本發(fā)明屬于電子封裝材料技術領域，涉及環(huán)氧樹脂復合材料，特別涉及具有高導熱和低粘度環(huán)氧樹脂復合材料及其制備方法。

背景技術：

隨著LED封裝、柔性電子元件和微電子集成技術以及3D封裝等高密度組裝技術的發(fā)展，電子元件、邏輯電路在體積縮小前提下，組裝密度反而迅速增加，這樣的發(fā)展趨勢不可避免地造成集成電路的功率和工作熱流密度的不斷增加，產生的熱量也大幅增加，導致集成電路工作溫度提高、出現性能下降和硬件故障等隱患，有效的熱管理手段成為保證電子元器件高性能、可靠穩(wěn)定工作以及長使用壽命的關鍵因素。

環(huán)氧樹脂具有優(yōu)異的耐化學和耐腐蝕性能、電絕緣性能、力學性能和良好的加工性能，目前90％的電子封裝采用環(huán)氧樹脂，而環(huán)氧樹脂是熱的不良導體(～0.2W/m·K)，如何獲得具有高導熱、電絕緣環(huán)氧樹脂基電子封裝材料成為研究熱點。同時，大規(guī)模underfill(底部填充)封裝工藝也對環(huán)氧樹脂封裝材料的粘度提出了更高的要求。目前，設計和制備具有高導熱、低粘度、耐熱性好、熱膨脹系數低且具有電絕緣性的高性能環(huán)氧樹脂基underfill電子封裝材料成為迫切需求。

在環(huán)氧樹脂基體中添加無機導熱填料可制備填充型導熱高分子材料，具有成本低，加工工藝簡單和可規(guī)?；a等優(yōu)點，并且可以通過改變填料的種類、尺寸、填充量、分散狀態(tài)以及界面相互作用等因素來調節(jié)復合材料的導熱性能。單根碳納米管和單層石墨烯因其極高的理論熱導率(3000W/m·K)被認為是提高復合材料熱導率的理想填料，而納米復合材料的界面處聲子散射引起的Kapitza界面熱阻是制約導熱性能提高的不利因素，導致了復合材料的熱導率遠遠低于預期理論值，復合材料導熱性能的改善并不明顯，并且碳納米管或石墨烯填充環(huán)氧樹脂復合材料難以滿足電子封裝材料具有電絕緣性的要求。而對于微米級導熱填料，能否在基體中形成連續(xù)的導熱網絡仍然是制備聚合物復合材料導熱性能大幅提高的關鍵因素，但根據Nielson兩相模型(Industrial&Engineering Chemistry Fundamentals，13(1974)17)，形成完整導熱網絡通常發(fā)生在高填充量條件下(70vol％)，復合材料的粘度會大幅上升，導致加工困難和機械性能的破壞以及成本的上升等問題。

技術實現要素：

針對現有技術的以上缺陷或改進需求，本發(fā)明提供了一種高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料，其目的在于通過采用具有光滑表面的球形導熱填料與環(huán)氧樹脂復合，在剪切過程中能有效降低填料與填料、填料與基體的摩擦，改善復合材料的流動性能，同時不同粒徑和體積比例的球形導熱填料的級配填充也能提高填料的最大填充密度，降低有效填充體積，在基體中產生更多自由體積，降低填料在基體中的移動阻力，進一步降低復合材料的粘度，由此解決目前環(huán)氧樹脂復合材料在低填充量條件下導熱性能欠佳而高填充量條件下加工流動性能難以滿足實際應用需求的技術問題。

為實現上述目的，按照本發(fā)明的一個方面，提供了一種高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料，包括體積份數為25～60份的第一球形導熱填料、體積份數為5～30份的第二球形導熱填料以及體積分數為30～70份的環(huán)氧樹脂，所述第一球形導熱填料的中位粒徑不小于30μm，第二球形導熱填料的中位粒徑不大于20μm。

優(yōu)選地，所述第一球形導熱填料為氧化鋁、氮化鋁和氮化硼中的一種或多種，所述第二球形導熱填料為氧化鋁、氮化鋁和氮化硼中的一種或多種。

優(yōu)選地，所述第一球形導熱填料與第二球形導熱填料的中位粒徑的比值為2:1至12:1。

優(yōu)選地，所述第一球形導熱填料與第二球形導熱填料的中位粒徑的比值為5:1至12:1。

優(yōu)選地，所述的環(huán)氧樹脂為雙酚A型環(huán)氧樹脂、雙酚F型環(huán)氧樹脂和酚醛環(huán)氧樹脂中的一種或者任意幾種的混合物。

按照本發(fā)明的另一個方面，提供了一種所述的高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料的制備方法，包括以下步驟：

(1)將第一球形導熱填料和第二球形導熱填料在60℃～150℃條件下真空干燥2～24小時，冷卻后，依次將環(huán)氧樹脂、固化劑和所述第一球形導熱填料和所述第二球形導熱填料加入到行星離心式攪拌機中，進行充分攪拌，所述攪拌過程進行2～3次，得到均勻分散體系；

(2)將步驟(1)得到的均勻分散體系在25～60℃條件下抽真空脫氣泡15分鐘，重復3次后，進行固化成型加工，即制成高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料。

優(yōu)選地，步驟(1)所述的固化劑為2-乙基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、2-苯基咪唑、甲基六氫鄰苯二甲酸酐、甲基四氫鄰苯二甲酸酐、均苯四甲酸酐、三乙烯四胺、間二甲苯二胺、二氨基二苯基甲烷和聚酰胺固化劑中的一種或二種。

優(yōu)選地，步驟(1)所述固化劑與所述環(huán)氧樹脂的添加質量比例1～88：100。

優(yōu)選地，步驟(1)所述攪拌過程為：先在1600～2000轉/分鐘速度下混合2～10分鐘，然后在2000～2200轉/分鐘下脫泡1～5分鐘。

優(yōu)選地，步驟(2)所述的固化成型加工為在25～120℃條件下預固化0.5～5小時，然后在70～180℃條件下固化2～8小時。

按照本發(fā)明的另一個方面，提供了一種所述的高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料的應用，應用于電子封裝材料領域。

本發(fā)明的優(yōu)越性在于：

(1)本發(fā)明提供的高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料，球形導熱填料具有表面光滑的特點，在剪切過程中能有效降低填料與填料、填料與基體的摩擦，改善未固化復合材料的流動性能，能增加導熱填料的填充量，制備的高導熱環(huán)氧樹脂復合材料，相對于純環(huán)氧樹脂材料，該復合材料的熱導率提高了500％以上；

(2)本發(fā)明提供的高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料，采用不同粒徑和體積比例的球形導熱填料的級配填充能提高填料的最大填充密度，降低有效填充體積，在基體中產生更多自由體積，降低填料在基體中的移動阻力，進一步降低復合材料的粘度，具有良好的可加工性能；

(3)本發(fā)明提供的高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料，球形導熱填料具有低的熱膨脹系數，在大幅增加環(huán)氧樹脂復合材料導熱性能同時將復合材料的熱膨脹系數降低到20～30ppm/℃范圍內，降低封裝材料與芯片的熱膨脹系數差異，減少溫度變化和低溫環(huán)境造成封裝材料和芯片之間的應力，避免器件的破壞和失效；

(4)本發(fā)明提供的高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料，不需要使用任何溶劑，制備方法步驟簡單，適合大規(guī)模工業(yè)生產。

本發(fā)明提供的高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料，應用于電子封裝材料，如集成電路封裝、LED封裝等，可在提高電子封裝材料導熱性能和保證電絕緣性能的前提下，降低封裝材料的粘度，滿足大規(guī)模underfill封裝工藝對材料加工性能的要求。

附圖說明

圖1是本發(fā)明實施例1中不同粒徑球形氧化鋁在環(huán)氧樹脂基體中的分散效果掃描電鏡圖片；

圖2是實施例1和對比例1、對比例2在25℃條件下表觀粘度和剪切速率關系圖。

具體實施方式

為了使本發(fā)明的目的、技術方案及優(yōu)點更加清楚明白，以下結合附圖及實施例，對本發(fā)明進行進一步詳細說明。應當理解，此處所描述的具體實施例僅僅用以解釋本發(fā)明，并不用于限定本發(fā)明。此外，下面所描述的本發(fā)明各個實施方式中所涉及到的技術特征只要彼此之間未構成沖突就可以相互組合。

以下為實施例：

實施例1

一種高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料，包括體積份數為40份的第一球形導熱填料、10份的第二球形導熱填料以及50份的環(huán)氧樹脂，所述第一球形導熱填料的中位粒徑為30μm，第二球形導熱填料的中位粒徑為5μm。

所述第一球形導熱填料和第二球形氧化鋁填料為氧化鋁球形導熱填料，中位粒徑的比值為6:1.

所述的高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料，其制備方法，包括以下步驟：

(1)將球形導熱填料(第一球形導熱材料和第二球形導熱材料)在120℃條件下真空干燥2小時，冷卻至室溫后，依次將環(huán)氧樹脂、固化劑和球形導熱填料加入到行星離心式攪拌機中進行攪拌，攪拌步驟包括分別在2000轉/分鐘速度下混合3分鐘和2200轉/分鐘下脫泡1分鐘，然后重復攪拌步驟一次，得到均勻分散體系；

(2)將步驟(1)得到的均勻分散體系進一步在25℃條件下抽真空脫氣泡15分鐘，重復3次后，進行固化成型加工，即制成本發(fā)明高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料。

步驟(1)所述的環(huán)氧樹脂為NPEF-170雙酚F型環(huán)氧樹脂，固化劑為2-乙基-4-甲基咪唑，與環(huán)氧樹脂添加比為6g/100g。

步驟(2)所述的固化成型加工為在60℃條件下低溫預固化2小時，然后在150℃條件下高溫固化8小時。復合材料斷面掃描電鏡圖如圖1所示，圖中可以看出第一球形氧化鋁填料和第二球形氧化鋁填料都均勻分散在環(huán)氧樹脂中。

實施例2

一種高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料，包括體積份數25份的第一球形導熱填料、25份的第二球形導熱填料以及50份的環(huán)氧樹脂，所述第一球形導熱填料的中位粒徑為30μm，第二球形導熱填料的中位粒徑為5μm。

所述第一球形導熱填料和第二球形氧化鋁填料為氧化鋁球形導熱填料，中位粒徑的比值為6:1。

所述的高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料，其制備方法，包括以下步驟：

(1)將球形導熱填料在120℃條件下真空干燥2小時，冷卻至室溫后，依次將環(huán)氧樹脂、固化劑和球形導熱填料加入到行星離心式攪拌機中，分別在2000轉/分鐘速度下混合3分鐘和2200轉/分鐘下脫泡1分鐘，重復攪拌2次得到均勻分散體系；

(2)將步驟(1)得到的均勻分散體系進一步在25℃條件下抽真空脫氣泡15分鐘，重復3次后，進行固化成型加工，即制成本發(fā)明高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料。

步驟(1)所述的環(huán)氧樹脂為NPEF-170雙酚F型環(huán)氧樹脂，固化劑為2-乙基-4-甲基咪唑，與環(huán)氧樹脂添加比為6g/100g。

步驟(2)所述的固化成型加工為在60℃條件下低溫預固化2小時，然后在150℃條件下高溫固化8小時。

實施例3

一種高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料，包括體積份數60份的第一球形導熱填料、5份的第二球形導熱填料以及35份的環(huán)氧樹脂，所述第一球形導熱填料的中位粒徑為50μm，第二球形導熱填料的中位粒徑為5μm。

所述第一球形導熱填料和第二球形氧化鋁填料為氮化鋁球形導熱填料，中位粒徑的比值為10:1。

所述的高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料，其制備方法，包括以下步驟：

(1)將球形導熱填料在80℃條件下真空干燥12小時，冷卻至室溫后，依次將環(huán)氧樹脂、固化劑和球形導熱填料加入到行星離心式攪拌機中，分別在1600轉/分鐘速度下混合5分鐘和2200轉/分鐘下脫泡1分鐘，重復攪拌2次得到均勻分散體系；

(2)將步驟(1)得到的均勻分散體系進一步在25℃條件下抽真空脫氣泡15分鐘，重復3次后，進行固化成型加工，即制成本發(fā)明高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料。

步驟(1)所述的環(huán)氧樹脂為E-51雙酚A型環(huán)氧樹脂，固化劑為甲基四氫鄰苯二甲酸酐和2-乙基咪唑，其中甲基四氫鄰苯二甲酸酐與環(huán)氧樹脂添加比為40g/100g，2-乙基咪唑與環(huán)氧樹脂的添加比為1g/100g。

步驟(2)所述的固化成型加工為在80℃條件下低溫預固化0.5小時，然后在170℃條件下高溫固化4小時。

實施例4

一種高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料，包括體積份數30份的第一球形導熱填料、30份的第二球形導熱填料以及40份的環(huán)氧樹脂，所述第一球形導熱填料的中位粒徑為30μm，第二球形導熱填料的中位粒徑為15μm。

所述第一球形導熱填料為氧化鋁球形導熱填料，第二球形導熱填料為氮化鋁球形導熱填料，中位粒徑的比值為2:1.

所述的高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料，其制備方法，包括以下步驟：

(1)將球形導熱填料在60℃條件下真空干燥24小時，冷卻至室溫后，依次將環(huán)氧樹脂、固化劑和球形導熱填料加入到行星離心式攪拌機中，分別在2000轉/分鐘速度下混合2分鐘和2200轉/分鐘下脫泡5分鐘，重復攪拌2次得到均勻分散體系；

(2)將步驟(1)得到的均勻分散體系進一步在60℃條件下抽真空脫氣泡15分鐘，重復3次后，進行固化成型加工，即制成本發(fā)明高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料。

步驟(1)所述的環(huán)氧樹脂為E-51雙酚A型環(huán)氧樹脂，固化劑為均苯四甲酸酐，與環(huán)氧樹脂的添加比為80g/100g。

步驟(2)所述的固化成型加工為在100℃條件下低溫預固化2小時，然后在180℃條件下高溫固化8小時。

實施例5

一種高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料，包括體積份數50份的第一球形導熱填料、10份的第二球形導熱填料以及40％的環(huán)氧樹脂，所述第一球形導熱填料的中位粒徑為30μm，第二球形導熱填料的中位粒徑為20μm。

所述第一球形導熱填料為氧化鋁球形導熱填料，第二球形導熱填料為氮化硼球形導熱填料，中位粒徑的比值為1.5:1。

所述的高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料，其制備方法，包括以下步驟：

(1)將球形導熱填料在120℃條件下真空干燥5小時，冷卻至室溫后，依次將環(huán)氧樹脂、固化劑和球形導熱填料加入到行星離心式攪拌機中，分別在1800轉/分鐘速度下混合10分鐘和2200轉/分鐘下脫泡1分鐘，重復攪拌2次得到均勻分散體系；

(2)將步驟(1)得到的均勻分散體系進一步在50℃條件下抽真空脫氣泡15分鐘，重復3次后，進行固化成型加工，即制成本發(fā)明高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料。

步驟(1)所述的環(huán)氧樹脂為NPPN-631酚醛環(huán)氧樹脂，固化劑為2-苯基咪唑，與環(huán)氧樹脂添加比為2g/100g。

步驟(2)所述的固化成型加工為在70℃條件下低溫預固化2小時，然后在180℃條件下高溫固化5小時。

實施例6

一種高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料，包括體積份數25份的第一球形導熱填料、5份的第二球形導熱填料以及70份的環(huán)氧樹脂，所述第一球形導熱填料的中位粒徑為60μm，第二球形導熱填料的中位粒徑為5μm。

所述第一球形導熱填料為氧化鋁球形導熱填料，第二球形導熱填料為氮化硼球形導熱填料，中位粒徑的比值為12:1。

所述的高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料，其制備方法，包括以下步驟：

(1)將球形導熱填料在150℃條件下真空干燥2小時，冷卻至室溫后，依次將環(huán)氧樹脂、固化劑和球形導熱填料加入到行星離心式攪拌機中進行攪拌，攪拌步驟包括：分別在2000轉/分鐘速度下混合3分鐘和2200轉/分鐘下脫泡1分鐘，重復攪拌步驟2次得到均勻分散體系；

(2)將步驟(1)得到的均勻分散體系進一步在40℃條件下抽真空脫氣泡15分鐘，重復3次后，進行固化成型加工，即制成本發(fā)明高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料。

步驟(1)所述的環(huán)氧樹脂為NPEF-170雙酚F型環(huán)氧樹脂，固化劑為651低分子聚酰胺，與環(huán)氧樹脂添加比為60g/100g。

步驟(2)所述的固化成型加工為在25℃條件下低溫預固化5小時，然后在70℃條件下高溫固化2小時。

實施例7

一種高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料，包括體積份數60份的第一球形導熱填料、5份的第二球形導熱填料以及35份的環(huán)氧樹脂，所述第一球形導熱填料的中位粒徑為100μm，第二球形導熱填料的中位粒徑為10μm。

所述第一球形導熱填料為氧化鋁球形導熱填料，第二球形導熱填料為氮化硼球形導熱填料，中位粒徑的比值為10:1。

所述的高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料，其制備方法，包括以下步驟：

(1)將球形導熱填料在100℃條件下真空干燥8小時，冷卻至室溫后，依次將環(huán)氧樹脂、固化劑和球形導熱填料加入到行星離心式攪拌機中，分別在2000轉/分鐘速度下混合3分鐘和2200轉/分鐘下脫泡1分鐘，重復攪拌2次得到均勻分散體系；

(2)將步驟(1)得到的均勻分散體系進一步在30℃條件下抽真空脫氣泡15分鐘，重復3次后，進行固化成型加工，即制成本發(fā)明高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料。

步驟(1)所述的環(huán)氧樹脂為E-51雙酚A型環(huán)氧樹脂，固化劑為甲基六氫鄰苯二甲酸酐和間二甲苯二胺，其中甲基六氫鄰苯二甲酸酐與環(huán)氧樹脂添加比為80g/100g，間二甲苯二胺與環(huán)氧樹脂的添加比為8g/100g。

步驟(2)所述的固化成型加工為在70℃條件下低溫預固化3小時，然后在140℃條件下高溫固化6小時。

實施例8

一種高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料，包括體積份數60份的第一球形導熱填料、10份的第二球形導熱填料以及30份的環(huán)氧樹脂，所述第一球形導熱填料的中位粒徑為30μm，第二球形導熱填料的中位粒徑為10μm。

所述第一球形導熱填料為氧化鋁球形導熱填料，第二球形導熱填料為氧化鋁球形導熱填料，中位粒徑的比值為3:1。

所述的高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料，其制備方法，包括以下步驟：

(1)將球形導熱填料在120℃條件下真空干燥5小時，冷卻至室溫后，依次將環(huán)氧樹脂、固化劑和球形導熱填料加入到行星離心式攪拌機中，分別在2000轉/分鐘速度下混合3分鐘和2200轉/分鐘下脫泡1分鐘，重復攪拌2次得到均勻分散體系；

(2)將步驟(1)得到的均勻分散體系進一步在60℃條件下抽真空脫氣泡15分鐘，重復3次后，進行固化成型加工，即制成本發(fā)明高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料。

步驟(1)所述的環(huán)氧樹脂為E-51雙酚A型環(huán)氧樹脂，固化劑為三乙烯四胺，與環(huán)氧樹脂添加比為60g/100g。

步驟(2)所述的固化成型加工為在50℃條件下低溫預固化3小時，然后在120℃條件下高溫固化2小時。

實施例9

一種高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料，包括體積份數60份的第一球形導熱填料、10份的第二球形導熱填料以及30份的環(huán)氧樹脂，所述第一球形導熱填料的中位粒徑為100μm，第二球形導熱填料的中位粒徑為20μm。

所述第一球形導熱填料為氧化鋁球形導熱填料，第二球形導熱填料為氮化鋁球形導熱填料，中位粒徑的比值為5:1。

所述的高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料，其制備方法，包括以下步驟：

(1)將球形導熱填料在120℃條件下真空干燥5小時，冷卻至室溫后，依次將環(huán)氧樹脂、固化劑和球形導熱填料加入到行星離心式攪拌機中，分別在2000轉/分鐘速度下混合3分鐘和2200轉/分鐘下脫泡1分鐘，重復攪拌2次得到均勻分散體系；

(2)將步驟(1)得到的均勻分散體系進一步在50℃條件下抽真空脫氣泡15分鐘，重復3次后，進行固化成型加工，即制成本發(fā)明高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料。

步驟(1)所述的環(huán)氧樹脂為E-51雙酚A型環(huán)氧樹脂，固化劑為二氨基二苯基甲烷，與環(huán)氧樹脂添加比為25g/100g。

步驟(2)所述的固化成型加工為在80℃條件下低溫預固化3小時，然后在160℃條件下高溫固化3小時。

對比例1

球形氧化鋁/環(huán)氧樹脂復合材料，包括體積份數50份的球形氧化鋁導熱填料和50份環(huán)氧樹脂，所述球形導熱填料的中位粒徑為5μm。

所述球形氧化鋁/環(huán)氧樹脂復合材料，其制備方法，包括以下步驟：

(1)將球形導熱填料在120℃條件下真空干燥2小時，冷卻至室溫后，依次將環(huán)氧樹脂、固化劑和球形導熱填料加入到行星離心式攪拌機中，分別在2000轉/分鐘速度下混合3分鐘和2200轉/分鐘下脫泡1分鐘，重復攪拌2次得到均勻分散體系；

(2)將步驟(1)得到的均勻分散體系進一步在25℃條件下抽真空脫氣泡15分鐘，重復3次后，進行固化成型加工，即制得球形氧化鋁/環(huán)氧樹脂復合材料。

步驟(1)所述的環(huán)氧樹脂為NPEF-170雙酚F型環(huán)氧樹脂，固化劑為2-乙基-4-甲基咪唑，與環(huán)氧樹脂添加比為6g/100g。

步驟(2)所述的固化成型加工為在60℃條件下低溫預固化2小時，然后在150℃條件下高溫固化8小時。

對比例2

氧化鋁/環(huán)氧樹脂復合材料，包括體積份數50份的氧化鋁導熱填料和50份環(huán)氧樹脂，所述球形導熱填料的中位粒徑為20μm。

所述氧化鋁/環(huán)氧樹脂復合材料，其制備方法，包括以下步驟：

(1)將氧化鋁導熱填料在120℃條件下真空干燥2小時，冷卻至室溫后，依次將環(huán)氧樹脂、固化劑和球形導熱填料加入到行星離心式攪拌機中，分別在2000轉/分鐘速度下混合3分鐘和2200轉/分鐘下脫泡1分鐘，重復攪拌2次得到均勻分散體系；

(2)將步驟(1)得到的均勻分散體系進一步在25℃條件下抽真空脫氣泡15分鐘，重復3次后，進行固化成型加工，即制得氧化鋁/環(huán)氧樹脂復合材料。

步驟(1)所述的環(huán)氧樹脂為NPEF-170雙酚F型環(huán)氧樹脂，固化劑為2-乙基-4-甲基咪唑，與環(huán)氧樹脂添加比為6g/100g。

步驟(2)所述的固化成型加工為在60℃條件下低溫預固化2小時，然后在150℃條件下高溫固化8小時。

對比例3

在NPEF-170雙酚F型環(huán)氧樹脂中加入2-乙基-4-甲基咪唑，與環(huán)氧樹脂添加比為6g/100g，均勻混合并真空脫氣泡，在60℃條件下低溫預固化2小時，然后在150℃條件下高溫固化8小時，既得到純環(huán)氧樹脂材料。

本發(fā)明高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料同現有技術復合材料性能對比見下表1。

表1本發(fā)明材料同現有技術的相關性能指標對比

性能測試方法說明：

(1)導熱性能：采用QTM-500型快速熱導儀(日本KEM公司)利用熱線法測定圓盤狀樣品的熱導率，測試標準為ASTM C 1113-90。

(2)穩(wěn)態(tài)流變性能：采用Brookfield R/S旋轉流變儀(美國Brookfield公司)測試環(huán)氧樹脂和環(huán)氧樹脂復合材料未固化體系的剪切粘度，選擇CC-14同軸圓筒轉子，測量剪切速率范圍為0.5～200 1/s。通過循環(huán)恒溫水浴系統(tǒng)控制測試溫度為25℃。

(3)電學性能：采用ZC36型高阻計(上海精密儀器儀表有限公司)測試圓盤狀圓盤的體積電阻率，測試標準為GB/T1410-2006。

(4)熱膨脹系數：采用TMA Q400EM(美國TA儀器)測試樣品的線性熱膨脹系數，氮氣氣氛，升溫速率為5℃/min，測試溫度范圍為30～200℃

(5)力學性能：采用Instron Series 5567萬能電子拉力機(美國Instron英斯特朗公司)測試環(huán)氧樹脂以及復合材料的三點彎曲性能，測試標準為GB/T2570-95。

(6)拉伸剪切強度：采用Instron Series 5567萬能電子拉力機(美國Instron英斯特朗公司)測試環(huán)氧樹脂以及復合材料不銹鋼-不銹鋼拉伸剪切強度，測試標準為GB/T 7124-2008。

圖2是實施例1和對比例1、對比例2在25℃條件下表觀粘度和剪切速率關系圖。從圖2可以看出，在相同溫度和填充量條件下，球形導熱填料/環(huán)氧樹脂復合材料的粘度(對比例1)要小于非球形導熱填料/環(huán)氧樹脂復合材料(對比例2)，而通過不同比例和粒徑球形導熱填料的級配效應，復合材料的粘度進一步下降，在剪切速率為1s^-1條件下，相比單一非球形導熱填料/環(huán)氧樹脂復合材料和球形導熱填料/環(huán)氧樹脂復合材料的粘度，本發(fā)明實施例1制得的復合材料的粘度分別下降了80.4％和68.1％，加工流動性能得到明顯改善。

本發(fā)明的高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料與非球形導熱填料/環(huán)氧樹脂復合材料和單一粒徑球形導熱填料/環(huán)氧樹脂復合材料相比，在同樣填充量下，復合材料的剪切粘度(表觀粘度)顯著降低，具有更好的加工性能，能滿足電子封裝材料underfill工藝對于材料剪切粘度小的要求。同時，本發(fā)明的高導熱低粘度環(huán)氧樹脂復合材料在保證電絕緣性能前提下，大幅改善了環(huán)氧樹脂的導熱性能，并且降低了環(huán)氧樹脂的熱膨脹系數，能有效提高電子元件的工作穩(wěn)定性和使用壽命。本發(fā)明材料在高性能電子封裝材料領域具有很高的應用價值。

本領域的技術人員容易理解，以上所述僅為本發(fā)明的較佳實施例而已，并不用于限制本發(fā)明，凡在本發(fā)明的精神和原則之內所作的任何修改、等同替換和改進等，均應包含在本發(fā)明的保護范圍之內。