本發(fā)明屬于低介電材料技術領域，尤其涉及一種磷腈化合物、預浸板及復合金屬基板。
背景技術：
以手機、電腦、攝像機、電子游戲機為代表的電子產品、以空調、冰箱、電視影像、音響用品等為代表的家用、辦公電器產品以及其他領域使用的各種產品，為了安全，很大部分的產品都要求其具備低介電性和耐熱性。
就電氣性質而言，主要需考慮的因素還包括材料的介電常數(shù)以及介電損耗。一般而言，由于基板的訊號傳送速度與基板材料的介電常數(shù)的平方根成反比，故基板材料的介電常數(shù)通常越小越好；另一方面，由于介電損耗越小代表訊號傳遞的損失越少，故介電損耗較小的材料所能提供的傳輸質量也較為良好。
因此，如何開發(fā)出具有低介電常數(shù)以及低介電損耗的材料，并將其應用于高頻印刷電路板的制造，乃是現(xiàn)階段印刷電路板材料領域亟待解決的問題。
技術實現(xiàn)要素：
有鑒于此，本發(fā)明第一方面提供一種磷腈化合物，該磷腈化合物具有低介電性，良好的耐熱性和機械性能，而且，該磷腈化合物具有成本低的優(yōu)勢。
為了實現(xiàn)上述目的，本發(fā)明采用了如下技術方案：
一種磷腈化合物，其具有如式ⅰ所示的分子結構：
式ⅰ中，r1為取代的或未取代的芳香烴基；r獨立地為取代的或未取代的脂肪烴基、或取代的或未取代的芳香烴基；r2、r3獨立地為取代的或未取代的脂肪烴基、或取代的或未取代的芳香烴基；r4、r5獨立地為任意親核基團；r6、r7獨立地為滿足其化學環(huán)境的任意有機基團；m為環(huán)三磷腈基m1、環(huán)四以上磷腈基m2或非環(huán)狀聚磷腈基m3中的任意一種或其至少兩種的組合。
n、q為大于等于零的整數(shù)且n和q不同時為零，m為大于等于零的整數(shù)；a、b為大于等于零的整數(shù)，且a+b+2等于m中磷原子數(shù)的2倍。
例如n可以為0、1、2、3、4、5、6、7等，m為大于等于零的整數(shù)，例如0、1、2、3、4、5、6、7等，但是n和q不同時為零。
在本發(fā)明中a、b用于表示r4、r5基團的個數(shù)，r4、r5基團與m基團中的磷原子相連。在本發(fā)明中a+b+2等于m中磷原子數(shù)的2倍，即保證m上磷原子達到化合價為五價的飽和狀態(tài)。
在本發(fā)明中，所述滿足其化學環(huán)境是指能夠與其相鄰的原子相連，得到穩(wěn)定的化學連接鍵。
優(yōu)選地，r1為取代或未取代的芳基或取代的或為取代的雜芳基。所述的取代基為不含有鹵素的任意有機基團，例如烷基、環(huán)烷基、烷氧基、換烷氧基、芳基、雜芳基、烷基芳基、雜芳基烷基、羧酸酯基、碳酸酯基、磺酸酯基或膦酸酯基等。
具體地，r1可以為但不限于
優(yōu)選地，r獨立地為取代或未取代的直鏈烷基或支鏈烷基、取代或未取代的環(huán)烷基、取代或未取代的芳基、取代或未取代的雜芳基、取代或未取代的芳烷基、取代或未取代的雜芳基烷基中的任意一種。所述的取代基為不含有鹵素的任意有機基團，例如烷基、環(huán)烷基、烷氧基、換烷氧基、芳基、雜芳基、烷基芳基、雜芳基烷基、羧酸酯基、碳酸酯基、磺酸酯基或膦酸酯基等。
優(yōu)選地，r2、r3獨立地為取代或未取代的直鏈烷基或支鏈烷基、取代或未取代的環(huán)烷基、取代或未取代的芳基、取代或未取代的雜芳基、取代或未取代的芳烷基、取代或未取代的雜芳基烷基中的任意一種或者至少兩種的組合。所述的取代基為不含有鹵素的任意有機基團，例如烷基、環(huán)烷基、烷氧基、換烷氧基、芳基、雜芳基、烷基芳基、雜芳基烷基、羧酸酯基、碳酸酯基、磺酸酯基或膦酸酯基等。
優(yōu)選地，r4、r5獨立地為取代或未取代的烷氧基、取代或未取代的環(huán)烷氧基、取代的或未取代的芳氧基、取代或未取代的芳基烷氧基、取代或未取代的烷基芳氧基、取代或未取代的雜芳基烷氧基、取代或未取代的烷基雜芳氧基、取代或未取代的羧酸酯基、取代或未取代的碳酸酯基、取代或未取代的磺酸酯基或取代或未取代的膦酸酯基中的任意一種或至少兩種的組合。
本發(fā)明所提供的是一種無鹵磷腈化合物，因此，在本發(fā)明的式ⅰ結構中，所有基團以及基團的取代基均不含有鹵素。
在本發(fā)明中，所述親核試劑即指，可以與鹵代磷腈發(fā)生親核取代反應的親核試劑。在親核取代反應過程中，親核試劑脫去離去基團，親核基團進攻鹵代磷腈中的鹵素原子，親核基團和m相連。例如，當采用甲醇ch3oh作為親核試劑與鹵代磷腈發(fā)生親核取代反應時，ch3oh脫去h+，親核基團甲氧基ch3o-取代鹵代磷腈中的鹵素原子，與磷腈中的-p相連。
在本發(fā)明中，取代或未取代的直鏈烷基或支鏈烷基優(yōu)選為取代或未取代的c1～c12(例如c1、c2、c3、c4、c5、c6、c7、c8、c9、c10或c11)直鏈烷基或支鏈烷基，進一步優(yōu)選c1～c8直鏈烷基或支鏈烷基，當碳原子數(shù)為1時即為甲基，碳原子數(shù)為2時，即為乙基。
取代或未取代的環(huán)烷基優(yōu)選為取代或未取代的c3～c12(例如c4、c5、c6、c7、c8、c9、c10或c11)的環(huán)烷基。
取代的或未取代的烷氧基優(yōu)選為取代或未取代的c1～c12(例如c2、c3、c4、c5、c6、c7、c8、c9、c10或c11)的烷氧基。
取代的或未取代的環(huán)烷氧基優(yōu)選為取代或未取代的c3～c12(例如c4、c5、c6、c7、c8、c9、c10或c11)的環(huán)烷氧基。
取代或未取代的芳基優(yōu)選為c7-c13(例如c8、c9、c10、c11或c12)烷基芳基。優(yōu)選為苯基、萘基、
取代或未取代的雜芳烷基優(yōu)選為c7-c13(例如c8、c9、c10、c11或c12)雜芳烷基，優(yōu)選為五元或六元雜芳基，進一步優(yōu)選為取代的或未取代的呋喃基或吡啶基。
取代或未取代的芳烷基優(yōu)選為c7-c13(例如c8、c9、c10、c11或c12)芳烷基。
取代或未取代的雜芳烷基優(yōu)選為c7-c13(例如c8、c9、c10、c11或c12)雜芳烷基。
取代或未取代的芳氧基優(yōu)選為c7-c13(例如c8、c9、c10、c11或c12)芳氧基。
取代或未取代的芳基烷氧基優(yōu)選為c7-c13(例如c8、c9、c10、c11或c12)芳基烷氧基。
取代或未取代的烷基芳氧基優(yōu)選為c7-c13(例如c8、c9、c10、c11或c12)烷基芳氧基。
取代或未取代的雜芳基烷氧基優(yōu)選為c7-c13(例如c8、c9、c10、c11或c12)雜芳基烷氧基。
取代或未取代的烷基雜芳基氧基優(yōu)選為c7-c13(例如c8、c9、c10、c11或c12)烷基雜芳基氧基。
本發(fā)明所使用的術語“取代的”是指指定原子上的任何一個或多個氫原子被選自指定組的取代基取代，條件是所述指定原子不超過正常價態(tài)，并且取代的結果是產生穩(wěn)定的化合物。當取代基是氧代基團或酮基(即＝o)時，那么原子上的2個氫原子被取代。酮取代基在芳香環(huán)上不存在?！胺€(wěn)定的化合物”是指能夠足夠強健地從反應混合物中分離至有效的純度并配制成有效的化合物。
在本發(fā)明中，優(yōu)選地，m1結構為：
m2結構為：
其中，x大于等于4；
m3結構為：
其中，y大于等于3。
注意，m1、m2結構式的表示中，所出現(xiàn)符號
優(yōu)選地，m表示主要由不飽和磷和氮原子構成的磷氮骨架的基團，即磷腈基團，具體為：m包含至少50wt％的環(huán)三磷腈基m1、至多48wt％的環(huán)四以上磷腈基m2以及至多48wt％的非環(huán)狀聚磷腈基m3。
在本發(fā)明中，m1含量至少為50wt％，即m1含量可以為50wt～100wt％，m1為主體成分。當m1含量為100wt％時，則不含有m2和m3。本發(fā)明典型但非限制性的m1的含量可以為50wt％、51wt％、55wt％、58wt％、60wt％、65wt％、70wt％、74wt％、75wt％、80wt％、85wt％、90wt％、92wt％、95wt％、98wt％或100wt％。
在本發(fā)明中，m2含量至多為30wt％，即指，m2含量可以為0～30wt％。當m2含量為0wt％時，即指，不含有m2。本發(fā)明典型但非限制性的m2含量可以為0wt％、2wt％、5wt％、8wt％、11wt％、14wt％、16wt％、17wt％、19wt％、20wt％、22wt％、25wt％、27wt％、28wt％或29wt％。
在本發(fā)明中，m3含量至多為30wt％，即指，m3含量可以為0～30wt％。當m3含量為0wt％時，即指，不含有m3。本發(fā)明典型但非限制性的m3含量可以為0wt％、2wt％、5wt％、8wt％、10wt％、12wt％、14wt％、16wt％、18wt％、20wt％、23wt％、25wt％、27wt％、28wt％、30wt％、32wt％、35wt％、38wt％、40wt％、43wt％或45wt％。
在本發(fā)明中，m1、m2和m3質量百分比之和為100％。
在本發(fā)明中，若m1含量小于50wt％，或者m2多于30wt％，則與環(huán)氧樹脂反應后的生成物在使用中均會損害耐熱性、耐水性和機械性能。若m3含量大于45％，則與環(huán)氧樹脂反應后的生成物在使用中將有可能因粘度過大而導致使用不便，以及因分子量過大而使其性能受到損害等不良結果。
優(yōu)選地，本發(fā)明所述磷腈化合物為具有以下結構的化合物中的一種或至少兩種的組合：
在本發(fā)明的式i中，封端基團r4、r5、r6、r7可以均為芳香類封端基團，例如r4、r5可以為
另一方面，本發(fā)明提供一種磷腈化合物的制備方法，由該方法制備的磷腈化合物具有良好耐熱性以及良好的機械性能，且介電常數(shù)低。
一種制備上述述磷腈化合物的方法，將磷腈氯化物與含羧酸酯化合物親核試劑進行親核取代反應所得到。
磷腈氯化物指m-cla+b+2，親核試劑是指式ⅰ中與m基團連接的基團所對應的親核試劑，例如當r1為
在所述親核取代反應中，磷腈氯化物中的氯被取代。親核反應可采用本領域公知的方法來完成，例如可參考“聚磷腈的研究進展，張宏偉等，材料導報2010年第24卷第7期”。親核反應中使用的催化劑的具體實例有氯化鋅、氯化鎂、氯化鋁等金屬氯化物、三氟化硼及其絡合物、氫氧化鈉等路易斯堿。這些催化劑可以一種或多種混合使用，本發(fā)明中并無特別的規(guī)定。這里“磷氰氯化物”指式(i)中m基團與cl相連接而成的化合物。至于磷腈氯化物可以使用公知的溶劑、催化劑于公知的反應路線合成，也可以使用五氯化磷與氯化銨按照公知的方法合成出來氯化磷氰化合物后，經過物理方法處理提純或不提純直接制造，其pcl5+nh4cl→1/n(npcl2)n+4hcl，該反應產物中為主要是三聚體(pncl2)3(亦即六氯環(huán)三磷腈)和四聚體(pncl2)4，反應產物再通過通過60℃真空中緩慢升華可以得到純的六氯環(huán)三磷腈。氯代環(huán)四以上磷腈和氯代非環(huán)狀聚磷腈也可以通過已有技術制備得到。
在親核試劑與磷腈氯化物的反應中，可以先采用一種親核試劑與磷腈氯化物反應，部分取代磷腈氯化物中的氯，然后再用另一種親核試劑與磷腈氯化物反應，以得到式(ⅰ)結構的磷腈化合物。并且可以通過控制物質之間的物質量關系，來得到結構中含有一個m基團或含有多個m基團的磷腈化合物。
另一方面，本發(fā)明提供一種具有低介電性，良好的耐熱性以及良好的機械性能的環(huán)氧樹脂組合物。
該環(huán)氧樹脂組合物包含本發(fā)明所述的磷腈化合物。
至于環(huán)氧樹脂組合物的環(huán)氧樹脂、固化劑、其它填料可采用公知的環(huán)氧樹脂。
所述環(huán)氧樹脂組合物除前述含磷腈的聚酯外，還可以包括其他聚酯。
另一方面，本發(fā)明提供了一種預浸板，其由如上述的磷腈化合物含浸或涂布于基材而成。
基材可以為玻璃纖維基材、聚酯基材、聚酰亞胺基材、陶瓷基材或碳纖維基材等。
這里，其含浸或涂布的具體工藝條件無特別限定。“預浸板”也為本領域技術人員所熟知的“粘結片”。
一種復合金屬基板，其包括一張以上如上述預浸板依次進行表面覆金屬層重疊、壓合而成。
這里，表面覆金屬層的材質為鋁、銅、鐵及其任意組合的合金。
復合金屬基板的具體實例有cem-1覆銅板、cem-3覆銅板、fr-4覆銅板、fr-5覆銅板、cem-1鋁基板、cem-3鋁基板、fr-4鋁基板或fr-5鋁基板。
一種柔性覆銅板，所述柔性覆銅板包含一張以上所述預浸板以及覆于疊合后的預浸板一側或兩側的銅箔。
一種線路板，于上述的復合金屬基板的表面加工線路而成。
環(huán)氧樹脂組合物的原料通過固化在復合金屬基板上形成具有良好低介電性能以及耐熱性的涂層，可提高線路板，例如電子產業(yè)、電氣、電器產業(yè)、交通運輸、航空航天、玩具產業(yè)等需要線路板的機器、設備、儀器、儀表等產業(yè)的廣泛應用。
上述術語“×××基或基團”指×××化合物分子結構中脫去一個或多個氫原子或其它原子或原子團后剩余的部分。
本發(fā)明通過采用特定組成的m基團得到所述磷腈化合物，使得由其組成的環(huán)氧樹脂組合物的固化物具有低介電性、良好的耐熱性、機械性能，是一種還具有較大的經濟性及環(huán)保友好型的低介電材料。采用該樹脂組合物得到的覆銅板的介電常數(shù)(1ghz)為3.25-3.32，介電損耗(1ghz)為0.005-0.006，tg可達到170℃及以上，t-剝離強度可達到1.95kg/mm2及以上，層間剝離強度可達到1.63kg/mm2及以上，飽和吸水率可達到0.35％以下。
具體實施方式
下面結合實施例來進一步說明本發(fā)明的技術方案。
在以下實施例中，所用原料磷腈氯化物(如六氯環(huán)三磷氰)可根據(jù)本發(fā)明所述的合成方法或本領域已知的合成方法合成得到，其余原料可通過商業(yè)購買得到。
實施例1
本實施例的磷腈化合物的結構式如下：
其制備方法如下：
帶有攪拌裝置的三口2000ml玻璃反應器里投入乙二醇1mol、乙酸1mol，丙酮200ml，滴加3ml98％的濃硫酸，進行酯化反應1h，而后加入六氯環(huán)三磷腈1mol、甲醇鈉4mol，一邊攪拌、一邊通氮氣、一升溫到60℃，用60min滴入20％氫氧化鈉溶液620g，保持60℃溫度，攪拌反應15個小時，反應完成后，用物理的方法去除體系中無機成分和水分，滴加3ml98％的濃硫酸，并加入對苯二甲酸1mol，在40℃攪拌攪拌反應3小時，而后加入乙二醇1mol，繼續(xù)攪拌反應2小時，而后加入乙酸1mol，在40℃攪拌攪拌反應3小時，反應后，用物理方法去除體系中的雜質和水分，蒸餾掉體系中溶劑，得到上述結構的酯當量為160g/eq的酯化物a1mol。
對得到的化合物a進行核磁共振氫譜表征，結果如下：
1hnmr(cdcl3,500mhz):δ8.16-8.22(m,4h,
紅外譜圖特征峰的位置：酯羰基1730-1740cm-1，酯基的c-o-c1200cm-1，磷腈骨架中p＝n鍵的特征吸收峰1217cm-1，磷腈骨架中p-n874cm-1，磷腈骨架中p＝n鍵的特征吸收峰1217cm-1，磷腈骨架中p-n874cm-1，甲基醚的吸收峰2995.3cm-1，p-o-c鍵吸收峰1035cm-1，ch2-o的吸收峰2983cm-1，對位取代苯環(huán)860-790cm-1。
以上述酯化物a80g作為固化劑加入環(huán)氧當量為200g/eq的鄰甲酚醛環(huán)氧樹脂100g，固化促進劑2mi0.2g，制備環(huán)氧樹脂組合物。采用該環(huán)氧樹脂組合物按照通用的覆銅板制作程序制得符合國標、ul等標準的標準覆銅板樣品，命名為a覆銅板，測試a覆銅板的性能，其結果在表-1中表示。
實施例2
本實施例的磷腈化合物的結構式如下：
其制備方法如下：
帶有攪拌裝置的三口2000ml玻璃反應器里投入乙二醇1mol、乙酸1mol，丙酮200ml，滴加3ml98％的濃硫酸，進行酯化反應1h，而后加入六氯環(huán)三磷腈1mol、甲醇鈉4mol，一邊攪拌、一邊通氮氣、一升溫到60℃，用60min滴入20％氫氧化鈉溶液620g，保持60℃溫度，攪拌反應15個小時，反應完成后，用物理的方法去除體系中無機成分和水分，滴加3ml98％的濃硫酸，并加入對苯二甲酸1mol，繼續(xù)保持60℃，攪拌反應3小時，而后再加入1mol六氯環(huán)三磷腈，繼續(xù)反應3小時，而后加入甲醇鈉4mol，繼續(xù)反應5小時，加入對苯二酚1mol，繼續(xù)反應4小時，反應完成后，用物理的方法去除體系中無機成分和水分，滴加3ml98％的濃硫酸，并加入乙酸1mol，反應3小時。反應后，用物理方法去除體系中雜質和水分，蒸餾掉體系中溶劑，得到上述結構的酯當量為255g/eq的酯化物b1mol。
對得到的化合物b進行核磁共振氫譜表征，結果如下：
1hnmr(cdcl3,500mhz):δ8.28-8.32(m,4h,
紅外譜圖特征峰的位置：酯羰基1730-1740cm-1，酯基的c-o-c1200cm-1，磷腈骨架中p＝n鍵的特征吸收峰1217cm-1，磷腈骨架中p-n874cm-1，磷腈骨架中p＝n鍵的特征吸收峰1217cm-1，磷腈骨架中p-n874cm-1，甲基醚的吸收峰2995.3cm-1，p-o-c鍵吸收峰1035cm-1，ch2-o的吸收峰2983cm-1，對位取代苯環(huán)860-790cm-1。
以上述酯化物b128g作為固化劑加入環(huán)氧當量1200g/eq的鄰甲酚醛環(huán)氧樹脂100g，固化促進劑2mi0.2g，制備環(huán)氧樹脂組合物，。采用該環(huán)氧樹脂組合物按照通用的覆銅板制作程序制得符合國標、ul等標準的標準覆銅板樣品，命名為b覆銅板，測試b覆銅板的性能，其結果在表-1中表示。
實施例3
本實施例的磷腈化合物的結構式如下：
其制備方法如下：
帶有攪拌裝置的三口2000ml玻璃反應器里投入對苯二酚1mol、苯甲酸1mol，丙酮200ml，滴加3ml98％的濃硫酸，進行酯化反應1h，而后加入六氯環(huán)三磷腈1mol、苯酚4mol，一邊攪拌、一邊通氮氣、一升溫到60℃，用60min滴入20％氫氧化鈉溶液621g，保持60℃溫度，攪拌反應10個小時，反應完成后，用物理的方法去除體系中無機成分和水分，滴加3ml98％的濃硫酸，并加入1mol對苯二甲酸，繼續(xù)反應3小時，而后再加入六氯環(huán)三磷腈1mol，繼續(xù)反應5小時后，加入苯酚4mol，對苯二酚1mol，繼續(xù)反應8小時，反應完成后，用物理的方法去除體系中無機成分和水分，滴加3ml98％的濃硫酸，并加入苯甲酸1mol，反應2小時。反應后，用物理方法去除體系中的雜質和水分，蒸餾掉體系中溶劑，得到上述結構的酯當量為410g/eq的酯化物c1mol。
對得到的化合物c進行核磁共振氫譜表征，結果如下：
1hnmr(cdcl3,500mhz):δ8.28-8.32(m,4h,
紅外譜圖特征峰的位置：酯羰基1730-1740cm-1，酯基的c-o-c1200cm-1，磷腈骨架中p＝n鍵的特征吸收峰1217cm-1，磷腈骨架中p-n874cm-1，磷腈骨架中p＝n鍵的特征吸收峰1217cm-1，磷腈骨架中p-n874cm-1，p-o-c鍵吸收峰1035cm-1，對位取代苯環(huán)860-790cm-1。
以上述酯化物c205g作為固化劑加入環(huán)氧當量200g/eq的鄰甲酚醛環(huán)氧樹脂100g固化促進劑2mi0.2g，制備環(huán)氧樹脂組合物。采用該環(huán)氧樹脂組合物按照通用的覆銅板制作程序制得符合國標、ul等標準的標準覆銅板樣品，命名為c覆銅板，測試c覆銅板的性能，其結果在表-1中表示。
實施例4
本實施例的磷腈化合物的結構式如下：
其制備方法如下：
帶有攪拌裝置的三口2000ml玻璃反應器里投入對苯二酚1mol、乙酸1mol，丙酮200ml，滴加3ml98％的濃硫酸，進行酯化反應1h，而后加入六氯環(huán)三磷腈1mol、甲醇鈉4mol，一邊攪拌、一邊通氮氣、一升溫到60℃，用60min滴入20％氫氧化鈉溶液621g，保持60℃溫度，攪拌反應10個小時，反應完成后，用物理的方法去除體系中無機成分和水分，滴加3ml98％的濃硫酸，并加入1mol對苯二甲酸，在40℃攪拌反應2，而后加入乙二醇1mol，反應2小時，再加入六氯環(huán)三磷腈1mol，繼續(xù)反應5小時后，加入甲醇鈉4mol，對苯二酚1mol，繼續(xù)反應8小時，反應完成后，用物理的方法去除體系中無機成分和水分，滴加3ml98％的濃硫酸，并加入乙酸1mol，反應2小時。反應后，用物理方法去除體系中雜質和水分，蒸餾掉體系中溶劑，得到上述結構的酯當量為300g/eq的酯化物d1mol。
對得到的化合物d進行核磁共振氫譜表征，結果如下：
1hnmr(cdcl3,500mhz):δ8.28-8.32(m,4h,
紅外譜圖特征峰的位置：酯羰基1730-1740cm-1，酯基的c-o-c1200cm-1，磷腈骨架中p＝n鍵的特征吸收峰1217cm-1，磷腈骨架中p-n874cm-1，磷腈骨架中p＝n鍵的特征吸收峰1217cm-1，磷腈骨架中p-n874cm-1，甲基醚的吸收峰2995.3cm-1，p-o-c鍵吸收峰1035cm-1，ch2-o的吸收峰2983cm-1，對位取代苯環(huán)860-790cm-1。
以上述酯化物d150g作為固化劑加入環(huán)氧當量200g/eq的鄰甲酚醛環(huán)氧樹脂100g，，固化促進劑2mi0.2g，制備環(huán)氧樹脂組合物。采用該環(huán)氧樹脂組合物按照通用的覆銅板制作程序制得符合國標、ul等標準的標準覆銅板樣品，命名為d覆銅板，測試d覆銅板的性能，其結果在表-1中表示。
比較例1
環(huán)氧當量為200g/eq的鄰甲基酚醛環(huán)氧樹脂200g，加入酚羥基當量為105g/eq的線型酚醛樹脂固化劑105g和作為阻燃劑的六苯氧基磷氰70g以及0.2g的2-甲基咪唑，用適量的丁酮溶解成溶液，用標準玻璃布，按照常規(guī)的制作方法，得到含樹脂量為50％的覆銅板e，覆銅e的各項性能在表-1中表示。
比較例2
環(huán)氧當量為200g/eq的鄰甲基酚醛環(huán)氧樹脂200g，加入具有如式(1)結構的樹脂化合物220g，酯當量為220g/eq以及作為阻燃劑的六苯氧基磷氰70g和0.2g的吡啶唑，用適量的丁酮溶解成溶液，用標準玻璃布，按照常規(guī)的制作方法，得到含樹脂量為50％的覆銅板f。覆銅f的各項性能在表-1中表示。
實施例和比較例的測試結果如下表-1所示(鑒于具體測試方法已為本領域技術人員所熟知，在此對方法不再詳述)：
表-1
由表1可以看出，本發(fā)明采用含有式ⅰ所示的分子結構的化合物作為固化劑制備的樹脂組合物，使得由其制備得到的覆銅板的介電常數(shù)(1ghz)為3.25-3.32，介電損耗(1ghz)為0.005-0.006，tg可達到170℃及以上，t-剝離強度可達到1.95kg/mm2及以上，層間剝離強度可達到1.63kg/mm2及以上，飽和吸水率可達到0.35％以下，明顯優(yōu)于對比例覆銅板的性能。
申請人聲明，本發(fā)明通過上述實施例來說明本發(fā)明的磷腈化合物、塑封料及復合金屬基板，但本發(fā)明并不局限于上述實施例，即不意味著本發(fā)明必須依賴上述實施例才能實施。所屬技術領域的技術人員應該明了，對本發(fā)明的任何改進，對本發(fā)明產品各原料的等效替換及輔助成分的添加、具體方式的選擇等，均落在本發(fā)明的保護范圍和公開范圍之內。