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用于超細粒子的先進的層流水凝結(jié)工藝的制作方法與工藝

文檔序號:11971178閱讀:312來源:國知局
用于超細粒子的先進的層流水凝結(jié)工藝的制作方法與工藝
用于超細粒子的先進的層流水凝結(jié)工藝相關(guān)申請的交叉引用本申請要求2010年8月27日提交的標題為“用于塵埃粒子上不依賴于濃度的水凝結(jié)的動力學限制生長小室”的美國臨時專利申請第61/402,348號的權(quán)益并且通過引用并入本文。技術(shù)領(lǐng)域本工藝涉及測量塵埃粒子的數(shù)量濃度、空氣傳播時的聚焦粒子以及通過水凝結(jié)的生長收集塵埃粒子。特別地,其涉及直徑在幾納米至幾毫米大小范圍內(nèi)的粒子。

背景技術(shù):
大多數(shù)塵埃粒子難以直接檢測因為它們具有小于可見光波長的直徑。凝結(jié)生長常常被用于將這些粒子增大至可以被光學檢測的大小,由此提供容易地檢測塵埃粒子數(shù)目濃度的方法。凝結(jié)增大同樣被用于使得能夠為了化學或暴露分析而空氣動力學聚焦或收集粒子。具有幾納米至幾百納米直徑的超細粒子不容易通過凝結(jié)增大。在幾乎所有的實例中,這些超細粒子必須在它們開始通過凝結(jié)生長之前必須處于蒸汽過度飽和的環(huán)境中。蒸汽過度飽和意味著平面上濃度比蒸汽平衡濃度高。需要這一增加數(shù)量的蒸汽來克服與其曲率和表面張力有關(guān)的粒子表面能。Hering和Stolzenburg介紹了一種方法在層流中產(chǎn)生水蒸汽的過度飽和(美國專利6,712,881,Hering,SV;Stolzenburg,MR,“AmethodforparticlesizeamplificationbywaterCondensationinalaminar,thermallydiffusiveflow”,AerosolScienceandTechnology39:428-436,2005)。早前,層流凝結(jié)方法已經(jīng)使用慢擴散物質(zhì)例如丁醇作為凝結(jié)液體。Hering和Stolzenburg的方法明確說明了水蒸汽的高分子擴散系數(shù)并且使用單級的溫暖的濕壁凝結(jié)器在層流中通過水凝結(jié)獲得生長。用于通過水凝結(jié)產(chǎn)生小粒子生長的第二種層流方法是Hering和Lewis描述的“擴散混合”方法(美國專利7,736,421)。這一方法圍繞著具有分層形式的較溫暖的飽和鞘流的氣溶膠流。一旦匯合,熱量和水蒸汽通過擴散在兩個流之間交換。水蒸汽以稍微高于其被圍繞的流加溫的速度擴散至較冷的氣溶膠流中,在氣溶膠流中產(chǎn)生水蒸汽過度飽和的區(qū)域。

技術(shù)實現(xiàn)要素:
公開了用于層流水凝結(jié)系統(tǒng)的工藝的多個實施方案。在一個方面中,使用較窄的流尺寸將示例的粒子數(shù)量濃度對系統(tǒng)性能的影響最小化。在第二方面中,提出降低出口流的溫度和水蒸汽含量的二級凝結(jié)器。這一第二方面可與第一方面的較窄流尺寸組合應用。在第三方面,提出用于需要更均勻然而有限的微滴生長的特殊應用的不同類型的二級凝結(jié)器設(shè)計,例如當微滴被用作蒸汽相中材料的吸收體時。在第四方面,提出允許檢測柴油機廢氣粒子物質(zhì)所需要的用于低過度飽和時粒子活化和生長的更長的滯留時間的設(shè)計。這些實施方案中的每一個已經(jīng)通過所開發(fā)用于描述層流凝結(jié)系統(tǒng)的多個建模工具鑒定。這些實施方案可應用于包括管形和平行板結(jié)構(gòu)的各種幾何形狀。附圖說明圖1a和1b說明現(xiàn)有技術(shù)中的層流凝結(jié)方法。圖2a說明根據(jù)本發(fā)明工藝的凝結(jié)器的第一個實施方案。圖2b說明根據(jù)本發(fā)明工藝的凝結(jié)器的第二個實施方案。圖2c說明根據(jù)本發(fā)明工藝的凝結(jié)器的第三個實施方案。圖2d說明根據(jù)本發(fā)明工藝的凝結(jié)器的第四個實施方案。圖3a是圖2a的凝結(jié)器設(shè)計的溫度概況的曲線圖。圖3b是圖2b的凝結(jié)器設(shè)計的溫度概況的曲線圖。圖3c是圖2c的凝結(jié)器設(shè)計的溫度概況的曲線圖。圖3d是圖2d的凝結(jié)器設(shè)計的溫度概況的曲線圖。圖4a-4c顯示不同粒子濃度和凝結(jié)器直徑的圓柱體單級凝結(jié)器中飽和概況如何不同。圖5a,5b顯示兩個不同凝結(jié)器直徑的單級凝結(jié)器的計算的出口微滴大小。圖6顯示具有兩個不同凝結(jié)器直徑的兩個單級凝結(jié)器以及活化粒子的不同數(shù)量濃度的開爾文當量直徑,其與活化直徑有關(guān)。圖7a、7b顯示對于不同尺寸的分別為圓柱體和平行板幾何形狀的單級凝結(jié)器微滴直徑隨流向的發(fā)展。圖8a、8b顯示兩級的啟動器-平衡器凝結(jié)器結(jié)構(gòu)的不同結(jié)構(gòu)的中線飽和比和微滴生長。圖9a-9c顯示將使用啟動器-平衡器凝結(jié)器結(jié)構(gòu)獲得的飽和比、溫度和水蒸汽含量與用單級凝結(jié)器獲得的相比較。圖10將使用啟動器-平衡器凝結(jié)器結(jié)構(gòu)獲得的出口微滴尺寸與用單級凝結(jié)器獲得的相比較。圖11將使用啟動器-平衡器凝結(jié)器結(jié)構(gòu)獲得的開爾文當量直徑與用單級凝結(jié)器獲得的相比較。圖12a-12c顯示在整個粒子濃度和管徑范圍將使用啟動器-平衡器凝結(jié)器結(jié)構(gòu)獲得的微滴大小與用單級凝結(jié)器獲得的相比較。圖13在整個粒子濃度范圍和兩個管徑將使用啟動器-平衡器凝結(jié)器結(jié)構(gòu)獲得的開爾文當量直徑與用單級凝結(jié)器獲得的相比較。圖14a、14b顯示用于擴散混合方法的啟動器-平衡器結(jié)構(gòu)的開爾文當量和露點的概況。圖15a和15b顯示用于平行板結(jié)構(gòu)的啟動器-平衡器結(jié)構(gòu)的開爾文當量和露點的概況。圖16a和16b顯示作為啟動器長度除以體積流速的函數(shù)獲得的最大飽和比的相關(guān)性。圖17顯示啟動器-蒸發(fā)器結(jié)構(gòu)的飽和比。圖18顯示微滴隨啟動器-蒸發(fā)器結(jié)構(gòu)中的四個流動軌道的發(fā)展圖19顯示獲得自啟動器-斜坡結(jié)構(gòu)的開爾文當量直徑。圖20a和20b顯示具有兩個啟動器部分(每個之后是平衡器部分)的四級凝結(jié)器的開爾文當量概況和露點。圖21a和21b顯示對于圖20的四級凝結(jié)器微滴大小隨中線和中點流動軌道的發(fā)展。具體實施方式層流水凝結(jié)工藝被用于將水凝結(jié)在懸浮于空氣或其他氣體介質(zhì)中的超細粒子上并且通過凝結(jié)使其生長以形成直徑幾微米的微滴。這一大小的微滴之后可使用各種技術(shù)來分析。美國專利6,712,881中描述的層流水凝結(jié)系統(tǒng)在本文中稱作“差別擴散”。通常,其由預調(diào)節(jié)器以及之后的凝結(jié)器組成,如圖1a中所說明的這兩者都具有濕的圓柱形壁。這些可由管制得,氣流以基本上分層的方式通過所述管??蛇x擇地,所述壁可以是平行板。在任一種幾何形狀中,壁的溫度都受到控制以使凝結(jié)器的壁比預調(diào)節(jié)器的壁更溫暖。根據(jù)已知的教導,電熱設(shè)備可被用于調(diào)節(jié)預調(diào)節(jié)器的壁溫并且加熱器被用于調(diào)節(jié)凝結(jié)器的壁溫??蛇x擇地,可使用用作熱量泵的電熱設(shè)備冷卻預調(diào)節(jié)器并加熱凝結(jié)器。將較冷的層流從較冷的預調(diào)節(jié)器流至溫暖的濕壁凝結(jié)器時,水蒸汽和熱量兩者都從所述壁擴散至所述流中。由于其較高的擴散率,水輸送更迅速,產(chǎn)生具有沿中線的其最大值的蒸汽過度飽和的區(qū)域。美國專利6,712,881的差別擴散方法最初商業(yè)使用的實施方案使用長度230mm的單管,內(nèi)徑9.5mm,1L/min的空氣流速(Hering,SV;Stolzenburg,MR;Quant,FR;OberreitDR.,Keady,PB.,Alaminar-flow,water-basedcondensationparticlecounter(WCPC),AerosolScienceandTechnology,39:659-672,2005)。整個管與濕的通管絲成一線。前半部維持約20℃的溫度并起預調(diào)節(jié)器的作用。后半部被加熱到60℃的溫度并起凝結(jié)器的作用。美國專利7,736,421描述的層流水凝結(jié)方法本文稱作“擴散混合”。如圖1b所示,這一方法可與預調(diào)節(jié)器以及之后的凝結(jié)器一起來使用,其中流出預調(diào)節(jié)器的樣品空氣氣流在其進入凝結(jié)器之前被溫暖的飽和或部分過度飽和的空氣的鞘圍繞。凝結(jié)器的壁是濕的并且被加熱以符合鞘流的露點。當兩個流以分層方式匯合,水蒸汽和熱量從鞘流擴散至較冷的粒子流,產(chǎn)生粒子流中水蒸汽過度飽和的區(qū)域。在本發(fā)明工藝的獨特的方面中,凝結(jié)器設(shè)計被改進。凝結(jié)器是產(chǎn)生水蒸汽過度飽和以起始粒子上亞毫米至納米大小范圍的凝結(jié)生長的地方,并且其是這些顆粒隨后通過凝結(jié)生長以形成直徑幾個毫米的微滴的地方。蒸汽過度飽和區(qū)域的產(chǎn)生本身是非平衡的過程,其取決于熱量和水蒸汽輸送的相對速度。本文所公開的工藝的第一方面顯示通過在凝結(jié)器中使用較窄尺寸,較小直徑的管或空間上較緊密的平行板,在大范圍的粒子濃度改進了性能。具體地,將第一系統(tǒng)(圖2a)的管直徑從9.5mm減少至4.6mm,則活化以通過凝聚生長的粒子的最小大小更少受到所示例的粒子的數(shù)量濃度的影響。相似地,使用具有3mm間隙的平行板在大范圍濃度提供更加均一的性能。已經(jīng)發(fā)現(xiàn)在2mm至5mm(包含5mm)范圍內(nèi)的管徑和2mm至5mm(包含5mm)范圍內(nèi)的平行板間距在本發(fā)明的工藝中可行。這一較窄的凝結(jié)器在圖2a中說明。其可與圖1a的差別擴散方法或圖1b的擴散混合方法一起使用。這一第一方面使用如現(xiàn)有發(fā)明所公開的凝結(jié)器中相同的溫度概況。這一溫度概況在圖3a中說明,其是凝結(jié)器溫度在經(jīng)過凝結(jié)器的流的方向上沿凝結(jié)器長度的曲線圖。除了入口處具有從預調(diào)節(jié)器過渡的短斜坡之外,凝結(jié)器壁具有比入口流更溫暖的均一的溫度。所提出的本發(fā)明工藝的第二方面用由短的溫暖的“啟動器”部分以及之后的較長較冷的“平衡器”部分組成的整體具有濕壁的二級凝結(jié)器取代初始的單溫度區(qū)凝結(jié)器。這在圖2b中說明。啟動器和平衡器所需要的組合長度大約與初始單溫度區(qū)凝結(jié)器所需要的相同或為對于1L/min的流來說大約12cm。這一工藝被稱為“啟動器-平衡器”凝結(jié)器。其溫度概況在圖3b中說明并且顯示從預調(diào)節(jié)器溫度至隨后是較長較冷部分的相對短的溫暖部分的迅速升高,。如所示的,性能與初始單溫度區(qū)凝結(jié)器類似,具有其可能減少出口流的溫度和露點的優(yōu)點。本發(fā)明工藝的第三方面用由溫暖的干壁“蒸發(fā)器”取代上文描述的相對冷的濕壁“平衡器”。這一技術(shù)說明于圖2c中。蒸發(fā)器的壁溫與啟動器相同或略高。在一個實施方案中,啟動器的壁溫是大約50℃而蒸發(fā)器的壁溫是大約50℃。啟動器具有通管絲或其他裝置以維持濕壁,然而蒸發(fā)器沒有通管絲。因為蒸發(fā)器壁的溫度與流出啟動器的流的露點一樣高或更高,這些壁保持干燥。啟動器-蒸發(fā)器凝結(jié)器的溫度概況示于圖3c中,其中虛線表明蒸發(fā)器壁是干燥的。這一方法限制了最大微滴大小并且可以被裝配為重新蒸發(fā)所形成的微滴。本工藝的這一方面適用于需要環(huán)繞蒸汽中微滴和材料之間的相互反應時。本工藝的第四方面使用短的溫暖的濕壁啟動器,大部分如上文所描述,并且隨后是具有沿其長度的線性溫度斜坡的較長的濕壁部分。所述壁被整個浸濕。這在圖2d中說明。相應的溫度概況在圖3d中給出。本工藝的這一方面可提供沿每個流動軌道的長間隙范圍的均一的飽和條件。其被設(shè)計以適應由于它們的疏水性質(zhì)不容易活化并且需要在過度飽和的區(qū)域中更多時間來活化的那些物質(zhì)。本工藝的第二、第三和第四方面可與在第一方面開發(fā)的凝結(jié)器的大小估計組合以提供整個粒子濃度范圍的均一性能。這些凝結(jié)器設(shè)計可與其中流進入溫暖的濕壁凝結(jié)器的差別擴散方法或其中溫暖飽和的鞘流被引入氣溶膠流周圍的擴散混合方法一起使用。所有這些方面都可用于多種幾何形狀,包括管或平行板,或稍微聚集的管或平行板??墒褂谜f明微滴生長的細節(jié)的數(shù)字模型理解這些結(jié)構(gòu)中的每一種的性能。層流凝結(jié)系統(tǒng)的這一數(shù)字模型包括與使得壁溫隨流的長度而變化的與微滴形成有關(guān)的凝結(jié)熱量釋放和蒸汽消耗并且適應圓柱形管或平行板幾何形狀。根據(jù)這一數(shù)字模型,溫度(T)和水蒸汽濃度(c)是穩(wěn)定對流擴散方程的解。(溫度)(水蒸汽濃度)其中α是空氣的熱擴散率并且D是空氣中水蒸汽的分子擴散率。在圓柱形對稱系統(tǒng)中,假定速度v僅在z向并且具有充分展開的拋物線流概況,溫度方程變?yōu)槠渲衦和z分別是徑向和軸向坐標,Ro是管半徑并且U是平均流速。對于平行板幾何形狀,方程變?yōu)槠渲衵是所述流的方向,x是從中線的垂直距離并且δ=2Χo,是板間的間隔。第三維,板的總厚度,假定為無限大。以平均溫度估算的流體性質(zhì)被作為整個域中的常數(shù)。水蒸汽濃度的概況是通過用分子擴散系數(shù)D取代α并用濃度c取代T的類似的方程來確定的。飽和比S被定義為水蒸汽的部分壓力和與局部溫度有關(guān)的平衡水蒸汽壓力之間的比。在濕的表面,邊界條件(管的)由下式給出其中Twick是濕的表面的溫度概況(例如冷的,向熱的過渡)而Csat(Twick)是相應于Twick的露點的水蒸汽濃度(100%RH)。對于凝結(jié)生長的活化來說重要的量是開爾文當量直徑。這在每個點從飽和比和溫度概況以及凝結(jié)蒸汽的性質(zhì)來計算。開爾文當量半徑定義為:其中Mw、ρ和σs是分子量、液體密度和水的表面張力,Rg是氣體常量,T是絕對溫度而S是水蒸汽壓力飽和比。開爾文當量直徑相應于其當量蒸汽壓通過飽和比S給出的水微滴的直徑。對于粒子,活化直徑同樣取決于粒子化學性質(zhì)。對于由沒有被凝結(jié)蒸汽浸濕的材料組成的粒子,活化直徑大于dk。對于可溶解的粒子,如Kohler方程中Raoult項所描述的,在粒子表面溶解于凝結(jié)物降低了平衡蒸汽壓并且粒子生長所需要的臨界直徑較小。在已經(jīng)計算了溫度和蒸汽濃度域之后,通過將生長速度沿其軌道數(shù)字積分估算微滴生長。盡管微滴的大小和環(huán)境隨其被攜帶通過凝結(jié)器而變化,但與微滴與其周圍環(huán)境平衡所需要的時間相比時間量程較長。因此,當計算微滴在沿其軌道的某些點的生長速度時,使用其性質(zhì)處于穩(wěn)定狀態(tài)并且其獨自存在于無限的體積中的近似法。具有穩(wěn)態(tài)假設(shè)的微滴半徑變化速度由下式給出:其中c∞是遠離微滴的水蒸汽濃度(其使得來自對流擴散方程的量c簡化)并且cs是表面的濃度。因子(c∞-cs)/α是獲得自球狀對稱擴散過程的濃度梯度。cs的值通過水的飽和蒸汽壓力確定,考慮微滴表面的溫度Ts和開爾文關(guān)系:Φ(α)項是提供自由分子和連續(xù)介質(zhì)區(qū)域之間連續(xù)性的校正項。Fuchs-Sutugin校對方法與等于下式的調(diào)節(jié)系數(shù)一起使用:其中Knudsen數(shù),Kn=λ/α,是平均自由程與粒子半徑的比。平均自由程通過給出,其中是平均分子速度。微滴溫度用相同的半穩(wěn)態(tài)方法處理。熱量經(jīng)由熱梯度項加入或減去。此外,意味著生長的濃度梯度貢獻凝結(jié)熱:其中kv是蒸汽相的導熱率,Hvap是水的蒸發(fā)熱,而T∞是遠離微滴的溫度,換句話說,T來自對流擴散方程。假設(shè)微滴中恒定的流體性質(zhì)和快速的溫度平衡,微滴溫度和大小的這些關(guān)系通過沿流線隨時間采取小步驟向前數(shù)值求解。最后,高的數(shù)量濃度的影響以迭代法處理。計算微滴生長后,蒸汽的消耗和凝結(jié)熱被加至對流擴散方程。將生長和擴散計算迭代以獲得自相容結(jié)果。我們的數(shù)值解是使用將擴散方程積分的Crank-Nicholson法獲得的。在低粒子濃度限制下,對Stolzenburg和McMurry的所解析的級數(shù)解(M.Stolzenburg和P.McMurry,Anultrafineconedensationnucleuscounter,AerosolScienceandTechnology14:48-65,1991)和恒定壁溫驗證模型。使用上文模型,可為各種層流水凝結(jié)系統(tǒng)結(jié)構(gòu)中整個大范圍示例性粒子濃度產(chǎn)生恒定飽和概況提供設(shè)計標準。使用整個粒子濃度范圍的相似的飽和概況,最小可檢測粒子大小上的變化被最小化,并且微滴生長更加一致。如下文所示,首先檢驗單級凝結(jié)器,盡管所開發(fā)的概念同樣用于本文所介紹的多級凝結(jié)器。本工藝的第一方面在圖4中說明。具有圖3a中所示的恒定壁溫的圖2a的單級冷凝器中所計算的飽和概況示于圖4a中。流向是從左至右,并且中線沿著底軸。徑向坐標r通過管半徑Ro標準化。因為流是對稱的,因此僅繪制一半的概況,從中線(r/Ro=0)至邊緣(r/Ro=1)。軸向坐標,其為沿流向的相關(guān)性,除以體積流速。這些計算用于具有直徑2Ro的圓柱形幾何形狀,其中流以20℃和100%RH進入凝結(jié)器并且凝結(jié)器的濕壁為60℃。其他操作條件已經(jīng)獲得相似的結(jié)果。在非常低的粒子濃度,飽和概況不依賴于管徑并且圖4a的概況適用于窄口徑和寬口徑兩種管。軸向依賴性隨軸向位置與體積流速的比變化,通過以無量綱形式表達對流擴散方程來表示結(jié)果。因此,在兩倍的體積流速,概況拉伸以使得當如所示的繪制時概況不會變化,但是需要兩倍長度的管以完成整個概況。最大飽和是沿著中線在軸向距離與流速的比為0.32s/cm2處。其他操作條件已經(jīng)獲得相似的結(jié)果。盡管從一個等高線移至下一個需要的時間不依賴于流速,但這一轉(zhuǎn)換時間隨管徑的增加而增加。停留時間以及由此的管徑對微滴生長中的考量是重要的。如通過將圖4b和圖4c對比可見,當管徑較大時,在活化粒子的濃度達到105/cm3時獲得的飽和概況從圖4a的接近零濃度實例更多地移位。這歸因于較寬口徑的管的較大的停留時間,其產(chǎn)生具有相應更多凝結(jié)熱釋放的更大的微滴。較小直徑的管限制生長的時間,由此減少凝結(jié)熱釋放和蒸汽消耗的量并且在整個粒子濃度范圍提供更穩(wěn)定的性能。圖5a顯示通過從接近零至2x105/cm3范圍的活化粒子的濃度的模型計算的窄口徑管的微滴大小。圖5b顯示對于寬口徑管的相同的計算。來自微滴形成期間的水凝結(jié)的凝結(jié)熱釋放加熱流,并且由此增加平衡蒸汽濃度并且減少飽和比。對于初始實行的寬口徑管,較高的濃度產(chǎn)生較小的微滴。對于現(xiàn)在“動力學限制生長”的窄口徑管,微滴大小上的變化被大大降低。在高濃度,較窄的管產(chǎn)生與寬口徑管幾乎相同的微滴大小,但在低濃度,其微滴大小為來自較寬的管的大約一半。結(jié)果是整個范圍在作為活化粒子的數(shù)量濃度的函數(shù)的粒子大小上窄得多。較高離子濃度時降低的飽和比的另一個后果是活化直徑上的增加?;罨笮?,是指將通過凝結(jié)生長的最小粒子,取決于液體和蒸汽之間的Gibbs自由能上的差異,其反過來取決于蒸汽的性質(zhì)(表面張力、飽和比和溫度)以及粒子的性質(zhì)(溶解度、浸潤力)。由方程(3)定義的開爾文當量直徑描述比起收縮將更容易生長的水微滴的最小大小,并且表征對活化來說重要的大多數(shù)蒸汽性質(zhì)。每個流的流線具有沿其軌道的表征性最小開爾文當量直徑,可從其獲得作為所遭遇的最小開爾文當量直徑的函數(shù)的所述流的分量。圖6顯示這如何作為活化的數(shù)量粒子和生長管的直徑的函數(shù)而變化。如同微滴直徑,所述變化對于較大的管直徑來說是最明顯的。圖7a和7b比較圓柱形和平行板幾何形狀的模型結(jié)果。本文顯示沿中線流軌道微滴大小上的發(fā)展。沿著停留時間較長的邊緣的生長是最大的。對于所有的流軌道,微滴生長在高粒子數(shù)量濃度時明顯較少。這一負面影響通過使用如圖7a中窄口徑凝結(jié)器或如圖7b中更緊密間隔的平行板來最小化。已經(jīng)研究了許多不同的操作結(jié)構(gòu)包括向上和向下的溫度斜坡以及平行板和圓柱形幾何形狀并且證實是有用的。所有作為本公開內(nèi)容的一部分并入。當可以改變低濃度時的微滴大小時,沒有改變基本的結(jié)果。在低粒子濃度產(chǎn)生大微滴的這些條件顯示明顯的濃度影響,具有粒子濃度增加時微滴大小上的大大減少。在低濃度時產(chǎn)生較小微滴的較窄的管或更緊密間隔的板顯示濃度增加時微滴尺寸上較少減少,以使高濃度時的微滴大小基本相等。較窄尺寸的使用為微滴生長提供了更少的時間,并且因此在低粒子濃度時動力學限制生長。在較高的濃度,生長受到凝結(jié)熱釋放的限制。我們的分析顯示對于水凝結(jié)系統(tǒng)來說高粒子濃度時飽和比上的減少大部分歸因于凝結(jié)熱釋放,以及來自蒸汽消耗的小貢獻。本工藝的第二個實施方案用圖2b中所示的二級凝結(jié)器取代圖2a的單級凝結(jié)器。這一二級凝結(jié)器由短的暖壁的“啟動器”以及之后的冷壁的“平衡器”組成。啟動器和平衡器的組合長度大致與單級冷凝器相同。啟動器的壁比進入流的溫度更溫暖。通常這通過使用啟動器之前具有溫度低于啟動器的溫度的壁的預調(diào)節(jié)器來實現(xiàn)。平衡器的壁處于比啟動器部分的壁更低的溫度但是可以比預調(diào)節(jié)器更暖或更冷。啟動器和平衡器兩者的壁都是濕的。這一凝結(jié)器設(shè)計可與平行板或管狀結(jié)構(gòu)一起使用并且與差別擴散或擴散混合工藝一起使用。在一個實施方案中,可在整個凝結(jié)器維持溫暖濕壁以便促進微滴生長。然而,在可選擇的實施方案中,這不是必需的。如果使用長的單級凝結(jié)器或者如果使用由短的暖壁部分(啟動器)以及之后的冷壁部分組成的適當大小的二級生長區(qū),沿中線的飽和比幾乎是相同的。圖8a和8b比較5℃的流進入35℃啟動器之后是在不同壁溫操作的平衡器所計算的中線飽和比。壁是整個浸潤的。在35℃的下游壁溫的計算相應于單級冷凝器,而其他的較低的下游溫度描述啟動器-平衡器凝結(jié)器的不同結(jié)構(gòu)。在所有實例中,啟動器的長度除以流經(jīng)其的空氣流速是0.24s/cm2。選擇這一長度正好足以提供與用單級凝結(jié)器獲得的相同的最大飽和比。當忽略凝結(jié)加熱和蒸汽消耗時,圖8的計算相應于低粒子濃度。將所提出的計算用于圓柱形幾何形狀。受到低粒子濃度的限制,溫度和飽和概況取決于軸向長度與通過管的體積流速的比但不依賴于管直徑。因此,將結(jié)果作為軸向位置的與通過管的體積流速的比的函數(shù)作圖,其中軸向位點被定義為從啟動器入口向下游的距離。如圖8a中所示,沿中線的飽和比對平衡器的壁溫相對不敏感。而且,最大飽和發(fā)生于啟動器下游,0.32s/cm2的軸向位點與流速比處。這是因為花費一些時間將水蒸汽從啟動器輸送至流的中線,在此期間時間對流攜帶水蒸汽向下游。在下游流變冷并且水蒸汽被冷的壁移除。這兩個過程的相對速度使得水蒸汽的移除由歸因于具有對于平衡器中所有選擇的操作溫度來說飽和比概況幾乎相同的結(jié)果的冷卻的平衡蒸汽壓的減少來補償。由于微滴生長由飽和比驅(qū)動,微滴生長與單級凝結(jié)器的相似。圖8b將啟動器-平衡器結(jié)構(gòu)的中線建模的微滴生長與對單級凝結(jié)器建模的相比較。采用進入具有35℃濕壁的啟動器以及之后的具有20℃濕壁的平衡器或者進入具有35℃濕壁的單級凝結(jié)器的5℃的氣流對圓柱形幾何形狀進行計算。如圖8a中,啟動器的長度除以體積流為0.24s/cm2。之后的平衡器的長度除以體積流為0.56s/cm2。單級凝結(jié)器的長度除以體積流為0.8s/cm2。在具有短的暖的部分以及之后的較長的冷的部分的啟動器-平衡器結(jié)構(gòu)的末端輸出的微滴大小幾乎與整個具有濕壁的單級凝結(jié)器相同。如這些結(jié)果所說明的,微滴生長大部分發(fā)生在平衡器部分。啟動器自身太短不能起到單級冷凝器的作用。是組合的啟動器-平衡器提供了凝結(jié)的活化和微滴生長的時間。圖9a、9b和9c進一步提供了當在20℃操作的平衡器與短的35℃的啟動器偶聯(lián)的特定實例的細節(jié)。再次,對進入流進行計算,所述流為5℃。對具有整體的35℃濕壁的單級凝結(jié)器給出比較。所顯示的是沿4個軌道從管的中線(r/Ro=0)至接近邊緣(r/Ro=0.9)的飽和比、溫度和水蒸汽含量。對于完全展開的層流,在r/Ro=0.5的軌道和中線之間包含幾乎一半的流體積。圖9a顯示在所有徑向位點,單級凝結(jié)器的峰值過度飽和與啟動器-凝結(jié)器的相同。這意味著粒子凝結(jié)生長的活化將與單級凝結(jié)器相同。然而溫度和水蒸汽含量大大減少。如圖9b中所示,出口溫度接近壁溫。而且,中線溫度從未超過平衡器壁溫而中值溫度從未升至過22℃以上。因此大部分的流沒有明顯被啟動器加熱,當處理半不穩(wěn)定材料時的一個重要方面。相反,使用單級凝結(jié)器時,所述流在到達其峰值過度飽和后繼續(xù)加熱,具有29℃和34℃之間的出口溫度。如圖9c中所示,在這一實例中,使用啟動器-平衡器取代單級凝結(jié)器減少水蒸汽含量至大約二分之一。這可通過為平衡器選擇仍較冷的壁溫來進一步減少。對于單級冷凝器,水蒸汽在整個增長區(qū)被持續(xù)加至流。相反,對于啟動器-平衡器,僅在流經(jīng)過啟動器時將水加至流。此外,水蒸汽中的一些在平衡器中被移除。由于減少的水蒸汽含量,收集或關(guān)注或檢測毫無困難從凝結(jié)形成的微滴是可能的。特別地,對于給出的實例,通過取代會需要單級冷凝器的35℃在溫和的~21℃操作下游組分來避免凝結(jié)是可能的。圖10將低粒子濃度時通過啟動器-平衡器法生產(chǎn)的微滴大小與單級冷凝器的相比較。圖11比較開爾文當量直徑所表示的這兩種結(jié)構(gòu)的活化條件。用與圖9的那些相同的條件進行這些計算,采用進入單級35℃濕壁凝結(jié)器的或者進入35℃濕壁啟動器以及之后的20℃平衡器的潮濕的5℃的流。這些計算顯示所形成的微滴的大小僅稍微較小,而活化條件相同。圖12和13顯示示例性的粒子數(shù)量濃度對微滴大小和對活化大小的影響。如本工藝的第一方面,隨著微滴數(shù)量濃度增加,微滴大小減少并且開爾文當量直徑增加。基本上這歸因于來自凝結(jié)熱釋放的對所述流的加熱。正如上文所描述的,濃度影響通過使用較窄的管最小化。圖12a顯示當凝結(jié)器管的直徑是4.6mm時使用和不使用平衡器時的計算的微滴直徑。圖12b顯示凝結(jié)器6.3mm直徑凝結(jié)器的這些結(jié)果而圖12c顯示凝結(jié)器9.5mm直徑凝結(jié)器的這些結(jié)果。對于寬口徑管,平均微滴大小從10μm變化至3μm,而對于窄管,其從6μm變化至3μm。較窄的管在低濃度時動力學限制微滴生長,提供更均一的整體微滴直徑。相似地,如開爾文直徑所表示的,較窄的管將粒子活化條件上的變化最小化。因此,本工藝的最佳實行是第一方面的窄的流尺寸與這一方面的啟動器-平衡器生長區(qū)的組合。啟動器-平衡器工藝(圖2b)也可被用于美國專利7,736,421的擴散混合概念?,F(xiàn)于啟動器的入口處將溫的飽和流引入冷的氣溶膠流周圍的鞘中。合并的流經(jīng)過啟動器和平衡器。如同之前可使用短的啟動器,具有0.25s/cm2的長度與體積流速的比。在這一實例中,飽和的鞘和啟動器壁的溫度都被設(shè)置在40℃并且平衡器壁溫是15℃.進入流是5℃。圖14a顯示開爾文當量直徑的概況。圖14b顯示露點。獲得4.5nm的開爾文當量直徑,其與在這些溫度操作的初始的單級凝結(jié)器的相似。采用4.3mm直徑的窄管,所計算的最終微滴大小在低濃度時5μm至2x105/cm3時3.5μm的范圍內(nèi),其再次與初始設(shè)計的窄管相似。然而,出口流的出口溫度和露點從接近40℃降至剛好低于20℃。圖15顯示平行板幾何形狀的啟動器-平衡器中獲得的開爾文當量直徑和露點的概況。如同之前,5℃的進入流是潮濕的,啟動器的壁是35℃并且平衡器的壁是20℃。平行板幾何形狀的徑向定標取決于z/(qδ),其中z是流向上的坐標,q是板的每單位寬度的流速而δ是間隔寬度。在簡單的平行板幾何形狀中,采用單級凝結(jié)器,沿中線的最大過度飽和發(fā)生在自凝結(jié)器的入口處開始約z/(qδ)=0.3s/cm2的軸向位點處。而在管狀幾何形狀中,可使用延伸從生長區(qū)至最大中線過度飽和或z/(qδ)=0.25s/cm2的位點的距離的四分之三的啟動器長度。圖16a顯示啟動器的長度如何影響峰值過度飽和。對于圓柱形幾何形狀,曲線圖,作為啟動器長度的函數(shù),是所獲得的最大過度飽和除以通過在相同輸入流和壁溫下操作的無限長啟動器產(chǎn)生的最大過度飽和。如上文,啟動器長度被表示為這一長度與經(jīng)過管的體積流速的比,并且壁是整體浸濕的。當啟動器的壁比進入流溫度高60℃時,在0.16至0.17s/cm2范圍內(nèi)的啟動器長度與流速的比足以達到由無限長濕壁管所產(chǎn)生的飽和比的99%。這一范圍適用從0℃至20℃的輸入流溫度范圍。當啟動器的壁比進入流溫度高20℃,需要約0.23s/cm2的稍微較長的啟動器長度與流速的比來達到這些操作溫度的最大過度飽和的99%。定義啟動器長度的這些參數(shù)適用于大范圍的平衡器溫度,范圍從低于啟動器溫度5℃至20℃。圖16b顯示對于平行板幾何形狀的類似的計算,其中啟動器的長度現(xiàn)被繪制為與板的每單位寬度的體積流速q乘以板間距δ的比,即z/(qδ)。結(jié)果非常相似。當啟動器的壁溫比進入流溫度高60℃時,約0.21s/cm2的啟動器長度與量qδ的比足以達到用單級凝結(jié)器時可能的飽和比的99%。與使用圓柱形幾何形狀一樣,當用啟動器壁和啟動器-平衡器凝結(jié)器的流之間較小的溫差操作時,需要稍微較長的啟動器長度。因此,在各種幾何形狀中,使用由短的濕壁的暖的“啟動器”以及之后較長的較冷壁的“平衡器”組成的二級凝結(jié)器能夠獲得與使用相同整體長度的單級暖濕壁凝結(jié)器時相同的粒子活化直徑以及幾乎相同的微滴生長。而且,達到與使用單級凝結(jié)器相同的活化大小所需要的啟動器的長度是使用單級凝結(jié)器時凝結(jié)器入口和最大過度飽和位點之間的距離的大約75%。對于本文給出的計算,使用比預調(diào)節(jié)器溫度高30℃的凝結(jié)器壁的溫暖部分,這相應于長度(0.25s/cm2)Q,其中Q是圓柱形幾何形狀的體積流速。對于平行板來說相似地,其為約(0.25s/cm2)(q/δ),其中q是每cm板寬的體積流速而δ是板間的間隔。這一參數(shù)隨著不同的操作溫度或輸入條件而稍微變化,但是通常在0.1至0.3s/cm2的范圍內(nèi)。如果使用較短的啟動器,那么峰值過度飽和將稍微低于用較長的啟動器在相同的溫度所獲得的。如果啟動器較長,那么峰值過度飽和將不變,但是微滴大小將稍微較大,而隨后的平衡器將仍舊冷卻并減少流的水蒸汽含量。采用相對短的啟動器可提供產(chǎn)生與較長的單級凝結(jié)器相同的峰值過度飽和必需的所有水蒸汽。在隨后的平衡器中,溫度和水蒸汽濃度以維持相對濕度的方式下降,與單級凝結(jié)器的非常相似。這導致相似的活化和生長但具有水蒸汽和溫度上的顯著下降并且當偶聯(lián)檢測器、觀察孔或收集器時具有實行上的優(yōu)點。圖2c和3c中所示的本工藝的第三方面使用具有啟動器以及之后的“蒸發(fā)器”的二級凝結(jié)器。其被設(shè)計用于期望產(chǎn)生非常均一大小的微滴并且將它們迅速蒸發(fā)的專門的應用。這在期望載體氣體中微滴和材料之間受控并且受限的相互作用時是有用的。如上文描述的使用與本工藝的第二方面中相同的標準設(shè)計啟動器。但是代替使用平衡器繼續(xù)微滴生長,可改為使用限制最大微滴大小并且之后干燥并且蒸發(fā)所凝結(jié)的水的蒸發(fā)器。我們的建模顯示這具有將微滴大小對徑向位點的依賴性最小化并提供均一的最大微滴大小的雙重優(yōu)點。與第二方面相同,這一方法可與動力學受限的生長組合以提供整個微粒數(shù)量濃度范圍的穩(wěn)定性能。如圖17中所示,使用這一方法獲得高的過度飽和也是可能的。所繪制的是當將0℃的潮濕空氣氣流引入具有50℃的壁的管中時獲得的飽和概況。濕壁啟動器具有與流速距離0.10s/cm2的比例長度。隨后的壁維持在相同的溫度但是是干燥的。實行中,這通過將預調(diào)節(jié)器和啟動器用與蓄水池相連的通管絲襯里而留下裸露的蒸發(fā)器壁來實現(xiàn)。在蒸發(fā)器中,比較保持干燥,因為流的露點低于壁溫。在這一方案中,在啟動器的末端的下游流速0.15s/cm2的軸向位點處達到峰值中線過度飽和。再次,因為流的中心的水蒸汽濃度來自于流的較早部分,這提供了與整個生長區(qū)均具有溫暖的濕壁時基本上相同的活化效率。對于所給出的實例,中線飽和比達到2.9,其活化顆粒約3nm。圖18顯示這一結(jié)構(gòu)相應的微滴生長。微滴生長迅速,在沿著粒子軌道的飽和比降至1以下的軸向位點達到它們的最大直徑。之后它們開始蒸發(fā)。在正常情況下,當整個生長區(qū)的壁都是濕的時,靠近壁的微滴大小是最大的,此處流較慢并且粒子有更多時間生長。在這一點上,如所示的,微滴大小非常均勻,幾乎與半徑位置無關(guān)。這是因為溫暖的無水壁開始首先蒸發(fā)靠近壁的那些,其抵消了另外的生長時間。這些模型結(jié)果顯示提供具有與半徑位置無關(guān)的均勻最大直徑的微滴是可能的。如果管以0.36s/cm2結(jié)束,現(xiàn)有的微滴在大小上將是非常均勻的。如果延長較長,微滴蒸發(fā),但是這將提供遞送均勻量的活性蒸發(fā)種類或之后將在蒸發(fā)時與粒子一起的來自周圍氣體的電荷的方式。本工藝的第四個實施方案(圖2d和圖3d)再一次使用了啟動器,這一次啟動器之后是緩慢的溫度斜坡。由模型所指導的,選擇啟動器的初始溫度躍遷以及之后的溫度斜坡以提供沿著每條粒子軌道的均勻活化條件是可能的。這示于圖19中,其將1L/min體積流速時管形幾何形狀實例的開爾文當量作圖,其中進入流是12℃,啟動器壁溫是25℃,之后是結(jié)束于42℃(或1.2℃/cm)的14cm長的斜坡。這些概況與整個管的體積流速成比例。采用這一構(gòu)型,開爾文當量直徑在每個流軌道中的大部分幾乎恒定。在所有前述實施例中,沿流軌道的飽和概況顯示極大的最大值并且之后衰退。相反,在本工藝的這一方面,一旦獲得最大開爾文當量直徑,其在剩余流軌道的大部分中保持。這提供了低過飽和比率時活化和生長的最大時間,如活化疏水性粒子可能需要的。通過測試柴油機排放而檢測這一特定方法,其中所需要的測試程序具體為23nm時50%粒子以及40nm時90%或更多粒子的檢測。上文描述的部分同樣可結(jié)合形成多級冷凝器。例如,第二實施方案中描述的啟動器-平衡器之后可以是另一個啟動器-平衡器。圖20顯示四級冷凝器的開爾文當量直徑和露點概況,所述四級冷凝器由40℃啟動器,之后的5℃平衡器,之后的第二40℃啟動器,之后的第二5℃平衡器組成。進入流為5℃和95%RH,而冷凝器壁是整個浸潤的。最小開爾文當量直徑和露點概況與簡單的二級啟動器-平衡器構(gòu)型相比變化不大。然而所形成的微滴大得多,尤其是5x104cm-3下示例的濃度。較大的微滴尺寸使得光學檢測微滴或通過惰性方式收集它們更加容易。除了上文給出的建模,已經(jīng)對上文描述的本工藝的前兩個實施方案實驗驗證了微滴生長預測。這使用空氣動力學粒度儀(Model3021可從TSIInc.,St.Paul,MN獲得)測量現(xiàn)有微滴直徑來完成。對于單級冷凝器,這些實驗室測量證實管的直徑從9.5mm下降至4.6mm減少了微滴大小隨微滴濃度的改變。對于第二個實施方案,采用短的啟動器以及之后的冷的平衡器,我們的實驗證明這產(chǎn)生與用相同直徑和長度的單級暖壁冷凝器操作時幾乎相同的微滴大小。而且,除了具有相當受限的冷凝器有效的流速范圍,采用兩級啟動器-平衡器冷凝器,在低于的10分之一的流速操作是可能的。產(chǎn)生一致的微滴大小的最大流速相應于約0.3s/cm2的啟動器長度與流速的比例,與上文建模相符。在較低流速,啟動器與最大過飽和的位點相比更長并且微滴生長與單級冷凝器相似。隨后的平衡器簡單地起到在降低溫度和露點時為微滴生長提供多一點時間和距離的作用。上文所有描述適用于層流冷凝器。然而,本工藝的第二個實施方案的平衡器同樣可用作當?shù)谝患墝⒉煌瑴囟鹊膬蓚€飽和的流混合時的冷凝器的第二級。不同溫度的飽和的流的混合是已經(jīng)建立的用于生產(chǎn)蒸汽過飽和的方法并且與任何類型的冷凝蒸汽一起起作用,并且是蒸汽壓力平衡曲線的非線性性質(zhì)的結(jié)果。正如平衡器被用作層流冷凝器的第二級以降低露點和溫度而繼續(xù)微滴生長,我們的模型同樣顯示這樣的冷凝器可被用作混合類型冷凝器的第二級,并且相似地降低露點而對相對濕度沒有顯著影響并且因此繼續(xù)促進微滴生長。盡管已經(jīng)以結(jié)構(gòu)特征和/或方法行為描述了主題,但應當理解的是所附的權(quán)利要求中定義的主題并非必須限定于上文描述的特定特征或行為。相反,本文描述的特定的特征和行為作為實現(xiàn)權(quán)利要求的實施例形式而公開。
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