本發(fā)明涉及鋰電池負(fù)極材料合成領(lǐng)域，更具體的涉及一種硅碳氮復(fù)合材料的連續(xù)制備方法。
背景技術(shù)：
碳材料是目前鋰離子電池負(fù)極應(yīng)用最廣泛的材料，它不僅應(yīng)用工藝技術(shù)成熟，容量較高，而且還具有優(yōu)良的循環(huán)性能、較高的庫倫效率和穩(wěn)定的放電電壓平臺，與溶劑相容性好，可為鋰電池提供高且平穩(wěn)的工作電壓，較好的高低溫性能和安全性能。硅材料的理論比容量很高，硅碳復(fù)合后能量密度可提高達(dá)200％以上，既能滿足便攜式大功率電源的容量要求，也能滿足混合電動(dòng)汽車對鋰離子電池提出的高功率需要，并且碳材料還能緩解硅在循環(huán)過程中劇烈體積變化帶來的內(nèi)部張力導(dǎo)致電極極板材料粉化坍塌的現(xiàn)象。硅、碳經(jīng)過特殊工藝復(fù)合成型后，在充放電過程中的絕對體積變化很小，具有良好的循環(huán)性能和較高的充放電效率，不僅性能較好而且相對穩(wěn)定。
目前硅碳氮復(fù)合材料應(yīng)用非常廣泛，但是其制備時(shí)間長，耗能大，會(huì)浪費(fèi)很多時(shí)間和資源。
技術(shù)實(shí)現(xiàn)要素：
本發(fā)明提供一種硅碳氮復(fù)合材料的連續(xù)制備方法，解決傳統(tǒng)硅碳氮復(fù)合材料中制備時(shí)間長，耗能大的問題。
具體的，本發(fā)明中硅碳氮復(fù)合材料的連續(xù)制備方法，包括以下步驟：
步驟1：將硅源與石墨粉均勻混合后裝入石墨坩堝中，所述硅源與石墨粉的摩爾比為0.1-5:100；
步驟2：將石墨坩堝放置在連續(xù)高溫爐的高溫區(qū)，向連續(xù)高溫爐中充入惰性保護(hù)氣體，并加熱爐內(nèi)溫度，使石墨坩堝中的混合物在2300-2500℃下保溫30-120min，之后將石墨坩堝從高溫區(qū)向降溫區(qū)移動(dòng)，同時(shí)調(diào)整爐內(nèi)惰性保護(hù)氣體的流動(dòng)方向由高溫區(qū)向降溫區(qū)流動(dòng)，以惰性保護(hù)氣體為載體，驅(qū)動(dòng)石墨坩堝中逸出的被碳還原的硅蒸汽從高溫區(qū)流動(dòng)進(jìn)入降溫區(qū)，進(jìn)入降溫區(qū)后，硅蒸汽轉(zhuǎn)變?yōu)橐簯B(tài)，以納米硅或納米硅線的形式沉積在石墨間隙或石墨表面，形成硅碳復(fù)合材料；
步驟3：將降溫區(qū)的溫度降至650-700℃，再在連續(xù)高溫爐的滴定口加入碳源和氮源，加入碳源和氮源后將降溫區(qū)升溫加熱至750-950℃，保溫5-30min，使碳源和氮源分解后快速擴(kuò)散并沉積在坩堝中的硅碳復(fù)合材料上，沉積完成后降溫出爐，得到硅碳氮復(fù)合材料。
優(yōu)選的，所述硅源選用金屬硅、一氧化硅或二氧化硅，所述石墨粉的純度為3-5n，所述石墨粉的粒度為325-800目。
優(yōu)選的，所述金屬硅的純度為4-5n，所述金屬硅的粒徑為2-10μm。
優(yōu)選的，惰性保護(hù)氣體選用氮?dú)饣驓鍤狻?/p>
優(yōu)選的，步驟3中，所述碳源選用煤油或甲醇，所述氮源選用氨水。
本發(fā)明的有益效果為：
本發(fā)明中硅碳氮復(fù)合材料的連續(xù)制備方法通過合理的利用余熱節(jié)約成本，縮短了工藝流程，使得硅碳氮復(fù)合材料的制備時(shí)間縮短，節(jié)省了資源和成本。
具體實(shí)施方式
下面將結(jié)合本發(fā)明實(shí)施例，對本發(fā)明實(shí)施例中的技術(shù)方案進(jìn)行清楚、完整地描述，顯然，所描述的實(shí)施例僅僅是本發(fā)明一部分實(shí)施例，而不是全部的實(shí)施例。基于本發(fā)明中的實(shí)施例，本領(lǐng)域普通技術(shù)人員在沒有做出創(chuàng)造性勞動(dòng)前提下所獲得的所有其他實(shí)施例，都屬于本發(fā)明保護(hù)的范圍。
實(shí)施例1
本發(fā)明實(shí)施例1提供的硅碳氮復(fù)合材料的連續(xù)制備方法，包括以下步驟：
步驟1：將純度為4n，粒徑為2μm的金屬硅與純度為3n，粒度為325目的石墨粉均勻混合后裝入石墨坩堝中，所述金屬硅與石墨粉的摩爾比為0.1:100；
步驟2：將石墨坩堝放置在連續(xù)高溫爐的高溫區(qū)，向連續(xù)高溫爐中充入氮?dú)?，并加熱爐內(nèi)溫度，使石墨坩堝中的混合物在2300℃下保溫30min，之后將石墨坩堝從高溫區(qū)向降溫區(qū)移動(dòng)，同時(shí)調(diào)整爐內(nèi)氮?dú)獾牧鲃?dòng)方向由高溫區(qū)向降溫區(qū)流動(dòng)，以氮?dú)鉃檩d體，驅(qū)動(dòng)石墨坩堝中逸出的硅蒸汽從高溫區(qū)流動(dòng)進(jìn)入降溫區(qū)，進(jìn)入降溫區(qū)后，硅蒸汽轉(zhuǎn)變?yōu)橐簯B(tài)，以納米硅或納米硅線的形式沉積在石墨間隙或石墨表面，形成硅碳復(fù)合材料；
步驟3：將降溫區(qū)的溫度降至650℃，再在連續(xù)高溫爐的滴定口加入煤油和氨水，加入煤油和氨水后將降溫區(qū)升溫加熱至850℃，保溫15min，隨著溫度的升高使煤油快速分解，局部區(qū)域的氣體快速分解，使得局部區(qū)域的壓力升高，使煤油和氨水分解后的碳源和氮源氣體快速擴(kuò)散并沉積在坩堝中的硅碳復(fù)合材料上，沉積完成后降溫出爐，得到硅碳氮復(fù)合材料。
實(shí)施例2
本發(fā)明實(shí)施例2提供的硅碳氮復(fù)合材料的連續(xù)制備方法，包括以下步驟：
步驟1：將純度為5n粒徑為5μm的一氧化硅與純度為5n，粒度為800目的石墨粉均勻混合后裝入石墨坩堝中，所述金屬硅與石墨粉的摩爾比為2:100；
步驟2：將石墨坩堝放置在連續(xù)高溫爐的高溫區(qū)，向連續(xù)高溫爐中充入氬氣，并加熱爐內(nèi)溫度，使石墨坩堝中的混合物在在2400℃下保溫80min，之后將石墨坩堝從高溫區(qū)向降溫區(qū)移動(dòng)，同時(shí)調(diào)整爐內(nèi)氬氣的流動(dòng)方向由高溫區(qū)向降溫區(qū)流動(dòng)，以氬氣為載體，驅(qū)動(dòng)石墨坩堝中逸出的被碳還原一氧化硅后形成的硅蒸汽從高溫區(qū)流動(dòng)進(jìn)入降溫區(qū)，進(jìn)入降溫區(qū)后，硅蒸汽轉(zhuǎn)變?yōu)橐簯B(tài)，以納米硅或納米硅線的形式沉積在石墨間隙或石墨表面，形成硅碳復(fù)合材料；
步驟3：將降溫區(qū)的溫度降至680℃，再在連續(xù)高溫爐的滴定口加入甲醇和氨水，加入甲醇和氨水后將降溫區(qū)升溫加熱至950℃，保溫5min，隨著溫度的升高使甲醇和氨水快速分解，局部區(qū)域的氣體快速分解，使得局部區(qū)域的壓力升高，使甲醇分解后的碳源和氮源氣體快速擴(kuò)散并沉積在坩堝中的硅碳復(fù)合材料上，沉積完成后降溫出爐，得到硅碳氮復(fù)合材料。
實(shí)施例3
本發(fā)明實(shí)施例3提供的硅碳氮復(fù)合材料的連續(xù)制備方法，包括以下步驟：
步驟1：將純度為4n粒徑為10μm的二氧化硅與純度為4n，粒度為600目的石墨粉均勻混合后裝入石墨坩堝中，所述金屬硅與石墨粉的摩爾比為5:100；
步驟2：將石墨坩堝放置在連續(xù)高溫爐的高溫區(qū)，向連續(xù)高溫爐中充入氬氣，并加熱爐內(nèi)溫度，使石墨坩堝中的混合物在2500℃下保溫120min，之后將石墨坩堝從高溫區(qū)向降溫區(qū)移動(dòng)，同時(shí)調(diào)整爐內(nèi)氬氣的流動(dòng)方向由高溫區(qū)向降溫區(qū)流動(dòng)，以氬氣為載體，驅(qū)動(dòng)石墨坩堝中逸出的被碳還原二氧化硅后形成的硅蒸汽從高溫區(qū)流動(dòng)進(jìn)入降溫區(qū)，進(jìn)入降溫區(qū)后，硅蒸汽轉(zhuǎn)變?yōu)橐簯B(tài)，以納米硅或納米硅線的形式沉積在石墨間隙或石墨表面，形成硅碳復(fù)合材料；
步驟3：將降溫區(qū)的溫度降至700℃，再在連續(xù)高溫爐的滴定口加入甲醇和氨水，加入甲醇和氨水后將降溫區(qū)升溫加熱至750℃，保溫30min，隨著溫度的升高使甲醇和氨水快速分解，局部區(qū)域的氣體快速分解，使得局部區(qū)域的壓力升高，使氨水分解后的碳源和氮源氣體快速擴(kuò)散并沉積在坩堝中的硅碳復(fù)合材料上，沉積完成后降溫出爐，得到硅碳氮復(fù)合材料。
盡管已描述了本發(fā)明的優(yōu)選實(shí)施例，但本領(lǐng)域內(nèi)的技術(shù)人員一旦得知了基本創(chuàng)造性概念，則可對這些實(shí)施例作出另外的變更和修改。所以，所附權(quán)利要求意欲解釋為包括優(yōu)選實(shí)施例以及落入本發(fā)明范圍的所有變更和修改。
顯然，本領(lǐng)域的技術(shù)人員可以對本發(fā)明進(jìn)行各種改動(dòng)和變型而不脫離本發(fā)明的精神和范圍。這樣，倘若本發(fā)明的這些修改和變型屬于本發(fā)明權(quán)利要求及其等同技術(shù)的范圍之內(nèi)，則本發(fā)明也意圖包含這些改動(dòng)和變型在內(nèi)。