專(zhuān)利名稱(chēng)：一種REMg的制作方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及貯氫材料技術(shù)領(lǐng)域，具體地是指一種REMg3型貯氫合金及其制備方法。
背景技術(shù)：
當(dāng)前使用和研究的儲(chǔ)氫合金根據(jù)成分和結(jié)構(gòu)的不同，可分為AB5型稀土系、AB2型Laves相、V基固溶體型、AB型、A2B和AB3型合金六大類(lèi)，其中A為吸氫組元，B為對(duì)吸氫具有催化作用對(duì)組元。表1-1列出了幾種主要儲(chǔ)氫合金(金屬)的性能參數(shù)。
表1-1 幾種典型儲(chǔ)氫合金(金屬)的性能參數(shù)平衡壓(溫度)類(lèi)型 氫化物 儲(chǔ)氫量(wt.％)焓(kJ mol-1)(105Pa，(K))LaNi5LaNi5H61.372(298) -31.83ZrMn2ZrMn2H3.51.7 0.23(374)-44.4ZrV2ZrV2H5.53.0110-8(323)-202V VH23.8 8.1(323) -40.2TiFeTiFeH21.895.0(303) -28.1Mg MgH27.6 1.83(573)-74.5Mg2Ni Mg2NiH43.591(555) -64.5TiV2TiV2H42.6 10(313) -LaNi3LaNi3H5＜1.8(理論) -18AB5型稀土系合金具有CaCu5型六方結(jié)構(gòu)，以LaNi5為代表。LaNi5具有易活化、氫化反應(yīng)速率快、分解壓力適中的優(yōu)良特性。缺點(diǎn)是吸/放氫過(guò)程中晶胞體積過(guò)度膨脹和收縮，導(dǎo)致合金嚴(yán)重粉化，循環(huán)性能差。采用合金化方法，用廉價(jià)的混合稀土(富La或富Ce)取代La，同時(shí)用Al、Co、Mn、Cr、Fe、Si、Zr等元素部分取代Ni，能明顯地抑制合金的粉化，而且可以調(diào)整合金的平衡氫壓和形成焓。
AB2型Laves相合金AB2型Laves相合金又分Zr基和Ti基兩類(lèi)。Zr基Laves相合金以ZrV2、ZrCr2、ZrMn2為代表，其合金相主要為六方結(jié)構(gòu)的C14相和立方結(jié)構(gòu)的C15相。由于其氫化物具有較大的形成焓，最初只是用于熱泵研究，到八十年代中期已逐步應(yīng)用于儲(chǔ)氫電極材料。目前只有美國(guó)Ovonic公司獨(dú)家用于Ni-MH電池的生產(chǎn)(Ti-Zr-Ni-V-Cr系列)。Zr基Laves相合金具有吸氫量大、氫化反應(yīng)速度快、無(wú)滯后效應(yīng)的優(yōu)點(diǎn)。缺點(diǎn)是氫化物形成焓較大、PCI平臺(tái)壓力太低、價(jià)格較貴，活化困難。活化性能差與Ti、Zr等元素的表面鈍化有關(guān)，元素表面的氧化物阻止氫的滲透和吸附，并造成電極表面電催化性能差。具有C14型Laves相結(jié)構(gòu)的TiMn2也是一類(lèi)有價(jià)值的儲(chǔ)氫合金，吸氫容量為1.89％(重量百分比)，在室溫下易活化，平衡壓力適中且成本低廉。缺點(diǎn)是滯后效應(yīng)嚴(yán)重。
V基固溶體型合金B(yǎng).C.C結(jié)構(gòu)的V及V基固溶體合金(V-Ti及V-Ti-Cr等)吸氫可生成VH及VH2兩類(lèi)氫化物，其中VH2的儲(chǔ)氫量高達(dá)3.8％(重量百分比)，是LaNi5H6的三倍左右。但由于室溫條件下VH的平衡氫壓太低(～10-9Mpa)，氫難以釋放，因此VH2的實(shí)際可利用氫容量只有一半左右，而且該類(lèi)合金目前還存在著循環(huán)壽命短和價(jià)格昂貴的問(wèn)題。
AB型合金AB型儲(chǔ)氫合金以TiFe和TiNi為代表。TiFe合金為體心立方結(jié)構(gòu)，室溫下形成兩種氫化物TiFeH1.04(β相，正方晶格)和TiFeH1.95(γ相，立方晶格)。TiFe合金的最大特點(diǎn)是價(jià)格便宜，儲(chǔ)氫量較大。γ相在室溫下的氫分解壓只有3個(gè)大氣壓。但缺點(diǎn)是初期活化困難，須在高溫高壓下多次活化才能吸氫；而且對(duì)氣體雜質(zhì)(特別是氧)敏感，容易中毒，導(dǎo)致在吸/放氫循環(huán)過(guò)程中，儲(chǔ)氫量下降。TiNi合金的結(jié)構(gòu)(奧氏體、R相和馬氏體相)與成分和熱處理工藝有關(guān)，可用于儲(chǔ)氫電極材料。其理論電化學(xué)容量為350mAh/g，但實(shí)際電化學(xué)容量較低，且合金在堿液中腐蝕快、循環(huán)壽命短，因此目前還難以得到實(shí)際應(yīng)用。
A2B型合金以Mg2Ni為代表。與其它類(lèi)型儲(chǔ)氫合金相比，Mg2Ni具有儲(chǔ)氫容量高(重量百分比為3.6％)、成本低廉和資源豐富的優(yōu)勢(shì)。缺點(diǎn)是氫化物過(guò)于穩(wěn)定和吸/放氫動(dòng)力學(xué)性能差，氫化物脫氫需在523K以上的高溫進(jìn)行。
AB3型合金一種結(jié)構(gòu)介于AB5和AB2之間的AB3系列的貯氫合金在1995年出現(xiàn)報(bào)道，CaNi3和LaCaMgNi9可吸—脫1.8％(重量百分比)的氫。
由于尋求清潔能源的氫能計(jì)劃的實(shí)施，金屬-氫體系的研究近年來(lái)得到了快速的發(fā)展，先后開(kāi)發(fā)了多種不同類(lèi)型的貯氫合金，但迄今為止尚未能制備出能夠滿足氫能計(jì)劃的貯氫合金材料。Tony Spassov等(J.Alloys andCompounds 334(2002)，219-223)用快淬法生產(chǎn)了Mg-Ni-RE(RE＝Y(jié)or Mm)合金，該合金具有兩相結(jié)構(gòu)，其中Mg75Ni20Mm5納米晶/非晶合金具有最好的貯氫化性能，貯氫容量為4.0％(重量百分比)。但該方法并沒(méi)有解決Mg基合金所存在的循環(huán)穩(wěn)定性差的主要問(wèn)題。Kadir(J.Alloys andCompounds 257(1997)，115-121)也合成了一系列的稀土鎂系合金，但它們的容量都不高。
中國(guó)01131896.1號(hào)發(fā)明專(zhuān)利申請(qǐng)用真空磁懸浮爐或電弧爐熔煉制備了Mm1-yMy(NiCoN)x系列合金，式中Mm為富鈰混合稀土，0.01≤x≤0.8，2≤y≤4；M＝Mg、Ca、Be、Sr、Ba中一種、兩種或兩種以上成分，N＝Mn、Fe、Mo、Co、Al、Si、Ga、S、Pt、Sc、Ti、V、Cr、Cu、Zn、Zr、Nb、Ru、Rh、Pd、Cd、W、Hf、Ta、B、P、Ge、As、Se、In、Sn中一種、兩種或兩種以上成分，包括了元素周期表中幾乎所有的金屬和部分非金屬。中國(guó)01131898.8號(hào)發(fā)明專(zhuān)利申請(qǐng)也涉及了Mm1-yMy(NiCoN)x系列合金，式中Mm為混合稀土，x、y的成分范圍，M和N代表的元素與上相同。中國(guó)ZL01131899.6號(hào)發(fā)明專(zhuān)利涉及ABx合金，式中A＝La1-yMy，B＝(NiCoN)，x、y的成分范圍，M和N代表的元素與上相同，亦作為電極合金使用。中國(guó)01145250.1號(hào)和01131897.X號(hào)發(fā)明專(zhuān)利申請(qǐng)公開(kāi)了一種新型稀土系貯氫電極合金的制備方法和淬火處理方法，其分子式為A1-yByCx，其中A為L(zhǎng)a、富La混合稀土Ml、Ce、富Ce混合稀土Mm、Pr、Nd中的一種、兩種或兩種以上成分，B為Mg、Ca、Be、Sr、Ba中的一種、兩種或兩種以上成分，C為Mn、Fe、Mo、Co、Al等元素中的一種、兩種或兩種以上成分。中國(guó)03114234.1號(hào)發(fā)明專(zhuān)利申請(qǐng)公開(kāi)了一種納米晶混合稀土—鎂系貯氫合金的制備方法。上述文獻(xiàn)中述及的稀土鎂系貯氫合金存在的主要問(wèn)題在于(1)合金Mg75Ni20Mm5脫氫壓力平臺(tái)過(guò)低，不易活化，難以推廣到實(shí)際應(yīng)用；(2)合金Mm1-yMy(NiCoN)x含有Mo、Co、Pt、Hf、Ta、Ge等價(jià)格昂貴的金屬元素，成本高；(3)合金Mm1-yMy(NiCoN)x含有V、Zr、Pd、Cd、In等會(huì)產(chǎn)生嚴(yán)重環(huán)境污染的金屬元素，會(huì)對(duì)環(huán)境造成污染；(4)合金A1-yByCx不含Ni元素，從而使其貯氫性能差；(5)現(xiàn)有生產(chǎn)工藝采用真空磁懸浮爐或電弧爐熔煉制備，操作困難，難以進(jìn)行大批量生產(chǎn)；(6)Ml1-xMgxNiy(0.02≤x≤0.8，2≤y≤4)合金結(jié)構(gòu)和相豐度難以控制，制備過(guò)程包括熔煉、均勻化退火、機(jī)械合金化等過(guò)程，制備工藝復(fù)雜，同時(shí)鎳含量高，成本高。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明的目的就是為了解決上述現(xiàn)有技術(shù)中存在的不足之處，提供一種REMg3型貯氫合金及其制備方法。該合金貯氫性能好，易活化，無(wú)污染，制備工藝簡(jiǎn)單，可實(shí)現(xiàn)大批量生產(chǎn)。
本發(fā)明通過(guò)下述技術(shù)方案實(shí)現(xiàn)所述一種REMg3型貯氫合金，其特征是，它的分子式為RE1.2-xMg3Niy，其中，RE為混合稀土，0≤x≤0.4，0≤y≤1。
為了更好的實(shí)現(xiàn)本發(fā)明，所述混合稀土包括金屬鑭La、金屬鈰Ce、金屬釹Nd、金屬鐠Pr中一種或兩種或兩種以上成分；所述混合稀土中稀土元素的重量百分比含量不低于90％。
所述一種REMg3型貯氫合金的制備方法，其特征是，將混合稀土(RE)、金屬鎂(Mg)和金屬鎳(Ni)按分子式RE1.2-xMg3Niy中各元素的配比(要考慮元素?fù)]發(fā)造成的損耗)置于感應(yīng)熔煉爐坩鍋中，抽真空至真空度10-2Pa以上，再充入保護(hù)氣體至氣壓達(dá)到0.01～0.1Mpa，調(diào)節(jié)功率范圍為5～35kw，溫度控制在600～1200℃，使金屬熔化，熔煉結(jié)束后將熔融的金屬熔液注入水冷錠模，冷卻后出爐。
所述一種REMg3型貯氫合金的制備方法，其特征是，將混合稀土(RE)、金屬鎂(Mg)和金屬鎳(Ni)按分子式RE1.2-xMg3Niy中各元素的配比壓塊燒結(jié)，溫度控制在500～800℃，燒結(jié)時(shí)間為1～20小時(shí)。
為了更好地實(shí)現(xiàn)本發(fā)明，所述混合稀土(RE)、金屬鎂(Mg)和金屬鎳(Ni)是塊體或粉體；所述保護(hù)氣體包括氬(Ar)氣、氦氣或氮?dú)?；所述感?yīng)熔煉爐坩鍋包括石墨坩鍋、氧化鎂坩堝或剛玉坩鍋。
本發(fā)明與現(xiàn)有技術(shù)相比，具有如下優(yōu)點(diǎn)和有益效果1、本發(fā)明貯氫合金具有獨(dú)特的REMg3結(jié)構(gòu)，這種結(jié)構(gòu)在儲(chǔ)氫材料領(lǐng)域尚未見(jiàn)任何報(bào)道。
2、本發(fā)明貯氫合金的材料主相為REMg3結(jié)構(gòu)，多相結(jié)構(gòu)的合金貯氫量比傳統(tǒng)稀土系貯氫合金要高，重量百分比大于2.5％。
3、本發(fā)明貯氫合金具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性，這是到目前為止報(bào)導(dǎo)的稀土鎂金屬間化合物儲(chǔ)氫材料(不具有可逆性)所不具備的性能。
4、本發(fā)明貯氫合金易于活化，動(dòng)力學(xué)性能良好。
5、本發(fā)明制備方法簡(jiǎn)單，成分不含Mo、Co、Pt、Hf、Ta、Ge、In等價(jià)格昂貴的金屬元素，成本低。
6、本發(fā)明貯氫合金不含V、Zr、Pd、Cd等會(huì)產(chǎn)生嚴(yán)重環(huán)境污染的金屬元素，材料來(lái)源豐富，為綠色環(huán)保材料，因而特別適合作為貯氫材料使用，具有廣闊的實(shí)際應(yīng)用前景。
7、我國(guó)稀土資源豐富，鎂資源豐富，本發(fā)明制造工藝簡(jiǎn)單易行(尤其是熔煉溫度低)，質(zhì)量容易控制，適合大批量生產(chǎn)。
具體實(shí)施例方式
下面結(jié)合實(shí)施例對(duì)本發(fā)明作進(jìn)一步詳細(xì)的描述，但本發(fā)明的實(shí)施方式不限于此。
實(shí)施例一選取塊體混合稀土的重量百分比成分為L(zhǎng)a40％、Nd41％、Ce5％、Pr13％，其余為其它稀土元素及雜質(zhì)。鎂采用純度為99％的塊狀金屬。將金屬原料刷去表面氧化層、洗凈、干燥，按化學(xué)計(jì)量比稱(chēng)重，稱(chēng)取混合稀土689g，金屬鎂1311g置于真空感應(yīng)爐的石墨坩鍋內(nèi)，蓋好爐蓋，抽真空至真空度10-2Pa，充入氬(Ar)氣至氣壓達(dá)到0.03Mpa，調(diào)節(jié)功率為15kw，溫度控制在950℃，使金屬熔化，保溫并充分?jǐn)嚢?，熔煉時(shí)間為30分鐘。熔煉結(jié)束后將熔融的金屬熔液注入水冷錠模，待冷卻后出爐，X-ray衍射結(jié)果證明該合金主相為CeMg3型。
鑄態(tài)合金用氣體反應(yīng)(GAS REACTION CONTROLLER)裝置測(cè)定其P-C-I曲線，所制備的合金貯氫量為2.5％(重量百分比)。
實(shí)施例二選取塊體混合稀土的重量百分比成分為L(zhǎng)a33％、Nd12％、Ce49％、Pr6％，其余為其它稀土元素及雜質(zhì)。鎂采用純度為99％的塊狀金屬，鎳為純度99.99％的電解鎳。將金屬原料刷去表面氧化層、洗凈、干燥，按化學(xué)計(jì)量比稱(chēng)重，稱(chēng)取混合稀土1167g，金屬鎂613g，金屬鎳219g置于真空感應(yīng)爐的石墨坩鍋內(nèi)，蓋好爐蓋，抽真空至真空度10-3Pa，充入氬(Ar)氣至氣壓達(dá)到0.01Mpa，調(diào)節(jié)功率為5kw，溫度控制在1000℃，使金屬熔化，保溫并充分?jǐn)嚢?，熔煉時(shí)間為35分鐘。熔煉結(jié)束后將熔融的金屬熔液注入水冷錠模，待冷卻后出爐，X-ray衍射結(jié)果證明該合金主相為CeMg3型。
鑄態(tài)合金用氣體反應(yīng)(GAS REACTION CONTROLLER)裝置測(cè)定其P-C-I曲線，所制備的合金貯氫量大于2.5％(重量百分比)。
實(shí)施例三選取塊狀混合稀土的重量百分比成分為L(zhǎng)a32％、Nd14％、Ce50％、Pr4％，其余為其它稀土元素及雜質(zhì)。鎂采用純度為99％的塊狀金屬，鎳為純度99.99％的電解鎳。將金屬原料刷去表面氧化層、洗凈、干燥，按化學(xué)計(jì)量比稱(chēng)重，稱(chēng)取混合稀土1167g，金屬鎂613g，金屬鎳22g置于真空感應(yīng)爐的石墨坩鍋內(nèi)，蓋好爐蓋，抽真空至真空度10-3Pa，充入氮?dú)庵翚鈮哼_(dá)到0.07Mpa，調(diào)節(jié)功率為12kw，溫度控制在1100℃，使金屬熔化，保溫并充分?jǐn)嚢?，熔煉時(shí)間為35分鐘。熔煉結(jié)束后將熔融的金屬熔液注入水冷錠模，待冷卻后出爐。
鑄態(tài)合金用氣體反應(yīng)(GAS REACTION CONTROLLER)裝置測(cè)定其P-C-I曲線，所制備的合金貯氫量大于2.5％(重量百分比)，X-ray衍射結(jié)果證明該合金主相為CeMg3型。
實(shí)施例四選取塊體混合稀土的重量百分比成分為L(zhǎng)a32％、Nd14％、Ce50％、Pr4％，其余為其它稀土元素及雜質(zhì)。鎂采用純度為99％的塊狀金屬，鎳為純度99.99％的電解鎳。將金屬原料刷去表面氧化層、洗凈、干燥，按化學(xué)計(jì)量比稱(chēng)重，稱(chēng)取混合稀土1700g，金屬鎂720g，金屬鎳100g置于真空感應(yīng)爐的石墨坩鍋內(nèi)，蓋好爐蓋，抽真空至真空度10-3Pa，充入氦氣至氣壓達(dá)到0.04Mpa，調(diào)節(jié)功率為12kw，溫度控制在1200℃，使金屬熔化，保溫并充分?jǐn)嚢瑁蹮挄r(shí)間為40分鐘。熔煉結(jié)束后將熔融的金屬熔液注入水冷錠模，待冷卻后出爐。
鑄態(tài)合金用氣體反應(yīng)(GAS REACTION CONTROLLER)裝置測(cè)定其P-C-I曲線，所制備的合金貯氫量大于2.5％(重量百分比)，X-ray衍射結(jié)果證明該合金主相為CeMg3型。
實(shí)施例五選取塊體混合稀土的重量百分比成分為L(zhǎng)a40％、Nd41％、Ce5％、Pr13％，其余為其它稀土元素及雜質(zhì)。鎂采用純度為99％的塊狀金屬。將金屬原料刷去表面氧化層、洗凈、干燥，按化學(xué)計(jì)量比稱(chēng)重，稱(chēng)取混合稀土1160g，金屬鎂720g置于真空感應(yīng)爐的石墨坩鍋內(nèi)，蓋好爐蓋，抽真空至真空度10-3Pa，充入氬(Ar)氣至氣壓達(dá)到0.03Mpa，調(diào)節(jié)功率為5～25kw，溫度控制在700℃，使金屬熔化，保溫并充分?jǐn)嚢?，熔煉時(shí)間為30分鐘。熔煉結(jié)束后將熔融的金屬熔液注入水冷錠模，待冷卻后出爐，X-ray衍射結(jié)果證明該合金主相為CeMg3型。
鑄態(tài)合金用氣體反應(yīng)(GAS REACTION CONTROLLER)裝置測(cè)定其P-C-I曲線，所制備的合金貯氫量大于2.5％(重量百分比)。
實(shí)施例六選取塊體混合稀土的重量百分比成分為L(zhǎng)a33％、Nd12％、Ce49％、Pr6％，其余為其它稀土元素及雜質(zhì)。鎂采用純度為99％的塊狀金屬，鎳為純度99.99％的電解鎳。將金屬原料刷去表面氧化層、洗凈、干燥，按化學(xué)計(jì)量比稱(chēng)重，稱(chēng)取混合稀土1160g，金屬鎂720g，金屬鎳320g置于真空感應(yīng)爐的氧化鎂坩堝內(nèi)，蓋好爐蓋，抽真空至真空度10-3Pa，充入氬(Ar)氣至氣壓達(dá)到0.05Mpa，調(diào)節(jié)功率為35kw，溫度控制在1000℃，使金屬熔化，保溫并充分?jǐn)嚢?，熔煉時(shí)間為35分鐘。熔煉結(jié)束后將熔融的金屬熔液注入水冷錠模，待冷卻后出爐。
鑄態(tài)合金用氣體反應(yīng)(GAS REACTION CONTROLLER)裝置測(cè)定其P-C-I曲線，所制備的合金貯氫量大于2.5％(重量百分比)。X-ray衍射結(jié)果證明該合金主相為CeMg3型。
實(shí)施例七選取塊體混合稀土的重量百分比成分為L(zhǎng)a32％、Nd14％、Ce50％、Pr4％，其余為其它稀土元素及雜質(zhì)。鎂采用純度為99％的塊狀金屬，鎳為純度99.99％的電解鎳。將金屬原料刷去表面氧化層、洗凈、干燥，按化學(xué)計(jì)量比稱(chēng)重，稱(chēng)取混合稀土1730g，金屬鎂720g，金屬鎳650g置于真空感應(yīng)爐的剛玉坩鍋內(nèi)，蓋好爐蓋，抽真空至真空度10-3Pa，充入氬(Ar)氣至氣壓達(dá)到0.1Mpa，調(diào)節(jié)功率為12kw，溫度控制在600℃，使金屬熔化，保溫并充分?jǐn)嚢?，熔煉時(shí)間為35分鐘。熔煉結(jié)束后將熔融的金屬熔液注入水冷錠模，待冷卻后出爐。
鑄態(tài)合金用氣體反應(yīng)(GAS REACTION CONTROLLER)裝置測(cè)定其P-C-I曲線，所制備的合金貯氫量大于2.5％(重量百分比)，X-ray衍射結(jié)果證明該合金主相為CeMg3型。
實(shí)施例八選取混合稀土的重量百分比成分為L(zhǎng)a4％、Nd96％，其余為其它稀土元素及雜質(zhì)的混合稀土粉體。鎂采用純度為99％的金屬粉，鎳為純度99.99％的鎳粉。按化學(xué)計(jì)量比稱(chēng)重，稱(chēng)取混合稀土1420g，金屬鎂720g，金屬鎳65g預(yù)混后700℃燒結(jié)，保溫時(shí)間為12小時(shí)，獲得燒結(jié)合金。
燒結(jié)合金用氣體反應(yīng)(GAS REACTION CONTROLLER)裝置測(cè)定其P-C-I曲線，所制備的合金貯氫量大于2.5％(重量百分比)，X-ray衍射結(jié)果證明該合金主相為CeMg3型。
實(shí)施例九選取混合稀土的重量百分比成分為L(zhǎng)a32％、Nd14％、Ce50％、Pr4％，其余為其它稀土元素及雜質(zhì)的混合稀土粉體。鎂采用純度為99％的金屬粉，鎳為純度99.99％的鎳粉。按化學(xué)計(jì)量比稱(chēng)重，稱(chēng)取混合稀土1160g，金屬鎂720g，金屬鎳130g，預(yù)混后660℃燒結(jié)，保溫時(shí)間為18小時(shí)，獲得燒結(jié)合金。
燒結(jié)合金用氣體反應(yīng)(GAS REACTION CONTROLLER)裝置測(cè)定其P-C-I曲線，所制備的合金貯氫量大于2.5％(重量百分比)，X-ray衍射結(jié)果證明該合金主相為CeMg3型。
實(shí)施例十選取粉體混合稀土的重量百分比成分為L(zhǎng)a32％、Nd14％、Ce50％、Pr4％，其余為其它稀土元素及雜質(zhì)。鎂采用純度為99％的金屬粉體，鎳為純度99.9％的鎳粉。按化學(xué)計(jì)量比稱(chēng)重，稱(chēng)取混合稀土1700g，金屬鎂720g，金屬鎳200g預(yù)混后750℃燒結(jié)，保溫時(shí)間為5小時(shí)，獲得燒結(jié)合金。
燒結(jié)合金用氣體反應(yīng)(GAS REACTION CONTROLLER)裝置測(cè)定其P-C-I曲線，所制備的合金貯氫量大于2.5％(重量百分比)，X-ray衍射結(jié)果證明該合金主相為CeMg3型。
實(shí)施例十一選取混合稀土的重量百分比成分為L(zhǎng)a4％、Nd96％，其余為其它稀土元素及雜質(zhì)的混合稀土粉體。鎂采用金屬鎂粉，鎳為金屬鎳粉。按化學(xué)計(jì)量比稱(chēng)重，稱(chēng)取混合稀土1420g，金屬鎂720g，金屬鎳65g預(yù)混后800℃燒結(jié)，保溫時(shí)間為1小時(shí)，獲得燒結(jié)合金。
燒結(jié)合金用氣體反應(yīng)(GAS REACTION CONTROLLER)裝置測(cè)定其P-C-I曲線，所制備的合金貯氫量大于2.5％(重量百分比)，X-ray衍射結(jié)果證明該合金主相為CeMg3型。
實(shí)施例十二選取混合稀土的重量百分比成分為L(zhǎng)a32％、Nd14％、Ce50％、Pr4％，其余為其它稀土元素及雜質(zhì)的混合稀土粉體。鎂采用純度為99％的金屬粉，鎳為純度99.99％的鎳粉。按化學(xué)計(jì)量比稱(chēng)重，稱(chēng)取混合稀土1160g，金屬鎂720g，金屬鎳130g，預(yù)混后500℃燒結(jié)，保溫時(shí)間為20小時(shí)，獲得燒結(jié)合金。
燒結(jié)合金用氣體反應(yīng)(GAS REACTION CONTROLLER)裝置測(cè)定其P-C-I曲線，所制備的合金貯氫量大于2.5％(重量百分比)，X-ray衍射結(jié)果證明該合金主相為CeMg3型。
權(quán)利要求
1.一種REMg3型貯氫合金，其特征是，它的分子式為RE1.2-xMg3Niy，其中，RE為混合稀土，0≤x≤0.4，0≤y≤1。
2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種REMg3型貯氫合金，其特征是，所述混合稀土包括金屬鑭、金屬鈰、金屬釹、金屬鐠中一種或兩種或兩種以上成分
3.根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種REMg3型貯氫合金，其特征是，所述混合稀土中稀土元素的重量百分比含量不低于90％。
4.權(quán)利要求1所述一種REMg3型貯氫合金的制備方法，其特征是，將混合稀土RE、金屬鎂Mg和金屬鎳Ni按分子式RE1.2-xMg3Niy中各元素的配比置于感應(yīng)熔煉爐坩鍋中，抽真空至真空度10-2Pa以上，再充入保護(hù)氣體至氣壓達(dá)到0.01～0.1Mpa，調(diào)節(jié)功率范圍為5～35kw，溫度控制在600～1200℃，使金屬熔化，熔煉結(jié)束后將熔融的金屬熔液注入水冷錠模，冷卻后出爐。
5.權(quán)利要求1所述一種REMg3型貯氫合金的制備方法，其特征是，將混合稀土RE、金屬鎂Mg和金屬鎳Ni按分子式RE1.2-xMg3Niy中各元素的配比壓塊燒結(jié)，溫度控制在500～800℃，燒結(jié)時(shí)間為1～20小時(shí)。
6.根據(jù)權(quán)利要求4或5所述的一種REMg3型貯氫合金的制備方法，其特征是，所述混合稀土、金屬鎂和金屬鎳是塊體或粉體。
7.根據(jù)權(quán)利要求4所述的一種REMg3型貯氫合金的制備方法，其特征是，所述保護(hù)氣體包括氬氣、氦氣或氮?dú)狻?br> 8.根據(jù)權(quán)利要求4所述的一種REMg3型貯氫合金的制備方法，其特征是，所述感應(yīng)熔煉爐坩鍋包括石墨坩鍋、氧化鎂坩堝或剛玉坩鍋。
全文摘要
本發(fā)明公開(kāi)了一種REMg
文檔編號(hào)C22C30/00GK1651587SQ20051003305
公開(kāi)日2005年8月10日 申請(qǐng)日期2005年2月2日 優(yōu)先權(quán)日2005年2月2日
發(fā)明者歐陽(yáng)柳章, 彭成紅, 童燕青, 朱敏 申請(qǐng)人:華南理工大學(xué)