烷基聯(lián)苯的進(jìn)料均可用于本發(fā)明方法中，但是，在一個(gè)實(shí)施方式中，進(jìn)料包含通過加氫烷基化與隨后脫氫結(jié)合由甲苯生產(chǎn)的二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的混合物。在該實(shí)施方式中，甲苯首先根據(jù)以下反應(yīng)在加氫烷基化催化劑作用下轉(zhuǎn)化為(甲基環(huán)己基)甲苯：用于加氫烷基化反應(yīng)的催化劑為包含加氫組分和固體酸烷基化組分(通常為分子篩)的雙功能催化劑。該催化劑還可以包含粘結(jié)劑如粘土、氧化鋁、二氧化硅和/或金屬氧化物。后者可以是天然存在的，或者是包含二氧化硅和金屬氧化物混合物的膠狀沉淀或凝膠的形式?？捎米髡辰Y(jié)劑的天然存在的粘土包括蒙脫土和高嶺土類的粘土，這些類包括亞膨潤(rùn)土(subbentonite)和高嶺土，其通常被稱為dixie、mcnamee、georgia和florida粘土或主要礦物成分為埃洛石、高嶺石、地開石、珍珠石或蠕陶土的其它粘土。這樣的粘土可以最初開采的原始狀態(tài)使用或首先進(jìn)行煅燒、酸處理或化學(xué)修飾。適合的金屬氧化物粘結(jié)劑包括二氧化硅、氧化鋁、氧化鋯、二氧化鈦、二氧化硅-氧化鋁、二氧化硅-氧化鎂、二氧化硅-氧化鋯、二氧化硅-氧化釷、二氧化硅-氧化鈹、二氧化硅-二氧化鈦以及三元組合物如二氧化硅-氧化鋁-氧化釷、二氧化硅-氧化鋁-氧化鋯、二氧化硅-氧化鋁-氧化鎂和二氧化硅-氧化鎂-氧化鋯。任何已知的加氫金屬或其化合物均可用作加氫烷基化催化劑的加氫組分，盡管適合的金屬包括鈀、釕、鎳、鋅、錫、鈷、銀、金、鉑及其化合物和混合物，其中鈀是特別有利的。在某些實(shí)施方式中，在催化劑中存在的加氫金屬的量是所述催化劑的約0.05至約10wt％，例如約0.1至約5wt％。在一個(gè)實(shí)施方式中，固體酸烷基化組分包括具有小于2的約束指數(shù)(如美國(guó)專利no.4,016,218所限定)的大孔分子篩。適合的大孔分子篩包括沸石β、沸石y、超穩(wěn)y(usy)、脫鋁y(dealy)、絲光沸石、zsm-3、zsm-4、zsm-18和zsm-20。沸石zsm-4描述于美國(guó)專利no.4,021,447中。沸石zsm-20描述于美國(guó)專利no.3,972,983中。沸石β描述于美國(guó)專利no.3,308,069和re.no.28341中。低鈉超穩(wěn)y分子篩(usy)描述于美國(guó)專利no.3,293,192和3,449,070中。脫鋁y沸石(dealy)可通過在美國(guó)專利no.3,442,795中找到的方法制備。沸石uhp-y描述于美國(guó)專利no.4,401,556中。絲光沸石為天然存在的材料，但是也可以合成的形式得到，例如tea-絲光沸石(即由包含四乙基銨導(dǎo)向劑的反應(yīng)混合物制備的合成絲光沸石)。美國(guó)專利no.3,766,093和3,894,104中公開了tea-發(fā)光沸石。用作加氫烷基化催化劑的固體酸烷基化組分的優(yōu)選的大孔分子篩包括bea和fau結(jié)構(gòu)類型的分子篩。在另一個(gè)更優(yōu)選的實(shí)施方式中，固體酸烷基化組分包含mcm-22類的分子篩。本文所用的術(shù)語“mcm-22類材料”(或“mcm-22類的材料”或“mcm-22類的分子篩”)包括以下中的一種或多種：·由常見的第一度結(jié)晶性構(gòu)建塊晶胞制成的分子篩，其晶胞具有mww骨架拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)。(晶胞是原子的空間排列，其如果在三維空間中堆砌，則描述結(jié)晶結(jié)構(gòu)。在“atlasofzeoliteframeworktypes”，第五版，2001中討論了這樣的晶體結(jié)構(gòu)，其全部?jī)?nèi)容作為參考文獻(xiàn)并入)；·由常見的第二度結(jié)晶性構(gòu)建塊晶胞制成的分子篩，其為這樣的mww骨架拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)晶胞的二維堆砌，從而形成一個(gè)晶胞厚度的單層，優(yōu)選一個(gè)c-晶胞厚度的單層；·由常見的第二度結(jié)晶性構(gòu)建塊晶胞制成的分子篩，其為一個(gè)或大于一個(gè)晶胞厚度的層，其中大于一個(gè)晶胞厚度的層是由將至少兩個(gè)具有一個(gè)晶胞厚度的單層堆疊、堆積或結(jié)合制成的。這樣的第二度構(gòu)建塊的堆疊可以以規(guī)則的方式、不規(guī)則的方式、隨機(jī)方式或其任何組合形式；以及·由具有mww骨架拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的晶胞的任何規(guī)則或隨機(jī)2維或3維組合制成的分子篩。mcm-22類的分子篩通常具有在12.4±0.25,6.9±0.15,3.57±0.07和3.42±0.07埃處包括d-間距最大值的x射線衍射圖。用于表征材料的x射線衍射數(shù)據(jù)通過標(biāo)準(zhǔn)技術(shù)使用銅的k-α雙線作為入射輻照和裝備有閃爍計(jì)數(shù)器及關(guān)聯(lián)的計(jì)算機(jī)作為采集系統(tǒng)的衍射儀得到。mcm-22類的分子篩包括mcm-22(描述于美國(guó)專利no.4,954,325中)、psh-3(描述于美國(guó)專利no.4,439,409中)、ssz-25(描述于美國(guó)專利no.4,826,667中)、erb-1(描述于歐洲專利no.0293032中)、itq-1(描述于美國(guó)專利no.6,077,498中)、itq-2(描述于國(guó)際專利公開no.wo97/17290中)、mcm-36(描述于美國(guó)專利no.5,250,277中)、mcm-49(描述于美國(guó)專利no.5,236,575中)、mcm-56(描述于美國(guó)專利no.5,362,697中)及其混合物。除甲苯和氫氣以外，在加氫烷基化反應(yīng)的進(jìn)料中可以包含在加氫烷基化條件下基本上惰性的稀釋劑。在某些實(shí)施方式中，稀釋劑為期望的環(huán)烷基芳香族產(chǎn)物在其中可溶的烴，例如直鏈?zhǔn)灍N、支鏈?zhǔn)灍N和/或環(huán)狀石蠟烴。適合的稀釋劑的實(shí)例是癸烷和環(huán)己烷。盡管稀釋劑的量未被很窄地限定，但是期望稀釋劑以這樣的量加入，使得稀釋劑與芳香族化合物的重量比為至少1:100，例如至少1:10，但是不大于10:1，期望不大于4:1。加氫烷基化反應(yīng)可在寬范圍的反應(yīng)器構(gòu)造中進(jìn)行，包括固定床、淤漿反應(yīng)器和/或催化蒸餾塔。此外，加氫烷基化反應(yīng)可在單一反應(yīng)區(qū)或多個(gè)反應(yīng)區(qū)中進(jìn)行，其中至少氫氣被分階段引入反應(yīng)。適合的反應(yīng)溫度為約100℃至約400℃℃，例如約125℃至約250℃，而適合的反應(yīng)壓力為約100至約7,000kpa，例如約500至約5000kpa。氫氣與芳香族進(jìn)料如甲苯的摩爾比通常為約0.15:1至約15:1。在本發(fā)明方法中，發(fā)現(xiàn)mcm-22類分子篩是對(duì)甲苯加氫烷基化的特別有活性且穩(wěn)定的催化劑。此外，包含mcm-22類分子篩的催化劑表現(xiàn)出對(duì)加氫烷基化產(chǎn)物中的3,3’-二甲基、3,4’-二甲基、4,3’-二甲基和4,4’-二甲基異構(gòu)體改進(jìn)的選擇性，同時(shí)減少了完全飽和和重質(zhì)副產(chǎn)物的形成。例如，采用mcm-22類分子篩和甲苯進(jìn)料時(shí)，發(fā)現(xiàn)加氫烷基化反應(yīng)產(chǎn)物可以包含：·基于所有(甲基環(huán)己基)甲苯異構(gòu)體的總重量，至少60wt％，例如至少70wt％，例如至少80wt％的3,3'、3,4'、4,3'和4,4'-(甲基環(huán)己基)甲苯異構(gòu)體；·基于所有(甲基環(huán)己基)甲苯異構(gòu)體的總重量，少于40wt％，例如少于30wt％，例如15到25wt％的2,2'、2,3'和2,4'-(甲基環(huán)己基)甲苯異構(gòu)體；·少于30wt％的甲基環(huán)己烷和少于2％的二甲基雙環(huán)己烷化合物；和·少于1wt％的含超過14個(gè)碳原子的化合物?；诩託渫榛磻?yīng)產(chǎn)物的總重量，加氫烷基化反應(yīng)產(chǎn)物還可以含有大量的殘余甲苯，例如至多50wt％，例如至多90％，通常60至80wt％的殘余甲苯。因此，加氫烷基化反應(yīng)流出物的主要組分為(甲基環(huán)己基)甲苯、殘余甲苯和完全飽和的單環(huán)副產(chǎn)物(甲基環(huán)己烷)。殘余甲苯和輕質(zhì)副產(chǎn)物可以通過例如蒸餾容易地從反應(yīng)流出物中除去。然后殘余甲苯可再循環(huán)至加氫烷基化反應(yīng)器，而飽和副產(chǎn)物可脫氫以產(chǎn)生另外的可循環(huán)進(jìn)料。加氫烷基化反應(yīng)流出物中的剩余成分主要包含(甲基環(huán)己基)甲苯，其隨后進(jìn)行脫氫以將(甲基環(huán)己基)甲苯轉(zhuǎn)化為相應(yīng)的甲基取代聯(lián)苯化合物。脫氫在脫氫催化劑存在下在約200℃至約600℃的溫度和約100kpa至3550kpa(大氣壓至約500psig)的壓力下方便地進(jìn)行。適合的脫氫催化劑包含選自元素周期表第10族的一種或多種元素及其化合物，例如鉑和/或鈀，其在諸如二氧化硅、氧化鋁或碳納米管之類的載體上。在一個(gè)實(shí)施方式中，第10族元素(如鉑)的存在量為所述催化劑的0.1至5wt％。在一些情況下，脫氫催化劑可以還包含錫或錫化合物，以改進(jìn)對(duì)期望的甲基取代聯(lián)苯產(chǎn)物的選擇性。在一個(gè)實(shí)施方式中，錫的存在量為所述催化劑的0.05至2.5wt％。加氫烷基化反應(yīng)的產(chǎn)物包含二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的混合物和共同產(chǎn)生的氫氣，以及至多90wt％，更通常地0至30wt％的殘余(甲基環(huán)己基)甲苯。此外，脫氫產(chǎn)物除了目標(biāo)二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體之外，還可以包含殘余甲苯，以及副產(chǎn)物，例如甲基環(huán)己烷、二甲基環(huán)己基苯以及c15+重質(zhì)烴。因此，在一些實(shí)施方式中，在二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的任何分離之前，原始的脫氫產(chǎn)物進(jìn)行粗切割分離，以除去與二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的沸點(diǎn)顯著不同的殘余物和副產(chǎn)物的至少一部分。例如，氫氣副產(chǎn)物可被除去并再循環(huán)至加氫烷基化和/或脫氫步驟，而殘余甲苯和甲基環(huán)己烷副產(chǎn)物可被除去并再循環(huán)至加氫烷基化步驟。類似地，部分重質(zhì)(c15+)組分可在粗切割分離中被除去并可被回收用作燃料或可在烷基轉(zhuǎn)移催化劑作用下與甲苯反應(yīng)，以將一些二烷基化物轉(zhuǎn)化為額外的(甲基環(huán)己基)甲苯。適合的切割分離可通過蒸餾實(shí)現(xiàn)。例如，h2和c7組分可與c12+成分分離而不用回流。在粗切割分離中部分除去副產(chǎn)物和殘余組分后，對(duì)剩余的脫氫產(chǎn)物進(jìn)行一個(gè)或多個(gè)dmpb分離步驟，其中產(chǎn)物被分離成富含3,3’、3,4’和4,4’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體中的一種或多種的至少第一物流和包含一種或多種2,x’(其中x’為2’,3’或4’)二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的至少一個(gè)第二物流。第二物流通常還將包含原始脫氫產(chǎn)物中絕大部分未反應(yīng)的mcht和絕大部分二甲基環(huán)己基苯副產(chǎn)物。第二物流還可以包含存在于脫氫產(chǎn)物中的一些或所有的3,3’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體。實(shí)現(xiàn)dmpb分離的適合的方法包括在低于大氣壓下或更優(yōu)選在大氣壓下操作的蒸餾和/或分級(jí)結(jié)晶。隨后，前述第二物流中部分或全部2,x’-二甲基聯(lián)苯(dmpb)異構(gòu)體，單獨(dú)或與存在于第二物流中的部分或全部3,3’二甲基聯(lián)苯一起被送入(再循環(huán))至本發(fā)明的異構(gòu)化方法，在這里進(jìn)料中的dmpb組成回到平衡分布，由此提高了進(jìn)料中3,4’和4,4’二甲基聯(lián)苯(dmpb)的濃度。在另一個(gè)實(shí)施方式中，通過初始將苯轉(zhuǎn)化為聯(lián)苯，由苯產(chǎn)生了本發(fā)明異構(gòu)化方法的dmpb進(jìn)料。例如，苯在氧化偶聯(lián)催化劑作用下通過與氧氣反應(yīng)可直接轉(zhuǎn)化為聯(lián)苯，如下所示：苯氧化偶聯(lián)的細(xì)節(jié)可以在ukhopadhyay,sudip；rothenberg,gadi；gitis,diana；sasson,yoel,casaliinstituteofappliedchemistry,hebrewuniversityofjerusalem,israel,journaloforganicchemistry(2000),65(10),第3107-3110頁(yè)中找到，其通過引用并入本文。供選擇地，苯可根據(jù)以下反應(yīng)通過加氫烷基化為環(huán)己基苯轉(zhuǎn)化為聯(lián)苯：然后使環(huán)己基苯脫氫，如下所示：在這樣的方法中，苯的加氫烷基化可以以如上文針對(duì)甲苯的加氫烷基化所描述的方式進(jìn)行，而環(huán)己基苯的脫氫可以以如上文針對(duì)(甲基環(huán)己基)甲苯脫氫所描述的方式進(jìn)行。在任一情況下，隨后例如用甲醇使氧化偶聯(lián)步驟或加氫烷基化/脫氫序列的聯(lián)苯產(chǎn)物甲基化，以產(chǎn)生二甲基聯(lián)苯。任何已知的烷基化催化劑均可用于甲基化反應(yīng)，例如具有3-12的約束指數(shù)(如美國(guó)專利no.4,016,218中所限定)的中孔分子篩，例如zsm-5。甲基化產(chǎn)物的組成將取決于甲基化反應(yīng)采用的催化劑和條件，但是不可避免地將包含位于或接近圖1所示的平衡分布的不同的二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的混合物。因此，如同前面公開的源自甲苯的進(jìn)料的脫氫產(chǎn)物一樣，在剩余的富含2,x’dmpb餾分被提供到本發(fā)明的異構(gòu)化方法之前，甲基化產(chǎn)物首先進(jìn)行一個(gè)或多個(gè)分離步驟以回收部分或全部的3,3’、3,4’和4,4’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體。無論本文采用何種用于生產(chǎn)dmpb異構(gòu)體混合物的方法，應(yīng)當(dāng)理解本發(fā)明的異構(gòu)化方法可用于轉(zhuǎn)化dmpb進(jìn)料中除2,x’異構(gòu)體組分之外的部分或全部3,3’、3,4’和4,4’異構(gòu)體組分。因此，例如在一個(gè)實(shí)施方式中，dmpb進(jìn)料可首先被分離成含一種或多種3,3’、3,4’和4,4’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的第一餾分和含一種或多種2,x’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的第二餾分。然后，第一餾分被進(jìn)一步分離成富含選自3,3’、3,4’和4,4’二甲基聯(lián)苯的一種目標(biāo)異構(gòu)體的第三餾分和貧含所述目標(biāo)異構(gòu)體的第四餾分。隨后，第二和第四餾分可以被提供到分開的或相同的異構(gòu)化反應(yīng)器，在其中相關(guān)餾分(一種或多種)和固體酸催化劑在異構(gòu)化條件下接觸。在另一個(gè)實(shí)施方式中，本發(fā)明涉及：1.一種將至少一種二烷基取代聯(lián)苯化合物異構(gòu)體轉(zhuǎn)化為至少一種不同異構(gòu)體的方法，所述方法包括使包含二烷基取代聯(lián)苯化合物異構(gòu)體的進(jìn)料與酸催化劑在異構(gòu)化條件下接觸。2.段落1中的方法，其中異構(gòu)化條件包括100℃至450℃的溫度和2至7,000kpa的壓力。3.段落1或段落2中的方法，其中接觸在固體酸催化劑，優(yōu)選分子篩催化劑，更優(yōu)選選自由bea、fau和mor結(jié)構(gòu)類型的分子篩及其混合物組成的組的分子篩的存在下進(jìn)行。4.段落1至3的任一段中的方法，其中二烷基取代聯(lián)苯化合物包含二甲基聯(lián)苯。5.一種生產(chǎn)3,3’、3,4’和/或4,4’二烷基聯(lián)苯化合物的方法，所述方法包括：(a1)使包含一種或多種2,x’二烷基聯(lián)苯異構(gòu)體(其中x’為2’、3’和/或4’)的進(jìn)料與酸催化劑在有效將2,x’二烷基聯(lián)苯異構(gòu)體的至少一些轉(zhuǎn)化為一種或多種3,3’、3,4’和4,4’二烷基聯(lián)苯異構(gòu)體并產(chǎn)生異構(gòu)化流出物的異構(gòu)化條件下接觸。6.段落5中的方法，其中接觸(a1)在100℃至450℃的溫度和2至7,000kpa的壓力下進(jìn)行。7.段落5或段落6中的方法，其中接觸(a1)在固體酸催化劑，優(yōu)選分子篩催化劑，更優(yōu)選選自由bea、fau和mor結(jié)構(gòu)類型的分子篩及其混合物組成的組的分子篩的存在下進(jìn)行。8.段落5至7的任一段中的方法，進(jìn)一步包括：(b1)將異構(gòu)化流出物的至少一部分提供到分離區(qū)以回收異構(gòu)化流出物中的3,3’、3,4’和4,4’二烷基聯(lián)苯異構(gòu)體中的一種或多種，并產(chǎn)生與異構(gòu)化流出物相比富含2,x’二烷基聯(lián)苯異構(gòu)體中的一種或多種的殘余餾分；和(c1)將殘余餾分的至少一部分再循環(huán)至接觸(a1)。9.段落5至8的任一段中的方法，其中二烷基聯(lián)苯異構(gòu)體包含二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體。10.段落5至9的任一段中的方法，進(jìn)一步包括：(d1)使甲苯和氫氣在加氫烷基化催化劑存在下在有效產(chǎn)生包含(甲基環(huán)己基)甲苯的加氫烷基化產(chǎn)物的條件下接觸；(e1)在有效產(chǎn)生包含二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體和未反應(yīng)的(甲基環(huán)己基)甲苯的脫氫產(chǎn)物的條件下使加氫烷基化產(chǎn)物的至少一部分脫氫；(f1)將脫氫產(chǎn)物的至少一部分提供到分離區(qū)以回收與脫氫產(chǎn)物相比富含一種或多種3,3’、3,4’和/或4,4’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的第一餾分和與脫氫產(chǎn)物相比富含2,x’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體中的一種或多種并且還含有未反應(yīng)的(甲基環(huán)己基)甲苯的至少一部分的第二餾分；和(g1)將第二餾分的至少一部分作為進(jìn)料的至少一部分提供到接觸(a1)。11.段落10中的方法，其中加氫烷基化催化劑包含酸性組分和加氫組分。12.段落11中的方法，其中加氫烷基化催化劑的酸性組分包含分子篩，優(yōu)選選自由bea和fau結(jié)構(gòu)類型的分子篩、mcm-22類的分子篩及其混合物組成的組的分子篩。13.段落11或段落12中的方法，其中加氫烷基化催化劑的加氫組分選自由鈀、釕、鎳、鋅、錫、鈷、銀、金、鉑及其化合物和混合物組成的組。14.段落10至13的任一段中的方法，其中接觸(d1)中的條件包括100℃至400℃的溫度，10至7,000kpa的壓力，以及提供到接觸(d1)的氫氣和甲苯的摩爾比為0.15:1至15:1。15.段落9中的方法，進(jìn)一步包括：(h1)使聯(lián)苯和甲基化試劑在烷基化催化劑存在下在有效產(chǎn)生包含二甲基取代聯(lián)苯異構(gòu)體的混合物的甲基化反應(yīng)產(chǎn)物的條件下接觸；(i1)將甲基化反應(yīng)產(chǎn)物的至少一部分提供到分離區(qū)，以回收與甲基化反應(yīng)產(chǎn)物相比富含一種或多種3,3’、3,4’和4,4’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的第一餾分和與甲基化反應(yīng)產(chǎn)物相比富含2,x’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體中的一種或多種的第二餾分；和(g1)將第二餾分的至少一部分作為進(jìn)料的至少一部分提供到接觸(a1)。16.段落15中的方法，其中聯(lián)苯通過苯的氧化偶聯(lián)來生產(chǎn)。17.段落15中的方法，其中聯(lián)苯通過使苯加氫烷基化成環(huán)己基苯然后使環(huán)己基苯脫氫來生產(chǎn)。18.一種生產(chǎn)3,3’、3,4’和/或4,4’二甲基聯(lián)苯化合物的方法，所述方法包括：(a2)使甲苯和氫氣在加氫烷基化催化劑存在下在有效產(chǎn)生包含(甲基環(huán)己基)甲苯的加氫烷基化產(chǎn)物的條件下接觸；(b2)在有效產(chǎn)生包含二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體和未反應(yīng)的(甲基環(huán)己基)甲苯的脫氫產(chǎn)物的條件下使加氫烷基化產(chǎn)物的至少一部分脫氫；(c2)將脫氫產(chǎn)物分離成包含一種或多種3,3’、3,4’和4,4’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的第一餾分和包含一種或多種2,x’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體(其中x’為2、3或4)和未反應(yīng)的(甲基環(huán)己基)甲苯的至少一部分的第二餾分；(d2)使第二餾分的至少一部分和酸催化劑在有效使2,x’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的至少一些轉(zhuǎn)化為一種或多種3,3’、3,4’和4,4’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體并產(chǎn)生異構(gòu)化產(chǎn)物的異構(gòu)化條件下接觸；和(e2)將異構(gòu)化產(chǎn)物的至少一部分再循環(huán)至分離(c2)。19.段落18中的方法，其中加氫烷基化催化劑包含酸性組分和加氫組分。20.段落19中的方法，其中加氫烷基化催化劑的酸性組分包含分子篩，優(yōu)選選自由bea和fau結(jié)構(gòu)類型的分子篩、mcm-22類分子篩及其混合物組成的組的分子篩。21.段落19或段落20中的方法，其中加氫烷基化催化劑的加氫組分選自由鈀、釕、鎳、鋅、錫、鈷、銀、金、鉑及其化合物和混合物組成的組。22.段落18至21的任一段中的方法，其中接觸(a2)中的條件包括100℃至400℃的溫度，10至7,000kpa的壓力，以及提供到接觸(a2)的氫氣和甲苯的摩爾比為0.15:1到15:1。23.段落18至22的任一段中的方法，其中接觸(d2)在100℃至450℃的溫度和10至7,000kpa的壓力下進(jìn)行。24.段落18至23的任一段中的方法，其中接觸(d2)在固體酸催化劑，優(yōu)選選自由bea、fau和mor結(jié)構(gòu)類型的分子篩及其混合物組成的組的分子篩催化劑的存在下進(jìn)行。25.段落18至24的任一段中的方法，進(jìn)一步括：(f2)將第一餾分分離成富含選自3,3’、3,4’和4,4’二甲基聯(lián)苯的一種目標(biāo)異構(gòu)體的第三餾分和貧含所述目標(biāo)異構(gòu)體的第四餾分；(g2)使第四餾分的至少一部分和酸催化劑在有效產(chǎn)生與第四餾分相比具有增加的目標(biāo)異構(gòu)體濃度的異構(gòu)化產(chǎn)物的異構(gòu)化條件下接觸；和(h2)將異構(gòu)化產(chǎn)物的至少一部分再循環(huán)至分離(f2)。26.一種生產(chǎn)3,3’、3,4’和/或4,4’二甲基聯(lián)苯化合物的方法，所述方法包括：(a3)使甲苯和氫氣在加氫烷基化催化劑存在下在有效產(chǎn)生包含(甲基環(huán)己基)甲苯的加氫烷基化產(chǎn)物的條件下接觸；(b3)在有效產(chǎn)生包含二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體和未反應(yīng)的(甲基環(huán)己基)甲苯的脫氫產(chǎn)物的條件下使加氫烷基化產(chǎn)物的至少一部分脫氫；(c3)將脫氫產(chǎn)物的至少一部分提供到分離區(qū)，以回收與脫氫產(chǎn)物相比富含一種或多種3,3’、3,4’和/或4,4’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的第一餾分和與脫氫產(chǎn)物相比富含2,x’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體(其中x’為2’、3’和/或4’)中的一種或多種并且還含有未反應(yīng)的(甲基環(huán)己基)甲苯的至少一部分的第二餾分；和(d3)將第二餾分的至少一部分作為進(jìn)料的至少一部分提供到異構(gòu)化方法，所述方法包括使包含一種或多種2,x’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的進(jìn)料和酸催化劑在有效使2,x’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的至少一些轉(zhuǎn)化為一種或多種3,3’、3,4’和4,4’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體并產(chǎn)生異構(gòu)化流出物的異構(gòu)化條件下接觸。27.一種生產(chǎn)3,3’、3,4’和/或4,4’二甲基聯(lián)苯化合物的方法，所述方法包括：(a4)使聯(lián)苯和甲基化試劑在烷基化催化劑存在下在有效產(chǎn)生包含二甲基取代聯(lián)苯異構(gòu)體的混合物的甲基化反應(yīng)產(chǎn)物的條件下接觸；(b4)將甲基化反應(yīng)產(chǎn)物的至少一部分提供到分離區(qū)，以回收與甲基化反應(yīng)產(chǎn)物相比富含一種或多種3,3’、3,4’和4,4’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的第一餾分和與甲基化反應(yīng)產(chǎn)物相比富含2,x’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體(其中x’為2’、3’和/或4’)中的一種或多種的第二餾分；和(c4)將第二餾分的至少一部分作為進(jìn)料的至少一部分提供到異構(gòu)化方法，所述方法包括使包含一種或多種2,x’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的進(jìn)料和酸催化劑在有效使2,x’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的至少一些轉(zhuǎn)化為一種或多種3,3’、3,4’和4,4’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體并產(chǎn)生異構(gòu)化流出物的異構(gòu)化條件下接觸。28.一種生產(chǎn)3,3’、3,4’和/或4,4’二甲基聯(lián)苯化合物的方法，所述方法包括：(a5)使甲苯和氫氣在加氫烷基化催化劑存在下在有效產(chǎn)生包含(甲基環(huán)己基)甲苯的加氫烷基化產(chǎn)物的條件下接觸；(b5)在有效產(chǎn)生包含二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體和未反應(yīng)的(甲基環(huán)己基)甲苯的脫氫產(chǎn)物的條件下使加氫烷基化產(chǎn)物的至少一部分脫氫；(c5)將脫氫產(chǎn)物分離成包含一種或多種3,3’、3,4’和4,4’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的第一餾分和包含一種或多種2,x’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體(其中x’為2、3或4)和未反應(yīng)的(甲基環(huán)己基)甲苯的至少一部分的第二餾分；(d5)使第二餾分的至少一部分和酸催化劑在有效使2,x’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的至少一些轉(zhuǎn)化為一種或多種3,3’、3,4’和4,4’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體并產(chǎn)生異構(gòu)化產(chǎn)物的異構(gòu)化條件下接觸；(e5)將異構(gòu)化產(chǎn)物的至少一部分再循環(huán)至分離(c5)；和(f5)任選地，將第一餾分分離成富含選自3,3’、3,4’和4,4’二甲基聯(lián)苯的一種目標(biāo)異構(gòu)體的第三餾分和貧含所述目標(biāo)異構(gòu)體的第四餾分；(g5)使第四餾分的至少一部分和酸催化劑在有效產(chǎn)生與第四餾分相比具有增加的目標(biāo)異構(gòu)體濃度的異構(gòu)化產(chǎn)物的異構(gòu)化條件下接觸；和(h5)將異構(gòu)化產(chǎn)物的至少一部分再循環(huán)至分離(f5)本發(fā)明進(jìn)一步涉及：1a.一種將至少一種二烷基取代聯(lián)苯化合物異構(gòu)體轉(zhuǎn)化為至少一種不同異構(gòu)體的方法，所述方法包括使包含二烷基取代聯(lián)苯化合物異構(gòu)體的進(jìn)料與酸催化劑在異構(gòu)化條件下接觸。2a.段落1a中的方法，其中異構(gòu)化條件包括100℃至450℃的溫度和2至7,000kpa的壓力。3a.段落1a中的方法，其中接觸在固體酸催化劑存在下進(jìn)行。4a.段落1a中的方法，其中接觸在分子篩催化劑存在下進(jìn)行。5a.段落1a中的方法，其中接觸在選自由bea、fau和mor結(jié)構(gòu)類型的分子篩及其混合物組成的組的分子篩存在下進(jìn)行。6a.段落1a中的方法，其中二烷基取代聯(lián)苯化合物包含二甲基聯(lián)苯。7a.一種生產(chǎn)3,3’、3,4’和/或4,4’二烷基聯(lián)苯化合物的方法，所述方法包括：(a1)使包含一種或多種2,x’二烷基聯(lián)苯異構(gòu)體(其中x’為2’、3’和/或4’)的進(jìn)料與酸催化劑在有效將2,x’二烷基聯(lián)苯異構(gòu)體的至少一些轉(zhuǎn)化為一種或多種3,3’、3,4’和4,4’二烷基聯(lián)苯異構(gòu)體并產(chǎn)生異構(gòu)化流出物的異構(gòu)化條件下接觸。8a.段落7a中的方法，其中接觸(a1)在100℃至450℃的溫度和2至7,000kpa的壓力下進(jìn)行。9a.段落7a中的方法，其中接觸(a1)在固體酸催化劑存在下進(jìn)行。10a.段落1a中的方法，其中接觸(a1)在分子篩催化劑存在下進(jìn)行。11a.段落7a段中的方法，其中接觸(a1)在選自由bea、fau和mor結(jié)構(gòu)類型的分子篩及其混合物組成的組的分子篩存在下進(jìn)行。12a.段落7a中的方法，進(jìn)一步包括：(b1)將異構(gòu)化流出物的至少一部分提供到分離區(qū)以回收異構(gòu)化流出物中的3,3’、3,4’和4,4’二烷基聯(lián)苯異構(gòu)體中的一種或多種，并產(chǎn)生與異構(gòu)化流出物相比富含2,x’二烷基聯(lián)苯異構(gòu)體中的一種或多種的殘余餾分；和(c1)將殘余餾分的至少一部分再循環(huán)至接觸(a1)。13a.段落7a中的方法，其中二烷基聯(lián)苯異構(gòu)體包含二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體。14a.段落13a中的方法，進(jìn)一步包括：(d1)使甲苯和氫氣在加氫烷基化催化劑存在下在有效產(chǎn)生包含(甲基環(huán)己基)甲苯的加氫烷基化產(chǎn)物的條件下接觸；(e1)在有效產(chǎn)生包含二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體和未反應(yīng)的(甲基環(huán)己基)甲苯的脫氫產(chǎn)物的條件下使加氫烷基化產(chǎn)物的至少一部分脫氫；(f1)將脫氫產(chǎn)物的至少一部分提供到分離區(qū)以回收與脫氫產(chǎn)物相比富含一種或多種3,3’、3,4’和/或4,4’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的第一餾分和與脫氫產(chǎn)物相比富含2,x’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體中的一種或多種并且還含有未反應(yīng)的(甲基環(huán)己基)甲苯的至少一部分的第二餾分；和(g1)將第二餾分的至少一部分作為進(jìn)料的至少一部分提供到接觸(a1)。15a.段落14a中的方法，其中加氫烷基化催化劑包含酸性組分和加氫組分。16a.段落14a中的方法，其中加氫烷基化催化劑的酸性組分包含分子篩。17a.段落14a中的方法，其中加氫烷基化催化劑包含選自由bea和fau結(jié)構(gòu)類型的分子篩、mcm-22類的分子篩及其混合物組成的組的分子篩。18a.段落14a中的方法，其中加氫烷基化催化劑包含mcm-22類的分子篩。19a.段落15a中的方法，其中加氫烷基化催化劑的加氫組分選自由鈀、釕、鎳、鋅、錫、鈷、銀、金、鉑及其化合物和混合物組成的組。20a.段落14a中的方法，其中接觸(d1)中的條件包括100℃至400℃的溫度和10至7,000kpa的壓力。21a、段落14a中的方法，其中提供到接觸(d1)的氫氣和甲苯的摩爾比為0.15:1到15:1。22a.段落13a中的方法，進(jìn)一步包括：(h1)使聯(lián)苯和甲基化試劑在烷基化催化劑存在下在有效產(chǎn)生包含二甲基取代聯(lián)苯異構(gòu)體的混合物的甲基化反應(yīng)產(chǎn)物的條件下接觸；(i1)將甲基化反應(yīng)產(chǎn)物的至少一部分提供到分離區(qū)，以回收與甲基化反應(yīng)產(chǎn)物相比富含一種或多種3,3’、3,4’和4,4’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的第一餾分和與甲基化反應(yīng)產(chǎn)物相比富含2,x’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體中的一種或多種的第二餾分；和(g1)將第二餾分的至少一部分作為進(jìn)料的至少一部分提供到接觸(a1)。23a.段落22a中的方法，其中聯(lián)苯通過苯的氧化偶聯(lián)來生產(chǎn)。24a.段落22a中的方法，其中聯(lián)苯通過使苯加氫烷基化成環(huán)己基苯然后使環(huán)己基苯脫氫來生產(chǎn)。25a.一種生產(chǎn)3,3’、3,4’和/或4,4’二甲基聯(lián)苯化合物的方法，所述方法包括：(a2)使甲苯和氫氣在加氫烷基化催化劑存在下在有效產(chǎn)生包含(甲基環(huán)己基)甲苯的加氫烷基化產(chǎn)物的條件下接觸；(b2)在有效產(chǎn)生包含二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體和未反應(yīng)的(甲基環(huán)己基)甲苯的脫氫產(chǎn)物的條件下使加氫烷基化產(chǎn)物的至少一部分脫氫；(c2)將脫氫產(chǎn)物分離成包含一種或多種3,3’、3,4’和4,4’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的第一餾分和包含一種或多種2,x’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體(其中x’為2、3或4)和未反應(yīng)的(甲基環(huán)己基)甲苯的至少一部分的第二餾分；(d2)使第二餾分的至少一部分和酸催化劑在有效使2,x’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的至少一些轉(zhuǎn)化為一種或多種3,3’、3,4’和4,4’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體并產(chǎn)生異構(gòu)化產(chǎn)物的異構(gòu)化條件下接觸；和(e2)將異構(gòu)化產(chǎn)物的至少一部分再循環(huán)至分離(c2)。26a.段落25a中的方法，其中加氫烷基化催化劑包含酸性組分和加氫組分。27a.段落26a中的方法，其中加氫烷基化催化劑的酸性組分包含分子篩。28a.段落26a中的方法，其中加氫烷基化催化劑包含選自由bea和fau結(jié)構(gòu)類型的分子篩、mcm-22類的分子篩及其混合物組成的組的分子篩。29a.段落26a中的方法，其中加氫烷基化催化劑包含mcm-22類的分子篩。30a.段落26a中的方法，其中加氫烷基化催化劑的加氫組分選自由鈀、釕、鎳、鋅、錫、鈷、銀、金、鉑及其化合物和混合物組成的組。31a.段落25a中的方法，其中接觸(a2)中的條件包括100℃至400℃的溫度和10至7,000kpa的壓力。32a.段落25a段的方法，其中提供到接觸(a2)的氫氣和甲苯的摩爾比為0.15:1到15:1。33a.段落25a中的方法，其中接觸(d2)在100℃至450℃的溫度和10至7,000kpa的壓力下進(jìn)行。34a.段落25a中的方法，其中接觸(d2)在固體酸催化劑存在下進(jìn)行。35a.段落25a中的方法，其中接觸(d2)在選自由bea、fau和mor結(jié)構(gòu)類型的分子篩及其混合物組成的組的分子篩催化劑存在下進(jìn)行。36a.段落25a中的方法，進(jìn)一步包括：(f2)將第一餾分分離成富含選自3,3’、3,4’和4,4’二甲基聯(lián)苯的一種目標(biāo)異構(gòu)體的第三餾分和貧含所述目標(biāo)異構(gòu)體的第四餾分；(g2)使第四餾分的至少一部分和酸催化劑在有效產(chǎn)生與第四餾分相比具有增加的目標(biāo)異構(gòu)體濃度的異構(gòu)化產(chǎn)物的異構(gòu)化條件下接觸；和(h2)將異構(gòu)化產(chǎn)物的至少一部分再循環(huán)至分離(f2)。37a.一種生產(chǎn)3,3’、3,4’和/或4,4’二甲基聯(lián)苯化合物的方法，所述方法包括：(a3)使甲苯和氫氣在加氫烷基化催化劑存在下在有效產(chǎn)生包含(甲基環(huán)己基)甲苯的加氫烷基化產(chǎn)物的條件下接觸；(b3)在有效產(chǎn)生包含二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體和未反應(yīng)的(甲基環(huán)己基)甲苯的脫氫產(chǎn)物的條件下使加氫烷基化產(chǎn)物的至少一部分脫氫；(c3)將脫氫產(chǎn)物的至少一部分提供到分離區(qū)，以回收與脫氫產(chǎn)物相比富含一種或多種3,3’、3,4’和/或4,4’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的第一餾分和與脫氫產(chǎn)物相比富含2,x’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體(其中x’為2’、3’和/或4’)中的一種或多種并且還含有未反應(yīng)的(甲基環(huán)己基)甲苯的至少一部分的第二餾分；和(d3)將第二餾分的至少一部分作為進(jìn)料的至少一部分提供到異構(gòu)化方法，所述方法包括使包含一種或多種2,x’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的進(jìn)料和酸催化劑在有效使2,x’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的至少一些轉(zhuǎn)化為一種或多種3,3’、3,4’和4,4’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體并產(chǎn)生異構(gòu)化流出物的異構(gòu)化條件下接觸。38a.一種生產(chǎn)3,3’、3,4’和/或4,4’二甲基聯(lián)苯化合物的方法，所述方法包括：(a4)使聯(lián)苯和甲基化試劑在烷基化催化劑存在下在有效產(chǎn)生包含二甲基取代聯(lián)苯異構(gòu)體的混合物的甲基化反應(yīng)產(chǎn)物的條件下接觸；(b4)將甲基化反應(yīng)產(chǎn)物的至少一部分提供到分離區(qū)，以回收與甲基化反應(yīng)產(chǎn)物相比富含一種或多種3,3’、3,4’和4,4’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的第一餾分和與甲基化反應(yīng)產(chǎn)物相比富含2,x’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體(其中x’為2’、3’和/或4’)中的一種或多種的第二餾分；和(c4)將第二餾分的至少一部分作為進(jìn)料的至少一部分提供到異構(gòu)化方法，所述方法包括使包含一種或多種2,x’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的進(jìn)料和酸催化劑在有效使2,x’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的至少一些轉(zhuǎn)化為一種或多種3,3’、3,4’和4,4’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體并產(chǎn)生異構(gòu)化流出物的異構(gòu)化條件下接觸。39a.一種生產(chǎn)3,3’、3,4’和/或4,4’二甲基聯(lián)苯化合物的方法，所述方法包括：(a5)使甲苯和氫氣在加氫烷基化催化劑存在下在有效產(chǎn)生包含(甲基環(huán)己基)甲苯的加氫烷基化產(chǎn)物的條件下接觸；(b5)在有效產(chǎn)生包含二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體和未反應(yīng)的(甲基環(huán)己基)甲苯的脫氫產(chǎn)物的條件下使加氫烷基化產(chǎn)物的至少一部分脫氫；(c5)將脫氫產(chǎn)物分離成包含一種或多種3,3’、3,4和4,4’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的第一餾分和包含一種或多種2,x’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體(其中x’為2、3或4)和未反應(yīng)的(甲基環(huán)己基)甲苯的至少一部分的第二餾分；(d5)使第二餾分的至少一部分和酸催化劑在有效使2,x’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體的至少一些轉(zhuǎn)化為一種或多種3,3’、3,4’和4,4’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)體并產(chǎn)生異構(gòu)化產(chǎn)物的異構(gòu)化條件下接觸；(e5)將異構(gòu)化產(chǎn)物的至少一部分再循環(huán)至分離(c5)；(f5)任選地，將第一餾分分離成富含選自3,3’、3,4’和4,4’二甲基聯(lián)苯的一種目標(biāo)異構(gòu)體的第三餾分和貧含所述目標(biāo)異構(gòu)體的第四餾分；(g5)使第四餾分的至少一部分和酸催化劑在有效產(chǎn)生與第四餾分相比具有增加的目標(biāo)異構(gòu)體濃度的異構(gòu)化產(chǎn)物的異構(gòu)化條件下接觸；和(h5)將異構(gòu)化產(chǎn)物的至少一部分再循環(huán)至分離(f5)?，F(xiàn)將參考以下非限制性的實(shí)施例和附圖的圖2-8更具體地描述本發(fā)明。在實(shí)施例中，在配備有fid檢測(cè)器和自動(dòng)液體進(jìn)樣器(als)的agilent7890氣相色譜儀上分析樣品。通常的注射量為約0.2μl。采用的色譜柱來自dex型的supelco。gammadex柱和betadex柱連接在一起，得到總長(zhǎng)為120m(每種類型60m)。柱的內(nèi)徑為0.25mm。gc在恒定流動(dòng)模式下運(yùn)行，初始?jí)毫榧s78psi，柱流速為約3.0ml/min，采用氦氣做載氣。采用下列爐程序：·初始溫度140℃，保持30分鐘；·第1次升溫以2℃/min至180℃，保持20分鐘；·第2次升溫以3℃/min至220℃，保持7分鐘；和·總分析時(shí)間為90.33分鐘。實(shí)施例1-13：在間歇式反應(yīng)器中二甲基聯(lián)苯異構(gòu)化的研究在爐中的迷你反應(yīng)器中，進(jìn)行12種不同的催化劑用于2,x’二甲基聯(lián)苯異構(gòu)化的研究。采用的催化劑示于表2中。表2實(shí)施例催化劑165wt％mcm-22，35wt％al2o3280wt％mcm-49，20wt％al2o3380wt％β沸石，20wt％al2o3460wt％mcm-56，40wt％al2o352.5wt％mg在65wt％tea絲光沸石上，35wt％al2o36zsm-12晶體7mcm-49晶體82.7wt％mo在mcm-49晶體上965wt％tea絲光沸石，35wt％al2o31050wt％zsm-5，50wt％al2o3111.8wt％b2o3在al2o3上1265wt％zsm-12，35wt％sio21380％usy，20％al2o3實(shí)施例11中的催化劑通過用硼酸對(duì)表面積為306m2/g、孔體積為0.85cm3/g、孔徑為的rt-225al2o3擠出物初濕浸漬制備。例如，將1.6554g硼酸h3bo3溶于25g的水中。用水將硼酸溶液的體積調(diào)節(jié)至43.2ml，其為50g的al2o3的約95％的吸水容量。浸漬后，將含硼的催化劑在250°f(121℃)下在空氣中干燥14小時(shí)。然后在1000°f(538℃)下在空氣中煅燒4小時(shí)。在每個(gè)實(shí)驗(yàn)中，在反應(yīng)器中稱量0.25g的催化劑，將2g的二甲基聯(lián)苯(dmbp)混合物(50wt％2,3’dmbp+50wt％2,4’dmbp)加入到反應(yīng)器中。溫度以10℃/min升至300℃并在300℃下保持2小時(shí)，然后將反應(yīng)器以10℃/min冷卻至室溫。用n2吹掃爐。結(jié)果示于圖2中。圖2中所示的結(jié)果顯示，usy、絲光沸石(實(shí)施例9)和沸石β對(duì)dmbp異構(gòu)化有活性。在這些條件下，觀察到2,3’dmbp和2,4’dmbp在絲光沸石(實(shí)施例9)的作用下的凈轉(zhuǎn)化率分別為81％和90％。由絲光沸石催化異構(gòu)化得到的產(chǎn)物含80％的3,3’,3,4’或4,4’dmbp異構(gòu)體(對(duì)基于聯(lián)苯的增塑劑應(yīng)用有用的異構(gòu)體)。實(shí)施例14和15：在固定床反應(yīng)器中二甲基聯(lián)苯異構(gòu)化的研究在這些實(shí)施例中，2,3’和2,4’dmbp在實(shí)施例11(實(shí)施例14)的al2o3載體和80wt％zsm-5(25:1si/al2[mol/mol])、20wt％al2o3催化劑(實(shí)施例15)作用下的異構(gòu)化在連續(xù)固定床反應(yīng)器中進(jìn)行。這些實(shí)驗(yàn)采用通過爐加熱的含8個(gè)平行反應(yīng)器的反應(yīng)器單元。采用從1-8反應(yīng)器的任何地方進(jìn)行不同測(cè)試。這些實(shí)驗(yàn)中使用的反應(yīng)器由9mm直徑的石英管組成。石英反應(yīng)器外部的環(huán)形n2流允許每個(gè)反應(yīng)器通道的內(nèi)部和外部之間的壓力平衡。將催化劑擠出物破碎至20/40目，在碎石英石中稀釋至4g后，以0.25-2g的量載入(以基于空速改變相應(yīng)的重量)。在催化劑床的頂部和底部使用石英棉塞以使催化劑固定在一定的位置。將兩組4個(gè)平行反應(yīng)器置于加熱的爐中以控制等溫反應(yīng)溫度。每個(gè)反應(yīng)器在催化劑床中在1/8”熱電偶套管中含有內(nèi)部熱電偶。反應(yīng)器用相同的石英碎片封口。采用iscotm注射泵將進(jìn)料注入反應(yīng)器。將進(jìn)料泵送通過霧化器，然后與h2和/或n2以0-2的摩爾比(氣體對(duì)烴液體)在線混合。將離開反應(yīng)器的產(chǎn)物冷凝，以一定時(shí)間間隔(每天每個(gè)反應(yīng)器1-2個(gè)樣品)收集，通過gc離線分析。在實(shí)施例14和15中，將0.5g的催化劑載入反應(yīng)器，液體流速對(duì)應(yīng)3h-1的空速。液體進(jìn)料為在90％的甲苯中稀釋的35wt％的2,3’dmbp、45wt％的2,4’dmbp和10wt％的mcht的混合物。采用氫氣與烴摩爾比為1:1的共進(jìn)料，反應(yīng)器壓力保持在100psig。測(cè)試280℃和300℃的溫度，結(jié)果示于圖3中。圖3中的數(shù)據(jù)表明在固定床反應(yīng)器中在所研究的條件下，實(shí)施例15的zsm-5催化劑在異構(gòu)化dmbp方面優(yōu)于實(shí)施例14的γ-氧化鋁載體。結(jié)果還顯示zsm-5催化劑對(duì)共同送入反應(yīng)器的mcht有破壞性。在zsm-5催化劑的作用下輕質(zhì)產(chǎn)物的形成(mcht裂解的結(jié)果)普遍存在。這強(qiáng)調(diào)了采用不僅對(duì)異構(gòu)化有活性，而且對(duì)異構(gòu)化進(jìn)料中可能存在的mcht不具有破壞性的催化劑和條件的重要性。實(shí)施例16-21：在固定床反應(yīng)器中二甲基聯(lián)苯異構(gòu)化的研究在這些實(shí)驗(yàn)中，再次采用了實(shí)施例14和15的固定床反應(yīng)器，載入1g的催化劑，液體流速對(duì)應(yīng)2h-1的空速。液體進(jìn)料為在90％的甲苯中稀釋的2,4’dmbp。采用摩爾比0.5:1的n2共進(jìn)料，反應(yīng)器壓力保持在175-180psig之間。測(cè)試了表3中列出的催化劑：表3實(shí)施例催化劑1680wt％zsm-5(25:1si/al2)，20wt％al2o31780wt％usy(60:1si/al2)，20wt％al2o31880wt％β沸石，20wt％al2o31980wt％usy(30:1si/al2)，20wt％al2o32065wt％tea絲光沸石(35:1si/al2)，35wt％al2o32165wt％tea絲光沸石(19:1si/al2)，35wt％al2o3實(shí)施例16、18和20的催化劑在175℃和225℃下進(jìn)行測(cè)試，結(jié)果分別示于圖4(a)和(b)中。結(jié)果顯示沸石β催化劑在兩個(gè)測(cè)試溫度下均對(duì)2,4’dmbp的異構(gòu)化有效，而實(shí)施例19的tea-絲光沸石在175℃下幾乎無活性，但其活性在225℃下得以改進(jìn)。實(shí)施例17、18、19和21的催化劑在135℃、150℃和175℃下進(jìn)行測(cè)試，結(jié)果分別示于圖4(c)、(d)和(e)中?？梢姺惺麓呋瘎┥踔猎诘椭?35℃的溫度下仍表現(xiàn)出顯著的異構(gòu)化活性。對(duì)比圖4(a)和圖4(e)中的結(jié)果，可見在175℃下，具有較低si/al2比(實(shí)施例21)的絲光沸石催化劑比具有較高si/al2比(實(shí)施例21)的絲光沸石催化劑表現(xiàn)出更高的異構(gòu)化活性。從實(shí)施例17的usy催化劑(cbv-760，60:1si/al2)對(duì)比實(shí)施例19的催化劑(cbv-720，30:1si/al2)，可觀察到相同的趨勢(shì)(盡管幅度較低)。實(shí)施例22到25：用替代進(jìn)料進(jìn)行催化劑篩選為了研究不同催化劑在環(huán)烷烴存在下異構(gòu)化和裂解活性的對(duì)比，采用具有表4中所示組成的包含鄰二甲苯、甲基環(huán)己烷(mcht)和甲苯的合成混合物的替代進(jìn)料進(jìn)行研究。表4組分含量(wt％)甲基環(huán)己烷(mch)30.4甲苯10.9鄰二甲苯58.4間二甲苯<0.1對(duì)二甲苯<0.2未確定<0.1甲基環(huán)己烷包含在替代進(jìn)料中以評(píng)估裂解副反應(yīng)的程度，并用作在dmbp/mcht混合物的情況下預(yù)期的mcht裂解程度的指標(biāo)。向進(jìn)料中加入甲苯以追蹤催化劑的甲苯歧化活性。所測(cè)試的催化劑樣品列于下面的表5中，全部為純沸石晶體，造粒、破碎然后篩至0.4-0.6mm的顆粒。表5實(shí)施例催化劑22h-絲光沸石(19:1si/al2)23h-zsm-5(56:1si/al2)24h-usy(30:1si/al2)25h-mcm-49(19:1si/al2)在含有約2g用0.1-0.2mmsic稀釋的催化劑的固定床反應(yīng)器系統(tǒng)中進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，重量時(shí)空速(whsv)為2h-1，壓力為15barg(液相條件)。在將進(jìn)料引入反應(yīng)器前，將催化劑在300℃下在n2流中預(yù)處理24小時(shí)(升溫速度～5℃/min)。樣品在鄰二甲苯異構(gòu)化中的性能在固定的溫度程序中以165、190、210和230℃的設(shè)定點(diǎn)和在這些溫度每個(gè)下48小時(shí)的停留時(shí)間評(píng)估。完成實(shí)驗(yàn)后，催化劑在300℃下在n2流中進(jìn)行另一個(gè)熱處理24小時(shí)，重復(fù)整個(gè)實(shí)驗(yàn)。轉(zhuǎn)化率和選擇性通過配備有高極性ffap柱(50m的長(zhǎng)度，0.32mm的id，0.50μm的df)的在線氣相色譜儀測(cè)量。圖5和6顯示了觀察到的表5中列出的催化劑的鄰二甲苯轉(zhuǎn)化率和對(duì)二甲苯選擇性隨溫度和運(yùn)行時(shí)間的變化。在圖5和6中，方塊代表來自第一次運(yùn)行的數(shù)據(jù)，圓形代表來自在n2中再生后第二次運(yùn)行的數(shù)據(jù)。因?yàn)猷彾妆降霓D(zhuǎn)化率受鄰、間和對(duì)二甲苯混合物熱力學(xué)平衡的限制，因此另一個(gè)有用的催化劑性能指標(biāo)為對(duì)二甲苯接近平衡值(pxae)，其定義如下：pxae＝(對(duì)二甲苯/總二甲苯*100％)產(chǎn)物-(對(duì)二甲苯/總二甲苯*100％)進(jìn)料/((對(duì)二甲苯/總二甲苯*100％)平衡-(對(duì)二甲苯/總二甲苯*100％)進(jìn)料)；其中平衡時(shí)％對(duì)二甲苯＝((21.1+((1631.27)/(t(℃)+273))/100)*100％列于表5中的催化劑的pxae結(jié)果示于圖7中(其中方塊表示來自第一次運(yùn)行的數(shù)據(jù)，圓形表示來自在n2中再生后第二次運(yùn)行的數(shù)據(jù))。結(jié)果顯示在每個(gè)溫度下h-mor催化劑與測(cè)試的其它催化劑相比表現(xiàn)出更優(yōu)的鄰二甲苯轉(zhuǎn)化率。然而，h-mor催化劑的對(duì)二甲苯選擇性達(dá)到210℃通常稍微低一些，而間二甲苯的選擇性較高。然而，由pxae表示的h-mor的性能在190℃以上超過了h-zsm-5催化劑，而h-mor和h-zsm-5催化劑在230℃下的對(duì)二甲苯的選擇性相等。h-mor催化劑在實(shí)驗(yàn)的時(shí)間框架內(nèi)通常表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性，第1和第2次運(yùn)行之間的活性損失可以忽略。另一方面，第2次運(yùn)行和第1次運(yùn)行相比，h-zsm-5催化劑確實(shí)表現(xiàn)出略低的活性，且因此具有較低的pxae。表6到8顯示了分別在190、210和230℃下實(shí)驗(yàn)兩次運(yùn)行的平均的催化劑性能指標(biāo)，而圖8總結(jié)了測(cè)試的所有四個(gè)溫度的結(jié)果。通常，h-usy和h-mcm-49催化劑與h-mor和h-zsm-5材料相比顯示降低的性能。h-usy催化劑顯示高的鄰二甲苯轉(zhuǎn)化率，但是相對(duì)高的mch(裂解)損失和c9+重質(zhì)產(chǎn)量，這在dmbp/mcht的應(yīng)用中將是不期望的。h-mcm-49催化劑顯示了可接受的對(duì)二甲苯選擇性，但是在測(cè)試的實(shí)驗(yàn)條件范圍內(nèi)低的活性。表6在190℃下鄰二甲苯異構(gòu)化性能表7在210℃下鄰二甲苯異構(gòu)化性能表8在230℃下鄰二甲苯異構(gòu)化性能盡管已經(jīng)參考特定實(shí)施方式描述和闡述了本發(fā)明，但是本領(lǐng)域技術(shù)人員將理解本發(fā)明適合于不必在本文中闡述的變體。因此，那么為了確定本發(fā)明真正的范圍，應(yīng)當(dāng)單獨(dú)參考隨附的權(quán)利要求書。本文中描述的所有文件通過引用并入本文，包括任何優(yōu)先權(quán)文件和/或測(cè)試程序，只要它們不與該文本相矛盾。同樣地，術(shù)語“包含”被認(rèn)為與術(shù)語“包括”同義，且無論何時(shí)組成、元素或元素組前帶有連接詞“包含”，應(yīng)當(dāng)理解我們也設(shè)想了在該組成、一種或多種元素的記載前面帶有連接詞“主要由……組成”、“由……組成”、“選自由……組成的組”或“是”的相同的組成或元素組，反之亦然。當(dāng)前第1頁(yè)12