專利名稱：制備單分散多組分多重乳液的微流控方法及裝置的制作方法
技術領域：
本發(fā)明屬于微流控制備乳液技術領域，特別涉及一種可同時封裝多種不同組分液滴的單分散多重乳液的制備方法與裝置。
背景技術：
目前雖然已有多種制備多重乳液的方法問世，但這些方法存在著以下局限性 1. 一般地，通過將互不相溶的油相和水相液體經過逐步地反復攪拌乳化可制得多重乳液， 但該方法制得的多重乳液單分散性很差。2.膜乳化技術雖然可以制備單分散的多重乳液，但其對多重乳液內部包含的液滴的數(shù)目卻難以精確地控制。3.微流控技術微流體裝置通常有毛細管微流體裝置、玻璃片微流體裝置和聚二甲基硅氧烷微流體裝置，可以制備單分散多重乳液并對其內部包含的液滴的尺寸和數(shù)目進行精確控制，但其分散相液滴內部同一層結構上一般封裝的是同一種組分的液滴，僅有極少數(shù)論文報道了在雙重乳液的內部同一層結構上對兩種不同組分的液滴的同時封裝。例如，Okushima等通過將表面刻蝕有凹陷流道的玻璃片粘合成微流體裝置，使得可以引入兩種組分的內相流體，并將之剪切形成兩種不同組分的液滴封裝在雙重乳液中(見S. Okushima，Τ. Nisisako, Τ. Torii and Τ. Higuchi, Langmuir, 2004, 20,9905)。但是，由于其內相流體是被同一種中間相流體剪切， 故難以分別獨立地調節(jié)對每一種內相流體進行剪切的中間相流體的流速，從而對剪切形成的每種內相流體液滴的數(shù)目、比例和尺寸同時進行獨立地、精確地有效控制，更難以實現(xiàn)精確可控地制備同時封裝有兩種以上不同組分液滴的、具有更多重結構的復雜乳液。此外，該玻璃片微流體裝置在制備不同類型的乳液時，需要對裝置的相應部分的內部表面分別進行親疏水改性，過程較為復雜繁瑣。Sim等在毛細管微流體裝置中采用了內部具有兩個圓柱形通孔的玻璃管作為注射管，以便同時引入兩種不同組分的內相流體，用于制備內部同時封裝有這兩種不同流體液滴的雙重乳液(見B. J. Sun, H. C. Shum, C. Holtze and D. A. Weitz， ACS App 1. Mater. Interfaces，2010，2，3411.)，該方法由于其內相流體也是被同一種中間相流體剪切，故難以分別獨立地調節(jié)對每一種內相流體進行剪切的中間相流體的流速，從而對剪切形成的每種內相流體液滴的數(shù)目、比例和尺寸同時進行獨立地、精確地有效控制。 此外，由于內部的兩個圓柱形通孔的玻璃管僅能作為裝置末端的注射管使用，故難以在具有更多重結構的復雜乳液的中間幾重結構上同時封裝多種不同組分的液滴。

發(fā)明內容
本發(fā)明的目的在于克服現(xiàn)有技術的不足，提供一種制備單分散多組分多重乳液的微流控方法及裝置，以解決在具有多重結構的復雜乳液內部各層實現(xiàn)對多種組分液滴的同時可控封裝，并精確、獨立地控制分散相內部各層結構上所封裝的不同組分液滴中每一種液滴的數(shù)目，比例和尺寸的技術問題。本發(fā)明所述多組分多重乳液由分散相和連續(xù)相構成，其中分散相是分散于連續(xù)相中的具有多層結構的液滴，該多層結構液滴由油滴和水滴按照尺寸逐漸減小的順序相互交錯嵌套組成，并且在該多層結構液滴內部的同一層液滴中可以同時包含兩種或多種組分各不相同的液滴；而連續(xù)相則是與分散相最外層液滴互不相溶的流體相。本發(fā)明所述制備單分散多組分多重乳液的分級式微流體裝置有兩種結構類型1、第一種結構類型所述制備單分散多組分多重乳液的分級式微流體裝置，包括第一乳滴產生組件、 第二乳滴產生組件、第三乳滴產生組件和一個連接組件；各乳滴產生組件均由連接管和分別插入連接管兩端的注射管、收集管組成，所述注射管的出液口伸入收集管的進液口內；連接組件為三通管件，設置有一個正進液管、一個側進液管和一個出液管；連接組件的正進液管、側進液管分別與第一乳滴產生組件的收集管和第二乳滴產生組件的收集管連接，連接組件的出液管與第三乳滴產生組件的注射管連接。上述第一種結構類型的分級式微流體裝置，乳滴產生組件的連接管為矩形玻璃管，其中心部位設置有正方形通孔，正方形通孔的邊長為0. 8 3. Omm,注射管為圓形玻璃毛細管，其一端為圓錐端口，其圓管部段的外徑與連接管的正方形通孔的邊長相等、內徑為 100 600 μ m，其圓錐端口的端部內徑為30 400 μ m,收集管為圓形玻璃毛細管，其外徑與連接管正方形通孔的邊長相等，內徑為100 600 μ m ；連接組件為圓形玻璃三通管，其正進液管、側進液管和出液管的內徑為100 300 μ m。2、第二種結構類型所述制備單分散多組分多重乳液的分級式微流體裝置，包括至少三個乳滴產生組件、至少兩個連接組件和至少一個液體提取組件；各乳滴產生組件均由連接管和分別插入連接管兩端的注射管、收集管組成，所述注射管的出液口伸入收集管的進液口內；各連接組件均為三通管件，設置有一個正進液管、一個側進液管和-個出液管；各液體提取組件均由連接管和分別插入連接管兩端的注射管、收集管組成；各連接組件串聯(lián)連接，前一連接組件的正進液管接后一連接組件的出液管，組合后的連接組件的出液管與液體提取組件的注射管連接，液體提取組件的收集管與乳滴產生組件的注射管連接，各連接組件的側進液管均連接有至少一個乳滴產生組件。此種結構類型的分級式微流體裝置優(yōu)選以下結構形式(1)第一種結構形式所述分級式微流體裝置，乳滴產生組件為三個，連接組件為兩個，液體提取組件為一個，第一連接組件的出液管與第二連接組件的正進液管連接，第二連接組件的出液管與液體提取組件的注射管連接，液體提取組件的收集管與第三乳滴產生組件的注射管連接， 第一連接組件的側進液管與第一乳滴產生組件的收集管連接，第二連接組件的側進液管與第二乳滴產生組件的收集管連接。(2)第二種結構形式所述分級式微流體裝置，乳滴產生組件為四個，連接組件為三個，液體提取組件為一個，第一連接組件的出液管與第二連接組件的正進液管連接，第二連接組件的出液管與第三連接組件的正進液管連接，第三連接組件的出液管與液體提取組件的注射管連接，液體提取組件的收集管與第四乳滴產生組件的注射管連接，第一連接組件的側進液管與第一乳滴產生組件的收集管連接，第二連接組件的側進液管與第二乳滴產生組件的收集管連接，第三連接組件的側進液管與第乳滴產生組件的收集管連接。
(3)第三種結構形式所述分級式微流體裝置，乳滴產生組件為四個，連接組件為二個，液體提取組件為二個，第一連接組件的出液管與第二連接組件的正進液管連接，第二連接組件的出液管與第一液體提取組件的的注射管連接，第一液體提取組件的收集管與第三乳滴產生組件的注射管連接，第三乳滴產生組件的收集管與第二液體提取組件的注射管連接，第二液體提取組件的收集管與第四乳滴產生組件的注射管連接，第一連接組件的側進液管與第一乳滴產生組件的收集管連接，第二連接組件的側進液管與第二乳滴產生組件的收集管連接。(4)第四種結構形式所述分級式微流體裝置，乳滴產生組件為五個，連接組件為二個，液體提取組件為一個，第一連接組件的出液管與第二連接組件的正進液管連接，第二連接組件的出液管與液體提取組件的注射管連接，液體提取組件的收集管與第五乳滴產生組件的注射管連接， 第一連接組件的側進液管與第三乳滴產生組件的收集管連接，第三乳滴產生組件的注射管與第一乳滴產生組件的收集管連接，第二連接組件的側進液管與第四乳滴產生組件的收集管連接，第四乳滴產生組件的注射管與第二乳滴產生組件的收集管連接。上述第二種結構類型的分級式微流體裝置，乳滴產生組件的連接管為矩形玻璃管，其中心部位設置有正方形通孔，正方形通孔的邊長為0. 8 3. Omm,注射管為圓形玻璃毛細管，其一端為圓錐端口，其圓管部段的外徑與連接管的正方形通孔的邊長相等、內徑為 100 600 μ m，其圓錐端口的端部內徑為30 400 μ m,收集管為圓形玻璃毛細管，其外徑與連接管正方形通孔的邊長相等，內徑為100 600 μ m ；連接組件為圓形玻璃三通管，其正進液管、側進液管和出液管的內徑為100 300 μ m ；液體提取組件的連接管為矩形玻璃管， 其中心部位設置有正方形通孔，正方形通孔的邊長為0. 8 3. 0mm，注射管為圓形玻璃毛細管，其一端為圓錐端口，其圓管部段的外徑與連接管正方形通孔的邊長相等、內徑為150 450 μ m，其圓錐端口的端部內徑為100 400 μ m,收集管為圓形玻璃毛細管，其外徑與連接管的正方形通孔的邊長相等，內徑為150 450 μ m。本發(fā)明所述制備單分散多組分多重乳液的微流控方法，可使用第一種結構類型的分級式微流體裝置和第二種結構類型的分級式微流體裝置。1、使用第一種結構類型的分級式微流體裝置，所述制備方法的工藝步驟如下(1)各組分流體的配制根據所制備乳液的組分數(shù)、重數(shù)和類型確定所需流體中水相與油相的數(shù)量和配方，所述水相流體為液態(tài)水，或含有乳化劑的液態(tài)水，或含有水溶性物質的液態(tài)水；所述油相流體為與水不互溶的液態(tài)物質，或含有乳化劑的與水不互溶的液態(tài)物質，或與水不互溶的液態(tài)物質和在該液態(tài)物質中的可溶物組成的的混合液；(2)單分散多組分多重乳液的制備將作為分散相內層液滴的兩種不同組分的油相或水相流體分別注入第一乳滴產生組件和第二乳滴產生組件的注射管，將作為分散相外層液滴的水相或油相流體分別注入第一乳滴產生組件和第二乳滴產生組件的連接管，將作為連續(xù)相的油相或水相流體注入第三乳滴產生組件的連接管，即形成單分散的多組分多重乳液；注入第一乳滴產生組件和第二乳滴產生組件注射管的流體的流速控制在50 300 μ L/h，注入第一乳滴產生組件和第二乳滴產生組件連接管的流體的流速控制在100 900 μ L/h，注入第三乳滴產生組件連接管的流體的流速控制在6000 12000 μ L/h。2、使用第二種結構類型的分級式微流體裝置，所述制備方法的工藝步驟如下(1)各組分流體的配制根據所制備乳液的組分數(shù)、重數(shù)和類型確定所需流體中水相與油相的數(shù)量和配方，所述水相流體為液態(tài)水，或含有乳化劑的液態(tài)水，或含有水溶性物質的液態(tài)水；所述油相流體為與水不互溶的液態(tài)物質，或含有乳化劑的與水不互溶的液態(tài)物質，或與水不互溶的液態(tài)物質和在該液態(tài)物質中的可溶物組成的的混合液；(2)單分散多組分多重乳液的制備將作為分散相最內層液滴的油相或水相流體注入位于流體流動方向上游的乳滴產生組件的注射管，將作為分散相中間層或外層液滴的水相或油相流體注入位于流體流動方向上游或中游的乳滴產生組件的連接管，或注入連接組件的正進液管，將作為連續(xù)相的油相或水相流體注入位于流體流動方向下游末端的乳滴產生組件的連接管，并從液滴提取組件的連接管中抽取流體，即形成單分散的多組分多重乳液；注入位于流體流動方向上游的乳滴產生組件的注射管的流體的流速控制在0 750 μ L/h，注入位于流體流動方向上游或中游的乳滴產生組件的連接管的流體的流速控制在200 2000 μ L/h,注入連接組件的正進液管的流體的流速控制在200 4000 μ L/h, 注入位于流體流動方向下游末端的乳滴產生組件的連接管的流體的流速控制在4000 12000 μ L/h,從液滴提取組件的連接管中抽取流體的流速控制在0 2000 μ L/h。本發(fā)明具有以下有益效果1、本發(fā)明所述制備單分散多組分多重乳液的分級式微流體裝置和微流控方法，解決了在多重乳液內部的同一層液滴結構中同時封裝多種不同組分液滴的難題，對具有復雜結構的新型多重乳液的制備具有重要的意義。2、本發(fā)明所述制備單分散多組分多重乳液的分級式微流體裝置和微流控方法，可對多組分多重乳液內部各層封裝的不同組分的液滴的數(shù)目、比例和大小進行獨立精確地控制，因而可以實現(xiàn)具有特定內部結構的單分散性多組分多重乳液的制備。3、本發(fā)明所述制備單分散多組分多重乳液的分級式微流體裝置和微流控方法，具有高度可升級的特性，通過對三種功能單元組件進行不同的組裝以升級微流體裝置，可以實現(xiàn)對于多組分雙重乳液、三重乳液甚至結構更為復雜的多重乳液的制備。4、本發(fā)明所述制備單分散多組分多重乳液的分級式微流體裝置和微流控方法制備得到的單分散多組分多重乳液，對于具有復雜的、特定的內部結構的多腔室材料，以及對于不相容的活性物質/化學物質的協(xié)同運輸和/或生化/化學反應，具有重要的意義。


圖1是組成本發(fā)明所述微流體裝置的乳滴產生組件的結構示意圖，圖中Di為收集管的內徑；圖2是組成本發(fā)明所述微流體裝置的連接組件的結構示意圖；圖3是組成本發(fā)明所述微流體裝置的液體提取組件的結構示意圖；圖4是本發(fā)明所述用于制備四組分雙重乳液的最基本的分級式微流體裝置的結構示意圖，圖中，d” (12和d3分別為分散相內部第一種組分油滴、內部第二種組分油滴和外部水滴的直徑；圖5是本發(fā)明所述方法用圖4所述分級式微流體裝置制備的分散相內部封裝有相同尺寸、不同組分液滴的最簡單的四組分雙重乳液的光學顯微鏡圖片；圖6是在圖4的基礎上增加一個連接組件和一個液體提取組件所形成的分級式微流體裝置的結構示意圖，圖中，屯、(13和d3分別為分散相內部第一種組分油滴、內部第二種組分油滴和外部水滴的直徑；圖7是本發(fā)明所述方法用圖6所述分級式微流體裝置制備的分散相內部封裝有相同尺寸、不同組分、不同數(shù)目液滴的四組分雙重乳液的光學顯微鏡圖片；圖8是本發(fā)明所述方法中連接組件對四組分雙重乳液外部水滴尺寸的控制作用示意圖，圖中，d和d’分別表示流速改變前、后主路流道中兩個內部油滴之間的間隔距離， 屯和d/分別表示流速改變前、后外部水滴的尺寸；圖9是本發(fā)明所述方法中連接組件對四組分雙重乳液外部水滴尺寸的調控圖，圖中，體積比率為ViZiVtl，其中Vtl和Vi分別表示液滴的初始體積和液滴隨流速改變而變化后的體積；流速比率為 Q4-5/ (Q4-1+Q4-2+Q4-3+Q4-4—Q4-6)， 其中 Q4-1、Q4-2、Q4-3、Q4-4 Λ Q4-5 禾口 Q4-6 分別為注射泵4-1、4-2、4-3、4-4、4-5和4-6注入流體的流速；圖10是本發(fā)明所述方法中液體提取組件對四組分雙重乳液外部水滴尺寸的控制作用示意圖，圖中，d和d’分別表示流速改變前、后主路流道中兩個內部油滴之間的間隔距離，屯和d3’分別表示流速改變前、后外部水滴的尺寸；圖11是本發(fā)明所述方法中液體提取組件對四組分雙重乳液外部水滴尺寸的調控圖，圖中，體積比率為ViZX，其中Vtl和Vi分別表示液滴的初始體積和液滴隨流速改變而變化后的體積；流速比率為 ^4-6^ (Q4-I+Q4-2+Q4-3+Q4-4 +Q4-5)，其中卩4-1、仏-2、Q4-3、Q4-4、Q4-S 禾口 A-6 分別為注射泵4-1、4-2、4-3、4-4、4-5和4-6注入流體的流速；圖12是本發(fā)明所述方法用圖6所述分級式微流體裝置制備的分散相內部封裝有不同尺寸、不同組分、不同數(shù)目液滴的四組分雙重乳液的光學顯微鏡圖片；圖13是本發(fā)明所述用于制備五組分雙重乳液的分級式微流體裝置的結構示意圖；圖14是本發(fā)明所述方法用圖13所述分級式微流體裝置制備的五組分雙重乳液的光學顯微鏡圖片；圖15是本發(fā)明所述用于制備五組分三重乳液的分級式微流體裝置的結構示意圖；圖16是本發(fā)明所述方法用圖15所述分級式微流體裝置制備的五組分三重乳液的光學顯微鏡圖片；圖17是本發(fā)明所述用于制備六組分三重乳液的分級式微流體裝置的結構示意圖；圖18是本發(fā)明所述方法用圖17所述分級式微流體裝置制備的單分散六組分三重乳液的光學顯微鏡圖片；圖19是本發(fā)明所述方法用圖17所述分級式微流體裝置制備的具有各種不同內部結構的六組分三重乳液的光學顯微鏡圖片。圖中，1-乳滴產生組件(1-1-第一乳滴產生組件、1-2-第二乳滴產生組件、1-3-第三乳滴產生組件、1-4-第四乳滴產生組件、1-5-第五乳滴產生組件)、11_乳滴產生組件的連接管、12-乳滴產生組件的注射管、13-乳滴產生組件的收集管、2-連接組件第一連接組件、2-2-第二連接組件、2-3-第三連接組件)、21_連接組件的正進液管、22-連接組件的側進液管、23-連接組件的出液管、3-液體提取組件(3-1-第一液體提取組件、3-2-第二液體提取組件)、31_液體提取組件的連接管、32-液體提取組件的注射管、33-液體提取組件的收集管、4-1-第一注射泵、4-2-第二注射泵、4-3-第三注射泵、4-4-第四注射泵、 4-5-第五注射泵、4-6-第六注射泵、4-7-第七注射泵、4-8-第八注射泵、4_9_第九注射泵。
具體實施例方式實施例1本實施例中，分級式微流體裝置的結構如圖4所示，由第一乳滴產生組件1-1、第二乳滴產生組件1-2、第三乳滴產生組件1-3、連接組件2及第一注射泵4-1、第二注射泵 4-2、第三注射泵4-3、第四注射泵4-4、第五注射泵4-5組合而成。各乳滴產生組件均由連接管11和分別插入連接管兩端的注射管12、收集管13組成；所述連接管11為矩形玻璃管， 其中心部位設置有正方形通孔，正方形通孔的邊長為1. Omm ；注射管12為圓形玻璃毛細管， 其一端為圓錐端口，其圓管部段的外徑與連接管11的正方形通孔的邊長相等，第一乳滴產生組件1-1和第二乳滴產生組件1-2的注射管內徑為580 μ m，其圓錐端口的端部內徑為 30 μ m,第三乳滴產生組件1-3的注射管內徑為250 μ m，其圓錐端口的端部內徑為160 μ m ； 收集管13為圓形玻璃毛細管，其外徑與連接管11正方形通孔的邊長相等，其中第一乳滴產生組件1-1和第二乳滴產生組件1-2的收集管內徑為150 μ m，第三乳滴產生組件1_3的收集管內徑為600μπι。連接組件2為圓形玻璃三通管，其正進液管21的內徑為150μπι，側進液管22的內徑為150 μ m,出液管23的內徑為150 μ m。第一乳滴產生組件1_1的收集管與連接組件的正進液管連接，第二乳滴產生組件1-2的收集管與連接組件的側進液管連接， 第三乳滴產生組件1-3的注射管與連接組件的出液管連接。第一注射泵4-1用于向第一乳滴產生組件1-1的注射管輸送液體，第二注射泵4-2用于向第二乳滴產生組件1-2的注射管輸送液體，第三注射泵4-3用于向第一乳滴產生組件1-1的連接管輸送液體，第四注射泵 4-4用于向第二乳滴產生組件1-2的連接管輸送液體，第五注射泵4-5用于向第三乳滴產生組件1-3的連接管輸送液體。實施例2本實施例制備單分散四組分油/水/油雙重乳液，其分散相液滴為雙層嵌套結構， 外層內封裝有位于同一層次的兩種組分不同的液滴。本實施例使用實施例1所述的分級式微流體裝置，制備工藝步驟如下(1)各組分流體的配制第一種組分流體第一種組分流體為油相，由乳化劑聚蓖麻酸甘油酯(PGPR 90)、 染色劑蘇丹紅和大豆油配制而成，其中聚蓖麻酸甘油酯的含量為0. 05克/毫升大豆油，蘇丹紅的含量為0. 001克/毫升大豆油。第二種組分流體第二種組分流體為油相，由乳化劑聚蓖麻酸甘油酯(PGPR 90) 和大豆油配制而成，其中聚蓖麻酸甘油酯的含量為0. 05克/毫升大豆油。第三種組分流體第三種組分流體為水相，由乳化劑Pluronic F127 (又稱嵌段式聚醚F127，一種聚丙二醇與環(huán)氧乙烷的加聚物，Pluronic F127為商品名，購自Sigma公司， 本實施例中作為表面活性劑使用)、甘油和去離子水配制而成，其中Pluronic F127的含量為0. 01克/毫升水，甘油的含量為0. 05克/毫升水。第四種組分流體第四種組分流體為油相，由乳化劑聚蓖麻酸甘油酯(PGPR 90) 和大豆油配制而成，其中聚蓖麻酸甘油酯的含量為0. 05克/毫升大豆油。(2)四組分油/水/油雙重乳液的制備分別將步驟(1)配制的油相和水相流體由注射泵注入分級式微流體裝置的各個單元組件，即形成單分散的四組分雙重乳液。各油相和水相流體注入分級式微流體裝置的操作為通過注射泵4-1將第一種組分流體以約200 μ IVh(Qf1)注入第一乳滴產生組件 1-1的注射管，通過注射泵4-2將第二種組分流體以約200 μ L/h (Q4_2)注入第二乳滴產生組件1-2的注射管，通過注射泵4-3將第三種組分流體以約600μ L/h(Q4_3)注入第一乳滴產生組件1-1的連接管，通過注射泵4-4將第三種組分流體以約600 μ L/h (Q4_4)注入第二乳滴產生組件1-2的連接管，通過注射泵4-5將第四種組分流體以約9000 μ L/h(Q4_5)注入第三乳滴產生組件1-3的連接管。本實施例制備的單分散四組分油/水/油雙重乳液的形狀和構造如圖5所示，從圖5可以看出，在連續(xù)相油相中，分散有尺寸均一的具有雙層嵌套結構的分散相液滴，并且外部水滴內封裝有尺寸相同的紅色油滴(深色油滴)和透明油滴(淺色油滴)兩種不同組分的液滴，說明本實施例成功實現(xiàn)了對不同組分液滴的同時封裝。實施例3本實施例中，分級式微流體裝置的結構如圖6所示，由第一乳滴產生組件1-1、第二乳滴產生組件1-2、第三乳滴產生組件1-3、第一連接組件2-1、第二連接組件2-2、一個液體提取組件3及第一注射泵4-1、第二注射泵4-2、第三注射泵4-3、第四注射泵4-4、第五注射泵4-5、第六注射泵4-6、第七注射泵4-7組合而成。各乳滴產生組件的結構和尺寸與實施例1相同。第一連接組件2-1和第二連接組件2-2的結構相同，其正進液管內徑為 250μπι，側進液管內徑為150 μ m，出液管內徑為250 μ m。液體提取組件3由連接管31和分別插入連接管兩端的注射管32、收集管33組成；所述連接管31為矩形玻璃管，其中心部位設置有正方形通孔，正方形通孔的邊長為1. Omm ；所述注射管32為圓形玻璃毛細管，其一端為圓錐端口，其圓管部段的外徑與連接管31的正方形通孔的邊長相等，其圓管部段的內徑為250 μ m，其圓錐端口的端部內徑為160 μ m ；所述收集管33為圓形玻璃毛細管，其外徑與連接管31正方形通孔的邊長相等，其內徑為250 μ m。第一連接組件2-1的出液管與第二連接組件2-2的正進液管連接，第二連接組件2-2的出液管與液體提取組件3的注射管連接， 液體提取組件3的收集管與第三乳滴產生組件1-3的注射管連接，第一連接組件2-1的側進液管與第一乳滴產生組件1-1的收集管連接，第二連接組件2-2的側進液管與第二乳滴產生組件1-2的收集管連接。第一注射泵4-1用于向第一乳滴產生組件1-1的注射管輸送液體，第二注射泵4-2用于向第二乳滴產生組件1-2的注射管輸送液體，第三注射泵4-3用于向第一乳滴產生組件1-1的連接管輸送液體，第四注射泵4-4用于向第二乳滴產生組件 1-2的連接管輸送液體，第五注射泵4-5用于向第一連接組件2-1的正進液管輸送液體，第六注射泵4-6用于從液體提取組件3的連接管抽取液體，第七注射泵4-7用于向第三乳滴產生組件1-3的連接管輸送液體。實施例4本實施例制備單分散四組分油/水/油雙重乳液，其分散相液滴為雙層嵌套結構， 外層內封裝有位于同一層次的兩種組分不同的液滴，每一種組分的液滴為一個或一個以上。本實施例使用實施例3所述的分級式微流體裝置，制備工藝步驟如下(1)各組分流體的配制第一種組分流體第一種組分流體為油相，與實施例2相同。第二種組分流體第二種組分流體為油相，與實施例2相同。第三種組分流體第三種組分流體為水相，與實施例2相同。第四種組分流體第四種組分流體為油相，與實施例2相同。(2)四組分油/水/油雙重乳液的制備①圖7中圖片(a)所示的四組分油/水/油雙重乳液的制備采用以下操作分別將步驟(1)配制的油相和水相流體由注射泵注入分級式微流體裝置的各個單元組件，即形成圖7中圖片(a)所示的四組分油/水/油雙重乳液。通過注射泵4-1將第一種組分流體以約170μ IVh(Qf1)注入第一乳滴產生組件 1-1的注射管，通過注射泵4-2將第二種組分流體以約60yL/h(Q4_2)注入第二乳滴產生組件1-2的注射管，通過注射泵4-3將第三種組分流體以約600μ L/h(Q4_3)注入第一乳滴產生組件1-1的連接管，通過注射泵4-4將第三種組分流體以約300yL/h(Q4_4)注入第二乳滴產生組件1-2的連接管，通過注射泵4-5將第三種組分流體以約400μ L/h(Q4_5)注入第一連接組件2-1的正進液管，通過注射泵4-6以約200μ L/h(Q4_6)從液體提取組件3的連接管抽出第三種組分流體，通過注射泵4-7將第四種組分流體以約6000 μ L/h(Q4_7)注入第三乳滴產生組件1-3的連接管。②圖7中圖片(b)所示的四組分油/水/油雙重乳液的制備采用以下操作分別將步驟(1)配制的油相和水相流體由注射泵注入分級式微流體裝置的各個單元組件，即形成圖7中圖片(b)所示的四組分油/水/油雙重乳液。通過注射泵4-1將第一種組分流體以約200μ IVh(Qf1)注入第一乳滴產生組件 1-1的注射管，通過注射泵4-2將第二種組分流體以約200 μ L/h (Q4_2)注入第二乳滴產生組件1-2的注射管，通過注射泵4-3將第三種組分流體以約600μ L/h(Q4_3)注入第一乳滴產生組件1-1的連接管，通過注射泵4-4將第三種組分流體以約400 μ L/h (Q4_4)注入第二乳滴產生組件1-2的連接管，通過注射泵4-5將第三種組分流體以約300μ L/h(Q4_5)注入第一連接組件2-1的正進液管，通過注射泵4-6以約200μ L/h(Q4_6)從液體提取組件3的連接管抽出第三種組分流體，通過注射泵4-7將第四種組分流體以約4300 μ L/h(Q4_7)注入第三乳滴產生組件1-3的連接管。③圖7中圖片(C)所示的四組分油/水/油雙重乳液的制備采用以下操作分別將步驟(1)配制的油相和水相流體由注射泵注入分級式微流體裝置的各個單元組件，即形成圖7中圖片(c)所示的四組分油/水/油雙重乳液。通過注射泵4-1將第一種組分流體以約200μ IVh(Qf1)注入第一乳滴產生組件 1-1的注射管，通過注射泵4-2將第二種組分流體以約200 μ L/h (Q4_2)注入第二乳滴產生組件1-2的注射管，通過注射泵4-3將第三種組分流體以約600μ L/h(Q4_3)注入第一乳滴產生組件1-1的連接管，通過注射泵4-4將第三種組分流體以約600yL/h(Q4_4)注入第二乳滴產生組件1-2的連接管，通過注射泵4-5將第三種組分流體以約300μ L/h(Q4_5)注入第一連接組件2-1的正進液管，通過注射泵4-6以約200μ L/h(Q4_6)從液體提取組件3的連接管抽出流體，通過注射泵4-7將第四種組分流體以約4000 μ L/h(Q4_7)注入第三乳滴產生組件1-3的連接管。④圖7中圖片(d)所示的四組分油/水/油雙重乳液的制備采用以下操作分別將步驟(1)配制的油相和水相流體由注射泵注入分級式微流體裝置的各個單元組件，即形成圖7中圖片(d)所示的四組分油/水/油雙重乳液。通過注射泵4-1將第一種組分流體以約200μ IVh(Qf1)注入第一乳滴產生組件 1-1的注射管，通過注射泵4-2將第二種組分流體以約ΙΟΟμ L/h(Q4_2)注入第二乳滴產生組件1-2的注射管，通過注射泵4-3將第三種組分流體以約600μ L/h(Q4_3)注入第一乳滴產生組件1-1的連接管，通過注射泵4-4將第三種組分流體以約300yL/h(Q4_4)注入第二乳滴產生組件1-2的連接管，通過注射泵4-5將第三種組分流體以約300μ L/h(Q4_5)注入第一連接組件2-1的正進液管，通過注射泵4-6以約200μ L/h(Q4_6)從液體提取組件3的連接管抽出第三種組分流體，通過注射泵4-7將第四種組分流體以約6000 μ L/h(Q4_7)注入第三乳滴產生組件1-3的連接管。⑤圖7中圖片(e)所示的四組分油/水/油雙重乳液的制備采用以下操作分別將步驟(1)配制的油相和水相流體由注射泵注入分級式微流體裝置的各個單元組件，即形成圖7中圖片(e)所示的四組分油/水/油雙重乳液。通過注射泵4-1將第一種組分流體以約200μ IVh(Qf1)注入第一乳滴產生組件 1-1的注射管，通過注射泵4-2將第二種組分流體以約200 μ L/h (Q4_2)注入第二乳滴產生組件1-2的注射管，通過注射泵4-3將第三種組分流體以約600μ L/h(Q4_3)注入第一乳滴產生組件1-1的連接管，通過注射泵4-4將第三種組分流體以約600 μ L/h (Q4_4)注入第二乳滴產生組件1-2的連接管，通過注射泵4-5將第三種組分流體以約300μ L/h(Q4_5)注入第一連接組件2-1的正進液管，通過注射泵4-6以約200μ L/h(Q4_6)從液體提取組件3的連接管抽出第三種組分流體，通過注射泵4-7將第四種組分流體以約6000 μ L/h(Q4_7)注入第三乳滴產生組件1-3的連接管。⑥圖7中圖片(f)所示的四組分油/水/油雙重乳液的制備采用以下操作分別將步驟(1)配制的油相和水相流體由注射泵注入分級式微流體裝置的各個單元組件，即形成圖7中圖片(f)所示的四組分油/水/油雙重乳液。通過注射泵4-1將第一種組分流體以約200 μ IVh(Qf1)注入第一乳滴產生組件 1-1的注射管，通過注射泵4-2將第二種組分流體以約200 μ L/h (Q4_2)注入第二乳滴產生組件1-2的注射管，通過注射泵4-3將第三種組分流體以約450μ L/h(Q4_3)注入第一乳滴產生組件1-1的連接管，通過注射泵4-4將第三種組分流體以約600 μ L/h (Q4_4)注入第二乳滴產生組件1-2的連接管，通過注射泵4-5將第三種組分流體以約300μ L/h(Q4_5)注入第一連接組件2-1的正進液管，通過注射泵4-6以約200μ L/h(Q4_6)從液體提取組件3的連接管抽出第三種組分流體，通過注射泵4-7將第四種組分流體以約4000 μ L/h(Q4_7)注入第三乳滴產生組件1-3的連接管。
⑦圖7中圖片(g)所示的四組分油/水/油雙重乳液的制備采用以下操作分別將步驟(1)配制的油相和水相流體由注射泵注入分級式微流體裝置的各個單元組件，即形成圖7中圖片(g)所示的四組分油/水/油雙重乳液。通過注射泵4-1將第一種組分流體以約200μ IVh(Qf1)注入第一乳滴產生組件 1-1的注射管，通過注射泵4-2將第二種組分流體以約200 μ L/h (Q4_2)注入第二乳滴產生組件1-2的注射管，通過注射泵4-3將第三種組分流體以約600μ L/h(Q4_3)注入第一乳滴產生組件1-1的連接管，通過注射泵4-4將第三種組分流體以約600 μ L/h (Q4_4)注入第二乳滴產生組件1-2的連接管，通過注射泵4-5將第三種組分流體以約300μ L/h(Q4_5)注入第一連接組件2-1的正進液管，通過注射泵4-6以約200μ L/h(Q4_6)從液體提取組件3的連接管抽出第三種組分流體，通過注射泵4-7將第四種組分流體以約9000 μ L/h(Q4_7)注入第三乳滴產生組件1-3的連接管。⑧圖7中圖片(h)所示的組分油/水/油雙重乳液的制備采用以下操作分別將步驟(1)配制的油相和水相流體由注射泵注入分級式微流體裝置的各個單元組件，即形成圖7中圖片(h)所示的四組分油/水/油雙重乳液。通過注射泵4-1將第一種組分流體以約100μ IVh(Qf1)注入第一乳滴產生組件 1-1的注射管，通過注射泵4-2將第二種組分流體以約200 μ L/h (Q4_2)注入第二乳滴產生組件1-2的注射管，通過注射泵4-3將第三種組分流體以約300μ L/h(Q4_3)注入第一乳滴產生組件1-1的連接管，通過注射泵4-4將第三種組分流體以約600 μ L/h (Q4_4)注入第二乳滴產生組件1-2的連接管，通過注射泵4-5將第三種組分流體以約150μ L/h(Q4_5)注入第一連接組件2-1的正進液管，通過注射泵4-6以約200μ L/h(Q4_6)從液體提取組件3的連接管抽出第三種組分流體，通過注射泵4-7將第四種組分流體以約7000 μ L/h(Q4_7)注入第三乳滴產生組件1-3的連接管。⑨圖7中圖片(i)所示的四組分油/水/油雙重乳液的制備采用以下操作分別將步驟(1)配制的油相和水相流體由注射泵注入分級式微流體裝置的各個單元組件，即形成圖7中圖片(i)所示的四組分油/水/油雙重乳液。通過注射泵4-1將第一種組分流體以約50 μ L/h (Q4^1)注入第一乳滴產生組件1_1 的注射管，通過注射泵4-2將第二種組分流體以約300μ L/h(Q4_2)注入第二乳滴產生組件 1-2的注射管，通過注射泵4-3將第三種組分流體以約200 μ L/h (Q4_3)注入第一乳滴產生組件1-1的連接管，通過注射泵4-4將第三種組分流體以約700yL/h(Q4_4)注入第二乳滴產生組件1-2的連接管，通過注射泵4-5將第三種組分流體以約300μ L/h(Q4_5)注入第一連接組件2-1的正進液管，通過注射泵4-6以約200μ L/h(Q4_6)從液體提取組件3的連接管抽出第三種組分流體，通過注射泵4-7將第四種組分流體以約5500 μ L/h(Q4_7)注入第三乳滴產生組件1-3的連接管。從圖7可以看出，在連續(xù)相油相中，分散有尺寸均一的具有雙層嵌套結構的分散相液滴，分散相液滴的外層水滴內封裝有位于同一層結構的紅色油滴和透明油滴；沿橫軸方向，紅色油滴的數(shù)目(Nr)分別保持在1個(圖7(g)-(i))，2個(圖7(d)-(f))，3個(圖 7(a)-(c))，而透明油滴的數(shù)目(Nt)由1逐漸增加至3;類似地，沿縱軸方向也可以看出對于紅色油滴數(shù)目(凡)的精確控制；對于凡和Nt的獨立精確控制也使得紅色油滴與透明油滴數(shù)目的比例(R12)得到精確地控制。根據本實施例的原料，紅色油滴為含有乳化劑聚蓖麻酸甘油酯(PGPR 90)和染色劑蘇丹紅的大豆油，透明油滴為含有乳化劑聚蓖麻酸甘油酯 (PGPR 90)的大豆油，外部水滴為含有乳化劑Pluronic F127和甘油的水溶液，油相連續(xù)相為含有乳化劑聚蓖麻酸甘油酯(PGPR 90)的大豆油。圖7表明，本發(fā)明所述方法可制備在分散相內部同一層結構上封裝兩種不同組分液滴的雙重乳液，且兩種不同組分液滴的數(shù)目和比例可以得到獨立精確地控制。本發(fā)明所述方法也可對分散相外部液滴的尺寸進行獨立精確地調節(jié)，以本實施例制備的封裝有一個紅色油滴和一個透明油滴的四組分雙重乳液(見圖7(g))為例，如圖8 所示，可通過在第一連接組件2-1的正進液管注入流體來調節(jié)主路流道中油滴之間的間隔距離，當保持其余流速均不變而僅增加第一連接組件2-1的正進液管進液流速Q4_5時，油滴之間的距離增加，為了在水相液滴中實現(xiàn)對一個紅色油滴和一個透明油滴的封裝，就需要更多運載有該油滴的水相流體被封裝入中間水層中，從而導致外部水滴的尺寸變大。而連接組件對于外部水滴的尺寸控制如圖9所示，當流速比率QmAQH+QM+QM+QM-QM)由
0.250增加至 1. 333時，外部水滴的體積比率ViA0由1增加到了 1. 683。值得注意的是，雖然外部水滴的直徑(13因流速的變化而增大，但由于內部油滴是在支路上獨立形成的， 故內部紅色油滴的直徑Cl1和透明油滴的直徑d2仍然保持不變。類似地，液體提取組件對于外部水滴的尺寸控制如圖10所示，當保持其余流速均不變而僅增加液體提取組件中抽出流體的流速Q4_6時，油滴之間的距離減小，僅需要封裝較少的水相流體便可以將隨之流動的兩個不同顏色的油滴封裝入外層水滴中，從而導致外部水滴的尺寸減小。如圖11所示，當流速比率Q4-6/(Q^+Q^+Q^+Q^+Q^)由 0. 034增加至 0. 241時，外部水滴的體積比率 ViA0由1減小到了 0. 736，并且內部油滴的直徑Cl1和d2仍保持不變。綜上所述，本發(fā)明所述方法可獨立精確地控制四組分雙重乳液的分散相外部液滴尺寸。實施例5本實施例中，分級式微流體裝置的結構如圖6所示，由第一乳滴產生組件1-1、第二乳滴產生組件1-2、第三乳滴產生組件1-3、第一連接組件2-1、第二連接組件2-2、一個液體提取組件3及第一注射泵4-1、第二注射泵4-2、第三注射泵4-3、第四注射泵4-4、第五注射泵4-5、第六注射泵4-6、第七注射泵4-7組合而成。與實施例3不同之處是乳滴產生組件、連接組件和液體提取組件的有關尺寸。本實施例中，各乳滴產生組件和液體提取組件的連接管的正方形通孔的邊長為
1.Omm ；第一乳滴產生組件1-1的注射管圓管部段內徑為100 μ m,圓錐端口的端部內徑為 40 μ m,收集管內徑為150 μ m ；第二乳滴產生組件1-2的注射管圓管部段內徑為150 μ m，其圓錐端口的端部內徑為100 μ m,收集管內徑為250 μ m ；第三乳滴產生組件1_3的注射管圓管部段內徑為300 μ m,圓錐端口的端部內徑為200 μ m,收集管內徑為600 μ m ；第一連接組件2-1和第二連接組件2-2的正進液管的內徑為300 μ m,側進液管的內徑為250 μ m，出液管的內徑為300 μ m ；液體提取組件3的注射管圓管部段內徑為300 μ m,圓錐端口的端部內徑為200 μ m,收集管內徑為300 μ m。實施例6本實施例制備單分散四組分油/水/油雙重乳液，其分散相液滴為雙層嵌套結構， 外層內封裝有位于同一層次的兩種組分不同、大小不同的液滴。本實施例使用實施例5所述的分級式微流體裝置，制備工藝步驟如下
(1)各組分流體的配制第一種組分流體第一種組分流體為油相，由乳化劑聚蓖麻酸甘油酯(PGPR 90)、 染色劑蘇丹紅和苯甲酸芐酯配制而成，其中聚蓖麻酸甘油酯的含量為0.001克/毫升苯甲酸芐酯，蘇丹紅的含量為0.001克/毫升苯甲酸芐酯。第二種組分流體第二種組分流體為油相，由乳化劑聚蓖麻酸甘油酯(PGPR 90)、 染色劑蘇丹黑和苯甲酸芐酯配制而成，其中聚蓖麻酸甘油酯的含量為0.001克/毫升苯甲酸芐酯，蘇丹黑的含量為0.001克/毫升苯甲酸芐酯。第三種組分流體第三種組分流體為水相，由乳化劑Pluronic F127 (又稱嵌段式聚醚F127，一種聚丙二醇與環(huán)氧乙烷的加聚物，Pluronic F127為商品名，購自Sigma公司， 本實施例中作為表面活性劑使用)、甘油、N-異丙基丙烯酰胺和去離子水配制而成，其中 Pluronic F127的含量為0. 02克/毫升水，甘油的含量為0. 05克/毫升水，N-異丙基丙烯酰胺的含量達到其在水中的溶解度上限。第四種組分流體第四種組分流體為油相，由乳化劑聚蓖麻酸甘油酯(PGPR 90) 和大豆油配制而成，其中聚蓖麻酸甘油酯的含量為0. 05克/毫升大豆油。(2)四組分油/水/油雙重乳液的制備①圖12中圖片(a)所示的四組分油/水/油雙重乳液的制備采用以下操作分別將步驟(1)配制的油相和水相流體由注射泵注入分級式微流體裝置的各個單元組件，即形成圖12中圖片(a)所示的四組分油/水/油雙重乳液。通過注射泵4-2將第二種組分流體以約800μ L/h(Q4_2)注入第二乳滴產生組件 1-2的注射管，通過注射泵4-4將第三種組分流體以約2000μ L/h(Q4_4)注入第二乳滴產生組件1-2的連接管，通過注射泵4-5將第三種組分流體以約300μ L/h(Q4_5)注入第一連接組件2-1的正進液管，通過注射泵4-6以約200 μ L/h (Q4_6)從液體提取組件3的連接管抽出第三種組分流體，通過注射泵4-7將第四種組分流體以約4000 μ L/h(Q4_7)注入第三乳滴產生組件1-3的連接管。②圖12中圖片(b)所示的四組分油/水/油雙重乳液的制備采用以下操作分別將步驟(1)配制的油相和水相流體由注射泵注入分級式微流體裝置的各個單元組件，即形成圖12中圖片(b)所示的四組分油/水/油雙重乳液。通過注射泵4-1將第一種組分流體以約80 μ L/h (Q4^1)注入第一乳滴產生組件1_1 的注射管，通過注射泵4-2將第二種組分流體以約800μ L/h(Q4_2)注入第二乳滴產生組件 1-2的注射管，通過注射泵4-3將第三種組分流體以約250 μ L/h (Q4_3)注入第一乳滴產生組件1-1的連接管，通過注射泵4-4將第三種組分流體以約2000 μ L/h (Q4_4)注入第二乳滴產生組件1-2的連接管，通過注射泵4-5將第三種組分流體以約1800 μ L/h (Q4_5)注入第一連接組件2-1的正進液管，通過注射泵4-6以約200μ L/h(Q4_6)從液體提取組件3的連接管抽出第三種組分流體，通過注射泵4-7將第四種組分流體以約5000 μ L/h(Q4_7)注入第三乳滴產生組件1-3的連接管。③圖12中圖片(C)所示的四組分油/水/油雙重乳液的制備采用以下操作分別將步驟(1)配制的油相和水相流體由注射泵注入分級式微流體裝置的各個單元組件，即形成圖12中圖片(c)所示的四組分油/水/油雙重乳液。通過注射泵4-1將第一種組分流體以約150μ IVh(Qf1)注入第一乳滴產生組件1-1的注射管，通過注射泵4-2將第二種組分流體以約800 μ L/h(Q4_2)注入第二乳滴產生組件1-2的注射管，通過注射泵4-3將第三種組分流體以約400μ L/h(Q4_3)注入第一乳滴產生組件1-1的連接管，通過注射泵4-4將第三種組分流體以約2000 μ L/h (Q4_4)注入第二乳滴產生組件1-2的連接管，通過注射泵4-5將第三種組分流體以約1800 μ L/h (Q4_5)注入第一連接組件2-1的正進液管，通過注射泵4-6以約200μ L/h(Q4_6)從液體提取組件3的連接管抽出第三種組分流體，通過注射泵4-7將第四種組分流體以約5000 μ L/h(Q4_7)注入第三乳滴產生組件1-3的連接管。④圖12中圖片(d)所示的四組分油/水/油雙重乳液的制備采用以下操作分別將步驟(1)配制的油相和水相流體由注射泵注入分級式微流體裝置的各個單元組件，即形成圖12中圖片(d)所示的四組分油/水/油雙重乳液。通過注射泵4-1將第一種組分流體以約200μ IVh(Qf1)注入第一乳滴產生組件 1-1的注射管，通過注射泵4-2將第二種組分流體以約800 μ L/h (Q4_2)注入第二乳滴產生組件1-2的注射管，通過注射泵4-3將第三種組分流體以約550μ L/h(Q4_3)注入第一乳滴產生組件1-1的連接管，通過注射泵4-4將第三種組分流體以約2000 μ L/h (Q4_4)注入第二乳滴產生組件1-2的連接管，通過注射泵4-5將第三種組分流體以約1800 μ L/h (Q4_5)注入第一連接組件2-1的正進液管，通過注射泵4-6以約200μ L/h(Q4_6)從提取組件3的連接管抽出第三種組分流體，通過注射泵4-7將第四種組分流體以約5000 μ L/h(Q4_7)注入第三乳滴產生組件1-3的連接管。⑤圖12中圖片(e)所示的四組分油/水/油雙重乳液的制備采用以下操作分別將步驟(1)配制的油相和水相流體由注射泵注入分級式微流體裝置的各個單元組件，即形成圖12中圖片(e)所示的四組分油/水/油雙重乳液。通過注射泵4-1將第一種組分流體以約300μ IVh(Qf1)注入第一乳滴產生組件 1-1的注射管，通過注射泵4-2將第二種組分流體以約800 μ L/h (Q4_2)注入第二乳滴產生組件1-2的注射管，通過注射泵4-3將第三種組分流體以約600μ L/h(Q4_3)注入第一乳滴產生組件1-1的連接管，通過注射泵4-4將第三種組分流體以約2000 μ L/h (Q4_4)注入第二乳滴產生組件1-2的連接管，通過注射泵4-5將第三種組分流體以約1800 μ L/h (Q4_5)注入第一連接組件2-1的正進液管，通過注射泵4-6以約200μ L/h(Q4_6)從液體提取組件3的連接管抽出第三種組分流體，通過注射泵4-7將第四種組分流體以約5000 μ L/h(Q4_7)注入第三乳滴產生組件1-3的連接管。⑥圖12中圖片(f)所示的四組分油/水/油雙重乳液的制備采用以下操作分別將步驟(1)配制的油相和水相流體由注射泵注入分級式微流體裝置的各個單元組件，即形成圖12中圖片(f)所示的四組分油/水/油雙重乳液。通過注射泵4-1將第一種組分流體以約350μ IVh(Qf1)注入第一乳滴產生組件 1-1的注射管，通過注射泵4-2將第二種組分流體以約800 μ L/h (Q4_2)注入第二乳滴產生組件1-2的注射管，通過注射泵4-3將第三種組分流體以約750μ L/h(Q4_3)注入第一乳滴產生組件1-1的連接管，通過注射泵4-4將第三種組分流體以約2000 μ L/h (Q4_4)注入第二乳滴產生組件1-2的連接管，通過注射泵4-5將第三種組分流體以約1800 μ L/h (Q4_5)注入第一連接組件2-1的正進液管，通過注射泵4-6以約200μ L/h(Q4_6)從液體提取組件3的連接管抽出第三種組分流體，通過注射泵4-7將第四種組分流體以約5000 μ L/h(Q4_7)注入第三乳滴產生組件1-3的連接管。從圖12可以看出，在連續(xù)相油相中，分散有具有雙層嵌套結構的分散相液滴，分散相液滴的外層水滴內封裝有較小的紅色油滴和較大的藍色油滴兩種不同尺寸、不同組分的液滴，其中藍色油滴的數(shù)目保持為1個，而紅色油滴的數(shù)目由0逐漸增加至5。根據本實施例的原料，紅色油滴為含有乳化劑聚蓖麻酸甘油酯(PGPR 90)和染色劑蘇丹紅的苯甲酸芐酯，藍色油滴為含有乳化劑聚蓖麻酸甘油酯(PGPR 90)和染色劑蘇丹黑的苯甲酸芐酯， 外部水滴為含有乳化劑Pluronic F127、甘油和N-異丙基丙烯酰胺的水溶液，連續(xù)相油相為含有乳化劑聚蓖麻酸甘油酯(PGPR 90)的大豆油。圖12表明，本發(fā)明所述方法可制備在分散相內部同一層結構上封裝兩種不同組分液滴的雙重乳液，且兩種不同組分液滴的尺寸可以得到獨立精確地控制。實施例7本實施例中，分級式微流體裝置的結構如圖13所示，由第一乳滴產生組件1-1、第二乳滴產生組件1-2、第三乳滴產生組件1-3、第四乳滴產生組件1-4、第一連接組件2-1、 第二連接組件2-2、第三連接組件2-3、一個液體提取組件3及第一注射泵4-1、第二注射泵 4-2、第三注射泵4-3、第四注射泵4-4、第五注射泵4-5、第六注射泵4_6、第七注射泵4_7、 第八注射泵4-8、第九注射泵4-9組合而成。各乳滴產生組件、各連接組件和液體提取組件的結構與實施例3相同，但尺寸有所不同。本實施例中，各乳滴產生組件和液體提取組件的連接管的正方形通孔邊長為0. 8mm ；第一乳滴產生組件1-1、第二乳滴產生組件1_2和第三乳滴產生組件1-3的注射管圓管部段內徑為400 μ m，其圓錐端口的端部內徑為30 μ m,收集管內徑為100 μ m ；第四乳滴產生組件1-4的注射管圓管部段內徑為150 μ m,其圓錐端口的端部內徑為120 μ m,收集管內徑為450 μ m ；第一連接組件2_1、第二連接組件2_2和第三連接組件2-3的正進液管內徑為150μπι，側進液管內徑為ΙΟΟμπι，出液管內徑為150μπι;液體提取組件3的注射管圓管部段內徑為150 μ m,其圓錐端口的端部內徑為120 μ m,收集管內徑為150 μ m。第一連接組件2-1的出液管與第二連接組件2-2的正進液管連接，第二連接組件2-2的出液管與第三連接組件2-3的正進液管連接，第三連接組件2-3的出液管與液體提取組件3的注射管連接，液體提取組件3的收集管與第四乳滴產生組件1-4的注射管連接，第一連接組件2-1的側進液管與第一乳滴產生組件1-1的收集管連接，第二連接組件2-2的側進液管與第二乳滴產生組件1-2的收集管連接，第三連接組件2-3的側進液管與第三乳滴產生組件1-3的收集管連接。第一注射泵4-1用于向第一乳滴產生組件1-1的注射管輸送液體，第二注射泵4-2用于向第二乳滴產生組件1-2的注射管輸送液體，第三注射泵4-3用于向第三乳滴產生組件1-3的的注射管輸送液體，第四注射泵4-4用于向第一乳滴產生組件1-1的連接管輸送液體，第五注射泵4-5用于向第二乳滴產生組件1-2的連接管輸送液體，第六注射泵4-6用于向第三乳滴產生組件1-3的連接管輸送液體，第七注射泵4-7用于向第一連接組件2-1的正進液管輸送液體，第八注射泵4-8用于從液體提取組件3的連接管抽取液體，第九注射泵4-9用于向第三乳滴產生組件1-3的連接管輸送液體。實施例8本實施例制備單分散五組分油/水/油雙重乳液，其分散相液滴為雙層嵌套結構， 外層內封裝有位于同一層次的三種組分不同的液滴。本實施例使用實施例7所述的分級式微流體裝置，制備工藝步驟如下
(1)各組分流體的配制第一種組分流體第一種組分流體為油相，由乳化劑聚蓖麻酸甘油酯(PGPR 90)、 染色劑蘇丹紅和苯甲酸芐酯配制而成，其中聚蓖麻酸甘油酯的含量為0. 05克/毫升苯甲酸芐酯，蘇丹紅的含量為0. 001克/毫升苯甲酸芐酯。第二種組分流體第二種組分流體為油相，由乳化劑聚蓖麻酸甘油酯(PGPR 90)、 染色劑蘇丹黑和苯甲酸芐酯配制而成，其中聚蓖麻酸甘油酯的含量為0. 05克/毫升苯甲酸芐酯，蘇丹黑的含量為0. 001克/毫升苯甲酸芐酯。第三種組分流體第三種組分流體為油相，由乳化劑聚蓖麻酸甘油酯(PGPR 90)、 安息香雙甲醚和苯甲酸芐酯配制而成，其中聚蓖麻酸甘油酯的含量為0. 05克/毫升苯甲酸芐酯，安息香雙甲醚的含量達到其在苯甲酸芐酯中的溶解度上限。第四種組分流體第四種組分流體為水相，由乳化劑Pluronic F127(又稱嵌段式聚醚F127，一種聚丙二醇與環(huán)氧乙烷的加聚物，Pluronic F127為商品名，購自Sigma公司， 本實施例中作為表面活性劑使用)、甘油和去離子水配制而成，其中Pluronic F127的含量為0. 001克/毫升水，甘油的含量為0. 05克/毫升水。第五種組分流體第五種組分流體為油相，由乳化劑聚蓖麻酸甘油酯(PGPR 90) 和大豆油配制而成，其中聚蓖麻酸甘油酯的含量為0. 15克/毫升大豆油。(2)五組分油/水/油雙重乳液的制備圖14中圖片(a)所示的五組分油/水/油雙重乳液的制備采用以下操作分別將步驟(1)配制的油相和水相流體由注射泵注入分級式微流體裝置的各個單元組件，即形成圖14中圖片(a)所示的五組分油/水/油雙重乳液。通過注射泵4-1將第一種組分流體以約200μ IVh(Qf1)注入第一乳滴產生組件 1-1的注射管，通過注射泵4-2將第二種組分流體以約200 μ L/h (Q4_2)注入第二乳滴產生組件1-2的注射管，通過注射泵4-3將第三種組分流體以約200μ L/h(Q4_3)注入第三乳滴產生組件1-3的注射管，通過注射泵4-4將第四種組分流體以約500μ L/h(Q4_4)注入第一乳滴產生組件1-1的連接管，通過注射泵4-5將第四種組分流體以約500μ L/h(Q4_5)注入第二乳滴產生組件1-2的連接管，通過注射泵4-6將第四種組分流體以約500μ L/h(Q4_6)注入第三乳滴產生組件1-3的連接管，通過注射泵4-7將第四種組分流體以約300 μ L/h (Q4_7) 注入第一連接組件2-1的正進液管，通過注射泵4-8以約200μ L/h(Q4_8)從液體提取組件 3的連接管抽出第四種組分流體，通過注射泵4-9將第五種組分流體以約12000 μ L/h (Q4_9) 注入第四乳滴產生組件1-4的連接管。圖14中圖片(b) (e)所示的五組分油/水/油雙重乳液，是在注射泵4_1 注射泵4-8所注入的流體組分和流速均不改變的情況下，將注射泵4-9注入的第五種組分流體的流速從約12000 μ L/h減少至4000 μ L/h的過程中所制備得到的。從圖14可以看出，在連續(xù)相油相中，分散有具有雙層嵌套結構的分散相液滴，分散相液滴的外層水滴內封裝有紅色油滴、藍色油滴和透明油滴三種不同組分的液滴，且各種顏色油滴的數(shù)目分別由1逐漸增加至5。根據本實施例的原料，紅色油滴為含有乳化劑聚蓖麻酸甘油酯(PGPR 90)和染色劑蘇丹紅的苯甲酸芐酯，藍色油滴為含有乳化劑聚蓖麻酸甘油酯(PGPR 90)和染色劑蘇丹黑的苯甲酸芐酯，透明油滴為含有乳化劑聚蓖麻酸甘油酯(PGPR90)的苯甲酸芐酯，外部水滴為含有乳化劑Pluronic F127和甘油的水溶液，油相連續(xù)相為含有乳化劑聚蓖麻酸甘油酯(PGPR 90)的大豆油。實施例9本實施例中，分級式微流體裝置的結構如圖15所示，由第一乳滴產生組件1-1、第二乳滴產生組件1-2、第三乳滴產生組件1-3、第四乳滴產生組件1-4、第一連接組件2-1、第二連接組件2-2、第一液體提取組件3-1、第二液體提取組件3-2及第一注射泵4-1、第二注射泵4-2、第三注射泵4-3、第四注射泵4-4、第五注射泵4-5、第六注射泵4_6、第七注射泵 4-7、第八注射泵4-8、第九注射泵4-9組合而成。各乳滴產生組件、各連接組件和各液體提取組件的結構與實施例3相同，但尺寸有所不同。本實施例中，各乳滴產生組件和液體提取組件的連接管的正方形通孔邊長為3. Omm ；第一乳滴產生組件1-1、第二乳滴產生組件1_2 的注射管圓管部段內徑為600 μ m，其圓錐端口的端部內徑為50 μ m,收集管內徑為150 μ m ； 第三乳滴產生組件1-3的注射管圓管部段內徑為250μπι，其圓錐端口的端部內徑為 160 μ m,收集管內徑為450 μ m ；第四乳滴產生組件1-4的注射管圓管部段內徑為450 μ m， 其圓錐端口的端部內徑為400 μ m,收集管內徑為600 μ m ；第一連接組件2_1、第二連接組件 2-2的正進液管內徑為250 μ m,側進液管內徑為150 μ m,出液管內徑為250 μ m ；第一液體提取組件3-1的注射管圓管部段內徑為250 μ m，其圓錐端口的端部內徑為160 μ m,收集管內徑為250 μ m ；第二液體提取組件3-2的注射管圓管部段內徑為450 μ m,其圓錐端口的端部內徑為400 μ m，收集管內徑為450 μ m。第一連接組件2_1的出液管與第二連接組件2_2的正進液管連接，第二連接組件2-2的出液管與第一液體提取組件3-1的注射管連接，第一液體提取組件3-1的收集管與第三乳滴產生組件1-3的注射管連接，第三乳滴產生組件1-3 的收集管與第二液體提取組件3-2的注射管連接，第二液體提取組件3-2的收集管與第四乳滴產生組件1-4的注射管連接，第一連接組件2-1的側進液管與第一乳滴產生組件1-1 的收集管連接，第二連接組件2-2的側進液管與第二乳滴產生組件1-2的收集管連接。第一注射泵4-1用于向第一乳滴產生組件1-1的注射管輸送液體，第二注射泵4-2用于向第二乳滴產生組件1-2的注射管輸送液體，第三注射泵4-3用于向第一乳滴產生組件1-1的連接管輸送液體，第四注射泵4-4用于向第二乳滴產生組件1-2的連接管輸送液體，第五注射泵4-5用于向第一連接組件2-1的正進液管輸送液體，第六注射泵4-6用于從第一液體提取組件3-1的連接管抽取液體，第七注射泵4-7用于向第三乳滴產生組件1-3的連接管輸送液體，第八注射泵4-8用于從第二液體提取組件3-2的連接管抽取液體，第九注射泵4-9 用于向第四乳滴產生組件1-4的連接管輸送液體。實施例10本實施例制備單分散五組分油/水/油/水三重乳液，其分散相液滴具有三層結構，最內層封裝有兩種不同組分的油滴。本實施例使用實施例9所述的分級式微流體裝置，制備工藝步驟如下(1)各組分流體的配制第一種組分流體第一種組分流體為油相，由乳化劑聚蓖麻酸甘油酯(PGPR 90)、 染色劑蘇丹紅和苯甲酸芐酯配制而成，其中聚蓖麻酸甘油酯的含量為0. 05克/毫升苯甲酸芐酯，蘇丹紅的含量為0. 001克/毫升苯甲酸芐酯。第二種組分流體第二種組分流體為油相，由乳化劑聚蓖麻酸甘油酯(PGPR 90) 和苯甲酸芐酯配制而成，其中聚蓖麻酸甘油酯的含量為0. 05克/毫升苯甲酸芐酯。
第三種組分流體第三種組分流體為水相，由乳化劑Pluronic F127、甘油、染色劑亞甲基藍和去離子水配制而成，其中Pluronic F127的含量為0. 01克/毫升水，甘油的含量為0. 05克/毫升水，亞甲基藍的含量為0. 005克/毫升水。第四種組分流體第四種組分流體為油相，由乳化劑聚蓖麻酸甘油酯(PGPR 90) 和苯甲酸芐酯制而成，其中聚蓖麻酸甘油酯的含量為0. 05克/毫升苯甲酸芐酯。第五種組分流體第五種組分流體為水相，由乳化劑Pluronic F127、甘油和去離子水配制而成，其中Pluronic F127的含量為0. 01克/毫升水，甘油的含量為0. 05克/毫升水。(2)五組分油/ 7jC /油/水三重乳液的制備①圖16中圖片(a)所示的五組分油/ /K /油/水三重乳液的制備采用以下操作分別將步驟(1)配制的油相和水相流體由注射泵注入分級式微流體裝置的各個單元組件，即形成圖16中圖片(a)所示的五組分油/水/油/水三重乳液。通過注射泵4-1將第一種組分流體以約300μ IVh(Qf1)注入第一乳滴產生組件 1-1的注射管，通過注射泵4-2將第二種組分流體以約800 μ L/h(Q4_2)注入第二乳滴產生組件1-2的注射管，通過注射泵4-3將第三種組分流體以約300 μ L/h (Q4_3)注入第一乳滴產生組件1-1的連接管，通過注射泵4-4將第三種組分流體以約800 μ L/h(Q4_4)注入第二乳滴產生組件1-2的連接管，通過注射泵4-5將第三種組分流體以約300μ L/h(Q4_5)注入第一連接組件2-1的正進液管，通過注射泵4-6以約200yL/h(Q4_6)從液體提取組件3-1的連接管將第三種組分流體抽出，通過注射泵4-7將第四種組分流體以約4000 μ L/h (Q4_7)注入第三乳滴產生組件1-3的連接管，通過注射泵4-9將第五種組分流體以約13000 μ L/h (Q4_9) 注入第四乳滴產生組件1-4的連接管。②圖16中圖片(h)所示的五組分油/ 7jC /油/水三重乳液的制備采用以下操作分別將步驟(1)配制的油相和水相流體由注射泵注入分級式微流體裝置的各個單元組件，即形成圖16中圖片(h)所示的五組分油/水/油/水三重乳液。通過注射泵4-1將第一種組分流體以約300 μ IVh(Qf1)注入第一乳滴產生組件 1-1的注射管，通過注射泵4-2將第二種組分流體以約800 μ L/h (Q4_2)注入第二乳滴產生組件1-2的注射管，通過注射泵4-3將第三種組分流體以約300 μ L/h (Q4_3)注入第一乳滴產生組件1-1的連接管，通過注射泵4-4將第三種組分流體以約800μ L/h(Q4_4)注入第二乳滴產生組件1-2的連接管，通過注射泵4-5將第三種組分流體以約300 μ L/h (Q4_5)注入第一連接組件2-1的正進液管，通過注射泵4-6以約200yL/h(Q4_6)從第一液體提取組件3-1的連接管將第三種組分流體抽出，通過注射泵4-7將第四種組分流體以約2000 μ L/h (Q4_7)注入第三乳滴產生組件1-3的連接管，通過注射泵4-9將第五種組分流體以約9000 μ L/h (Q4_9) 注入第四乳滴產生組件1-4的連接管。③圖16中圖片(j)所示的五組分油/水/油/水三重乳液的制備采用以下操作分別將步驟(1)配制的油相和水相流體由注射泵注入分級式微流體裝置的各個單元組件，即形成圖16中圖片(j)所示的五組分油/水/油/水三重乳液。通過注射泵4-1將第一種組分流體以約300 μ IVh(Qf1)注入第一乳滴產生組件 1-1的注射管，通過注射泵4-2將第二種組分流體以約800 μ L/h (Q4_2)注入第二乳滴產生組件1-2的注射管，通過注射泵4-3將第三種組分流體以約300 μ L/h (Q4_3)注入第一乳滴產生組件1-1的連接管，通過注射泵4-4將第三種組分流體以約800μ L/h(Q4_4)注入第二乳滴產生組件1-2的連接管，通過注射泵4-5將第三種組分流體以約300 μ L/h (Q4_5)注入第一連接組件2-1的正進液管，通過注射泵4-6以約200yL/h(Q4_6)從第一液體提取組件3-1的連接管將第三種組分流體抽出，通過注射泵4-7將第四種組分流體以約1500yL/h(Q4_7)注入第三乳滴產生組件1-3的連接管，通過注射泵4-8以約400μ L/h(Q4_8)從第二液體提取組件3-2的連接管將第四種組分流體抽出，通過注射泵4-9將第五種組分流體以約9000 μ L/ h(Q4_9)注入第四乳滴產生組件1-4的連接管。圖16中圖片(b)、(c)、(d)、(e)、(f)、(g)和⑴是調節(jié)流速的過渡狀態(tài)時獲得的五組分油/水/油/水三重乳液樣品。流速變化范圍為=Qh ^ 300 350 μ L/h, Q4_2 ^ 200 300 μ L/h, Q4_3 ^ 850 900 μ L/h, Q4_4 ^ 700 800 μ L/h, Q4_5 = 300 μ L/h, Q4_6 0 400 μ L/h, Q4_7 1300 4000 μ L/h, Q4_8 0 400 μ L/h, Q4_9 ^ 9000 13000 μ L/h。從圖16可以看出，在本實施例制備的五組分三重乳液的連續(xù)相水相中，分散有尺寸均一的具有三層嵌套結構的分散相液滴，其最外層透明油滴內封裝有藍色水滴，藍色水滴內封裝有紅色油滴和透明油滴兩種不同組分的液滴，中間層藍色水滴的數(shù)目及最內層紅色油滴和透明油滴的數(shù)目和比例可以獨立精確地控制。根據本實施例的原料，最內層紅色油滴為含有乳化劑聚蓖麻酸甘油酯(PGPR 90)和染色劑蘇丹紅的苯甲酸芐酯，最內層透明油滴為含有乳化劑聚蓖麻酸甘油酯(PGPR 90)的苯甲酸芐酯，中間層藍色水滴為含有乳化劑Pluronic F127、甘油和染色劑亞甲基藍的水溶液，外層透明油滴為含有乳化劑聚蓖麻酸甘油酯(PGPR 90)的苯甲酸芐酯，水相連續(xù)相為含有乳化劑Pluronic F127和甘油的水溶液。實施例11本實施例中，分級式微流體裝置的結構如圖17所示，由第一乳滴產生組件1-1、第二乳滴產生組件1-2、第三乳滴產生組件1-3、第四乳滴產生組件1-4、第五乳滴產生組件 1-5、第一連接組件2-1、第二連接組件2-2、一個液體提取組件3及第一注射泵4-1、第二注射泵4-2、第三注射泵4-3、第四注射泵4-4、第五注射泵4-5、第六注射泵4_6、第七注射泵 4-7、第八注射泵4-8、第九注射泵4-9組合而成。各乳滴產生組件、各連接組件和各液體提取組件的結構與實施例3相同，但尺寸有所不同。本實施例中，各乳滴產生組件和液體提取組件的連接管的正方形通孔邊長為1. Omm ；第一乳滴產生組件1-1、第二乳滴產生組件1_2 的注射管圓管部段內徑為580 μ m，其圓錐端口的端部內徑為40 μ m,收集管內徑為150 μ m ； 第三乳滴產生組件1-3和第四乳滴產生組件1-4的注射管圓管部段內徑為150 μ m，其圓錐端口的端部內徑為100 μ m，收集管內徑為250 μ m ；第五乳滴產生組件1_5的注射管圓管部段內徑為300 μ m，其圓錐端口的端部內徑為220 μ m,收集管內徑為600 μ m ；第一連接組件2-1、第二連接組件2-2的正進液管內徑為300 μ m，側進液管內徑為250 μ m，出液管內徑為300 μ m;液體提取組件3的注射管圓管部段內徑為300 μ m，其圓錐端口的端部內徑為 220 μ m，收集管內徑為300 μ m。第一連接組件2_1的出液管與第二連接組件2_2的正進液管連接，第二連接組件2-2的出液管與液體提取組件3的注射管連接，液體提取組件3的收集管與第五乳滴產生組件1-5的注射管連接，第一連接組件2-1的側進液管與第三乳滴產生組件1-3的收集管連接，第三乳滴產生組件1-3的注射管與第一乳滴產生組件1-1的收集管連接，第二連接組件2-2的側進液管與第四乳滴產生組件1-4的收集管連接，第四乳滴產生組件1-4的注射管與第二乳滴產生組件1-2的收集管連接。第一注射泵4-1用于向第一乳滴產生組件1-1的注射管輸送液體，第二注射泵4-2用于向第二乳滴產生組件1-2的注射管輸送液體，第三注射泵4-3用于向第一乳滴產生組件1-1的連接管輸送液體，第四注射泵4-4用于向第二乳滴產生組件1-2的連接管輸送液體，第五注射泵4-5用于向第三乳滴產生組件1-3的連接管輸送液體，第六注射泵4-6用于向第四乳滴產生組件1-4的連接管輸送液體，第七注射泵4-7用于向第一連接組件2-1的正進液管輸送液體，第八注射泵 4-8用于從液體提取組件3的連接管抽取液體，第九注射泵4-9用于向第五乳滴產生組件 1-5的連接管輸送液體。實施例12本實施例制備單分散六組分油/水/油/水三重乳液，其分散相液滴具有三層結構，最外層為油層，中間層同時封裝有兩種不同組分的水滴，而每種組分的水滴內，各自封裝有組分互不相同的一種油滴。本實施例使用實施例11所述的分級式微流體裝置，制備工藝步驟如下(1)各組分流體的配制第一種組分流體第一種組分流體為油相，由乳化劑聚蓖麻酸甘油酯(PGPR 90)、 染色劑蘇丹紅和苯甲酸芐酯配制而成，其中聚蓖麻酸甘油酯的含量為0. 05克/毫升苯甲酸芐酯，蘇丹紅的含量為0. 001克/毫升苯甲酸芐酯。第二種組分流體第二種組分流體為油相，由乳化劑聚蓖麻酸甘油酯(PGPR 90) 和苯甲酸芐酯配制而成，其中聚蓖麻酸甘油酯的含量為0. 05克/毫升苯甲酸芐酯。第三種組分流體第三種組分流體為水相，由乳化劑Pluronic F127、甘油和去離子水配制而成，其中Pluronic F127的含量為0. 01克/毫升水，甘油的含量為0. 05克/毫升水。第四種組分流體第四種組分流體為水相，由乳化劑Pluronic F127、甘油、染色劑亞甲基藍和去離子水配制而成，其中Pluronic F127的含量為0. 01克/毫升水，甘油的含量為0. 05克/毫升水，亞甲基藍的含量為0. 005克/毫升水。第五種組分流體第五種組分流體為油相，由乳化劑聚蓖麻酸甘油酯(PGPR 90) 和苯甲酸芐酯制而成，其中聚蓖麻酸甘油酯的含量為0. 05克/毫升苯甲酸芐酯。第六種組分流體第六種組分流體為水相，由乳化劑Pluronic F127、甘油和去離子水配制而成，其中Pluronic F127的含量為0. 01克/毫升水，甘油的含量為0. 05克/毫升水。(2)六組分油/ 7jC /油/水三重乳液的制備①圖18中圖片(a)所示的六組分油/ /K /油/水三重乳液的制備采用以下操作分別將步驟(1)配制的油相和水相流體由注射泵注入分級式微流體裝置的各個單元組件，即形成圖18中圖片(a)所示的六組分油/水/油/水三重乳液。通過注射泵4-1將第一種組分流體以約150μ IVh(Qf1)注入第一乳滴產生組件 1-1的注射管，通過注射泵4-2將第二種組分流體以約150μ L/h(Q4_2)注入第二乳滴產生組件1-2的注射管，通過注射泵4-3將第三種組分流體以約800 μ L/h (Q4_3)注入第一乳滴產生組件1-1的連接管，通過注射泵4-4將第四種組分流體以約400μ L/h(Q4_4)注入第二乳滴產生組件1-2的連接管，通過注射泵4-5將第五種組分流體以約沈00 μ L/h (Q4_5)注入第三乳
23滴產生組件1-3的連接管，通過注射泵4-6將第五種組分流體以約1500 μ L/h (Q4_6)注入第四乳滴產生組件1-4的連接管，通過注射泵4-7將第五種組分流體以約300μ L/h(Q4_7)注入第一連接組件2-1的正進液管，通過注射泵4-8以約300 μ L/h (Q4_8)從液體提取組件3的連接管將第五種組分流體抽出，通過注射泵4-9將第六種組分流體以約16000yL/h(Q4_9)注入第五乳滴產生組件1-5的連接管。②圖18中圖片(b)所示的六組分油/水/油/水三重乳液的制備采用以下操作分別將步驟(1)配制的油相和水相流體由注射泵注入分級式微流體裝置的各個單元組件，即形成圖18中圖片(b)所示的六組分油/水/油/水三重乳液。通過注射泵4-1將第一種組分流體以約350μ IVh(Qf1)注入第一乳滴產生組件 1-1的注射管，通過注射泵4-2將第二種組分流體以約150μ L/h(Q4_2)注入第二乳滴產生組件1-2的注射管，通過注射泵4-3將第三種組分流體以約700 μ L/h (Q4_3)注入第一乳滴產生組件1-1的連接管，通過注射泵4-4將第四種組分流體以約400μ L/h(Q4_4)注入第二乳滴產生組件1-2的連接管，通過注射泵4-5將第五種組分流體以約沈00 μ L/h (Q4_5)注入第三乳滴產生組件1-3的連接管，通過注射泵4-6將第五種組分流體以約1500 μ L/h (Q4_6)注入第四乳滴產生組件1-4的連接管，通過注射泵4-7將第五種組分流體以約300μ L/h(Q4_7)注入第一連接組件2-1的正進液管，通過注射泵4-8以約300 μ L/h (Q4_8)從液體提取組件3的連接管將第五種組分流體抽出，通過注射泵4-9將第六種組分流體以約16000yL/h(Q4_9)注入第五乳滴產生組件1-5的連接管。③圖18中圖片(C)所示的六組分油/水/油/水三重乳液的制備采用以下操作分別將步驟(1)配制的油相和水相流體由注射泵注入分級式微流體裝置的各個單元組件，即形成圖18中圖片(c)所示的六組分油/水/油/水三重乳液。通過注射泵4-1將第一種組分流體以約350μ IVh(Qf1)注入第一乳滴產生組件 1-1的注射管，通過注射泵4-3將第三種組分流體以約700 μ L/h (Q4_3)注入第一乳滴產生組件1-1的連接管，通過注射泵4-4將第四種組分流體以約350μ L/h(Q4_4)注入第二乳滴產生組件1-2的連接管，通過注射泵4-5將第五種組分流體以約沈00 μ L/h (Q4_5)注入第三乳滴產生組件1-3的連接管，通過注射泵4-6將第五種組分流體以約1700 μ L/h(Q4_6)注入第四乳滴產生組件1-4的連接管，通過注射泵4-7將第五種組分流體以約300μ L/h(Q4_7)注入第一連接組件2-1的正進液管，通過注射泵4-8以約1000 μ L/h (Q4_8)從液體提取組件3的連接管將第五種組分流體抽出，通過注射泵4-9將第六種組分流體以約17000yL/h(Q4_9)注入第五乳滴產生組件1-5的連接管。制備圖19所示各種類型的六組分三重乳液時，其各相流體流速變化范圍為 Q4^1 0 400 μ L/h, Q4_2 0 300 μ L/h, Q4_3 ^ 400 1000 μ L/h, Q4_4 ^ 350 1000 μ L/ h, Q4_5 1700 3600 μ L/h, Q4_6 1700 3300 μ L/h, Q4_7 ^ 300 500 μ L/h, Q4_8 ^ 200 2000 μ L/h, Q4_9 ^ 4000 20000 μ L/h。從圖18(a)和(b)可以看出，在本實施例制備的六組分三重乳液的油相連續(xù)相中， 分散有尺寸均一的具有三層嵌套結構的分散相液滴，其最外部透明油滴內封裝有透明水滴和藍色水滴，透明水滴內封裝有紅色油滴，藍色水滴內封裝有透明油滴。如圖18(c)所示， 通過停止注入任一最內相流體(如由第二注射泵4-2注入的流體F4_2)，可以制得一種新型的同時在內部同一層結構上封裝有雙重乳液和單乳的三重乳液，其最外部透明油滴內同時封裝有透明水滴和藍色水滴，而透明水滴內還封裝有紅色油滴。從圖19第I至IV行可以看出，本實施例所用微流控方法可以精確地控制中間層透明水滴和藍色水滴的數(shù)目和比例， 而通過選擇性地停止注入任一最內相流體，可以制得在中間層封裝的透明水滴中不含有紅色油滴的六組分三重乳液(如圖19第1列所示)，或在中間層封裝的藍色水滴中不含有透明油滴的六組分三重乳液(如圖19第2、3列所示)，同時，還可以對封裝在三重乳液最內層結構上的紅色油滴和透明油滴的數(shù)目和比例進行精確地控制(如圖19第4至6列所示)。 根據本實施例的原料，最內層紅色油滴為含有乳化劑聚蓖麻酸甘油酯(PGPR 90)和染色劑蘇丹紅的苯甲酸芐酯，最內層透明油滴為含有乳化劑聚蓖麻酸甘油酯(PGPR 90)的苯甲酸芐酯，中間層透明水滴為含有乳化劑Pluronic F127和甘油的水溶液，中間層藍色水滴為含有乳化劑PluroniCF127、甘油和染色劑亞甲基藍的水溶液，外層透明油滴為含有乳化劑聚蓖麻酸甘油酯(PGPR90)的苯甲酸芐酯，水相連續(xù)相為含有乳化劑Pluronic F127和甘油的水溶液。
權利要求
1.一種制備單分散多組分多重乳液的分級式微流體裝置，其特征在于包括第一乳滴產生組件(1-1)、第二乳滴產生組件(1-2)、第三乳滴產生組件(1- 和一個連接組件O)；各乳滴產生組件均由連接管(11)和分別插入連接管兩端的注射管(1 、收集管(1 組成，所述注射管(1 的出液口伸入收集管的進液口內；連接組件為三通管件，設置有一個正進液管(21)、一個側進液管0 和一個出液管；連接組件的正進液管、側進液管分別與第一乳滴產生組件(1-1)的收集管和第二乳滴產生組件(1-2)的收集管連接，連接組件的出液管與第三乳滴產生組件(1- 的注射管連接。
2.根據權利要求1所述的制備單分散多組分多重乳液的分級式微流體裝置，其特征在于乳滴產生組件的連接管(11)為矩形玻璃管，其中心部位設置有正方形通孔，正方形通孔的邊長為0.8 3. Omm，注射管(1 為圓形玻璃毛細管，其一端為圓錐端口，其圓管部段的外徑與連接管(11)的正方形通孔的邊長相等、內徑為100 600 μ m，其圓錐端口的端部內徑為30 400μπι，收集管(1 為圓形玻璃毛細管，其外徑與連接管(11)正方形通孔的邊長相等，內徑為100 600 μ m ；連接組件( 為圓形玻璃三通管，其正進液管(21)、側進液管0 和出液管的內徑為100 300 μ m。
3.一種制備單分散多組分多重乳液的分級式微流體裝置，其特征在于包括至少三個乳滴產生組件(1)、至少兩個連接組件( 和至少一個液體提取組件(3)；各乳滴產生組件均由連接管(11)和分別插入連接管兩端的注射管(12)、收集管(1 組成，所述注射管(12) 的出液口伸入收集管的進液口內；各連接組件均為三通管件，設置有一個正進液管(21)、 一個側進液管0 和-個出液管(2 ；各液體提取組件C3)均由連接管(31)和分別插入連接管兩端的注射管(32)、收集管(3 組成；各連接組件串聯(lián)連接，前一連接組件的正進液管接后一連接組件的出液管，組合后的連接組件的出液管與液體提取組件的注射管連接，液體提取組件的收集管與乳滴產生組件的注射管連接，各連接組件的側進液管均連接有至少一個乳滴產生組件。
4.根據權利要求3所述的制備單分散多組分多重乳液的分級式微流體裝置，其特征在于乳滴產生組件為三個，連接組件為兩個，液體提取組件為一個，第一連接組件的出液管與第二連接組件0-2)的正進液管連接，第二連接組件0-2)的出液管與液體提取組件(3)的注射管連接，液體提取組件(3)的收集管與第三乳滴產生組件(1- 的注射管連接，第一連接組件的側進液管與第一乳滴產生組件(1-1)的收集管連接，第二連接組件0-2)的側進液管與第二乳滴產生組件(1-2)的收集管連接。
5.根據權利要求3所述的制備單分散多組分多重乳液的分級式微流體裝置，其特征在于乳滴產生組件為四個，連接組件為三個，液體提取組件為一個，第一連接組件的出液管與第二連接組件0-2)的正進液管連接，第二連接組件0-2)的出液管與第三連接組件0-3)的正進液管連接，第三連接組件0-3)的出液管與液體提取組件(3)的注射管連接，液體提取組件(3)的收集管與第四乳滴產生組件(1-4)的注射管連接，第一連接組件 (2-1)的側進液管與第一乳滴產生組件(1-1)的收集管連接，第二連接組件(2- 的側進液管與第二乳滴產生組件(1- 的收集管連接，第三連接組件0-3)的側進液管與第(3)乳滴產生組件(1- 的收集管連接。
6.根據權利要求3所述的制備單分散多組分多重乳液的分級式微流體裝置，其特征在于乳滴產生組件為四個，連接組件為二個，液體提取組件為二個，第一連接組件的出液管與第二連接組件0-2)的正進液管連接，第二連接組件0-2)的出液管與第一液體提取組件(3-1)的的注射管連接，第一液體提取組件(3-1)的收集管與第三乳滴產生組件 (1-3)的注射管連接，第三乳滴產生組件(1- 的收集管與第二液體提取組件(3- 的注射管連接，第二液體提取組件(3- 的收集管與第四乳滴產生組件(1-4)的注射管連接，第一連接組件(2-1)的側進液管與第一乳滴產生組件(1-1)的收集管連接，第二連接組件(2-2) 的側進液管與第二乳滴產生組件(1- 的收集管連接。
7.根據權利要求3所述的制備單分散多組分多重乳液的分級式微流體裝置，其特征在于乳滴產生組件為五個，連接組件為二個，液體提取組件為一個，第一連接組件的出液管與第二連接組件0-2)的正進液管連接，第二連接組件0-2)的出液管與液體提取組件(3)的注射管連接，液體提取組件(3)的收集管與第五乳滴產生組件(1- 的注射管連接，第一連接組件的側進液管與第三乳滴產生組件(1- 的收集管連接，第三乳滴產生組件(1-3)的注射管與第一乳滴產生組件(1-1)的收集管連接，第二連接組件0-2)的側進液管與第四乳滴產生組件(1-4)的收集管連接，第四乳滴產生組件(1-4)的注射管與第二乳滴產生組件(1-2)的收集管連接。
8.根據權利要求3至7中任一權利要求所述的制備單分散多組分多重乳液的分級式微流體裝置，其特征在于乳滴產生組件的連接管(11)為矩形玻璃管，其中心部位設置有正方形通孔，正方形通孔的邊長為0.8 3. Omm，注射管(12)為圓形玻璃毛細管，其一端為圓錐端口，其圓管部段的外徑與連接管(11)的正方形通孔的邊長相等、內徑為100 600 μ m，其圓錐端口的端部內徑為30 400μπι，收集管(1 為圓形玻璃毛細管，其外徑與連接管(11)正方形通孔的邊長相等，內徑為100 600 μ m ；連接組件( 為圓形玻璃三通管，其正進液管(21)、側進液管0 和出液管的內徑為100 300 μ m ；液體提取組件(3)的連接管(31)為矩形玻璃管，其中心部位設置有正方形通孔，正方形通孔的邊長為0.8 3. Omm，注射管(32)為圓形玻璃毛細管，其一端為圓錐端口，其圓管部段的外徑與連接管(31)正方形通孔的邊長相等、內徑為150 450 μ m，其圓錐端口的端部內徑為100 400 μ m,收集管(3 為圓形玻璃毛細管，其外徑與連接管(31)的正方形通孔的邊長相等，內徑為150 450 μ m。
9.一種制備單分散多組分多重乳液的微流控方法，其特征在于使用權利要求1或2所述的分級式微流體裝置，工藝步驟如下(1)各組分流體的配制根據所制備乳液的組分數(shù)、重數(shù)和類型確定所需流體中水相與油相的數(shù)量和配方，所述水相流體為液態(tài)水，或含有乳化劑的液態(tài)水，或含有水溶性物質的液態(tài)水；所述油相流體為與水不互溶的液態(tài)物質，或含有乳化劑的與水不互溶的液態(tài)物質，或與水不互溶的液態(tài)物質和在該液態(tài)物質中的可溶物組成的的混合液；(2)單分散多組分多重乳液的制備將作為分散相內層液滴的兩種不同組分的油相或水相流體分別注入第一乳滴產生組件(1-1)和第二乳滴產生組件(1- 的注射管，將作為分散相外層液滴的水相或油相流體分別注入第一乳滴產生組件(1-1)和第二乳滴產生組件(1- 的連接管，將作為連續(xù)相的油相或水相流體注入第三乳滴產生組件(1- 的連接管，即形成單分散的多組分多重乳液；注入第一乳滴產生組件(1-1)和第二乳滴產生組件(1- 注射管的流體的流速控制在 50 300 μ L/h，注入第一乳滴產生組件(1-1)和第二乳滴產生組件(1- 連接管的流體的流速控制在100 900 μ L/h，注入第三乳滴產生組件(1- 連接管的流體的流速控制在 6000 12000 μ L/h。
10. 一種制備單分散多組分多重乳液的微流控方法，其特征在于使用權利要求3至8中任一權利要求所述的分級式微流體裝置，工藝步驟如下(1)各組分流體的配制根據所制備乳液的組分數(shù)、重數(shù)和類型確定所需流體中水相與油相的數(shù)量和配方，所述水相流體為液態(tài)水，或含有乳化劑的液態(tài)水，或含有水溶性物質的液態(tài)水；所述油相流體為與水不互溶的液態(tài)物質，或含有乳化劑的與水不互溶的液態(tài)物質，或與水不互溶的液態(tài)物質和在該液態(tài)物質中的可溶物組成的的混合液；(2)單分散多組分多重乳液的制備將作為分散相最內層液滴的油相或水相流體注入位于流體流動方向上游的乳滴產生組件的注射管，將作為分散相中間層或外層液滴的水相或油相流體注入位于流體流動方向上游或中游的乳滴產生組件的連接管，或注入連接組件的正進液管，將作為連續(xù)相的油相或水相流體注入位于流體流動方向下游末端的乳滴產生組件的連接管，并從液滴提取組件的連接管中抽取流體，即形成單分散的多組分多重乳液；注入位于流體流動方向上游的乳滴產生組件的注射管的流體的流速控制在0 750 μ L/h，注入位于流體流動方向上游或中游的乳滴產生組件的連接管的流體的流速控制在200 2000 μ L/h，注入連接組件的正進液管的流體的流速控制在200 4000 μ L/h， 注入位于流體流動方向下游末端的乳滴產生組件的連接管的流體的流速控制在4000 12000 μ L/h,從液滴提取組件的連接管中抽取流體的流速控制在0 2000 μ L/h。
全文摘要
一種制備單分散多組分多重乳液的分級式微流體裝置，包括至少三個乳滴產生組件、至少兩個連接組件和至少一個液體提取組件；各連接組件串聯(lián)連接，前一連接組件的正進液管接后一連接組件的出液管，組合后的連接組件的出液管與液體提取組件的注射管連接，液體提取組件的收集管與乳滴產生組件的注射管連接，各連接組件的側進液管均連接有至少一個乳滴產生組件。所述單分散多組分多重乳液的制備方法，工藝步驟如下(1)各組分流體的配制，(2)將步驟(1)配制的各組分流體注入所述分級式微流體裝置的液體提取組件和連接組件，并從液滴提取組件中抽取流體，即形成單分散的多組分多重乳液。
文檔編號B01J19/00GK102205227SQ20111006709
公開日2011年10月5日 申請日期2011年3月20日 優(yōu)先權日2011年3月20日
發(fā)明者劉麗, 巨曉潔, 汪偉, 羅濤, 褚良銀, 謝銳 申請人:四川大學