專利名稱：中孔碳、其制備方法以及使用該中孔碳的燃料電池的制作方法
技術領域：
本發(fā)明涉及中孔碳、制備該中孔碳的方法以及使用該中孔碳的燃料電池，更特別地，涉及使用容易石墨化的中間相瀝青(mesophase pitch)和其它碳前體制備具有高導電性中孔碳的方法、使用該方法制備的具有低薄層電阻和中孔的中孔碳以及使用該中孔碳作為催化劑載體的燃料電池。
背景技術：
包含在燃料電池電極中促進電化學反應的催化劑起到重要作用，因此，在電極中使用的催化劑活性應該盡可能高。由于催化劑活性隨著催化劑反應表面積的增加而增加，催化劑顆粒應該減小直徑以增加反應表面積并且均勻分布在電極中。催化劑載體具有大的表面積，因此對于催化劑載體已經(jīng)進行了很多研究。
然而，除了可通過高孔隙率獲得的大的表面積，用于燃料電池催化劑的載體必須具有導電性以作為電子的流動路徑。這種載體的傳統(tǒng)實例是無定形多微孔碳粉末例如活性炭或碳黑以及規(guī)則排列的碳分子篩材料(韓國專利公開公報No.2001-0001127)。
然而，眾所周知這種無定形多微孔碳粉末微孔連接差。因此，在傳統(tǒng)直接甲醇燃料電池(DMFC)中，使用無定形多微孔碳粉末作為載體來制備的載體催化劑(supported catalyst)比金屬顆粒自身用作催化劑呈現(xiàn)出低得多的活性。
然而，當金屬顆粒自身用作催化劑時，需要的催化劑的量更大，因此，增加DMFC的制備成本。因此，迫切需要開發(fā)可改善催化劑活性的載體催化劑。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明提供一種制備具有低薄層電阻的中孔碳的方法以及使用該方法制備的中孔碳。
本發(fā)明還提供一種包含該中孔碳的載體催化劑以及通過使用該載體催化劑具有改善的效率的燃料電池。
根據(jù)本發(fā)明的一方面，提供一種制備中孔碳的方法，包括混合中間相瀝青、碳前體、酸和溶劑以獲得碳前體混合物；使用該碳前體混合物浸漬有序中孔硅石(OMS)；將該浸漬的OMS熱處理并碳化以形成OMS-碳復合物；以及從該OMS-碳復合物中去除該OMS。
在碳前體混合物中，中間相瀝青與碳前體的重量比可以在1∶4至1∶1的范圍內(nèi)。該碳前體由碳水化合物、糠醇、二乙烯基苯、苯酚-甲醛、間苯二酚-甲醛、菲和蒽中的至少一種材料組成。
以100重量份OMS為基準，該中間相瀝青和碳前體的總量在50-120重量份范圍內(nèi)。該酸由硫酸、硝酸、磷酸和對甲苯磺酸中的至少一種組成。
該溶劑由水、丙酮、甲醇、乙醇、異丙醇、正丙醇、丁醇、二甲基乙酰胺、二甲基甲酰胺、二甲亞砜、N-甲基-2-吡咯烷酮、四氫呋喃、四丁基乙酸酯、乙酸正丁酯、間甲酚(m-cresole)、甲苯、乙二醇、γ-丁內(nèi)酯和六氟異丙醇(HFIP)中的至少一種溶劑組成。
以100重量份OMS為基準，該酸的量在30至300重量份范圍內(nèi)，以及以100重量份OMS為基準，該溶劑的量在400至900重量份范圍內(nèi)。
根據(jù)本發(fā)明的另一方面，提供使用該方法制備的具有中孔的中孔碳。
在該中孔碳中，對于CuK-αX-射線波長為1.541的布拉格2θ角的一個或多個主峰出現(xiàn)在0.5至2°、23至26°、或者0.5至2°和23至26°處。中孔的平均直徑在2-10nm范圍內(nèi)，該中孔碳具有200至2000m2/g的比表面積，在75.4kgf/cm2的壓力下該中孔碳具有1至50mΩ/cm2的薄層電阻。
根據(jù)本發(fā)明的另一方面，提供一種載體催化劑，包括中孔碳；和負載在該中孔碳上的金屬催化劑顆粒。
以100重量份載體催化劑為基準，該金屬催化劑顆粒的量在40至80重量份范圍內(nèi)。
根據(jù)本發(fā)明的另一方面，提供一種燃料電池，包括陰極、陽極和插入在該陰極和陽極之間的電解質(zhì)膜，其中該陰極和陽極的至少之一包含該中孔碳和具有負載在該中孔碳上的金屬催化劑顆粒的載體催化劑。


通過參考附圖詳細描述其示例性實施方式，本發(fā)明的上述和其它特征和優(yōu)點將變得更加明顯，其中圖1是說明根據(jù)本發(fā)明實施方式的中孔碳的制備方法的示意圖；圖2是說明根據(jù)本發(fā)明實施方式的中孔碳的制備方法的流程圖；圖3A和圖3B是在實施例1和2以及比較例1和2中制備的中孔碳的X-射線衍射分析結果的圖；圖4是在實施例1和2以及比較例1和2中制備的中孔碳的薄層電阻測量結果的圖；圖5是在實施例1中制備的中孔碳的氮吸附-脫附曲線；圖6是在實施例2中制備的中孔碳的氮吸附-脫附曲線；以及圖7是在實施例1、4和5以及比較例1中制備的中孔碳的薄層電阻測量結果的圖。
具體實施例方式
以下，將更詳細地描述本發(fā)明。
為了改善中孔碳的導電性，將容易石墨化并且用作碳前體的中間相瀝青與其它碳前體混合，并用于形成中孔碳。
在此，術語中間相瀝青表示容易石墨化并且具有多個苯環(huán)的多芳族分子。該中間相瀝青不溶于水，但是溶于芳族溶劑例如苯或甲苯。術語石墨化表示通過熱處理形成具有與石墨相似結構的碳的工藝。
在本發(fā)明的實施方式中，中間相瀝青可以具有任何形狀，例如，纖維狀、薄膜狀、球形或近似球形。
中間相瀝青的結構式可以根據(jù)使用的前體的類型變化。例如，由Mitsubishi的萘制備的AR瀝青可由下式表示 圖1是說明根據(jù)本發(fā)明實施方式的中孔碳的制備方法的示意圖。
參考圖1，將規(guī)定量的中間相瀝青和碳前體引入有序中孔硅石(OMS)模板中以形成OMS-碳復合物。在此，由于規(guī)則排列的孔，OMS具有2°或更小的X-射線衍射峰。
接著，從該OMS-碳復合物中去除OMS以獲得有序中孔碳。
現(xiàn)在參考圖2詳細描述根據(jù)本發(fā)明實施方式的制備中孔碳的方法。
將中間相瀝青、碳前體、酸和溶劑混合以獲得碳前體混合物。
該碳前體的實例包括由碳水化合物如蔗糖、糠醇、二乙烯基苯、苯酚-甲醛、間苯二酚-甲醛、芳族化合物例如菲和蒽。用于制備該前體混合物的酸可為有機酸或無機酸。該酸的實例包括硫酸、硝酸、磷酸和對甲苯磺酸。
在碳前體混合物中，中間相瀝青對碳前體的重量比率可以在1∶4至1∶1的范圍內(nèi)。當中間相瀝青對碳前體的重量比率低于上述范圍時，由于中孔碳的BET表面積太小，催化劑顆粒不容易以高分散態(tài)負載。
另一方面，當中間相瀝青對碳前體的重量比率高于上述范圍時，薄層電阻不能充分降低。
以100重量份的OMS為基準，中間相瀝青與碳前體的總量在50至120重量份范圍內(nèi)。當以100重量份的OMS為基準，中間相瀝青與碳前體的總量少于50重量份時，難于形成中孔碳。當以100重量份的OMS為基準，中間相瀝青與碳前體的總量多于120重量份時，硅石顆粒外部的碳前體也聚合而且可能凝聚，這是不希望的。
用于制備該前體混合物的溶劑可以是任何可均勻分散該碳前體的溶劑。更特別地，該溶劑可以是水、丙酮、甲醇、乙醇、異丙醇、正丙醇、丁醇、二甲基乙酰胺、二甲基甲酰胺、二甲亞砜、N-甲基-2-吡咯烷酮、四氫呋喃、四丁基乙酸酯、乙酸正丁酯、間甲酚、甲苯、乙二醇、γ-丁內(nèi)酯和六氟異丙醇(HFIP)等等。這些材料可以單獨使用或者組合使用。
在碳前體混合物中，以100重量份OMS為基準，該酸的量在30至300重量份范圍內(nèi)。當該酸的量少于30重量份時，難于促進該中孔碳的產(chǎn)生。另一方面，當該酸的量多于300重量份時，甚至在OMS外部也會促進碳材料的形成，且因此，有序度降低。
在碳前體混合物中，以100重量份OMS為基準，該溶劑的量在400至900重量份范圍內(nèi)。當該溶劑的量少于400重量份時，該前體不能充分地溶解在溶劑中。當該溶劑的量多于900重量份時，該碳前體可在硅石顆粒的外部聚合，這是不希望的。
特別地，碳前體和中間相瀝青的總量對酸的重量比在1∶3.5至1∶0.3范圍內(nèi)，且更優(yōu)選，在1∶3.0至1∶0.5的范圍內(nèi)。當該重量比在該范圍時，該碳前體與該酸調(diào)和地反應，使得可容易形成該中孔碳。
用上述制備的該碳前體混合物浸漬OMS。然后，將該浸漬的OMS熱處理并碳化以形成OMS-碳復合物。
該OMS可以具有分子篩材料結構，使得一維孔通過微孔彼此連接，但是不限于此。更特別地，該OMS可以是具有立方結構的MCM-48、具有另一立方結構的SBA-1、具有六角形結構的SBA-15、KIT-1、MSU-1等，所有這些都具有三維連接結構。在這種情況中，KIT-1和MSU-1各自構造(structured)，使得孔是三維地、不規(guī)則地連接。而且，OMS可以是包含任意類型中孔材料的任意類型分子篩材料，該中孔材料構造使得一維孔通過微孔彼此連接。
浸漬溫度不特別限制，但可以是室溫。
如果需要，可以干燥浸漬的該前體混合物。干燥溫度不特別限定，但可以是室溫。此外，為了快速干燥，可以在減壓下進行干燥過程。
熱處理可以在50至250℃下進行。當熱處理溫度低于50℃時，不能合適地形成中孔碳的結構。當熱處理溫度高于250℃時，可降低形成的中孔碳的均勻性。或者，熱處理可以分為第一熱處理和第二熱處理。例如，第一熱處理可以在大約50至大約150℃下進行，第二熱處理可以在大約150至大約250℃下進行。通過熱處理，形成中孔碳結構，并完全除去液體溶劑等。
盡管上述過程僅需要進行一次然后碳化，但上述過程可以重復進行二至十次。也就是說，其中使用以上制備的前體混合物浸漬熱處理產(chǎn)物，然后進行熱處理的過程，可以重復進行，且此后可以碳化前體混合物。當以上制備的前體混合物不重復浸漬和熱處理而直接碳化時，該碳結構可在OMS孔中不完全地形成。另一方面，因為用更少的重復次數(shù)可以獲得反應可實現(xiàn)的效果，浸漬和熱處理重復超過十次是不必要的。
如上所述，碳化熱處理產(chǎn)物以獲得有序中孔碳結構。浸漬在作為模板的OMS中的碳前體通過碳化處理而石墨化。例如可以使用加熱裝置例如電爐通過將熱處理產(chǎn)物加熱至600至1400℃來完成碳化。
當碳化溫度低于600℃時，石墨化進行不完全，因此，有序度降低。當碳化溫度高于1500℃時，碳可熱分解或者作為模板的OMS結構可變形。
碳化處理可以在非氧化氣氛中進行。非氧化氣氛可以是真空氣氛、氮氣氣氛和惰性氣體氣氛之一。
然后，使用能夠選擇性地溶解該OMS的溶劑從OMS-碳復合物中去除該OMS。
可以選擇性地溶解該OMS的溶劑是例如HF水溶液或者NaOH水溶液。HF水溶液的濃度是5至47重量％，NaOH水溶液的濃度是5至30重量％。
眾所周知，通過堿熔(alkali melting)或者碳酸鹽解離，OMS變成水溶性硅酸鹽，與HF反應形成容易腐蝕的SiF4。通過去除OMS，可以分離出中孔碳。
根據(jù)本發(fā)明實施方式獲得的中孔碳可為其中孔規(guī)則排列的有序中孔碳。
傳統(tǒng)的無定形多微孔碳粉末僅僅包括微孔，而根據(jù)本發(fā)明實施方式的中孔碳包括合適比率的中孔和微孔。這里，根據(jù)國際理論和應用化學聯(lián)合會(International Union of Pure and Applied Chemistry)(IUPAC)，微孔定義為直徑2nm或更小的孔，中孔定義為直徑為2至50nm的孔。
中孔碳的中孔平均直徑是2至10nm。中孔碳具有200至2000m2/g的比表面積。而且，當在75.4±3.0kgf/cm2壓力下使用4點探針方法測量時，中孔碳具有1至50mΩ/cm2的薄層電阻。根據(jù)本發(fā)明實施方式的中孔碳的薄層電阻比傳統(tǒng)的中孔碳低的多。
當中孔的平均直徑小于2nm時，供給燃料的擴散不能平穩(wěn)地進行并且限制催化劑的活性。當中孔的平均直徑大于10nm時，當生產(chǎn)催化劑時催化劑顆粒尺寸容易增加，因此，降低了催化劑的效率。
當中孔碳的比表面積小于200m2/g時，難于改善待負載的金屬顆粒的分散度。當中孔碳的比表面積大于2000m2/g時，由于太多的微孔限制燃料的分散，因此，降低了催化劑的效率。
由于根據(jù)本發(fā)明實施方式的中孔碳中的孔規(guī)則排列，對于CuK-α X-射線波長為1.541的布拉格2θ角主峰出現(xiàn)在0.5至2°和/或23至26°處。在0.5至2°之間的峰是由于中孔的規(guī)則排列得到的，在23至26°之間的峰是由碳結構的石墨化層的規(guī)則排列而獲得的。
現(xiàn)在詳細描述包含作為載體的中孔碳的載體催化劑。
根據(jù)本發(fā)明實施方式的載體催化劑包括上述中孔碳和分布和負載在該中孔碳上的金屬催化劑顆粒。該金屬催化劑顆粒分布和負載在中孔碳的表面或孔上。
可用于載體催化劑的金屬催化劑不特別限制，但可以是Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Al、Mo、Se、Sn、Pt、Ru、Pd、W、Ir、Os、Rh、Nb、Ta、Pb、Bi或其組合。
根據(jù)載體催化劑將進行的反應，可改變合適的金屬催化劑。此外，金屬催化劑可以是單一金屬或兩種或多種金屬的合金。
更特別地，當根據(jù)本發(fā)明實施方式的載體催化劑用在燃料電池例如磷酸燃料電池(PAFC)或質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)的陰極或陽極的催化劑層中時，Pt可以用作金屬催化劑。在另一實施方式中，該載體催化劑可以用在直接甲醇燃料電池(DMFC)的陽極的催化劑層中，在這種情況下，Pt和Ru合金可以用作金屬催化劑。在這種情況中，通常Pt對Ru的原子比可以在大約0.5∶1至大約2∶1的范圍內(nèi)。在再一實施方式中，載體催化劑可以用在DMFC陰極的催化劑層中，在這種情況中，Pt可以用作金屬催化劑。
當金屬催化劑顆粒的平均粒徑太小時，不能促進催化劑反應。另一方面，當金屬催化劑顆粒的平均粒徑太大時，所有催化劑顆粒的反應表面積減少，因此，可降低載體催化劑的效率。考慮到這些問題，金屬催化劑顆粒的平均粒徑在大約1nm至大約5nm的范圍內(nèi)。
當包含在載體催化劑中的金屬催化劑的量太少時，當用在燃料電池中時，該金屬催化劑具有很小的效果。當包含在載體催化劑中的金屬催化劑的量太多時，制備成本增加，催化劑粒徑增加?？紤]到這些問題，以100重量份載體催化劑為基準，包含在載體催化劑中的金屬催化劑的量在40至大約80重量份范圍內(nèi)。
根據(jù)本發(fā)明實施方式的載體催化劑可以使用各種已知的生產(chǎn)載體催化劑的方法來形成。例如，根據(jù)本發(fā)明實施方式的載體催化劑可以通過用金屬催化劑前體溶液浸漬載體并還原該浸漬的金屬催化劑前體來形成。在各種參考文件中已經(jīng)詳細描述了生產(chǎn)載體催化劑的方法，因此在此不再詳細描述。
現(xiàn)在詳細描述根據(jù)本發(fā)明實施方式的燃料電池。
燃料電池包括陰極、陽極和插入在它們之間的電解質(zhì)膜。在此，陰極和陽極至少之一包括上述的載體催化劑。
根據(jù)本發(fā)明實施方式的燃料電池可以實現(xiàn)為例如PAFC、PEMFC或DMFC。這些燃料電池的結構以及它們的制備方法不特別限制，在各種參考文件中已經(jīng)詳細描述。因此，燃料電池的結構和制備方法在此不詳細描述。
參考以下實施例將更詳細地描述本發(fā)明。這些實施例僅僅是為了說明的目的，而不是用于限制本發(fā)明的范圍。
實施例1中孔碳的制備0.53g菲、0.17g中間相瀝青(MP)和0.4g硫酸完全溶解在6mL丙酮中以制備均勻的碳前體混合物?？梢钥闯觯婆c中間相瀝青地重量比是約3∶1。
該碳前體混合物按重量分為三等份，并且使用三分之一該碳前體混合物浸漬1g SBA-15(其為OMS)。該浸漬的SBA-15在室溫下在通風廚(hood)中干燥60分鐘，然后在100℃下熱處理。
該干燥產(chǎn)物使用另三分之一該碳前體混合物浸漬，并且如上所述干燥該產(chǎn)物。
接著，該干燥產(chǎn)物使用剩下的三分之一碳前體混合物浸漬，并且如上所述干燥該產(chǎn)物。
干燥產(chǎn)物冷卻至室溫，在氮氣氣氛中加熱并且在1100℃下碳化。
碳化產(chǎn)物使用包含HF、水、乙醇的混合溶液攪拌以去除SBA-15，由此獲得中孔碳。
實施例2除了用糠醇替代菲制備碳前體混合物以外，以與實施例1中相同的方式制備中孔碳。
實施例3除了菲與MP的重量比為1∶1以外，以與實施例1中相同的方式制備中孔碳。
實施例4除了菲與MP地重量比為1∶3以外，以與實施例1中相同的方式制備中孔碳。
比較例1除了僅僅使用蔗糖來制備碳前體混合物以外，以與實施例1中相同的方式制備中孔碳。
比較例2
除了僅僅使用MP來制備碳前體混合物以外，以與實施例1中相同的方式制備中孔碳。
對于根據(jù)實施例1和2與比較例1和2制備的中孔碳進行X-射線衍射分析，圖3A和3B示出了結果。
參考圖3A和3B，在實施例1和2與比較例1和2制備的中孔碳的所有X-射線峰都出現(xiàn)在0.5至2°，顯示出中孔的規(guī)則性。
圖4示出了在實施例1和2以及比較例1和2中制備的中孔碳的薄層電阻測量結果。薄層電阻按照如下方式進行測量。
使用4點探針法測量薄層電阻。將50mg的實施例1和2以及比較例1和2的中孔碳置于薄層電阻測量系統(tǒng)(CMT系列，Changmintech)，在向該中孔碳施加75.4kgf/cm2和150.8kgf/cm2壓力的同時測量薄層電阻。在包含待測材料的腔室底部，該薄層電阻測量系統(tǒng)包括4個電極，即一對用于測量電壓的電極和一對用于測量電流的電極。
參考圖4，實施例1和2的中孔碳具有比比較例1的中孔碳低得多的薄層電阻。
在蔗糖用作碳前體的比較例1中制備的中孔碳具有比使用MP制備的中孔碳高得多的薄層電阻。
圖5和圖6分別是實施例1和2中制備的中孔碳的氮吸附-脫附曲線。參考該結果，實施例1和2中制備的中孔碳的BET表面積分析結果。
圖7示出了在實施例1、4和5以及比較例1中制備的中孔碳的薄層電阻測量結果。在此，通過上述方法測量薄層電阻。
參考圖7，實施例1、4和5的中孔碳具有比比較例1的中孔碳低得多的薄層電阻。
表1示出了實施例1、3、4的中孔碳的表面積、孔體積和孔直徑。
表1

實施例5載體催化劑和燃料電池的制造將0.5g在實施例1中制備的中孔碳置于乙烯樹脂袋(vinyl bag)中。將0.9616g H2PtCl6溶解在1.5ml丙酮中，并將該溶液添加到包含中孔碳的乙烯樹脂袋中。
該混合溶液在空氣中干燥4小時，轉(zhuǎn)移至坩鍋，然后在60℃下在干燥裝置中干燥整夜。然后，將坩鍋放置在通氮氣的電爐中。通氮氣10分鐘。然后通氫氣，同時溫度由室溫升至200℃并且在200℃下維持兩小時以還原浸漬在中孔碳中的Pt鹽。在電爐中流動的氣體用氮氣取代。以5℃/分鐘的速度將溫度增加至250℃，維持在250℃下5小時，然后慢慢降至室溫。然后，使用在1.5mL的丙酮中溶解0.9616g H2PtCl6的溶液浸漬所得物，然后重復還原過程。結果，獲得其中浸漬的Pt濃度為60％重量的載體催化劑。
該載體催化劑分散在通過將Nafion115(由Du Pont Inc.生產(chǎn))分散在異丙醇中制備的溶液中以形成漿料。該漿料通過噴涂法涂覆在碳電極上，且以Pt的量為基準，涂覆催化劑的濃度是3mg/cm2。然后，該電極通過輥壓機以增加催化劑層和碳紙之間的粘附力，由此形成陰極。
使用通?？傻玫腜tRu黑催化劑來制造陽極電極。然后，使用該陰極和該陽極制造單元電池。
比較例3載體催化劑和燃料電池的制造以與實施例5相同的方式，使用根據(jù)比較例1通過將Pt浸漬在比較例1的中孔碳中而不是實施例1的中孔碳中制備的載體催化劑來制造載體催化劑和單元電池。
在提供2M甲醇和過量空氣的同時，在50℃下測試實施例5和比較例3中制備的單元電池的性能。
在實施例5中制備的燃料電池呈現(xiàn)出比在比較例3中制備的燃料電池更高的效率。
根據(jù)本發(fā)明的中孔碳使用中間相瀝青和碳前體以降低薄層電阻，并且因此可有效地傳輸電能。這種中孔碳可以用作燃料電池電極中的導電材料。當這種中孔碳用作電極催化劑的載體時，包含載體的載體催化劑可用于制造具有高效燃料電池。
雖然已參考其示例性實施方式特別示出和描述了本發(fā)明，但本領域技術人員應該理解在不脫離由所附權利要求限定的本發(fā)明的精神和范圍的前提下，可對形式和細節(jié)進行各種變化。
權利要求
1.一種制備中孔碳的方法，該方法包括混合中間相瀝青、碳前體、酸和溶劑以獲得碳前體混合物；使用該碳前體混合物浸漬有序中孔硅石(OMS)；熱處理和碳化該浸漬的OMS以形成OMS-碳復合物；以及從該OMS-碳復合物中去除該OMS。
2.權利要求1的方法，其中在該碳前體混合物中，該中間相瀝青對該碳前體的重量比為1∶4至1∶1。
3.權利要求1的方法，其中該碳前體由選自碳水化合物、糠醇、二乙烯基苯、苯酚-甲醛、間苯二酚-甲醛、菲和蒽中的至少一種材料組成。
4.權利要求1的方法，其中以100重量份OMS為基準，該中間相瀝青和碳前體的總量在50-120重量份范圍內(nèi)。
5.權利要求1的方法，其中該酸由選自硫酸、硝酸、磷酸和對甲苯磺酸中的至少一種組成。
6.權利要求1的方法，其中該溶劑由選自水、丙酮、甲醇、乙醇、異丙醇、正丙醇、丁醇、二甲基乙酰胺、二甲基甲酰胺、二甲亞砜、N-甲基-2-吡咯烷酮、四氫呋喃、四丁基乙酸酯、乙酸正丁酯、間甲酚、甲苯、乙二醇、γ-丁內(nèi)酯和六氟異丙醇(HFIP)中的至少一種溶劑組成。
7.權利要求1的方法，其中以100重量份OMS為基準，該酸的量在30至300重量份范圍內(nèi)，以及以100重量份OMS為基準，該溶劑的量在400至900重量份范圍內(nèi)。
8.一種由權利要求1至7任一項制備的中孔碳。
9.權利要求8的中孔碳，其中對于CuK-α X-射線波長為1.541的一個或多個布拉格2θ角主峰出現(xiàn)在0.5至2°、23至26°、或者0.5至2°和23至26°處。
10.權利要求8的中孔碳，其中該中孔的平均直徑是2-10nm，該中孔碳具有200至2000m2/g的比表面積，該中孔碳在75.4kgf/cm2的壓力下具有1至50mΩ/cm2的薄層電阻。
11.一種載體催化劑，包括由權利要求1至7任一項制備的中孔碳；和負載在該中孔碳上的金屬催化劑顆粒。
12.權利要求11的載體催化劑，其中以100重量份載體催化劑為基準，該金屬催化劑顆粒的量是40至80重量份。
13.權利要求11的載體催化劑，其中對于CuK-α X-射線波長為1.541的一個或多個布拉格2θ角主峰出現(xiàn)在0.5至2°、23至26°、或者0.5至2°和23至26°處。
14.權利要求13的載體催化劑，其中該中孔碳的中孔的平均直徑是2-10nm，該中孔碳具有200至2000m2/g的比表面積，該中孔碳在75.4kgf/cm2的壓力下具有1至50mΩ/cm2的薄層電阻。
15.一種燃料電池，包括陰極；陽極；和插入在該陰極和陽極之間的電解質(zhì)膜，其中該陰極和陽極的至少之一包含權利要求11的載體催化劑。
16.權利要求15的燃料電池，其中以100重量份載體催化劑為基準，該金屬催化劑顆粒的量是40至80重量份。
17.權利要求15的燃料電池，其中對于CuK-α X-射線的一個或多個布拉格2θ角主峰出現(xiàn)在0.5至2°、23至26°、或者0.5至2°和23至26°處。
18.權利要求15的燃料電池，其中該形成載體催化劑的中孔碳的中孔的平均直徑是2-10nm，該中孔碳具有200至2000m2/g的比表面積，該中孔碳在75.4kgf/cm2的壓力下具有1至50mΩ/cm2的薄層電阻。
全文摘要
提供一種制備中孔碳的方法、使用該方法制備的低薄層電阻的中孔碳以及使用該中孔碳的燃料電池。該方法包括混合中間相瀝青、碳前體、酸和溶劑以獲得碳前體混合物；使用該碳前體混合物浸漬有序中孔硅石(OMS)；熱處理和碳化該浸漬的OMS以形成OMS－碳復合物；以及從該OMS－碳復合物中去除該OMS。該中孔碳使用中間相瀝青和碳前體以減少薄層電阻，并且因此可有效地傳輸電能。這種中孔碳可以用作燃料電池的電極導電材料。當中孔碳用作電極的催化劑載體時，包含載體的載體催化劑可以用于制備具有高效率的燃料電池。
文檔編號B01J32/00GK1970443SQ20061009984
公開日2007年5月30日 申請日期2006年5月31日 優(yōu)先權日2005年11月21日
發(fā)明者朱相熏, 樸燦鎬 申請人:三星Sdi株式會社