專利名稱：高介電常數(shù)微波介質(zhì)陶瓷及其制備方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明是關(guān)于以成分為特征的陶瓷組合物及其制備方法，更確切地說(shuō)，是關(guān)于一種以Ag(Nb1-xTax)O3為基料的陶瓷組合物及其制備方法。
背景技術(shù)：
微波介質(zhì)陶瓷是指在用于微波波段(UHF、SHF頻段)電路中作為介質(zhì)材料并完成一種或者多種功能的陶瓷。微波介質(zhì)諧振器廣泛地應(yīng)用于現(xiàn)代通訊裝置中，因?yàn)榕c傳統(tǒng)的金屬諧振器相比，它具有體積小、重量輕、成本低等優(yōu)點(diǎn)。隨著科學(xué)技術(shù)的發(fā)展，人們對(duì)通訊設(shè)備提出了小型、便攜的要求。電子設(shè)備小型化的關(guān)鍵是有效增加介質(zhì)材料的介電常數(shù)。目前，從實(shí)際應(yīng)用的角度出發(fā)，頻率在0.1～1GHz(如移動(dòng)通訊)內(nèi)的陶瓷材料的研究有了迅速發(fā)展，高介電常數(shù)低介電損耗的新型微波材料的研究成為研究的熱點(diǎn)。
近年來(lái)，ANT材料系統(tǒng)引起了人們的普遍關(guān)注，這是因?yàn)榕c以往微波介質(zhì)陶瓷體系相比它具有異常高的介電常數(shù)(ε＞400)，并且通過(guò)調(diào)節(jié)系統(tǒng)中Nb和Ta的比例可以將系統(tǒng)的容量溫度系數(shù)控制在0×10-6℃-1附近，但是該系統(tǒng)的損耗較大，極大地影響了它在實(shí)際中的應(yīng)用，所以對(duì)于ANT系統(tǒng)的研究主要集中在如何采取有效措施降低系統(tǒng)的介電損耗。F.Zimmermann等人于2004年在Journal of European Ceramic Society第六期上發(fā)表的《可調(diào)微波介質(zhì)Ag(Ta，Nb)O3的研究》中提到其制備的Ag(Ta，Nb)O3系統(tǒng)的介電常數(shù)為310，溫度系數(shù)可調(diào)。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明的目的是提供一種中溫?zé)Y(jié)、1MHz測(cè)試頻率下介電常數(shù)大于400、介質(zhì)損耗低于10×10-4的陶瓷電容器介質(zhì)材料及其制備方法。
本發(fā)明通過(guò)以下技術(shù)方案予以實(shí)現(xiàn)。
本發(fā)明高介電常數(shù)微波介質(zhì)陶瓷，其原料組分及摩爾百分比含量為，Ag2O 40-60％、Nb2O510-40％、Ta2O510-40％，在此基礎(chǔ)上，外加重量百分比含量為1.0-5.0％的Gd2O3或者1.0-5.0％的Dy2O3。
本發(fā)明的制備方法，具有如下步驟(1)按摩爾百分比含量Nb2O510-40％、Ta2O510-40％配料，按原料∶去離子水∶鋯球重量比為1∶1∶1.5的比例球磨3-6小時(shí)；(2)將球磨后的原料于110℃～120℃烘干，再于1100℃～1300℃煅燒，合成前軀體；(3)按摩爾百分比含量Ag2O40-60％、前軀體40-60％二次配料，按原料∶去離子水∶鋯球重量比為1∶1∶1.5的比例球磨3-6小時(shí)；粉碎、混合，再次于110℃～120℃烘干；(4)將烘干后的原料于930-970℃煅燒，合成熔塊，在此基礎(chǔ)上，加入重量百分比含量為1.0-5.0％的Gd2O3或者1.0-5.0％的Dy2O3；再按原料∶去離子水∶鋯球重量比為1∶1∶1.5的比例球磨6-12小時(shí)，粉碎、混合，再次110℃～120℃烘干，制成陶瓷原粉；(5)在陶瓷原粉中加入重量比為5-6％的石蠟作為粘合劑造粒，經(jīng)120-380Mpa單軸模壓成生坯；(6)將生坯于1110-1150℃燒結(jié)，保溫2-6小時(shí)，制成高介電常數(shù)微波介質(zhì)陶瓷。
(7)將所得樣品上下表面涂覆銀漿，經(jīng)800℃-840℃燒滲制備電極；(8)焊接引線后制得高頻介質(zhì)陶瓷電容器。
步驟(2)的煅燒時(shí)間為3-5小時(shí)。
步驟(4)合成熔塊的煅燒時(shí)間為10-12小時(shí)。
步驟(6)的燒結(jié)過(guò)程是經(jīng)2-3h升溫至550℃，再經(jīng)2-3h升溫至1110-1150℃。
本發(fā)明通過(guò)添加稀土氧化物可有效地減小瓷料的ANT系陶瓷材料的介電損耗，同時(shí)可顯著提高瓷料的介電常數(shù)。本發(fā)明的ANT系陶瓷材料燒結(jié)溫度低(1110-1150℃)，并具有高介電常數(shù)(ε＞400)、低損耗(tgδ＜10×10-4)的優(yōu)良性能，具有廣闊的應(yīng)用發(fā)展前景。此外，本發(fā)明的制備工藝簡(jiǎn)單、制備過(guò)程無(wú)污染。
具體實(shí)施例方式
下面結(jié)合實(shí)施例對(duì)本發(fā)明作進(jìn)一步描述，但不局限于實(shí)施例。
本發(fā)明以分析純的Nb2O5、Ta2O5為原料，采用預(yù)合成前驅(qū)體(NbxTa1-x)O3(x＝0.2-0.8)，再在前驅(qū)體中加入一定比例的分析純Ag2O，混合物在氧化氣氛下反應(yīng)生成ANT，再按一定比例添加Gd2O3或者Dy2O3。
本發(fā)明具體實(shí)施例如下，但不局限于實(shí)施例。
實(shí)施例1稱取12g Nb2O5，12g Ta2O5混合球磨3h，于干燥箱內(nèi)110℃烘干，再于1100℃經(jīng)3h燒制成熔塊。稱取16gAg2O加入上述熔塊中，球磨5h后于930℃煅燒制得粉體，在此基礎(chǔ)上，加入重量百分比含量為1.0％的Gd2O3，球磨6h后烘干。加入5％石蠟造粒，壓制成直徑為10mm、厚度為1mm的圓形生胚，于高溫電阻箱中經(jīng)3h升至550℃進(jìn)行排蠟，再經(jīng)2h升溫至1110℃，保溫2h。所得樣品上下表面涂覆銀漿，經(jīng)820℃燒滲制備電極；焊接引線后制得高介微波陶瓷電容器。
實(shí)施例2稱取12g Nb2O5，12g Ta2O5混合球磨5h，于干燥箱內(nèi)110℃烘干，再于1150℃經(jīng)3h燒制成熔塊。稱取16gAg2O加入上述熔塊中，球磨3h后于950℃煅燒制得粉體，在此基礎(chǔ)上，加入重量百分比含量為4.0％的Gd2O3，球磨8h后烘干。加入5％石蠟造粒，壓制成直徑為10mm、厚度為1mm的圓形生胚，于高溫電阻箱中經(jīng)3h升至550℃進(jìn)行排蠟，再經(jīng)2h升溫至1140℃，保溫6h。所得樣品上下表面涂覆銀漿，經(jīng)840℃燒滲制備電極；焊接引線后制得高介微波陶瓷電容器。
實(shí)施例3稱取10g Nb2O5，16g Ta2O5混合球磨4h，于干燥箱內(nèi)120℃烘干，再于1200℃經(jīng)4h燒制成熔塊。稱取14gAg2O加入上述熔塊中，球磨4h后于960℃煅燒制得粉體，在此基礎(chǔ)上，加入重量百分比含量為5.0％的Gd2O3；球磨10h后烘干。加入5％石蠟造粒，壓制成直徑為10mm、厚度為1mm的圓形生胚，于高溫電阻箱中經(jīng)3h升至550℃進(jìn)行排蠟，再經(jīng)2h升溫至1140℃，保溫2h。所得樣品上下表面涂覆銀漿，經(jīng)840℃燒滲制備電極；焊接引線后制得高介微波陶瓷電容器。
實(shí)施例4稱取10g Nb2O5，16g Ta2O5混合球磨6h，于干燥箱內(nèi)120℃烘干，再于1300℃經(jīng)5h燒制成熔塊。稱取14gAg2O加入上述熔塊中，球磨6h后于930℃煅燒制得粉體，在此基礎(chǔ)上，加入重量百分比含量為1.0％Dy2O3；球磨6h后烘干。加入6％石蠟造粒，壓制成直徑為10mm、厚度為1mm的圓形生胚，于高溫電阻箱中經(jīng)3h升至550℃進(jìn)行排蠟，再經(jīng)2h升溫至1150℃，保溫4h。所得樣品上、下表面涂覆銀漿，經(jīng)820℃燒滲制備電極；焊接引線后制得高介微波陶瓷電容器。
實(shí)施例5稱取12g Nb2O5，12g Ta2O5混合球磨4h，于干燥箱內(nèi)120℃烘干，再于1150℃經(jīng)6h燒制成熔塊。稱取16gAg2O加入上述熔塊中，球磨5h后于940℃煅燒制得粉體，在此基礎(chǔ)上，加入重量百分比含量為3.5％Dy2O3；球磨12h后烘干。加入5％石蠟造粒，壓制成直徑為10mm、厚度為1mm的圓形生胚，于高溫電阻箱中經(jīng)3h升至550℃進(jìn)行排蠟，再經(jīng)2h升溫至1150℃，保溫2h。所得樣品上下表面涂覆銀漿，經(jīng)840℃燒滲制備電極；焊接引線后制得高介微波陶瓷電容器。
實(shí)施例6稱取12g Nb2O5，12g Ta2O5混合球磨5h，于干燥箱內(nèi)120℃烘干，再于1200℃經(jīng)3h燒制成熔塊。稱取15gAg2O加入上述熔塊中，球磨3h后于960℃煅燒制得粉體，在此基礎(chǔ)上，加入重量百分比含量為5.0％Dy2O3；球磨8h后烘干。加入6％石蠟造粒，壓制成直徑為10mm、厚度為1mm的圓形生胚，于高溫電阻箱中經(jīng)3h升至550℃進(jìn)行排蠟，再經(jīng)2h升溫至1130℃，保溫6h。所得樣品上下表面涂覆銀漿，經(jīng)820℃燒滲制備電極；焊接引線后制得高介微波陶瓷電容器。
本發(fā)明測(cè)試方法如下一、圓片形介質(zhì)的介電常數(shù)的檢測(cè)利用HP4278A電容儀測(cè)量樣品的電容量C，根據(jù)公式(1)計(jì)算樣品的介電常數(shù)。
ϵ=14.4×C×dD2---(1)]]>其中C為試樣的電容量，單位是pF。
D為試樣的直徑，單位為cm。
d為試樣的厚度，單位為cm。
二、樣品絕緣電阻率的測(cè)量利用ZC36型超高電阻儀測(cè)量楊品德絕緣電阻，利用下式計(jì)算材料的體電阻率ρvρv=Ri×π×D24d(Ω·cm)---(2)]]>其中Ri為樣品的絕緣電阻，單位為Ω。
D為試樣的直徑，單位為cm。
d為試樣的厚度，單位為cm。
三、樣品介電損耗的測(cè)量利用HP4278A電容儀測(cè)量樣品的介電損耗tgδ(1MHz)。
本發(fā)明實(shí)施例的測(cè)試結(jié)果與現(xiàn)有技術(shù)對(duì)比數(shù)據(jù)如下表1。
表1

由表1的測(cè)試結(jié)果可以看出，本發(fā)明的多種性能指標(biāo)全部?jī)?yōu)于現(xiàn)有技術(shù)，并且制備工藝簡(jiǎn)單、制備過(guò)程無(wú)污染。
本發(fā)明已通過(guò)較佳實(shí)施例進(jìn)行了描述，相關(guān)技術(shù)人員明顯能在不脫離本發(fā)明的內(nèi)容、精神和范圍的情況下對(duì)本文所述的技術(shù)方案適當(dāng)變更與組合，來(lái)實(shí)現(xiàn)本發(fā)明。所有相類似的替換和改動(dòng)對(duì)本領(lǐng)域技術(shù)人員來(lái)說(shuō)是顯而易見(jiàn)的，他們都被視為包括在本發(fā)明精神、范圍和內(nèi)容之中。
權(quán)利要求
1.一種高介電常數(shù)微波介質(zhì)陶瓷，其特征在于，其原料組分及摩爾百分比含量為，Ag2O40-60％、Nb2O510-40％、Ta2O510-40％，在此基礎(chǔ)上，外加重量百分比含量為1.0-5.0％的Gd2O3或者1.0-5.0％的Dy2O3。
2.權(quán)利要求1的高介電常數(shù)微波介質(zhì)陶瓷的制備方法，其特征在于，具有如下步驟(1)按摩爾百分比含量Nb2O510-40％、Ta2O510-40％配料，按原料∶去離子水∶鋯球重量比為1∶1∶1.5的比例球磨3-6小時(shí)；(2)將球磨后的原料于110℃～120℃烘干，再于1100℃～1300℃煅燒，合成前軀體；(3)按摩爾百分比含量Ag2O40-60％、前軀體40-60％二次配料，按原料∶去離子水∶鋯球重量比為1∶1∶1.5的比例球磨3-6小時(shí)；粉碎、混合，再次于110℃～120℃烘干；(4)將烘干后的原料于930-970℃煅燒，合成熔塊，在此基礎(chǔ)上，加入重量百分比含量為1.0-5.0％的Gd2O3或者1.0-5.0％的Dy2O3；再按原料∶去離子水∶鋯球重量比為1∶1∶1.5的比例球磨6-12小時(shí)，粉碎、混合，再次110℃～120℃烘干，制成陶瓷原粉；(5)在陶瓷原粉中加入重量比為5-6％的石蠟作為粘合劑造粒，經(jīng)120-380Mpa單軸模壓成生坯；(6)將生坯于1110-1150℃燒結(jié)，保溫2-6小時(shí)，制成高介電常數(shù)微波介質(zhì)陶瓷。(7)將所得樣品上下表面涂覆銀漿，經(jīng)800℃-840℃燒滲制備電極；(8)焊接引線后制得高頻介質(zhì)陶瓷電容器。
3.根據(jù)權(quán)利要求2所述高介電常數(shù)微波介質(zhì)陶瓷的制備方法，其特征在于，步驟(2)的煅燒時(shí)間為3-5小時(shí)。
4.根據(jù)權(quán)利要求2所述高介電常數(shù)微波介質(zhì)陶瓷的制備方法，其特征在于，步驟(4)合成熔塊的煅燒時(shí)間為10-12小時(shí)。
5.根據(jù)權(quán)利要求2所述高介電常數(shù)微波介質(zhì)陶瓷的制備方法，其特征在于，步驟(6)的燒結(jié)過(guò)程是經(jīng)2-3h升溫至550℃，再經(jīng)2-3h升溫至1110-1150℃。
全文摘要
本發(fā)明公開(kāi)了一種微波介質(zhì)陶瓷及其制備方法，原料組分及摩爾百分比含量為，Ag
文檔編號(hào)C04B35/01GK1975939SQ20061012984
公開(kāi)日2007年6月6日 申請(qǐng)日期2006年12月4日 優(yōu)先權(quán)日2006年12月4日
發(fā)明者李玲霞, 趙晶, 郭銳, 王洪茹 申請(qǐng)人:天津大學(xué)