專利名稱：鈦摻雜鈮鎂酸鉛陶瓷的制備方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及一種鈮鎂酸鉛陶瓷的制備方法，特別是涉及一種鈦摻雜鈮鎂酸鉛陶瓷的制備方法。
背景技術(shù)：
大部分研究人員集中于研究BaxSr1-JiO3, (Sr, Pb) TiO3, Ba (Zr, Ti) 03or (Ba, Sn)TiO3，但是這些體系的材料的介電損耗和介電調(diào)諧率不能夠同時滿足儀器的使用需求。文 S^“Lavinia Petronela Curecheriu, Liliana Mitoseriu and AdelinaIanculescu, Tunability properties of the Pb (Mg1/3Nb2/303) relaxors and theoreticaldescription, Journal of Alloys and Compounds 485 (2009) 1-5” 公開了一種銀續(xù)酸鉛陶瓷的制備方法，該方法用傳統(tǒng)的陶瓷制備方法制備了鈮鎂酸鉛陶瓷，溫度300K時介電常數(shù) 是6000 9000，但所得的介電損耗( 2%)還不理想。在外加電場為25kV/cm時其調(diào)諧率是45 67%。

發(fā)明內(nèi)容
為了克服現(xiàn)有的方法制備的鈮鎂酸鉛陶瓷介電損耗大的不足，本發(fā)明提供一種鈦摻雜鈮鎂酸鉛陶瓷的制備方法。該方法根據(jù)鈦原子的性質(zhì)，制定合理的原子配比，將鈦原子摻雜在鈮鎂酸鉛陶瓷的B位，可以降低介電損耗，提高介電調(diào)諧率。本發(fā)明解決其技術(shù)問題所采用的技術(shù)方案是一種鈦摻雜鈮鎂酸鉛陶瓷的制備方法，其特點(diǎn)是包括以下步驟(a) 將分析純MgO、Nb2O5、PbO和TiO2,按照化學(xué)計(jì)量比Pb (Mgl73Nb273) ^xTixO3 (0 ^ X ^ 0. 09)稱量并且配料；(b)將配料放入球磨罐中，按氧化鋯球配料酒精為3:1:1的比例混料球磨，球磨時間為2-5小時；(c)將混料烘干后壓塊，在1000-1200°C溫度下預(yù)燒1-6小時粉碎得到MgNb2O6粉體；(d)再按照化學(xué)計(jì)量比Pb (Mgl73Nb273) ^xTixO3 (0彡X彡0. 09)分別將稱好的TiO2和PbO加入經(jīng)過預(yù)燒得到的MgNb2O6粉體中；Ce)將步驟(d)中的混合料放入球磨罐中，再球磨4-8小時，烘干后過篩；(f)將經(jīng)過步驟(d)再球磨的料烘干后壓大塊，在900-1100°C溫度下煅燒2-6小時得到PMN粉體；(g)將步驟(f)得到的PMN粉體過篩后預(yù)壓成直徑為10-12mm，厚度為1-1. 2mm的圓片，然后在200-300MPa的等靜壓壓力下成型；(h)將成型后的圓片在1150_1250°C下保溫1-3小時，燒結(jié)成瓷，經(jīng)打磨拋光后涂敷銀漿，在500-550°C下，保溫20-30分鐘燒成銀電極。本發(fā)明的有益效果是由于改變了鈣鈦礦結(jié)構(gòu)中B位的配比，制備的鈦摻雜鈮鎂酸鉛陶瓷具有較高的介電調(diào)諧率和介電常數(shù)。在與背景技術(shù)相同的溫度300K條件下，介電常數(shù)由背景技術(shù)的6000 9000提高到12089 25437，當(dāng)外加電場為25kV/cm時其調(diào)諧率由背景技術(shù)的45 67%提高到54 91%。下面結(jié)合附圖和實(shí)施例對本發(fā)明作詳細(xì)說明。


圖I是本發(fā)明方法四個實(shí)施例所制備氧化鈦摻雜鈮鎂酸鉛陶瓷的X射線衍射圖P曰。圖2是本發(fā)明方法四個實(shí)施例所制備氧化鈦摻雜鈮鎂酸鉛陶瓷的介電常數(shù)和介電損耗隨溫度的變化關(guān)系曲線。圖3是本發(fā)明方法四個實(shí)施例所制備氧化鈦摻雜鈮鎂酸鉛陶瓷，在IOkHz下調(diào)諧 率隨外加電場的變化關(guān)系曲線。
具體實(shí)施例方式以下實(shí)施例參照圖I 3。實(shí)施例1，x=0時，按化學(xué)計(jì)量比稱量0. 8200g MgO, 5. 4492g Nb2O5,將稱好的料放入球磨罐中，按氧化鋯球料酒精為3:1:1的比例混料球磨，球磨時間為2小時；將混合好的料烘干后壓塊，在1000°C溫度下預(yù)燒6小時，取出煅燒好的料研碎，得到6. 2692g鈮酸鎂預(yù)燒粉體，再將鈮酸鎂粉體與13. 7341g PbO，放入球磨罐中，球磨4小時，烘干后過篩；將過篩后的粉料預(yù)壓成大塊，在900°C下煅燒6小時，再將大塊粉碎，過篩，預(yù)壓成直徑為IOmm,厚度為Imm的圓片，然后在200MPa的等靜壓壓力下最終成型；將成型后的圓片在1150°C下保溫3小時；燒結(jié)成瓷之后，打磨拋光，然后涂敷銀漿，在500°C下，保溫20分鐘燒成銀電極。用日本理學(xué)公司的全自動X射線衍射儀(D/Max2550VB+/PC)對陶瓷結(jié)構(gòu)進(jìn)行測試，用安捷倫阻抗測試儀(4294A)對被銀后的陶瓷進(jìn)行溫譜測試。圖I中(a)是沒有摻雜TiO2的鈮鎂酸鉛陶瓷的X射線衍射圖譜，從圖中可以看出，所制備的陶瓷為PMN的單一相結(jié)構(gòu)。IOkHz下，沒有摻雜TiO2的鈮鎂酸鉛陶瓷的介電常數(shù)和介電損耗隨溫度的變化關(guān)系如圖2 (a)所示，從圖中可以看出，IOkHz下，300k時其介電常數(shù)和介電損耗分別為13289和
0.003，由圖3 (a)可以看出沒有摻雜TiO2的鈮鎂酸鉛陶瓷當(dāng)外加電場為30kV/cm時其調(diào)諧率為54%。實(shí)施例2，x=0. 01時，按化學(xué)計(jì)量比稱量0. 8125g MgO, 5. 3994g Nb2O5，將稱好的料放入球磨罐中，按氧化鋯球料酒精為3 I I的比例混料球磨，球磨時間為3小時；將混合好的料烘干后壓塊，在1050°C溫度下預(yù)燒5小時，取出煅燒好的料研碎，得到6. 2119g鈮酸鎂預(yù)燒粉體，再將鈮酸鎂粉體與13. 7389g PbO和0. 0492g TiO2，放入球磨罐中，球磨5小時，烘干后過篩；將過篩后的粉料預(yù)壓成大塊，在950°C下煅燒6小時，再將大塊粉碎，過篩，預(yù)壓成直徑為10mm，厚度為Imm的圓片，然后在250MPa的等靜壓壓力下最終成型；將成型后的圓片在1200°C下保溫3小時；燒結(jié)成瓷之后，打磨拋光，然后涂敷銀漿，在500°C下，保溫25分鐘燒成銀電極。用日本理學(xué)公司的全自動X射線衍射儀(D/Max2550VB+/PC)對陶瓷結(jié)構(gòu)進(jìn)行測試，用安捷倫阻抗測試儀(4294A)對被銀后的陶瓷進(jìn)行溫譜測試。圖I中(b)是摻雜TiO2 (x=0. 01)的鈮鎂酸鉛陶瓷的X射線衍射圖譜，從圖中可以看出，所制備的陶瓷為PMN的單一相結(jié)構(gòu)。IOkHz下，摻雜TiO2 (x=0. 01)的鈮鎂酸鉛陶瓷的介電常數(shù)和介電損耗隨溫度的變化關(guān)系如圖2 (b)所示，從圖中可以看出，IOkHz下，300k時其介電常數(shù)和介電損耗分別為12089和0.004，由圖3 (b)可以看出摻雜TiO2 (x=0. 01)的鈮鎂酸鉛陶瓷當(dāng)外加電場為30kV/cm時其調(diào)諧率為60%。實(shí)施例3，x=0. 05時，按化學(xué)計(jì)量比稱量0. 7815g MgO, 5. 1935g Nb2O5，將稱好的料放入球磨罐中，按氧化鋯球料酒精為3 I I的比例混料球磨，球磨時間為4小時；將混合好的料烘干后壓塊，在1100°C溫度下預(yù)燒4小時，取出煅燒好的料研碎，得到5. 9750g鈮酸鎂預(yù)燒粉體，再將鈮酸鎂粉體與13. 7726g P bO和0. 2588g TiO2，放入球磨罐中，球磨6小時，烘干后過篩；將過篩后的粉料預(yù)壓成大塊，在100(TC下煅燒4小時，再將大塊粉碎，過篩，預(yù)壓成直徑為12mm，厚度為I. 2mm的圓片，然后在250MPa的等靜壓壓力下成型；將成型后的圓片在1225°C下保溫2小時；燒結(jié)成瓷之后，打磨拋光，然后涂敷銀漿，在550°C下，保溫25分鐘燒成銀電極。用日本理學(xué)公司的全自動X射線衍射儀(D/Max2550VB+/PC)對陶瓷結(jié)構(gòu)進(jìn)行測試，用安捷倫阻抗測試儀(4294A)對被銀后的陶瓷進(jìn)行溫譜測試。圖I中(d)是摻雜TiO2(x=0. 05)的鈮鎂酸鉛陶瓷的X射線衍射圖譜，從圖中可以看出，所制備的陶瓷為PMN純相。IOkHz下，摻雜TiO2U=O. 05)的鈮鎂酸鉛陶瓷的介電常數(shù)和介電損耗隨溫度的變化關(guān)系如圖2 Cd)所示，從圖中可以看出，IOkHz下，300k時其介電常數(shù)和介電損耗分別為17371和0.007，由圖3 (d)可以看出摻雜TiO2U=O. 05)的鈮鎂酸鉛陶瓷當(dāng)外加電場為30kV/cm時其調(diào)諧率為82%。實(shí)施例4，x=0. 09時，按化學(xué)計(jì)量比稱量0. 7511g MgO, 4. 9910g Nb2O5，將稱好的料放入球磨罐中，按氧化鋯球料酒精為3 I I的比例混料球磨，球磨時間為5小時；將混合好的料烘干后壓塊，在1200°C溫度下預(yù)燒I小時，取出煅燒好的料研碎，得到5. 7421g鈮酸鎂預(yù)燒粉體，再將鈮酸鎂粉體與13. 8142g PbO和0. 4764g TiO2，放入球磨罐中，再球磨8小時，烘干后過篩；將過篩后的粉料預(yù)壓成大塊，在1100°C下煅燒2小時，再將大塊粉碎，過篩，預(yù)壓成直徑為12mm，厚度為I. 2mm的圓片，然后在300MPa的等靜壓壓力下成型；將成型后的圓片在1250°C下保溫I小時；燒結(jié)成瓷之后，打磨拋光，然后涂敷銀漿，在550°C下，保溫30分鐘燒成銀電極。用日本理學(xué)公司的全自動X射線衍射儀(D/Max2550VB+/PC)對陶瓷結(jié)構(gòu)進(jìn)行測試，用安捷倫阻抗測試儀(4294A)對被銀后的陶瓷進(jìn)行溫譜測試。圖I中(f)是摻雜TiO2U=O. 09)的鈮鎂酸鉛陶瓷的X射線衍射圖譜，從圖中可以看出，所制備的陶瓷為PMN純相。IOkHz下，摻雜TiO2 (x=0. 09)的鈮鎂酸鉛陶瓷的介電常數(shù)和介電損耗隨溫度的變化關(guān)系如圖2 (f)所示，從圖中可以看出，IOkHz下，300k時其介電常數(shù)和介電損耗分別為25437和0.009，由圖3 (f)可以看出摻雜TiO2 (x=0. 09)的鈮鎂酸鉛陶瓷當(dāng)外加電場為30kV/cm時其調(diào)諧率為91 %。
權(quán)利要求
1.一種鈦摻雜鈮鎂酸鉛陶瓷的制備方法，其特征在于包括以下步驟 Ca) 將分析純MgO、Nb205、PbO和TiO2,按照化學(xué)計(jì)量比Pb (Mgl73Nb273) ^xTixO3 (0 ^ X ^ 0. 09)稱量并且配料； (b)將配料放入球磨罐中，按氧化鋯球配料酒精為3:1:1的比例混料球磨，球磨時間為2-5小時； (c)將混料烘干后壓塊，在1000-1200°C溫度下預(yù)燒1-6小時粉碎得到MgNb2O6粉體； (d)再按照化學(xué)計(jì)量比Pb(Mg1/3Nb2/3) ^TixO3O) ^ x^O. 09)分別將稱好的TiO2和PbO加入經(jīng)過預(yù)燒得到的MgNb2O6粉體中； Ce)將步驟(d)中的混合料放入球磨罐中，再球磨4-8小時，烘干后過篩； Cf)將經(jīng)過步驟(d)再球磨的料烘干后壓大塊，在900-1100°C溫度下煅燒2-6小時得到PMN粉體； (g)將步驟(f)得到的PMN粉體過篩后預(yù)壓成直徑為10-12mm，厚度為1-1.2mm的圓片，然后在200-300MPa的等靜壓壓力下成型； (h)將成型后的圓片在1150-1250°C下保溫1-3小時，燒結(jié)成瓷，經(jīng)打磨拋光后涂敷銀漿，在500-550°C下，保溫20-30分鐘燒成銀電極。
全文摘要
本發(fā)明公開了一種鈦摻雜鈮鎂酸鉛陶瓷的制備方法，用于解決現(xiàn)有方法制備的鈮鎂酸鉛陶瓷介電損耗大的技術(shù)問題。技術(shù)方案是按照化學(xué)計(jì)量比Pb(Mg1/3Nb2/3)1-xTixO3(0≤x≤0.09)配料后放入球磨罐中球磨混料，將混料烘干后壓塊，通過預(yù)燒得到MgNb2O6粉體；再按照化學(xué)計(jì)量比Pb(Mg1/3Nb2/3)1-xTixO3(0≤x≤0.09)分別將稱好的TiO2和PbO加入經(jīng)過預(yù)燒得到的MgNb2O6粉體中再球磨4-8小時；再球磨的料烘干后壓大塊，煅燒得到PMN粉體；將PMN粉體過篩后預(yù)壓成圓片，等靜壓壓力成型；將成型后的圓片燒結(jié)成瓷。由于改變了鈣鈦礦結(jié)構(gòu)中B位的配比，制備的鈦摻雜鈮鎂酸鉛陶瓷在與背景技術(shù)相同的溫度300K條件下，介電常數(shù)由背景技術(shù)的6000～9000提高到12089～25437，當(dāng)外加電場為25kV/cm時其調(diào)諧率由背景技術(shù)的45～67％提高到54～91％。
文檔編號C04B35/499GK102757231SQ20121024699
公開日2012年10月31日 申請日期2012年7月17日 優(yōu)先權(quán)日2012年7月17日
發(fā)明者彭彪林, 李強(qiáng), 樊慧慶 申請人:西北工業(yè)大學(xué)