專利名稱：類共沸組合物和將五氟乙烷和氯化氫分離的方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及五氟乙烷(HFC-125)和氯化氫(HCl)的共沸和類共沸組合物，以及這些組合物在經(jīng)過共沸蒸餾從HFC-125和HCl的混合物中分離HFC-125和HCl的方法中的應(yīng)用。
背景技術(shù)：
許多制造HFC-125的方法都是已知的。這些方法中有許多涉及到鹵代烴化合物氟化形成HFC-125。這些方法除了產(chǎn)生HFC-125以外，還經(jīng)常產(chǎn)生副產(chǎn)品HCl。
申請人意識到，從商業(yè)的觀點(diǎn)出發(fā)，HFC-125和HCl都是希望的產(chǎn)品。氫氟碳化合物(HFC)，比如五氟乙烷(HFC-125)在工業(yè)上作為氯氟碳化合物(CFC)和氫氯氟碳化合物(HCFC)的替代物在許多領(lǐng)域中得到廣泛地應(yīng)用，比如作為致冷劑、氣溶膠拋射劑、發(fā)泡劑、傳熱介質(zhì)和氣體電介質(zhì)。由于HFC不含氯，它們不具有破壞臭氧的傾向，因此與CFC或HCFC相比是更加環(huán)境友好的。因此，制造和使用包括HFC-125在內(nèi)的HFC是我們所希望的。
另外，比較純的HCl被用于比如制藥和食品工業(yè)中的許多應(yīng)用中，這包括洗滌牛奶紙盒或其它食品或藥物容器。然而，為了適合于這些用途，HCl必須實(shí)質(zhì)上不含有有機(jī)化合物，即在HCl中鹵化碳的含量小于大約100ppm(wt)。
因此，申請人認(rèn)為，用于制造HFC-125的在經(jīng)濟(jì)上最可靠的工業(yè)方法就是不僅要從中得到比較純的HFC-125，而且還要得到比較純的副產(chǎn)品HCl。不幸的是，通過傳統(tǒng)的HFC-125制造方法形成的HCl和HFC-125，使用傳統(tǒng)的分離技術(shù)時(shí)，具有難以互相分離，以及難以和其它反應(yīng)副產(chǎn)品/雜質(zhì)分離的傾向。
因此就需要一種將HFC-125和HCl實(shí)際有效分離的方法。
優(yōu)選實(shí)施方案的敘述通過提供含有HCl和HFC-125的類共沸組合物和提供通過共沸蒸餾從HCl和HFC-125混合物中分離HCl和/或HFC-125的方法，本發(fā)明滿足了如上所述的需要。
申請人意外地發(fā)現(xiàn)，HCl和HFC-125可以結(jié)合形成很寬范圍的顯示出共沸和類共沸性能的結(jié)合物或混合物。因此，在某些優(yōu)選的實(shí)施方案中，本發(fā)明提供了含有HFC-125和HCl的二元類共沸組合物。
另外，申請人進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)，本發(fā)明的共沸組合物可用來簡化從HFC-125和HCl混合物中分離HFC-125和/或HCl，以形成富含HFC-125或HCl的產(chǎn)物。在本文中使用的術(shù)語“富含”，指的是在精餾混合物的過程中的一個(gè)條件，在此條件下，在餾出物中，或者在塔底產(chǎn)物中，一個(gè)組分的濃度要高于其在混合物中的濃度。特別是，申請人認(rèn)為，在HFC-123/HCl混合物中，當(dāng)HFC-125或HCl組分的含量小于其共沸量時(shí)，該組分就可以作為含有類共沸組合物的第一產(chǎn)物從混合物中在塔的餾出物(即連續(xù)操作時(shí)的塔頂餾出物或者間歇操作時(shí)的餾出餾分)中分離出來，剩下第二產(chǎn)物，即富含其它組分的塔底產(chǎn)物。正如在本文中所使用的，術(shù)語“共沸量”一般指的是在被提供的HCl/HFC-125混合物中HCl或HFC-125的量必須在精餾的壓力和/或溫度下使所提供的混合物是HCl/HFC-125的共沸混合物。這就是說，共沸量的HCl或HFC-125將與在所提供的混合物中存在的實(shí)質(zhì)上所有的其它HCl或HFC-125形成共沸物。
因此，在某些實(shí)施方案中，本發(fā)明提供了從HFC-125和HCl混合物中分離HFC-125或HCl的方法，該方法包括提供一種含有HFC-125和HCl的混合物，其中HFC-125或者HCl的含量小于類共沸量，再將該混合物精餾，以氯化氫/五氟乙烷類共沸組合物的形式在塔頂餾出物中分離出該化合物，使其含量小于共沸量，同時(shí)產(chǎn)生富含另一種化合物的塔底產(chǎn)物。
本發(fā)明在從HFC-125和HCl的混合物中制造純HCl時(shí)找到了特別的應(yīng)用。由于純HFC-125和HCl在大氣下的沸點(diǎn)分別是54°F(-48℃)和-121°F(-85℃)，在進(jìn)行傳統(tǒng)的HFC/HCl混合物精餾時(shí)，預(yù)期HFC-125將會(huì)作為殘液，即塔底產(chǎn)物被除去。然而，申請人認(rèn)為，由于本發(fā)明的類共沸組合物是低沸點(diǎn)的組合物，因此可以將其用于其中HFC-125的含量小于共沸量的混合物中，以類共沸組合物的形式將HFC-125作為塔頂餾出物除去，同時(shí)剩下富含HCl的精餾塔底產(chǎn)物。因此，在某些實(shí)施方案中，本發(fā)明提供了制造純HCl的方法，該方法包括提供HFC-125和HCl混合物，所述HFC-125的含量小于共沸量，再將所述混合物精餾，除去作為塔頂餾出物的HFC-125和HCl類共沸組合物，并形成富含HCl的塔底產(chǎn)物。
類共沸組合物本組合物是一種類共沸組合物。正如在本文中所使用的，術(shù)語“類共沸”意味著很寬的含義，既包括嚴(yán)格意義上的共沸物，也包括表現(xiàn)類似于共沸物的混合物。從基本原理出發(fā)，一種液體的熱力學(xué)狀態(tài)是由壓力、溫度、液體組成和蒸汽組成來確定的。共沸混合物是一種雙組分或多組分的系統(tǒng)，其中在給定的壓力和溫度下，其液相組分和汽相組分是相同的。實(shí)際上，這意味著共沸混合物的所有組分是在其相變的過程中是不能分離的。
類共沸組合物是恒沸點(diǎn)或者基本上恒沸點(diǎn)的。換句話說，對于類共沸組合物，在沸騰或者蒸發(fā)的過程中形成的蒸汽的組成與原來的液相組成是一樣的，或者基本上是一樣的。因此，隨著騰或蒸發(fā)進(jìn)行，液相組分的改變?nèi)绻幸矁H僅是極小的，或者是可以忽略的程度。這與非類共沸組合物相反，在后者沸騰或蒸發(fā)的過程中，液相組成有實(shí)質(zhì)程度的變化。在所指出范圍內(nèi)的所有本發(fā)明類共沸組合物以及在此范圍外的某些組合物都是類共沸的。
本發(fā)明的類共沸組合物還可以包括不形成新共沸系統(tǒng)或類共沸系統(tǒng)的其它組分，或者在第一蒸餾餾分中不存在的其它組分。第一蒸餾餾分是在全回流的條件下，在蒸餾塔呈現(xiàn)穩(wěn)態(tài)操作以后所取出的第一個(gè)餾分。確定添加一個(gè)組分是否形成在本發(fā)明以外的新共沸或類共沸系統(tǒng)的一個(gè)方法就是，在預(yù)期能夠把非共沸混合物分離為各個(gè)組分的條件下將組合物試樣對該組分進(jìn)行蒸餾，如果含有添加組分的混合物是非共沸的或非類共沸的，那么添加的組分將從此非共沸或非類共沸組分中被蒸出。如果混合物是類共沸的，將得到有限量的含有混合物所有組分，表現(xiàn)像是單一物質(zhì)的恒沸點(diǎn)第一蒸餾餾分。
由此得出的類共沸組合物的另一個(gè)特征是，含有同樣組分的類共沸或恒沸點(diǎn)組合物，其組成有一個(gè)變化的范圍。所有這些組合物都要被術(shù)語“類共沸”或“恒沸點(diǎn)”所覆蓋。作為一個(gè)例子，已知在不同的壓力下，給定共沸物的組成將至少有稍許變化，這就如同該組合物的沸點(diǎn)所顯示出的一樣。因此，共沸物A和共沸物B表現(xiàn)出唯一類型的關(guān)系，但隨著溫度和/或壓力的不同具有可變的組成。因此，對于類共沸組合物，含有同樣組分的類共沸組合物有一個(gè)成分變化的范圍。如在本文中所使用的，所有這些組合物都將被術(shù)語“類共沸”所覆蓋。
本發(fā)明提供含有HFC-125和HCl的類共沸組合物。本發(fā)明的新型類共沸組合物優(yōu)選含有有效量的HFC-125和HCl。正如在本文中所使用的，術(shù)語“有效量”指的是每個(gè)組分的量在與其它一個(gè)或幾個(gè)組分組合時(shí)能夠?qū)е滦纬深惞卜薪M合物。
在本發(fā)明的一個(gè)優(yōu)選實(shí)施方案中，類共沸組合物包括，而且優(yōu)選主要由大約0.1～大約10wt％五氟乙烷和大約90～大約99.9wt％氯化氫組成。優(yōu)選組成的特征在于，在-48℃下的蒸汽壓是大約30psia(2atm)至大約60psia(4atm)，在-85℃下的蒸汽壓是大約10psia(0.7atm)至大約20psia(1.4atm)。
在更優(yōu)選的實(shí)施方案中，此類共沸組合物包括，而且優(yōu)選主要由大約1～大約4wt％五氟乙烷和大約96～大約99的氯化氫組成。更優(yōu)選的組合物的特征在于，在大氣壓下的沸點(diǎn)為大約-123°F(-86℃)±2°F/C。在甚至更為優(yōu)選的實(shí)施方案中，此類共沸組合物包括，而且優(yōu)選主要由大約3wt％的五氟乙烷和大約97wt％的氯化氫組成，在大氣壓下其沸點(diǎn)為大約-123°F(-86℃)±2°F/C。
本類共沸組合物的重量百分比隨著壓力沒有很大變化。比如，在65psig(4.4atm)的壓力，沸點(diǎn)為大約-66°F(-54℃)±1°F/C下時(shí)，類共沸比例仍然是大約3wt％的五氟乙烷和大約97wt％的氯化氫。
方法和用途本發(fā)明進(jìn)一步提供從HFC-125和HCl的混合物中分離HFC-125或HCl的方法，其中HFC-125和HCl當(dāng)中有一個(gè)的含量小于共沸量。在某些優(yōu)選的實(shí)施方案中，本方法包括提供一種包括五氟乙烷和氯化氫的混合物，其中HFC-125或HCl中有一種的含量小于共沸量，還包括將此混合物精餾，在塔頂餾出物中以含有氯化氫/五氟乙烷類共沸組合物的產(chǎn)物形式分離出比共沸量少的那種化合物，同時(shí)產(chǎn)生富含另一種化合物的第二產(chǎn)物。
HFC-125/HCl混合物可以從按照本發(fā)明的許多資源中的任何一個(gè)來提供。比如，可以人工制備或者作為產(chǎn)品由反應(yīng)器供應(yīng)或者就在反應(yīng)器中供應(yīng)含有HFC-125和HCl的流體。在優(yōu)選的實(shí)施方案中，提供的混合物是由生成HFC-125和HCl反應(yīng)得到的反應(yīng)器流出物。適當(dāng)?shù)牧鞒鑫锏睦影◤奈宸蚁?HCC-1110)或1-氯-1，2，2，2-四氟乙烷(HCFC-124)與氟化氫進(jìn)行液相或汽相反應(yīng)，或者由五氟乙烷加氫得到的流出物。用于本發(fā)明的反應(yīng)器流出物可以是粗的反應(yīng)器流出物，也可以是處理過的反應(yīng)器流出物。正如在本文中所使用的，術(shù)語“粗反應(yīng)器流出物”一般指的是含有HCl、HFC-125以及其它未處理的原料、反應(yīng)中間體和/或反應(yīng)副產(chǎn)物的流出物。因此，先有技術(shù)的專業(yè)人員將認(rèn)為，提供的本發(fā)明混合物可含有包括比如HCC-1110、氟化氫、全氟乙烷(HFC-116)、HCFC-124、一氯五氟乙烷(CFC-115)等的組分。正如在本文中所使用的，術(shù)語“處理過的反應(yīng)器流出物”指的是經(jīng)過處理除去了實(shí)質(zhì)部分的未反應(yīng)原料、反應(yīng)中間體和副產(chǎn)物的流出物。(正如在本文中所使用的，術(shù)語“實(shí)質(zhì)部分”指的是一個(gè)組分的量，基于在所提供的混合物中組分的總重量，至少是大部分，優(yōu)選為大約80wt％％，更優(yōu)選為大約90wt％，甚至更優(yōu)選為大約95wt％或更多)。先有技術(shù)的專業(yè)人員將認(rèn)識到，可以使用各式各樣的方法從反應(yīng)器中取出此流出物，這些方法包括比如精餾、水洗或堿洗、干燥等或者它們的組合。
如在上面所注意到的，所提供的混合物含有HFC-125和HCl，其中HFC-125或者HCl的含量小于共沸量。在希望在第二產(chǎn)物即塔底產(chǎn)物富含HFC-125的實(shí)施方案中，提供的混合物含有的HCl量小于共沸量。先有技術(shù)的專業(yè)人員將認(rèn)識到，HFC-125和HCl的共沸量將根據(jù)進(jìn)行精餾的條件而變化。然而，在此處公開的范圍內(nèi)，先有技術(shù)的專業(yè)人員將很容易確定在很寬精餾條件下的共沸量。
在某些優(yōu)選的實(shí)施方案中，在提供的混合物中HFC-125的量小于大約10wt％。HFC-125的含量更優(yōu)選小于大約5wt％，甚至更優(yōu)選小于大約3wt％。
在本發(fā)明的方法中，可以使用各式各樣的傳統(tǒng)精餾方法和精餾設(shè)備中的任何一種。適當(dāng)?shù)木s方法的例子包括連續(xù)操作或者間歇操作的單級或多級精餾。適當(dāng)?shù)牡脑O(shè)備的例子包括，板式塔、填料塔等。
對于某些優(yōu)選的實(shí)施方案，通過將混合物通過精餾設(shè)備進(jìn)行HCl/HFC-125混合物的精餾，以在塔頂餾出物中以HCl/HFC-125類共沸組合物的形式除去HFC-125。塔頂餾出物可含有在所提供的混合物中原先存在的其它低沸點(diǎn)組分。比如，根據(jù)的級數(shù)或精餾設(shè)備以及使用的回流比不同，在塔頂餾出物中除了在類共沸組合物中的HCl以外，可能還存在著另外數(shù)量的HCl。在一個(gè)連續(xù)精餾中，可從塔頂與共沸的HCl一起除去HFC-125。在一個(gè)間歇蒸餾中，可以在餾出餾分中與共沸HCl一起除去HFC-125。正如所指出的，塔頂餾出物還可以含有來自原料混合物中的其它低沸點(diǎn)組分以及超過共沸量的HCl。
基于在本文的公開，先有技術(shù)的專業(yè)人員很容易確定進(jìn)行精餾的條件。在優(yōu)選的實(shí)施方案中，可以在直至大約500psia的壓力下進(jìn)行精餾。使用在此范圍內(nèi)高端(即接近500psia)的有利之處是，可以以更高溫度的冷卻介質(zhì)進(jìn)行回流，這樣單位冷卻量的成本會(huì)更低。然而，在這樣的壓力下進(jìn)行的精餾可能更加困難，因?yàn)殡S著壓力增加，共沸物的相對揮發(fā)度和類共沸組合物的HCl和HFC-125含量都降低，這就要求更高的回流比和/或更多的分離級。在某些更優(yōu)選的實(shí)施方案中，在大約75～大約200psia的壓力下進(jìn)行精餾。
本發(fā)明的方法進(jìn)一步可包括從塔頂餾出物回收HCl的步驟。按照本發(fā)明可以使用各式各樣的從塔頂餾出物中回收HCl方法中的任何一種。適當(dāng)?shù)睦影ㄓ脴O性溶劑從塔頂餾出物中抽提HCl，或者將塔頂餾出物通過催化劑，把HFC-125轉(zhuǎn)化為更容易與HCl分離的產(chǎn)物，然后將得到的產(chǎn)品混合物進(jìn)行精餾。
在某些優(yōu)選的實(shí)施方案中，該回收步驟包括使用極性溶劑從塔頂餾出物中抽提HCl。在本發(fā)明的回收步驟中可以使用各式各樣的極性溶劑。特別優(yōu)選的溶劑包括水。
在某些其它的優(yōu)選實(shí)施方案中，回收步驟包括將塔頂餾出物與催化劑接觸，形成混合產(chǎn)物，然后將此混合產(chǎn)物進(jìn)行精餾，以除去新的產(chǎn)物。適合于回收步驟中使用的催化劑包括氯化鐵和氧氟化鉻。在高于大約400℃的溫度下，通過將HFC-125與這些催化劑接觸，至少一部分HFC-125被轉(zhuǎn)化為產(chǎn)物。此產(chǎn)物可以是一氯三氟甲烷(CFC-13)和/或三氟一氯甲烷(CFC-11)。如果有氟化氫存在，HFC-125將主要轉(zhuǎn)化為CFC-13。然后將混合產(chǎn)物進(jìn)行精餾，作為塔底產(chǎn)物除去CFC-13和/或CFC-11，而作為塔頂餾出物得到其HFC-125含量小于共沸量的提純的HCl/HFC-125混合物。然后將塔頂餾出物循環(huán)到按照本發(fā)明的提供步驟。
本發(fā)明還提供從HCl和HFC-125混合物中制造提純的HCl的方法。正如在本文中所使用的，術(shù)語“提純的HCl”一般指的是其中HFC-125含量低于從其中回收HCl的混合物的HCl試樣。本方法包括提供其中HFC-125含量小于共沸量的HCl和HFC-125的混合物、精餾此混合物以作為類共沸組合物分離HFC-125，并提供富含HCl的塔底產(chǎn)物，以及從塔底產(chǎn)物中收集HCl。
對于本發(fā)明的提供和精餾步驟如上實(shí)施方案所述，其中在提供的混合物中，HFC-125的量小于共沸量。
按照本發(fā)明可以使用各式各樣從塔底產(chǎn)物中收集HCl方法中的任何一種。如先有技術(shù)的專業(yè)人員認(rèn)識到的，按照本方法得到的塔底產(chǎn)物，除了含有HCl以外，可以含有(或可以不含)原先在提供的混合物中存在的更高沸點(diǎn)的化合物。比如，適當(dāng)?shù)牡膹乃桩a(chǎn)物中收集HCl的方法包括僅包括從精餾設(shè)備中取出塔底產(chǎn)物(如在連續(xù)精餾中)、收集含有HCl塔底產(chǎn)物的餾分(專門在間歇精餾中)、用極性溶劑從塔底產(chǎn)物中抽提HCl、從塔底產(chǎn)物中蒸餾出HCl以及這些方法中兩種或多種的結(jié)合。在本文公開的范圍內(nèi)，先有技術(shù)的專業(yè)人員將很容易從按照本發(fā)明的塔底產(chǎn)物中收集HCl。
制造提純的HCl的本方法還可包括從塔頂餾出物中回收HCl的步驟。可以使用如上所述對于從塔頂餾出物中回收HCl方法中的任何一種。
實(shí)施例考慮下面的僅為了說明，而不以任何方式構(gòu)成限制的實(shí)施例，使本發(fā)明更加清晰。
實(shí)施例1將五氟乙烷和氯化氫混合，形成具有不同組成的均勻混合物。在-48℃和-85℃下測量各組合物的蒸汽壓。
表1顯示出在恒定的溫度下將測量的HFC-125/HCl組合物蒸汽壓作為HFC-125重量百分?jǐn)?shù)的函數(shù)。從這些數(shù)據(jù)中可以觀察到，在-48℃下組合物在大約2wt％時(shí)顯示出類共沸性能。基于進(jìn)一步的觀察能夠確定，在-48℃時(shí)組合物的最大蒸汽壓在HFC-125的含量大約0.5～3.5wt％之間。還觀察到，在-85℃時(shí)，組合物在大約3wt％顯示出類共沸的性能。基于進(jìn)一步的觀察能夠確定，在-85℃時(shí)組合物的最大蒸汽壓在HFC-125的含量大約1～5wt％之間。
表1

數(shù)據(jù)顯示出，在指定的比例下，混合物的蒸汽壓高于HFC-125或HCl單獨(dú)的蒸汽壓。
實(shí)施例2在-66°F(-54℃)下，從處于不同的名義組成HCl和HFC-125混合物的汽液組成實(shí)驗(yàn)室分析確定的汽-液平衡(YLE)數(shù)據(jù)。表2中的數(shù)據(jù)顯示出對于所列出的組成，在液體和蒸汽中的HFC-125含量是比較恒定的。因此，在所列出的量和條件下有類共沸組合物存在。
表2

實(shí)施例3在1atm下操作的間歇蒸餾塔中加入含有99wt％HCl和1wt％HFC-125的混合物。在全回流操作此塔8h以后，分析餾出物試樣(#1)，然后相繼收集兩個(gè)分得更開的餾出物產(chǎn)物(#2和#3)。塔頂溫度保持恒定在-123°F(-86℃)。用氣相色譜分析3個(gè)試樣，另一個(gè)是在再沸器中的試樣。分析的結(jié)果提供在表3中。
表3

正如在彪中所看到的在間歇蒸餾塔的塔頂餾出物中，HFC-125以低沸點(diǎn)的HFC-125/HCl類共沸組合物的形式與HCl分離。作為結(jié)果，在輕餾分中除去了大多數(shù)HFC-125。在再沸器中HFC-125含量降低確認(rèn)了在-123°F(-86℃)下存在著HFC-125和HCl的共沸混合物。
實(shí)施例4將汽-液平衡數(shù)據(jù)送到UNIFAC模型中以模擬該混合物的性能。結(jié)果顯示，將含有HCl和低于共沸量的HFC-125的混合物進(jìn)行精餾得到的HCl塔底產(chǎn)物，其HFC-125的含量低于原始的精餾混合物。
權(quán)利要求
1.一種含有五氟乙烷和氯化氫的二元類共沸組合物。
2.如權(quán)利要求1的類共沸組合物，該組合物含有大約0.1～大約10wt％的五氟乙烷和大約90～大約99.9wt％的氯化氫，其在-48℃下的蒸汽壓為大約30～60psia，在-85℃的蒸汽壓為大約10～20psia。
3.如權(quán)利要求1的類共沸組合物，該組合物含有大約1～大約4wt％的五氟乙烷和大約96～大約99wt％的氯化氫，其在大氣壓下的沸點(diǎn)為大約123±2°F。
4.如權(quán)利要求3的類共沸組合物，該組合物含有大約3wt％的五氟乙烷和大約97wt％的氯化氫。
5.從五氟乙烷和氯化氫的混合物中分離選自五氟乙烷和氯化氫中至少一種化合物的方法，該方法包括提供含有五氟乙烷和氯化氫的混合物，所述五氟乙烷或所述氯化氫的含量都小于共沸量；和將所述混合物精餾，分離出含量小于共沸量的化合物作為含有氯化氫/五氟乙烷類共沸組合物第一產(chǎn)物，而且產(chǎn)生富含另一種所述化合物的第二產(chǎn)物。
6.如權(quán)利要求5的方法，其中提供的化合物含有氯化氫和其含量小于共沸量的五氟乙烷。
7.如權(quán)利要求6的方法，其中提供的混合物含有少于大約10wt％的五氟乙烷。
8.如權(quán)利要求7的方法，其中提供的混合物含有少于大約3wt％的五氟乙烷。
9.從HFC-125和HCl混合物制造提純的HCl的方法，該方法包括提供HFC-125和HCl混合物，其中HFC-125的含量小于共沸量；將此混合物進(jìn)行精餾，以HFC-125和HCl類共沸組合物的形式在塔頂餾出物中除去HFC-125，而且得到富含HCl的塔底產(chǎn)物；和從塔底產(chǎn)物中收集HCl。
10.如權(quán)利要求9的方法，其中該收集步驟包括精餾塔底產(chǎn)物以回收HCl。
全文摘要
本發(fā)明提供一種含有五氟乙烷(HFC－125)和氯化氫(HCl)的二元類共沸組合物。另外，本發(fā)明涉及通過將混合物精餾，在塔頂餾出物中除去HFC－125和HCl的類共沸組合物，以從HFC－125和HCl混合物中除去HFC－125或HCl的方法。
文檔編號C07C17/38GK1529742SQ02814285
公開日2004年9月15日 申請日期2002年6月3日 優(yōu)先權(quán)日2001年6月1日
發(fā)明者R·S·巴蘇, H·T·法姆, R·R·辛, H·S·唐, R S 巴蘇, 唐, 法姆, 辛 申請人:霍尼韋爾國際公司