專利名稱：一種NiO-SDC金屬氧化物復(fù)合粉體的制備方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及一種電極材料的制備方法，特別涉及固體燃料電池陽極材料的制備方法，確
切地說是一種NiO-SDC金屬氧化物復(fù)合粉體的制備方法。
二背景技術(shù)：
金屬氧化物陶瓷材料，特別是多元復(fù)合金屬氧化物材料是在高新技術(shù)領(lǐng)域中具有極大的 應(yīng)用前景的功能材料。例如，Ceo.9GduCh.95由于在低溫下有高的離子電導(dǎo)率和低的電子電 導(dǎo)被認(rèn)為是中低溫固體氧化物燃料電池最有潛力的電解質(zhì)材料。固體氧化物燃料電池的陽極 對于其運(yùn)行具有重要意義，它使燃料氧化產(chǎn)生電能。Ni-Ceo.8Smo.2Ch.9 (Ni-SDC)是最適合 Ce0.9Gda ,0,.95電解質(zhì)的理想陽極材料，因?yàn)镹i有好的電催化活性和較低的成本，Cea8Sma 20l9 (SDC)不僅用作支撐Ni金屬的支架，特別是具有與電解質(zhì)的熱膨脹系數(shù)相匹配的特 性。目前，常采用的方法是將NiO和SDC粉體混合后制成陽極，還原形成Ni-SDC材料， 但由于分散不均勻，導(dǎo)致性能不穩(wěn)定。
復(fù)合金屬氧化物陶瓷超細(xì)粉體的制備方法中固相反應(yīng)法盡管工藝簡單，但由于其需要多 次研磨和焙燒，得到的粉體均勻性差、引入雜質(zhì)多、活性差、形貌無法控制等缺點(diǎn)而不能滿 足需要。化學(xué)共沉淀法，如Janes S. Reed所著《陶瓷工藝原理》(Principle of Ceramics Processing, 美國John Wiley & Sons公司，1995年出版)中所公開的，具有方法簡單、原料可選范圍廣、 制造成本低，可用于制備微米級的金屬復(fù)合氧化物粉體，但由于溶液在滴入沉淀劑或金屬鹽 溶液過程中容易形成局部過濃而使得到的粉體不均勻，使得粉體的形貌、粒子尺寸和粒徑分 布難以控制等缺點(diǎn)。均相沉淀法，如《膠體和表面科學(xué)雜志》(Journal ofColloid and Interface Science)報道的，利用均相沉淀法可制備分散性良好的球形稀土氧化物，如Ce02, Sm203, 0(1203等。該方法利用尿素在一定溫度下在水中分解產(chǎn)生沉淀離子，在溶液中均勻生成金屬 氧化物沉淀。
三
發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明旨在提供一種NiO-SDC復(fù)合粉體的的制備方法，所要解決的技術(shù)問題是相應(yīng)的 金屬氧化物共同沉淀生成復(fù)合粉體。
本發(fā)明所稱的NiO-SDC金屬氧化物復(fù)合粉體是氧化鎳(NiO)微米顆粒，均勻分散于 SDC (由Ce02摻雜Sm203形成的氧化物CeG.8Sma2Ch.9)微米顆粒中形成的混合體系，也可 以說是兩種微米顆粒相互均勻分散的混合體系。
本復(fù)合粉體的制備方法是以鎳、鈰、釤的硝酸鹽(Ni(N03)2、 Ce(N03)4、 Sm(N03)3 )為原料、尿素為沉淀劑的均相沉淀法，包括沉淀、分離、洗滌、干燥、焙燒和粉碎，與現(xiàn)有技 術(shù)的區(qū)別是混合的反應(yīng)液于管式反應(yīng)器中在微波加熱和物料循環(huán)流動的條件下同時完成沉 淀反應(yīng)。反應(yīng)結(jié)束后分離、洗滌、干燥、焙燒和粉碎。
鑒于現(xiàn)有微波爐的空間容積和其內(nèi)禁止使用金屬器皿的規(guī)定，用外置的循環(huán)泵替代攪拌 器，為方面懸浮物料的循環(huán)流動，使用可讓微波穿透的非金屬管式反應(yīng)器。
本沉淀反應(yīng)的溫度就是尿素在水溶液中的分解溫度(》85'C)，尿素分解釋放沉淀劑， 使金屬的硝酸鹽同時形成金屬氧化物共同沉淀。可據(jù)此選擇微波爐功率大小。
金屬硝酸鹽的投料量以化學(xué)摩爾比計量投料，為使金屬氧化物沉淀完全，尿素應(yīng)當(dāng)過量。 實(shí)驗(yàn)表明，應(yīng)至少過量兩倍以上(以摩爾計)。
向反應(yīng)液中饋入微波能量的好處是升溫速度快、而且溫度均勻，不存在徑向的或軸向的 溫度梯度，使反應(yīng)物料在一個相對均一的溫度場中瞬間同時生成NiO核和SDC核，進(jìn)而同時 快速、連續(xù)形成形貌較為一致、尺寸較為均勻的共沉淀相，并且分散均勻，分離后經(jīng)洗滌、 干燥、焙燒和粉碎得到Ni0-SDC復(fù)合粉體。
具體操作過程為下
先將Ni(N03)2、 Ce(N03)4、 Se(N03)3和過量的尿素投入水中溶解得混合反應(yīng)液，然后將 其置于貯液罐中，開啟微波爐，同時啟動循環(huán)泵，使反應(yīng)物料在管式反應(yīng)器和貯液罐之間實(shí) 現(xiàn)閉路循環(huán)。反應(yīng)結(jié)后分離、洗滌、干燥、焙燒和粉碎，得到NiO-SDC復(fù)合粉體。如圖l所 示。
本復(fù)合粉體與NiO標(biāo)準(zhǔn)卡片(NO. 78-0643)和SDC標(biāo)準(zhǔn)卡片(NO. 75-0157)比較表明， 兩種粉末已均勻成相，Ce02和Sm203已摻雜，與NiO為共生關(guān)系。通過控制金屬離子和尿 素的濃度以及反應(yīng)時間的不同，可得到不同粒徑的粉體。
四

圖l所示是用微波能量饋入連續(xù)均相沉淀法制備NiO-SDC共生復(fù)合粉體的掃描電鏡圖， 圖中形貌為非規(guī)則的呈球形分散的是NiO粉體，粒子大小微米級。
五具體實(shí)施例方式
按NiO-Ceo. 8Sm0. 2Oi. 9 (即NiO-SDC)化學(xué)摩爾比計量稱取Ni(N03)2、 Ce(N03)4和 Se(N03)3加入水中，配制成總濃度由0. 001M 0. 4M的溶液，然后加入金屬離子總濃度3倍 量的尿素，攪拌均勻后置于貯液罐中。
選擇8Q 450W微波爐，其內(nèi)置放由聚四氟乙烯加工的管式反應(yīng)器，其一端與貯液罐連接，另一端與計量泵出口連接，計量泵的進(jìn)口與儲液罐連接。 開啟微波爐，啟動計量泵，加熱反應(yīng)15 30分鐘。
反應(yīng)結(jié)束后過濾分離沉淀，用蒸餾水和乙醇分別洗滌沉淀兩次，然后干燥脫水，送電阻 焙燒爐中于300'C 75(TC下焙燒3-5小時，最后研磨得到NiO-SDC復(fù)合粉體。
權(quán)利要求
1、一種NiO-SDC金屬氧化物復(fù)合粉體的制備方法，是以硝酸鎳、硝酸鈰、硝酸釤為原料，尿素為沉淀劑的均相沉淀法，包括沉淀、分離、干燥、焙燒和粉碎，其特征在于所述的沉淀是混合反應(yīng)液于管式反應(yīng)器中在微波加熱和物料循環(huán)流動的條件下同時完成沉淀反應(yīng)。
全文摘要
一種NiO-SDC金屬氧化物復(fù)合粉體的制備方法，是以硝酸鎳、硝酸鈰、硝酸釤為原料、尿素為沉淀劑的均勻沉淀法，包括沉淀、分離、洗滌、干燥、焙燒和粉碎，其特征是所述的沉淀是混合反應(yīng)液于管式反應(yīng)器中的微波加熱和物料循環(huán)流動的條件下同時完成沉淀反應(yīng)。反應(yīng)結(jié)束后分離、洗滌、干燥、焙燒和粉碎得到NiO-SDC復(fù)合粉體。本方法用微波加熱升溫速度快、溫度均勻，使各種氧化物同時共同沉淀，得到形貌一致、尺寸均勻的共沉淀相，而且粉體的粒徑可通過調(diào)節(jié)金屬離子和尿素的濃度以及反應(yīng)時間予以控制。
文檔編號C04B35/01GK101445358SQ200810244148
公開日2009年6月3日 申請日期2008年12月23日 優(yōu)先權(quán)日2008年12月23日
發(fā)明者丁愛琴, 李 姚, 強(qiáng) 董 申請人:合肥學(xué)院