本發(fā)明涉及一種氧化鋁基介孔材料,特別是一種含有金屬雜原子的雙組分復(fù)合氧化鋁介孔材料,以及該材料的制備方法。本發(fā)明所述介孔材料具有高比表面積和孔體積、結(jié)構(gòu)可控、熱穩(wěn)定性高、孔壁酸性及金屬雜原子活性組分可調(diào),且介孔結(jié)構(gòu)高度有序。
背景技術(shù):
介孔氧化鋁材料由于具有良好的機(jī)械強(qiáng)度、較高的化學(xué)穩(wěn)定性、適宜的等電點(diǎn)、可調(diào)變的表面酸/堿性以及多種不同的晶相結(jié)構(gòu),成為化工和石油工業(yè)中最廣泛使用的催化劑載體,在石油組分的裂解、加氫精制、加氫脫硫、碳?xì)浠衔锏闹卣茪?、氣相油品組分的純化、汽車尾氣凈化等反應(yīng)過程中發(fā)揮著重要的作用(progressinchemistry,2010,22:32.)。
然而,由于鋁的電負(fù)性較低,容易進(jìn)行親核反應(yīng),導(dǎo)致鋁鹽水解過程極為復(fù)雜,且極易受到合成體系中酸度、水量以及相對濕度等因素的影響,致使無機(jī)鋁物種與有機(jī)模板劑之間不能很好地匹配(science.2005,308:1450.;chemicalreviews.2006,106:1.;journaloftheamericanchemicalsociety,2008,130:3465.)。因此,經(jīng)傳統(tǒng)方法制備得到的氧化鋁介孔材料的介觀相一般為層狀結(jié)構(gòu)或是無序“蟲狀孔”結(jié)構(gòu),且氧化鋁介觀相極不穩(wěn)定,在高溫焙燒脫除模板劑的過程中,介孔結(jié)構(gòu)極易坍塌,導(dǎo)致材料比表面積和孔體積顯著降低(microporousandmesoporousmaterials.2010,135:60.)。
通過溶劑揮發(fā)誘導(dǎo)自組裝的合成方法,雖然可以有效提高所得氧化鋁介孔材料的介觀結(jié)構(gòu)有序性以及熱穩(wěn)定性(journaloftheamericanchemicalsociety,2008,130:3465.),然而所得材料的孔壁仍主要由無定型羥基鋁組成。在經(jīng)傳統(tǒng)浸漬法負(fù)載金屬活性組分的過程中,其介孔結(jié)構(gòu)極易被破壞,且容易在材料孔道內(nèi)部或外表面產(chǎn)生一些金屬氧化物的副產(chǎn)物,從而造成材料孔道堵塞或成為催化反應(yīng)的不利因素(chemistryofmaterials.2011,23:1147.)。
因此,如何通過簡單、易重復(fù)的合成方法,制備出具有高比表面積和孔體積、結(jié)構(gòu)可控、熱穩(wěn)定性高、孔壁富含金屬雜原子活性組分、且雜原子組分及孔壁酸性可調(diào)的雙組分復(fù)合氧化鋁有序介孔材料,成為目前研究的重點(diǎn)和難點(diǎn)。
技術(shù)實(shí)現(xiàn)要素:
本發(fā)明的目的是提供一種雙組分復(fù)合氧化鋁高熱穩(wěn)定有序介孔材料及其制備方法,通過引入金屬雜原子活性組分,在提高現(xiàn)有介孔氧化鋁材料的有序性、穩(wěn)定性及增加催化活性位的同時(shí),調(diào)變載體孔壁表面相應(yīng)的酸中心數(shù)目和酸強(qiáng)度,制備具有較大比表面積和孔體積、孔道結(jié)構(gòu)高度規(guī)整有序、穩(wěn)定性高及孔壁酸性可調(diào)的介孔氧化鋁材料,從而有效提高其在催化裂解、酯化、?;?、氧化、脫硝等催化反應(yīng)中的活性、選擇性和穩(wěn)定性,同時(shí)拓寬其應(yīng)用范圍。
本發(fā)明所述的雙組分復(fù)合氧化鋁高熱穩(wěn)定有序介孔材料是按照下述方法制備得到的:
1)、按照鋁源∶有機(jī)羧酸∶無機(jī)酸∶無水乙醇∶去離子水∶嵌段共聚物非離子表面活性劑=10~100∶0~30∶20~120∶1000~2500∶100~350∶1的摩爾配料比,將有機(jī)羧酸、無機(jī)酸和嵌段共聚物非離子表面活性劑溶解在含有去離子水的無水乙醇中,再加入鋁源,20~60℃攪拌6~24h,得到澄清溶液;
2)、將所述澄清溶液在30~60℃開放狀態(tài)下?lián)]發(fā)溶劑,得到包裹表面活性劑且孔壁富含鋁羥基的氧化鋁介孔材料;
3)、按照金屬雜原子前驅(qū)體∶無水乙醇∶去離子水=0.1~1∶10~100∶1~10的摩爾配料比,將金屬雜原子前驅(qū)體溶解在含有去離子水的無水乙醇中,得到金屬雜原子前驅(qū)體溶液;
4)、按照金屬雜原子前驅(qū)體∶鋁源=0.1~1∶1的摩爾配料比,將所述包裹表面活性劑且孔壁富含鋁羥基的氧化鋁介孔材料加入金屬雜原子前驅(qū)體溶液中,在密封高壓反應(yīng)釜中80~150℃條件下溶劑熱嫁接處理24~48h,將處理后產(chǎn)物抽濾并干燥;
5)、將所述干燥后的產(chǎn)物在300~800℃下焙燒2~5h,脫除表面活性劑,制備得到雙組份復(fù)合氧化鋁高熱穩(wěn)定有序介孔材料。
其中,所述的嵌段共聚物非離子表面活性劑作為有機(jī)模板劑,為具有結(jié)構(gòu)式為eonpomeon,或eonbomeon的,以聚環(huán)氧乙烯作為親水嵌段、聚環(huán)氧丙烯或聚環(huán)氧丁烯作為疏水嵌段的非離子型嵌段共聚物,其中n=10~180,m=5~100;eo表示環(huán)氧乙烯,po表示環(huán)氧丙烯,bo表示環(huán)氧丁烯。
上述制備方法中,所述的鋁源為異丙醇鋁、異丁醇鋁、叔丁醇鋁、硝酸鋁、氯化鋁或硫酸鋁。
上述制備方法中,所述的無機(jī)酸為鹽酸、硫酸、硝酸或磷酸。
上述制備方法中,所述的有機(jī)羧酸為檸檬酸、冰醋酸、草酸或酒石酸。
本發(fā)明所述制備方法中,所述的金屬雜原子前驅(qū)體為鋯、鈷、鎳、鉬、錳、鐵、鉻、銅、鎂或鈰的可溶性鹽。
優(yōu)選地,所述的金屬雜原子前驅(qū)體為以下化合物之一:氧氯化鋯、硝酸鋯、硝酸鈷、硝酸鎳、鉬酸銨、硫酸錳、硝酸鉻、硝酸銅、硝酸鎂或硝酸鈰。
本發(fā)明雙組分復(fù)合氧化鋁高熱穩(wěn)定有序介孔材料的制備方法是在自組裝過程中,通過引入有機(jī)羧酸以及調(diào)節(jié)溶劑揮發(fā)誘導(dǎo)自組裝的溫度和時(shí)間,從而控制鋁源的水解-聚合速率,使得材料在有機(jī)-無機(jī)界面層上存在相對更多的未發(fā)生完全聚合的鋁羥基(al-oh),并與嵌段共聚物非離子表面活性劑膠束之間通過氫鍵相互作用,形成有序性高的介孔氧化鋁材料;隨后采用溶劑熱嫁接技術(shù),將介孔氧化鋁材料加入到溶解有金屬雜原子活性組分的含有少量去離子水的乙醇溶液中,通過調(diào)節(jié)和控制溶劑熱嫁接條件,促使氧化鋁材料孔壁中鋁羥基與溶液中因水解所產(chǎn)生的金屬雜原子組分羥基間發(fā)生聚合反應(yīng),從而成功實(shí)現(xiàn)將金屬雜原子活性組分在原子水平上高度均勻嫁接于氧化鋁介孔孔壁中,有效避免傳統(tǒng)一步溶劑揮發(fā)誘導(dǎo)自組裝過程中,因金屬雜原子前驅(qū)體與鋁源水解-聚合速率不同所導(dǎo)致的合成產(chǎn)物為金屬雜原子氧化物與氧化鋁的混合物的問題,制備得到雙組分復(fù)合氧化鋁高熱穩(wěn)定有序介孔材料。
采用本發(fā)明上述制備方法制備得到的雙組分復(fù)合氧化鋁高熱穩(wěn)定有序介孔材料不僅具有高度有序的二維六方或三維立方介孔結(jié)構(gòu),較大的比表面和孔體積,且金屬雜原子活性組分及其含量可調(diào),材料孔壁酸中心數(shù)目和酸強(qiáng)度可控。經(jīng)檢測,所述介孔材料的比表面積為200~450m2/g,孔體積0.3~1.5cm3/g,介孔孔徑在4.0~15.0nm范圍內(nèi)可調(diào),金屬雜原子與鋁的摩爾比可在0.1~1的范圍內(nèi)調(diào)節(jié)。
本發(fā)明制備的雙組分復(fù)合氧化鋁介孔材料還具有較高的熱穩(wěn)定性,經(jīng)1000℃高溫焙燒后,材料的結(jié)構(gòu)性能未發(fā)生改變。
本發(fā)明制備過程簡便易行,重現(xiàn)率高。以有機(jī)羧酸作為添加劑,不僅廉價(jià)易得,而且無毒性,對環(huán)境無污染。制備過程中,金屬雜原子活性組分的引入并未造成氧化鋁介孔結(jié)構(gòu)的破壞以及介孔孔道的堵塞。
本發(fā)明制備的雙組分復(fù)合氧化鋁介孔材料的介孔孔壁以金屬雜原子-al復(fù)合氧化物形式組成,將其作為催化劑,在酸催化反應(yīng)、碳?xì)浠衔镞x擇性氧化反應(yīng)、氧化脫氫反應(yīng)及烴類選擇性催化還原no反應(yīng)等領(lǐng)域中顯示出良好的催化活性和穩(wěn)定性。
附圖說明
圖1為實(shí)施例1制備的鈷-鋁復(fù)合氧化物介孔材料的xrd譜圖。
圖2為鈷-鋁復(fù)合氧化物介孔材料的元素映射圖譜。
圖3為鈷-鋁復(fù)合氧化物介孔材料的氮吸附-脫附等溫線(a)及相應(yīng)的孔徑分布曲線(b)。
具體實(shí)施方式
下面結(jié)合實(shí)施例對本發(fā)明的具體實(shí)施方式作進(jìn)一步描述。以下實(shí)施例僅用于更加清楚地說明本發(fā)明的技術(shù)方案,而不是限制本發(fā)明的保護(hù)范圍。本領(lǐng)域普通技術(shù)人員在不脫離本發(fā)明原理和宗旨的情況下,針對這些實(shí)施例進(jìn)行的各種變化、修改、替換和變型,均應(yīng)包含在本發(fā)明的保護(hù)范圍之內(nèi)。
實(shí)施例1。
取6.5geo106po70eo106,0.7g檸檬酸,加入40ml含有3.5g12m鹽酸的無水乙醇溶液中,室溫?cái)嚢柚镣耆芙猓傧蝮w系中加入0.032mol異丙醇鋁,30℃攪拌24h后,將所得澄清溶液倒入培養(yǎng)皿中,45℃下?lián)]發(fā)溶劑處理48h;隨后,將所得固體加入到30ml含有0.005mol硝酸鈷和1g去離子水的無水乙醇溶液中,于密封高壓反應(yīng)釜中100℃下溶劑熱嫁接處理24h后,抽濾,干燥,650℃焙燒5h,得到鈷-鋁復(fù)合氧化物介孔材料。
圖1給出了上述制備樣品的xrd譜圖。由圖可見,所得材料在0.92°和1.57°分別顯示出一個(gè)強(qiáng)的衍射峰和一個(gè)相對較弱的衍射峰。通過對衍射峰所對應(yīng)晶面間距的倒數(shù)進(jìn)行計(jì)算,證明該樣品具有高度有序的二維六方介孔結(jié)構(gòu)。
圖2的元素映射圖譜分析結(jié)果進(jìn)一步證實(shí),樣品中al/co原子比為6.5∶1,且al、co物種可在整個(gè)樣品范圍內(nèi)達(dá)到原子水平上的高度均勻分散。
圖3給出了樣品的氮吸附-脫附等溫線(a)及相應(yīng)的孔徑分布曲線(b)。根據(jù)圖3可以看出,該樣品呈現(xiàn)出柱狀孔典型的iv型吸附等溫線及h1型滯后環(huán),且在相對壓力為0.62~0.80范圍內(nèi)顯示出一較為陡峭的毛細(xì)管凝聚曲線,表明該樣品具有高度有序的介孔結(jié)構(gòu)及較大且分布均一的介孔孔經(jīng)。通過計(jì)算得出,樣品的介孔孔徑為8.6nm,比表面積260m2/g,孔體積0.54cm3/g。
將所得樣品在1000℃下高溫焙燒處理1h后,再次測定樣品的各項(xiàng)物化指標(biāo),顯示樣品結(jié)構(gòu)性能未發(fā)生變化。
取本實(shí)施例制備的鈷-鋁復(fù)合氧化物介孔材料0.05g,與1.0g苯乙烯一同加入15ml1,4-二氧六環(huán)溶液中,90℃下以12ml/min的速率通入氧氣,進(jìn)行苯乙烯環(huán)氧化反應(yīng)5h。催化反應(yīng)結(jié)果表明,鈷-鋁復(fù)合氧化物介孔材料對苯乙烯的轉(zhuǎn)化率可達(dá)到80.6%,而產(chǎn)物中環(huán)氧苯乙烷的選擇性為59.3%。
將上述鈷-鋁復(fù)合氧化物介孔材料重復(fù)用于苯乙烯環(huán)氧化反應(yīng),經(jīng)三次重復(fù)使用之后,其對苯乙烯的轉(zhuǎn)化活性及產(chǎn)物選擇性幾乎不變。
實(shí)施例2。
取6.5geo106po70eo106,0.6g草酸,加入40ml含有2.5g2m磷酸的無水乙醇溶液中,室溫?cái)嚢柚镣耆芙?,再向體系中加入0.045mol叔丁醇鋁,40℃攪拌12h后,將所得澄清溶液倒入培養(yǎng)皿中,50℃下?lián)]發(fā)溶劑處理48h;隨后,將所得固體加入到20ml含有0.006mol硝酸鉻和0.5g去離子水的無水乙醇溶液中,于密封高壓反應(yīng)釜中120℃下溶劑熱嫁接處理24h后,抽濾,干燥,550℃焙燒5h,得到鉻-鋁復(fù)合氧化物介孔材料。
xrd表征結(jié)果表明所制備樣品顯示出高度有序的二維六方介孔孔道結(jié)構(gòu),且cr物種可以在原子水平上高度均勻分散于介孔孔壁內(nèi)。經(jīng)sem-edx測定,樣品中al/cr原子比為7.3∶1。
氮吸附表征結(jié)果表明,所得鉻-鋁復(fù)合氧化物介孔材料的介孔孔徑為8.7nm,比表面積為220m2/g,孔體積為0.49cm3/g。將樣品在1000℃下焙燒1h,結(jié)構(gòu)性能不發(fā)生變化。
取0.1g鉻-鋁復(fù)合氧化物介孔材料、10ml乙腈、2ml環(huán)己烷及3ml過氧化氫加入反應(yīng)釜中,80℃下反應(yīng)4h。環(huán)己烷選擇性催化氧化反應(yīng)性能評價(jià)結(jié)果表明,所得材料對環(huán)己烷的轉(zhuǎn)化率可達(dá)到15.1%,而產(chǎn)物中環(huán)己醇和環(huán)己酮的選擇性分別為75.9和24.1%。經(jīng)三次重復(fù)使用之后,介孔材料對環(huán)己烷的轉(zhuǎn)化活性及產(chǎn)物選擇性幾乎不變。
實(shí)施例3。
取8.1geo106po70eo106,0.8g冰醋酸,加入40ml含有2.6g12m鹽酸的無水乙醇溶液中,室溫?cái)嚢柚镣耆芙?,再向體系中加入0.035mol氯化鋁,38℃攪拌24h后,將所得澄清溶液倒入培養(yǎng)皿中,45℃下?lián)]發(fā)溶劑處理48h;隨后,將所得固體加入到20ml含有0.003mol鉬酸銨和0.5g去離子水的無水乙醇溶液中,于密封高壓反應(yīng)釜中100℃下溶劑熱嫁接處理24h后,抽濾,干燥,550℃焙燒5h,得到鉬-鋁復(fù)合氧化物介孔材料。
xrd表征結(jié)果表明所制備樣品顯示出高度有序的二維六方介孔孔道結(jié)構(gòu),且mo物種可以在原子水平上高度均勻分散于介孔孔壁內(nèi)。經(jīng)sem-edx測定,樣品中al/mo原子比為10.8∶1。
氮吸附表征結(jié)果表明,所得鉬-鋁復(fù)合氧化物介孔材料的介孔孔徑為8.2nm,比表面積為280m2/g,孔體積為0.56cm3/g。將樣品在1000℃下焙燒1h,結(jié)構(gòu)性能不發(fā)生變化。
nh3-tpd表征結(jié)果顯示,所得鉬-鋁復(fù)合氧化物介孔材料的表面總酸量達(dá)到2.12mmole/g,其中強(qiáng)酸性位含量達(dá)到35.2%。
取0.5g在200℃活化后的鉬-鋁復(fù)合氧化物介孔材料,填充于固定床微反應(yīng)器內(nèi),通入乙醇蒸汽,350℃下進(jìn)行乙醇脫氫反應(yīng)1h。反應(yīng)結(jié)果顯示,所得材料對乙醇脫氫反應(yīng)的轉(zhuǎn)化率高達(dá)89.2%,產(chǎn)物中乙烯的選擇性達(dá)到96.5%。
實(shí)施例4。
取3.6geo30po70eo30加入40ml含有3.0g12m鹽酸的無水乙醇溶液中,室溫?cái)嚢柚镣耆芙猓傧蝮w系中加入0.032mol異丙醇鋁,40℃攪拌24h后,將所得澄清溶液倒入培養(yǎng)皿中,60℃下?lián)]發(fā)溶劑處理24h;隨后,將所得固體加入到20ml含有0.004mol硝酸鈰和0.5g去離子水的無水乙醇溶液中,于密封高壓反應(yīng)釜中100℃下溶劑熱嫁接處理24h后,抽濾,干燥,450℃焙燒5h,得到鈰-鋁復(fù)合氧化物介孔材料。
xrd表征結(jié)果表明所制備樣品顯示出高度有序的二維六方介孔孔道結(jié)構(gòu)。sem-edx表征結(jié)果進(jìn)一步證實(shí),樣品中al/ce原子比為8.1∶1,且al、ce物種可在原子水平上達(dá)到高度均勻分散。
氮吸附表征結(jié)果表明,所得鈰-鋁復(fù)合氧化物介孔材料的介孔孔徑為5.2nm,比表面積為348m2/g,孔體積為0.45cm3/g。將樣品在1000℃下焙燒1h,結(jié)構(gòu)性能不發(fā)生變化。
取0.1g鈰-鋁復(fù)合氧化物介孔材料、10ml乙腈、3ml環(huán)己烷及5ml叔丁基過氧化氫加入反應(yīng)釜中,80℃下反應(yīng)4h。環(huán)己烷選擇性催化氧化反應(yīng)性能評價(jià)結(jié)果表明,所得材料對環(huán)己烷的轉(zhuǎn)化率可達(dá)到12.1%,而產(chǎn)物中環(huán)己醇和環(huán)己酮的選擇性分別為38.9和52.4%。經(jīng)三次重復(fù)使用之后,介孔材料對環(huán)己烷的轉(zhuǎn)化活性及產(chǎn)物選擇性幾乎不變。
實(shí)施例5。
取4.6geo39bo47eo39,0.6g檸檬酸,加入40ml含有2.0g2m硫酸的無水乙醇溶液中,室溫?cái)嚢柚镣耆芙?,再向體系中加入0.040mol異丁醇鋁,45℃攪拌24h后,將所得澄清溶液倒入培養(yǎng)皿中,60℃下?lián)]發(fā)溶劑處理24h;隨后,將所得固體加入到30ml含有0.003mol硝酸鎳和2g去離子水的無水乙醇溶液中,于密封高壓反應(yīng)釜中120℃下溶劑熱嫁接處理24h后,抽濾,干燥,550℃焙燒5h,得到鎳-鋁復(fù)合氧化物介孔材料。
xrd表征結(jié)果表明所制備樣品顯示出高度有序的二維六方介孔孔道結(jié)構(gòu),且孔壁內(nèi)ni、al物種達(dá)到原子水平上的高度均勻分散。經(jīng)sem-edx測定,樣品中al/ni原子比為13.5∶1。
氮吸附表征結(jié)果表明,所得鎳-鋁復(fù)合氧化物介孔材料的介孔孔徑為5.2nm,比表面積為352m2/g,孔體積為0.47cm3/g。將樣品在1000℃下焙燒1h,結(jié)構(gòu)性能不發(fā)生變化。
取0.5g經(jīng)h2在600℃活化后的鎳-鋁復(fù)合氧化物介孔材料,填充于固定床微反應(yīng)器內(nèi),通入甲烷和氧氣摩爾比為2的混合氣體,于600℃下進(jìn)行甲烷制合成氣反應(yīng),時(shí)間1h。反應(yīng)結(jié)果顯示,所得材料對甲烷的轉(zhuǎn)化率可達(dá)85.2%,產(chǎn)物中一氧化碳產(chǎn)率高達(dá)89.6%。
實(shí)施例6。
取4.2geo27po61eo27,1.6g冰醋酸,加入40ml含有2.0g6m鹽酸的無水乙醇溶液中,室溫?cái)嚢柚镣耆芙?,再向體系中加入0.038mol硝酸鋁,30℃攪拌24h后,將所得澄清溶液倒入培養(yǎng)皿中,60℃下?lián)]發(fā)溶劑處理48h;隨后,將所得固體加入到20ml含有0.003mol硫酸錳和2g去離子水的無水乙醇溶液中,于密封高壓反應(yīng)釜中100℃下溶劑熱嫁接處理24h后,抽濾,干燥,650℃焙燒5h,得到錳-鋁復(fù)合氧化物介孔材料。
xrd表征結(jié)果表明所制備樣品具有二維六方介孔孔道結(jié)構(gòu),sem-edx表征證實(shí),該材料介孔孔壁中mn、al物種達(dá)到原子水平上的高度均勻分散,其中al/mn原子比達(dá)到12.8∶1。
氮吸附表征結(jié)果表明,所得錳-鋁復(fù)合氧化物介孔材料具有均一的介孔孔徑,平均介孔孔徑為4.9nm,比表面積為392m2/g,孔體積為0.44cm3/g。將樣品在1000℃下焙燒1h,結(jié)構(gòu)性能不發(fā)生變化。
取0.25g錳-鋁復(fù)合氧化物介孔材料填充于固定床微反應(yīng)器內(nèi),he氣氛下以5℃/min的升溫速率從室溫升至550℃,通入含no(0.25%)-ch4(0.28%)-o2(3%)的he氣進(jìn)行ch4催化還原no反應(yīng),反應(yīng)時(shí)間1h。反應(yīng)結(jié)果顯示,在富氧條件下,所得材料對ch4和no的轉(zhuǎn)化率分別可達(dá)到96.2%和58.2%。
實(shí)施例7。
取7.2geo106po70eo106,0.6g檸檬酸,加入40ml含有2.6g2m硝酸的無水乙醇溶液中,室溫?cái)嚢柚镣耆芙?,再向體系中加入0.042mol硫酸鋁,40℃攪拌24h后,將所得澄清溶液倒入培養(yǎng)皿中,50℃下?lián)]發(fā)溶劑處理48h;隨后,將所得固體加入到35ml含有0.005mol硝酸銅和0.8g去離子水的無水乙醇溶液中,于密封高壓反應(yīng)釜中120℃下溶劑熱嫁接處理24h后,抽濾,干燥,650℃焙燒5h,得到銅-鋁復(fù)合氧化物介孔材料。
xrd表征結(jié)果表明所制備樣品顯示出高度有序的二維六方介孔孔道結(jié)構(gòu)及高度均一的介孔孔徑,且cu物種可在原子水平上高度均勻分散于氧化鋁介孔孔壁中,al/cu原子比為8.6∶1。
氮吸附表征結(jié)果表明,所得銅-鋁復(fù)合氧化物介孔材料的介孔孔徑為7.8nm,比表面積為286m2/g,孔體積為0.55cm3/g。將樣品在1000℃下焙燒1h,結(jié)構(gòu)性能不發(fā)生變化。
取0.5g銅-鋁復(fù)合氧化物介孔材料填充于固定床微反應(yīng)器內(nèi),he氣氛下以20℃/min的升溫速率從室溫升至350℃,通入含no(0.5%)-c3h6(0.5%)-o2(3%)的he氣進(jìn)行c3h6催化還原no反應(yīng),反應(yīng)時(shí)間1h。反應(yīng)結(jié)果顯示,所得材料對c3h6和no的轉(zhuǎn)化率分別可達(dá)到82.2%和56.3%。