專利名稱：一種石墨烯負載二氧化鈰納米立方復(fù)合物的制備方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明屬于二氧化鈰復(fù)合材料制備方法的技術(shù)領(lǐng)域，特別涉及還原的石墨烯上生長具有(200)暴露面的二氧化鈰納米立方復(fù)合物的制備方法。
背景技術(shù)：
2004年,英國曼徹斯特大學(xué)的Andre Geim教授和Kostya Novoselov博士領(lǐng)導(dǎo)的科研小組首次利用一種簡單的微機械剝離法獲得了單原子層厚度的石墨烯，由此領(lǐng)導(dǎo)了這個領(lǐng)域的一場革命。石墨烯優(yōu)異的性能以及良好應(yīng)用前景引起了研究者們空前的研究熱情。石墨烯負載復(fù)合物是石墨烯眾多研究領(lǐng)域之一，近些年來受到了越來越多的關(guān)注。在復(fù)合物中，石墨烯由于其高的導(dǎo)電性、高的比表面積以及良好的化學(xué)穩(wěn)定性提供一個理想的二維支撐，而負載物在石墨烯上良好的分散性使得復(fù)合物整體的性能得到了極大地提高。目前，關(guān)于石墨烯負載復(fù)合物的研究報道很多，特別是石墨烯負載金屬氧化物，其在超級電容器、鋰離子電池、光催化等領(lǐng)域已經(jīng)展現(xiàn)出了非常好的應(yīng)用前景。Hongjie Dai等利用兩步液相反應(yīng)法合成石墨烯負載四氧化三錳復(fù)合物展現(xiàn)出理想的鋰離子電池性能；Huiming Cheng等制備石墨烯負載氧化釕復(fù)合物的電容器性能較純的氧化釕有極大的提高
坐寸οCeO2是一種非常重要的稀土金屬氧化物材料，在催化、固體氧化物燃料電池、發(fā)光等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用，特別是具有(200)暴露面的二氧化鈰具有最好的催化性能等。與本發(fā)明相近的現(xiàn)有技術(shù)是，Yi Wang等人2011年5月在Dalton Trans上發(fā)表 的“Ce02 nanoparticles/graphene nanocomposite-based high performancesupercapacitor”,文獻中采用液相混合法制備出石墨烯負載CeO2納米粒子復(fù)合物,但是復(fù)合物中CeO2納米粒子形貌不一，顆粒不均，結(jié)晶度不好等(參見圖1，圖2)，極大地影響了其性能和應(yīng)用。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明要解決的技術(shù)問題是，制備石墨烯負載具有(200)暴露面的二氧化鈰納米立方復(fù)合物；采用的水熱法是設(shè)備要求簡單、操作簡便快捷、綠色環(huán)保的方法，從而優(yōu)化二氧化鈰復(fù)合物的性能。本發(fā)明的具體的技術(shù)方案如下。一種石墨烯負載CeO2納米立方復(fù)合物的制備方法，以氧化石墨(GO)、六水硝酸鈰(Ce(NO3)3 ·6Η20)、氨水(ΝΗ3·Η20)和去離子水(H2O)為原材料，其中氧化石墨與六水硝酸鈰用量按質(zhì)量比為I : 18. 5 43. 5，氨水用量按每mg氧化石墨加入0.05 0. 15mL計，去離子水用量按每mg氧化石墨加入2 4mL計；制備過程是，將氧化石墨溶于去離子水中，超聲至溶液分散均勻呈半透明的亮褐色；向分散液中加入六水硝酸鈰晶體，攪拌至溶液中無結(jié)晶顆粒,再注入氨水倒入反應(yīng)釜中；在220 240°C加熱反應(yīng)12 24h ;將反應(yīng)后的溶液用去離子水反復(fù)抽濾至中性獲得泥漿；最后將泥漿干燥，獲得石墨烯負載具有(200)暴露面的二氧化鈰納米立方復(fù)合物。所述的泥漿干燥，可以在50 100°C下干燥6 48h。原材料中的(Ce(NO3)3 · 6H20)也可以是Ce (NO3) 3或其它的鈰鹽。本發(fā)明制備的石墨烯負載CeO2納米立方復(fù)合物具有以下優(yōu)點(I)石墨烯具有良好的導(dǎo)電性和高的比表面積，CeO2具有良好的催化、發(fā)光等性能，充分結(jié)合了兩者的優(yōu)點，使得復(fù)合物的性能得到了極大的提高。(2)負載的CeO2納米立方具有典型的立方螢石型結(jié)構(gòu)。
(3)負載的CeO2具有(200)暴露面，因此有最好的催化性能。(4)制備方法簡單快捷，無污染，可重復(fù)操作，能夠大量制備。


圖I是背景技術(shù)的石墨烯負載CeO2納米粒子復(fù)合物的電鏡照片。圖2是背景技術(shù)的石墨烯(下)和石墨烯負載CeO2納米粒子復(fù)合物(上)的XRD圖譜。圖3是本發(fā)明實施例I制備的石墨烯負載CeO2納米立方復(fù)合物的電鏡照片。圖4是本發(fā)明實施例I制備的石墨烯負載CeO2納米立方復(fù)合物的高分辨電鏡照片以及電子衍射照片圖5是氧化石墨(a)和本發(fā)明實施例I制備的石墨烯負載CeO2納米立方復(fù)合物(b)的Raman光譜。圖6，氧化石墨(a)、CeO2納米立方(b)和本發(fā)明實施例I制備的石墨烯負載CeO2納米立方復(fù)合物(c)的XRD圖譜
具體實施例方式下面給出具體制備石墨烯負載具有(200)暴露面的二氧化鈰納米立方復(fù)合物的實例。其中，實施例I是優(yōu)選的實施例。實施例II.將20mg GO粉末溶于40mL去離子水中超聲分散2h，溶液變?yōu)榘胪该鞯牧梁稚⒎稚⒕鶆颉?.向分散液中加入434. 2mg Ce (NO3) 3 ·6Η20晶體，充分攪拌至溶液中無結(jié)晶顆粒。3.隨后向上述溶液中注入Iml NH3 · H2O溶液。4.將攪拌后的混合溶液倒入反應(yīng)釜中，置于真空干燥箱中220°C加熱24h。5.將反應(yīng)后的溶液用去離子水反復(fù)真空抽濾，直至溶液變?yōu)橹行浴?.最后將所獲得的粉末空氣中50°C干燥48h，即獲得石墨烯負載具有(200)暴露面的二氧化鈰納米立方復(fù)合物。實施例2I.將20mg GO粉末溶于40mL去離子水中超聲分散2h，溶液變?yōu)榘胪该鞯牧梁稚⒎稚⒕鶆颉?.向分散液中加入217. Img Ce (NO3) 3 ·6Η20晶體，充分攪拌至溶液中無結(jié)晶顆粒。
3.隨后向上述溶液中注入Iml NH3 · H2O溶液。4.將攪拌后的混合溶液倒入反應(yīng)釜中，置于真空干燥箱中240°C加熱12h。5.將反應(yīng)后的溶液用去離子水反復(fù)真空抽濾，直至溶液變?yōu)橹行浴?.最后將所獲得的粉末空氣中100°C干燥6h，即獲得石墨烯負載具有(200)暴露面的二氧化鈰納米立方復(fù)合物實施例3I.將20mg GO粉末溶于60mL去離子水中超聲分散2h，溶液變?yōu)榘胪该鞯牧梁稚⒎稚⒕鶆颉?2.向分散液中加入868. 4mg Ce (NO3) 3 · 6H20晶體，充分攪拌至溶液中無結(jié)晶顆粒。3.隨后向上述溶液中注入3ml NH3 · H2O溶液。4.將攪拌后的混合溶液倒入反應(yīng)釜中，置于真空干燥箱中220°C加熱24h。5.將反應(yīng)后的溶液用去離子水反復(fù)真空抽濾，直至溶液變?yōu)橹行浴?.最后將所獲得的粉末空氣中60°C干燥36h，即獲得石墨烯負載具有(200)暴露面的二氧化鈰納米立方復(fù)合物。
權(quán)利要求
1.一種石墨烯負載二氧化鈰納米立方復(fù)合物的制備方法，以氧化石墨、六水硝酸鈰、氨水和去離子水為原材料，其中氧化石墨與六水硝酸鈰用量按質(zhì)量比為I : 18. 5 43. 5，氨水用量按每mg氧化石墨加入O. 05 O. 15mL計，去離子水用量按每mg氧化石墨加入2 4mL計；制備過程是，將氧化石墨溶于去離子水中，超聲至溶液分散均勻呈半透明的亮褐色；向分散液中加入六水硝酸鈰晶體，攪拌至溶液中無結(jié)晶顆粒，再注入氨水倒入反應(yīng)釜中；在220 240°C加熱反應(yīng)12 24小時；將反應(yīng)后的溶液用去離子水反復(fù)抽濾至中性獲得泥漿；最后將泥漿干燥，獲得石墨烯負載具有(200)暴露面的二氧化鈰納米立方復(fù)合物。
2.根據(jù)權(quán)利要求I所述的石墨烯負載二氧化鈰納米立方復(fù)合物的制備方法，其特征在于，所述的泥漿干燥，是在50 100°C下干燥6 48小時。
全文摘要
本發(fā)明的一種石墨烯負載二氧化鈰納米立方復(fù)合物的制備方法屬于二氧化鈰復(fù)合材料制備方法的技術(shù)領(lǐng)域。制備過程是，將氧化石墨溶于去離子水中，超聲至溶液分散均勻呈半透明的亮褐色；加入六水硝酸鈰晶體攪拌，再注入氨水倒入反應(yīng)釜中；在220～240℃加熱反應(yīng)12～24h；將反應(yīng)后的溶液抽濾至中性；最后將泥漿干燥，獲得石墨烯負載具有(200)暴露面的二氧化鈰納米立方復(fù)合物。本發(fā)明制備的石墨烯負載CeO2納米立方復(fù)合物既具有石墨烯良好的導(dǎo)電性和高的比表面積，又具有CeO2良好的催化、發(fā)光等性能；制備方法簡單快捷，無污染，可重復(fù)操作，能夠大量制備。
文檔編號C09K11/78GK102631913SQ20121008686
公開日2012年8月15日 申請日期2012年3月29日 優(yōu)先權(quán)日2012年3月29日
發(fā)明者劉冰冰, 劉波, 劉然, 姚明光, 李全軍, 江林海 申請人:吉林大學(xué)