本發(fā)明涉及化學(xué)品測試方法領(lǐng)域，特別是一種碳纖維生產(chǎn)過程中紡絲原液殘余丙烯腈單體含量的測試方法。

背景技術(shù)：

聚丙烯腈(PAN)基碳纖維是1960年代迅速發(fā)展起來的新型材料，因其具有質(zhì)量輕、比強(qiáng)度高、比模量高、耐高溫、耐腐蝕、耐磨、抗疲勞、導(dǎo)電、導(dǎo)熱等優(yōu)異性能，被廣泛應(yīng)用于衛(wèi)星、運(yùn)載火箭、戰(zhàn)術(shù)導(dǎo)彈、宇宙飛船等軍工行業(yè)，已成為航天航空工業(yè)中不可缺少的材料。

由于生產(chǎn)碳纖維的過程中，紡絲原液中含有丙烯腈單體。如果紡絲原液中殘余丙烯腈的含量大于0.01％，則所制得的聚丙烯腈碳纖維原絲在經(jīng)過碳化時(shí)，其強(qiáng)度較低，達(dá)不到使用要求。因此，紡絲原液需要通過脫單脫泡后才可以進(jìn)入紡絲過程形成聚丙烯腈碳纖維原絲。而如果確定紡絲原液中殘余丙烯腈單體的含量是一個(gè)難題，目前國內(nèi)外沒有文獻(xiàn)報(bào)道如何測試聚丙烯腈碳纖維紡絲原液中殘余丙烯腈的含量。

技術(shù)實(shí)現(xiàn)要素：

本發(fā)明為了克服上述技術(shù)問題的不足，提供了一種簡單且準(zhǔn)確的碳纖維生產(chǎn)過程中紡絲原液殘余丙烯腈單體含量的測試方法。

解決上述技術(shù)問題的技術(shù)方案如下：

一種碳纖維生產(chǎn)過程中紡絲原液殘余丙烯腈單體含量的測試方法，依次用氫氧化鈉堿溶液和標(biāo)準(zhǔn)硫酸酸溶液滴定待測樣品，再通過公式計(jì)算出聚丙烯腈紡絲原液中的殘余丙烯腈質(zhì)量百分含量。

一種碳纖維生產(chǎn)過程中紡絲原液殘余丙烯腈單體含量的測試方法，包括以下步驟：

(1)在萬分之一的分析天平上稱取1.5～2.5g聚丙烯腈紡絲原液置于250mL碘量瓶中，精確至0.0001g，記為M；

(2)在步驟(1)所述的碘量瓶中加入25mL二甲基亞砜；

(3)在碘量瓶中加入攪拌磁，蓋上塞子，在碘量瓶口用水封后，于20～30℃溫度下電磁攪拌器上攪拌8～10min；

(4)待聚丙烯腈紡絲原液完全溶解后，打開瓶塞，沿著碘量瓶的瓶壁加入50mL去離子水，攪拌均勻；

(5)待碘量瓶中溶液冷卻后，向碘量瓶中加入5滴混合指示劑，用氫氧化鈉堿溶液滴定至淡藍(lán)色；

(6)再向碘量瓶中加入25mL 0.1mol/L亞硫酸鈉溶液搖勻，再用標(biāo)準(zhǔn)硫酸酸溶液滴定至黃綠色，30s不褪色即為終點(diǎn)，記下消耗的標(biāo)準(zhǔn)硫酸酸溶液的體積V；

(7)為排除試劑本身的酸堿度干擾，另作兩個(gè)空白試驗(yàn)：a)在250mL碘量瓶中加入25mL二甲基亞砜和50mL去離子水，攪拌均勻，向碘量瓶中加入5滴混合指示劑，再向碘量瓶中加入25mL 0.1mol/L亞硫酸鈉溶液搖勻，再用標(biāo)準(zhǔn)硫酸酸溶液滴定至黃綠色，30s不褪色即為終點(diǎn)，記下消耗的標(biāo)準(zhǔn)硫酸酸溶液的體積V₀₁；b)在250mL碘量瓶中加入25mL二甲基亞砜和50mL去離子水，攪拌均勻，向碘量瓶中加入5滴混合指示劑，用氫氧化鈉堿溶液滴定至淡藍(lán)色；30s不褪色即為終點(diǎn)，記下消耗的氫氧化鈉堿溶液的體積V₀₂；

(8)根據(jù)公式AN％＝[2×(V-V₀₁+V₀₂)/M]×C×0.05306×100％計(jì)算出聚丙烯腈紡絲原液中的殘余丙烯腈質(zhì)量百分含量；

式中：AN％-待測樣品殘余丙烯腈單體含量；

V-待測樣品消耗硫酸標(biāo)準(zhǔn)溶液的體積，mL；

V₀₁、V₀₂-分別為空白試驗(yàn)a)、b)消耗標(biāo)準(zhǔn)酸或堿的體積，mL；

M-紡絲原液質(zhì)量，g；

C-標(biāo)準(zhǔn)硫酸酸溶液的濃度，mol/L；

0.05306-每摩爾丙烯腈相當(dāng)?shù)目藬?shù)，g/moL。

進(jìn)一步地，所述的混合指示劑為100mL乙醇中溶解0.1g茜黃素R和0.2g麝香草酚酞。

進(jìn)一步地，所述的氫氧化鈉堿溶液的濃度為0.03mol/L。

進(jìn)一步地，所述的標(biāo)準(zhǔn)硫酸酸溶液的濃度為0.01149mol/L。

本發(fā)明的有益效果是：本發(fā)明提供了一種碳纖維生產(chǎn)過程中紡絲原液殘余丙烯腈單體含量的測試方法，該方法簡單，方便操作，滴定終點(diǎn)容易判斷，測試結(jié)果更加準(zhǔn)確。通過這種方法的建立，能夠非常準(zhǔn)確地測試聚丙烯腈碳纖維原液中殘余丙烯腈的含量，對(duì)指導(dǎo)脫單過程中的工藝過程及工藝參數(shù)起到至關(guān)重要的作用。

具體實(shí)施方式

下面結(jié)合具體實(shí)施方式對(duì)本發(fā)明作進(jìn)一步詳細(xì)的說明。

實(shí)施例1：

一種碳纖維生產(chǎn)過程中紡絲原液殘余丙烯腈單體含量的測試方法，包括以下步驟：

(1)在萬分之一的分析天平上稱取M＝1.5037g聚丙烯腈紡絲原液置于250mL碘量瓶中；

(2)在步驟(1)所述的碘量瓶中加入25mL二甲基亞砜；

(3)在碘量瓶中加入攪拌磁，蓋上塞子，在碘量瓶口用水封后，于20℃溫度下電磁攪拌器上攪拌10min；

(4)待聚丙烯腈紡絲原液完全溶解后，打開瓶塞，沿著碘量瓶的瓶壁加入50mL去離子水，攪拌均勻；

(5)待碘量瓶中溶液冷卻后，向碘量瓶中加入5滴混合指示劑，用0.03mol/L氫氧化鈉堿溶液滴定至淡藍(lán)色；

(6)再向碘量瓶中加入25mL 0.1mol/L亞硫酸鈉溶液搖勻，再用0.01149mol/L標(biāo)準(zhǔn)硫酸酸溶液滴定至黃綠色，30s不褪色即為終點(diǎn)，記下消耗的標(biāo)準(zhǔn)硫酸酸溶液的體積V＝2.20mL；

(7)為排除試劑本身的酸堿度干擾，另作兩個(gè)空白試驗(yàn)：a)在250mL碘量瓶中加入25mL二甲基亞砜和50mL去離子水，攪拌均勻，向碘量瓶中加入5滴混合指示劑，再向碘量瓶中加入25mL 0.1mol/L亞硫酸鈉溶液搖勻，再用0.01149mol/L標(biāo)準(zhǔn)硫酸酸溶液滴定至黃綠色，30s不褪色即為終點(diǎn)，記下消耗的標(biāo)準(zhǔn)硫酸酸溶液的體積V₀₁＝0.05mL；b)在250mL碘量瓶中加入25mL二甲基亞砜和50mL去離子水，攪拌均勻，向碘量瓶中加入5滴混合指示劑，用氫氧化鈉堿溶液滴定至淡藍(lán)色；30s不褪色即為終點(diǎn)，記下消耗的氫氧化鈉堿溶液的體積V₀₂＝0.10mL；

(8)根據(jù)公式AN％＝[2×(V-V₀₁+V₀₂)/M]×C×0.05306×100％計(jì)算出聚丙烯腈紡絲原液中的殘余丙烯腈質(zhì)量百分含量為1.5784％；

式中：AN％-待測樣品殘余丙烯腈單體含量；

V-待測樣品消耗硫酸標(biāo)準(zhǔn)溶液的體積，mL；

V₀₁、V₀₂-分別為空白試驗(yàn)a)、b)消耗標(biāo)準(zhǔn)酸或堿的體積，mL；

M-紡絲原液質(zhì)量，g；

C-標(biāo)準(zhǔn)硫酸酸溶液的濃度，mol/L；

0.05306-每摩爾丙烯腈相當(dāng)?shù)目藬?shù)，g/moL。

所述的混合指示劑為100mL乙醇中溶解0.1g茜黃素R和0.2g麝香草酚酞。

實(shí)施例2：

一種碳纖維生產(chǎn)過程中紡絲原液殘余丙烯腈單體含量的測試方法，包括以下步驟：

(1)在萬分之一的分析天平上稱取M＝1.9716g聚丙烯腈紡絲原液置于250mL碘量瓶中；

(2)在步驟(1)所述的碘量瓶中加入25mL二甲基亞砜；

(3)在碘量瓶中加入攪拌磁，蓋上塞子，在碘量瓶口用水封后，于20℃溫度下電磁攪拌器上攪拌10min；

(4)待聚丙烯腈紡絲原液完全溶解后，打開瓶塞，沿著碘量瓶的瓶壁加入50mL去離子水，攪拌均勻；

(5)待碘量瓶中溶液冷卻后，向碘量瓶中加入5滴混合指示劑，用0.03mol/L氫氧化鈉堿溶液滴定至淡藍(lán)色；

(6)再向碘量瓶中加入25mL 0.1mol/L亞硫酸鈉溶液搖勻，再用0.01149mol/L標(biāo)準(zhǔn)硫酸酸溶液滴定至黃綠色，30s不褪色即為終點(diǎn)，記下消耗的標(biāo)準(zhǔn)硫酸酸溶液的體積V＝2.90mL；

(7)為排除試劑本身的酸堿度干擾，另作兩個(gè)空白試驗(yàn)：a)在250mL碘量瓶中加入25mL二甲基亞砜和50mL去離子水，攪拌均勻，向碘量瓶中加入5滴混合指示劑，再向碘量瓶中加入25mL 0.1mol/L亞硫酸鈉溶液搖勻，再用0.01149mol/L標(biāo)準(zhǔn)硫酸酸溶液滴定至黃綠色，30s不褪色即為終點(diǎn)，記下消耗的標(biāo)準(zhǔn)硫酸酸溶液的體積V₀₁＝0.05mL；b)在250mL碘量瓶中加入25mL二甲基亞砜和50mL去離子水，攪拌均勻，向碘量瓶中加入5滴混合指示劑，用氫氧化鈉堿溶液滴定至淡藍(lán)色；30s不褪色即為終點(diǎn)，記下消耗的氫氧化鈉堿溶液的體積V₀₂＝0.10mL；

(8)根據(jù)公式AN％＝[2×(V-V₀₁+V₀₂)/M]×C×0.05306×100％計(jì)算出聚丙烯腈紡絲原液中的殘余丙烯腈質(zhì)量百分含量為1.5783％；

式中：AN％-待測樣品殘余丙烯腈單體含量；

V-待測樣品消耗硫酸標(biāo)準(zhǔn)溶液的體積，mL；

V₀₁、V₀₂-分別為空白試驗(yàn)a)、b)消耗標(biāo)準(zhǔn)酸或堿的體積，mL；

M-紡絲原液質(zhì)量，g；

C-標(biāo)準(zhǔn)硫酸酸溶液的濃度，mol/L；

0.05306-每摩爾丙烯腈相當(dāng)?shù)目藬?shù)，g/moL。

所述的混合指示劑為100mL乙醇中溶解0.1g茜黃素R和0.2g麝香草酚酞。

實(shí)施例3：

一種碳纖維生產(chǎn)過程中紡絲原液殘余丙烯腈單體含量的測試方法，包括以下步驟：

(1)在萬分之一的分析天平上稱取M＝2.4932g聚丙烯腈紡絲原液置于250mL碘量瓶中；

(2)在步驟(1)所述的碘量瓶中加入25mL二甲基亞砜；

(3)在碘量瓶中加入攪拌磁，蓋上塞子，在碘量瓶口用水封后，于20℃溫度下電磁攪拌器上攪拌10min；

(4)待聚丙烯腈紡絲原液完全溶解后，打開瓶塞，沿著碘量瓶的瓶壁加入50mL去離子水，攪拌均勻；

(5)待碘量瓶中溶液冷卻后，向碘量瓶中加入5滴混合指示劑，用0.03mol/L氫氧化鈉堿溶液滴定至淡藍(lán)色；

(6)再向碘量瓶中加入25mL 0.1mol/L亞硫酸鈉溶液搖勻，再用0.01149mol/L標(biāo)準(zhǔn)硫酸酸溶液滴定至黃綠色，30s不褪色即為終點(diǎn)，記下消耗的標(biāo)準(zhǔn)硫酸酸溶液的體積V＝3.68mL；

(7)為排除試劑本身的酸堿度干擾，另作兩個(gè)空白試驗(yàn)：a)在250mL碘量瓶中加入25mL二甲基亞砜和50mL去離子水，攪拌均勻，向碘量瓶中加入5滴混合指示劑，再向碘量瓶中加入25mL 0.1mol/L亞硫酸鈉溶液搖勻，再用0.01149mol/L標(biāo)準(zhǔn)硫酸酸溶液滴定至黃綠色，30s不褪色即為終點(diǎn)，記下消耗的標(biāo)準(zhǔn)硫酸酸溶液的體積V₀₁＝0.05mL；b)在250mL碘量瓶中加入25mL二甲基亞砜和50mL去離子水，攪拌均勻，向碘量瓶中加入5滴混合指示劑，用氫氧化鈉堿溶液滴定至淡藍(lán)色；30s不褪色即為終點(diǎn)，記下消耗的氫氧化鈉堿溶液的體積V₀₂＝0.10mL；

(8)根據(jù)公式AN％＝[2×(V-V₀₁+V₀₂)/M]×C×0.05306×100％計(jì)算出聚丙烯腈紡絲原液中的殘余丙烯腈質(zhì)量百分含量為1.5781％；

式中：AN％-待測樣品殘余丙烯腈單體含量；

V-待測樣品消耗硫酸標(biāo)準(zhǔn)溶液的體積，mL；

V₀₁、V₀₂-分別為空白試驗(yàn)a)、b)消耗標(biāo)準(zhǔn)酸或堿的體積，mL；

M-紡絲原液質(zhì)量，g；

C-標(biāo)準(zhǔn)硫酸酸溶液的濃度，mol/L；

0.05306-每摩爾丙烯腈相當(dāng)?shù)目藬?shù)，g/moL。

所述的混合指示劑為100mL乙醇中溶解0.1g茜黃素R和0.2g麝香草酚酞。

實(shí)施例1～3是在其他條件不變的情況下，只改變待測樣品的重量，測試對(duì)比如下表所示：

實(shí)施例4：

一種碳纖維生產(chǎn)過程中紡絲原液殘余丙烯腈單體含量的測試方法，包括以下步驟：

(1)在萬分之一的分析天平上稱取M＝1.5000g聚丙烯腈紡絲原液置于250mL碘量瓶中；

(2)在步驟(1)所述的碘量瓶中加入25mL二甲基亞砜；

(3)在碘量瓶中加入攪拌磁，蓋上塞子，在碘量瓶口用水封后，于20℃溫度下電磁攪拌器上攪拌10min；

(4)待聚丙烯腈紡絲原液完全溶解后，打開瓶塞，沿著碘量瓶的瓶壁加入50mL去離子水，攪拌均勻；

(5)待碘量瓶中溶液冷卻后，向碘量瓶中加入5滴混合指示劑，用0.03mol/L氫氧化鈉堿溶液滴定至淡藍(lán)色；

(6)再向碘量瓶中加入25mL 0.1mol/L亞硫酸鈉溶液搖勻，再用0.01149mol/L標(biāo)準(zhǔn)硫酸酸溶液滴定至黃綠色，30s不褪色即為終點(diǎn)，記下消耗的標(biāo)準(zhǔn)硫酸酸溶液的體積V＝2.20mL；

(7)為排除試劑本身的酸堿度干擾，另作兩個(gè)空白試驗(yàn)：a)在250mL碘量瓶中加入25mL二甲基亞砜和50mL去離子水，攪拌均勻，向碘量瓶中加入5滴混合指示劑，再向碘量瓶中加入25mL 0.1mol/L亞硫酸鈉溶液搖勻，再用0.01149mol/L標(biāo)準(zhǔn)硫酸酸溶液滴定至黃綠色，30s不褪色即為終點(diǎn)，記下消耗的標(biāo)準(zhǔn)硫酸酸溶液的體積V₀₁＝0.05mL；b)在250mL碘量瓶中加入25mL二甲基亞砜和50mL去離子水，攪拌均勻，向碘量瓶中加入5滴混合指示劑，用氫氧化鈉堿溶液滴定至淡藍(lán)色；30s不褪色即為終點(diǎn)，記下消耗的氫氧化鈉堿溶液的體積V₀₂＝0.10mL；

(8)根據(jù)公式AN％＝[2×(V-V₀₁+V₀₂)/M]×C×0.05306×100％計(jì)算出聚丙烯腈紡絲原液中的殘余丙烯腈質(zhì)量百分含量為1.5783％；

式中：AN％-待測樣品殘余丙烯腈單體含量；

V-待測樣品消耗硫酸標(biāo)準(zhǔn)溶液的體積，mL；

V₀₁、V₀₂-分別為空白試驗(yàn)a)、b)消耗標(biāo)準(zhǔn)酸或堿的體積，mL；

M-紡絲原液質(zhì)量，g；

C-標(biāo)準(zhǔn)硫酸酸溶液的濃度，mol/L；

0.05306-每摩爾丙烯腈相當(dāng)?shù)目藬?shù)，g/moL。

所述的混合指示劑為100mL乙醇中溶解0.1g茜黃素R和0.2g麝香草酚酞。

實(shí)施例5：

一種碳纖維生產(chǎn)過程中紡絲原液殘余丙烯腈單體含量的測試方法，包括以下步驟：

(1)在萬分之一的分析天平上稱取M＝2.0000g聚丙烯腈紡絲原液置于250mL碘量瓶中；

(2)在步驟(1)所述的碘量瓶中加入25mL二甲基亞砜；

(3)在碘量瓶中加入攪拌磁，蓋上塞子，在碘量瓶口用水封后，于25℃溫度下電磁攪拌器上攪拌9min；

(4)待聚丙烯腈紡絲原液完全溶解后，打開瓶塞，沿著碘量瓶的瓶壁加入50mL去離子水，攪拌均勻；

(5)待碘量瓶中溶液冷卻后，向碘量瓶中加入5滴混合指示劑，用0.03mol/L氫氧化鈉堿溶液滴定至淡藍(lán)色；

(6)再向碘量瓶中加入25mL 0.1mol/L亞硫酸鈉溶液搖勻，再用0.01149mol/L標(biāo)準(zhǔn)硫酸酸溶液滴定至黃綠色，30s不褪色即為終點(diǎn)，記下消耗的標(biāo)準(zhǔn)硫酸酸溶液的體積V＝2.80mL；

(7)為排除試劑本身的酸堿度干擾，另作兩個(gè)空白試驗(yàn)：a)在250mL碘量瓶中加入25mL二甲基亞砜和50mL去離子水，攪拌均勻，向碘量瓶中加入5滴混合指示劑，再向碘量瓶中加入25mL 0.1mol/L亞硫酸鈉溶液搖勻，再用0.01149mol/L標(biāo)準(zhǔn)硫酸酸溶液滴定至黃綠色，30s不褪色即為終點(diǎn)，記下消耗的標(biāo)準(zhǔn)硫酸酸溶液的體積V₀₁＝0.05mL；b)在250mL碘量瓶中加入25mL二甲基亞砜和50mL去離子水，攪拌均勻，向碘量瓶中加入5滴混合指示劑，用氫氧化鈉堿溶液滴定至淡藍(lán)色；30s不褪色即為終點(diǎn)，記下消耗的氫氧化鈉堿溶液的體積V₀₂＝0.10mL；

(8)根據(jù)公式AN％＝[2×(V-V₀₁+V₀₂)/M]×C×0.05306×100％計(jì)算出聚丙烯腈紡絲原液中的殘余丙烯腈質(zhì)量百分含量為1.5783％；

式中：AN％-待測樣品殘余丙烯腈單體含量；

V-待測樣品消耗硫酸標(biāo)準(zhǔn)溶液的體積，mL；

V₀₁、V₀₂-分別為空白試驗(yàn)a)、b)消耗標(biāo)準(zhǔn)酸或堿的體積，mL；

M-紡絲原液質(zhì)量，g；

C-標(biāo)準(zhǔn)硫酸酸溶液的濃度，mol/L；

0.05306-每摩爾丙烯腈相當(dāng)?shù)目藬?shù)，g/moL。

所述的混合指示劑為100mL乙醇中溶解0.1g茜黃素R和0.2g麝香草酚酞。

實(shí)施例6：

一種碳纖維生產(chǎn)過程中紡絲原液殘余丙烯腈單體含量的測試方法，包括以下步驟：

(1)在萬分之一的分析天平上稱取M＝2.5000g聚丙烯腈紡絲原液置于250mL碘量瓶中；

(2)在步驟(1)所述的碘量瓶中加入25mL二甲基亞砜；

(3)在碘量瓶中加入攪拌磁，蓋上塞子，在碘量瓶口用水封后，于30℃溫度下電磁攪拌器上攪拌8min；

(4)待聚丙烯腈紡絲原液完全溶解后，打開瓶塞，沿著碘量瓶的瓶壁加入50mL去離子水，攪拌均勻；

(5)待碘量瓶中溶液冷卻后，向碘量瓶中加入5滴混合指示劑，用0.03mol/L氫氧化鈉堿溶液滴定至淡藍(lán)色；

(6)再向碘量瓶中加入25mL 0.1mol/L亞硫酸鈉溶液搖勻，再用0.01149mol/L標(biāo)準(zhǔn)硫酸酸溶液滴定至黃綠色，30s不褪色即為終點(diǎn)，記下消耗的標(biāo)準(zhǔn)硫酸酸溶液的體積V＝3.72mL；

(7)為排除試劑本身的酸堿度干擾，另作兩個(gè)空白試驗(yàn)：a)在250mL碘量瓶中加入25mL二甲基亞砜和50mL去離子水，攪拌均勻，向碘量瓶中加入5滴混合指示劑，再向碘量瓶中加入25mL 0.1mol/L亞硫酸鈉溶液搖勻，再用0.01149mol/L標(biāo)準(zhǔn)硫酸酸溶液滴定至黃綠色，30s不褪色即為終點(diǎn)，記下消耗的標(biāo)準(zhǔn)硫酸酸溶液的體積V₀₁＝0.05mL；b)在250mL碘量瓶中加入25mL二甲基亞砜和50mL去離子水，攪拌均勻，向碘量瓶中加入5滴混合指示劑，用氫氧化鈉堿溶液滴定至淡藍(lán)色；30s不褪色即為終點(diǎn)，記下消耗的氫氧化鈉堿溶液的體積V₀₂＝0.10mL；

(8)根據(jù)公式AN％＝[2×(V-V₀₁+V₀₂)/M]×C×0.05306×100％計(jì)算出聚丙烯腈紡絲原液中的殘余丙烯腈質(zhì)量百分含量為1.5781％；

式中：AN％-待測樣品殘余丙烯腈單體含量；

V-待測樣品消耗硫酸標(biāo)準(zhǔn)溶液的體積，mL；

V₀₁、V₀₂-分別為空白試驗(yàn)a)、b)消耗標(biāo)準(zhǔn)酸或堿的體積，mL；

M-紡絲原液質(zhì)量，g；

C-標(biāo)準(zhǔn)硫酸酸溶液的濃度，mol/L；

0.05306-每摩爾丙烯腈相當(dāng)?shù)目藬?shù)，g/moL。

所述的混合指示劑為100mL乙醇中溶解0.1g茜黃素R和0.2g麝香草酚酞。

以上所述，僅是本發(fā)明的較佳實(shí)施例，并非對(duì)本發(fā)明做任何形式上的限制，凡是依據(jù)本發(fā)明的技術(shù)實(shí)質(zhì)上對(duì)以上實(shí)施例所作的任何簡單修改、等同變化，均落入本發(fā)明的保護(hù)范圍之內(nèi)。