及其制備方法
【技術(shù)領(lǐng)域】
[0001] 本發(fā)明設(shè)及介電陶瓷材料，特別是設(shè)及用于制造微波頻率使用的陶瓷基板、諧振 器與濾波器等微波元器件的介電陶瓷材料及其制備方法。
【背景技術(shù)】
[0002] 微波介電陶瓷是指應(yīng)用于微波頻段(主要是UHF和SHF頻段)電路中作為介質(zhì)材料 并完成一種或多種功能的陶瓷，在現(xiàn)代通訊中被廣泛用作諧振器、濾波器、介質(zhì)基片和介質(zhì) 導(dǎo)波回路等元器件，是現(xiàn)代通信技術(shù)的關(guān)鍵基礎(chǔ)材料，已在便攜式移動(dòng)電話、汽車電話、無 繩電話、電視衛(wèi)星接受器和軍事雷達(dá)等方面有著十分重要的應(yīng)用，在現(xiàn)代通訊工具的小型 化、集成化過程中正發(fā)揮著越來越大的作用。
[0003] 應(yīng)用于微波頻段的介電陶瓷，應(yīng)滿足如下介電特性的要求；（1)系列化介電常數(shù) e 適應(yīng)不同頻率及不同應(yīng)用場合的要求；（2)高的品質(zhì)因數(shù)Q值或低的介電損耗tan 5 W降低噪音，一般要求3000 GHz; (3)諧振頻率的溫度系數(shù)T/盡可能小W保證器件 具有好的熱穩(wěn)定性，一般要求-10 ppm /°C《 T/《+l〇 ppm/°C。國際上從20世紀(jì)30年 代末就有人嘗試將電介質(zhì)材料應(yīng)用于微波技術(shù)，并制備出Ti化微波介質(zhì)濾波器，但其諧振 頻率溫度系數(shù)T/太大而無法實(shí)用化。上世紀(jì)70年代W來，開始了大規(guī)模的對介質(zhì)陶瓷材 料的開發(fā)工作，根據(jù)相對介電常數(shù)Ef的大小與使用頻段的不同，通?？蓪⒁驯婚_發(fā)和正 在開發(fā)的微波介質(zhì)陶瓷分為4類。
[0004] (1)超低介電常數(shù)微波介電陶瓷，主要代表是Al2〇3-Ti〇2、YsBaCuOs、MgAl2〇4和 Mg2Si〇4等，其e r《2〇,品質(zhì)因數(shù)QXf>5〇000細(xì)z，T聲1〇卵m/。C。主要用于微波基 板W及高端微波元器件。
[0005] (2)低e濟(jì)高Q值的微波介電陶瓷，主要是Ba〇-Mg〇-Ta2〇5，Ba〇-Zn〇-Ta2〇5或 Ba〇-Mg〇-Nb2〇5, BaO-ZnO-NbsOg系統(tǒng)或它們之間的復(fù)合系統(tǒng)MWDC材料。其e ,=20~35， Q=(l~2) X 1〇4(在f > 10細(xì)Z下），T 0。主要應(yīng)用于f > 8細(xì)Z的衛(wèi)星直播等微波 通信機(jī)中作為介質(zhì)諧振器件。
[0006] (3)中等e r和Q值的微波介電陶瓷，主要是WBaTi 4〇9、Ba2Ti化。和（Zr、Sn)Ti〇4 等為基的MWDC材料，其Et=35~45, Q= (6~9) Xl〇3 (在f=3~一4細(xì)Z下）， ppm/D C。主要用于4~8 GHz頻率范圍內(nèi)的微波軍用雷達(dá)及通信系統(tǒng)中作為介質(zhì)諧振器 件。
[0007] (4)高Ef而Q值較低的微波介電陶瓷，主要用于0.8~4GHz頻率范圍內(nèi)民用移 動(dòng)通訊系統(tǒng)，該也是微波介電陶瓷研究的重點(diǎn)。80年代W來，Kolar、Kato等人相繼發(fā)現(xiàn)并 研究了類巧鐵礦鶴青銅型BaO-咕化一Ti〇2系列（Ln=La、Sm、Nd或Pr等，簡稱BLT系）、 復(fù)合巧鐵礦結(jié)構(gòu)化0-Li2〇-山2〇3-Ti化系列、鉛基系列材料、Ca i_xLn2x/3Ti〇3系等高e r微 波介電陶瓷，其中BLT體系的BaO-刷2〇3-Ti〇2材料介電常數(shù)達(dá)到90,鉛基系列（Pb，化） Zr〇3介電常數(shù)達(dá)到105。
[000引由于微波介電陶瓷的S個(gè)性能指標(biāo)（e t與Q . f和T p之間是相互制約的關(guān)系 (見文獻(xiàn)；微波介質(zhì)陶瓷材料介電性能間的制約關(guān)系，朱建華，梁飛，汪小紅，呂文中，電 子元件與材料，2005年3月第3期)，滿足=個(gè)性能要求的單相微波介質(zhì)陶瓷非常少，主要 是它們的諧振頻率溫度系數(shù)通常過大或者品質(zhì)因數(shù)偏低而無法實(shí)際應(yīng)用要求。目前對微 波介質(zhì)陶瓷的研究大部分是通過大量實(shí)驗(yàn)而得出的經(jīng)驗(yàn)總結(jié)，卻沒有完整的理論來闡述 微觀結(jié)構(gòu)與介電性能的關(guān)系，因此，在理論上還無法從化合物的組成與結(jié)構(gòu)上預(yù)測其諧振 頻率溫度系數(shù)和品質(zhì)因數(shù)等微波介電性能，探索與開發(fā)近零諧振頻率溫度系數(shù)（-10 ppm /°C《 T/《+l0 ppm/°C)與較高品質(zhì)因數(shù)的系列不同介電常數(shù)微波介電陶瓷是本領(lǐng)域技 術(shù)人員一直渴望解決但始終難W獲得成功的難題，該在很大程度上限制了微波介電陶瓷與 器件的發(fā)展。我們對組成La4W30ie、刷4胖301。、化爪015、ShiaWsOu、NdsLasWjOu的系列化合物進(jìn)行 了微波介電性能的研究，發(fā)現(xiàn)它們介電常數(shù)低于15,其中HLasWsOis具有近零諧振頻率溫 度系數(shù)與高的品質(zhì)因數(shù)，但其他化合物的溫度系數(shù)都偏大而無法作為實(shí)用化的微波介質(zhì)陶 瓷。

【發(fā)明內(nèi)容】

[0009] 本發(fā)明的目的是提供一種具有良好熱穩(wěn)定性與低損耗的超低介電常數(shù)微波介電 陶瓷材料及其制備方法。
[0010] 本發(fā)明的微波介電陶瓷材料的化學(xué)組成為Nd2La2W3〇i5。
[0011] 本微波介電陶瓷材料的制備方法步驟為： (1)將純度為99. 9% (重量百分比）W上的Nd2〇3、La2〇3和W0 3的原始粉末按Nd sLasWjOis 的組成稱量配料。
[0012] (2)將步驟（1)原料濕式球磨混合12小時(shí)，球磨介質(zhì)為蒸饋水，烘干后在1080°C 大氣氣氛中預(yù)燒6小時(shí)。
[0013] (3)在步驟（2)制得的粉末中添加粘結(jié)劑并造粒后，再壓制成型，最后在 1130~1180°C大氣氣氛中燒結(jié)4小時(shí)；所述的粘結(jié)劑采用質(zhì)量濃度為5%的聚己締醇溶液，聚 己締醇添加量占粉末總質(zhì)量的3%。
[0014] 本發(fā)明的優(yōu)點(diǎn)；NdsLasWsOis陶瓷介電常數(shù)達(dá)到9. 6~10. 2,其諧振頻率的溫度系數(shù) T /小，溫度穩(wěn)定性好；品質(zhì)因數(shù)Qf值高達(dá)142000-185000GHZ，可廣泛用于各種介質(zhì)諧振器 和濾波器等微波器件的制造，可滿足低溫共燒技術(shù)及微波多層器件的技術(shù)需要，在工業(yè)上 有著極大的應(yīng)用價(jià)值。
【具體實(shí)施方式】
[00巧]實(shí)施例： 表1示出了構(gòu)成本發(fā)明的不同燒結(jié)溫度的3個(gè)具體實(shí)施例及其微波介電性能。其制備 方法如上所述，用圓柱介質(zhì)諧振器法進(jìn)行微波介電性能的評價(jià)。
[0016] 本陶瓷可廣泛用于各種介質(zhì)基板、諧振器和濾波器等微波器件的制造，可滿足移 動(dòng)通信和衛(wèi)星通信等系統(tǒng)的技術(shù)需要。
[0017] 表1;
【主權(quán)項(xiàng)】
1. 一種溫度穩(wěn)定型高品質(zhì)因數(shù)微波介電陶瓷，其特征在于所述微波介電陶瓷的化學(xué)組 成為：Nd2La2W 3O15; 所述微波介電陶瓷的制備方法具體步驟為： (1) 將純度為99. 9% (重量百分比）以上的Nd203、La203和WO 3的原始粉末按Nd 2La2W3015 的組成稱量配料； (2) 將步驟（1)原料濕式球磨混合12小時(shí)，球磨介質(zhì)為蒸餾水，烘干后在1080°C大氣 氣氛中預(yù)燒6小時(shí)； (3) 在步驟（2)制得的粉末中添加粘結(jié)劑并造粒后，再壓制成型，最后在1130~1180°C 大氣氣氛中燒結(jié)4小時(shí)；所述的粘結(jié)劑采用質(zhì)量濃度為5%的聚乙烯醇溶液，聚乙烯醇添加 量占粉末總質(zhì)量的3%。
【專利摘要】本發(fā)明公開了一種溫度穩(wěn)定型高品質(zhì)因數(shù)超低介電常數(shù)微波介電陶瓷Nd2La2W3O15及其制備方法。（1）將純度為99.9%（重量百分比）以上的Nd2O3、La2O3和WO3的原始粉末按Nd2La2W3O15的組成稱量配料；（2）將步驟（1）原料濕式球磨混合12小時(shí)，球磨介質(zhì)為蒸餾水，烘干后在1080℃大氣氣氛中預(yù)燒6小時(shí)；（3）在步驟（2）制得的粉末中添加粘結(jié)劑并造粒后，再壓制成型，最后在1130~1180℃大氣氣氛中燒結(jié)4小時(shí)；所述的粘結(jié)劑采用質(zhì)量濃度為5%的聚乙烯醇溶液，聚乙烯醇的添加量占粉末總質(zhì)量的3%。本發(fā)明制備的陶瓷燒結(jié)良好，介電常數(shù)達(dá)到9.6～10.2，其品質(zhì)因數(shù)Qf值高達(dá)142000-185000GHz，諧振頻率溫度系數(shù)小，在工業(yè)上有著極大的應(yīng)用價(jià)值。
【IPC分類】C04B35-495, C04B35-622, C04B35-50
【公開號】CN104671784
【申請?zhí)枴緾N201510055346
【發(fā)明人】方亮, 相懷成, 蘇和平
【申請人】桂林理工大學(xué)
【公開日】2015年6月3日
【申請日】2015年2月3日