專利名稱：：密封用環(huán)氧樹脂組合物及電子零件裝置的制作方法
技術(shù)領(lǐng)域：
：本發(fā)明關(guān)于密封用環(huán)氧樹脂組合物及具備以此組合物密封的元件的電子零件裝置。
背景技術(shù)：
：習(xí)知在晶體管、IC等電子零件裝置的元件密封領(lǐng)域中，從生產(chǎn)性和成本等方面考慮，以樹脂密封為主流，環(huán)氧樹脂成形材料被廣泛使用。其理由是因環(huán)氧樹脂在電特性，耐濕性，耐熱性，機(jī)械特性，和與插入(insert)品的粘接性等各種特性上可取得平衡之故。這些密封用環(huán)氧樹脂成形材料的阻燃化，主要是由四溴雙酚A的二縮水甘油基醚等溴化樹脂和氧化銻的組合來進(jìn)行。近年來，就環(huán)境保護(hù)的觀點(diǎn)而言，對鹵化樹脂或銻化合物有控制其量的動向，就密封用環(huán)氧樹脂成形材料則非鹵化(非溴化)及非銻化則漸被要求。另外，已知對塑料密封IC的高溫放置特性，溴化合物會有不良影響，由此觀點(diǎn)也期盼溴化樹脂量的減少。因此，在不使用溴化樹脂或氧化銻以達(dá)成阻燃化的方法方面，有試著采用紅磷的方法(參照例如日本特開平9-227765號公報。)，使用磷酸酯化合物的方法(參照例如日本特開平9-235449號公報。)，使用磷腈(phosphazene)化合物的方法(參照例如日本特開平8-225714號公報。)，使用金屬氫氧化物的方法(參照例如日本特開平9-241483號公報。)，并用金屬氫氧化物和金屬氧化物的方法(參照例如日本特開平9-100337號公報。)，二茂鐵等的環(huán)戊二烯化合物(參照例如日本特開平11-269349號公報。)，使用乙酰丙酮合銅(參照例如加藤寛，月刊機(jī)能材料，CMC公司出版，1(6)，34(1991)。)等的有機(jī)金屬化合物的方法等的使用鹵素，銻以外阻燃劑的方法，使充填劑比率提高的方法(參照例如日本特開平7-82343號公報。)，使用阻燃性高的樹脂的方法(參照例如日本特開平11-140277號公報。)，使用在表面施加了處理的金屬氫氧化物的方法(參照例如日本特開平10-338818號公報。)等。但是，在密封用環(huán)氧樹脂成形材料中使用紅磷時，會有耐濕性降低的問題，在使用磷酸酯化合物或磷腈化合物時，會有增塑化導(dǎo)致成形性降低或耐濕性降低的問題，在使用金屬氫氧化物時，會有流動性或模具脫模性降低的問題，在使用金屬氧化物時或使填充劑比率提高時，會有流動性降低的問題。又，在使用乙酰丙酮合銅等的有機(jī)金屬化合物時，會阻礙固化反應(yīng)而有成形性降低的問題。進(jìn)而在使用阻燃性高的樹脂的方法中，其阻燃性無法充分滿足電子零件裝置的材料所需要的UL-94V-0。又，在金屬氫氧化物中氫氧化鎂耐熱性高，雖有教導(dǎo)對密封用環(huán)氧樹脂成形材料可恰當(dāng)使用的可能性，但不予多量添加時阻燃性無法顯現(xiàn)，因此會有損害流動性等成形性的問題，又因耐酸性劣化，在半導(dǎo)體裝置制作時的鍍焊錫工序中，表面被腐蝕，會有白化現(xiàn)象的問題產(chǎn)生。此種問題即使采用上述表面處理也沒有得到解決。另外，現(xiàn)有的氫氧化鎂會有微細(xì)結(jié)晶凝集，形成二次粒徑平均為101001im左右的凝集體。因此，在將此氫氧化鎂添加于環(huán)氧樹脂成形材料時，分散性惡化，會有阻燃劑的功能無法充分發(fā)揮的問題。因此，提出了任意粒徑的分散性良好的氫氧化鎂的制造方法(參照日本特開昭63-277510號公報。)，利用高溫高壓下的水熱合成工序制造六角柱狀結(jié)晶的氫氧化鎂方法(參照日本特開平03-170325號公報。)，流動性得以改善的特殊形狀的氫氧化鎂復(fù)合體(日本特開平11-11945號公報參照。)，將多面體形狀的復(fù)合化金屬氫氧化物的粒度分布予以特定化的物質(zhì)(參照日本特開2000-53876號公報。)，以及用表面處理將來自礦物的氫氧化鎂的表面覆蓋而得的阻燃劑，其中規(guī)定了雜質(zhì)鐵(Fe)化合物和硅(SO化合物的含量，同時使平均粒徑和粒度分布予以特定化的物質(zhì)(參照日本特開2003-3171號公報)等。但是上述氫氧化鎂在配合于環(huán)氧樹脂成形材料時，分散性或流動性并非充分。又制造工序繁雜成本高等，并非在各方面都滿足要求，而仍有改善的空間。尤其是上述日本特開平03-170325號公報所記載的六角柱形狀氫氧化鎂粒子為扁平，厚度并不充分，又上述日本特開平11-11945號公報所記載的多面體形狀的氫氧化鎂粒子，其結(jié)晶的厚度也非可謂充分，其均無法獲得可滿足的流動性。如上所述，在這些使用這些非鹵素、非銻系的阻燃劑的方法，提高填充劑比率的方法及使用阻燃性高的樹脂的方法中，在任意情況下也無法獲得和并用溴化樹脂及氧化銻的密封用環(huán)氧樹脂成形材料同等的成形性、可靠度及阻燃性。
發(fā)明內(nèi)容本發(fā)明是鑒于這些狀況而完成的，其目的在于提供一種密封用環(huán)氧基組合物，其中配合有如下這樣的氫氧化鎂，并且不含鹵素和銻，其成形性、抗回流(reflowresistive)性、耐濕性及高溫放置特性等可靠度不降低且阻燃性良好，所述氫氧化鎂是其配合于環(huán)氧樹脂組合物時的流動性、填充性及分散性良好，燃燒時的環(huán)境性也優(yōu)異的氫氧化鎂。本發(fā)明還提供具備用此密封用環(huán)氧基組合物密封的元件的電子零件裝置。本發(fā)明人等為解決上述課題精心研究，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，著眼于氫氧化鎂粒子的結(jié)晶形狀，通過使用配合了六角柱形狀且比現(xiàn)有的結(jié)晶厚度非常大的氫氧化鎂即在六角柱形狀的c軸方向上充分生長的氫氧化鎂的密封用環(huán)氧樹脂組合物，可實(shí)現(xiàn)上述目的，從而完成了本發(fā)明。本發(fā)明是關(guān)于以下(1)(27)。1.一種密封用環(huán)氧樹脂組合物，其含有(A)環(huán)氧樹脂、(B)固化劑、(C)氫氧化鎂，其特征為，(C)氫氧化鎂含有結(jié)晶外形如下的六角柱形狀的氫氧化鎂粒子，即該氫氧化鎂粒子其結(jié)晶外形由互為平行的上下2面的六角形的基底面與形成于這些基底面間的外周6面的角柱面所構(gòu)成且c軸方向大小為1.5xl0'66.0xl0'6m。2.如上述(l)記載的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其中所述氫氧化鎂粒子含有具有8.0xlO"8600xlO"8mM本積的粒子。3.如上述(1)或(2)記載的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其中所述氫氧化鎂粒子含有將微晶直徑50xl(T9m以上的氧化鎂予以水合所得的粒子。4.如上述(1)記載的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其中(C)氫氧化鎂含有如下的氫氧化鎂粒子混合物，該氫氧化鎂粒子混合物由上述氫氧化鎂粒子和選自具有8.0xlO'18600xlO—18m3體積的氫氧化鎂粒子和將微晶直徑50xl0_9m以上的氧化鎂水合而得的氫氧化鎂粒子中至少一方粒子構(gòu)成5.—種密封用環(huán)氧樹脂組合物，其含有(A)環(huán)氧樹脂、(B)固化劑、(C)氫氧化鎂，其特征為，(C)氫氧化鎂含有按照如下制造方法獲得的氫氧化鎂粒子，即該制造方法包括將具有50"(T9m以上微晶直徑的氧化鎂原料予以粉碎、篩分，并將篩分所得的篩子下面的氧化鎂粉末添加于添加了有機(jī)酸的IO(TC以下的溫水中，接著在高剪切攪拌下進(jìn)行氧化鎂的水合反應(yīng)，接著將生成的固形成分濾出、水洗、干燥的工序。6.如上述(1)(5)中任意一項(xiàng)記載的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其中相對于(A)環(huán)氧樹脂100質(zhì)量份，含有5300質(zhì)量份(C)氫氧化鎂7.如上述(1)(6)中任意一項(xiàng)記載的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其還含有(D)金屬氧化物。8.如上述(7)記載的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其中(D)金屬氧化物選自典型金屬元素的氧化物及過渡金屬元素的氧化物。9.如上述(8)記載的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其中(D)金屬氧化物為選自鋅，鎂，銅，鐵，鉬，鎢，鋯，錳及鈣的氧化物的至少l種。10.如上述(1)(9)中任意一項(xiàng)記載的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其中(A)環(huán)氧樹脂含有聯(lián)苯基型環(huán)氧樹脂，雙酚F型環(huán)氧樹脂，芪型環(huán)氧樹脂，含硫原子環(huán)氧樹脂，酚醛清漆型環(huán)氧樹脂，二環(huán)戊二烯型環(huán)氧樹脂，萘型環(huán)氧樹脂，三苯基甲烷型環(huán)氧樹脂，亞聯(lián)苯基型環(huán)氧樹脂及萘酚芳垸基型環(huán)氧樹脂的至少1種。11.如上述(10)記載的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其中含硫原子環(huán)氧樹脂是下述通式(I)所示的化合物，<formula>formulaseeoriginaldocumentpage9</formula>(式(I)中，WRS選自氫原子，取代或未取代的碳數(shù)110的一價烴基，取代或未取代的碳數(shù)110的烷基及取代或未取代的碳數(shù)110的烷氧基，全部可為相同或相異。n表示03的整數(shù))。12.如上述第111項(xiàng)中任一項(xiàng)記載的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其中(B)固化劑含有聯(lián)苯基型酚醛樹脂、芳垸基型酚醛樹脂、二環(huán)戊二烯型酚醛樹脂、三苯基甲垸型酚醛樹脂及酚醛清漆型酚醛樹脂的至少1種。13.如上述第112項(xiàng)中任一項(xiàng)記載的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其還含有(E)固化促進(jìn)劑。14.如上述第13項(xiàng)記載的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其中(E)固化促進(jìn)劑含有膦化合物與醌化合物的加成物。15.如上述第14項(xiàng)記載的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其中(E)固化促進(jìn)劑含有至少一個烷基結(jié)合于磷原子的膦化合物與醌化合物的加成物。16.如上述第115項(xiàng)中任一項(xiàng)記載的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其還含有(F)偶合劑。17.如上述第16項(xiàng)記載的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其中(F)偶合劑含有具有仲胺基的硅烷偶合劑。18.如上述第17項(xiàng)記載的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其中具有仲胺基的硅垸偶合劑含有下述通式(II)所示的化合物，(在此，Ri選自氫原子、碳數(shù)16的垸基及碳數(shù)12的垸氧基，W選自碳數(shù)16的垸基及苯基，rS表示甲基或乙基，n表示l6的整數(shù)，m表示13的整數(shù))。19.如上述第118項(xiàng)中任一項(xiàng)記載的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其還含有(G)具有磷原子的化合物。20.如上述第19項(xiàng)記載的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其中(G)具有磷原子的化合物含有磷酸酯化合物。21.如上述第20項(xiàng)記載的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其中磷酸酯化合物含有下述通式(III)所示的化合物，<formula>formulaseeoriginaldocumentpage11</formula>(在此，式(III)中的8個R表示碳數(shù)14的垸基，全部可為相同或相異，Ar表示芳香族環(huán))。22.如上述第19項(xiàng)記載的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其中(G)具有磷原子的化合物含有氧化膦，該氧化膦含有下述通式(IV)所示的膦化合物<formula>formulaseeoriginaldocumentpage11</formula>(通式(IV)中，R1、尺2及113表示碳數(shù)110的取代或未取代的烷基、芳基、芳烷基及氫原子的任一種，全部可為相同或相異，但是除了全部為氫原子的情況)。23.如上述第122項(xiàng)中的任一項(xiàng)記載的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其還含有(H)重均分子量4,000以上的直鏈型氧化聚乙烯，及將(I)碳數(shù)530的a-烯烴與順丁烯二酸酐的共聚物以碳數(shù)525的一元醇酯化而成的化合物的至少一種。24.如上述第23項(xiàng)記載的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其中，(H)成分及(I)成分的至少一種，是與(A)成分的一部分或全部預(yù)混合所成。25.如上述第124項(xiàng)中的任一項(xiàng)記載的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其還含有G)無機(jī)填充劑。26.如上述第25項(xiàng)記載的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其中(C)氫氧化鎂與(J)無機(jī)填充劑含量的合計量，相對于密封用環(huán)氧樹脂組合物為6095質(zhì)量％。27.—種具備以上述第126項(xiàng)中任一項(xiàng)記載的密封用環(huán)氧樹脂組合物所密封的元件的電子零件裝置。本發(fā)明與2005年7月13日提出申請的日本特愿2005-204290記載的主題相關(guān)連，其內(nèi)容通過引用而包括在本發(fā)明中。圖1是表示本發(fā)明的氫氧化鎂粒子的結(jié)晶外形的立體圖。具體實(shí)施方式本發(fā)明中所用的(A)環(huán)氧樹脂，由于是通常用于密封用環(huán)氧樹脂成形材料的物質(zhì)，因此并無特別限制。例如以線型酚醛型環(huán)氧樹脂、鄰甲酚醛型環(huán)氧樹脂、具有三苯基甲垸骨架的環(huán)氧樹脂為代表的，將苯酚、甲酚、二甲苯酚、間苯二酚、兒茶酚、雙酚A、雙酚F等的苯酚類及/或a-萘酚、(3-萘酚、二羥基萘等的萘酚類和甲醛、乙醛、丙醛、苯甲醛、水楊醛等具有醛基的化合物在酸性催化劑下予以縮合或共縮合所得的酚醛清漆樹脂，加以環(huán)氧化而獲得的物質(zhì)，雙酚A，雙酚F，雙酚S，烷基取代或未取代的雙酚等的二縮水甘油基醚，芪型環(huán)氧樹脂，氫醌型環(huán)氧樹脂，由酞酸、二聚酸等的多元酸和表氯醇的反應(yīng)所得的縮水甘油酸酯型環(huán)氧樹脂，由二胺基二苯基甲垸、異三聚氰酸等的聚胺和表氯醇的反應(yīng)所得的縮水甘油基胺型環(huán)氧樹脂，二環(huán)戊二烯和酚類的共縮合樹脂的環(huán)氧化物，具有萘環(huán)的環(huán)氧樹脂，苯酚芳垸基樹脂、萘酚芳垸基樹脂等的芳烷基型酚醛樹脂的環(huán)氧化物，亞聯(lián)苯基型環(huán)氧樹脂，三羥甲基丙烷型環(huán)氧樹脂，詣，詣,萜烯改性環(huán)氧樹月！將烯烴鍵以過乙酸等的過酸氧化而得的線狀脂肪族環(huán)氧樹飛脂環(huán)族環(huán)氧樹脂，含硫原子環(huán)氧樹脂等，這些可單獨(dú)使用也可組合2種以上使用。其中以抗回流性的觀點(diǎn)而言，以聯(lián)苯基型環(huán)氧樹脂，雙酚F型環(huán)氧樹脂，芪型環(huán)氧樹脂及含硫原子環(huán)氧樹脂為佳，從固化性的觀點(diǎn)而言，以酚醛清漆型環(huán)氧樹脂為佳，從低吸濕性的觀點(diǎn)而言，以二環(huán)戊二烯型環(huán)氧樹脂為佳，從耐熱性及低翹曲性的觀點(diǎn)而言，以萘型環(huán)氧樹脂及三苯基甲烷型環(huán)氧樹脂為佳，從阻燃性的觀點(diǎn)而言，以亞聯(lián)苯基型環(huán)氧樹脂及萘酚芳垸基型環(huán)氧樹脂為佳。以含有這些環(huán)氧樹脂的至少1種為佳。作為聯(lián)苯基型環(huán)氧樹脂，可例舉下述通式(V)所示的環(huán)氧樹脂等，作為雙酚F型環(huán)氧樹脂，可例舉下述通式(VI)所示的環(huán)氧樹脂等，作為芪型環(huán)氧樹脂，可例舉下述通式(VII)所示的環(huán)氧樹脂等，作為含硫原子環(huán)氧樹脂，可例舉下述通式(I)所示的環(huán)氧樹脂等?；?<formula>formulaseeoriginaldocumentpage13</formula>(式(V)中，RiRS選自氫原子及碳數(shù)l10的取代或未取代的一價烴基，全部可為相同或相異。n表示03的整數(shù)。)化6<formula>formulaseeoriginaldocumentpage13</formula>(式(VI)中，RiR8選自氫原子，碳數(shù)110的烷基，碳數(shù)110的垸氧基，碳數(shù)610的芳基，及碳數(shù)610的芳烷基，全部可為相同或相異。n表示03的整數(shù)。)化7(式(VII)中，WRS選自氫原子及碳數(shù)15的取代或未取代的一價烴基，全部可為相同或相異。n表示010的整數(shù)。)化8<formula>formulaseeoriginaldocumentpage14</formula>(在式(I)中，R'RS選自氫原子，取代或未取代的碳數(shù)110的一價烴基，取代或未取代的碳數(shù)110的烷基及取代或未取代的碳數(shù)110的垸氧基，全部可為相同或相異。n表示03的整數(shù)。)作為上述通式(V)所示的聯(lián)苯基型環(huán)氧樹脂，可例舉例如以4,4'-雙(2,3-環(huán)氧基丙氧基)聯(lián)苯或4，4'-雙(2，3-環(huán)氧基丙氧基)-3,3'，5，5'-四甲基聯(lián)苯為主成分的環(huán)氧樹脂，表氯醇和4,4'-雙酚或4，4'-(3,3',5,5'-四甲基)雙酚反應(yīng)所得的環(huán)氧樹脂等。其中以4，4'-雙(2,3-環(huán)氧基丙氧基)-3，3',5,5'-四甲基聯(lián)苯為主成分的環(huán)氧樹脂為佳。以11=0為主成分的YX-4000(日本環(huán)氧樹脂公司制商品名)可從市面上買得。作為上述通式(VI)所示的雙酚F型環(huán)氧樹脂，例如R1，R3，W及R8為甲基、R2，R4，R5及R7為氫原子、n=0為主成分的YSLV-80XY(新日鐵化學(xué)公司制，商品名)可從市面上買得。上述通式(VII)所示的芪型環(huán)氧樹脂，可以通過將作為原料的芪系苯酚類和表氯醇在堿性物質(zhì)存在下反應(yīng)而得。作為此原料的芪系苯酚類，可例舉例如3-叔丁基-4，4'-二羥基-3'，5,5，-三甲基芪，3-叔丁基-4,4'-二羥基-3',5'，6-三甲基芪，4,4'-二羥基-3，3'，5,5'-四甲基芪，4,4'-二羥基-3,3'-二-叔丁基-5,5'-二甲基芪，4,4'-二羥基-3,3'-二-叔丁基-6,6'-二甲基芪等，其中以3-叔丁基_4,4，-二羥基-3'，5,5'-三甲基芪，及4，4'-二羥基-3,3',5,5'-四甲基芪為佳。這些芪型苯酚類可單獨(dú)使用也可組合2種以上使用。在上述通式(i)所示的含硫原子環(huán)氧樹脂中，以r2，r3，W及r7為氫原子，r1，r4，rs及rs為烷基的環(huán)氧樹脂為佳，以r2，r3，W及r7為氫原子，W及rs為叔丁基，W及rs為甲基的環(huán)氧樹脂更佳。作為此種化合物，有yslv-120TE(新日鐵化學(xué)公司制，商品名)等可從市面上買得。這些環(huán)氧樹脂可單獨(dú)使用任意一種也可組合2種以上使用，但為發(fā)揮其性能，其配合總量相對于環(huán)氧樹脂總量以20質(zhì)量％以上為佳，30質(zhì)量%以上較佳，50質(zhì)量％以上更佳。作為酚醛清漆型環(huán)氧樹脂，可例舉例如下述通式(viii)所示的環(huán)氧樹脂等。化9ci2-ch-ch,—0,c巧2-ch-ch廣0、c^.ch—ch廣o"JU、o'丄/ch2-~~ch2-U(vin)(在式(viii)中，r選自氫原子及碳數(shù)110的取代或未取代的一價烴基，n表示010的整數(shù)。)上述通式(vm)所示的酚醛清漆型環(huán)氧樹脂，通過在線型酚醛樹脂中使表氯醇反應(yīng)而可容易獲得。其中，作為通式(vin)中的r，以甲基、乙基、丙基、丁基、異丙基、異丁基等碳數(shù)iio的烷基，甲氧基、乙氧基、丙氧基、丁氧基等碳數(shù)iio的垸氧基為佳，以氫原子或甲基更佳。n表示03的整數(shù)為佳。上述通式(vin)所示的酚醛清漆型環(huán)氧樹脂的中以鄰甲酚醛型環(huán)氧樹脂為佳。N-600系列(大日本油墨化學(xué)工業(yè)公司制，商品名)可從市面上買得。在使用酚醛清漆型環(huán)氧樹脂時，為發(fā)揮其性能，其配合量相對于環(huán)氧樹脂全量以20質(zhì)量％以上為佳，以30質(zhì)量％以上更佳。作為二環(huán)戊二烯型環(huán)氧樹脂，可例舉例如下述通式(ix)所示的環(huán)氧樹脂等?；痠o<formula>formulaseeoriginaldocumentpage16</formula>(IX)(在式(IX)中，W及I^各自獨(dú)立，選自氫原子及碳數(shù)110的取代或未取代的一價烴基，n表示010的整數(shù)，m表示06的整數(shù)。)作為上述式(IX)中的R，可例舉例如氫原子，甲基，乙基，丙基，丁基，異丙基，叔丁基等的烷基，乙烯基，烯丙基，丁烯基等的鏈烯基，鹵化烷基，胺基取代烷基，巰基取代烷基等的碳數(shù)15的取代或未取代的一價烴基，其中以甲基，乙基等的垸基及氫原子為佳，甲基及氫原子更佳。作為R2，可例舉例如氫原子，甲基，乙基，丙基，丁基，異丙基，叔丁基等的烷基，乙烯基，烯丙基，丁烯基等的鏈烯基，鹵化垸基，氨基取代垸基，巰基取代垸基等的碳數(shù)15的取代或未取代的一價烴基，其中以氫原子為佳。HP-7200(大日本油墨化學(xué)工業(yè)公司制商品名)可從市面上買得。在使用二環(huán)戊二烯型環(huán)氧樹脂時，為發(fā)揮其性能，其配合量相對于環(huán)氧樹脂全量以20質(zhì)量％以上為佳，以30質(zhì)量％以上更佳作為萘型環(huán)氧樹脂，可例舉例如下述通式(X)所示的環(huán)氧樹脂等，作為三苯基甲烷型環(huán)氧樹脂，可例舉例如下述通式(XI)所示的環(huán)氧樹脂等?；痩l<formula>formulaseeoriginaldocumentpage16</formula>(在式(X)中，R'RS選自氫原子及取代或未取代的碳數(shù)112的一價烴基，各自全部可為相同或相異。p為l或0，1，m各自為0ll的整數(shù)中，以(l+m)為111的整數(shù)且(l+p)為112的整數(shù)的方式選擇。i表示03的整數(shù)，j表示02的整數(shù)，k表示04的整數(shù)。)作為上述通式(X)所示的萘型環(huán)氧樹脂，可例舉將1個結(jié)構(gòu)單元及m個結(jié)構(gòu)單元隨機(jī)含有的無規(guī)共聚物，交替含有的交替共聚物，規(guī)則地含有的共聚物，嵌段狀含有的嵌段共聚物，這些任一種可單獨(dú)使用，也可組合2種以上使用?；?2<formula>formulaseeoriginaldocumentpage17</formula>(XI)(在(XI)中，R選自氫原子及碳數(shù)l10的取代或未取代的一價烴基，n表示110的整數(shù)。)作為通式(XI)所示的三苯基甲垸型環(huán)氧樹脂，例如EPPN-500系列(日本化藥公司制，商品名)可從市面上買得。這些環(huán)氧樹脂的任一種可單獨(dú)使用，也可將兩者組合使用，為發(fā)揮其性能，其配合總量相對于環(huán)氧樹脂全量以20質(zhì)量％以上為佳，以30質(zhì)量％以上較佳，以50質(zhì)量％以上更佳。上述聯(lián)苯基型環(huán)氧樹脂，雙酚F型環(huán)氧樹脂，芪型環(huán)氧樹脂，含硫原子環(huán)氧樹脂，酚醛清漆型環(huán)氧樹脂，二環(huán)戊二烯型環(huán)氧樹脂，萘型環(huán)氧樹脂及三苯基甲烷型環(huán)氧樹脂，其任一種可單獨(dú)使用也可組合2種以上使用，但其配合量，相對于環(huán)氧樹脂全量合起來以50質(zhì)量％以上為佳，60質(zhì)量°/。以上較佳，80質(zhì)量％以上更佳。作為亞聯(lián)苯基型環(huán)氧樹脂，可例舉例如下述通式(XII)所示的環(huán)氧樹脂等，作為萘酚芳烷基型環(huán)氧樹脂，可例舉例如下述通式(XIII)所示的環(huán)氧樹脂等。化13<formula>formulaseeoriginaldocumentpage18</formula>(上述式(XII)中的RiW全部可為相同或相異，選自氫原子，甲基，乙基，丙基，丁基，異丙基，異丁基等的碳數(shù)110的烷基，甲氧基，乙氧基，丙氧基，丁氧基等碳數(shù)110的烷氧基，苯基，甲苯基，二甲苯基等碳數(shù)610的芳基，及芐基，苯乙基等碳數(shù)610的芳烷基，其中以氫原子和甲基為佳。n表示010的整數(shù)。)[化14]<formula>formulaseeoriginaldocumentpage18</formula>(在(XIII)中，R'W選自氫原子及取代或未取代的碳數(shù)1烴基，各自全部可為相同或相異。n表示l10的整數(shù)。)作為亞聯(lián)苯基型環(huán)氧樹脂，NC-3000(日本化藥公司制，商品名)可從市面上買得。又作為萘酚芳垸基型環(huán)氧樹脂，ESN-175等(東都化成公司制商品名)可從市面上買得。這些亞聯(lián)苯基型環(huán)氧樹脂及萘酚芳烷基型環(huán)氧樹脂的任一種可單獨(dú)使用或者兩者組合使用，為發(fā)揮其性能，其配合總量，相對于環(huán)氧樹脂全量以20質(zhì)量％以上為佳，30質(zhì)量％以上較佳，以50質(zhì)量％以上更佳。上述環(huán)氧樹脂中，尤其從抗回流性等的可靠性、成形性及阻燃性的觀點(diǎn)出發(fā)，以上述通式(I)所示構(gòu)造的含硫原子環(huán)氧樹脂最佳。本發(fā)明中所使用的(A)環(huán)氧樹脂在15(TC中的熔融粘度，從流動性的觀點(diǎn)出發(fā)以2泊以下為佳，l泊以下較佳，0.5泊以下更佳。在此，熔融粘度是指以ICIconeplate粘度計測定的粘度。本發(fā)明中所使用的(B)固化劑，是在密封用環(huán)氧樹脂成形材料中通常使用的固化劑沒有特別的限制?？衫e例如，苯酚，甲酚，間苯二酚，兒茶酚，雙酚A，雙酚F，苯基苯酚，氨基苯酚等的苯酚類及/或a-萘酚，卩-萘酚，二羥基萘等的萘酚類和甲醛，苯甲醛，水楊醛等的具有醛基的化合物，在酸性催化劑下予以縮合或共縮合所得酚醛清漆型酚醛樹脂，由苯酚類及/或萘酚類和二甲氧基對二甲苯或雙(甲氧基甲基)聯(lián)苯所合成的苯酚芳烷基樹脂，萘酚芳烷基樹脂等的芳垸基型酚醛樹脂，由苯酚類及/或萘酚類和環(huán)戊二烯以共聚所合成的二環(huán)戊二烯型酚醛樹脂，3匕3曰，萜烯改性酚醛樹脂，三苯基甲垸型酚醛樹脂等，這些可單獨(dú)使用也可組合2種以上使用。其中，就阻燃性的觀點(diǎn)而言，以聯(lián)苯基型酚醛樹脂為佳，就抗回流性及固化性的觀點(diǎn)而言，以芳垸基型酚醛樹脂為佳，就低吸濕性的觀點(diǎn)而言，以二環(huán)戊二烯型酚醛樹脂為佳，就耐熱性、低膨脹率及低翹曲性的觀點(diǎn)而言，以三苯基甲烷型酚醛樹脂為佳，就固化性的觀點(diǎn)而言，以酚醛清漆型酚醛樹脂為佳，以含有這些酚醛樹脂的至少1種為佳。作為聯(lián)苯基型酚醛樹脂，可例舉例如下述通式(XIV)所示的酚醛樹脂等?；?5<formula>formulaseeoriginaldocumentpage19</formula>上述式(XIV)中的R'W的全部可為相同或相異，選自氫原子，甲基，乙基，丙基，丁基，異丙基，異丁基等碳數(shù)110的烷基，甲氧基，乙氧基，丙氧基，丁氧基等碳數(shù)110的烷氧基，苯基，甲苯基，二甲苯基等碳數(shù)610的芳基，及芐基，苯乙基等的碳數(shù)610的芳垸基，其中以氫原子和甲基為佳。n表示010的整數(shù)。作為上述通式(XIV)所示的聯(lián)苯基型酚醛樹脂，可例舉例如WR9的全部為氫原子的化合物等，其中從熔融粘度的觀點(diǎn)出發(fā)，含有50質(zhì)量％以上的n為1以上的縮合物的縮合物混合物為佳。作為這樣的化合物，MEH-7851(明和化成公司制，商品名)可從市面上買得。在使用聯(lián)苯基型酚醛樹脂時，為發(fā)揮其性能，其配合量相對于固化劑全量以30質(zhì)量％以上為佳，50質(zhì)量％以上更佳，60質(zhì)量％以上進(jìn)一步佳作為芳烷基型酚醛樹脂，可例舉例如苯酚芳烷基樹脂、萘酚芳烷基樹脂等，優(yōu)選下述通式(XV)所示的苯酚芳烷基樹脂、下述通式(XVI)所示的萘酚.芳垸基樹脂。通式(XV)中，R為氫原子、n的平均值為08的苯酚芳烷基樹脂更優(yōu)選。作為具體例，可例舉對亞二甲苯基型苯酚芳烷基樹脂、間亞二甲苯基型苯酚芳烷基樹脂等。在使用這些芳垸基型酚醛樹脂時，為發(fā)揮其性能，其配合量相對于固化劑全量以30質(zhì)量％以上為佳，50質(zhì)量％以上更佳?；?6<formula>formulaseeoriginaldocumentpage20</formula>(XV)(在(XI)中，R選自氫原子及碳數(shù)l10的取代或未取代的-n表示010的整數(shù)。)化17<formula>formulaseeoriginaldocumentpage20</formula>(在(XVI)中，WI^選自氫原子及碳數(shù)110的取代或未取代的一價烴基，各自全部可為相同或相異。n表示010的整數(shù)。)作為二環(huán)戊二烯型酚醛樹脂，可例舉例如下述通式(XVII)所示的酚醛樹脂等?；?8<formula>formulaseeoriginaldocumentpage21</formula>在式(xvii)中，r'及rz各自獨(dú)立，選自氫原子及碳數(shù)110的取代或未取代的一價烴基，n表示010的整數(shù)，m表示06的整數(shù)。)在使用二環(huán)戊二烯型酚醛樹脂時，為發(fā)揮其性能，其配合量相對于固化劑全量以30質(zhì)量％以上為佳，50質(zhì)量％以上更佳。作為三苯基甲烷型酚醛樹脂，可例舉例如下述通式(xviii)所示的酚醛樹脂等。[化19]<formula>formulaseeoriginaldocumentpage21</formula>(在式(xviii)中，r選自氫原子及碳數(shù)110的取代或未取代的一價烴基，n表示110的整數(shù))在使用三苯基甲垸型酚醛樹脂時，為發(fā)揮其性能，其配合量相對于固化劑全量以30質(zhì)量％以上為佳，50質(zhì)量％以上更佳。作為酚醛清漆型酚醛樹脂，可例舉例如線型酚醛樹脂、甲酚醛樹脂、線型萘酚醛樹脂等，其中以線型酚醛樹脂為佳。在使用酚醛清漆型酚醛樹脂時，為發(fā)揮其性能，其配合量相對于固化劑全量以30質(zhì)量％以上為佳，50質(zhì)量％以上更佳。上述的聯(lián)苯基型酚醛樹脂、芳垸基型酚醛樹脂、二環(huán)戊二烯型酚醛樹脂、三苯基甲烷型酚醛樹脂及酚醛清漆型酚醛樹脂，任一種可單獨(dú)使用也可組合2種以上使用，但其配合量，相對于固化劑全量，合起來以60質(zhì)量％以上為佳，80質(zhì)量％以上更佳。本發(fā)明中所使用的(B)固化劑在15(TC的熔融粘度，就流動性的觀點(diǎn)而言以2泊以下為佳，l泊以下更佳。在此，熔融粘度是指ICI粘度。(A)環(huán)氧樹脂和(B)固化劑的當(dāng)量比，也即，固化劑中的羥基數(shù)目與環(huán)氧樹脂中的環(huán)氧基數(shù)目之比(固化劑中的羥基數(shù)目/環(huán)氧樹脂中的環(huán)氧基數(shù)目)，并無特別限制，但為了控制成有少量各自未反應(yīng)部分，以設(shè)定在0.52的范圍為佳，以0.61.3更佳。為獲得成形性及抗回流性優(yōu)異的密封用環(huán)氧樹脂成形材料，設(shè)定在0.81.2的范圍進(jìn)而佳。圖1用立體圖表示了含于本發(fā)明所使用的(C)氫氧化鎂中的氫氧化鎂粒子的結(jié)晶形狀的一例。本發(fā)明的特征在于，在(C)氫氧化鎂中含有具有圖1所示的六角柱形狀、c軸方向的大小(以下稱為Lc)在設(shè)定范圍的氫氧化鎂粒子。Lc為1.5xl0—66.0xl0—6m，更佳為1.5xl0—63.0xl0'6m。當(dāng)Lc為1.5xl(^m以上時，氫氧化鎂粒子相對于環(huán)氧樹脂組合物的填充性、流動性良好。這表明Lc的值越大，六角柱形狀的粒子相對地在c軸方向生長。作為這樣的氫氧化鎂粒子，例如可購得由Tateho化學(xué)工業(yè)公司制商品名PZ-1。此外，六角柱形狀是由結(jié)晶外形互為平行的上下2面的六角形的基底面和形成于這些基底面間的外周6面的角柱面構(gòu)成。在氫氧化鎂粒子和樹脂的界面，存在某些相互作用，其成為粒子形狀束縛樹脂的自由運(yùn)動的原因。一般而言該傾向受到粒子形狀的影響。也即，形狀各向異性程度越大則影響越大。因本發(fā)明的氫氧化鎂粒子是在c軸方向上充分生長的粒子，因此與現(xiàn)有的粒子相比形狀各向異性為小，這是因?yàn)榉恋K樹脂的自由運(yùn)動的因素減少的緣故。此外，氫氧化鎂粒子的平均粒徑d并無特別限定，但以在通常0.1xl0—610xl(^m的范圍為佳。此外，本發(fā)明中氫氧化鎂粒子的c軸方向的大小Lc是在掃描型電子顯微鏡觀察中具有視野中的最大長度的粒子的測定值，體積V是通過測定該粒子基底面的六角形一邊的長度而計算出。又氫氧化鎂粒子的平均粒徑d是由利用激光散射法的粒度分布測定裝置所測定的粉末試料50%徑的值。又本發(fā)明中具有上述設(shè)定范圍的Lc的氫氧化鎂粒子，以具有8.0xl0—18600xlO"8m3的體積為佳。進(jìn)而本發(fā)明的氫氧化鎂粒子優(yōu)選是使微晶直徑為50xlO力m以上的氧化鎂予以水合所得的粒子。這是因?yàn)槲⒕е睆酱蟮慕Y(jié)晶充分生長的氧化鎂，其水合活性低，故抑制了微細(xì)粒子的生成，可獲得向C軸方向大幅度生長的氫氧化鎂。此外，此微晶直徑是指使用X射線衍射法以Scherrer式計算的值。又，當(dāng)本發(fā)明所使用的(C)氫氧化鎂含有氫氧化鎂粒子混合物時，因流動性、阻燃性變得良好，因此更佳。在此，氫氧化鎂粒子混合物是指由具有所述設(shè)定范圍的Lc的氫氧化鎂粒子、和選自具有8.0xl0'18600xlO"SmM本積的氫氧化鎂粒子和將微晶直徑為50xl(T9m以上的氧化鎂進(jìn)行水合所得的氫氧化鎂粒子中的至少一種粒子形成的混合物。本發(fā)明中氫氧化鎂粒子是通過含有下列工序的制造方法來制得，艮P:將微晶徑50xl(T9m以上的氧化鎂(MgO)原料予以粉碎，進(jìn)行篩分，獲得篩子下方的MgO粉末的工序；在添加了有機(jī)酸的IO(TC以下溫水中添加該MgO粉末，接著在高剪切攪拌下進(jìn)行MgO水合反應(yīng)的工序；和將通過該反應(yīng)生成的固形成分濾出，予以水洗、干燥的工序。作為上述有機(jī)酸并無特別限定，但較佳為一元羧酸、含氧羧酸(含氧酸)等。作為一元羧酸，可例舉例如甲酸，乙酸，丙酸，丁酸，戊酸，己酸，丙烯酸，巴豆酸等，作為含氧羧酸(含氧酸)，可例舉例如乙醇酸，乳酸，羥基丙酸，a-含氧丁酸，甘油酸，水楊酸，苯甲酸，五倍子酸(gallicacid)等。上述氫氧化鎂粒子的制造方法中，作為原料使用的氧化鎂(MgO)只要是將微晶直徑50xl(T9m以上的氧化鎂予以粉碎，通過篩分篩選得到的具有某一程度大小以下的粉末，就無特別限定，但優(yōu)選通過電鑄法所得的電解MgO。通過使用電解MgO，可在僅1次的水合反應(yīng)就獲得設(shè)定厚度的氫氧化鎂粒子。上述水合反應(yīng)是在IO(TC以下、例如5010(TC的溫水中在高剪切攪拌下進(jìn)行。具體而言，以使用具備渦輪機(jī)葉片的高速攪拌機(jī)等為佳。溫水溫度，較佳為60100"C。在此第一次反應(yīng)中所得的氫氧化鎂粒子的平均粒徑dl以0.5x10—61.0xl(T6m為佳，在新的第二次以后的水合反應(yīng)時，通過使其作為晶種占全體的3成左右，可獲得粒徑更大且具有本發(fā)明設(shè)定的Lc的氫氧化鎂粒子。接著，將最初所得的小粒徑的氫氧化鎂粒子和之后獲得的大粒徑氫氧化鎂粒子，用V型混合機(jī)等進(jìn)行干式混合或者在水合后的漿液狀態(tài)下以濕式攪拌、混合，可進(jìn)一步提高相對于樹脂的填充性。又在上述水合反應(yīng)后，可以接著對所得的氫氧化鎂粒子用周知的方法實(shí)施各種表面處理。作為用于提高對于樹脂的親和性的表面處理劑，可例舉例如高級脂肪酸或其堿金屬鹽，磷酸酯，硅烷偶合劑類，多元醇的脂肪酸酯類等。另一方面，為提高耐酸性，疏水性等，則可例舉例如在氧化鋁涂布、二氧化硅涂布后，在約500100(TC予以燒成，進(jìn)行利用硅酸金屬鹽涂布、硅油、聚氟垸基磷酸酯鹽等的涂布等的表面處理方法。為提高紫外線吸收性，可舉出使硫酸氧鈦(Titanylsulfate)進(jìn)行水解反應(yīng)而覆蓋二氧化鈦的表面處理方法等。又可組合使用多種這些表面處理。此外，在制造上述氫氧化鎂粒子的過程中，如上述日本特開平11-11945號公報所記載，添加氧化鋅或氯化鋅等的鋅化合物，可以將氫氧化鎂作為復(fù)合金屬氫氧化物來制造。(C)氫氧化鎂的配合量相對于環(huán)氧樹脂100質(zhì)量份，以配合5300質(zhì)量份為佳。以10200質(zhì)量份較佳，以20100質(zhì)量份進(jìn)一步佳。配合量未達(dá)5質(zhì)量份時阻燃性傾向于劣化，而在超過300質(zhì)量份時，會有流動性等的成形性、耐酸性劣化的傾向。從提高阻燃性的觀點(diǎn)出發(fā)，在本發(fā)明的密封用環(huán)氧樹脂組合物中可使用(D)金屬氧化物。作為(D)金屬氧化物，優(yōu)選選自屬于IA族、IIA族、11IAVIA族元素中的金屬元素所謂典型金屬元素的氧化物以及屬于HIBIIB的過渡金屬元素的氧化物。從阻燃性的觀點(diǎn)出發(fā)，以鎂，銅，鐵，鉬，鎢，鋯，錳及鈣的氧化物的至少一種為佳。此外，金屬元素的分類，是根據(jù)使典型元素作為A亞族，遷移元素作為B亞族的長周期型的周期表(出處共立出版公司發(fā)行「化學(xué)大辭典4」1987年2月15日縮印版第30印刷)。(D)金屬氧化物的配合量以相對于(A)環(huán)氧樹脂IOO質(zhì)量份為O.I100質(zhì)量份為佳，以150質(zhì)量份更佳，以320質(zhì)量份進(jìn)一步佳。未達(dá)0.1質(zhì)量份時，會有阻燃性效果劣化的傾向，又超過100質(zhì)量份時，會有流動性或固化性有降低的傾向。在本發(fā)明的密封用環(huán)氧樹脂組合物中，為促進(jìn)(A)環(huán)氧樹脂和(B)固化劑的反應(yīng)，可根據(jù)需要使用(E)固化促進(jìn)劑。(E)固化促進(jìn)劑只要是在密封用環(huán)氧樹脂成形材料中通常使用的物質(zhì)，就無特別限制，可例舉例如1,8-二氮雜-雙環(huán)(5,4，0)十一烯-7,l，5-二氮雜-雙環(huán)(4,3,0)壬烯，5,6-二丁基胺基-1，8-二氮雜-雙環(huán)(5,4,0)十一烯-7等的環(huán)脒化合物及使這些化合物與順丁烯二酸酐、1,4-醌苯醌、2,5-甲苯醌、1,4-萘醌、2,3-二甲基苯醌、2，6-二甲基苯醌、2，3-二甲氧基-5-甲基-1，4-苯醌、2,3-二甲氧基-l,4-苯醌、苯基-l,4-苯醌等的醌化合物，重氮苯基甲垸，酚醛樹脂等的具有7l鍵的化合物予以加成所得的具有分子內(nèi)極化的化合物，芐基二甲基胺，三乙醇胺，二甲基胺基乙醇，三(二甲基胺基甲基)苯酚等的3級胺類及這些的衍生物，2-甲基咪唑，2-苯基咪唑，2-苯基-4-甲基咪唑等的咪唑類及這些的衍生物，三丁基膦，甲基二苯基膦，三苯基膦，三(4-甲基苯基)膦，二苯基膦，苯基膦等的膦化合物及使這些膦化合物與順丁烯二酸酐，上述醌化合物，重氮苯基甲烷，酚醛樹脂等的具有"鍵的化合物予以加成所得的具有分子內(nèi)極化的磷化合四苯基鱗四苯基硼酸鹽，三苯基膦四苯基硼酸鹽，2-乙基-4-甲基咪唑四苯基硼酸鹽，N-甲基嗎啉基四苯基硼酸鹽等的四苯基硼鹽及這些的衍生物等，這些可單獨(dú)使用也可組合2種以上使用。尤以含有膦化合物和醌化合物的加成物的物質(zhì)為佳。其中，從阻燃性、固化性的觀點(diǎn)而言，以三苯基膦為佳，從阻燃性、固化性、流動性及脫模性的觀點(diǎn)而言，以第三膦化合物和醌化合物的加成物為佳。作為第三膦化合物，并無特別限定，但優(yōu)選三環(huán)己基膦，三丁基膦，二丁基苯基膦，丁基二苯基膦，乙基二苯基膦，三苯基膦，三(4-甲基苯基)膦，三(4-乙基苯基)膦，三(4-丙基苯基)膦，三(4-丁基苯基)膦，三(異丙基苯基)膦，三(叔丁基苯基)膦，三(2，4-二甲基苯基)膦，三(2,6-二甲基苯基)膦，三(2,4,6-三甲基苯基)膦，三(2,6-二甲基-4-乙氧基苯基)膦，三(4-甲氧基苯基)膦，三(4-乙氧基苯基)膦等的具有烷基、芳基的第三膦化合物。又作為醌化合物，可例舉鄰苯醌、對苯醌、二苯酚合苯醌、1,4-萘醌，蒽醌等，其中從耐濕性、保存穩(wěn)定性的觀點(diǎn)，以對苯醌為佳。從脫模性的觀點(diǎn)，三(4-甲基苯基)膦和對苯醌的加成物更佳。進(jìn)而從固化性、流動性及阻燃性的觀點(diǎn)而言，在磷原子有至少一個烷基鍵結(jié)的膦化合物和醌化合物的加成物為佳。固化促進(jìn)劑的配合量，若為可獲得固化促進(jìn)效果的量則并無特別限制，但相對于密封用環(huán)氧樹脂組合物以0.0052質(zhì)量％為佳，以0.010.5質(zhì)量％更佳。在未達(dá)0.005質(zhì)量％時會有在短時間的固化性劣化的傾向，而超過2質(zhì)量％時固化速度會過速而有不容易獲得良好成形品的傾向。在本發(fā)明可根據(jù)需要配合(J)無機(jī)填充劑。無機(jī)填充劑有使吸濕性、線膨脹系數(shù)降低，使熱傳導(dǎo)性提高及強(qiáng)度提高的效果，可例舉例如熔融二氧化硅、結(jié)晶二氧化硅、氧化鋁、鋯石、硅酸鈣、碳酸鈣、鈦酸鉀、碳化硅、氮化硅、氮化鋁、氮化硼、氧化鈹耐火材料(Beryma)、氧化鋯、鋯石、鎂橄欖石(forsterite)、塊滑石、尖晶石、莫來石(mullite)、二氧化鈦等的粉體，或這些予以球形化的球體，玻璃纖維等。進(jìn)而，作為具有阻燃效果的無機(jī)填充劑，可例舉氫氧化鋁，硼酸鋅，鉬酸鋅等。在此，作為硼酸鋅有FB-290，F(xiàn)B-500(U.S.Borax公司制)，F(xiàn)RZ陽500C(水澤化學(xué)公司制)等，作為鉬酸鋅有KEMGARD911B，911C，1100(Sherwin-Williams公司制)等分別可從市面上購得。這些無機(jī)填充劑可單獨(dú)使用也可組合2種以上使用，其中從填充性、線膨脹系數(shù)降低的觀點(diǎn)而言，以熔融二氧化硅為佳，從高熱傳導(dǎo)性的觀點(diǎn)而言，以氧化鋁為佳，而從填充性及模具磨損性的觀點(diǎn)而言，無機(jī)填充劑的形狀以球形為佳。從阻燃性、成形性、吸濕性、線膨脹系數(shù)的降低，強(qiáng)度提高及抗回流性的觀點(diǎn)而言，對于無機(jī)填充劑的配合量，優(yōu)選其與(C)氫氧化鎂的合計量相對于密封用環(huán)氧樹脂組合物為50質(zhì)量％以上，更優(yōu)選6095質(zhì)量%，進(jìn)一步優(yōu)選7090質(zhì)量％。在未達(dá)60質(zhì)量％時阻燃性及抗回流性會有降低的傾向，超過95質(zhì)量％時會有流動性不足的傾向，并且阻燃性也有降低的傾向。在使用(J)無機(jī)填充劑時，為使樹脂成分和填充劑的粘接性提高，在本發(fā)明的密封用環(huán)氧樹脂組合物中優(yōu)選配合(F)偶合劑。作為(F)偶合劑，是在密封用環(huán)氧樹脂成形材料中通常使用的物質(zhì)，并無特別限制，可例舉例如具有伯及/或仲及/或叔胺基的硅烷化合物，環(huán)氧基硅垸，巰基硅烷，烷基硅烷，脲基硅垸，乙烯硅烷等各種硅垸系化合物，鈦系化合物，鋁絡(luò)合物類，鋁/鋯系化合物等。這些的例示，可例舉乙烯基三氯硅垸，乙烯基三乙氧基硅烷，乙烯基三(P-甲氧基乙氧基)硅烷，y-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷，卩-(3,4-環(huán)氧基環(huán)己基)乙基三甲氧基硅垸，，縮水甘油基丙基三甲氧基硅烷，，縮水甘油基丙基甲基二甲氧基硅垸，乙烯基三乙酰氧基硅垸，y-巰基丙基三甲氧基硅烷，y-胺基丙基三甲氧基硅垸，y-胺基丙基甲基二甲氧基硅烷，y-胺基丙基三乙氧基硅烷，y-胺基丙基甲基二乙氧基硅烷，y-苯胺基丙基三甲氧基硅垸，y-苯胺基丙基三乙氧基硅烷，y-(n，n-二甲基)胺基丙基三甲氧基硅烷，y-(n,n-二乙基)胺基丙基三甲氧基硅烷，y-(n，n-二丁基)胺基丙基三甲氧基硅烷，丫-(n-甲基)苯胺基丙基三甲氧基硅烷，y-(n-乙基)苯胺基丙基三甲氧基硅烷，y-(n,n-二甲基)胺基丙基三乙氧基硅烷，，(n,n-二乙基)胺基丙基三乙氧基硅垸，"(n,n-二丁基)胺基丙基三乙氧基硅烷，y-(n-甲基)苯胺基丙基三乙氧基硅烷，y-(N-乙基)苯胺基丙基三乙氧基硅烷，y-(N,N-二甲基)胺基丙基甲基二甲氧基硅烷，，(n，n-二乙基)胺基丙基甲基二甲氧基硅烷，y-(n,n-二丁基)胺基丙基甲基二甲氧基硅烷，y-(n-甲基)苯胺基丙基甲基二甲氧基硅烷，y-(n-乙基)苯胺基丙基甲基二甲氧基硅垸，n-(三甲氧基甲硅烷基丙基)乙二胺，n-(二甲氧基甲基甲硅烷基異丙基)乙二胺，甲基三甲氧基硅垸，二甲基二甲氧基硅院，甲基三乙氧基硅烷，？氯丙基三甲氧基硅垸，六甲基二硅烷，乙烯基三甲氧基硅垸，y-巰基丙基甲基二甲氧基硅垸等的硅垸系偶合劑，異丙基三異硬脂?；佀狨?，異丙基三(二辛基焦(pyro)磷酸酯)鈦酸酯，異丙基三(n-胺基乙基胺基乙基)鈦酸酯，四辛基雙(二-十三基磷酸酯)鈦酸酯，四(2，2-二烯丙基氧甲基-1-丁基)雙(二-十三基)磷酸酯鈦酸酯，雙(二辛基焦磷酸酯)氧乙酸酯鈦酸酯，雙(二辛基焦磷酸酯)乙烯鈦酸酯，異丙基三辛?；佀狨ィ惐谆；愑仓；佀狨ィ惐?十二基苯磺酰鈦酸酯，異丙基異硬脂?；；佀狨?，異丙基三(二辛基磷酸酯)鈦酸酯，異丙基三異丙苯基苯基鈦酸酯，四異丙基雙(二辛基磷酸酯)鈦酸酯等的鈦酸酯系偶合劑等，這些可單獨(dú)使用一種或?qū)?種類以上組合使用。其中就流動性、阻燃性的觀點(diǎn)而言，以含有硅烷偶合劑的偶合劑尤以含有具有仲胺基的硅烷偶合劑的偶合劑為佳。具有仲胺基的硅垸偶合劑若為在分子內(nèi)具有仲胺基的硅垸化合物的話并無特別限制。例如，Y-苯胺基丙基三甲氧基硅垸，Y-苯胺基丙基三乙氧基硅烷，Y-苯胺基丙基甲基二甲氧基硅垸，Y-苯胺基丙基甲基二乙氧基硅垸，Y-苯胺基丙基乙基二乙氧基硅烷，，苯胺基丙基乙基二甲氧基硅垸，Y-苯胺基甲基三甲氧基硅烷，Y-苯胺基甲基三乙氧基硅烷，Y-苯胺基甲基甲基二甲氧基硅烷，Y-苯胺基甲基甲基二乙氧基硅烷，Y-苯胺基甲基乙基二乙氧基硅垸，Y-苯胺基甲基乙基二甲氧基硅垸，N-(對甲氧基苯基)-Y-胺基丙基三甲氧基硅烷，N-(對甲氧基苯基)-丫-胺基丙基三乙氧基硅垸，N-(對甲氧基苯基)個胺基丙基甲基二甲氧基硅烷，N-(對甲氧基苯基)于胺基丙基甲基二乙氧基硅烷，N-(對甲氧基苯基)個胺基丙基乙基二乙氧基硅烷，N-(對甲氧基苯基)卞胺基丙基乙基二甲氧基硅烷，，(N-甲基)胺基丙基三甲氧基硅垸，Y-(N-乙基)胺基丙基三甲氧基硅烷，，(N-丁基)胺基丙基三甲氧基硅垸，y-(n-芐基)胺基丙基三甲氧基硅垸，y-(n-甲基)胺基丙基三乙氧基硅烷，y-(n-乙基)胺基丙基三乙氧基硅垸，y-(n-丁基)胺基丙基三乙氧基硅烷，y-(n-芐基)胺基丙基三乙氧基硅垸，y_(n-甲基)胺基丙基甲基二甲氧基硅垸，y-(n-乙基)胺基丙基甲基二甲氧基硅烷，y-(N-丁基)胺基丙基甲基二甲氧基硅垸，，(N-芐基)胺基丙基甲基二甲氧基硅垸，N-P-(胺基乙基)-，胺基丙基三甲氧基硅烷，Y-(P-胺基乙基)胺基丙基三甲氧基硅烷，N-(3-(N-乙烯基芐基胺基乙基)-Y-胺基丙基三甲氧基硅烷等。其中以含有下述通式(II)所示的胺基硅烷偶合劑為特佳。(在此，Ri選自氫原子，碳數(shù)16的烷基及碳數(shù)12的烷氧基，W選自碳數(shù)16的烷基及苯基，RS表示甲基或乙基，n表示l6的整數(shù)，m表示13的整數(shù)。)偶合劑的總配合量，相對于密封用環(huán)氧樹脂組合物以0.0375質(zhì)量％為佳，以0.054.75質(zhì)量％更佳，以0.12.5質(zhì)量％進(jìn)一步佳。在未達(dá)0.037質(zhì)量％時會有和框架(frame)的粘接性降低的傾向，在超過4.75質(zhì)量°/。時封裝體的成形性有降低的傾向。從使阻燃性提高的觀點(diǎn)出發(fā)，在本發(fā)明的密封用環(huán)氧樹脂組合物中可使用(G)具有磷原子的化合物。作為(G)具有磷原子的化合物，若為可獲得本發(fā)明的效果則無特別限制，可例舉包覆或無包覆的紅磷、環(huán)磷腈等磷及含氮化合物，氰基(nitrilo)三個亞甲基膦酸三鈣鹽、甲垸-l-羥基-U-二膦酸二鈣鹽等的膦酸鹽，三苯基氧化膦，2-(二苯基氧膦(phosphinyl))氫酉昆，2，2-[(2-(二苯基氧膦)-1,4-亞苯基)雙(氧化亞甲基(oxymethylene))雙一環(huán)氧乙垸，三-正辛基氧化膦等的膦及氧化膦化合物，磷酸酯化合物等，這些可單獨(dú)使用一種也可使用2種以上的組合。作為紅磷，優(yōu)選以熱固化樹脂包覆的紅磷、以無機(jī)化合物及有機(jī)化合物包覆的紅磷等包覆紅磷。作為以熱固性樹脂包覆的紅磷所使用的熱固性樹脂，可例舉例如環(huán)氧樹脂，酚醛樹脂，三聚氰胺樹脂，聚氨酯樹脂，氰酸根(cyanato)樹脂，尿素甲醛樹脂，苯胺-甲醛樹脂，呋喃樹脂，聚酰胺樹脂，聚酰胺酰亞胺樹脂，聚酰亞胺樹脂等，這些可單獨(dú)使用一種也可組合2種以上使用。又，也可以使用這些樹脂的單體或寡聚物同時進(jìn)行包覆和聚合，將以聚合制造的熱固化樹脂予以包覆，熱固性樹脂也可以在包覆后固化。其中，就與配合于密封用環(huán)氧樹脂組合物的基質(zhì)樹脂的相溶性的觀點(diǎn)而言，以環(huán)氧樹脂，酚醛樹脂及三聚氰胺樹脂為佳。以無機(jī)化合物及有機(jī)化合物包覆的紅磷中所使用的無機(jī)化合物，可例舉例如，氫氧化鋁，氫氧化鎂，氫氧化鈣，氫氧化鈦，含水氧化鋯，含氫氧化鋯，氫氧化鉍，碳酸鋇，碳酸鈣，氧化鋅，氧化鈦，氧化鎳，氧化鐵等，這些可單獨(dú)使用一種也可組合2種以上使用。其中以磷酸離子補(bǔ)足效果優(yōu)異的氫氧化鋯，含水氧化鋯，氫氧化鋁及氧化鋅為佳。又，作為以無機(jī)化合物及有機(jī)化合物包覆的紅磷中所使用的有機(jī)化合物，可例舉例如偶合劑或鰲合劑等在表面處理中所使用的低分子量的化合物、熱塑性樹脂、熱固性樹脂等分子量比較高的化合物等，這些可單獨(dú)使用一種也可組合2種以上使用。其中，從包覆效果的觀點(diǎn)而言，以熱固性樹脂為佳，從與配合于密封用環(huán)氧樹脂組合物中的基質(zhì)樹脂的相溶性的觀點(diǎn)而言，環(huán)氧樹脂、酚醛樹脂及三聚氰胺樹脂更佳。在將紅磷用無機(jī)化合物及有機(jī)化合物包覆時，對于其包覆處理的順序而言，可以在用無機(jī)化合物包覆后用有機(jī)化合物包覆，也可以在用有機(jī)化合物包覆后用無機(jī)化合物包覆，也可以使用兩者的混合物將兩者同時包覆。又，關(guān)于包覆形態(tài)而言，可以是物理方式的吸附，也可以是化學(xué)方式的鍵合，也可以是其它形態(tài)。另外無機(jī)化合物和有機(jī)化合物，可以在包覆后各自存在，也可以是兩者的一部分或全部鍵合的狀態(tài)。關(guān)于無機(jī)化合物及有機(jī)化合物的量，無機(jī)化合物和有機(jī)化合物的質(zhì)量比(無機(jī)化合物/有機(jī)化合物)以1/9999/1為佳，以10/9095/5更佳，以30/7090/10進(jìn)一步佳，優(yōu)選調(diào)整無機(jī)化合物和有機(jī)化合物或成為其原料的單體、寡聚物的使用量，而成為該質(zhì)量比。用熱固性樹脂包覆的紅磷、用無機(jī)化合物及有機(jī)化合物包覆的紅磷等的包覆紅磷的制造方法，可使用例如日本特開昭62-21704號公報，日本特開昭52-131695號公報等記載的周知的包覆方法。又，包覆膜的厚度若為可獲得本發(fā)明的效果則并無特別限制，關(guān)于包覆，可以是在紅磷表面均勻地包覆，也可以是不均勻地包覆。紅磷的粒徑，以平均粒徑(以粒度分布累積成為50質(zhì)量％的粒徑)1100pm為佳，以550pm更佳。平均粒徑在小于lpm時，成形品的磷酸離子濃度變高有耐濕性劣化的傾向，超過10(Him時，在使用狹窄焊墊間距(padpitch)的高積體高密度化半導(dǎo)體裝置時，由于金屬線的變形、短路、切斷等而有產(chǎn)生不良現(xiàn)象的傾向。(G)具有磷原子的化合物中，從流動性的觀點(diǎn)而言，優(yōu)選含有磷酸酯化合物、或氧化膦。磷酸酯化合物若為磷酸和醇化合物或苯酚化合物的酯化合物則并無特別限制，可例舉例如磷酸三甲酯，磷酸三乙酯，磷酸三苯酯，磷酸三甲苯酚酯，磷酸三(二甲苯基酯)，磷酸三甲苯酚二苯酯，磷酸二甲苯基二苯酯，三(2,6二甲基苯基)磷酸酯及芳香族縮合磷酸酯等。其中從耐水解性的觀點(diǎn)而言，以含有下述通式(III)所示的芳香族縮合磷酸酯化合物為佳。化21(通式(III)中的8個R表示碳數(shù)14的烷基，全部可為相同或相異。Ar表示芳香族環(huán)。)如果舉出上述式(III)的磷酸酯化合物，則可例舉下述結(jié)構(gòu)式(XX)(XXIV)所示的磷酸酯等?；?2<formula>formulaseeoriginaldocumentpage32</formula>這些磷酸酯化合物的添加量，相對于除了填充劑以外的其它全部的配合成分，優(yōu)選以磷原子的量計為0.23.0質(zhì)量％的范圍內(nèi)。在比0.2質(zhì)量%更少時會有阻燃效果變低的傾向。在超過3.0質(zhì)量％時會有成形性、耐濕性降低或成形時這些磷酸酯化合物滲出，而有損外觀的情況。在將氧化膦作為阻燃劑使用時，作為氧化膦，以含有下述通式(IV)所示的膦化合物的氧化膦為佳?；?30(在此，R1，W及W表示碳數(shù)110的取代或未取代的垸基、芳基、芳垸基及氫原子的任一項(xiàng)，全部可為相同或相異。但是除了全部為氫原子情形。)上述通式(IV)所示的膦化合物中，從耐水解性的觀點(diǎn)出發(fā)，以R1W為取代或未取代的芳基為佳，尤佳為苯基。氧化膦的配合量相對于密封用環(huán)氧樹脂組合物優(yōu)選以磷原子的量計為0.010.2質(zhì)量％。更佳為0.020.1質(zhì)量％，進(jìn)一步佳為0.030.08質(zhì)量％。在小于0.01質(zhì)量％時會有阻燃性降低的傾向，在超過0.2質(zhì)量％時有成形性、耐濕性降低的傾向。又，作為環(huán)磷腈，可以舉出在主鏈骨架中作為重復(fù)單元含有式(XXV)及/或式(XXVI)的環(huán)狀磷腈化合物，或作為重復(fù)單元含有對磷腈環(huán)中的磷原子的取代位置不同的式(xxvn)及/或式(xxvm)的化合物等?；?4<table>tableseeoriginaldocumentpage34</column></row><table>在此，式(XXV)及式(XXVII)中的m為110的整數(shù)，WR4選自可具有取代基的碳數(shù)112的烷基、芳基及羥基，全部可為相同或相異。A表示碳數(shù)l4的亞烷基或丙炔基。式(XXVI)及式(XXVIII)中，n表示l10的整數(shù)，RSRS選自可具有取代基的碳數(shù)112的烷基或芳基，全部可為相同或相異，A表示碳數(shù)14的亞垸基或丙炔基。又，式中m個R1，R2，R3，r4的m個全部可為相同或相異，n個R5，R6，R7，RS的n個全部可為相同或相異。上述式(xxv)式(xxviii)中，作為r'rs所示的可具有取代基的碳數(shù)112的垸基或芳基并無特別限制，但可例舉例如甲基，乙基，丙基，異丙基，丁基，異丁基，仲丁基，叔丁基等的垸基，苯基，1-萘基，2-萘基等的芳基，鄰甲苯基，間甲苯基，對甲苯基，2,3-二甲苯基，2，4-二甲苯基，鄰異丙苯基，間異丙苯基，對異丙苯基，茶(mesityl)基等的垸基取代芳基，芐基，苯乙基等的芳基取代垸基等，進(jìn)而作為這些取代的取代基，可例舉垸基，垸氧基，芳基，羥基，胺基，環(huán)氧基，乙烯基，羥基烷基J烷基胺基等o這些中，從環(huán)氧樹脂組合物的耐熱性、耐濕性的觀點(diǎn)出發(fā)，以芳基為佳，更佳為苯基或者羥基苯基。又，作為上述式(XXV)式(XXVin)中A所示的碳數(shù)14的亞垸基或丙炔基，并無特別限制，可例舉例如亞甲基，亞乙基，亞丙基，亞異丙基，亞丁基，亞異丁基，亞苯基，甲代亞苯(tolylene)基，苯二甲基，亞萘基及亞聯(lián)苯基等，從環(huán)氧樹脂組合物的耐熱性、耐濕性的觀點(diǎn)出發(fā)，以丙炔基為佳，其中以亞苯基更佳。環(huán)狀磷腈化合物可例舉上述式(xxv)式(xxvm)的任一項(xiàng)的聚合物，上述式(XXV)和上述式(XXVI)的共聚物，或上述式(XXVII)和上述式(XXVIII)的共聚物，在是共聚物的情況下，可以為無規(guī)共聚物、嵌段共聚物、或交替共聚物的任一種。對于其共聚摩爾比m/n并無特別限定，但從提高環(huán)氧樹脂固化物的耐熱性或強(qiáng)度的觀點(diǎn)出發(fā)，以1/01/4為佳，以1/01/1.5更佳。又，聚合度m+n為120，較佳為28，更佳為36。作為優(yōu)選的環(huán)狀磷腈化合物的例子，有式(XXIX)的聚合物和式(XXX)的共聚物等。化25(在此，式(XXIX)中的n表示09的整數(shù)，R^W表示各自獨(dú)立的氫原子或羥基。)化26(xxx)在此，上述式(XXX)中的m、n表示09的整數(shù)，1^116各自獨(dú)立選自氫原子或羥基。又，作為上述式所示的環(huán)狀磷腈化合物，可以是如下述所示的將n個重復(fù)單元(a)和m個重復(fù)單元(b)交替含有的化合物、將n個重復(fù)單元(a)和m個重復(fù)單元(b)嵌段狀含有的化合物、將n個重復(fù)單元(a)和m個重復(fù)單元(b)無規(guī)地含有的化合物中的任一種，但以無規(guī)地含有的化合物為佳。此外，重復(fù)單元(a)中WW各自獨(dú)立選自氫原子或羥基?；?7<formula>formulaseeoriginaldocumentpage36</formula>(a)其中，優(yōu)選將上述式(XXIX)中的n為36的聚合物作為主要成分的化合物，或?qū)⑸鲜鍪?XXX)中的WW全部為氫原子或其中一個為羥基、n/m為1/21/3、n+m為36的共聚物作為主要成分的化合物。又，作為市售的磷腈化合物，有SPE-IOO(大?；瘜W(xué)公司制，商品名)可自市面上購得。(G)具有磷原子的化合物的配合量并無特別限制，相對于除了(J)無機(jī)填充劑以外的其它全部配合成分，以磷原子的量計，優(yōu)選0.0150質(zhì)量％，更優(yōu)選0.110質(zhì)量％，進(jìn)一步優(yōu)選0.53質(zhì)量％。當(dāng)配合量小于0.01質(zhì)量％時，阻燃性會有不充分的傾向，當(dāng)配合量超過50質(zhì)量°/。時成形性、耐濕性有降低的傾向。本發(fā)明中從脫模性的觀點(diǎn)而言，以還含有(H)重均分子量4,000以上的直鏈型氧化聚乙烯和(I)將碳數(shù)530的a-烯烴和順丁烯二酸酑的共聚物用碳數(shù)525的一元醇酯化的化合物。(H)重均分子量4,000以上的直鏈型氧化聚乙烯起著脫模劑作用。在此，直鏈型聚乙烯是指，側(cè)鏈烷基鏈的碳數(shù)為主鏈垸基鏈的碳數(shù)10%左右以下的聚乙烯，一般而言，被分類為以針入度(penetrationindex)2以下的聚乙烯。又，氧化聚乙烯是指具有酸價的聚乙烯。關(guān)于(H)成分的重均分子量，就脫模性的觀點(diǎn)而言，以4,000以上為佳，就粘接性、防止模具和封裝體污染觀點(diǎn)而言，以30,000以下為佳，以5,00020,000更佳，以7,00015,000進(jìn)一步佳。在此，重均分子量是指以高溫GPC(凝膠滲透層析法)測定的值。此外，本發(fā)明的高溫GPC測定方法是如下。測定器Waters公司制高溫GPC(溶劑二氯苯溫度140°C，標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)聚苯乙烯)柱PolymerLaboratories公司制，商品名PlgelMIXED-BlOjim(7,5mmx300mm)x2支流量1.0ml/分(試料濃度:0.3w/vol%)(注入量lOO^ll)又，(H)成分的酸值并無特別限制，而就脫模性的觀點(diǎn)而言以250mg/KOH為佳，以1035mg/KOH更佳。對(H)成分的配合量并無特別限制，但相對于(A)環(huán)氧樹脂以0.510質(zhì)量％為佳，以15質(zhì)量％更佳。在配合量小于0.5質(zhì)量％時，會有脫模性降低的傾向，在超過10質(zhì)量％時，粘接性及模具和、封裝體的污染的改善效果會有不充分的情況。本發(fā)明中所使用的(1)將碳數(shù)530的a-烯烴與順丁烯二酸酐的共聚物用碳數(shù)525的一元醇酯化而得的化合物，也是起著脫模劑作用的化合物，與(H)成分的直鏈型氧化聚乙烯及(A)成分的環(huán)氧樹脂的任一者相溶性均高，有防止粘接性的降低和模具、封裝體的污染的效果。作為在(I)成分中所使用的碳數(shù)530的a-烯烴，并無特別限制，可例舉例如l-戊烯，l-己烯，l-庚烯，l-辛烯，l-壬烯，l-癸烯，1-十一烯，l-十二烯，l-十三烯，l-十四烯，l-十五烯，l-十六烯，l-十七烯，1-十八烯，l-十九烯，l-二十烯，l-二十二烯，l-二十三烯，l-二十四烯，1-二十五烯，l-二十六烯，l-二十七烯等的直鏈型oc-烯烴，3-甲基-l-丁烯，3，4-二甲基-戊烯，3-甲基-l-壬烯，3，4-二甲基-辛烯，3-乙基-l沖二烯，4-甲基-5-乙基-1-十八烯，3,4，5-三乙基-1-1-二十烯等的支鏈型a-烯烴等，這些可單獨(dú)使用也可組合2種以上使用。其中以碳數(shù)1025的直鏈型a-烯烴為佳，以l-二十烯，l-二十二烯，1-二十四烯等的碳數(shù)1525的直鏈型ot-烯烴更佳。作為(I)成分所使用的碳數(shù)525的一元醇，并無特別限制，可例舉例如，戊醇，異戊醇，己醇，庚醇，辛醇，辛醇，壬醇，癸醇，十一醇，月桂醇，十三醇，肉豆蔻醇，十五醇，十六醇，十七醇，硬脂醇，十八醇，二十醇等的直鏈型或支鏈型脂肪族飽和醇，己烯醇，2-己烯-l-醇，1-己烯-3-醇，戊烯醇，2-甲基-l-戊烯醇等的直鏈型或支鏈型的脂肪族不飽和醇，環(huán)戊醇，環(huán)己醇等的脂環(huán)式醇，芐醇，肉桂醇等的芳香族醇，糠醇等的雜環(huán)式醇等，這些可單獨(dú)使用也可組合2種以上使用。其中以碳數(shù)1020的直鏈型醇為佳，碳數(shù)1520的直鏈型脂肪族飽和醇更佳。本發(fā)明的(I)成分中碳數(shù)530的(x-烯烴和順丁烯二酸酐的共聚物，并無特別限制，可例舉例如下述通式(XXXI)所示的化合物，下述通式(XXXII)所示的化合物等，作為市售品，以l-二十烯，1-二十二烯及1-二十四烯為原料的NissanElectorWPB-1(日本油脂公司制商品名)可自市面上購得?；?8<formula>formulaseeoriginaldocumentpage38</formula>(通式(XXXI)及(XXXII)中，R選自碳數(shù)328的一價脂肪族烴基，n表示l以上的整數(shù)，m表示正數(shù)。)上述通式(XXXI)及(XXXII)中的m表示，相對于順丁烯二酸酐l摩爾共聚了多少摩爾a-烯烴，并無特別限制，但以0.510為佳，以0.91.1更佳。作為(I)成分的共聚物的制造方法，并無特別限制，可使用一般共聚法。在反應(yīng)中，也可使用使a-烯烴和順丁烯二酸酐可溶的有機(jī)溶劑等。有機(jī)溶劑方面并無特別限制，但以甲苯為佳，也可使用醇系溶劑，醚系溶劑，胺系溶劑等。反應(yīng)溫度因使用的有機(jī)溶劑的種類而異，但就反應(yīng)性、生產(chǎn)性的觀點(diǎn)而言，以5020(TC為佳，以8012(TC更佳。對于反應(yīng)時間，若可得共聚物則并無特別限制，而就生產(chǎn)性的觀點(diǎn)而言以130小時為佳，以215小時更佳，以410小時進(jìn)一步佳。反應(yīng)完成后，可根據(jù)需要，在加熱減壓下等將未反應(yīng)部分、溶劑等予以除去。其條件是使溫度為100220°C，更佳為120180°C，壓力為13.3xl03Pa以下，更佳為8xl03Pa以下，使時間為0.510小時為佳。又，在反應(yīng)中可根據(jù)需要添加胺系催化劑、酸催化劑等的反應(yīng)催化劑。反應(yīng)體系的pH以110左右為佳。作為將(I)成分的共聚物用碳數(shù)525的一元醇酯化的方法，并無特別限制，可使用使共聚物與一元醇加成反應(yīng)等的一般方法。共聚物和一元醇的反應(yīng)摩爾比，并無特別限制，可任意設(shè)定，但由于通過調(diào)整此反應(yīng)摩爾比，可控制親水性的程度，因此根據(jù)目標(biāo)密封用環(huán)氧樹脂組合物而適宜地設(shè)定為佳。在反應(yīng)中可使用共聚物可溶的有機(jī)溶劑等。有機(jī)溶劑方面并無特別限制，但以甲苯為佳，也可使用醇系溶劑、醚系溶劑、胺系溶劑等。反應(yīng)溫度根據(jù)使用的有機(jī)溶劑的種類而異，但就反應(yīng)性、生產(chǎn)性的觀點(diǎn)而言，以5020(TC為佳，以8012(TC更佳。反應(yīng)時間并無特別限制，但以生產(chǎn)性的觀點(diǎn)而言以130小時為佳，以215小時更佳，以410小時進(jìn)一步佳。反應(yīng)完成后，可根據(jù)需要，在加熱減壓下等將未反應(yīng)部分、溶劑等除去。其條件是使溫度為100220°C，更佳為120180°C，壓力為13.3xl03Pa以下，更佳為8xl03Pa以下，使時間為0.510小時為佳。又，在反應(yīng)中，可根據(jù)需要添加胺系催化劑、酸催化劑等的反應(yīng)催化劑。反應(yīng)體系的pH以110左右為佳。作為將(I)成分的a-烯烴和順丁烯二酸酐的共聚物用一元醇酯化的化合物，例如可以舉出在結(jié)構(gòu)中作為重復(fù)單元含有選自下述式(a)或(b)所示的二酯及式(c)(f)所示的單酯的1種以上的化合物等。又，也可含有式(g)或(h)所示的非酯。又，可包含順丁烯二酸酐開環(huán)而具有二個-COOH基的結(jié)構(gòu)。作為此種化合物，可含有(1)主鏈骨架以式(a)(f)的任一種單獨(dú)所構(gòu)成的化合物，(2)在主鏈骨架中將式(a)(f)中的任意2種以上無規(guī)地含有的化合物、規(guī)則地含有的化合物、嵌段狀含有的化合物，(3)在主鏈骨架中將式(a)(f)中的任1種或2種以上和式(g)及(h)中的至少一種無規(guī)地含有的化合物、規(guī)則地含有的化合物、嵌段狀含有的化合物等，這些可單獨(dú)使用也可組合2種以上使用。又，(4)在主鏈骨架中將式(g)及(h)，無規(guī)地含有的化合物、規(guī)則地含有的化合物、嵌段狀含有的化合物；和(5)主鏈骨架以式(g)或(h)中的任意單獨(dú)構(gòu)成的化合物中的任一者或兩者。<formula>formulaseeoriginaldocumentpage41</formula>(在上述式(a)(h)中，R'表示碳數(shù)328的一價脂肪族烴基，R2選自碳數(shù)525的一價烴基，m表示正數(shù)。)上述式(a)(h)中的m表示相對于順丁烯二酸酐l摩爾使多少摩爾a-烯烴共聚，m并無特別限制，但以0.510為佳，以0.91.1更佳。(I)成分的單酯化率，可根據(jù)和(H)成分的組合而適宜選擇，但從脫模性的觀點(diǎn)而言以20%以上為佳，作為(I)成分，優(yōu)選將式(c)(f)所示的單酯的任1種或2種以上以20摩爾％以上含有的化合物，更優(yōu)選以30摩爾％以上含有的化合物。又，(I)成分的重均分子量，在防止模具、封裝體污染及成形性的觀點(diǎn)而言，以5，000100,000為佳，以10,00070，000更佳，以15,00050,000進(jìn)一步佳。重均分子量小于5,000時會有防止模具、封裝體污染的效果減低的傾向，超過100,000時化合物的軟化溫度上升，會有混煉性等劣化的<formula>formulaseeoriginaldocumentpage41</formula>傾向。在此，重均分子量是指在常溫GPC測定的值。在本發(fā)明的由常溫GPC進(jìn)行的重均分子量的測定方法如以下。測定器島津制作所制LC-6C柱shodexKF掘.5+KF隱804+KF-806溶劑THF(四氫呋喃)溫度室溫(25°C)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)聚苯乙烯流量l.Oml/分(試料濃度約0,2wt/vol%)注入量200(il(I)成分的配合量，并無特別限制，但相對于(A)環(huán)氧樹脂以0.510質(zhì)量％為佳，以15質(zhì)量％更佳。配合量小于0.5質(zhì)量％時會有脫模性降低的傾向，超過10質(zhì)量％時會有抗回流性降低的傾向。就抗回流性或模具、封裝體污染的觀點(diǎn)而言，本發(fā)明中作為脫模劑的(H)成分及(I)成分的至少一種，優(yōu)選在本發(fā)明的環(huán)氧樹脂組合物的調(diào)制時與(A)成分的環(huán)氧樹脂的一部分或全部預(yù)混合。將(H)成分及(I)成分的至少一種和(A)成分預(yù)混合時，在這些的基質(zhì)樹脂中的分散性提高，具有防止抗回流性的降低或模具、封裝體污染的效果。預(yù)混合的方法，并無特別限制，只要可使(H)成分及(I)成分的至少一種分散于(A)成分的環(huán)氧樹脂中的話則任意方法均可使用，例如，在室溫22(TC進(jìn)行0.520小時攪拌等的方法。就分散性、生產(chǎn)性的觀點(diǎn)而言，使溫度為100200°C、更佳為150170°C，攪拌時間為110小時、更佳為36小時為佳。預(yù)混合用的(H)成分及(I)成分的至少一種，可和(A)成分的全量預(yù)混合，但即使和一部分預(yù)混合，也可獲得充分效果。在此情況下，預(yù)混合的(A)成分的量以(A)成分全量的1050質(zhì)量％為佳。又，通過將(H)成分和(I)成分的任一者和(A)成分預(yù)混合，可獲得分散性提高的效果，但以將(H)成分及(I)成分兩者和(A)成分預(yù)混合時效果更好，因此優(yōu)選。在預(yù)混合時3成分的添加順序，并無特別限制，可使全部同時添加混合，可使(H)成分和(1)成分的任一者先和(A)成分添加混合，之后將殘留的成分添加混合。在本發(fā)明的密封用環(huán)氧樹脂組合物中，進(jìn)而以提高阻燃性的目的，可根據(jù)需要配合以往公知的非鹵素，非銻的阻燃劑?？衫e例如三聚氰胺，三聚氰胺衍生物，三聚氰胺改性酚醛樹脂，具有三嗪環(huán)的化合物，三聚氰酸衍生物，異三聚氰酸衍生物等的含氮化合物，氫氧化鋁，錫酸鋅，硼酸鋅，鉬酸鋅，二環(huán)戊二烯基鐵等的含金屬元素的化合物等，這些可單獨(dú)使用一種也可使用2種以上的組合。又，在本發(fā)明的密封用環(huán)氧樹脂組合物中，從提高IC等的半導(dǎo)體元件的耐濕性及高溫放置特性的觀點(diǎn)而言，可添加陰離子交換體。陰離子交換體方面并無特別限制，可使用以往公知的物質(zhì)，例如，水滑石(hydrotalcites)類，或選自鎂、鋁、鈦、鋯、鉍等的元素的水合氧化物等，這些可單獨(dú)或?qū)?種以上予以組合使用。其中以下述組成式(XXXIII)所示的水滑石為佳。(XXXIII)所示的化合物作為市售品可獲得協(xié)和化學(xué)工業(yè)公司制商品名DHT-4A?；?0Mgi-xAlx(OH)2(CO;0x/2mH20......(XXXIII)(式(XXXIII)中，0<X^0.5，m為正數(shù))進(jìn)而，在本發(fā)明的密封用環(huán)氧樹脂組合物中，可根據(jù)需要配合高級脂肪酸、高級脂肪酸金屬鹽、酯系蠟、聚烯烴系蠟、聚乙烯、氧化聚乙烯等的脫模劑，碳黑等的著色劑，硅油或硅橡膠粉末等的應(yīng)力緩和劑等作為其它的添加劑。本發(fā)明的密封用環(huán)氧樹脂組合物，若為可使各種原材料均一地分散混合的話，則可使用任意方法來調(diào)制，作為一般的方法，可例舉將設(shè)定配合量的原材料用混合器等予以充分混合后，利用混合輥(mixingroll)、擠壓機(jī)，擂潰機(jī)(motar)、行星式混合機(jī)等進(jìn)行混合或熔融混煉后，冷卻，根據(jù)需要脫泡、粉碎的方法等。又，可根據(jù)需要以合乎成形條件的尺寸及質(zhì)量予以薄片(tablet)化也可。作為將本發(fā)明的密封用環(huán)氧樹脂組合物作為密封材使用，將半導(dǎo)體裝置等的電子零件裝置密封的方法，以低壓傳遞模塑(transferforming)成形法為最普遍，還可例舉注入成形法、壓縮成形法等。也可使用分散(dispense)方式、模塑方式、印刷方式等。作為具備用本發(fā)明所得密封用環(huán)氧樹脂組合物進(jìn)行了密封的元件的本發(fā)明的電子零件裝置，可例舉在導(dǎo)線架、已配線完成的巻帶、配線板、玻璃、硅晶圓等的支持構(gòu)件上或安裝基板上，搭載半導(dǎo)體芯片、晶體管、二極管、閘流晶體管等的有源元件和電容器、電阻器、線圈等的無源元件，并將必要的部分利用本發(fā)明的固化性樹脂組合物進(jìn)行了封裝的電子部件裝置等。作為安裝基板沒有特別的限制，例如可以舉出有機(jī)基板、有機(jī)薄膜、陶瓷基板、玻璃基板等的插入式基板，液晶用玻璃基板、MCM(MultiChipModule)用基板，混合IC用基板等。作為具備此種元件的電子零件裝置，可例舉例如半導(dǎo)體裝置，更具體而言，例如有將半導(dǎo)體芯片等元件固定于導(dǎo)線架(island、tab)上，再以引線接合或凸塊連接后，使用本發(fā)明的密封用環(huán)氧樹脂組合物利用傳遞模塑成形等封裝而形成的DIP(DualInlinePackage)、PLCC(PlasticLeadedChipCarrier)、QFP(QuadFlatPackage)、SOP(SmallOutlinePackage)、SOJ(SmallOutlineJ-leadPackage)、TSOP(ThinSmallOutlinePackage)、TQFP(ThinQuadFlatPackage)等的樹脂封裝型IC;將以引線接合在巻帶載板上的半導(dǎo)體芯片，使用本發(fā)明的密封用環(huán)氧樹脂組合物封裝的TCP(TapeCarrierPackage);將以金屬線接合、倒裝式接合、焊錫等連接于在配線板或玻璃上所形成的配線上的半導(dǎo)體芯片，使用本發(fā)明的密封用環(huán)氧樹脂組合物封裝的COB(ChipOnBoard)、COG(ChipOnGlass)等的裸芯片組裝的半導(dǎo)體裝置；在于配線板或玻璃上所形成的配線上，將以引線接合、倒裝式接合、焊錫等連接的半導(dǎo)體芯片、晶體管、二極管、閘流晶體管等的有源元件及/或電容器、電阻器、線圈等的無源元件，使用本發(fā)明的密封用環(huán)氧樹脂組合物封裝的混合式IC;在形成了MCM(MultiChipModule)基板(motherboard)連接用端子的插入式基板上搭載半導(dǎo)體芯片，通過凸塊或引線接合使半導(dǎo)體芯片和形成于插入式基板的配線予以連接后，用本發(fā)明的密封用環(huán)氧樹脂組合物將半導(dǎo)體芯片搭載側(cè)密封的BGA(BallGridArray)、CSP(ChipSizePackage)、MCP(MultiChipPackage)等。又，這些半導(dǎo)體裝置可以是在安裝基板上使元件以2個以上重疊的形式所搭載的堆棧(層合)型封裝體，也可以是使2個以上的元件一次用密封用環(huán)氧樹脂組合物密封的集合模塑法(collectivemolding)型封裝體?！矊?shí)施例〕接著以實(shí)施例說明本發(fā)明，但本發(fā)明的范圍并非限定于這些實(shí)施例。以下，氫氧化鎂粒子表示氫氧化鎂粒子或氫氧化鎂。(氫氧化鎂的合成例)(1)氫氧化鎂l將微晶直徑58.3xl(T9m的電解MgO(Tateho化學(xué)工業(yè)公司制)用球磨機(jī)粉碎，以濕式法使之通過200篩孔的篩。將通過了篩的粒子作為晶種，以氧化物(MgO)濃度為100g/L的方式添加到裝有濃度0.02mol/L的乙酸10L的內(nèi)容積20L的容器中。將所得的含MgO混合溶液在保持于90'C的同時，使用高速攪拌機(jī)(特殊機(jī)化公司制，商品名Homomixer)，使渦輪機(jī)葉片的圓周速度為10m/s予以攪拌，同時進(jìn)行4小時水合反應(yīng)。所得的反應(yīng)生成物經(jīng)500篩孔的篩，使通過了篩的微小粒子，接著進(jìn)行過濾、水洗、干燥，獲得氫氧化鎂粒子。所得的氫氧化鎂粒子的粒子形狀、c軸的大小(Lc)及體積(V)等如表1所示。(2)氫氧化鎂2將上述所得的氫氧化鎂1粒子30g作為晶種，除了在0.02mol/L乙酸10L中予以預(yù)先懸浮以外其它則進(jìn)行和上述同樣的操作，獲得比上述所得的氫氧化鎂1粒子結(jié)晶進(jìn)一步生長的氫氧化鎂2。表示此氫氧化鎂粒子的粒子形狀的各數(shù)值如表1所示。(3)氫氧化鎂3將上述所得的氫氧化鎂1粒子500g和氫氧化鎂2粒子500g裝入V型混合機(jī)，實(shí)施20分鐘混合處理，獲得氫氧化鎂3。表示此氫氧化鎂粒子粒子形狀的各數(shù)值如表1所示。(4)氫氧化鎂4作為氫氧化鎂直接使用Tateho化學(xué)工業(yè)公司制，商品名EchoMagZ-IO。表示此氫氧化鎂粒子粒子形狀的各數(shù)值如表1所示。(5)氫氧化鎂5作為氫氧化鎂直接使用TMG公司制，商品名FineMagMO。將表示此氫氧化鎂粒子的粒子形狀的各數(shù)值如表1所示。表l各種氫氧化鎂<table>tableseeoriginaldocumentpage46</column></row><table>(脫模劑的合成例)作為a-烯烴和順丁烯二酸酐的共聚物，使用l-二十烯，l-二十二烯及1-二十四烯的混合物和順丁烯二酸酐的共聚物(日本油脂公司制，商品名NissanElectorWPB-1)，作為一元醇，使用硬脂醇，將這些溶解于甲苯，在IO(TC經(jīng)8小時反應(yīng)后，分段升溫至16(TC的同時將甲苯除去，進(jìn)而在減壓下于16(TC經(jīng)6小時反應(yīng)將未反應(yīng)分除去，獲得重均分子量34,000、單酯化率70摩爾％的酯化化合物((I)成分脫模劑3)。在此，重均分子量是使用THF(四氫呋喃)作為溶劑利用GPC測定的值。(實(shí)施例117，比較例18)作為(A)環(huán)氧樹脂，準(zhǔn)備環(huán)氧當(dāng)量196、熔點(diǎn)106"C的聯(lián)苯基型環(huán)氧樹脂(日本環(huán)氧樹脂公司制，商品名epikoteYX-4000H)(環(huán)氧樹脂1)，環(huán)氧當(dāng)量245、熔點(diǎn)ll(TC的含硫原子環(huán)氧樹脂(東都化成公司制，商品名YSLV-120TE)(環(huán)氧樹脂2)，環(huán)氧當(dāng)量266、軟化溫度67匸的|3-萘酚芳烷基型環(huán)氧樹脂(東都化成公司制商品名ESN-175)(環(huán)氧樹脂3)及環(huán)氧基當(dāng)量195，軟化溫度65'C的鄰甲酚醛型環(huán)氧樹脂(住友化學(xué)工業(yè)公司制商品名ESCN-190)(環(huán)氧樹脂4)。作為(B)準(zhǔn)備，軟化溫度70°C、羥基當(dāng)量175的苯酚芳垸基樹脂(三井化學(xué)公司制，商品名MilexXLC-3L)(固化劑l),軟化溫度8(TC、羥基當(dāng)量199的聯(lián)苯基型酚醛樹脂(明和化成公司制，商品名MEH-7851)(固化劑2)及軟化溫度8(TC、羥基當(dāng)量106的線型酚醛樹脂(明和化成公司制，商品名H-1)(固化劑3)。作為(E)固化促進(jìn)劑準(zhǔn)備三苯基膦(固化促進(jìn)劑l)，三苯基膦與1,4-苯醌的加成物(固化促進(jìn)劑2)及三丁基膦與1，4-苯醌的加成物(固化促進(jìn)劑3)，作為(F)硅垸偶合劑準(zhǔn)備Y-縮水甘油基丙基三甲氧基硅烷(環(huán)氧基硅烷)、含有仲胺基的硅烷偶合劑，苯胺基丙基三甲氧基硅烷(苯胺基硅垸)。作為阻燃劑準(zhǔn)備上述表l所示各種(C)氫氧化鎂(氫氧化鎂18)，氧化鋅，芳香族縮合磷酸酯(大八化學(xué)工業(yè)公司制，商品名PX-200)，三苯基氧化膦，三氧化銻，及環(huán)氧基當(dāng)量397、軟化溫度69'C，溴含量49質(zhì)量。/。的雙酚A型溴化環(huán)氧樹脂(東都化成公司制，商品名YDB-400)。作為(J)無機(jī)填充劑，準(zhǔn)備平均粒徑14.5pm、比表面積2.8m7g的球狀熔融二氧化硅，作為其它的添加劑，準(zhǔn)備櫚蠟(脫模劑l)，作為(H)成分，準(zhǔn)備重均分子量8,800、針入度l、酸值30mg/KOH的直鏈型氧化聚乙烯(Clariant公司制，商品名PED153)(脫模劑2)(I)成分(上述調(diào)制的脫模劑3)及碳黑(三菱化學(xué)公司制，商品名MA-IOO)。各自以表2表4所示質(zhì)量份配合，在混煉溫度80'C、混煉時間10分的條件進(jìn)行輥混煉，來制作實(shí)施例117、比較例18的組合物。表2配合組成l表2<table>tableseeoriginaldocumentpage49</column></row><table>表3配合組成2<table>tableseeoriginaldocumentpage50</column></row><table>表4配合組成3<table>tableseeoriginaldocumentpage51</column></row><table>將制作的實(shí)施例117、比較例18的密封用環(huán)氧樹脂組合物的特性根據(jù)下面各試驗(yàn)來求得。結(jié)果如表5表7所示。(1)螺旋流(spiralflow)使用準(zhǔn)照EMMI-1-66的螺旋流測定用模具，將密封用環(huán)氧樹脂組合物用傳遞模塑成形機(jī)，在模具溫度180°C、成形壓力6.9MPa、固化時間90秒的條件下成形，求得流動距離(cm)。(2)熱時硬度將密封用環(huán)氧樹脂組合物以上述(1)的成形條件成形為直徑50mmx厚度3mm的圓板，在成形后馬上使用肖氏D型硬度計予以測定。(3)阻燃性使用成形厚度1.6mm(1/16英寸)的試驗(yàn)片的模具，將密封用環(huán)氧樹脂組合物以上述(1)的成形條件成形，進(jìn)而在18(TC經(jīng)5小時后固化，依照UL-94試驗(yàn)法來評價阻燃性。(4)耐酸性將搭載8mmxl0mmx0.4mm的硅芯片的外形尺寸20mmxl4mmx2mm的80銷(pin)扁平封裝體(QFP)，使用密封用環(huán)氧樹脂組合物以上述(3)的條件成形之后固化來制作，進(jìn)行鍍焊錫處理，以目視觀察表面腐蝕的程度，良好與否的順序是按照，〇，△，X進(jìn)行評價。(5)剪切脫模性將縱50mmx橫35mmx厚度0.4mm的鍍鉻不銹鋼板插入，在其上使用成形直徑20mm的圓板的模具，將密封用環(huán)氧樹脂組合物以上述(1)條件成形，在成形后馬上將該不銹鋼板拔出(drawout)，記錄最大拔出力。對相同的不銹鋼板連續(xù)重復(fù)10次該操作，求得自第二次至第IO次為止的拔出力平均值，進(jìn)行評價。(6)抗回流性將搭載8mmxl0mmx0.4mm的硅芯片的外形尺寸20mmxl4mmx2mm的80銷扁平封裝體(QFP)，使用密封用環(huán)氧樹脂組合物以上述(3)的條件予以成形，進(jìn)行后固化來制作，在85'C、85n/。RH的條件予以加濕，在每一設(shè)定的時間于24(TC、IO秒的條件進(jìn)行回流處理，觀察裂紋的有無，用相對于試驗(yàn)封裝體數(shù)(5個)的發(fā)生裂紋的封裝體數(shù)來進(jìn)行評價。(7)耐濕性將搭載了6mmx6mmx0.4mm的測試用硅芯片的外形尺寸20mmxl4mmx2.7mm的80銷扁平封裝體(QFP)，使用密封用環(huán)氧樹脂組合物以上述(3)的條件予以成形，進(jìn)行后固化來制作，進(jìn)行前處理后，予以加濕，在每一設(shè)定時間調(diào)査鋁配線腐蝕所致斷線不良，以相對于試驗(yàn)封裝體數(shù)(10個)的不良封裝體數(shù)進(jìn)行評價。所述QFP在5pm厚的氧化膜上實(shí)施了線寬lOpm、厚度lpm的鋁配線。此外，在前處理中，在85'C、85%RH、72小時的條件下將扁平封裝體加濕后，在215。C、進(jìn)行90秒氣相回流(vaporphasereflow)處理。之后的加濕是在0.2MPa、121'C的條件下進(jìn)行。(8)高溫放置特性使用密封用環(huán)氧樹脂組合物在上述(3)條件下成形、進(jìn)行后固化來制作16銷型DIP(DualInlinePackage),所述16銷型DIP(DualInlinePackage)是將在5pm厚的氧化膜上實(shí)施了線寬10pm、厚度lprn的鋁配線的5mmx9mmx0.4mm的測試用硅芯片，在實(shí)施了部分鍍銀的42合金引線架(leadframe)上使用銀糊予以搭載，利用超聲波熱壓(thermosonic)型接線機(jī)(wirebonder),在200。C將芯片的焊盤和內(nèi)引線(innerlead)用Au線連接而成的。在20(TC的高溫槽中保管該16銷型DIP，在每一設(shè)定的時間取出進(jìn)行導(dǎo)通試驗(yàn)，以相對于試驗(yàn)封裝體數(shù)(10個)的導(dǎo)通不良的封裝體數(shù)，來評價高溫放置特性。表5密封材料物性l<table>tableseeoriginaldocumentpage54</column></row><table><table>tableseeoriginaldocumentpage55</column></row><table>表7密封材料物性3特性比較例12345678阻燃性總殘焰時間(s)2119391369015205判定V-0V-0V-0NGNGV-0V-0V-0螺旋流(cm)929877149135158150140熱時硬度(ShoreD)7273707974697179耐酸性X〇X◎◎◎◎◎脫模性8.96.213.53.14.28.27.73.2耐回流性48h0/50/50/50/50/50/50/50/572h0/50/50/50/50/50/50/50/596h2/51/54/50/50/50/50/20/5168h5/55/55/52/55/53/55/51/5耐濕性100h0/100/100/100/100/100/100/100/10500h0/100/100/100/100/100/100/100/101000h0/100/100/100/100/104/101/100/101500h0/100/100/100/100/108/103/100/10高溫放置特性500h0/100/100/100/100/100/100/108/101000h0/100/100/100/100/100/100/100/101500h0/100/100/100/100/100/100/100/102000h0/100/100/100/100/100/100/100/10比較例13由于使用了不含本發(fā)明氫氧化鎂粒子的氫氧化鎂，因此比較例l，3的耐酸性劣化，又比較例l，2及3的流動性也不良。又比較例48沒有使用氫氧化鎂，在不配合阻燃劑的比較例4及僅使用氧化鋅的比較例5的阻燃性劣化，無法實(shí)現(xiàn)UL-94V-0。又僅用磷系阻燃劑的比較例6，7的耐濕性劣化。使用溴系阻燃劑/銻系阻燃劑的比較例8在高溫放置特性方面劣化。相對于此，含有本發(fā)明構(gòu)成成分(A)(C)的實(shí)施例117全部實(shí)現(xiàn)了UL-94V-0，阻燃性良好，又耐酸性、流動性及成形性也良好。進(jìn)而實(shí)施例114、16、17的抗回流性優(yōu)異，實(shí)施例117則耐濕性及高溫放置特性優(yōu)異，可靠性也優(yōu)異?！伯a(chǎn)業(yè)上利用可能性)本發(fā)明的密封用環(huán)氧樹脂組合物的阻燃性良好，且可獲得成形性、抗回流性、耐濕性及高溫放置特性等的可靠性良好的電子零件裝置等制品，其工業(yè)價值極大。權(quán)利要求1.一種密封用環(huán)氧樹脂組合物，其為含有(A)環(huán)氧樹脂、(B)固化劑、(C)氫氧化鎂的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其特征為，(C)氫氧化鎂含有結(jié)晶外形如下的六角柱形狀的氫氧化鎂粒子，即該氫氧化鎂粒子的結(jié)晶外形如下由互為平行的上下2面的六角形的基底面與形成于這些基底面之間的外周6面的角柱面所構(gòu)成且c軸方向大小為1.5×10-6～6.0×10-6m。2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其中所述氫氧化鎂粒子含有具有8.0xl0"8600xl0"8m3體積的粒子。3.根據(jù)權(quán)利要求1或2所述的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其中所述氫氧化鎂粒子含有將微晶直徑50xl(T9m以上的氧化鎂予以水合所得的粒子。4.根據(jù)權(quán)利要求1所述的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其中(C)氫氧化鎂含有如下的氫氧化鎂粒子混合物，該氫氧化鎂粒子混合物由上述氫氧化鎂粒子，和選自具有8.0><10—1860(^10—181113體積的氫氧化鎂粒子和將微晶直徑50xlO—9m以上的氧化鎂水合而得的氫氧化鎂粒子中的至少一種粒子構(gòu)成。5.—種密封用環(huán)氧樹脂組合物，其含有(A)環(huán)氧樹脂、(B)固化劑、(C)氫氧化鎂，其特征為，(C)氫氧化鎂含有按照如下制造方法獲得的氫氧化鎂粒子，即該制造方法包括將具有50xl(T9m以上微晶直徑的氧化鎂原料予以粉碎、篩分，并將篩分所得的篩子下面的氧化鎂粉末添加于添加了有機(jī)酸的IO(TC以下的溫水中，接著在高剪切攪拌下進(jìn)行氧化鎂的水合反應(yīng)，接著將生成的固形成分濾出、水洗、干燥的工序。6.根據(jù)權(quán)利要求15中的任意一項(xiàng)所述的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其中相對于(A)環(huán)氧樹脂100質(zhì)量份，含有5300質(zhì)量份(C)氫氧化鎂7.根據(jù)權(quán)利要求16中的任意一項(xiàng)所述的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其還含有(D)金屬氧化物。8.根據(jù)權(quán)利要求7所述的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其中(D)金屬氧化物為選自典型金屬元素的氧化物及過渡金屬元素的氧化物。9.根據(jù)權(quán)利要求8所述的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其中(D)金屬氧化物為選自鋅、鎂、銅、鐵、鉬、鎢、鋯、錳及鈣的氧化物的至少l種。10.根據(jù)權(quán)利要求19中的任意一項(xiàng)所述的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其中(A)環(huán)氧樹脂含有聯(lián)苯基型環(huán)氧樹脂、雙酚F型環(huán)氧樹脂、芪型環(huán)氧樹脂、含硫原子環(huán)氧樹脂、酚醛清漆型環(huán)氧樹脂、二環(huán)戊二烯型環(huán)氧樹脂、萘型環(huán)氧樹脂、三苯基甲垸型環(huán)氧樹脂、亞聯(lián)苯基型環(huán)氧樹脂及萘酚芳垸基型環(huán)氧樹脂中的至少1種。11.根據(jù)權(quán)利要求10所述的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其中含硫原子環(huán)氧樹脂是下述通式(I)所示的化合物，式(I)中，WRS選自氫原子、取代或未取代的碳數(shù)110的一價烴基、取代或未取代的碳數(shù)110的烷基及取代或未取代的碳數(shù)110的烷氧基，全部可為相同或不同，n表示03的整數(shù)。12.根據(jù)權(quán)利要求111中的任意一項(xiàng)所述的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其中(B)固化劑含有聯(lián)苯基型酚醛樹脂、芳烷基型酚醛樹脂、二環(huán)戊二烯型酚醛樹脂、三苯基甲烷型酚醛樹脂及酚醛清漆型酚醛樹脂中的至少1種。13.根據(jù)權(quán)利要求112中的任意一項(xiàng)所述的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其還含有(E)固化促進(jìn)劑。14.根據(jù)權(quán)利要求13所述的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其中(E)固化促進(jìn)劑含有膦化合物與醌化合物的加成物。15.根據(jù)權(quán)利要求14所述的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其中(E)固化促進(jìn)劑含有至少一個烷基結(jié)合于磷原子的膦化合物與醌化合物的加成物。16.根據(jù)權(quán)利要求115中的任意一項(xiàng)所述的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其還含有(F)偶合劑。17.根據(jù)權(quán)利要求16所述的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其中(F)偶合劑含有具有仲胺基的硅烷偶合劑?；?<formula>formulaseeoriginaldocumentpage3</formula>318.根據(jù)權(quán)利要求17所述的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其中具有仲胺基的硅烷偶合劑含有下述通式(II)所示的化合物，其中，Ri選自氫原子、碳數(shù)16的烷基及碳數(shù)12的烷氧基，W選自碳數(shù)16的烷基及苯基，W表示甲基或乙基，n表示l6的整數(shù)，m表示13的整數(shù)。19.根據(jù)權(quán)利要求118中的任意一項(xiàng)所述的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其還含有(G)具有磷原子的化合物。20.根據(jù)權(quán)利要求19所述的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其中(G)具有磷原子的化合物含有磷酸酯化合物。21.根據(jù)權(quán)利要求20所述的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其中磷酸酯化合物含有下述通式(III)所示的化合物，其中，式(III)中的8個R表示碳數(shù)14的烷基，全部可為相同或不同,Ar表示芳香族環(huán)。22.根據(jù)權(quán)利要求19所述的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其中(G)具有磷原子的化合物含有氧化膦，該氧化膦含有下述通式(IV)所示的膦化合物，化2化3化4<formula>formulaseeoriginaldocumentpage5</formula>通式(IV)中，R1、W及R表示碳數(shù)110的取代或未取代的垸基、芳基、芳垸基及氫原子中的任一種，全部可為相同或相異，但是不包括全部為氫原子的情況。23.根據(jù)權(quán)利要求122中的任意一項(xiàng)所述的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其還含有(H)重均分子量4,000以上的直鏈型氧化聚乙烯，及(I)將碳數(shù)530的(x-烯烴與順丁烯二酸酐的共聚物用碳數(shù)525的一元醇酯化而成的化合物的至少一方。24.根據(jù)權(quán)利要求23所述的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其中，(H)成分及(I)成分的至少一種，是與(A)成分的一部分或全部預(yù)混合而成。25.根據(jù)權(quán)利要求124中的任意一項(xiàng)所述的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其還含有(J)無機(jī)填充劑。26.根據(jù)權(quán)利要求25所述的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其中(C)氫氧化鎂與(J)無機(jī)填充劑含量的合計量，相對于密封用環(huán)氧樹脂組合物為6095質(zhì)量％。27.—種具備用上述權(quán)利要求126中的任一項(xiàng)記載的密封用環(huán)氧樹脂組合物所密封的元件的電子零件裝置。全文摘要本發(fā)明涉及一種密封用環(huán)氧樹脂組合物，其為含有(A)環(huán)氧樹脂、(B)固化劑、(C)氫氧化鎂的密封用環(huán)氧樹脂組合物，其特征為，(C)氫氧化鎂含有結(jié)晶外形如下的六角柱形狀的氫氧化鎂粒子，即該氫氧化鎂粒子的結(jié)晶外形為由互為平行的上下2面的六角形的基底面與形成于這些基底面之間的外周6面的角柱面所構(gòu)成且c軸方向大小為1.5×10^-6～6.0×10^-6m。由此，可提供阻燃性、成形性、抗回流性、耐濕性及高溫放置特性等可靠型優(yōu)異，適合用于VLSI的密封的密封用環(huán)氧樹脂組合物，及具備以此組合物密封的元件的電子零件裝置。文檔編號C08L63/00GK101223235SQ20068002576公開日2008年7月16日申請日期2006年7月13日優(yōu)先權(quán)日2005年7月13日發(fā)明者吉澤秀崇,池澤良一,赤城清一申請人:日立化成工業(yè)株式會社