專利名稱：測定水一烴乳液穩(wěn)定性的方法和裝置的制作方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及測定水-烴乳液穩(wěn)定性的方法。該方法可用于測定水-烴乳液的穩(wěn)定性，所述水-烴乳液在環(huán)境溫度下一般可穩(wěn)定地用作燃料；在改變溫度(冷卻或加熱)條件下，在烴母體中的石蠟沉降之后或之前，由于水的分層或結(jié)晶，該燃料可分成兩種或多種液相和/或固相。
在下文中，在沒有預(yù)先說明的情況下，術(shù)語“乳液”或“水-烴乳液”是指在烴及其組成連續(xù)相的可能添加劑中的水分散相乳液，或是指分散在水相中的烴乳液。
眾所周知，分散在烴中的少量水的存在可改善該烴的燃燒性能，因此可降低有害、未燃氮氧化物的排放量，也可降低導(dǎo)致燃燒室中溫度降低的水蒸發(fā)量。令人遺憾的是，兩種流體的不相混溶性實(shí)質(zhì)上限制了將該性能用于實(shí)施在燃燒爐中就地制備乳液。由于在工業(yè)應(yīng)用時(shí)的穩(wěn)定性不夠，所以通過向混合物中添加表面活性劑制備包含乳液的燃料和碳?xì)淙剂系呐ξ传@成功。最近的研究已經(jīng)獲得新燃料，該燃料的穩(wěn)定性可適用于工業(yè)開發(fā)(參見1997年3月17日的專利申請(qǐng)WO97/34969)。
該工業(yè)應(yīng)用需要開發(fā)控制由此生產(chǎn)的乳液的穩(wěn)定性的可靠方法，該方法經(jīng)得住時(shí)間的考驗(yàn)，在溫度影響下同樣能夠正常操作。
由于在介質(zhì)中發(fā)生復(fù)雜現(xiàn)象，該問題難以解決；所述介質(zhì)本質(zhì)上，特別是在經(jīng)歷溫度變化時(shí)為多相。
理由在于，原油或精煉烴含有程度不同的大量石蠟，該石蠟“在熱的條件下”呈可溶性，但在溫度下降的影響下可結(jié)晶，且然后沉降，所以在儲(chǔ)存或使用期間會(huì)呈現(xiàn)不相適應(yīng)的特性或狀況。在熱或冷的條件下，乳液的穩(wěn)定性都對(duì)溫度敏感；溫度升高可促進(jìn)分層現(xiàn)象，而在冷的條件下，游離水的結(jié)晶可加速分離過程。
由此，為了最佳使用該乳液，能夠提供在環(huán)境溫度下為初始穩(wěn)定液態(tài)的乳液在時(shí)間和/或溫度的影響下可分離成至少兩相的條件是非常有益的。
乳液可通過使用烴制得，所述烴包括汽油、瓦斯油、民用燃油或重燃油，這些燃料可含有本領(lǐng)域技術(shù)人員公知的各種添加劑或成分，如氧化化合物(醇類、醚類或植物油甲基酯)。對(duì)于所有產(chǎn)品，特別是含石蠟的產(chǎn)品，它們會(huì)出現(xiàn)相同的問題，如可存在過濾、泵送和堵塞等問題，特別是在發(fā)動(dòng)機(jī)及在工業(yè)和民用加熱系統(tǒng)中。類似地，就夏季或冬季乳液配方談及的內(nèi)容可推廣到當(dāng)前規(guī)格的民用夏季燃油和冬季燃油。
為了避免出現(xiàn)分層現(xiàn)象，將能夠促進(jìn)乳液形成且保證其穩(wěn)定性的表面活性劑添加劑加入到水-烴混合物中。為了避免石蠟受冷結(jié)晶和沉降，向已經(jīng)含有其本身添加劑的乳液中加入用于延緩出現(xiàn)晶體、預(yù)防其進(jìn)一步發(fā)展、保持其處于懸浮液狀態(tài)或防止其沉降的添加劑。由此可見，測定這些各種添加劑對(duì)乳液相分離現(xiàn)象的作用是很重要的。
測定外觀特征和固相在液體中分離的方法有多種。
第一種方法是基于測定在給定溫度下已經(jīng)結(jié)晶的瓦斯油中固體(如石蠟)的重量。這些石蠟可通過離心法(專利EP-0,355,053 A2)或在重力沉降儀中通過聚集(美國專利4,357,244)從烴中提取出來。這種測試僅能夠測定結(jié)晶且沉降出來的石蠟的總量。它們給出了過剩沉降的測定結(jié)果。
第二種類型測試模擬小型槽(標(biāo)準(zhǔn)NF M 07-085)中的實(shí)際沉降，烴在該槽中于低溫下存放了24或48小時(shí)。隨后實(shí)驗(yàn)者目測各相的外觀和體積，特別是目測兩相之間的界面位置。這種測試可給出沉降的近似定量測定結(jié)果。
另外還有測定兩種不混溶的液相或固-液相的外觀特征的光學(xué)方法。這里可提及專利FR 2,577,319和FR 2,681,428，前一專利的目的是測定瓦斯油的濁點(diǎn)，后一專利的目的是使兩種液相分層(測定烴的苯胺點(diǎn))。
這些方法的缺陷和不足在于●由于一般需要持續(xù)24小時(shí)或48小時(shí)，所以它們費(fèi)時(shí)間?！裼捎趦H依靠觀察者的主觀性，所以它們不可靠。●更特別地，它們不能測定分離相的量，不能知道相分離的速度，或者不能解釋和量化當(dāng)溫度改變時(shí)液體所經(jīng)過的后續(xù)狀態(tài)。
本發(fā)明目的在于通過熱重分析測定水-烴乳液穩(wěn)定性的方法利用業(yè)已成為均相的液體解決在定量測定液體或固體不相混溶相的分離時(shí)所遇到的問題。
本發(fā)明的目的在于提供一種測定易出現(xiàn)相分離的水-烴乳液穩(wěn)定性的方法，其特征在于●第一步，將所述乳液進(jìn)行適當(dāng)?shù)臒崽幚恚_(dá)到預(yù)定的試驗(yàn)溫度，通過熱重分析法連續(xù)測定其中部分浸漬在乳液中的重量分析檢測器表觀重量P的變化，然后●第二步，在通過熱重分析法繼續(xù)測定所述檢測器表觀重量改變的同時(shí)，將乳液維持在該溫度下，同時(shí)記錄該重量改變曲線，然后●一方面借助曲線確定收集分離相數(shù)量，另一方面，通過所述曲線測定對(duì)應(yīng)于所述曲線斜率的相分離速度，主要是測定對(duì)應(yīng)于第二步開始時(shí)表觀重量P顯著增加和連續(xù)增加的斷裂點(diǎn)處測得的速度，以及●通過與已知對(duì)照組乳液進(jìn)行比較，推斷乳液的穩(wěn)定性，所述對(duì)照組乳液相對(duì)于時(shí)間的穩(wěn)定性已通過長期穩(wěn)定性試驗(yàn)得到證實(shí)。
術(shù)語“預(yù)定溫度”在這里是指測定乳液穩(wěn)定性所需的穩(wěn)態(tài)溫度，而對(duì)冷條件下的穩(wěn)定性，還是指可見得到分離時(shí)的溫度，也就是通過裸眼或通過如專利FR 2,577,319和FR 2,681,428中描述的紅外線測得的溫度。
本發(fā)明方法將按照兩個(gè)主要變量進(jìn)行，所述兩個(gè)主要變量是指在高于水或特別是某些重石蠟的結(jié)晶溫度(在熱的條件下的性質(zhì))的預(yù)定溫度下的穩(wěn)定性，以及在低于至少組分之一的結(jié)晶溫度(在冷的條件下的性質(zhì))的預(yù)定溫度下的穩(wěn)定性。在熱或冷的條件下監(jiān)測乳液的穩(wěn)定性，作為時(shí)間和溫度函數(shù)的檢測器表觀重量變化曲線表明各種步驟的持續(xù)時(shí)間明顯不同。
其原因在于，熱的條件下的穩(wěn)定性可導(dǎo)致第一步驟，其持續(xù)時(shí)間與所制得的乳液的溫度(即一般接近于環(huán)境溫度的溫度)和試驗(yàn)穩(wěn)態(tài)溫度之間的差異有關(guān)。如果試驗(yàn)在環(huán)境溫度下進(jìn)行，持續(xù)時(shí)間則為零。如果試驗(yàn)溫度高于乳液的起始溫度，則后者必須加熱。另一方面，第二步驟可持續(xù)很長時(shí)間，在試驗(yàn)特別穩(wěn)定的乳液之時(shí)尤為如此；其中所述第二步驟在重量不再變化(即相被完全分離)時(shí)完成。在這種情況下，分離速度將是考慮的主要因素。
為了評(píng)估乳液的溫度特性，預(yù)定試驗(yàn)溫度應(yīng)為10至70℃，乳液以一般為0.05至10℃/min的加熱或冷卻速度下從環(huán)境溫度到達(dá)該溫度。
在低溫下確定乳液穩(wěn)定性的過程一方面包括監(jiān)測乳液中水的結(jié)晶和沉降情況，另一方面包括監(jiān)測乳液中石蠟的結(jié)晶和沉降。
在第一實(shí)施方案中，第一步驟包括通常以0.05至10℃/min的速度逐漸降低溫度至水和石蠟的結(jié)晶溫度之間，與此同時(shí)連續(xù)記錄檢測器表觀重量的改變。隨著乳液的密度上升，該重量將下降。在第二步驟中，記錄檢測器表觀重量的變化，同時(shí)保持溫度為常量。不論水的結(jié)晶溫度低于或高于石蠟的結(jié)晶溫度，該重量均基本上保持不變，直至到達(dá)兩相中某一相的結(jié)晶點(diǎn)為止。
在第二實(shí)施方案中，第一步驟一般包括通常以0.05至10℃/min的速度降低溫度至預(yù)定溫度，該預(yù)定溫度低于石蠟和水的結(jié)晶溫度，但高于烴基混合物的流動(dòng)溫度。
作為本發(fā)明主題的方法的優(yōu)點(diǎn)在于，無論是評(píng)估相分離速度，還是測定分離相的重量變量，所得結(jié)果都非常精確、可靠且具有重復(fù)性。
本發(fā)明還涉及用于測定乳液分離成幾種液相和/或固相的裝置，該裝置包括安裝有重量分析檢測器的熱重分析天平，該檢測器的浸漬在含有所述乳液的槽(2)中的部分為坩堝(5)，所述槽與冷卻線路相連，該裝置的特征在于坩堝可以不受束縛，優(yōu)選與槽同軸排布，槽的柱截面使得坩堝的最大直徑與槽的直徑之比為0.1至0.9。
坩堝為包含一底和輪緣的圓柱形，其高度不超過槽的液面。輪緣的高度為0.5mm至30mm，一般為5mm。
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圖1A、1B和1C及其下述說明，本發(fā)明裝置的特征將會(huì)變得更加明顯。
由圖1A表示的裝置包含熱重梁式天平(1)(SETARAM型)、含肉眼檢查為均相的待研究液體混合物(3)的槽(2)、用于冷卻或加熱槽的溫度控制裝置(圖中未示出)及用于記錄和處理數(shù)據(jù)的計(jì)算機(jī)系統(tǒng)(圖中未示出)。
圖中天平(1)的梁(4)的左壁懸掛有浸漬在含混合物的槽(2)中的坩堝(5)。槽(2)具有一夾套(6)，允許通過加熱或冷卻線路(圖中未示出)調(diào)節(jié)混合物的溫度。
與槽相同，坩堝(5)也為圓柱形，包含底部和輪緣(7)。
與天平連接的標(biāo)準(zhǔn)光磁系統(tǒng)(10)可測定和記錄坩堝重量變化。
圖1B和1C展示了坩堝的詳細(xì)情況。
圖2至5以曲線形式顯示了由相分離的不同實(shí)例獲得的測定結(jié)果。
根據(jù)圖2至5，通過閱讀以非限定方式給出的完成本發(fā)明方法的實(shí)施例，該方法的特征和優(yōu)點(diǎn)將會(huì)變得更加明顯。實(shí)施例1本實(shí)施例描述了將本發(fā)明方法應(yīng)用于在冷的條件下測定水-瓦斯油乳液(冬季配方)的穩(wěn)定性。將該乳液溫度降至水和石蠟的結(jié)晶溫度之下，無需贅述，該溫度應(yīng)當(dāng)高于流動(dòng)點(diǎn)，一方面監(jiān)測水的結(jié)晶和沉降，另一方面監(jiān)測石蠟的結(jié)晶和沉降。
該方法如下進(jìn)行使用購自SETARAM公司的B60或TGA 92型帶有電磁補(bǔ)償?shù)臒嶂胤治鎏炱?。坩堝為一帶有輪緣的碟，直徑?0mm，高度為5mm。將其置于直徑為30mm、高度為100mm的圓筒中，圓筒中含有待測試的瓦斯油。
將坩堝浸漬在槽中至瓦斯油表面以下33mm處。然后將乳液的溫度降至-7.5℃，降溫速度為每分鐘0.7℃，在此溫度下可見到晶體的形成，然后將槽保持在該溫度下18小時(shí)。
記錄降溫和溫度保持穩(wěn)定時(shí)的坩堝相對(duì)重量的變化。僅僅由于乳液密度隨著溫度降低而升高這一變化，可觀察到坩堝相對(duì)重量降低；隨后由于沉降在坩堝中的水和石蠟，相對(duì)高度將增加。
由于沉降石蠟和/或水導(dǎo)致的坩堝重量增量Gp可通過下述方法獲得在各種情況下，將在時(shí)間t時(shí)測得的檢測器重量P減去第二步驟(恒定溫度)開始時(shí)測得的裝置的相對(duì)重量Ps，即Gp＝P-Ps。由此，總重量增量就是第二步驟最后和開始時(shí)裝置表觀重量之差。
記錄的曲線示于圖2●曲線第一部分(OA段)可通過由溫度下降時(shí)瓦斯油密度增加引起的相對(duì)表現(xiàn)重量的損失解釋?！袢缓罂捎^察到潛伏期(AB段)，其中由于只有石蠟沉降，水顯示出過冷現(xiàn)象，所以相對(duì)重量只有少量增加?！竦谌糠?BC段)顯示出相對(duì)重量的迅速增加，對(duì)應(yīng)于在溫度保持在-7.5℃(±0.2℃)的靜止階段中沉積在坩堝表面的石蠟和水的重量?！裨诘谒牟糠?CD段)中，曲線終止于D，從該點(diǎn)起，相對(duì)重量的增量僅僅取決于石蠟的沉降。由于水已經(jīng)全部沉降出來，所以此時(shí)已經(jīng)可以內(nèi)眼觀察到相分離?！袂€中顯示了試驗(yàn)的延長部分，在超過斷點(diǎn)D之后，相對(duì)重量的增量為零。坩堝中已不再存在任何沉降，所測定的相對(duì)重量基本上保持恒定。實(shí)際上，由于游離水的沉淀導(dǎo)致了乳液的不穩(wěn)定，所以這段曲線沒有實(shí)際用途。
圖2中的沉降曲線能夠定義三種特征量1/以毫克表示的相對(duì)重量的增量(Gp)，它表示在實(shí)驗(yàn)過程中沉降的水和石蠟的總量。
2/以mg/小時(shí)表示的乳液沉降速度(V)，由曲線BC段拐點(diǎn)的斜率得到。沉降速度可用來比較不同的乳液。
3/以小時(shí)表示的潛伏期，它對(duì)應(yīng)于曲線穩(wěn)定階段AB的時(shí)間，在此期間，乳液在試驗(yàn)溫度下保持穩(wěn)定。
在圖2試驗(yàn)曲線的乳液條件下，潛伏期為8小時(shí)。實(shí)施例2在該實(shí)施例中，通過添加具有冷條件下特征性能的特定添加劑，分析另一包含在最低溫下結(jié)晶的石蠟的冬季配方乳液，第一步驟停止在石蠟已發(fā)生結(jié)晶的-8.5℃，即在濁點(diǎn)之上。只有水結(jié)晶。
重量變化記錄于圖3中的曲線上。
在坩堝相對(duì)重量降低(OA段)之后，由于水的過冷，可觀察到潛伏期(AB段)；然后由于水的結(jié)晶，最后可觀察到重量迅速增加(BC段)。由于所有的水都已結(jié)晶，所以到了C點(diǎn)之后，重量增量變成零?；谒姆艧峤Y(jié)晶，介質(zhì)的溫度曲線具有峰值現(xiàn)象。
該裝置可精確地區(qū)分水-瓦斯油乳液所經(jīng)過的各種熱過程，通過測定沉降速度和表觀重量增量而定量表示分離水平。實(shí)施例3根據(jù)本發(fā)明的方法，本實(shí)施例揭示了兩種乳液EMU01和EMU02在環(huán)境溫度下的穩(wěn)定性的測定，所述兩種乳液是通過在EN590型瓦斯油中混合13％(重量)水得到的，所述乳液中含有用于維持乳液狀態(tài)的特定添加劑，其中水滴在瓦斯油中的粒度分布明顯不同●乳液EMU01具有單分散粒度分布，液滴直徑約為1μm(見照片1)。●乳液EMU02水相分散較差，具有多分散相，液滴直徑為0.1μm至50μm(參見照片2)。
記錄表觀重量增加得到圖4中的曲線。在這種情況下，穩(wěn)定溫度(20℃)大于水和石蠟的結(jié)晶溫度，得到相對(duì)重量增加隨時(shí)間的線性變化。對(duì)于乳液EMU02，兩個(gè)主要參數(shù)(V和Gp)顯著增加，因此穩(wěn)定性比乳液EMU01差。由于樣品EMU01顯示出水在連續(xù)相中分散更均勻，所以產(chǎn)生絮凝和沉降的趨勢更小。該實(shí)施例清楚地表明根據(jù)本發(fā)明的方法，通過在給定溫度下與試驗(yàn)對(duì)照組比較，可建立制得的乳液的穩(wěn)定性定量等級(jí)。另外，通過圖象處理進(jìn)行的粒度分析只能給出局部分析結(jié)果，盡管可進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，但會(huì)費(fèi)時(shí)且復(fù)雜；而本發(fā)明方法可在不稀釋樣品的條件下，無論其溫度如何，均可在樣品的整個(gè)體積內(nèi)進(jìn)行全面分析。實(shí)施例4本實(shí)施例的目的在于表明本發(fā)明方法可定性并優(yōu)化工業(yè)乳液生產(chǎn)過程。具體地，在密閉循環(huán)設(shè)備中工業(yè)制備各種乳液，所述設(shè)備包含乳液研磨機(jī)和樣品出口，從而使樣品經(jīng)過一定數(shù)量的循環(huán)操作后進(jìn)行取樣。在實(shí)施例3描述的條件下，利用本發(fā)明方法測定環(huán)境溫度下這些樣品的穩(wěn)定性，然后與含13％水的EMU對(duì)照組乳液(下文稱之為“對(duì)照組”)的穩(wěn)定性進(jìn)行比較，在很長時(shí)間內(nèi)檢測其穩(wěn)定性。為了得到大約為1μm的單分散水滴粒度分布，在實(shí)驗(yàn)室中制備該“對(duì)照組”，所述分布已通過電子顯微鏡和圖象處理分析過。
向工業(yè)設(shè)備的密閉系統(tǒng)中引入一定量的瓦斯油EN590和13％(重量)的水(相對(duì)于瓦斯油的重量)，該混合物已經(jīng)過乳化(EMU03)。
在進(jìn)行4次和7次混合循環(huán)操作后取樣，通過本發(fā)明方法分析該乳液。測定表觀重量增量和1小時(shí)和6小時(shí)后的沉降速度V1和V2，結(jié)果示于表1。
表1
由此可清楚地看到，乳液的穩(wěn)定性可以得到控制，從而將生產(chǎn)方法調(diào)節(jié)成達(dá)到對(duì)照組水平。實(shí)施例5本實(shí)施例研究了作為預(yù)定溫度(40℃至-8℃)函數(shù)的兩種乳液EMU04(夏季配方)和EMU05(冬季配方)的穩(wěn)定性；對(duì)于本發(fā)明方法第一步驟中的溫度升高或降低，可以采用實(shí)施例1和3中描述的方法。所得結(jié)果示于表2表2
＝水相結(jié)晶由此可以看到，乳液的穩(wěn)定性隨著溫度的降低而提高，直至由水和石蠟結(jié)晶導(dǎo)致的斷點(diǎn)為止。實(shí)施例6本實(shí)施例研究了乳液在70℃下的穩(wěn)定性。在該方法的第一步驟中，乳液的溫度以1℃/min的速率逐漸升高，直至達(dá)到70℃的穩(wěn)定狀態(tài)為止。連續(xù)測定坩堝的表觀重量，得到圖5曲線。
首先，在第一步驟中，可觀察到重量顯著增加，該重量顯著增加基本上是由乳液中烴餾份的密度降低引起的。其次，可觀察到相對(duì)重量的非線性變化(AB段均勻地加速)，直至達(dá)到相充分分離為止，這種非線性變化是由存在于乳液組合物中的水的分層引起的。
權(quán)利要求
1.一種測定易出現(xiàn)相分離的水-烴乳液穩(wěn)定性的方法，其特征在于●第一步，將所述乳液進(jìn)行適當(dāng)?shù)臒崽幚?，達(dá)到預(yù)定的試驗(yàn)溫度，通過熱重分析法連續(xù)測定其部分被浸漬在乳液中的重量分析檢測器的表觀重量P變化，然后●第二步，在通過熱重分析法連續(xù)測定所述檢測器表觀重量改變的同時(shí)，將乳液維持在該溫度下，同時(shí)記錄該重量改變曲線，然后●借助曲線一方面確定收集的分離相數(shù)量，另一方面，通過所述曲線測定對(duì)應(yīng)于所述曲線斜率的相分離速度，主要是測定對(duì)應(yīng)于第二步開始時(shí)表觀重量P顯著增加和連續(xù)增加的斷裂點(diǎn)處測得的速度，以及●通過與已知對(duì)照組乳液進(jìn)行比較，推斷乳液的穩(wěn)定性，所述對(duì)照組乳液相對(duì)于時(shí)間的穩(wěn)定性已通過長期穩(wěn)定性試驗(yàn)得到證實(shí)。
2.根據(jù)權(quán)利要求1的方法，其特征在于預(yù)定試驗(yàn)溫度為10至70℃；乳液由環(huán)境溫度以通常為0.05至10℃/min的加熱或冷卻速度調(diào)節(jié)至此溫度。
3.根據(jù)權(quán)利要求1的方法，其特征在于預(yù)定試驗(yàn)溫度在水的結(jié)晶溫度至石蠟的結(jié)晶溫度之間，其中第一溫度高于第二溫度，反之亦然；乳液以通常為0.05至10℃/min的速度快速冷卻至此溫度。
4.根據(jù)權(quán)利要求1的方法，其特征在于預(yù)定試驗(yàn)溫度低于石蠟和水相的結(jié)晶溫度，高于烴基混合物的流動(dòng)點(diǎn)；乳液以0.05至10℃/min的冷卻速度調(diào)節(jié)至此溫度。
5.用于測定乳液熱重分離成兩種液相、水相和烴基相的裝置，該裝置包括安裝有重量分析檢測器的熱重分析天平(1)，該檢測器被浸漬在含有所述乳液的槽(2)中的部分為坩堝(5)，所述槽與冷卻線路相連，其特征在于坩堝為不受限制，優(yōu)選與槽同軸排布，槽的柱形截面使得坩堝的最大直徑與槽的直徑之比為0.1至0.9。
6.根據(jù)權(quán)利要求5的裝置，其特征在于坩堝呈包含底部和輪緣(7)的圓柱形，輪緣的高度為5mm至30mm，一般為5mm。
7.權(quán)利要求1至4中任一項(xiàng)的方法在測定添加劑的促進(jìn)維持液體乳液均勻性的效力方面的用途。
8.權(quán)利要求1至4中任一項(xiàng)的方法在測定生產(chǎn)乳化燃料方法的效力方面的用途。
全文摘要
本發(fā)明涉及一種通過監(jiān)測被浸在水－烴混合物中的重量分析傳感器的重量變化來確定易出現(xiàn)相分離的水－烴乳液的溫度穩(wěn)定性的方法和設(shè)備,該方法的第一步是將所述乳液冷卻或加熱至預(yù)定溫度。在第二步中,保持該溫度不變,確立重量隨時(shí)間變化的曲線,通過曲線的斜率可以確定所收集的固體重量和兩相分離速度,通過與已知的穩(wěn)定的參考乳液進(jìn)行對(duì)比可確定上述乳液的穩(wěn)定性。
文檔編號(hào)G01N5/00GK1251169SQ9880346
公開日2000年4月19日 申請(qǐng)日期1998年2月26日 優(yōu)先權(quán)日1997年2月27日
發(fā)明者Y·福瑞, J－M·萊托夫, P·舒爾茨 申請(qǐng)人:埃爾弗安塔法國公司