本發(fā)明屬于核燃料后處理領(lǐng)域，特別涉及一種用于制備U(IV)溶液的催化反應(yīng)設(shè)備。

背景技術(shù)：

U(IV)的制備技術(shù)在Purex流程的實現(xiàn)過程中具有重要的作用。關(guān)于U(IV)溶液的制備技術(shù)，最初采用直接電解UO₂(NO₃)₂水溶液的方法制備U(IV)，但是電解裝置體積大，生產(chǎn)周期長，U(IV)的產(chǎn)率較低，操作條件要求較高。在實際應(yīng)用中還存在電極失活，必須定期更換等問題。

由于傳統(tǒng)的電解法制備U(IV)存在上述問題，后來采用催化加氫法制備U(IV)溶液的技術(shù)。以美國專利US6759027為例,該專利申請是以氣升式三相循環(huán)反應(yīng)器作為制備U(IV)的裝置，高壓氫氣作為還原劑，從反應(yīng)器的底部射入，帶動反應(yīng)液體以及負(fù)載鉑的氧化硅小球催化劑在反應(yīng)器的內(nèi)環(huán)與外環(huán)之間循環(huán)流動，實現(xiàn)多相反應(yīng)。

法國的核燃料后處理廠還采用了一種固定床催化反應(yīng)器，該反應(yīng)器為柱式，外面有冷卻夾套，柱內(nèi)有冷卻管。在冷卻管和反應(yīng)柱之間的環(huán)隙之間裝滿鉑氧化硅小球催化劑。氫氣和硝酸鈾酰溶液在反應(yīng)柱的底部通過燒結(jié)不銹鋼進入，向上流經(jīng)催化劑床層進行反應(yīng)。

以上兩種催化加氫制備U(IV)溶液的設(shè)備雖能夠取代電解法生產(chǎn)技術(shù)。但是上述加氫催化還原制備U(IV)溶液的設(shè)備為高壓設(shè)備，采用高壓氫氣作為還原劑在放射性極強的核燃料后處理的環(huán)境下是一個很大的安全隱患；另外，除了主反應(yīng)設(shè)備外，為實現(xiàn)產(chǎn)品液的分離及氣體的循環(huán)使用，還需要配套的高壓分離器、低壓分離器等設(shè)備，結(jié)構(gòu)較為復(fù)雜。

技術(shù)實現(xiàn)要素：

(一)發(fā)明目的

本發(fā)明克服了現(xiàn)有技術(shù)的不足，提供一種結(jié)構(gòu)簡單，催化反應(yīng)條件溫和、過程易于控制、安全可靠，并易于連續(xù)生產(chǎn)，能夠滿足長周期連續(xù)運轉(zhuǎn)的制備U(IV)溶液的催化裝置。

(二)技術(shù)方案

為了解決現(xiàn)有技術(shù)存在的問題，本發(fā)明提供的技術(shù)方案如下：

一種制備U(IV)溶液的催化裝置，該裝置包括外管、內(nèi)管、夾套、燒結(jié)不銹鋼板、進料口和出料口；內(nèi)管在外管內(nèi)部；外管的上下兩端設(shè)有燒結(jié)不銹鋼板，燒結(jié)不銹鋼板上設(shè)有孔洞；外管外部設(shè)有夾套；下端的燒結(jié)不銹鋼板底部設(shè)有進料口，上端的燒結(jié)不銹鋼板頂部設(shè)有出料口。

進一步，所述的外管和內(nèi)管之間的環(huán)形區(qū)為反應(yīng)區(qū)，反應(yīng)區(qū)填充Pt/SiO₂催化劑。

進一步，所述的內(nèi)管內(nèi)設(shè)置溫度探頭。

進一步，所述的夾套為水浴夾套或電加熱夾套。

進一步，所述的進料口和出料口均為漏斗形；漏斗大頭端與燒結(jié)不銹鋼板連接，進料口的小頭端與進料泵相連；出料口的小頭端與氣液分離器相連。

(三)有益效果

本發(fā)明采用內(nèi)外管形式，結(jié)構(gòu)簡單，進液口、出液口采用下、上端布置，使反應(yīng)料液與催化劑能夠充分接觸；通過溫度探頭和水浴夾套可以有效控制反應(yīng)溫度，也可通過調(diào)整反應(yīng)區(qū)內(nèi)催化劑的裝填量以及催化劑中鉑含量的高低調(diào)節(jié)反應(yīng)速度，使U(IV)的產(chǎn)量有較大的調(diào)整彈性，有生產(chǎn)能力大且易于調(diào)節(jié)等優(yōu)點。

本裝置結(jié)構(gòu)緊湊、催化劑不易磨損，可以長時間連續(xù)運行，易于U(IV)的連續(xù)生產(chǎn)；反應(yīng)過程在常溫下進行，不需要高壓環(huán)境，反應(yīng)條件溫和，生產(chǎn)過程中的安全性大大提高。

附圖說明

圖1催化裝置的示意圖。

圖2催化反應(yīng)的系統(tǒng)結(jié)構(gòu)示意圖。

1.外管 2.內(nèi)管 3.燒結(jié)不銹鋼板 4.溫度探頭 5.水浴夾套 6.進料口 7.壓力表 8.出料口 9.氣液分離器 10.進料泵 11.循環(huán)水浴器 12.溫度顯示器

具體實施方式

下面將結(jié)合說明書附圖和具體實施方式對本發(fā)明作進一步闡述。

一種制備U(IV)溶液的催化裝置，結(jié)構(gòu)如圖1所示，該裝置包括外管1、內(nèi)管2、水浴夾套5、燒結(jié)不銹鋼板3、進料口6和出料口8；內(nèi)管2在外管1內(nèi)部并形成環(huán)狀結(jié)構(gòu)，環(huán)形區(qū)內(nèi)填充Pt/SiO₂小球，形成固定床層；外管1的上下兩端設(shè)有燒結(jié)不銹鋼板3，燒結(jié)不銹鋼板3上設(shè)置有孔洞，孔徑為10um，空隙率為15％，起到使進口料液均勻分布或產(chǎn)品液與固體催化劑分離的作用；外管1外部設(shè)有水浴夾套5，其進出水口與循環(huán)水浴器11連接，如圖2所示；內(nèi)管2內(nèi)設(shè)有溫度探頭4，與溫度顯示器12連接，用于監(jiān)測反應(yīng)過程的溫度，并據(jù)此調(diào)節(jié)水浴夾套5的溫度，以控制反應(yīng)溫度，其中水浴夾套5可替換為電加熱夾套；下端的燒結(jié)不銹鋼板3底部設(shè)有進料口6，上端的燒結(jié)不銹鋼板3頂部設(shè)有出料口8，進料口6和出料口8均為漏斗形；漏斗大頭端與燒結(jié)不銹鋼板3連接，進料口6的小頭端與進料泵10相連；出料口8的小頭端與氣液分離器9相連；進料口6與進料泵10之間設(shè)有壓力表7；出料口8連接氣液分離器9。

實施例1

內(nèi)管2和外管1之間的環(huán)形區(qū)為反應(yīng)區(qū)，其間填充Pt/SiO₂催化劑，Pt的負(fù)載量為1％；催化劑的填充高度為600mm。Pt/SiO₂催化劑采用浸漬法制備。

采用本發(fā)明制備U(IV)的過程如下：首先通過進料泵10從催化反應(yīng)裝置的底部進料口6注入配制好的原料液，原料液的組成為：203g/L UO₂(NO₃)₂-0.80mol/LHNO₃-1.0mol/L N₂H₅NO₃；經(jīng)過燒結(jié)不銹鋼板3的孔洞使料液均勻分布后，進入環(huán)形反應(yīng)區(qū)，與催化劑發(fā)生反應(yīng)，通過循環(huán)水浴控制反應(yīng)溫度，得到U(IV)溶液和氣體產(chǎn)物，產(chǎn)物從反應(yīng)柱的出料口6流出，經(jīng)過氣液分離器9實現(xiàn)U(IV)溶液和氣體的分離。

在本實施例中，反應(yīng)柱內(nèi)管3的管徑為6mm，外管2的管徑為60mm，原料液通過催化反應(yīng)柱的流量為6ml/min，水浴溫度為47.5℃，出口U(IV)的濃度為200g/L，U(IV)的產(chǎn)率可以達到98％以上。

實施例2：

本實施例實施方式同實施例1，區(qū)別在于本實施例中反應(yīng)柱內(nèi)管3的管徑為6mm，外管2的管徑為30mm，催化劑的填充高度為300mm,其間填充的Pt/SiO₂催化劑中Pt的負(fù)載量為3％，原料液組成為201g/L UO₂(NO₃)₂-0.83mol/LHNO₃-1.3mol/L N₂H₅NO₃，水浴溫度為50℃，出口U(IV)的濃度為198g/L，U(IV)的產(chǎn)率可以達到98.5％。