本發(fā)明涉及一種煤灰種類的識別方法，具體來說，利用激光誘導擊穿光譜技術，借助小波神經(jīng)網(wǎng)絡算法實現(xiàn)煤灰種類的判別分析，屬于光譜分析技術領域。
背景技術：
近幾年，在冬季我國出現(xiàn)長時間大面積的區(qū)域性污染天氣，特別是霧霾現(xiàn)象已司空見慣，已成為全球關注的熱點問題。大氣污染威脅著人類健康和生態(tài)平衡，是21世紀人類面臨的最大環(huán)境挑戰(zhàn)之一。而造成空氣污染，特別是霧霾現(xiàn)象的主要原因來自于煤的燃燒，其燃燒產(chǎn)物煤灰顆粒若不進行加工處理，就會轉變成大氣污染顆粒中危害最大的成分，從而影響人體健康。因此煤灰的回收和再利用成為了環(huán)境科學的重要課題，而煤灰的分類有助于其更好的回收和再利用。根據(jù)其種類的不同，煤灰不僅可用于道路的路面基層和回填等，而且可根據(jù)其所含的活性SiO2、Al2O3和 CaO等用于廢水處理，也可用作土壤改良劑來改善土壤的酸堿性。煤灰的綜合利用不僅可以起到保護環(huán)境的作用，對社會經(jīng)濟也有很大的影響。
目前，常用的煤灰分析方法有化學分析、原子吸收光譜、X射線熒光光譜、瞬間中子活化法和電感耦合等離子體質譜法等，然而這些技術都需要復雜的樣品前處理，且一些技術對輕元素檢測不靈敏，還會有輻射等，這些缺點都限制了其快速分析的應用。激光誘導擊穿光譜（簡稱LIBS）技術是一種基于原子發(fā)射光譜技術且激光作為激發(fā)源的新興元素分析技術，具有無需復雜樣品前處理、快速、實時、遠程探測以及多元素同時分析等優(yōu)勢。近年來，該技術已被廣泛應用于冶金分析、環(huán)境污染、地質礦物以及太空探測等領域。
利用LIBS技術實現(xiàn)煤灰分類主要取決于其化學成分以及含量之間的差異，換句話說，它利用其LIBS光譜峰位置和積分強度的差異來進行分類。由于LIBS 采集到的是復雜發(fā)射光譜，其中蘊含著豐富的化學信息和相關信息，不同種類物質的LIBS 光譜都存在差異，通過化學計量學方法將有效信息和差異信息提取出來并進行區(qū)分和判別物質所屬種類，一定程度上可提高煤灰的分類性能。
技術實現(xiàn)要素：
本發(fā)明的目的是提出了一種基于小波神經(jīng)網(wǎng)絡結合激光誘導擊穿光譜技術的煤灰種類識別方法。由于LIBS 采集到的是復雜發(fā)射光譜，存在各種干擾現(xiàn)象如自吸收效應、元素互干擾以及環(huán)境噪聲等，本發(fā)明通過建立小波神經(jīng)網(wǎng)絡分類模型，提取其差異信息，即可實現(xiàn)煤灰種類的判別分析。
本發(fā)明的技術方案是：
一種基于小波神經(jīng)網(wǎng)絡算法結合激光誘導擊穿光譜技術的煤灰種類識別方法，包括如下步驟：
1）首先煤灰樣品壓成薄片，然后利用激光誘導擊穿光譜儀對不同種類的煤灰薄片樣品分別在不同的測量位點進行光譜數(shù)據(jù)采集；
2）從所有煤灰樣品對應的光譜數(shù)據(jù)中隨機挑選占樣品總量2/3的煤灰樣品光譜數(shù)據(jù)作為訓練集，其余樣品對應的光譜數(shù)據(jù)作為測試集；
3）利用獨立成分分析對訓練集數(shù)據(jù)進行光譜特征變量篩選，并將優(yōu)化的光譜特征變量作為輸入變量構建分類模型；
4）采用梯度下降法對小波神經(jīng)網(wǎng)絡模型參數(shù)進行優(yōu)化；
5) 利用優(yōu)化后的模型參數(shù)構建小波神經(jīng)網(wǎng)絡分類模型，并預測未知煤灰樣品的所屬類別。
上述步驟（3）中，光譜數(shù)據(jù)經(jīng)獨立成分分析處理后，通過均方誤差作為評價指標考察不同的獨立成分對模型性能的影響，獨立成分數(shù)的取值范圍為1-50，基于最小均方誤差選擇出最優(yōu)的獨立成分數(shù)，即特征變量。
上述步驟（4）中，小波神經(jīng)網(wǎng)絡的模型參數(shù)為隱含層節(jié)點數(shù)、學習效率、動量因子和迭代次數(shù)，隱含層節(jié)點數(shù)的取值范圍為1-20，學習效率的取值范圍為0.001-0.010，動量因子的取值范圍為0.01-0.10，迭代次數(shù)的取值范圍為1-1000，基于最小均方誤差選擇出最優(yōu)的模型參數(shù)。
本發(fā)明的優(yōu)點與積極效果：本發(fā)明克服了激光等離子體光譜數(shù)據(jù)處理中，由于元素互擾以及環(huán)境噪音等干擾因素造成的變量的多重相關性，通過建立小波神經(jīng)網(wǎng)絡分類模型，提取其差異信息，即可實現(xiàn)煤灰種類的判別分析。一方面基于獨立成分分析有效地提取了類間的差異信息，同時剔除了與分析變量無關的噪音信息，減少了實驗過程中參數(shù)波動和基體效應造成的不良影響，提高了分類結果的準確率。
附圖說明
圖1是不同獨立成分數(shù)對小波神經(jīng)網(wǎng)絡模型的影響。
具體實施方式
實施例1
以下以對三種不同種類煤灰樣品的建模分類為例，結合附圖1和實例來進一步說明本發(fā)明的操作流程，但本發(fā)明不限于此例。
本實例使用的LIBS 系統(tǒng)包括雙波長調Q 單脈沖Nd:YAG 激光器，光路系統(tǒng)，可移動樣品臺，中階梯光譜儀（ARYELLE-UV-VIS, LTB150, German) 和計算機。激光能量為61mJ, 基頻光波長1064 nm，脈寬為10 ns，延遲時間為1.5μs，重復頻率為10 Hz，光譜范圍為220nm-800 nm。
本實例所用的煤灰樣品是依據(jù)煤灰標準樣品（GSB06-2119-2007, GSB06-2121-2007, GSB06-2122-2007），將SiO2、Al2O3、Fe2O3、CaO、MgO、MnO2和TiO2七種氧化物依據(jù)標準樣品的含量進行混合并配制成45個實驗樣品，所用的七種試劑均為分析純。
為了便于LIBS分析測定，每個樣品均以KBr為底襯，然后壓片。具體的壓片過程如下：首先，稱0.35克KBr放入不銹鋼模中輕輕抖動鋼模使其均勻平鋪與鋼模底部，然后稱0.4克樣品以同樣的方式使其均勻平鋪在KBr上面。最后使用400Mpa的壓力將樣品壓制成片并維持5min。
為了減少樣品不均勻性造成的影響，測量時隨機在樣品表面選取10個位點進行光譜采集。每個測量位點的光譜是由30個脈沖累計而成，這樣不僅可以避免激光脈動波動的影響，同時也提高了特征譜線的信噪比。對于45個煤灰樣品，每個樣品10個光譜，總共得到450個LIBS光譜。將所有煤灰樣品對應的光譜數(shù)據(jù)中隨機挑選占樣品總量2/3的煤灰樣品光譜數(shù)據(jù)作為訓練集，其余樣品對應的光譜數(shù)據(jù)作為測試集。
雖然不同種類煤灰的組分和含量不同，但在光譜圖中很難直接找到差異，因此發(fā)明人建立小波神經(jīng)網(wǎng)絡來獲取不同種類樣品的特征信息進行分類。在進行構建小波神經(jīng)網(wǎng)絡之前，應對輸入變量進行篩選，不同的輸入變量會影響到所構建模型的穩(wěn)健性以及模型的分類性能。
本發(fā)明所有LIBS光譜經(jīng)小波變換進行過噪聲預處理，降低了噪聲信息的干擾，從而獲得更好的光譜信息。經(jīng)預處理后，采用獨立成分分析對輸入的變量進行篩選。光譜數(shù)據(jù)經(jīng)獨立成分分析后，提取不同的獨立成分進行建模預測，圖1表示的是不同獨立成分對所構建的小波神經(jīng)網(wǎng)絡的性能的影響，基于最小均方誤差進行獨立成分的選取，發(fā)明人得出最優(yōu)的獨立成分數(shù)為30。經(jīng)獨立成分分析處理后的LIBS光譜作為輸入變量所建立的訓練模型性能相對更好，對樣品的識別率達到100%，且神經(jīng)網(wǎng)絡的均方誤差也較小，因此發(fā)明人選擇獨立成分分析對LIBS光譜進行特征提取并作為輸入變量來構建分類模型。
在構建煤灰的小波神經(jīng)網(wǎng)絡分類模型前，需要對模型參數(shù)進行優(yōu)化。采用梯度下降法對隱含層節(jié)點數(shù)，迭代次數(shù)，學習效率和動量因子這四個小波神經(jīng)網(wǎng)絡模型參數(shù)進行優(yōu)化，均方根誤差作為評價指標，基于均方根誤差最小可得最優(yōu)化的小波神經(jīng)網(wǎng)絡模型參數(shù)分別為：隱含層節(jié)點數(shù)為10，迭代次數(shù)為1000，學習效率為0.006和動量因子為0.01。
基于最優(yōu)化的模型參數(shù)，發(fā)明人建立了小波神經(jīng)網(wǎng)絡分類模型，并對測試集煤灰樣品的種類進行預測。為了驗證所建立分類模型的優(yōu)越性，并與傳統(tǒng)誤差反向傳播神經(jīng)網(wǎng)絡進行了比較?；诓煌N類煤灰之間的差異，小波神經(jīng)網(wǎng)絡和傳統(tǒng)神經(jīng)網(wǎng)絡兩種模型的分類結果如表1所示。從表中可以看出對于訓練樣本樣品，兩種模型對三類樣本的識別率都達到90%以上，這表明兩種模型都能有效對不同樣本進行識別。
表1 小波神經(jīng)網(wǎng)絡和傳統(tǒng)神經(jīng)網(wǎng)絡兩種模型的預測準確率
小波神經(jīng)網(wǎng)絡模型的分類正確率達到99%以上，比傳統(tǒng)神經(jīng)網(wǎng)絡模型的高，對于第一類樣品和第三類樣品模型分類正確率甚至達到100%，這充分說明小波神經(jīng)網(wǎng)絡模型在訓練過程中可以有效將這三類樣品完全區(qū)分開，且小波參數(shù)的優(yōu)化都達到了一定好的效果。對于測試樣本，由表發(fā)明人可以看出，兩種模型的分類精度都很好，特別是小波神經(jīng)網(wǎng)絡模型，三類樣本的分類精度都達到100%，而傳統(tǒng)神經(jīng)網(wǎng)絡模型對于第一類樣本有一個識別錯誤。表中訓練樣本和測試樣本分類精度差異可能和訓練樣本的選取及數(shù)量有關。從表中三類全部樣本的分類精度來看，小波神經(jīng)網(wǎng)絡模型的性能要優(yōu)于傳統(tǒng)神經(jīng)網(wǎng)絡模型。