專利名稱：一種黃色熒光粉及其制備方法
技術(shù)領(lǐng)域：
一種黃色熒光粉及其制備方法，涉及一種釔鋁石榴石型納米級(jí)黃色熒光粉
(YAG:Ce3+)及其制備方法。
背景技術(shù)：
近年來(lái)在照明領(lǐng)域最引人注目的事件是半導(dǎo)體照明的興起，90年代中期，日 亞公司突破了制造藍(lán)光發(fā)光二極管(LED)的關(guān)鍵技術(shù)，并因此開(kāi)發(fā)出以熒光材 料覆蓋藍(lán)光LED產(chǎn)生白光的光源設(shè)計(jì)，隨著半導(dǎo)體技術(shù)的快速發(fā)展，藍(lán)光LED和適 合藍(lán)光激發(fā)的稀土石榴石(YAG:Ce)型黃色熒光粉的組合制備白光LED發(fā)展迅速， 是目前最成熟的制備白光LED的方法。由鈰激活的釔鋁石榴石黃色熒光粉即 YAG:Ce，激發(fā)光譜在460 470納米(nm)附近，能有效吸收氮化鎵GAN發(fā)光二極 管(LED)藍(lán)光，并與之復(fù)合成高亮度的白光，石榴石結(jié)構(gòu)的熒光粉有化學(xué)性質(zhì) 穩(wěn)定，亮度高，壽命長(zhǎng)及發(fā)光效率高等特點(diǎn)。
熒光粉的制備方法多采用固態(tài)反應(yīng)法，固態(tài)反應(yīng)法是將金屬原料按比例進(jìn) 行混合，經(jīng)研磨、熱分解、焙燒、燒結(jié)及還原處理而制得熒光粉。但是由此制 得的熒光粉均勻性不佳，粉體顆粒較粗且不均勻。
發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明的目的是針對(duì)現(xiàn)有技術(shù)的不足和缺陷，提供一種能有效提高熒光粉 的發(fā)光強(qiáng)度和發(fā)光效率、改善熒光粉的粒度及分散性的黃色熒光粉及其制備方 法。
本發(fā)明的目的是通過(guò)以下技術(shù)方案實(shí)現(xiàn)的。
一種黃色熒光粉，其特征在于它的化學(xué)表達(dá)式為Y3—x Al5012:Ce/+，其中0. 04 《X《0. 08。
一種黃色熒光粉的制備方法，其特征在于制備過(guò)程是將硝酸鋁、硝酸釔和 硝酸鈰的混合溶液滴加到尿素溶液中，將得到的沉淀陳化后過(guò)濾、洗滌、干燥 后，進(jìn)行煅燒得到納米級(jí)釔鋁石榴石型黃色熒光粉。
本發(fā)明的一種黃色熒光粉的制備方法，其特征在于所述的硝酸鋁、硝酸釔 和硝酸鈰的混合溶液，其中的溶液中硝酸鋁、硝酸釔和硝酸鈰的配比是按黃色 熒光粉的化學(xué)式Y(jié)hAl5(VCex3+中的Al:Y:Ce的化學(xué)計(jì)量比配制的，且它們的濃 度分別為0. 5 2.0mol/L、 0.5 1. 5mol/L和0.05 0.15mol/L。
本發(fā)明的一種黃色熒光粉的制備方法，其特征在于所述的尿素用量是按物 質(zhì)的量的比為[Urea]/[ Al3++Y3++Ce3+]=6:1 12:1。
本發(fā)明的一種黃色熒光粉的制備方法，其特征在于所述的尿素溶液是用去 離子水配制的溫度為80 95°C，濃度為1.0 3.0mol/L。
本發(fā)明的一種黃色熒光粉的制備方法，其特征在于所述的硝酸鋁、硝酸釔 和硝酸鈰的混合溶液噴霧的方式滴加到尿素溶液中，滴加速度為1 4ml/min。
本發(fā)明的一種黃色熒光粉的制備方法，其特征在于所述的陳化時(shí)間為2 4h。
本發(fā)明的一種黃色熒光粉的制備方法，其特征在于所述的干燥過(guò)程是采用 微波干燥的。
本發(fā)明的一種黃色熒光粉熒光粉均勻性好，粉體顆粒且均勻。本發(fā)明的制 備方法，采用均相共沉淀法制備，尿素在作為沉淀劑的同時(shí)還起著分散劑的作 用，采用了噴霧式的加料方式和利用微波進(jìn)行加熱干燥，可以在液相中使原料 達(dá)到離子水平的均勻混合，以致于最后得到的熒光粉可以達(dá)到納米級(jí)，且粒度 均勻。
圖1按實(shí)施例1、 2、 3制備的黃色熒光粉的發(fā)射光譜圖。即黃色熒光粉Y3 —xAl5Ch2:Cex3+中x分別為0.04、 0.06、 0.08的發(fā)射光譜圖。
圖2按實(shí)施例2制備的前驅(qū)體分成三份，分別于900。C、 IOO(TC、 IIO(TC下 置于N2—H2還原氣氛中煅燒2小時(shí)，所得的產(chǎn)物的XRD曲線。
圖3按實(shí)施例2制備的黃色熒光粉的SEM照片。
圖4按對(duì)比試驗(yàn)制備的黃色熒光粉的SEM照片。
具體實(shí)施例方式
一種黃色熒光粉，它的化學(xué)表達(dá)式為Y3-x Al5012:Cex3+，其中0. 04《X《0. 08; 其制備過(guò)程是將硝酸鋁、硝酸釔和硝酸鈰的混合溶液滴加到尿素溶液中，將得 到的沉淀陳化后過(guò)濾、洗滌、干燥后，進(jìn)行煅燒得到納米級(jí)釔鋁石榴石型黃色 熒光粉。
具體步驟如下
(1)溶液的配制將硝酸鋁用去離子水溶解。分別用硝酸加熱溶解氧化釔
和氧化鈰，并蒸發(fā)掉部分硝酸。然后用去離子水配制成硝酸鋁、硝酸釔和硝酸
鈰的混合溶液，其中Al:Y:Ce的物質(zhì)的量的比是按黃色熒光粉的化學(xué)式Y(jié)3-x Al5(^2:Cex3+配制的，且它們的濃度分別為0.5 2.0mol/L、 0.5 1.5mol/L和 0.05 0.15mol/L。尿素的用量是按物質(zhì)的量的比為[Urea]/ [Ar+Y3++Ce3+]=6:1 12:1稱取的，用去離子水溶解尿素，配制成1.0 3.0mol/L的溶液，并水浴加熱 至80 95°C。
(2)前驅(qū)體的制備將上述硝酸鋁、硝酸釔和硝酸鈰的混合溶液在攪拌的
條件下以一種噴霧的方式滴加到被加熱的尿素溶液中，攪拌速度為600
1000r/min，滴加速度為1 4ml/min,將得到的沉淀陳化2 4h后過(guò)濾，用去離子 水洗滌后于微波爐中加熱干燥。
(3 )煅燒將上述前驅(qū)體置于N2—H2還原氣氛中于900 1100°C下灼燒1
3小時(shí)。
實(shí)施例1
將鋁離子配制成lmol/L的溶液，釔離子配制成lmol/L的溶液，鈰離子配制 成0. 1 mol/L的溶液。按照Y2.96 Al50,2:Ceo.。4化學(xué)計(jì)量比量取各溶液，混合均勻。 尿素的用量是按物質(zhì)的量的比為[Urea]/[ Al3++Y3++Ce3+]=10:1稱取的，配制成濃度 為2md/L的溶液，并水浴加熱至85'C。將上述硝酸鋁、硝酸釔和硝酸鈰的混合 溶液在攪拌的條件下以一種噴霧的方式滴加到85'C的尿素溶液中，攪拌速度為 800r/min，滴加速度為2ml/min，將得到的沉淀在85"下陳化3小時(shí)。沉淀過(guò)濾 后用去離子水洗滌，于微波爐中加熱干燥2小時(shí)，其中微波的功率為最大功率 的80%。最后，將前驅(qū)體置于N2—H2還原氣氛中于1000。C下煅燒2小時(shí)，得到 最終的納米級(jí)黃色熒光粉Y2.96 Al5012:Ce。.。4。熒光粉的平均粒徑約為70nm，激 發(fā)波長(zhǎng)460nm，發(fā)射波長(zhǎng)535nm。 實(shí)施例2
將鋁離子配制成lmol/L的溶液，釔離子配制成lmol/L的溶液，鈰離子配制 成0. 1 mol/L的溶液。按照Y2.94 Al50!2:Ce謹(jǐn)化學(xué)計(jì)量比量取各溶液，混合均勻。 尿素的用量是按物質(zhì)的量的比為[1:1^]/^13++丫3++(:63+]=10:1稱取的，配制成濃度 為2mol/L的溶液，并水浴加熱至85'C。將上述硝酸鋁、硝酸釔和硝酸鈰的混合 溶液在攪拌的條件下以一種噴霧的方式滴加到85'C的尿素溶液中，攪拌速度為 800r/min，滴加速度為2ml/min，將得到的沉淀在85"C下陳化3小時(shí)。沉淀過(guò)濾爐中加熱干燥2小時(shí)，其中微波的功率為最大功率 的80%。最后，將前驅(qū)體置于N2—H2還原氣氛中于100(TC下煅燒2小時(shí)，得到 最終的納米級(jí)黃色熒光粉Y2.94 Al5012:CeQ.()6。其XRD曲線見(jiàn)圖2， SEM照片見(jiàn) 圖3。熒光粉的平均粒徑約為50nm，激發(fā)波長(zhǎng)460nm，發(fā)射波長(zhǎng)530nm。
對(duì)比試驗(yàn)對(duì)比試驗(yàn)所用的原材料與實(shí)施例2相同，工藝步驟和工藝參數(shù) 與實(shí)施例2相同，所不同的僅是硝酸鋁、硝酸釔和硝酸鈰的混合溶液不是采用 噴霧的方式滴加的，并且沉淀的干燥是在普通烘箱中進(jìn)行的。對(duì)比試驗(yàn)所得產(chǎn) 物的SEM照片見(jiàn)圖4。所得熒光粉的粒徑較粗，且團(tuán)聚較嚴(yán)重。
實(shí)施例3
將鋁離子配制成lmol/L的溶液，釔離子配制成lmol/L的溶液，鈰離子配制 成0. 1 mol/L的溶液。按照Y2.92 AlsO,2:Ce謹(jǐn)化學(xué)計(jì)量比量取各溶液，混合均勻。 尿素的用量是按物質(zhì)的量的比為[Urea]/ [Al3++Y3++Ce3+]=10:1稱取的，配制成濃度 為2mol/L的溶液，并水浴加熱至85。C。將上述硝酸鋁、硝酸釔和硝酸鈰的混合 溶液在攪拌的條件下以一種噴霧的方式滴加到85'C的尿素溶液中，攪拌速度為 800r/min，滴加速度為2ml/min，將得到的沉淀在85'C下陳化3小時(shí)。沉淀過(guò)濾 后用去離子水洗滌，于微波爐中加熱干燥2小時(shí)，其中微波的功率為最大功率 的80%。最后，將前驅(qū)體置于N2—H2還原氣氛中于1000'C下煅燒2小時(shí)，得到 最終的納米級(jí)黃色熒光粉Y2.92Al50,2:Ceo.08。熒光粉的平均粒徑約為100nm，激 發(fā)波長(zhǎng)460nm，發(fā)射波長(zhǎng)540nm。
權(quán)利要求
1.一種黃色熒光粉，其特征在于它的化學(xué)表達(dá)式為Y3-xAl5O12:Cex3+，其中0.04≤X≤0.08。
2. —種黃色熒光粉的制備方法，其特征在于制備過(guò)程是將硝酸鋁、硝酸釔 和硝酸鈰的混合溶液滴加到尿素溶液中，將得到的沉淀陳化后過(guò)濾、洗滌、干 燥后，進(jìn)行煅燒得到納米級(jí)釔鋁石榴石型黃色熒光粉。
3. 根據(jù)權(quán)利要求2所述的一種黃色熒光粉的制備方法，其特征在于所述的 硝酸鋁、硝酸釔和硝酸鈰的混合溶液，其中的溶液中硝酸鋁、硝酸釔和硝酸鈰 的配比是按黃色熒光粉的化學(xué)式Y(jié)hAl50,2:Ce,中的Al:Y:Ce的化學(xué)計(jì)量比配制 的，且它們的濃度分別為O. 5 2.0mol/L、 0.5 1. 5mol/L和0.05 0.15mol/L。
4. 根據(jù)權(quán)利要求2所述的一種黃色熒光粉的制備方法，其特征在于所述的 尿素用量是按物質(zhì)的量的比為[Urea] / [ Ar+Y3++Ce3+] =6: 1 12:1 。
5. 根據(jù)權(quán)利要求2所述的一種黃色熒光粉的制備方法，其特征在于所述的 尿素溶液是用去離子水配制的溫度為80 95t:，濃度為1. 0 3.0mol/L。
6. 根據(jù)權(quán)利要求2所述的一種黃色熒光粉的制備方法，其特征在于所述的 硝酸鋁、硝酸釔和硝酸鈰的混合溶液噴霧的方式滴加到尿素溶液中，滴加速度 為l 4ml/miru
7. 根據(jù)權(quán)利要求2所述的一種黃色熒光粉的制備方法，其特征在于所述的 陳化時(shí)間為2 4h。
8. 根據(jù)權(quán)利要求2所述的一種黃色熒光粉的制備方法，其特征在于所述的 干燥過(guò)程是采用微波干燥的。
全文摘要
本發(fā)明涉及一種黃色熒光粉及其制備方法，其特征在于其黃色熒光粉的化學(xué)表達(dá)式為Y<sub>3-x</sub>Al<sub>5</sub>O<sub>12</sub>:Ce<sub>x</sub><sup>3+</sup>，其中0.04≤x≤0.08；制備方法是以一種噴霧的方式把硝酸鋁、硝酸釔和硝酸鈰的混合溶液滴加到通過(guò)水浴加熱至80～95℃的尿素溶液中，過(guò)濾后的沉淀經(jīng)去離子水洗滌后，置于微波爐中進(jìn)行干燥。最后，將得到的前驅(qū)體置于弱還原氣氛中進(jìn)行煅燒，得到納米級(jí)釔鋁石榴石型黃色熒光粉。本發(fā)明的黃色熒光粉熒光粉均勻性好，粉體顆粒且均勻，熒光粉可以達(dá)到納米級(jí)。
文檔編號(hào)C09K11/77GK101182415SQ20071017965
公開(kāi)日2008年5月21日 申請(qǐng)日期2007年12月17日 優(yōu)先權(quán)日2007年12月17日
發(fā)明者劉戰(zhàn)偉, 尹中林, 路培乾 申請(qǐng)人:中國(guó)鋁業(yè)股份有限公司