本發(fā)明屬于異種材料連接，具體涉及一種緩解氧化釔透明陶瓷和金屬電場輔助快速連接殘余應力的中間層連接材料及方法。

背景技術(shù)：

1、目前，具有高光學質(zhì)量的透明陶瓷已被廣泛用于激光、軍事和醫(yī)療領域。其中，氧化釔(y2o3)因其穩(wěn)定的性能和在0.23μm～8.0μm范圍內(nèi)的高透光率，在高溫窗、紅外頭罩、發(fā)光介質(zhì)和半導體工業(yè)等領域具有極大應用價值。然而，氧化釔透明陶瓷脆性高、加工性差等缺點限制了其工程應用。考慮到陶瓷和金屬之間的互補關系，將氧化釔透明陶瓷與金屬連接是克服這些缺點的有效途徑。目前開發(fā)的透明陶瓷與金屬連接技術(shù)主要以膠黏劑粘接、釬焊以及擴散連接為主。粘接陶瓷與金屬所使用的無機或有機膠黏劑在高溫下易軟化失效，使用溫度范圍受限。釬焊技術(shù)方便高效，然而實際使用溫度范圍較低。擴散連接具有連接強度高和耐高溫的優(yōu)點，但較長的連接時間使母材性能惡化，且設備昂貴、能耗高。

2、近年來，電場輔助快速連接技術(shù)引起了眾多研究人員的關注，通過對材料施加超過閾值的直流電場，能夠在極短的時間內(nèi)(秒級)完成連接。將其應用于氧化釔透明陶瓷和金屬的連接，對氧化釔透明陶瓷的發(fā)展及應用具有深刻的意義。然而，由于金屬與陶瓷熱膨脹系數(shù)不匹配，導致電場輔助直接連接殘余應力過大，嚴重降低接頭質(zhì)量和可靠性。因此，需要設計一種緩解氧化釔透明陶瓷和金屬電場輔助快速連接殘余應力的方法，有效控制殘余應力對連接件性能的影響。

技術(shù)實現(xiàn)思路

1、針對上述問題，本發(fā)明提供了一種緩解氧化釔透明陶瓷和金屬電場輔助快速連接殘余應力的中間層連接材料及方法。旨在設計和調(diào)控中間層獲得過渡反應界面，減少接頭區(qū)域殘余應力的產(chǎn)生，進而大幅度地提高連接性能。

2、一方面，本發(fā)明提供了一種緩解氧化釔透明陶瓷和金屬電場輔助快速連接殘余應力的中間層連接材料，所述中間層連接材料包括從氧化釔透明陶瓷側(cè)起的硬金屬中間層、軟金屬中間層或復合中間層；所述硬金屬中間層選用ti、cr，軟金屬中間層選用ni、al，復合中間層選用ti/ni、ti/al、cr/ni或cr/al。

3、本發(fā)明提供的能夠緩解氧化釔透明陶瓷和金屬連接殘余應力的中間層材料包括特定的硬金屬中間層、軟金屬中間層或復合中間層。其中，復合中間層中硬金屬中間層ti、cr靠近氧化釔透明陶瓷側(cè)，軟金屬中間層ni、al靠近待連接金屬側(cè)，使熱膨脹系數(shù)實現(xiàn)梯度過渡，有效緩解殘余應力。

4、本發(fā)明采用的中間層包括硬金屬中間層、軟金屬中間層或復合中間層。與不添加中間層的電場輔助直接連接相比較，本發(fā)明可有效緩解連接過程中產(chǎn)生的殘余應力，提高連接強度和質(zhì)量，并且所需連接時間明顯縮短，所需電流密度也顯著降低。本發(fā)明提供的一種緩解氧化釔透明陶瓷和金屬電場輔助快速連接殘余應力的方法得到的接頭剪切強度≥40mpa，連接件的力學性能顯著提升，這是由于本發(fā)明添加的中間層含有活性元素，能夠使擴散反應過程更迅速，同時在施加電流的電遷移效應下，金屬原子擴散速度進一步加快，因此兩者的綜合作用進一步縮短了連接所需時間。

5、所述硬金屬中間層的厚度為400～800nm，軟金屬中間層的厚度為400～800nm；復合中間層的厚度為600～800nm。優(yōu)選地，復合中間層中硬金屬中間層的厚度為300～400nm，軟金屬中間層的厚度為300～400nm；所述中間層太薄則反應不充分，且中間層軟金屬幾乎全部和母材反應從而對于緩解殘余應力作用較??；中間層較厚會導致反應過度，生成物過多使接頭脆性上升，不利于連接強度的提升。

6、所述待連接的氧化釔透明陶瓷的室溫抗彎強度≥150mpa，彈性模量≥160gpa，1050nm波長處光學透過率不低于80％。

7、所述待連接的金屬包括鈦基合金、鐵基合金或蒙乃爾合金中的一種。優(yōu)選地，所述待連接的金屬包括鈦合金tc4(ti-6al-4v)、可伐(kovar)合金4j29、鐵鈷鎳合金4j33、蒙乃爾合金monel400(ni68cu28fe)。

8、另一方面，本發(fā)明還提供了一種利用上述中間層連接材料緩解氧化釔透明陶瓷和金屬電場輔助快速連接殘余應力的方法，包括：(1)采用磁控濺射法在經(jīng)磨削、拋光和超聲清洗預處理后的氧化釔透明陶瓷的待連接面上制備中間層；(2)按照第一電極/氧化釔透明陶瓷/中間層/金屬/第二電極的次序裝配形成待連接樣品并置于電場輔助擴散連接裝置中，對待連接樣品施加0.1～1mpa的軸向壓力，在真空度≤6×10-3pa時將其加熱至875～925℃并通過電極對待連接樣品施加電場，當電流密度達到1～5ma/mm2后繼續(xù)通電保溫30～180s，最后以3～5℃/min的降溫速率冷卻至室溫，得到氧化釔透明陶瓷/中間層/金屬連接件。

9、本發(fā)明采用磁控濺射法制備中間層的優(yōu)勢主要有兩點，其一是材料選擇的多樣性，磁控濺射對靶材沒有耐高溫、耐熱輻射等要求，而熱噴涂法在中間層材料的選擇上有一定局限性；其二是與熱噴涂法等相比，磁控濺射制備的中間層質(zhì)量較優(yōu)，結(jié)合強度高且中間層沒有明顯缺陷。

10、在一個優(yōu)選方案中，將氧化釔透明陶瓷和金屬的待連接面進行磨削和拋光處理并置于乙醇溶液中超聲清洗以使所述氧化釔透明陶瓷的待連接面的表面粗糙度ra≤0.1μm，金屬的待連接面的表面粗糙度ra≤5μm。

11、較佳地，步驟(1)中，所述磁控濺射法包括：將預處理后的氧化釔透明陶瓷放入磁控濺射樣品室，抽真空至0.05～0.1pa，在75～85w功率下對待濺射的氧化釔透明陶瓷面射頻清洗2～5min；隨后對濺射腔體抽真空至5×10-3～8×10-3pa并升溫至175～225℃，以200～250w的功率預濺射5～10min后打開靶材擋板和底座旋轉(zhuǎn)開關，以200～250w的濺射功率進行磁控濺射。

12、較佳地，步驟(1)中，所述中間層包括硬金屬中間層、軟金屬中間層或復合中間層；其中，硬金屬中間層的濺射時間為20～40min，軟金屬中間層的濺射時間為20～40min，復合中間層中硬金屬中間層的濺射時間為15～20min，軟金屬中間層的濺射時間為15～20min。

13、較佳地，步驟(1)中，所述硬金屬中間層為ti或cr，軟金屬中間層為ni或al，復合中間層包括ti/ni、ti/al、cr/ni、cr/al中的一種。

14、較佳地，步驟(1)中，所述硬金屬中間層的厚度為400～800nm，軟金屬中間層的厚度為400～800nm；濺射復合中間層時，硬金屬中間層的厚度為300～400nm，軟金屬中間層的厚度為300～400nm。

15、較佳地，步驟(2)中，所述施加電場方向是從第一電極到第二電極，即從氧化釔透明陶瓷側(cè)流向中間層最后流向金屬側(cè)。

16、本發(fā)明緩解氧化釔透明陶瓷和金屬電場輔助快速連接殘余應力的機理在于：軟金屬中間層是利用軟金屬的塑性變形能力來緩解接頭殘余應力；硬金屬中間層由于其熱膨脹系數(shù)低，與陶瓷母材接近，能夠緩解殘余應力；復合中間層則通過熱膨脹系數(shù)梯度過渡以緩解殘余應力。傳統(tǒng)的中間層，如金屬箔，對本發(fā)明來說過厚，本發(fā)明采用磁控濺射法制備中間層能夠在nm級精準調(diào)節(jié)厚度，更有效緩解殘余應力，并且制備得到的中間層結(jié)合強度較好。

17、本發(fā)明施加直流電場的原因：本發(fā)明施加的直流閾值電場是為了激發(fā)陶瓷內(nèi)部大量氧缺陷的生成，從而在秒級內(nèi)實現(xiàn)連接。交流電場下陶瓷與金屬的電場輔助連接與本發(fā)明直流電場下連接的作用機理有本質(zhì)不同，本發(fā)明施加直流電場的最大優(yōu)點就是能使連接時間從小時縮短到秒，從而避免過長的高溫連接時間對母材本身造成的傷害。

18、氧缺陷生成的主要反應如下：

19、

20、由此可見，本發(fā)明真空環(huán)境下的氣體濃度梯度更有利于氧氣放出，即更利于反應的進行和氧缺陷的生成。而相比于交流電場，直流電場的作用機理與之有明顯區(qū)別。交流電場輔助擴散連接主要是利用電流焦耳作用的熱效應，但仍需較長時間(h)；本發(fā)明采用的閾值電場則主要是通過施加直流閾值電場激發(fā)陶瓷內(nèi)部產(chǎn)生大量氧缺陷，能夠在秒級實現(xiàn)連接，避免長時間連接對母材本身的傷害，其中的電流焦耳熱效應僅為次要作用。

21、本發(fā)明的中間層種類、中間層厚度、電流密度、連接時間、連接溫度等對氧化釔透明陶瓷和金屬的快速連接都起到了決定性的作用。中間層種類與反應產(chǎn)物和緩解殘余應力的實際效果直接掛鉤。中間層厚度影響反應程度，若中間層太薄則反應不充分，且中間層軟金屬幾乎全部和母材反應，從而對于緩解殘余應力作用較??；中間層較厚會導致反應過度，生成物過多使接頭脆性上升，不利于連接強度的提升。電流密度若過大，則連接界面處生成的過量脆性相將影響連接強度；若電流密度過小，則反應不充分無法實現(xiàn)有效結(jié)合。而連接時間若過長，界面反應過度有損連接強度；若連接時間過短，則反應不完全無法實現(xiàn)連接。連接溫度如果過低則反應無法充分進行，若連接溫度過高則反應過劇影響強度。

22、有益效果

23、本發(fā)明的緩解氧化釔透明陶瓷和金屬電場輔助快速連接殘余應力的方法具有以下優(yōu)點：

24、(1)與不添加中間層的電場輔助直接連接相比，本發(fā)明通過設計中間層物質(zhì)，在電場與電流的共同作用下快速實現(xiàn)透明陶瓷與金屬的間接連接，可有效緩解連接過程中產(chǎn)生的殘余應力，提高連接強度和質(zhì)量。

25、(2)與不添加中間層的電場輔助直接連接相比，添加金屬中間層后電場輔助連接過程更容易進行，所需連接時間明顯縮短，所需電流密度也顯著降低，使其在生產(chǎn)效率方面具有更大優(yōu)勢。

26、(3)本發(fā)明能夠通過調(diào)節(jié)中間層厚度、電流密度、連接時間等參數(shù)來改善殘余應力的緩解效果。若中間層過薄，則反應不充分，且中間層軟金屬幾乎全部和母材反應從而對于緩解殘余應力作用較小；若中間層過厚，連接界面中過量脆性相的生成將影響接頭強度。若電流密度過大，則反應過度生成過量脆性相，不利于緩解殘余應力；若電流密度過小，則反應不充分無法實現(xiàn)有效結(jié)合。若連接時間過長，中間層物質(zhì)與母材反應過量，不利于緩解殘余應力；若連接時間過短，則反應不完全無法實現(xiàn)有效連接。不同工藝參數(shù)互相耦合互相影響，因此需要針對具體中間層種類及厚度調(diào)控工藝參數(shù)，以有效改善殘余應力緩解效果。