專利名稱：一種制備石墨烯薄膜的裝置、方法及所得石墨烯薄膜的制作方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及一種制備石墨烯薄膜的裝置和方法，及制得的石墨烯薄膜。更具體而言，涉及一種通過連續(xù)的化學(xué)氣相沉積法(簡稱CVD法)制備石墨烯薄膜的裝置和方法，及制得的石墨烯薄膜。
背景技術(shù)：
石墨烯具有優(yōu)異的力學(xué)、熱學(xué)、電學(xué)和磁學(xué)性能，有望在高性能納米電子器件、復(fù)合材料、能量儲存等多個領(lǐng)域獲得廣泛應(yīng)用，近年來成為研究的熱點之一?，F(xiàn)有的CVD法生長石墨烯薄膜的過程，如圖1所示先將金屬箔片1在氬氣和氫氣的保護(hù)環(huán)境下于約1000°c預(yù)熱處理約1. 5小時，然后將其置于圓形石英玻璃爐管2生長區(qū)中，通入甲烷3，進(jìn)行碳分解，生長時間約為20-30分鐘。在CVD法生長石墨烯薄膜的過程中，在生長前和生長后，分別需要打開爐管放入金屬箔片和取出已生長好的石墨烯樣品。此時，爐管內(nèi)部將不可避免地暴露于大氣中。為防止空氣中的氧氣進(jìn)入高溫爐管而氧化石墨烯樣品并可能玷污爐管內(nèi)壁，每次生長后不得不等到溫度降至約200°C時才能打開爐管。因此，每次取出樣品時，將不得不等待至少30分鐘的降溫時間；而每次在放入金屬箔片后，關(guān)閉爐管并抽真空、再升溫至約1000°C，也將需要2個小時以上。長時間的升/降溫等待過程嚴(yán)重影響了石墨烯薄膜的產(chǎn)量，無法滿足大規(guī)模生產(chǎn)的需求。

發(fā)明內(nèi)容
針對上述技術(shù)問題，本發(fā)明提供了一種連續(xù)制備石墨烯薄膜的裝置，其包括一個兩端開口的爐管，該兩端開口分別與一個進(jìn)樣室的一個開口端和一個出樣室的一個開口端連接，其中爐管與進(jìn)樣室的連接處設(shè)置有一個閥門和一個進(jìn)氣接口部件，爐管與出樣室的連接處設(shè)置有一個閥門和一個出氣接口部件，并且所述進(jìn)樣室還裝配有一個進(jìn)/出氣接口部件(用于進(jìn)氣或出氣的接口部件)和一個進(jìn)樣口，所述出樣室還裝配有一個進(jìn)/出氣接口部件和一個出樣口。此外，本發(fā)明提供了一種連續(xù)制備石墨烯薄膜的方法，包括以下步驟(1)在爐管中裝入一個基底材料樣品，并對除進(jìn)樣室外的整個體系抽真空，(2)向爐管中通入保護(hù)氣體，(3)對爐管加熱，至達(dá)到生長溫度，(4)向爐管和出樣室中通入生長氣體，使薄膜生長，(5)在生長的同時，將另一個同樣的基底材料樣品裝入進(jìn)樣室，并對該室抽真空，(6)向進(jìn)樣室中通入生長氣體，直至與爐管內(nèi)氣壓相同，(7)在前一個樣品生長完成后，將所述另一個同樣的基底材料樣品送入爐管，(8)使生長好的基底材料樣品進(jìn)入出樣室，(9)從出樣室中移出生長好的基底材料樣品，之后對出樣室抽真空，并再次通入同樣的生長氣體，直至與爐管內(nèi)氣壓相同，和(10)重復(fù)步驟(5)至(9)。最后，本發(fā)明還提供了一種由本發(fā)明方法制備的石墨烯薄膜。使用本發(fā)明裝置和方法，能夠連續(xù)制備石墨烯薄膜，大大提高了其產(chǎn)量，滿足了 CVD法大規(guī)模生產(chǎn)石墨烯薄膜的要求。


圖1為現(xiàn)有CVD法生長石墨烯薄膜的一個示意圖，圖2為本發(fā)明裝置的一個示意圖，圖3為基底材料樣品的一個示意圖，圖4為本發(fā)明一個實施方案的進(jìn)樣室剖面圖，圖5為本發(fā)明一個實施方案的出樣室剖面圖。
具體實施例方式在本發(fā)明中，所用術(shù)語“樣品”是指用于支撐石墨烯薄膜生長的基底材料樣品本身或帶拖曳部件的基底材料樣品。文中所用術(shù)語“生長氣體”或“生長氣體源”是指用于生長石墨烯薄膜的氣體。本發(fā)明提供了一種連續(xù)制備石墨烯薄膜的裝置，其包括一個兩端開口的爐管，該兩端開口分別與一個進(jìn)樣室的一個開口端和一個出樣室的一個開口端連接，其中爐管與進(jìn)樣室的連接處設(shè)置有一個閥門和一個進(jìn)氣接口部件，爐管與出樣室的連接處設(shè)置有一個閥門和一個出氣接口部件，并且所述進(jìn)樣室還裝配有一個進(jìn)/出氣接口部件和一個進(jìn)樣口， 所述出樣室還裝配有一個進(jìn)/出氣接口部件和一個出樣口。圖2為本發(fā)明裝置的一個示意圖。下面結(jié)合圖2對本發(fā)明裝置進(jìn)行詳細(xì)說明。如圖2所示，該裝置包括一個爐管14，其由耐高溫材料制成，可以是石英玻璃或其他熔點溫度高于1100°C的材料，優(yōu)選石英玻璃。該爐管14主要包括一個生長區(qū)(即高溫區(qū))3。在生長區(qū)3之前優(yōu)選包括一個預(yù)熱區(qū)2 (位于生長區(qū)3之前并與其相鄰)和一個緩沖區(qū)5 (位于預(yù)熱區(qū)2之前并與其相鄰)；在生長區(qū)3之后優(yōu)選包括一個降溫區(qū)4 (位于生長區(qū)3之后并與其相鄰)和/或一個冷卻區(qū)15 (位于降溫區(qū)4之后并與其相鄰)。其中，預(yù)熱區(qū)溫度為400-600°C，生長區(qū)溫度為900-1100°C，降溫區(qū)溫度為室溫至生長完成的樣品可暴露在大氣中的溫度(優(yōu)選為室溫)。預(yù)熱區(qū)、生長區(qū)和降溫區(qū)的溫度控制均可通過常規(guī)方法例如由加熱部件和測溫反饋電路完成。對于冷卻區(qū)15，可以是自然冷卻或外加例如循環(huán)水冷卻。爐管14可以是圓柱形、長方體形等多種形狀，優(yōu)選圓柱形。對爐管14可使用加熱控溫裝置1進(jìn)行加熱，所述加熱控溫裝置可以是任何可實現(xiàn)此目的的常規(guī)裝置，例如電磁感應(yīng)加熱裝置。優(yōu)選地，爐管中各區(qū)(冷卻區(qū)除外)的長度均等于樣品長度或為樣品長度的整數(shù)倍。爐管的總長度優(yōu)選等于樣品長度的整數(shù)倍。在生長區(qū)3的長度等于樣品長度a的情況下，爐管14的總長度主要由生長完成的樣品的冷卻時間(是指樣品從生長區(qū)3出來后溫度降至可暴露在大氣中的溫度所需的時間)與石墨烯薄膜生長時間的比值來決定。如果冷卻時間是生長時間的η倍，則如圖2所示，降溫區(qū)4與冷卻區(qū)15的長度將至少為樣品長度的η倍，即na ；再加上緩沖區(qū)5、預(yù)熱區(qū) 2和生長區(qū)3 (其長度均至少為a)的長度，此時爐管14的總長度至少為樣品長度的(n+3) 倍，艮卩(n+3) a。特別是，本發(fā)明裝置的爐管14內(nèi)部可以不裝配機械傳動裝置，以避免高溫環(huán)境下傳動裝置的失效或變形，而是依靠推入后續(xù)的樣品逐次將前面的樣品頂入出樣室。在生長過程中，為了避免樣品在爐管14中傳送時損傷爐管14的內(nèi)壁，可以在爐管 14中設(shè)置一個耐高溫的樣品傳遞軌道，用以避免樣品直接和爐管14接觸和摩擦。樣品傳遞軌道所用材料應(yīng)為耐高溫、高機械強度的材料，如碳化硅等；其形狀以能承載樣品并使其不易滑脫為限，例如可以有合適的弧度或合適的粗糙度。爐管14的兩端分別與一個進(jìn)樣室10和一個出樣室11連接，連接處均設(shè)置有閥門和氣體接口部件。優(yōu)選地，所述連接為法蘭連接，進(jìn)一步優(yōu)選地，所述氣體接口部件連接于法蘭上。在圖2的實施方案中，具體為，爐管14和進(jìn)樣室10之間設(shè)置有一個真空閥9 ；和一個帶進(jìn)氣接口的法蘭6 (簡稱進(jìn)氣法蘭6)，用以密封連接爐管14和真空閥9，此處所述進(jìn)氣接口用以連接保護(hù)氣體源或生長氣體源。爐管14和出樣室11之間設(shè)置有一個真空閥8; 和一個帶出氣接口的法蘭7 (簡稱出氣法蘭7)，用以密封連接爐管14和真空閥8，此處所述出氣接口用以連接真空泵。由于進(jìn)樣室10和出樣室11中的傳動裝置(如果有的話)、真空泵以及真空閥開關(guān)時產(chǎn)生的振動可能給爐管14造成較大應(yīng)力，從而可能損壞爐管14，因此可以在爐管14和進(jìn)樣室10、出樣室11連接處各加入一段軟性連接裝置，如波紋管。進(jìn)樣室10裝配有一個進(jìn)/出氣接口 12，用以連接生長氣體源、保護(hù)氣體源或真空泵，有外部切換開關(guān)以切換氣路；和一個進(jìn)樣口 21。出樣室11裝配有一個進(jìn)/出氣接口 13，用以連接生長氣體源、保護(hù)氣體源或真空泵，有外部切換開關(guān)以切換氣路；和一個出樣口 41。進(jìn)樣室10及真空閥9優(yōu)選由耐高溫材料制成，使得可以承受經(jīng)預(yù)熱樣品的溫度， 例如由不銹鋼制成；出樣室11及真空閥8由這樣的材料制成至少可以承受冷卻至可暴露于大氣中的樣品的溫度，例如由不銹鋼制成；所述法蘭由耐高溫材料制成，如不銹鋼。對進(jìn)樣室10和出樣室11的形狀無特定要求，優(yōu)選與樣品的形狀相同或相似。進(jìn)/ 出氣接口 12和13可以位于相應(yīng)室的上表面或側(cè)表面的合適位置處，優(yōu)選位于上表面。對進(jìn)樣口 21和出樣口 41的位置和形狀均無特定要求，只要能實現(xiàn)裝樣和取樣的目的即可，優(yōu)選分別位于進(jìn)樣室和出樣室的上表面。所述進(jìn)/出氣接口 12和13、進(jìn)樣口 21和出樣口 41的構(gòu)成材料優(yōu)選與其各自的室的構(gòu)成材料相同(至此為重復(fù))。使用本發(fā)明裝置，能夠連續(xù)制備石墨烯薄膜，大大提高了其產(chǎn)量，滿足了 CVD法大規(guī)模生產(chǎn)石墨烯薄膜的要求。此外，本發(fā)明提供了一種連續(xù)制備石墨烯薄膜的方法，包括以下步驟(1)在爐管中裝入一個基底材料樣品，并對除進(jìn)樣室外的整個體系抽真空，(2)向爐管中通入保護(hù)氣體，(3)對爐管加熱，至達(dá)到生長溫度，
(4)向爐管和出樣室中通入生長氣體，使薄膜生長，(5)在生長的同時，將另一個同樣的基底材料樣品裝入進(jìn)樣室，并對該室抽真空，(6)向進(jìn)樣室中通入生長氣體，直至與爐管內(nèi)氣壓相同，(7)在前一個樣品生長完成后，將所述另一個同樣的基底材料樣品送入爐管，(8)使生長好的基底材料樣品進(jìn)入出樣室，(9)從出樣室中移出生長好的基底材料樣品，之后對出樣室抽真空，并再次通入同樣的生長氣體，直至與爐管內(nèi)氣壓相同，和(10)重復(fù)步驟(5)至(9)。下面結(jié)合圖2對本發(fā)明方法的一個具體實施方案進(jìn)行說明。(1)在2、3和5區(qū)放置裝好石墨烯薄膜生長用基底材料樣品，然后將真空閥8打開，真空閥9關(guān)閉，進(jìn)氣法蘭6的進(jìn)氣口關(guān)閉，出樣室11關(guān)閉。打開出氣法蘭7的氣體接口， 用真空泵將整個系統(tǒng)(進(jìn)樣室10除外)抽真空，至真空度為KT3-IO-5托。(2)關(guān)閉出氣法蘭7，打開進(jìn)氣法蘭6的進(jìn)氣口，向爐管14內(nèi)通保護(hù)氣體，如氬氣、 氫氣、氮氣、或它們的混合氣體，直至氣壓為大氣壓，切換出氣法蘭7至聯(lián)通大氣。繼續(xù)通入保護(hù)氣體。(3)對爐管14進(jìn)行升溫。爐管14 一般可分為3個區(qū)，如圖3所示，分別為預(yù)熱區(qū) 2、生長區(qū)3和降溫區(qū)4。每個區(qū)間的長度為a，各區(qū)溫度由石墨烯樣品的生長條件參數(shù)(即所需石墨烯薄膜的條件參數(shù))決定。預(yù)熱區(qū)2的溫度一般為400-600°C，生長區(qū)3的溫度一般為900-1100°C，降溫區(qū)的溫度一般為室溫至生長完成的樣品可暴露在大氣中的溫度(優(yōu)選為室溫)。此外，用于支撐石墨烯薄膜生長的基底材料(例如銅箔)樣品的長度也為a。(4)生長區(qū)3的溫度達(dá)到薄膜生長溫度后，切換出氣法蘭7至真空泵，由進(jìn)氣法蘭 6通入生長氣體，通常為氬氣、氫氣和甲烷的混合氣體。具體各氣體的流量配比由所需石墨烯薄膜的條件參數(shù)決定。通入生長氣體半分鐘后，關(guān)閉真空泵閥，當(dāng)爐管內(nèi)氣壓升至大氣壓后，切換出氣法蘭7至聯(lián)通大氣，關(guān)閉真空閥8。然后開始生長，生長時間一般為5-30分鐘 (可通過氣氛調(diào)節(jié)來控制)。(5)生長的同時，打開進(jìn)樣室10，將另一個裝好石墨烯生長用基底材料的樣品放入進(jìn)樣室10，之后，關(guān)閉進(jìn)樣室10，打開進(jìn)/出氣接口 12，迅速(小于一個生長周期)將進(jìn)樣室10抽真空至KT3-IO-5托。圖3為石墨烯生長用基底材料樣品的一個示意圖。其中樣品由樣品區(qū)16和拖曳部件17兩部分組成。(6)切換進(jìn)/出氣接口 12，將生長氣體通入進(jìn)樣室10直至氣壓與爐管14內(nèi)氣壓相同。(7)在前一個樣品生長完成后(石墨烯薄膜的生長時間一般為5-30分鐘)，打開真空閥9，將后一個樣品送入爐管14內(nèi)，之后關(guān)閉真空閥9。后進(jìn)入爐管14的樣品會逐次將前面進(jìn)入的樣品推向出樣室11的方向。(8) 一旦有樣品到達(dá)真空閥8后，在第(6)步驟中真空閥9打開的同時，打開真空閥8，讓最靠近真空閥8的樣品，在有新樣品從進(jìn)樣室10被推入爐管14的同時，被后面的樣品(如圖3中所示的左側(cè)相鄰的樣品)自動頂入出樣室11，然后關(guān)閉真空閥8。此外，出樣室11本身也可密封活動連接有一個機械操作桿(此操作桿不是必須的)，在此情況下，可用該桿將樣品拉入出樣室11。(9)打開出樣室11，取出生長好的樣品，然后關(guān)閉出樣室，打開進(jìn)/出氣接口 13，對出樣室11抽真空至10_3-10_5托。然后將同樣的生長氣體再次通入出樣室11直至氣壓與爐管14內(nèi)的氣壓相同。(10)重復(fù)(5)-(9)的過程。上述實施方案中，所述基底材料可以是金屬、金屬合金、金屬碳化物、碳化硅，優(yōu)選金屬，進(jìn)一步優(yōu)選銅箔。其中所述爐管14如圖2所示。該爐管由耐高溫材料制成，可以是石英玻璃或其他熔點溫度高于1100°c的材料，優(yōu)選石英玻璃。該爐管14主要包括一個生長區(qū)(即高溫區(qū))3。在生長區(qū)3之前優(yōu)選包括一個預(yù)熱區(qū)2 (位于生長區(qū)3之前并與其相鄰)和一個緩沖區(qū)5 (位于預(yù)熱區(qū)2之前并與其相鄰)；在生長區(qū)3之后優(yōu)選包括一個降溫區(qū)4 (位于生長區(qū)3之后并與其相鄰)和/或一個冷卻區(qū)15 (位于降溫區(qū)4之后并與其相鄰)。其中，預(yù)熱區(qū)溫度為400-600°C，生長區(qū)溫度為900-1100°C，降溫區(qū)溫度為室溫至生長完成的樣品可暴露在大氣中的溫度(優(yōu)選為室溫)。預(yù)熱區(qū)、生長區(qū)和降溫區(qū)的溫度控制均可通過常規(guī)方法例如由加熱部件和測溫反饋電路完成。對于冷卻區(qū)15，可以是自然冷卻或外加例如循環(huán)水冷卻。爐管14可以是圓柱形、長方體形等多種形狀，優(yōu)選圓柱形。對爐管14可使用加熱控溫裝置1進(jìn)行加熱，所述加熱控溫裝置可以是任何可實現(xiàn)此目的的常規(guī)裝置，例如電磁感應(yīng)加熱裝置。優(yōu)選地，爐管中各區(qū)(冷卻區(qū)除外)的長度均等于樣品長度或為樣品長度的整數(shù)倍。爐管的總長度優(yōu)選等于樣品長度的整數(shù)倍。在生長區(qū)3的長度等于樣品長度a的情況下，爐管14的總長度主要由生長完成的樣品的冷卻時間(是指樣品從生長區(qū)3出來后溫度降至可暴露在大氣中的溫度所需的時間)與石墨烯薄膜生長時間的比值來決定。如果冷卻時間是生長時間的η倍，則如圖2所示，降溫區(qū)4與冷卻區(qū)15的長度將至少為樣品長度的η倍，即na ；再加上緩沖區(qū)5、預(yù)熱區(qū) 2和生長區(qū)3 (其長度均至少為a)的長度，此時爐管14的總長度至少為樣品長度的(n+3) 倍，艮卩(n+3) a。特別是，本發(fā)明裝置的爐管14內(nèi)部可以不裝配機械傳動裝置，以避免高溫環(huán)境下傳動裝置的失效或變形，而是依靠推入后續(xù)的樣品逐次將前面的樣品頂入出樣室。在生長過程中，為了避免樣品在爐管14中傳送時損傷爐管14的內(nèi)壁，可以在爐管 14中設(shè)置一個耐高溫的樣品傳遞軌道，用以避免樣品直接和爐管14接觸和摩擦。樣品傳遞軌道所用材料應(yīng)為耐高溫、高機械強度的材料，如碳化硅等；其形狀以能承載樣品并使其不易滑脫為限，例如可以有合適的弧度或合適的粗糙度。爐管14的兩端分別與一個進(jìn)樣室10和一個出樣室11連接，連接處均設(shè)置有閥門和氣體接口部件。優(yōu)選地，所述連接為法蘭連接，進(jìn)一步優(yōu)選地，所述氣體接口部件連接于法蘭上。在圖2的實施方案中，具體為，爐管14和進(jìn)樣室10之間設(shè)置有一個真空閥9 ；和一個帶進(jìn)氣接口的法蘭6 (簡稱進(jìn)氣法蘭6)，用以密封連接爐管14和真空閥9，此處所述進(jìn)氣接口用以連接保護(hù)氣體源或生長氣體源。爐管14和出樣室11之間設(shè)置有一個真空閥8; 和一個帶出氣接口的法蘭7 (簡稱出氣法蘭7)，用以密封連接爐管14和真空閥8，此處所述出氣接口用以連接真空泵。由于進(jìn)樣室10和出樣室11中的傳動裝置(如果有的話)、真空泵以及真空閥開關(guān)時產(chǎn)生的振動可能給爐管14造成較大應(yīng)力，從而可能損壞爐管14，因此可以在爐管14和進(jìn)樣室10、出樣室11連接處各加入一段軟性連接裝置，如波紋管。進(jìn)樣室10裝配有一個進(jìn)/出氣接口 12，用以連接生長氣體源、保護(hù)氣體源或真空泵，有外部切換開關(guān)以切換氣路；和一個進(jìn)樣口 21。出樣室11裝配有一個進(jìn)/出氣接口 13，用以連接生長氣體源、保護(hù)氣體源或真空泵，有外部切換開關(guān)以切換氣路；和一個出樣口 41。進(jìn)樣室10及真空閥9優(yōu)選由耐高溫材料制成，使得可以承受經(jīng)預(yù)熱樣品的溫度， 例如由不銹鋼制成；出樣室11及真空閥8由這樣的材料制成至少可以承受冷卻至可暴露于大氣中的樣品的溫度，例如由不銹鋼制成；所述法蘭由耐高溫材料制成，如不銹鋼。對進(jìn)樣室10和出樣室11的形狀無特定要求，優(yōu)選與樣品的形狀相同或相似。進(jìn)/ 出氣接口 12和13可以位于相應(yīng)室的上表面或側(cè)表面的合適位置處，優(yōu)選位于上表面。對進(jìn)樣口 21和出樣口 41的位置和形狀均無特定要求，只要能實現(xiàn)裝樣和取樣的目的即可，優(yōu)選分別位于進(jìn)樣室和出樣室的上表面。所述進(jìn)/出氣接口 12和13、進(jìn)樣口 21和出樣口 41的構(gòu)成材料優(yōu)選與其各自的室的構(gòu)成材料相同圖4給出了一種手動的進(jìn)樣室剖面圖。其中，進(jìn)樣室10中設(shè)置有一個樣品傳遞軌道27，經(jīng)由通道沈一直延伸至出樣室，該軌道與進(jìn)樣室10和出樣室11密封固定連接。樣品經(jīng)進(jìn)樣口 21放置于進(jìn)樣室中的該軌道表面，借助觀察窗口 23的觀察，用帶有磁性套桿的機械操作桿將樣品從進(jìn)樣室10經(jīng)由通道沈推入爐管14中。所述機械操作桿包括磁性套桿密封外殼四和磁性套桿的磁性滑柄30。進(jìn)樣口 21與進(jìn)樣室10之間有良好的密封性，例如通過耐高溫的密封圈(任選地對其用循環(huán)水冷卻)進(jìn)行密封。進(jìn)樣室10的室壁20的表面還帶有進(jìn)/出氣接口 12，用以連接生長氣體源、保護(hù)氣體源或真空泵，有外部切換開關(guān)以切換氣路。進(jìn)氣法蘭6的進(jìn)氣接口 32用以連接生長氣體源或保護(hù)氣體源。如圖4所示，進(jìn)樣室10的室壁20的表面還帶有進(jìn)/出氣接口 12，，用以連接生長氣體源、保護(hù)氣體源或真空泵，有外部切換開關(guān)以切換氣路。進(jìn)氣法蘭6的進(jìn)氣接口 32用以連接生長氣體源或保護(hù)氣體源。對于生長好的樣品，除上文所述的依靠推入后續(xù)的樣品逐次將前面的樣品頂入出樣室之外，還可以將其手動拖入出樣室。圖5給出了一種手動的出樣室剖面圖。此處帶有磁性套桿的機械操作桿的前端 (與樣品接觸端)帶有掛鉤(例如由不銹鋼制成)，借助觀察窗口 43的觀察，用掛鉤鉤住拖曳部件17將樣品從爐管14中沿樣品傳遞軌道27經(jīng)由通道46拖入出樣室11，然后通過出樣口 41取出樣品。此處所述機械操作桿包括磁性套桿密封外殼51和磁性套桿的磁性滑柄 52。機械操作桿的前端除為掛鉤之外，也可以為任何其他抓取部件。如圖5所示，出樣室11的室壁40的表面還帶有進(jìn)/出氣接口 13，用以連接生長氣體源、保護(hù)氣體源或真空泵，有外部切換開關(guān)去切換氣路。出氣法蘭7的出氣接口 50用以連接生長氣體源或真空泵。此外，本發(fā)明裝置的進(jìn)樣室10和出樣室11也可以設(shè)計為帶有機械自動傳動軌道、自動真空閥控制開關(guān)、自動氣路切換以及真空泵自動開關(guān)控制等功能，從而只需人工手動裝填樣品，其他如真空閥和真空泵開關(guān)、氣路切換、樣品傳遞軌道均由預(yù)先設(shè)定好的程序來控制。機械馬達(dá)可以設(shè)計在真空區(qū)外面的大氣環(huán)境里，通過用動密封圈從真空環(huán)境外面來控制真空環(huán)境內(nèi)部的傳動裝置，這些設(shè)計已經(jīng)比較成熟，在此不再詳述。使用本發(fā)明方法，能使生長區(qū)一直保持高溫生長狀態(tài)，從而能夠連續(xù)制備石墨烯薄膜，大幅提高了 CVD法制備石墨烯薄膜的產(chǎn)量，滿足了 CVD法大規(guī)模生產(chǎn)石墨烯薄膜的要求。雖然已參照特定實施方案對本發(fā)明進(jìn)行了說明，但本領(lǐng)域技術(shù)人員應(yīng)認(rèn)識到的是，在不偏離本發(fā)明主旨和范圍的情況下，可對所述實施方案進(jìn)行改變或改進(jìn)，本發(fā)明范圍通過所附權(quán)利要求書限定。
權(quán)利要求
1.一種連續(xù)制備石墨烯薄膜的裝置，其包括一個兩端開口的爐管(14)，該兩端開口分別與一個進(jìn)樣室(10)的一個開口端和一個出樣室(11)的一個開口端連接，其中爐管與進(jìn)樣室的連接處設(shè)置有一個閥門(9)和一個進(jìn)氣接口部件(32)，爐管與出樣室的連接處設(shè)置有一個閥門(8)和一個出氣接口部件(50)，并且所述進(jìn)樣室(10)還裝配有一個進(jìn)/出氣接口部件(1 和一個進(jìn)樣口(21)，所述出樣室還裝配有一個進(jìn)/出氣接口部件(1 和一個出樣口 (41)。
2.權(quán)利要求1的裝置，其中所述爐管(14)中設(shè)置有一個樣品傳遞軌道07)。
3.權(quán)利要求1的裝置，其中所述爐管(14)和進(jìn)樣室(10)、出樣室(11)的連接處各加入一段軟性連接裝置。
4.權(quán)利要求1的裝置，其中所述爐管(14)包括一個緩沖區(qū)和/或一個預(yù)熱區(qū)。
5.權(quán)利要求1的裝置，其中所述爐管(14)包括一個降溫區(qū)和/或冷卻區(qū)。
6.一種連續(xù)制備石墨烯薄膜的方法，其包括以下步驟(1)在爐管中裝入一個基底材料樣品，并對除進(jìn)樣室外的整個體系抽真空，(2)向爐管中通入保護(hù)氣體，(3)對爐管加熱，至達(dá)到生長溫度，(4)向爐管和出樣室中通入生長氣體，使薄膜生長，(5)在生長的同時，將另一個同樣的基底材料樣品裝入進(jìn)樣室，并對該室抽真空，(6)向進(jìn)樣室中通入生長氣體，直至與爐管內(nèi)氣壓相同，(7)在前一個樣品生長完成后，將所述另一個同樣的基底材料樣品送入爐管，(8)使生長好的基底材料樣品進(jìn)入出樣室，(9)從出樣室中移出生長好的基底材料樣品，之后對出樣室抽真空，并再次通入同樣的生長氣體，直至與爐管內(nèi)氣壓相同，和(10)重復(fù)步驟(5)至(9)。
7.權(quán)利要求6的方法，其中所述生長好的基底材料樣品逐次被后續(xù)的樣品頂入出樣室。
8.權(quán)利要求6的方法，其中將所述生長好的基底材料樣品手動拖入出樣室。
9.權(quán)利要求6的方法，其中所述真空的程度為10_3-10_5托。
10.一種由權(quán)利要求6-8中任一項的方法制備的石墨烯薄膜。
全文摘要
本發(fā)明涉及一種通過化學(xué)氣相沉積法(CVD法)連續(xù)制備石墨烯薄膜的裝置，其主要由進(jìn)樣室、爐管和出樣室組成，生長室高溫生長區(qū)將一直保持高溫生長溫度，不用等待升降溫的過程，并解決了樣品在高溫區(qū)的傳動問題，可以進(jìn)行不間斷的生長，從而大幅度提高用化學(xué)氣相沉積(CVD)方法制備石墨烯薄膜的產(chǎn)量。
文檔編號C23C16/54GK102492934SQ20111044212
公開日2012年6月13日 申請日期2011年12月26日 優(yōu)先權(quán)日2011年12月26日
發(fā)明者彭鵬, 金虎 申請人:彭鵬