專利名稱：MgO-CoO-TiO₂系微波陶瓷介質(zhì)材料的制備方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及電子信息材料與元器件技術(shù)領(lǐng)域，特別是涉及一種MgO-CoO-TiO2系微波陶瓷介質(zhì)材料的制備方法。
背景技術(shù)：
微波應(yīng)用頻率正向更高頻率段發(fā)展，在毫米波、亞毫米波頻段內(nèi)，具有適當?shù)慕殡姵?shù)和極高的品質(zhì)因數(shù)的溫度穩(wěn)定性微波介質(zhì)陶瓷是制造毫米波微波無源器件的基礎(chǔ)。MgTiO3陶瓷作為一種傳統(tǒng)的微波介質(zhì)材料，在毫米波段仍然具有優(yōu)異的微波介電性能相對介電常數(shù)(17)，品質(zhì)因數(shù)(65000GHz)，損耗<3X10_4，但燒結(jié)溫度高達1450°C，這成為該材料大量投入生產(chǎn)的障礙，為此許多材料工作者對此做了大量的探索。其中盧正東等研 究了 CoTiO3含量對其微觀結(jié)構(gòu)和微波介電性能的影響，研究發(fā)現(xiàn)摻雜適當?shù)腃oTiO3，可以適當?shù)慕档蜔Y(jié)溫度，調(diào)整燒結(jié)溫度范圍，同時很大程度上提高了 Q f值。當摻入量為10mol%，燒結(jié)溫度為1350°C時，MCT陶瓷具體優(yōu)良的微波介電性能e r=18. 99，Q f =154000GHZ，諧振頻率溫度系數(shù)T f =-45ppm/°C。Jeong-Ho Sohn等研究表明，使用高純原料并長時間燒結(jié)的實驗條件下，用Co2+部分取代Mg2+得到(Mga95Coatl5)TiO3陶瓷具有優(yōu)異的微波介電性能e r=16. 8，Q f = 230000GHZ，諧振頻率溫度系數(shù)x f = -54ppm/°C。總之，對于MgO-CoO-TiO2系微波介質(zhì)材料來說，研究的主要方向是如何調(diào)節(jié)諧振頻率溫度系數(shù)符合COG標準，并有效降低燒結(jié)溫度，這成為本領(lǐng)域技術(shù)人員需要科研的一個技術(shù)方向。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明所要解決的技術(shù)問題是提供一種MgO-CoO-TiO2系微波陶瓷介質(zhì)材料及其制備方法，有效提高品質(zhì)因素，使得陶瓷能夠在較低溫度燒結(jié)下，保持良好介電性能的同時，擁有幾乎為零的溫度系數(shù)。為了解決上述問題，本發(fā)明公開了一種MgO-CoO-TiO2系微波陶瓷介質(zhì)材料及其制備方法，包括主料、副料、改性添加劑和燒結(jié)助劑，所述主料Mg(1_x)Cox TiO3中0. 03 ^ X ^ 0.1，副料 Mg(2_y)ZnySiO4 中 0. 001 彡 y 彡 0. 05，改性添加劑為 Nb205、Al203、Mn0、SrO, CeO2中的一種或幾種，所述燒結(jié)助劑為ZnO、B203、Si02、Li20、Bi2O3中的一種或幾種。進一步地，按摩爾百分比計，主料含量為40 60mol %、副料含量為15 30mol%、改性添加劑含量為1. 6 13mol%、燒結(jié)助劑含量為2. 5 24mol%。進一步地,按摩爾份計,改性添加劑在整個陶瓷介質(zhì)材料中的組成是MnO占0.1 0. 5mol%>Al2O3 占 I 6mol%>Nb2O5 占 0 2mol%、Sr0 占 0. 5 4mol%、Ce02 占 0 0. 5mol%,改性添加劑元素的組成形式為氧化物、氫氧化物、碳酸化合物或混合物。進一步地,按摩爾份計,燒結(jié)助劑在整個陶瓷介質(zhì)材料中的組成是B2O3占1. 0
4.Omol%> SiO2 占 0 5. Omo 1%> ZnO 占1. 5 10. Omo 1%> Li2O 占 0 3. Omo 1%> Bi2O3 占 0 2mol%,燒結(jié)助劑元素的組成形式為氧化物、氫氧化物、碳酸化合物或混合物。
進一步地，主料是將1%0、1102和(00按比例混合均勻后，在1050°C 1200°C溫度煅燒2. 5 5小時后獲得，主料元素的組成形式為氧化物、氫氧化物、碳酸化合物或混合物。進一步地，副料是將Mg0、Si02和ZnO按比例球磨混合均勻，在1050 1200°C煅燒
2.5 5小時后獲得，副料元素的組成形式為氧化物、氫氧化物、碳酸化合物或混合物。進一步地，將微波陶瓷介質(zhì)材料放入微波燒結(jié)窯或者電阻爐中，由室溫升高到最高溫度，再保溫，最后降溫到室溫，具體的，升溫過程是3 5小時，最高溫度為1050 1200°C，保溫過程是2 5小時。進一步地，獲得的陶瓷介質(zhì)材料滿足COG特性要求，介電常數(shù)在10 20之間，當主料Mg(1_x)CoxTi03中X為0.1時此微波介質(zhì)材料的Q f■為132000GHz，純MgTiO3的Q f為 65000。
綜上，本方案制備的微波陶瓷介質(zhì)材料具備粒度分布均勻、分散性好，成型性工藝好、高品質(zhì)因子的特性，該微波介質(zhì)材料不含鉛Pb、鎘Cd、汞Hg、鉻Cr等有毒元素，符合環(huán)保要求。由于這種微波介質(zhì)材料制備各種形狀的微波元器件，該元器件的瓷體晶粒生長均勻、致密、無雜質(zhì)和少缺陷，應(yīng)用于幾個至幾十GHz微波區(qū)域；由于該系統(tǒng)微波介質(zhì)材料介電常數(shù)在10 20系列變化，介電常數(shù)溫度系數(shù)接近于0，其品質(zhì)因數(shù)Q f很高，其微波元器件在高功率條件下發(fā)熱低，可在大功率下正常使用。
具體實施例方式本發(fā)明所述的一種Mg0-Co0_Ti02系微波陶瓷介質(zhì)材料，其主旨是調(diào)節(jié)微波介質(zhì)材料的組成和配比，采用快速預(yù)燒固相法工藝，得到一種粒度分布均勻、分散性高、成型工藝好，高品質(zhì)因數(shù)、環(huán)保的微波介質(zhì)材料，該系統(tǒng)材料特別適用于微波介質(zhì)元件的制備。本方案給出一種MgO-CoO-TiO2系微波陶瓷介質(zhì)材料及其制備方法，包括主料、副料、改性添加劑和燒結(jié)助劑，所述主料Mg(1_x)Cox TiO3中0. 03彡X彡0. 1，副料Mg(2_y)ZnySi04中0. 001彡y彡0. 05，改性添加劑為Nb205、Al203、Mn0、SrOXeO2中的一種或幾種，所述燒結(jié)助劑為ZnO、B203、Si02、Li20、Bi203中的一種或幾種。下面通過實施例進一步闡述本發(fā)明的實質(zhì)特點和顯著進步，然而本發(fā)明絕非僅限于所述的實施例。實施例1一種MgO-CoO-TiO2系微波陶瓷介質(zhì)材料將純度為99. 0%以上的堿式碳酸鎂4MgC03 Mg (OH) 2 5H20 為 0. 19mol、TiO2 為 Imol 和 CoCO3 為 0. 03mol 混合，球磨均勻、烘干，過40目篩后，在IlOO0C ±20°C煅燒混合物2. 5h，即得主料Mga97Coaci3TiO315將純度為99. 0%以上的原材料，堿式碳酸鎂4MgC03 Mg(OH)2 5H20為0. 399mol，ZnO為0. 005mol, SiO2為Imol混合，球磨均勻、烘干，過40目篩后，在1150°C ±20°C煅燒混合物 2. 5h，即得副料 Mgu95Znacitl5SiCV將純度為99%以上的原材料，按預(yù)定比例混合ZnO、H3BO3和Li2CO3球磨均勻，然后預(yù)煅燒該混合物2. 5小時，即得燒結(jié)助劑。然后按預(yù)定比例在主料中添加副料、燒結(jié)助劑和改性添加劑，按發(fā)明內(nèi)容所述的制備方法實施，配方如表I所不，其介電性能參數(shù)見表2。表IMgO-CoO-TiO2系微波介質(zhì)材料配方
權(quán)利要求
1.一種MgO-CoO-TiO2系微波陶瓷介質(zhì)材料及其制備方法，包括主料、副料、改性添加劑和燒結(jié)助劑，其特征在于所述主料Mg(1_x)Cox Ti03*0.03<x<0. 1，副料Mg(2_y)ZnySi04*O.001 ^ y ^ O. 05，改性添加劑為Nb205、Al203、Mn0、Sr0、Ce02中的一種或幾種，所述燒結(jié)助劑為 ZnO、B2O3'Si02、Li20、Bi2O3 中的一種或幾種。
2.如權(quán)利要求1所述的MgO-CoO-TiO2系微波陶瓷介質(zhì)材料及其制備方法，其特征在于，按摩爾百分比計，主料含量為40 60mol%、副料含量為15 30mol%、改性添加劑含量為1. 6 13mol%、燒結(jié)助劑含量為2. 5 24mol%。
3.如權(quán)利要求1所述的MgO-CoO-TiO2系微波陶瓷介質(zhì)材料及其制備方法，其特征在于，按摩爾份計，改性添加劑在整個陶瓷介質(zhì)材料中的組成是MnO占O.1 O. 5mol%、Al2O3 占 I 6mol%、Nb2O5 占 O 2mol%、SrO 占 O. 5 4mol%、CeO2 占 O O. 5mol%,改性添加劑元素的組成形式為氧化物、氫氧化物、碳酸化合物或混合物。
4.如權(quán)利要求1所述的MgO-CoO-TiO2系微波陶瓷介質(zhì)材料及其制備方法，其特征在于，按摩爾份計，燒結(jié)助劑在整個陶瓷介質(zhì)材料中的組成是B2O3占1. O 4. Omo 1%, SiO2占 O 5. Omo 1%, ZnO 占1. 5 10. Omo 1%, Li2O 占 O 3. Omo 1%, Bi2O3 占 O 2mol%，燒結(jié)助劑元素的組成形式為氧化物、氫氧化物、碳酸化合物或混合物。
5.如權(quán)利要求1所述的MgO-CoO-TiO2系微波陶瓷介質(zhì)材料及其制備方法，其特征在于，主料是將Mg0、Ti02和CoO按比例混合均勻后，在1050°C 1200°C溫度煅燒2. 5 5小時后獲得，主料元素的組成形式為氧化物、氫氧化物、碳酸化合物或混合物。
6.如權(quán)利要求1所述的MgO-CoO-TiO2系微波陶瓷介質(zhì)材料及其制備方法，其特征在于，副料是將Mg0、Si02和ZnO按比例球磨混合均勻，在1050 1200°C煅燒2. 5 5小時后獲得，副料元素的組成形式為氧化物、氫氧化物、碳酸化合物或混合物。
7.如權(quán)利要求f6所述的MgO-CoO-TiO2系微波陶瓷介質(zhì)材料及其制備方法，其特征在于，將微波陶瓷介質(zhì)材料放入微波燒結(jié)窯或者電阻爐中，由室溫升高到最高溫度，再保溫， 最后降溫到室溫，具體的，升溫過程是3 5小時，最高溫度為1050 1200°C，保溫過程是 2 5小時。
8.如權(quán)利要求1 6所述的MgO-CoO-TiO2系微波陶瓷介質(zhì)材料，其特征在于獲得的陶瓷介質(zhì)材料滿足COG特性要求，介電常數(shù)在10 20之間，當主料Mg(1_x)CoxTi03中x為O.1時此微波介質(zhì)材料的Q · 為132000GHz，純MgTiO3的Q · f為65000。
全文摘要
本發(fā)明提供的MgO-CoO-TiO2系微波介質(zhì)材料及其制備方法，涉及電子信息材料與元器件技術(shù)領(lǐng)域，包括主料、副料、改性添加劑和燒結(jié)助劑，所述主料Mg(1-x)Cox TiO3中0.03≤x≤0.1，副料Mg(2-y)ZnySiO4中0.001≤y≤0.05，改性添加劑為Nb2O5、Al2O3、MnO、SrO、CeO2中的一種或幾種，所述燒結(jié)助劑為ZnO、B2O3、SiO2、Li2O、Bi2O3中的一種或幾種。本發(fā)明所要解決的技術(shù)問題是提供一種MgO-CoO-TiO2系微波介質(zhì)材料及其制備方法，有效提高品質(zhì)因素，使得陶瓷能夠在較低溫度燒結(jié)下，保持良好介電性能的同時，擁有幾乎為零的溫度系數(shù)。
文檔編號C04B35/622GK102992755SQ20121054804
公開日2013年3月27日 申請日期2012年12月17日 優(yōu)先權(quán)日2012年12月17日
發(fā)明者陳仁政, 宋蓓蓓, 李凱 申請人:北京元六鴻遠電子技術(shù)有限公司