本發(fā)明屬于導(dǎo)熱復(fù)合材料技術(shù)領(lǐng)域，涉及一種導(dǎo)熱復(fù)合材料及其制備方法，尤其涉及一種包含石墨烯/銅復(fù)合材料作為導(dǎo)熱填料的導(dǎo)熱復(fù)合材料及其制備方法。

背景技術(shù)：

目前導(dǎo)熱膠所用的導(dǎo)熱填料主要分為金屬填料和無機(jī)填料兩大類，而金屬填料由于具備高熱導(dǎo)率，高填充量而得到了廣泛應(yīng)用。目前金屬填料中應(yīng)用最多的就是銀，雖然銀具有高的熱導(dǎo)率，但高昂的成本是限制其應(yīng)用的最大因素。

超細(xì)球形銅粉作為一種功能材料，在導(dǎo)熱、導(dǎo)電、冶金和潤滑等方面具有廣闊的應(yīng)用前景。在應(yīng)用時，銅粉的抗氧化性能、粒度和形狀是評價其品質(zhì)的重要依據(jù)。而且，銅粉具有較高的熱膨脹系數(shù)(CTE)，影響了它與低熱膨脹系數(shù)物質(zhì)的結(jié)合，大大影響了它的應(yīng)用范圍。

石墨烯作為一種二維材料，具有優(yōu)異的熱學(xué)、電學(xué)和力學(xué)性能，同時也有較低的熱膨脹系數(shù)。石墨烯的這些優(yōu)異特性使其在光電子器件、化學(xué)電源(如太陽能電池、鋰離子電池)、氣體傳感器、催化劑和藥物載體、抗靜電和散熱材料等領(lǐng)域有巨大的潛在應(yīng)用前景。

熱界面材料主要是由高分子材料和高熱導(dǎo)率的填料復(fù)合而成。陶瓷、金屬和金屬氧化物是典型的導(dǎo)熱填料。但是，高的填充量所能達(dá)到的熱導(dǎo)率在1～5W/mK范圍內(nèi)，這依然不能滿足現(xiàn)代電子器件對高的熱導(dǎo)率的要求。

技術(shù)實現(xiàn)要素：

針對現(xiàn)有技術(shù)中存在的上述問題，本發(fā)明的目的在于提供一種導(dǎo)熱復(fù)合材料及其制備方法。本發(fā)明所制備的導(dǎo)熱復(fù)合材料在35℃的熱導(dǎo)率達(dá)到6.8W/mK，且具備很好的力學(xué)性能，在電子封裝領(lǐng)域有很好的應(yīng)用前景。

為達(dá)上述目的，本發(fā)明采用以下方案：

第一方面，本發(fā)明提供一種導(dǎo)熱復(fù)合材料，所述導(dǎo)熱復(fù)合材料中包含石墨烯/銅復(fù)合材料作為導(dǎo)熱填料。

優(yōu)選地，以所述導(dǎo)熱復(fù)合材料的總質(zhì)量為100wt％計，其中的作為導(dǎo)熱填料的石墨烯/銅復(fù)合材料的質(zhì)量百分比為50wt％～80wt％，例如為50wt％、52wt％、54wt％、56wt％、58wt％、60wt％、63wt％、65wt％、67.5wt％、70wt％、72wt％、74wt％、76wt％、78wt％或80wt％等，優(yōu)選為80wt％。

作為本發(fā)明所述導(dǎo)熱復(fù)合材料的優(yōu)選技術(shù)方案，一種導(dǎo)熱復(fù)合材料，按重量份計包括以下原料組分：

樹脂基體 20份～50份

導(dǎo)熱填料 45份～80份；

其中，所述導(dǎo)熱填料為石墨烯/銅復(fù)合材料。

本發(fā)明中，“導(dǎo)熱復(fù)合材料原料組分”：指制備導(dǎo)熱復(fù)合材料所使用的原料。

本發(fā)明中，導(dǎo)熱復(fù)合材料的原料組分中，樹脂基體的重量份為20份～50份，例如20份、22份、25份、27份、30份、32份、34份、36份、38份、40份、42.5份、43.5份、45份、46份、48份或50份等。

本發(fā)明中，導(dǎo)熱復(fù)合材料的原料組分中，導(dǎo)熱填料的重量份為45份～80份，例如45份、47份、48份、50份、52份、54份、55份、58份、60份、62.5份、65份、67份、70份、73份、76份、78份或80份等。

優(yōu)選地，所述樹脂基體為樹脂單體和固化劑的混合物。

優(yōu)選地，所述樹脂單體為雙酚A二縮水甘油醚或雙酚F二縮水甘油醚中的任意一種或兩種的混合物。

優(yōu)選地，所述固化劑為甲基六氫苯酐。

優(yōu)選地，所述樹脂基體中，所述樹脂單體和所述固化劑的質(zhì)量比為1:(0.7～1)，例如為1:0.7、1:0.75、1:0.8、1:0.82、1:0.85、1:0.9、1:0.95或1:1等，優(yōu)選為1:(0.7～0.9)，進(jìn)一步優(yōu)選為1:0.85。

作為本發(fā)明所述導(dǎo)熱復(fù)合材料的優(yōu)選技術(shù)方案，所述導(dǎo)熱復(fù)合材料的原料組分中還包括偶聯(lián)劑和/或促進(jìn)劑。

本發(fā)明中，所述“偶聯(lián)劑和/或促進(jìn)劑”指：可以是偶聯(lián)劑，也可以是促進(jìn)劑，還可以是偶聯(lián)劑和促進(jìn)劑的混合物。

優(yōu)選地，所述偶聯(lián)劑為硅烷偶聯(lián)劑。

優(yōu)選地，所述偶聯(lián)劑的加入重量份為0.2份～1份，例如0.2份、0.4份、0.5份、0.6份、0.8份、0.9份或1份等。

優(yōu)選地，所述促進(jìn)劑為2-硫醇基苯并噻唑。

優(yōu)選地，所述促進(jìn)劑的加入重量份為0.2份～1份，例如0.2份、0.3份、0.4份、0.5份、0.6份、0.7份、0.8份、0.9份或1份等。

優(yōu)選地，所述偶聯(lián)劑和所述促進(jìn)劑的質(zhì)量比為1:(0.8～1)，優(yōu)選為1:1。

作為本發(fā)明所述導(dǎo)熱復(fù)合材料的優(yōu)選技術(shù)方案，一種導(dǎo)熱復(fù)合材料，所述導(dǎo)熱復(fù)合材料按重量份計包括以下原料組分：

其中，導(dǎo)熱填料為石墨烯/銅復(fù)合材料；樹脂基體為樹脂單體和固化劑按1:(0.7～0.85)混合得到的混合物。

作為本發(fā)明所述導(dǎo)熱復(fù)合材料的進(jìn)一步優(yōu)選技術(shù)方案，一種導(dǎo)熱復(fù)合材料，所述導(dǎo)熱復(fù)合材料按重量份計包括以下原料組分：

其中，導(dǎo)熱填料為石墨烯/銅復(fù)合材料；樹脂基體為樹脂單體和固化劑按1:(0.7～1:0.85)混合得到的混合物。

作為本發(fā)明所述導(dǎo)熱復(fù)合材料的更進(jìn)一步優(yōu)選技術(shù)方案，一種導(dǎo)熱復(fù)合材料，所述導(dǎo)熱復(fù)合材料按重量份計包括以下原料組分：

其中，導(dǎo)熱填料為石墨烯/銅復(fù)合材料；樹脂基體為樹脂單體和固化劑按1:0.85混合得到的混合物。

作為本發(fā)明所述導(dǎo)熱復(fù)合材料的優(yōu)選技術(shù)方案，所述石墨烯/銅復(fù)合材料包括表面修飾的銅粉顆粒以及包覆在所述表面修飾的銅粉顆粒的表面的石墨烯。

優(yōu)選地，所述石墨烯/銅復(fù)合材料是將氧化石墨烯/銅復(fù)合材料在由還原性氣體和惰性氣體組成的混合氣中熱處理得到的，其中，所述氧化石墨烯/銅復(fù)合材料包括表面修飾的銅粉顆粒以及包覆在所述表面修飾的銅粉顆粒的表面的氧化石墨烯；

優(yōu)選地，所述還原性氣體為氫氣；

優(yōu)選地，所述惰性氣體為氦氣、氖氣、氬氣、氪氣或氙氣中的任意一種或至少兩種的組合，優(yōu)選為氬氣；

優(yōu)選地，所述熱處理的溫度為850℃～1000℃，例如為850℃、875℃、880℃、900℃、920℃、940℃、950℃或1000℃等，優(yōu)選為900℃。

優(yōu)選地，所述熱處理的時間為0.5h～2h，例如為0.5h、0.6h、0.75h、0.8h、1h、1.2h、1.3h、1.5h、1.75h或2h等，優(yōu)選為1h。

本發(fā)明所述熱處理在反應(yīng)爐中進(jìn)行，所述反應(yīng)爐可以是管式爐和箱式爐等。

優(yōu)選地，所述氧化石墨烯/銅復(fù)合材料的制備方法包括以下步驟：

(1)將氧化石墨烯分散到溶劑中，得到氧化石墨烯的分散液；

(2)使用修飾劑對銅粉進(jìn)行表面修飾，得到表面修飾的銅粉；

(3)將步驟(2)得到的表面修飾的銅粉分散到溶劑中，得到表面修飾的銅粉的分散液；

(4)將氧化石墨烯的分散液和表面修飾的銅粉的分散液混合，得到均勻的混合液，分離并干燥，得到氧化石墨烯/銅復(fù)合材料。

優(yōu)選地，步驟(1)所述溶劑為水。

本發(fā)明所述“水”可以是本領(lǐng)域常用的水，比如超純水、蒸餾水和去離子水等。

優(yōu)選地，步驟(1)所述氧化石墨烯的分散液的濃度為2mg/ml～4mg/ml，例如為2mg/ml、2.3mg/ml、2.5mg/ml、2.6mg/ml、2.8mg/ml、3mg/ml、3.2mg/ml、3.4mg/ml、3.5mg/ml、3.75mg/ml、3.85mg/ml或4mg/ml等，優(yōu)選為2.5mg/ml～4mg/ml。

優(yōu)選地，步驟(2)所述修飾劑為3-氨基丙基三乙氧基硅烷和/或3-氨基丙基三甲氧基硅烷。

本發(fā)明所述“3-氨基丙基三乙氧基硅烷和/或3-氨基丙基三甲氧基硅烷”指：可以是3-氨基丙基三乙氧基硅烷，也可以是3-氨基丙基三甲氧基硅烷，還可以是3-氨基丙基三乙氧基硅烷和3-氨基丙基三甲氧基硅烷的混合物。

優(yōu)選地，步驟(2)所述表面修飾的過程為：將銅粉分散到修飾劑和有機(jī)溶劑的混合液中，25℃～40℃條件下反應(yīng)，得到表面修飾的銅粉。

本發(fā)明所述表面修飾的過程中的反應(yīng)溫度為25℃～40℃，例如為25℃、26℃、27℃、28℃、30℃、32℃、34℃、35℃、37℃、38℃、39℃或40℃等。

優(yōu)選地，步驟(2)所述表面修飾的過程中，所述銅粉為球形銅粉，所述銅粉的粒徑為0.8μm～1.0μm，例如為0.8μm、0.82μm、0.85μm、0.86μm、0.88μm、0.9μm、0.92μm、0.93μm、0.95μm、0.97μm或1.0μm等。

優(yōu)選地，步驟(2)所述表面修飾的過程中，所述有機(jī)溶劑為甲苯、乙醇或異丙醇中的任意一種或至少兩種的混合物。

優(yōu)選地，步驟(2)所述表面修飾的過程中，所述反應(yīng)的時間為20h～24h，例如為20h、20.2h、20.5h、21h、21.3h、21.5h、21.7h、22h、22.25h、22.5h、22.8h、23h、23.2h、23.4h、23.6h、23.8h或24h等。

優(yōu)選地，步驟(2)所述表面修飾的過程中，所述反應(yīng)進(jìn)行時伴有攪拌。

優(yōu)選地，步驟(2)所述表面修飾的過程中，在反應(yīng)完成后進(jìn)行分離和干燥的步驟。通過對反應(yīng)完成后的產(chǎn)物進(jìn)行分離得到濾渣，對濾渣干燥后即得到表面修飾的銅粉。

本發(fā)明中所述分離可以采用本領(lǐng)域常用的分離方式，比如過濾、抽濾或離心等。

優(yōu)選地，步驟(3)所述的溶劑為水。

優(yōu)選地，步驟(3)所述的表面修飾的銅粉的分散液的濃度為3mg/ml～4mg/ml，例如3mg/ml、3.3mg/ml、3.5mg/ml、3.6mg/ml、3.8mg/ml或4mg/ml等。

優(yōu)選地，步驟(4)所述表面修飾的銅粉的分散液和氧化石墨烯的分散液按照表面修飾的銅粉和氧化石墨烯的質(zhì)量比為(40～60):1進(jìn)行混合，所述質(zhì)量比例如為40:1、42:1、44:1、45:1、47:1、48:1、50:1、52.5:1、55:1、57:1或60:1等。

優(yōu)選地，步驟(4)所述混合采用的方式為：將石墨烯的分散液滴加到表面修飾的銅粉的分散液中，攪拌，得到均勻的混合液。

優(yōu)選地，步驟(4)所述混合的過程中，所述攪拌的時間為3h。

優(yōu)選地，步驟(4)所述分離為過濾或離心。

優(yōu)選地，步驟(4)所述干燥的溫度為50℃～60℃。

本發(fā)明利用石墨烯的優(yōu)異性能與表面修飾的銅粉進(jìn)行復(fù)合，制備得到石墨烯/銅復(fù)合材料，在表面修飾的銅顆粒的表面包覆有石墨烯層，解決了球形銅粉易被氧化的問題，這種結(jié)構(gòu)不僅保持了銅的導(dǎo)熱、導(dǎo)電特性，同時還提升了銅的機(jī)械性能，石墨烯的引入形成了連續(xù)的三維導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)，有效地提高了熱導(dǎo)率，石墨烯和表面改性的銅的協(xié)同作用大大提高了石墨烯/銅復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能。

第二方面，本發(fā)明提供一種如第一方面所述的導(dǎo)熱復(fù)合材料的制備方法，所述方法包括以下步驟：

步驟一、將作為導(dǎo)熱填料的石墨烯/銅復(fù)合材料、樹脂基體以及可選的偶聯(lián)劑和/或促進(jìn)劑按比例混合，得到混合料；

步驟二、將混合料放入混料罐，再把混料罐置于混料機(jī)中真空混料至均勻；

步驟三、將混料完成得到的漿料倒入模具中進(jìn)行固化，得到導(dǎo)熱材料。

優(yōu)選地，所述固化的溫度為140℃～180℃，例如為140℃、150℃、155℃、160℃、170℃、175℃或180℃等，優(yōu)選為150℃。

優(yōu)選地，所述固化的時間為1h～3h，例如為1h、1.2h、1.3h、1.5h、1.75h、1.85h、2h、2.3h、2.5h、2.8h或3h等，優(yōu)選為2h。

與已有技術(shù)相比，本發(fā)明具有如下有益效果：

(1)本發(fā)明提供了一種包含石墨烯/銅復(fù)合材料作為導(dǎo)熱填料的導(dǎo)熱復(fù)合材料，利用石墨烯/銅復(fù)合材料的優(yōu)異的抗氧化性和導(dǎo)熱性能，并與特定的樹脂基體及其他原料配合作用，制備得到了具有優(yōu)異導(dǎo)熱性能的導(dǎo)熱復(fù)合材料，石墨烯和表面改性的銅的協(xié)同作用以及與其他原料之間的相互作用明顯提高了導(dǎo)熱復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能，在導(dǎo)熱復(fù)合材料中的導(dǎo)熱填料含量為80wt％時，其在35℃的導(dǎo)熱系數(shù)為6.8W/m.K，且力學(xué)性能優(yōu)異，在PCB電路板以及電子封裝熱界面材料等領(lǐng)域都可以得到廣泛的應(yīng)用。

(2)本發(fā)明的石墨烯/銅復(fù)合材料的制備方法以及導(dǎo)熱復(fù)合材料的制備方法簡單易行，原料來源廣，成本低，易實現(xiàn)大規(guī)模工業(yè)化生產(chǎn)。

附圖說明

圖1為實施例1制備的石墨烯/銅復(fù)合材料Cu@rGo-1.5h以及原料球形銅粉Cu-1.5h分別經(jīng)過150℃熱處理1.5h得到的產(chǎn)物的X射線衍射分析圖，圖中的插圖為55°～65°的放大圖；

圖2為實施例1制備的石墨烯/銅復(fù)合材料Cu@rGO以及原料球形銅粉Cu在空氣條件下的熱重分析圖；

圖3為實施例1的原料球形銅粉的場發(fā)射掃描電鏡(SEM)圖；

圖4為實施例1制備的氧化石墨烯/銅復(fù)合材料的場發(fā)射掃描電鏡(SEM)圖；

圖5為實施例1制備的石墨烯/銅復(fù)合材料的場發(fā)射掃描電鏡(SEM)圖；

圖6為實施例1制備的石墨烯/銅復(fù)合材料的透射電鏡(TEM)圖；

圖7為實施例1制備的導(dǎo)熱復(fù)合材料的截面場發(fā)射掃描電鏡(SEM)圖。

具體實施方式

下面結(jié)合附圖并通過具體實施方式來進(jìn)一步說明本發(fā)明的技術(shù)方案。

實施例1

(1)氧化石墨的制備：通過改進(jìn)的Hummers法制得。

(2)氧化石墨烯的分散液的制備：將氧化石墨超聲分散在水中，制得2.6mg/ml的氧化石墨烯的分散液。

(3)表面修飾的球形銅粉的制備：取3g的球形銅粉超聲分散于300ml的甲苯中，并加入6ml的3-氨基丙基三甲氧基硅烷，然后室溫攪拌24h，離心、干燥，得到表面修飾的球形銅粉。

(4)氧化石墨烯/銅復(fù)合材料的制備：取2g表面修飾的球形銅粉，分散于600ml水中，得到表面修飾的球形銅粉的分散液。將15.4ml 2.6mg/ml的氧化石墨烯的分散液滴加至表面修飾的球形銅粉的分散液中，滴加后室溫攪拌3h，過濾、干燥得到氧化石墨烯/銅復(fù)合材料，所述氧化石墨烯/銅復(fù)合材料包括表面修飾的銅顆粒及包覆在所述表面修飾的銅顆粒的表面的石墨烯。

(5)石墨烯/銅復(fù)合材料的制備：將上述得到的氧化石墨烯/銅復(fù)合材料置于管式爐中在由H₂和Ar組成的混合氣中900℃高溫還原1h，得到石墨烯/銅復(fù)合材料。

(6)高導(dǎo)熱性能的導(dǎo)熱復(fù)合材料的制備：

所述導(dǎo)熱復(fù)合材料按重量份計包括以下原料組分：

其中，導(dǎo)熱填料為上述制得的石墨烯/銅復(fù)合材料；樹脂基體是由雙酚A二縮水甘油醚和甲基六氫苯酐按照質(zhì)量比為1:0.85組合而成的組合物；硅烷偶聯(lián)劑和促進(jìn)劑按照質(zhì)量比為1:1的比例加入。

具體制備步驟：

步驟一、將上述作為導(dǎo)熱填料的石墨烯/銅復(fù)合材料、樹脂基體、硅烷偶聯(lián)劑和促進(jìn)劑按照比例混合，得到混合料；

步驟二、將混合料放入混料罐，再把混料罐放入混料機(jī)中真空混料均勻；

步驟三、將混料完的漿料倒入模具中，在150℃條件下固化2h。最終制得的導(dǎo)熱復(fù)合材料在35℃的導(dǎo)熱系數(shù)為6.8W/m.K。

圖1為實施例1的石墨烯/銅復(fù)合材料以及原料球形銅粉分別經(jīng)過150℃熱處理1.5h得到的產(chǎn)物的X射線衍射分析圖。由圖1可以看出，對石墨烯/銅復(fù)合材料進(jìn)行150℃熱處理1.5h后，并沒有出現(xiàn)氧化亞銅的特征峰；而單純的球形銅粉在經(jīng)過150℃熱處理1.5h后，出現(xiàn)了氧化亞銅的特征峰，說明，經(jīng)過石墨烯包覆表面修飾的銅粉，可以明顯提升銅粉的抗氧化性能。

圖2為實施例1制備的石墨烯/銅復(fù)合材料以及原料球形銅粉在空氣條件下的熱重分析圖。由圖2可以看出，單純銅粉在120℃開始增重；而石墨烯/銅復(fù)合材料在170℃開始增重，說明，經(jīng)過石墨烯包覆表面修飾的銅粉，可以明顯提升銅粉的抗氧化性能，與圖1的分析結(jié)果一致。

圖3-5依次分別為本實施例的原料球形銅粉、制備得到的氧化石墨烯/銅復(fù)合材料以及石墨烯/銅復(fù)合材料的掃描電鏡拍照。由圖3可以看出，球形銅粉的粒徑為0.6μm～1μm左右；由圖4可以看出，氧化石墨烯包覆在球形銅粉的表面；由圖5可以看出，經(jīng)過高溫還原后，氧化石墨烯變?yōu)榱耸?，且轉(zhuǎn)化得到的石墨烯仍包覆在球形銅粉的表面。

圖6為實施例1制備的石墨烯/銅復(fù)合材料的透射電鏡(TEM)圖。由圖6可以看出，球形銅粉的周圍有很多卷曲的石墨烯存在，說明石墨烯對球形銅形成了良好的包覆。

圖7為實施例1制備的導(dǎo)熱復(fù)合材料的截面場發(fā)射掃描電鏡(SEM)圖。由圖7可以看出，當(dāng)導(dǎo)熱填料添入到樹脂基體中后，構(gòu)成了導(dǎo)熱通道，大大提高了樹脂的熱導(dǎo)率。

實施例2

步驟(1)-(5)同實施例1。

(6)高導(dǎo)熱性能的導(dǎo)熱復(fù)合材料的制備：

所述導(dǎo)熱復(fù)合材料按重量份計包括以下原料組分：

其中，導(dǎo)熱填料為上述制得的石墨烯/銅復(fù)合材料；樹脂基體是由雙酚A二縮水甘油醚和甲基六氫苯酐按照質(zhì)量比為1:0.85組合而成的組合物；硅烷偶聯(lián)劑和促進(jìn)劑按照重量比為1:1的比例加入。

具體制備步驟：

步驟一、將上述作為導(dǎo)熱填料的石墨烯/銅復(fù)合材料、樹脂基體、硅烷偶聯(lián)劑和促進(jìn)劑按照比例混合，得到混合料；

步驟二、將混合料放入混料罐，再把混料罐放入混料機(jī)中真空混料均勻；

步驟三、將混料完的漿料倒入模具中，在150℃條件下固化2h。最終制得的導(dǎo)熱復(fù)合材料在35℃的導(dǎo)熱系數(shù)為2.2W/m.K。

實施例3

步驟(1)-(5)同實施例1。

(6)高導(dǎo)熱性能的導(dǎo)熱復(fù)合材料的制備：

所述導(dǎo)熱復(fù)合材料按重量份計包括以下原料組分：

其中，導(dǎo)熱填料為上述制得的石墨烯/銅復(fù)合材料；樹脂基體是由雙酚A二縮水甘油醚和甲基六氫苯酐按照質(zhì)量比為1:0.85組合而成的組合物；硅烷偶聯(lián)劑和促進(jìn)劑按照重量比為1:1的比例加入。

具體制備步驟：

步驟一、將上述作為導(dǎo)熱填料的石墨烯/銅復(fù)合材料、樹脂基體、硅烷偶聯(lián)劑和促進(jìn)劑按照比例混合，得到混合料；

步驟二、將混合料放入混料罐中，再把混料罐放入混料機(jī)中真空混料均勻；

步驟三、將混料完的漿料倒入模具中，在150℃條件下固化2h。最終制得的導(dǎo)熱復(fù)合材料在35℃的導(dǎo)熱系數(shù)為1.2W/m.K。

實施例4

步驟(1)-(5)同實施例1。

(6)高導(dǎo)熱性能的導(dǎo)熱復(fù)合材料的制備：

所述導(dǎo)熱復(fù)合材料按重量份計包括以下原料組分：

其中，導(dǎo)熱填料為上述制得的石墨烯/銅復(fù)合材料；樹脂基體是由雙酚A二縮水甘油醚和甲基六氫苯酐按照質(zhì)量比為1:0.85組合而成的組合物；硅烷偶聯(lián)劑和促進(jìn)劑按照重量比為1:1的比例加入。

具體制備步驟：

步驟一、將上述作為導(dǎo)熱填料的石墨烯/碳復(fù)合材料、樹脂基體、硅烷偶聯(lián)劑和促進(jìn)劑按照比例混合。

步驟二、將混合料放入混料罐中，再把混料罐放入混料機(jī)中真空混料均勻；

步驟三、將混料完的漿料倒入模具中，在150℃條件下固化2h。最終制得的導(dǎo)熱復(fù)合材料在35℃的導(dǎo)熱系數(shù)為0.6W/m.K。

實施例5

步驟(1)-(5)同實施例1。

(6)高導(dǎo)熱性能的導(dǎo)熱復(fù)合材料的制備：

所述導(dǎo)熱復(fù)合材料按重量份計包括以下原料組分：

樹脂基體 24.5份

導(dǎo)熱填料 75份

硅烷偶聯(lián)劑 0.5份；

其中，導(dǎo)熱填料為上述制得的石墨烯/銅復(fù)合材料；樹脂基體是由雙酚A二縮水甘油醚和甲基六氫苯酐按照質(zhì)量比為1:0.7組合而成的組合物。

具體制備步驟：

步驟一、將上述作為導(dǎo)熱填料的石墨烯/碳復(fù)合材料、樹脂基體和硅烷偶聯(lián)劑按照比例混合。

步驟二、將混合料放入混料罐中，再把混料罐放入混料機(jī)中真空混料均勻；

步驟三、將混料完的漿料倒入模具中，在140℃條件下固化1h。最終制得的導(dǎo)熱復(fù)合材料在35℃的導(dǎo)熱系數(shù)為3.5W/m.K。

實施例6

步驟(1)-(5)同實施例1。

(6)高導(dǎo)熱性能的導(dǎo)熱復(fù)合材料的制備：

所述導(dǎo)熱復(fù)合材料按重量份計包括以下原料組分：

其中，導(dǎo)熱填料為上述制得的石墨烯/銅復(fù)合材料；樹脂基體是由雙酚A二縮水甘油醚和甲基六氫苯酐按照質(zhì)量比為1:0.9組合而成的組合物；硅烷偶聯(lián)劑和促進(jìn)劑按照重量比為0.3:1的比例加入。

具體制備步驟：

步驟一、將上述作為導(dǎo)熱填料的石墨烯/碳復(fù)合材料、樹脂基體和硅烷偶聯(lián)劑按照比例混合。

步驟二、將混合料放入混料罐中，再把混料罐放入混料機(jī)中真空混料均勻；

步驟三、將混料完的漿料倒入模具中，在160℃條件下固化2h。最終制得的導(dǎo)熱復(fù)合材料在35℃的導(dǎo)熱系數(shù)為5W/m.K。

申請人聲明，本發(fā)明通過上述實施例來說明本發(fā)明的詳細(xì)方法，但本發(fā)明并不局限于上述詳細(xì)方法，即不意味著本發(fā)明必須依賴上述詳細(xì)方法才能實施。所屬技術(shù)領(lǐng)域的技術(shù)人員應(yīng)該明了，對本發(fā)明的任何改進(jìn)，對本發(fā)明產(chǎn)品各原料的等效替換及輔助成分的添加、具體方式的選擇等，均落在本發(fā)明的保護(hù)范圍和公開范圍之內(nèi)。