專利名稱：金屬硅化合物薄膜及其制造方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及作為薄膜晶體管等中的半導(dǎo)體薄膜使用的金屬硅化合物薄膜及其制 造方法。
背景技術(shù)：
使Si結(jié)晶或非晶Si極薄膜化是可能的。實(shí)際上，有報(bào)告指出通過使絕緣體上硅 (Silicon on Insulator, SOI)基板熱氧化，能夠形成平均膜厚為0. 7nm的結(jié)晶Si層(參照 非專利文獻(xiàn)1)。但是，如果以此方式進(jìn)行薄膜化，則在原子層水平上難以控制界面的結(jié)構(gòu)， 從而會(huì)產(chǎn)生缺陷等的界面狀態(tài)。因?yàn)閭鲗?dǎo)層極薄，所以這樣的界面狀態(tài)的產(chǎn)生會(huì)成為載流 子散亂的主要原因而對傳導(dǎo)造成影響。實(shí)際上，所述厚度0.7nm的結(jié)晶Si的電子遷移率為 50cm2/Vsec，大大低于Si結(jié)晶塊的 1000cm7Vsec。另外，在這樣的薄膜結(jié)構(gòu)中，磷或硼等 的所謂的摻雜劑，其存在本身就會(huì)導(dǎo)致載流子的散亂，所以無法期待通過摻雜而對傳導(dǎo)型 進(jìn)行控制。非晶Si是利用于液晶的薄膜晶體管(Thin Film Transistor,TFT)或太陽能電池 等中的半導(dǎo)體材料。但是，由于非晶Si的電子遷移率為n型lcm7Vsec、p型0. lcm2/Vsec左 右，其電子遷移率低于結(jié)晶Si，所以無法用作大規(guī)模集成電路(Large Scale Integration, LSI)等的高速工作的器件的材料。此外，已知為了維持作為半導(dǎo)體材料的特性，利用氫化來 終止懸掛鍵(dangling bond)是必不可少的，因此由熱電子或光照射所引起的脫氫，會(huì)使器 件停止工作。在低分子并五苯等有機(jī)材料中，已知存在著比非晶Si具有更高的遷移率的材料， 有望成為電致發(fā)光、場效應(yīng)晶體管、太陽能電池等的有機(jī)器件的材料(參照非專利文獻(xiàn)2)。但是，p型并五苯的電洞的場效應(yīng)遷移率再高也只有0. 75Cm2/VSeC(參照非專利文 獻(xiàn)3)，達(dá)不到結(jié)晶Si的遷移率，無法用作高速工作的器件的材料。另外，其耐熱性和抗氧化 性比Si材料低，工作穩(wěn)定性存在問題。特別是，其熔點(diǎn)在300°C左右，因此無法在會(huì)達(dá)到高 溫的器件中使用。另外，雖然有人提出過關(guān)于過渡金屬與硅的化合物團(tuán)簇的專利(參照專利文獻(xiàn) 1)，但對于化合物團(tuán)簇的排列并沒有揭示。并且，也有人提出過關(guān)于組分為MSi12的內(nèi)包過渡金屬的硅團(tuán)簇排列而成的層狀 物質(zhì)會(huì)成為半導(dǎo)體，和利用了該層狀物質(zhì)的半導(dǎo)體裝置的專利(參照專利文獻(xiàn)2)；但因?yàn)?帶隙狹窄，無法充分地發(fā)揮出作為半導(dǎo)體裝置的功能。[專利文獻(xiàn)1]日本專利特開2000-327319號公報(bào)[專利文獻(xiàn)2]日本專利特開2008-28125號公報(bào)[非專利文獻(xiàn)1]IEEE International Electron Devices Meeting 2003 Technical Digest p
3
[非專利文獻(xiàn)2]日本物理學(xué)會(huì)志2007年11月號p851[非專利文獻(xiàn)3]Advanced Materials 2007 vol. 19p678

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明的課題在于提供一種最高占據(jù)分子軌道(HOMO)與最低非占據(jù)分子軌道 (LUM0)之間的能隙大的金屬硅化合物薄膜及其制造方法。為了解決所述課題，本發(fā)明提出了如下技術(shù)方案。(1) 一種金屬硅化合物薄膜，其特征在于是以內(nèi)包過渡金屬的硅團(tuán)簇作為結(jié)構(gòu) 單元的，所述硅團(tuán)簇是過渡金屬與硅的化合物，7個(gè)以上16個(gè)以下的硅原子包圍在過渡金 屬原子周圍；并且，過渡金屬原子的第一及第二近鄰原子，被配置為硅。(2)根據(jù)(1)所述的金屬硅化合物薄膜，其特征在于所述過渡金屬原子，是選自 鈦、釩、鉻、錳、鐵、鈷、鎳、鋯、鈮、鉬、釕、銠、鉿、鉭、鎢、錸、鋨、銥中的任意一種。(3)根據(jù)(2)所述的金屬硅化合物薄膜，其特征在于所述過渡金屬原子為鉬或 鎢，硅原子數(shù)為10或12。(4) 一種氫化金屬硅化合物薄膜，其特征在于是將(1)或(2)中所述的內(nèi)包過渡 金屬的硅團(tuán)簇氫化的。(5) 一種用于制造(1)至(3)中任一項(xiàng)所述的金屬硅化合物薄膜的制造方法，其特 征在于先合成由4個(gè)以上16個(gè)以下的硅原子包圍在所述過渡金屬原子周圍的內(nèi)包過渡金 屬的硅團(tuán)簇，再使所述硅團(tuán)簇凝集。(6) 一種用于制造(1)至(3)中任一項(xiàng)所述的金屬硅化合物薄膜的制造方法，其特 征在于利用激光剝蝕法將所述過渡金屬原子釋放到甲硅烷氣體中，通過所述過渡金屬原 子和甲硅烷的氣相反應(yīng)，而合成所述內(nèi)包過渡金屬的硅團(tuán)簇。(7) 一種用于制造(1)至(3)中任一項(xiàng)所述的金屬硅化合物薄膜的制造方法，其特 征在于利用激光剝蝕法，從所述過渡金屬原子與硅的化合物的靶中，釋放出所述過渡金屬 原子與硅原子，而合成所述內(nèi)包過渡金屬的硅團(tuán)簇。(8) 一種用于制造(1)至(3)中任一項(xiàng)所述的金屬硅化合物薄膜的制造方法，其特 征在于使所述內(nèi)包過渡金屬的硅團(tuán)簇在固體基板表面堆積后，再和甲硅烷反應(yīng)，而形成由 7個(gè)以上16個(gè)以下的硅原子包圍在所述過渡金屬原子周圍的結(jié)構(gòu)。(9) 一種用于制造⑷所述的氫化金屬硅化合物薄膜的制造方法，其特征在于先 合成由4個(gè)以上16個(gè)以下的硅原子包圍在所述過渡金屬原子周圍的內(nèi)包過渡金屬的硅團(tuán) 簇的氫化物，再使所述硅團(tuán)簇的氫化物凝集。(10) 一種用于制造(4)所述的氫化金屬硅化合物薄膜的制造方法，其特征在于 利用激光剝蝕法，將所述過渡金屬原子釋放到甲硅烷氣體中，通過所述過渡金屬原子和甲 硅烷的氣相反應(yīng)，來合成內(nèi)包過渡金屬的硅團(tuán)簇的氫化物。(11) 一種用于制造(4)所述的氫化金屬硅化合物薄膜的制造方法，其特征在于 利用激光剝蝕法，從所述過渡金屬原子與硅的化合物的靶中，將所述過渡金屬原子與硅原子釋放到甲硅烷氣體中，通過所述過渡金屬原子和甲硅烷的氣相反應(yīng)，來合成內(nèi)包過渡金 屬的硅團(tuán)簇的氫化物。(12) 一種用于制造(4)所述的氫化金屬硅化合物薄膜的制造方法，其特征在于 使所述內(nèi)包過渡金屬的硅團(tuán)簇的氫化物在固體基板表面堆積后，再和甲硅烷反應(yīng)，而形成 由7個(gè)以上16個(gè)以下的硅原子包圍在所述過渡金屬原子周圍的結(jié)構(gòu)。依照本發(fā)明，內(nèi)包過渡金屬的硅團(tuán)簇，是最高占據(jù)分子軌道(HOMO)與最低非占據(jù) 分子軌道(LUMO)之間的能隙Em大的半導(dǎo)體，因此通過使其凝集，能夠制造出具有有限的帶 隙的半導(dǎo)體膜。特別是，將過渡金屬M(fèi)為Mo或W、Si原子數(shù)η = 10、12的硅團(tuán)簇堆積時(shí)，半導(dǎo)體膜 的帶隙超過晶體管在室溫下工作時(shí)所需要的數(shù)值，既0. SeV0內(nèi)包的過渡金屬M(fèi)的價(jià)電子數(shù)為奇數(shù)時(shí)，內(nèi)包過渡金屬的硅團(tuán)簇的總價(jià)電子數(shù)為 奇數(shù)(奇數(shù)電子系)，所以嚴(yán)格來說Em為OeV。但是，通過使內(nèi)包過渡金屬的硅團(tuán)簇凝集，在 團(tuán)簇之間形成鍵，通過伴隨著結(jié)構(gòu)馳豫的電荷給受，如同使偶數(shù)電子系的內(nèi)包過渡金屬的 硅團(tuán)簇凝集時(shí)的情況一樣，會(huì)成為半導(dǎo)體膜。也就是說，作SEm的替代，通過使半占據(jù)分子 軌道(SOMO)與LUMO之間的能隙Ea大的內(nèi)包過渡金屬的硅團(tuán)簇凝集，能夠形成半導(dǎo)體膜。


圖1表示本發(fā)明所涉及的以WSiltl作為結(jié)構(gòu)單元的WSiltl薄膜。圖2表示利用第一原理計(jì)算所得的MSinOi = 7至16)的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)。圖3表示利用第一原理計(jì)算所得的NbSi12 二聚物的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)，以及顯示NbSi12之 間有鍵存在的分子軌道。圖4表示伴隨著WSi12的氫化WSi12Hx的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)的變化。圖5表示MSin團(tuán)簇堆積系統(tǒng)平面圖。圖 6 表示 MoSin 膜的 X 射線光電子能譜(X-ray PhotoelectronSpectroscopy, XPS)。圖 7 表示從盧瑟福背散射能譜(Rutherford BackscatteringSpectroscopy, RBS) 所得的MoSin、NbSiJ莫組分，相對于XPS能譜中Si2p的波峰與Mo3p的波峰的相對強(qiáng)度的繪 圖。圖8表示大氣暴露前后的NbSi13膜的XPS能譜。圖9表示大氣暴露前后的NbSi13膜的XPS能譜中的Si2p與Nb3d附近的詳細(xì)能
■；並圖10表示相對于Si/M = η的，WSin、MoSin、NbSin膜的電阻率變化。圖11表示對NbSinHx膜在500°C進(jìn)行熱處理前后的，相對于η的電阻率的變化。圖12表示相對于Si/M = η的，WSin、MoSin、NbSin膜的吸收邊變化。圖13表示MSin膜的電阻率的溫度依賴性的阿倫尼烏斯圖。圖14表示MSin(M = Mo、Nb、W)膜的活化能的η依賴性。圖15表示結(jié)晶二硅化鎢(C-WSi2)和WSi14膜的拉曼散射測定結(jié)果。圖16表示使用WSi2靶在280°C的基板溫度下堆積而成的WSin膜，在超高真空中 于500°C進(jìn)行10分鐘退火后的XPS能譜。
圖17表示W(wǎng)Si2 WCllb型結(jié)晶結(jié)構(gòu)。
具體實(shí)施例方式對本發(fā)明涉及的金屬硅化合物薄膜的概略情況加以說明。在金屬性的硅化物MSi2中，不存在內(nèi)包過渡金屬的Si團(tuán)簇。作為參考，在圖17 中所示的WSi2的結(jié)晶結(jié)構(gòu)(Cllb型)中，W的周圍配位有10個(gè)Si，但在10個(gè)Si原子的周 圍，也配置有其他的W。也就是說，呈現(xiàn)出10個(gè)Si原子被多個(gè)W所共有的狀態(tài)。即使W的 最鄰近原子是Si，第二近鄰原子也會(huì)是W。相對于此，本發(fā)明所涉及的金屬硅化合物薄膜(本說明書中以下簡稱為"MSin膜”) 的特征在于通過內(nèi)包過渡金屬的硅團(tuán)簇(本說明書中以下簡稱為“MSin”)彼此之間形成 Si-Si鍵，而使過渡金屬M(fèi)(本說明書中以下也簡稱為“M”)的第二近鄰原子也成為Si。圖 1中表示了 WSiltl膜的結(jié)構(gòu)。如放大圖所示，形成有W-Si-Si-W的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)。通過具有此結(jié) 構(gòu)，而能夠形成具有所述性能的半導(dǎo)體薄膜。在這里，圖17中為了強(qiáng)調(diào)W周圍的10個(gè)Si原子，表示出了 Si與Si之間的鍵。 圖1中，右上方的圖放大顯示出左圖內(nèi)用線圈出的部分，右下方的圖表示作為結(jié)構(gòu)單元的 WSi10團(tuán)簇。另外，通過將此材料氫化，可獲得擴(kuò)大帶隙、高電阻化的效果。但是，因?yàn)?^、膜 是以內(nèi)包M的Si團(tuán)簇作為結(jié)構(gòu)單元，所以Si的懸掛鍵被內(nèi)側(cè)的M終止，與非晶Si不同，在 形成有限的帶隙時(shí)無須利用氫使懸掛鍵終止，因此不會(huì)因脫氫引起大幅度的性能劣化。其次，MSin堆積而成的薄膜從宏觀上來看是非晶的，但通過以MSin(η = 7至16)作 為結(jié)構(gòu)單元，而使局部結(jié)構(gòu)一致。通過結(jié)構(gòu)單元的團(tuán)簇的特性，確保了電子狀態(tài)為半導(dǎo)體性 的，具有載流子的遷移率高于非晶Si的特征。實(shí)際上，MoSi9, MoSi12團(tuán)簇膜在ρ型時(shí)具有 6. 9cm2/Vsec,32. 4cm2/Vsec的遷移率。以內(nèi)包M的Si團(tuán)簇作為結(jié)構(gòu)單元的膜，能夠代替非 晶Si而形成更加高速工作的晶體管。這即使與有機(jī)半導(dǎo)體薄膜相比，也可以說是高遷移率 的。并五苯作為具有高遷移率的有機(jī)半導(dǎo)體材料而為人所知，但P型并五苯的電洞場效應(yīng) 遷移率再高也不過是0. 75cm2/Vsec0有機(jī)半導(dǎo)體薄膜的特征在于能夠在低溫下成膜，并可 在各種固體基板上形成晶體管。MSin膜也能夠在室溫下堆積，與有機(jī)半導(dǎo)體薄膜一樣，能夠 在各種固體基板上成膜。接下來，參照附圖對本發(fā)明所涉及的金屬硅化合物薄膜及其制造方法進(jìn)行詳細(xì)說 明。利用第一原理計(jì)算對內(nèi)包過渡金屬的Si團(tuán)簇進(jìn)行探查。利用第一原理計(jì)算對相對于M具有7個(gè)以上的Si的組分的M-Si團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)進(jìn)行 探查，結(jié)果發(fā)現(xiàn)當(dāng)過渡金屬M(fèi)為鈦Ti、釩V、鉻Cr、錳Mn、鐵Fe、鈷Co、鎳Ni、鋯&、鈮Nb、鉬 Mo、釕Ru、銠Rh、鉿Hf、鉭Ta、鎢W、錸Re、鋨Os、銥Ir時(shí)，如圖2所示的或類似的，將M包圍 在內(nèi)的結(jié)構(gòu)比較穩(wěn)定。圖2表示利用第一原理計(jì)算所得到的MSinOi = 7至16)的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)。圖2中為M =W 的g豐勾，M 力 Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zr, Nb、Mo、Ru, Rh, Pd、Ag、Hf、Ta, Re、 0s、Ir、Pt、Au的情況下，計(jì)算也收斂于類似的結(jié)構(gòu)。該計(jì)算中使用了 GauSSian03。在計(jì)算 中使用的化學(xué)模型為 B3LYP/LanL2DZ、B3PW91/LanL2DZ。
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圖2所示的結(jié)構(gòu)是內(nèi)包M = W時(shí)的情況。如表1所示，這些團(tuán)簇的H0M0-LUM0能 隙 Em，以及 SUM0-LUM0 能隙 Ea 為 0. 71eV 至 2. 99eV。接下來說明通過使Ea大的具有奇數(shù)電子系的內(nèi)包過渡金屬的硅團(tuán)簇凝集，能夠 形成半導(dǎo)體膜。圖3中表示2個(gè)Ea = 1. 06eV的NbSi12結(jié)合時(shí)，也就是形成二聚物時(shí)，利用 第一原理計(jì)算所得的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)，和顯示出NbSi12之間有鍵形成的分子軌道。NbSi12在最鄰近 的Si-Si鍵距為0. 32nm的位置得以穩(wěn)定化。如果從利用NbSi12 二聚物所制作的偶數(shù)電子 系的HOMO觀察-1. 85eV能量的低能階的分子軌道，可在NbSi12之間確認(rèn)到鍵性的振幅，而 可知形成了團(tuán)簇間的鍵。隨著NbSi12間形成鍵，產(chǎn)生電荷移動(dòng)，從而引發(fā)結(jié)構(gòu)馳豫，NbSi12W Si的6員環(huán)的一部分的Si-Si鍵距擴(kuò)大。此時(shí)，NbSi12 二聚物的電子系具有EHl = 0. 844eV 的能隙，具有半導(dǎo)體特性。對其他奇數(shù)電子系的MSi12同樣進(jìn)行計(jì)算，而求出其穩(wěn)定結(jié)構(gòu)的 Ehl,在TaSi12 二聚物的情況下為EHl = 0. 844eV，在ReSi12 二聚物的情況下為Em = 0. 381eV, 在VSi12 二聚物的情況下為Ehl = 0. 816eV，在MnSi12 二聚物的情況下為Ehl = 0. 354eV。并 且，對Si組分不同的奇數(shù)電子系的MSin,求二聚物的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)而計(jì)算Em，在NbSi7的情況下 為Ehl = 2. 50eV，在ReSiltl的情況下為Ehl = 1. 61eV,明確了這些結(jié)構(gòu)具有半導(dǎo)體特性。圖4中表示利用第一原理計(jì)算所預(yù)測的，經(jīng)氫化的內(nèi)包過渡金屬的硅團(tuán)簇(本說 明書中以下簡稱為"MSinHx”，其中χ = 2至12)的結(jié)構(gòu)?？芍词惯M(jìn)行氫化，也會(huì)因W-Si 的鍵而保持Si將W包圍在其中心的結(jié)構(gòu)。這表示即使將具有Si團(tuán)簇結(jié)構(gòu)的MSin(η = 7 至16)氫化，只要維持M-Si之間的鍵，就會(huì)形成Si包圍M的結(jié)構(gòu)。因此可推斷能夠結(jié)合在 MSin上的H的個(gè)數(shù)χ為1至η。[表 1]
權(quán)利要求
一種金屬硅化合物薄膜，其特征在于是以內(nèi)包過渡金屬的硅團(tuán)簇作為結(jié)構(gòu)單元的，所述硅團(tuán)簇是過渡金屬與硅的化合物，所述硅團(tuán)簇中7個(gè)以上16個(gè)以下的硅原子包圍在過渡金屬原子周圍；并且，過渡金屬原子的第一及第二近鄰原子，被配置為硅。
2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的金屬硅化合物薄膜，其特征在于所述過渡金屬原子，是選自 鈦、釩、鉻、錳、鐵、鈷、鎳、鋯、鈮、鉬、釕、銠、鉿、鉭、鎢、錸、鋨、銥中的任意一種。
3.根據(jù)權(quán)利要求2所述的金屬硅化合物薄膜，其特征在于所述過渡金屬原子為鉬或 鎢，硅原子數(shù)為10或12。
4.一種氫化金屬硅化合物薄膜，其特征在于是使權(quán)利要求1或2中所述的內(nèi)包過渡 金屬的硅團(tuán)簇氫化的。
5.一種用于制造權(quán)利要求1至3中任一項(xiàng)所述的金屬硅化合物薄膜的制造方法，其特 征在于先合成由4個(gè)以上16個(gè)以下的硅原子包圍在所述過渡金屬原子周圍的內(nèi)包過渡金 屬的硅團(tuán)簇，再使所述硅團(tuán)簇凝集。
6.一種用于制造權(quán)利要求1至3中任一項(xiàng)所述的金屬硅化合物薄膜的制造方法，其特 征在于利用激光剝蝕法將所述過渡金屬原子釋放到甲硅烷氣體中，通過所述過渡金屬原 子和甲硅烷的氣相反應(yīng)，而合成所述內(nèi)包過渡金屬的硅團(tuán)簇。
7.一種用于制造權(quán)利要求1至3中任一項(xiàng)所述的金屬硅化合物薄膜的制造方法，其特 征在于利用激光剝蝕法，從所述過渡金屬原子與硅的化合物的靶中，釋放出所述過渡金屬 原子與硅原子，而合成所述內(nèi)包過渡金屬的硅團(tuán)簇。
8.一種用于制造權(quán)利要求1至3中任一項(xiàng)所述的金屬硅化合物薄膜的制造方法，其特 征在于使所述內(nèi)包過渡金屬的硅團(tuán)簇在固體基板表面堆積后，再和甲硅烷反應(yīng)，而形成由 7個(gè)以上16個(gè)以下的硅原子包圍在所述過渡金屬原子周圍的結(jié)構(gòu)。
9.一種用于制造權(quán)利要求4所述的氫化金屬硅化合物薄膜的制造方法，其特征在于 先合成由4個(gè)以上16個(gè)以下的硅原子包圍在所述過渡金屬原子周圍的內(nèi)包過渡金屬的硅 團(tuán)簇的氫化物，再使所述硅團(tuán)簇的氫化物凝集。
10.一種用于制造權(quán)利要求4所述的氫化金屬硅化合物薄膜的制造方法，其特征在于 利用激光剝蝕法，將所述過渡金屬原子釋放到甲硅烷氣體中，通過所述過渡金屬原子和甲 硅烷的氣相反應(yīng)，來合成內(nèi)包過渡金屬的硅團(tuán)簇的氫化物。
11.一種用于制造權(quán)利要求4所述的氫化金屬硅化合物薄膜的制造方法，其特征在于 利用激光剝蝕法，從所述過渡金屬原子與硅的化合物的靶中，將所述過渡金屬原子與硅原 子釋放到甲硅烷氣體中，通過所述過渡金屬原子和甲硅烷的氣相反應(yīng)，來合成內(nèi)包過渡金 屬的硅團(tuán)簇的氫化物。
12.一種用于制造權(quán)利要求4所述的氫化金屬硅化合物薄膜的制造方法，其特征在于 使所述內(nèi)包過渡金屬的硅團(tuán)簇的氫化物在固體基板表面堆積后，再和甲硅烷反應(yīng)，而形成 由7個(gè)以上16個(gè)以下的硅原子包圍在所述過渡金屬原子周圍的結(jié)構(gòu)。
全文摘要
本發(fā)明的課題在于提供一種金屬硅化合物薄膜及其制造方法，所述金屬硅化合物薄膜是以最高占據(jù)分子軌道(HOMO)與最低非占據(jù)分子軌道(LUMO)之間的能隙EHL大的，內(nèi)包過渡金屬的硅團(tuán)簇作為結(jié)構(gòu)單元的。本發(fā)明涉及如下金屬硅化合物薄膜及其制造方法，所述金屬硅化合物薄膜的特征在于是以內(nèi)包過渡金屬的硅團(tuán)簇作為結(jié)構(gòu)單元的，所述硅團(tuán)簇是過渡金屬與硅的化合物，所述硅團(tuán)簇中7個(gè)以上16個(gè)以下的硅原子包圍在過渡金屬原子周圍；并且，過渡金屬原子的第一及第二近鄰原子，被配置為硅。
文檔編號C23C14/28GK101959795SQ20098010637
公開日2011年1月26日 申請日期2009年2月25日 優(yōu)先權(quán)日2008年2月28日
發(fā)明者內(nèi)田紀(jì)行, 金山敏彥 申請人:獨(dú)立行政法人產(chǎn)業(yè)技術(shù)綜合研究所