專利名稱：鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛陶瓷的制備方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及一種鈦酸鉛陶瓷的制備方法，特別是涉及一種鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛陶瓷的制備方法。
背景技術(shù)：
大部分研究人員集中于研究BaxSivxTiO3, (Sr, Pb) TiO3, Ba (Zr, Ti) O3 or (Ba, Sn)TiO3等體系，但是因為工藝和配比方面的問題，這些材料的介電損耗和介電調(diào)諧率并不能同時滿足儀器的使用需求。文獻 “ R. Wongmaneerung. R. Yimn irun. S. Ananta. Fabr i cat i on andcharacterization of perovskite ferroelectrric PMN/PT ceramic nanocomposites. J Mater Sci (2009)44 :5428_5440”公開了一種鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛陶瓷的制備方法，文獻用傳統(tǒng)的陶瓷制備方法制備了鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛陶瓷，用二次預合成的方法在300K，IKHz的條件下制備的PMN-PT陶瓷，雖然得到了較高的介電常數(shù)( 2000)，但所得的介電損耗(
0.03)較大。

發(fā)明內(nèi)容
為了克服現(xiàn)有的方法制備的鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛陶瓷介電損耗大的不足，本發(fā)明提供一種鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛陶瓷的制備方法。該方法通過優(yōu)化鈦酸鉛陶瓷的配比，合理控制陶瓷預合成和燒結(jié)的溫度，可以獲得介電常數(shù)較高、介電損耗較低及調(diào)諧率較高的陶瓷材料。本發(fā)明解決其技術(shù)問題所采用的技術(shù)方案是一種鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛陶瓷的制備方法，其特點是包括以下步驟(a)將分析純 MgO、Nb2O5、PbO 和 TiO2，按照化學計量比(l_x) Pb (Mgl73Nb273)O3-XPbTiO3 (0. 01彡X彡0. 07)稱量并且配料；(b)將配料放入球磨罐中，按氧化鋯球配料酒精為3 1 1的比例混料球磨，球磨時間為2-5小時；(c)將混料烘干后壓塊，在1000-1300°C溫度進行預合成，得到MgNb2O6粉體；(d)再按照化學計量比(1-x) Pb (Mgl73Nb273) O3-XPbTiO3(0. 01 彡 x 彡 0. 07)分別稱量TiO2和PbO加入經(jīng)過預燒的MgNb2O6粉體中；(e)將是步驟(d)制備得到的粉體放入球磨罐中，再球磨4-10小時，烘干后過篩；(f)將經(jīng)過步驟(e)再球磨的料烘干后壓大塊，在900-1200°C溫度下煅燒2_8小時得到PMN-PT粉體；(§)將步驟(^得到的PMN-PT粉體過篩后預壓成直徑為10-12mm，厚度為1-1. 2mm的圓片，然后在200-300MPa的等靜壓壓力下成型；(h)將成型后的圓片在1175_1250°C下保溫1-4小時，燒結(jié)成瓷，經(jīng)打磨拋光后涂敷銀漿，在500-55(TC下，保溫20-30分鐘燒成銀電極。
本發(fā)明的有益效果是由于單一的鈮鎂酸鉛陶瓷介電常數(shù)不高，本發(fā)明綜合兩種不同體系的特點，將兩種體系復合在一起，制備的鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛陶瓷具有鈮鎂酸鉛和鈦酸鉛這兩種不同體系的綜合性能。在與背景技術(shù)溫度相同的溫度下(300K)，有較高的介電常數(shù)，同時保持較低的介電損耗(0. 007 0. 011)和較高的調(diào)諧率(63% 87%)。下面結(jié)合附圖和實施例對本發(fā)明作詳細說明。


圖I是本發(fā)明方法四個實施例所制備鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛陶瓷的X射線衍射圖譜。圖2是本發(fā)明方法實施例3所制備鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛陶瓷，在不同頻率下介電常數(shù)和介電損耗隨溫度變化的關(guān)系曲線。圖3是本發(fā)明方法實施例3所制備鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛陶瓷，在不同頻率下調(diào)諧率隨外加電場的變化關(guān)系。
具體實施例方式以下實施例參照圖I 3。實施例l，x=0. 01時，按化學計量比稱量0. 8125g MgO, 5. 3994g Nb2O5，將稱好的料放入球磨罐中，按氧化鋯球料酒精為3 :1 :1的比例混料球磨，球磨時間為2小時；將混合好的料烘干后壓塊，在1000°C溫度下進行預合成，取出煅燒好的料研碎，得到鈮酸鎂預燒粉體，再將鈮酸鎂粉體與13. 7389g PbO和0. 0492g TiO2，放入球磨罐中，球磨4小時，烘干后過篩；將過篩后的粉料預壓成大塊，在900°C下預燒8小時，再將大塊粉碎，過篩，預壓成直徑為IOmm,厚度為Imm的圓片,然后在200MPa的等靜壓壓力下最終成型；將成型后的圓片在1175°C下保溫4小時；燒結(jié)成瓷之后，打磨拋光，然后涂敷銀漿，在500°C下，保溫20分鐘燒成銀電極。用日本理學公司的全自動X射線衍射儀(D/Max2550VB+/PC)對陶瓷結(jié)構(gòu)進行測試，用安捷倫阻抗測試儀(4294A)對被銀后的陶瓷進行溫譜測試。圖I中(a)是x=0.01時鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛陶瓷的X射線衍射圖譜，從圖中可以看出，所制備的PMN-PT陶瓷為純鈣鈦礦相。圖2是不同頻率下陶瓷的介電常數(shù)和介電損耗的值。IKHz下鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛陶瓷的介電常數(shù)和介電損耗分別為1503和0. 009，圖3是不同頻率下調(diào)諧率的值，可以看出，IKHz和30Kv/CM下該組分陶瓷的調(diào)諧率為80%。經(jīng)測試，實施例I制備的鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛陶瓷的介電損耗是0.007，調(diào)諧率是87%。實施例2，x=0. 03時，按化學計量比稱量0. 7972g MgO, 5. 2975g Nb2O5,將稱好的料放入球磨罐中，按氧化鋯球料酒精為3 1 1的比例混料球磨，球磨時間為3小時；將混合好的料烘干后壓塊，在1100°C溫度下進行預合成，取出煅燒好的料研碎，得到鈮酸鎂預燒粉體，再將鈮酸鎂粉體與13. 7576g PbO和0. 1478g TiO2，放入球磨罐中，球磨6小時，烘干后過篩；將過篩后的粉料預壓成大塊，在100(TC下預燒6小時，再將大塊粉碎，過篩，預壓成直徑為IOmm,厚度為Imm的圓片，然后在250MPa的等靜壓壓力下成型；將成型后的圓片在1200°C下保溫3小時；燒結(jié)成瓷之后，打磨拋光，然后涂敷銀漿，在500°C下，保溫25分鐘燒成銀電極。用日本理學公司的全自動X射線衍射儀(D/Max2550VB+/PC)對陶瓷結(jié)構(gòu)進行測試，用安捷倫阻抗測試儀(4294A)對被銀后的陶瓷進行溫譜測試。圖I中(b)是x=0. 03時的鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛陶瓷的X射線衍射圖譜，從圖中可以看出，所制備的PMN-PT陶瓷為純鈣鈦礦相。圖2是不同頻率下陶瓷的介電常數(shù)和介電損耗的值。IKHz下鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛陶瓷的介電常數(shù)和介電損耗分別為1253和0. 011，圖3是不同頻率下調(diào)諧率的值，可以看出，IKHz和30Kv/CM下該組分陶瓷的調(diào)諧率為63%。實施例3，x=0. 05時，按化學計量比稱量0. 7445g MgO, 4. 9472g Nb2O5,將稱好的料放入球磨罐中，按氧化鋯球料酒精為3 :1 :1的比例混料球磨，球磨時間為4小時；將混合好的料烘干后壓塊，在1200°C溫度下進行預合成，取出煅燒好的料研碎，得到鈮酸鎂預燒粉體，再將鈮酸鎂粉體與13. 1181g P bO和0. 2466g TiO2，放入球磨罐中，再球磨8小時，烘干后過篩；將過篩后的粉料預壓成大塊，在1100°C下預燒4小時，再將大塊粉碎，過篩，預壓成直徑為12mm,厚度為I. 2mm的圓片，然后在250MPa的等靜壓壓力下成型；將成型后的圓片在1225°C下保溫2小時；燒結(jié)成瓷之后，打磨拋光，然后涂敷銀漿，在550°C下，保溫25分鐘燒成銀電極。用日本理學公司的全自動X射線衍射儀(D/Max2550VB+/PC)對陶瓷結(jié)構(gòu)進行測試，用安捷倫阻抗測試儀(4294A)對被銀后的陶瓷進行溫譜測試。圖I中(c)是x=0. 05的鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛陶瓷的X射線衍射圖譜，從圖中可以看出，所制備的PMN-PT陶瓷為純鈣鈦礦相。不同頻率下，鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛陶瓷的介電常數(shù)和介電損耗隨溫度的變化關(guān)系如圖2所示，從圖中可以看出，IkHz下，300k時其介電常數(shù)和介電損耗分別為1300和0. 007，由圖3可以看出x=0. 05時，在IkHz下的鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛陶瓷當外加電場為30kV/cm時其調(diào)諧率為87%。實施例4，x=0. 07時，按化學計量比稱量0. 7664g MgO, 5. 0924g Nb2O5,將稱好的料放入球磨罐中，按氧化鋯球料酒精為3 :1 :1的比例混料球磨，球磨時間為5小時；將混合好的料烘干后壓塊，在1300°C溫度下進行預合成，取出煅燒好的料研碎，得到鈮酸鎂預燒粉體，再將鈮酸鎂粉體與13. 7938g PbO和0. 3457g TiO2，放入球磨罐中，球磨10小時，烘干后過篩；將過篩后的粉料預壓成大塊，在1200°C下預燒2小時，再將大塊粉碎，過篩，預壓成直徑為12mm，厚度為I. 2mm的圓片，然后在300MPa的等靜壓壓力下成型；將成型后的圓片在1250°C下保溫I小時；燒結(jié)成瓷之后，打磨拋光，然后涂敷銀漿，在550°C下，保溫30分鐘燒成銀電極。用日本理學公司的全自動X射線衍射儀(D/Max2550VB+/PC)對陶瓷結(jié)構(gòu)進行測試，用安捷倫阻抗測試儀(4294A)對被銀后的陶瓷進行溫譜測試。圖I中(d)是x=0. 07時的鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛陶瓷的X射線衍射圖譜，從圖中可以看出，所制備的PMN-PT陶瓷為純鈣鈦礦相。圖2是不同頻率下陶瓷的介電常數(shù)和介電損耗的值。IKHz下鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛陶瓷的介電常數(shù)和介電損耗分別為1380和0. 006，圖3是不同頻率下調(diào)諧率的值，可以看出，IKHz和30Kv/CM下該組分陶瓷的調(diào)諧率為75%?？傊?，本發(fā)明通過傳統(tǒng)的陶瓷制備工藝制備了鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛陶瓷，經(jīng)過組分優(yōu)化和合適的溫度控制，鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛陶瓷獲得了較好的性能。因此本發(fā)明的鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛陶瓷可以很好的滿足移相器和濾波器的使用要求，其配方及制備方法適合工業(yè)化推廣和大批量生產(chǎn)。
權(quán)利要求
1. 一種鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛陶瓷的制備方法，其特征在于包括以下步驟 Ca)將分析純 MgO、Nb2O5, PbO 和 TiO2,按照化學計量 tk(l_x) Pb (Mgl73Nb273)O3-XPbTiO3 (0. 01≤X≤0. 07)稱量并且配料； (b)將配料放入球磨罐中，按氧化鋯球配料酒精為3:1:1的比例混料球磨，球磨時間為2-5小時； (c)將混料烘干后壓塊，在1000-130(TC溫度進行預合成，得到MgNb2O6粉體； (d)再按照化學計量比(l-x)Pb(Mg1/3Nb2/3)03-xPbTi03(0. 01 ^ x^O. 07)分別稱量 TiO2和PbO加入經(jīng)過預燒的MgNb2O6粉體中； Ce)將是步驟(d)制備得到的粉體放入球磨罐中，再球磨4-10小時，烘干后過篩； Cf)將經(jīng)過步驟(e)再球磨的料烘干后壓大塊，在900-1200°C溫度下煅燒2_8小時得到PMN-PT粉體； (g)將步驟(f)得到的PMN-PT粉體過篩后預壓成直徑為10-12_，厚度為1-1. 2mm的圓片，然后在200-300MPa的等靜壓壓力下成型； (h)將成型后的圓片在1175-1250°C下保溫1-4小時，燒結(jié)成瓷，經(jīng)打磨拋光后涂敷銀漿，在500-550°C下，保溫20-30分鐘燒成銀電極。
全文摘要
本發(fā)明公開了一種鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛陶瓷的制備方法，用于解決現(xiàn)有方法制備的鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛陶瓷介電損耗大的技術(shù)問題。技術(shù)方案是將分析純MgO、Nb2O5、PbO和TiO2，按照化學計量比(1-x)Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-xPbTiO3(0.01≤x≤0.07)稱量并且配料；經(jīng)球磨后烘干壓塊，粉碎得到MgNb2O6粉體；將TiO2和PbO加入MgNb2O6粉體中再球磨；經(jīng)壓大塊、煅燒得到PMN-PT粉體；將PMN-PT粉體過篩后預壓成圓片，進行等靜壓壓力成型；成型后的圓片在1175-1250℃下保溫1-4小時，燒結(jié)成瓷。由于將兩種體系復合在一起，制備的鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛陶瓷具有鈮鎂酸鉛和鈦酸鉛這兩種不同體系的綜合性能。在與背景技術(shù)溫度相同的溫度300K下，有較高的介電常數(shù)，同時保持較低的介電損耗0.007～0.011和較高的調(diào)諧率63％～87％。
文檔編號C04B35/01GK102757232SQ20121024724
公開日2012年10月31日 申請日期2012年7月17日 優(yōu)先權(quán)日2012年7月17日
發(fā)明者彭彪林, 李強, 樊慧慶 申請人:西北工業(yè)大學