用于光電-Fenton處理系統的多孔膜陰極及其制備工藝的制作方法
【專利摘要】本發(fā)明公開了一種用于光電-Fenton處理系統的多孔膜陰極及其制備工藝。將石墨粉前處理得到后物質B，物質B再經過KNO3水溶液、壬基酚聚氧乙烯醚水溶液、乙醇、叔丁醇和聚四氟乙烯乳液處理后得到膏狀物A；將膏狀物A涂抹在處理后的鎳網一側經擠壓處理得到物質E；制備溶液C；將物質B、KNO3水溶液、壬基酚聚氧乙烯醚水溶液、乙醚、甲醇、二乙基蒽醌、溶液C和聚四氟乙烯乳液制備成膏狀物B；將膏狀物B涂抹在物質E的另一側再經擠壓、煅燒、冷卻后即可得到用于光電-Fenton處理系統的多孔膜陰極。
【專利說明】用于光電-Fenton處理系統的多孔膜陰極及其制備工藝
【技術領域】
[0001]本發(fā)明屬于電催化氧還原的化學修飾電極【技術領域】，特別涉及一種用于光電-Fenton處理系統的多孔膜陰極及其制備工藝。
【背景技術】
[0002]近年來，利用電化學方法處理難降解有機廢水逐漸被人們所重視，其中雙氧水因其無毒、無殘留的特點而倍受關注。雙氧水可進一步與Fe2+發(fā)生芬頓(Fenton)反應，轉化為強氧化劑羥基自由基(.0H)，可以大大提高污染物的去除率。目前在水處理技術中采用的雙氧水外加方式不僅增加了廢水處理的運輸成本，而且由于雙氧水易分解，使其活性降低，因此如何現場制備雙氧水成為研究的熱點。國內外許多學者對如何利用電化學方法產生雙氧水進行了研究，目前這方面的研究主要集中在新型陰極材料的探索，有很多研究集中在修飾陰極材料以提高其氧還原催化性能，以產生更多的雙氧水。要獲得較高雙氧水的產率，需要選擇合適的電極，增加氧氣向電極表面?zhèn)髻|，同時電極要對氧還原反應具有很好的催化活性，并且能很好的抑制氧氣的4電子還原并促進生成過氧化氫的2電子還原。這些因素主要取決于電極材料的性能及陰極的結構組成，因此開發(fā)合適的陰極材料是提高過氧化氫產率的關鍵。由于多孔膜陰極具有反應表面積大、吸附和傳質條件好等優(yōu)點，因此其能在相對較低的電極極化下利用大的電極活性內表面達到較高的表觀電流密度，從而獲得高的過氧化氫產率。目前還缺少多孔膜陰極及其制備方法等方面的研究。
【發(fā)明內容】
[0003]本發(fā)明的目的提供一種用于光電-Fenton處理系統的多孔膜陰極及其制備工藝。其具體步驟如下:
[0004](I)取6.5g石墨粉加入500mL燒杯中，加入10mL去離子水并煮沸2h，除去上層雜質并真空抽濾，將抽濾后的石墨粉放入95°C烘箱中干燥12h，得到物質A ；
[0005](2)將物質A放入500mL燒杯中，向燒杯中加入10mL濃度為0.45mol/L的HC1，攪拌6h后放入95°C烘箱中干燥24h，得到物質B ；
[0006](3)將面積為16cm2正方形鎳網放入500mL燒杯中，加入10mL去離子水并煮沸l(wèi)h，取出鎳網用250mL去離子水清洗，將清洗后的鎳網放入500mL燒杯中，加入10mL濃度為0.lmol/L的鹽酸溶液浸泡0.5h,然后取出鎳網用250mL去離子水沖洗,晾干后得到物質C ；
[0007](4)將4.5g物質B放入500mL燒杯中，然后加入1mL濃度為4.5mol/L的KCl水溶液、8.5mL質量百分比濃度為30%的壬基酚聚氧乙烯醚水溶液、40mL乙醇、35mL叔丁醇，在100r/min條件下攪拌1min,然后加入7.5mL質量百分比濃度為70%的聚四氟乙烯乳液，在100r/min條件下攪拌lOmin，得到溶液A，將溶液A放入95°C恒溫水浴鍋中，至溶液呈膏狀，得到膏狀物A ；
[0008](5)將膏狀物A涂抹在物質C的一側得到物質D，將物質D放于壓片機上，在壓力為2t條件下保壓lmin,得到物質E ；
[0009](6)將5.30g FeCl3溶解于35mL乙二醇中，在1000r/min攪拌條件下加入5.28gNaAc并攪拌30min，得到混合溶液B ；
[0010](7)將混合溶液B轉移到容積為55mL的高壓消解罐中，加熱至200°C并保溫反應10h，得到固體產物M;
[0011](8)將固體產物M在轉速為6000r/min條件下進行離心分離，然后用15mL去離子水洗滌，重復洗滌兩遍，用20mL質量分數為95%的乙醇洗滌一遍，置于60°C條件下干燥4h，得到顆粒N ；
[0012](9)將20mg顆粒N加入250mL錐形瓶中，再加入1.16g聚乙烯吡咯烷酮和10mL去離子水，超聲震蕩lOmin，加入1.0OmL質量濃度為0.02g/mL的HAuCl4溶液，繼續(xù)超聲震蕩 5min ；
[0013](10)向步驟(9)處理后的錐形瓶中加入2.0OmL重量百分比為I %的檸檬酸鈉溶液，在40°C條件下震蕩反應30min,在6000r/min條件下離心15min,去除上清液,然后用15mL去離子水洗滌，重復洗滌兩遍，在20°C條件下干燥24h后獲得固體產物P ；
[0014](11)將5.0Og固體產物P、2.0Og十二烷基苯磺酸鈉、50mL去離子水加入150mL錐形瓶中，在1000r/min條件下攪拌1min,得到溶液C ；
[0015](12)將1.2g物質B放入500mL燒杯中，然后加入5.5mL濃度為4.5mol/L的KNO3水溶液、4.5mL質量百分比濃度為35%的壬基酚聚氧乙烯醚水溶液、45mL乙醚、35mL甲醇、
3.0g 二乙基蒽醌、5mL溶液C,在100r/min條件下攪拌1min,然后加入2.5mL質量百分比濃度為75%的聚四氟乙烯乳液，在100r/min條件下攪拌lOmin，得到溶液D，將溶液D放入80°C恒溫水浴鍋中，至溶液呈膏狀，得到膏狀物B ；
[0016](13)將膏狀物B涂抹在物質E的另一側得到物質F，將物質F放于壓片機上，在壓力為2t條件下保壓lmin,得到物質G ；
[0017](14)將物質G放入300°C馬弗爐中煅燒lh，然后放在熱壓機中，在溫度為350°C，壓力為lot的條件下保壓lmin，冷卻后即可得到用于光電-Fenton處理系統的多孔膜陰極。
[0018]本發(fā)明的有益效果是，制得的用于光電-Fenton處理系統的多孔膜陰極氧還原催化性能高，且電極壽命長。
【具體實施方式】
[0019]本發(fā)明提供一種用于光電-Fenton處理系統的多孔膜陰極及其制備工藝，下面通過一個實例來說明其實施過程。
[0020]實施例1.
[0021]取6.5g石墨粉加入500mL燒杯中，加入10mL去離子水并煮沸2h，除去上層雜質并真空抽濾，將抽濾后的石墨粉放入95°C烘箱中干燥12h，得到物質A ;將物質A放入500mL燒杯中，向燒杯中加入10mL濃度為0.45mol/L的HCl，攪拌6h后放入95°C烘箱中干燥24h，得到物質B ；
[0022]將面積為16cm2正方形鎳網放入500mL燒杯中，加入10mL去離子水并煮沸l(wèi)h，取出鎳網用250mL去離子水清洗，將清洗后的鎳網放入500mL燒杯中，加入10mL濃度為
0.lmol/L的鹽酸溶液浸泡0.5h，然后取出鎳網用250mL去離子水沖洗，晾干后得到物質C ；
[0023]將4.5g物質B放入500mL燒杯中，然后加入1mL濃度為4.5mol/L的KCl水溶液、8.5mL質量百分比濃度為30%的壬基酚聚氧乙烯醚水溶液、40mL乙醇、35mL叔丁醇，在100r/min條件下攪拌1min,然后加入7.5mL質量百分比濃度為70%的聚四氟乙烯乳液,在100r/min條件下攪拌lOmin，得到溶液A，將溶液A放入95°C恒溫水浴鍋中，至溶液呈膏狀，得到膏狀物A ；
[0024]將膏狀物A涂抹在物質C的一側得到物質D，將物質D放于壓片機上，在壓力為2t條件下保壓lmin,得到物質E ；
[0025]將5.30g FeCl3溶解于35mL乙二醇中，在1000r/min攪拌條件下加入5.28g NaAc并攪拌30min，得到混合溶液B ；
[0026]將混合溶液B轉移到容積為55mL的高壓消解罐中，加熱至200°C并保溫反應10h，得到固體產物Μ;
[0027]將固體產物M在轉速為6000r/min條件下進行離心分離，然后用15mL去離子水洗滌，重復洗滌兩遍，用20mL質量分數為95%的乙醇洗滌一遍，置于60°C條件下干燥4h，得到顆粒N ；
[0028]將20mg顆粒N加入250mL錐形瓶中，再加入1.16g聚乙烯吡咯烷酮和10mL去離子水，超聲震蕩lOmin，加入1.0OmL質量濃度為0.02g/mL的HAuCl4溶液，繼續(xù)超聲震蕩5min ;向錐形瓶中加入2.0OmL重量百分比為1%的檸檬酸鈉溶液,在40°C條件下震蕩反應30min,在6000r/min條件下離心15min,去除上清液,然后用15mL去離子水洗漆,重復洗漆兩遍，在20°C條件下干燥24h后獲得固體產物P ；
[0029]將5.0Og固體產物P、2.0Og十二烷基苯磺酸鈉、50mL去離子水加入150mL錐形瓶中，在1000r/min條件下攪拌lOmin，得到溶液C ；
[0030]將1.2g物質B放入500mL燒杯中，然后加入5.5mL濃度為4.5mol/L的KNO3水溶液、4.5mL質量百分比濃度為35%的壬基酚聚氧乙烯醚水溶液、45mL乙醚、35mL甲醇、3.0g二乙基蒽醌、5mL溶液C,在100r/min條件下攪拌1min,然后加入2.5mL質量百分比濃度為75%的聚四氟乙烯乳液，在100r/min條件下攪拌lOmin，得到溶液D，將溶液D放入80°C恒溫水浴鍋中，至溶液呈膏狀，得到膏狀物B ;
[0031]將膏狀物B涂抹在物質E的另一側得到物質F，將物質F放于壓片機上，在壓力為2t條件下保壓lmin,得到物質G ；
[0032]將物質G放入300°C馬弗爐中煅燒Ih，然后放在熱壓機中，在溫度為350°C，壓力為1t的條件下保壓lmin，冷卻后即可得到用于光電-Fenton處理系統的多孔膜陰極。
[0033]下面是運用本發(fā)明方法制得的用于光電-Fenton處理系統的多孔膜陰極對三氯異氰尿酸廢水進行處理實驗，進一步說明本發(fā)明。
[0034]運用本發(fā)明方法制得的多孔膜陰極對三氯異氰尿酸廢水進行處理實驗，結果表明該電極能夠高效去除三氯異氰尿酸廢水中的COD:當進水中COD為1243mg/L時，以多孔膜陰極為陰極，PH為3.5，電壓為15V，處理時間為180min，在紫外光照射條件下，加入Fe2+作為催化劑，處理后COD為53mg/L，處理效率達到95.74%。
【權利要求】
1.一種用于光電-Fenton處理系統的多孔膜陰極及其制備工藝，其特征在于，該工藝的具體步驟如下: (1)取6.5g石墨粉加入500mL燒杯中，加入10mL去離子水并煮沸2h，除去上層雜質并真空抽濾，將抽濾后的石墨粉放入95°C烘箱中干燥12h，得到物質A ； (2)將物質A放入500mL燒杯中，向燒杯中加入10mL濃度為0.45mol/L的HCl，攪拌6h后放入95°C烘箱中干燥24h，得到物質B ； (3)將面積為16cm2正方形鎳網放入500mL燒杯中，加入10mL去離子水并煮沸Ih,取出鎳網用250mL去離子水清洗，將清洗后的鎳網放入500mL燒杯中，加入10mL濃度為.0.lmol/L的鹽酸溶液浸泡0.5h，然后取出鎳網用250mL去離子水沖洗，晾干后得到物質C ； (4)將4.5g物質B放入500mL燒杯中，然后加入1mL濃度為4.5mol/L的KCl水溶液、8.5mL質量百分比濃度為30%的壬基酚聚氧乙烯醚水溶液、40mL乙醇、35mL叔丁醇，在.100r/min條件下攪拌1min,然后加入7.5mL質量百分比濃度為70%的聚四氟乙烯乳液,在.100r/min條件下攪拌lOmin，得到溶液A，將溶液A放入95°C恒溫水浴鍋中，至溶液呈膏狀，得到膏狀物A ； (5)將膏狀物A涂抹在物質C的一側得到物質D，將物質D放于壓片機上，在壓力為2t條件下保壓Imin,得到物質E ； (6)將5.30g FeCl3溶解于35mL乙二醇中，在1000r/min攪拌條件下加入5.28g NaAc并攪拌30min，得到混合溶液B ； (7)將混合溶液B轉移到容積 為55mL的高壓消解罐中，加熱至200°C并保溫反應10h，得到固體產物Μ; (8)將固體產物M在轉速為6000r/min條件下進行離心分離，然后用15mL去離子水洗滌，重復洗滌兩遍，用20mL質量分數為95%的乙醇洗滌一遍，置于60°C條件下干燥4h，得到顆粒N ； (9)將20mg顆粒N加入250mL錐形瓶中，再加入1.16g聚乙烯吡咯烷酮和10mL去離子水，超聲震蕩lOmin，加入1.0OmL質量濃度為0.02g/mL的HAuCl4溶液，繼續(xù)超聲震蕩.5min ； (10)向步驟(9)處理后的錐形瓶中加入2.0OmL重量百分比為1%的檸檬酸鈉溶液，在.40°C條件下震蕩反應30min,在6000r/min條件下離心15min,去除上清液,然后用15mL去離子水洗滌，重復洗滌兩遍，在20°C條件下干燥24h后獲得固體產物P ； (11)將5.0Og固體產物P、2.0Og十二烷基苯磺酸鈉、50mL去離子水加入150mL錐形瓶中，在1000r/min條件下攪拌lOmin，得到溶液C ； (12)將1.2g物質B放入500mL燒杯中，然后加入5.5mL濃度為4.5mol/L的KNO3水溶液、4.5mL質量百分比濃度為35%的壬基酚聚氧乙烯醚水溶液、45mL乙醚、35mL甲醇、3.0g二乙基蒽醌、5mL溶液C,在100r/min條件下攪拌1min,然后加入2.5mL質量百分比濃度為.75%的聚四氟乙烯乳液，在100r/min條件下攪拌lOmin，得到溶液D，將溶液D放入80°C恒溫水浴鍋中，至溶液呈膏狀，得到膏狀物B ; (13)將膏狀物B涂抹在物質E的另一側得到物質F，將物質F放于壓片機上，在壓力為.2t條件下保壓Imin,得到物質G ； (14)將物質G放入300°C馬弗爐中煅燒lh，然后放在熱壓機中，在溫度為350°C，壓力為10t的條件 下保壓lmin，冷卻后即可得到用于光電-Fenton處理系統的多孔膜陰極。
【文檔編號】C02F1/461GK104071866SQ201410281461
【公開日】2014年10月1日 申請日期:2014年6月23日 優(yōu)先權日:2014年6月23日
【發(fā)明者】丁愛中, 謝恩, 豆俊峰, 鄭蕾, 許新宜 申請人:北京師范大學