本發(fā)明涉及層疊體。進而，詳細而言，涉及所制作的夾層玻璃的隔音性以及彎曲強度優(yōu)異、使用了聚乙烯醇縮醛薄膜的層疊體。此外，本發(fā)明涉及可抑制由吻合現(xiàn)象導致的高頻區(qū)域中的隔音性能的降低、隔音性優(yōu)異的層疊體以及夾層玻璃。進而，本發(fā)明涉及在制作夾層玻璃后的隔音性能的經(jīng)時變化少、隔音性能的穩(wěn)定性優(yōu)異的層疊體以及夾層玻璃。并且，本發(fā)明涉及在廣泛的溫度范圍中隔音性優(yōu)異的層疊體以及夾層玻璃。

背景技術(shù)：

以聚乙烯醇縮丁醛為代表的聚乙烯醇縮醛對各種有機/無機基材的粘接性、相容性、對有機溶劑的溶解性優(yōu)異，作為各種粘接劑、陶瓷用粘合劑、各種墨、涂料等、安全玻璃中間膜而被廣泛利用。

其中，對于包含聚乙烯醇縮醛以及增塑劑的薄膜，與玻璃的粘接性、透明性、而且力學強度以及柔軟性優(yōu)異，因此作為夾層玻璃用中間膜而被廣泛利用(以下，有時將夾層玻璃用中間膜簡稱為“中間膜”)。

然而，已知用于窗戶玻璃等的玻璃板的耐久性以及采光性優(yōu)異，但阻尼性能(對于彎曲振動的tanδ)非常小。因此，由玻璃的振動和入射聲波引起的共振狀態(tài)、即吻合效應導致的隔音性的降低顯著。

以往，窗戶等要求隔音的場所中對玻璃進行施工的情況下，進行通過使玻璃的厚度變厚從而由重量提高隔音效果，或使用將2片以上的玻璃板和中間膜層疊而成的夾層玻璃來提高隔音效果的方法。后者的使用中間膜的方法中，使用具有阻尼性能的中間膜，提高窗戶玻璃的隔音性，中間膜兼具將振動的能量變換為熱能量而吸收振動能量的能力。

作為使隔音性改善的方法，提出了用被增塑化的聚乙烯醇縮醛系樹脂對聚苯乙烯彈性體進行層疊而成的中間膜(例如，參照專利文獻1)。然而，本提案中，彎曲強度并不充分，為了在建筑用玻璃建材、汽車用天窗、后玻璃之類的存在外部負載的影響的場所中應用而存在進一步改善的余地。

此外，提出了由聚乙烯醇縮丁醛構(gòu)成、具有一定的耐沖擊性以及隔音性的夾層玻璃用中間膜以及夾層玻璃(例如，參照專利文獻2)。然而，本提案中，彎曲強度并不充分，為了在建筑用玻璃建材、汽車用天窗、后玻璃之類的存在外部負載的影響的場所中應用而存在進一步改善的余地。

因此，作為夾層玻璃用中間膜的性質(zhì)，在透明性高、破損時玻璃不會飛散的基礎(chǔ)上，要求對于建筑物內(nèi)外的聲音的優(yōu)異的隔音性、進而根據(jù)窗戶玻璃的施工場所而要求一定的彎曲強度。

然而，在汽車領(lǐng)域中，出于使車輛輕量化、提高燃油經(jīng)濟性的目的，近年來，推進玻璃的薄板化。但是，玻璃薄板化時，吻合臨界頻率(與由質(zhì)量定律所預測的情況相比，將在高頻區(qū)域中產(chǎn)生隔音性能下降的吻合效應的頻率域之中的最低頻率稱為吻合臨界頻率)移動到高頻率側(cè)，在高頻區(qū)域中的隔音性能降低。使用以往的具有隔音性的中間膜的夾層玻璃容易產(chǎn)生上述現(xiàn)象，謀求改善。這其中，提出了：作為改善在高頻區(qū)域中的隔音性的夾層玻璃用中間膜，調(diào)整層疊體各層的厚度與聚乙烯醇縮醛樹脂的羥基量方法(例如，參照專利文獻3)，以構(gòu)成層疊體的各層的聚乙烯醇縮醛樹脂與由增塑劑得到的增塑劑溶液的濁點成為規(guī)定的關(guān)系的方式，選擇各層的聚乙烯醇縮醛樹脂與增塑劑的方法(例如，參照專利文獻4)，使隔音層交聯(lián)的方法(例如，參照專利文獻5)，使用與聚乙烯醇縮醛樹脂的sp值之差成為規(guī)定的值以上的增塑劑的方法(例如，參照專利文獻6)等，任一方法之中，在高頻區(qū)域中的隔音性的改善不充分。

另一方面，在制作夾層玻璃時，利用高壓釜等而進行加熱處理，但通常的多層中間膜由于被加熱，而在層間引起增塑劑的移動，增塑劑的分布發(fā)生變化。夾層玻璃的制作后，在常溫下，經(jīng)歷時間從而增塑劑的分布恢復至原狀，對于至此為止的期間，增塑劑向其它的層移動，從而隔音性等物性變得不穩(wěn)定。因此，使用以往的多層中間膜制作夾層玻璃時，需要至隔音性能穩(wěn)定化為止的一定時間地保持所制作的夾層玻璃。對于該保持時間，從生產(chǎn)率的觀點出發(fā)成為課題，對于具有隔音功能的夾層玻璃謀求改善。

另一方面，近年在汽車領(lǐng)域、建筑領(lǐng)域中，以輕量化為目的，謀求夾層玻璃的薄膜化。然而，將夾層玻璃薄膜化時，存在夾層玻璃的隔音性降低的問題。因此，謀求即便薄膜化也可以以高水平表現(xiàn)出隔音性的夾層玻璃。

此外，即便在常溫下為具有高隔音性的夾層玻璃用中間膜，也存在在夏季、冬季時隔音性大幅降低的問題。因此，還謀求在廣泛的溫度范圍內(nèi)可以以高水平表現(xiàn)出隔音性的夾層玻璃。

此外，雖然已提出由3層的pvb膜構(gòu)成隔音層的方案(例如，參照專利文獻3)等，但均不是在廣泛溫度范圍內(nèi)可以以高水平表現(xiàn)出隔音性。

現(xiàn)有技術(shù)文獻

專利文獻

專利文獻1：日本特開2007-91491號公報

專利文獻2：國際公開第2005/018969號公報

專利文獻3：日本特開2013-107821號公報

專利文獻4：日本特開2013-032260號公報

專利文獻5：日本特開2012-214305號公報

專利文獻6：國際公開第2012/043817號公報

技術(shù)實現(xiàn)要素：

發(fā)明要解決的問題

本發(fā)明是解決上述問題的發(fā)明。即，本發(fā)明的第一目的在于提供隔音性優(yōu)異的層疊體以及使用其的夾層玻璃(laminatedglass)。

本發(fā)明是解決上述問題的發(fā)明。即，本發(fā)明的第二目的在于提供隔音性以及彎曲強度優(yōu)異的層疊體以及使用其的夾層玻璃。

此外，本發(fā)明的第三目的在于，提供可抑制由吻合現(xiàn)象導致的高頻區(qū)域中的隔音性能的降低、隔音性優(yōu)異的層疊體以及夾層玻璃。

進而，本發(fā)明的第四目的在于，提供在制作夾層玻璃后的隔音性的經(jīng)時變化少、隔音性能的穩(wěn)定性優(yōu)異的層疊體以及夾層玻璃。

并且，本發(fā)明的第五目的在于，提供在廣泛溫度范圍內(nèi)隔音性優(yōu)異的層疊體以及夾層玻璃。

用于解決問題的方案

本發(fā)明涉及一種層疊體，其具有包含如下組合物的a層和多個b層，至少在2個b層之間層疊有a層，所述組合物含有基于jisk7244-10、在頻率1hz的條件下進行復合剪切粘度試驗而測定的tanδ在-40～30℃的范圍具有最大的峰的樹脂。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：基于jisk7244-10、在頻率1hz的條件下進行復合剪切粘度試驗而測定的溫度25℃下的剪切儲能模量為1.30mpa以上。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：前述樹脂為熱塑性彈性體。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：基于jisk7244-10、在頻率1hz下進行復合剪切粘度試驗而測定的溫度25℃下的a層的剪切儲能模量為0.6～3.0mpa。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：基于jisk7244-10、在頻率1hz的條件下進行復合剪切粘度試驗而測定的溫度25℃下的b層的剪切儲能模量為10mpa以上。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：基于jisk7244-10、在頻率1hz的條件下進行復合剪切粘度試驗而測定的溫度50℃下的層疊體的剪切儲能模量為1.3mpa以上。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：使用上述的層疊體作為夾層玻璃用中間膜來制作夾層玻璃，對于所得到的夾層玻璃，進行利用中央激振法的阻尼試驗的情況下，頻率2000hz且溫度0～50℃下的最大損耗系數(shù)為0.2以上。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：利用基于中央激振法的夾層玻璃的阻尼試驗(dumpingtest)，對夾持在2片寬度50mm、長度300mm、厚度3mm的玻璃之間而得到的夾層玻璃，測定3階模態(tài)下的損耗系數(shù)的情況下，損耗系數(shù)為0.2以上的溫度范圍的寬度為15℃以上。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：在用2片縱300mm、橫25mm、厚度1.9mm的浮法玻璃夾持該層疊體時，在20℃下利用中央激振法所測定的4階共振頻率下的損耗系數(shù)為0.2以上，并且基于iso16940(2008)而算出的該4階共振頻率下的彎曲剛度為150n·m以上。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：對于用厚度2mm的玻璃夾持層疊體，在溫度140℃、壓力1mpa的條件下保持60分鐘，從而壓接而制作的夾層玻璃，通過利用中央激振法的阻尼試驗所測定的20℃、2000hz下的損耗系數(shù)α為0.2以上，對于將該夾層玻璃在18℃下保持1個月之后的夾層玻璃，通過利用中央激振法的阻尼試驗所測定的20℃、2000hz下的損耗系數(shù)β相對于損耗系數(shù)α的比率β/α為0.70以上。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：前述比率β/α為0.80以上。

本發(fā)明進一步的層疊體，優(yōu)選前述比率β/α為1.20以下。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：對于將包含層疊體的夾層玻璃在18℃下保持1個月之后的夾層玻璃，通過利用中央激振法的阻尼試驗所測定的20℃、2000hz下的損耗系數(shù)β為0.2以上，對于將18℃下保持1個月之后的夾層玻璃在100℃下加熱24小時之后的夾層玻璃，通過利用中央激振法的阻尼試驗所測定的20℃、2000hz下的損耗系數(shù)γ相對于損耗系數(shù)β的比率γ/β為0.80以上并且為1.30以下。

本發(fā)明進一步的層疊體，優(yōu)選為前述比率γ/β為1.20以下。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：前述比率γ/β為0.87以上且1.20以下。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：b層的至少一個為含有選自由聚乙烯醇縮醛樹脂、離聚物樹脂以及含粘接性官能團的聚烯烴系聚合物組成的組中的至少1種熱塑性樹脂的層。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：b層包含含有選自由聚乙烯醇縮醛樹脂、離聚物樹脂以及含粘接性官能團的聚烯烴系聚合物組成的組中的至少1種熱塑性樹脂的層。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：b層中的增塑劑的含量相對于100質(zhì)量份熱塑性樹脂為50質(zhì)量份以下。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：b層中的增塑劑的含量相對于100質(zhì)量份熱塑性樹脂為30質(zhì)量份以下。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：b層中的增塑劑的含量相對于100質(zhì)量份熱塑性樹脂為25質(zhì)量份以下。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：b層中的增塑劑的含量相對于100質(zhì)量份熱塑性樹脂為不足20質(zhì)量份。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：包含聚乙烯醇縮醛樹脂的b層中的增塑劑的含量相對于100質(zhì)量份聚乙烯醇縮醛樹脂為25質(zhì)量份以下。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：增塑劑為熔點30℃以下且羥值15～450mgkoh/g以下的酯系增塑劑或醚系增塑劑。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：增塑劑為非晶性且羥值15～450mgkoh/g以下的酯系增塑劑或醚系增塑劑。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：聚乙烯醇縮醛樹脂的粘均聚合度為100～5000。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：為了合成聚乙烯醇縮醛樹脂而使用的聚乙烯醇的粘均聚合度為300～1000。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：聚乙烯醇縮醛樹脂的乙烯醇單元的含量為5～35摩爾％。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：聚乙烯醇縮醛樹脂為聚乙烯醇縮丁醛。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：熱塑性彈性體為嵌段共聚物。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：嵌段共聚物為具有硬鏈段以及軟鏈段的嵌段共聚物或該聚合物的氫化物。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：嵌段共聚物中的硬鏈段的含量相對于嵌段共聚物的總量為5～40質(zhì)量％。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：嵌段共聚物為具有芳香族乙烯基聚合物嵌段以及脂肪族不飽和烴聚合物嵌段的嵌段共聚物或該聚合物的氫化物。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：嵌段共聚物中的芳香族乙烯基單體單元的含量相對于嵌段共聚物中的總單體單元為5～40質(zhì)量％。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：具有tanδ成為最大的峰的高度為0.5以上的a層。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：a層包含tanδ的峰溫度不同的2種以上的熱塑性彈性體。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：tanδ的峰溫度不同的至少2種的熱塑性彈性體包含芳香族乙烯基單體和脂肪族不飽和單體的共聚物或該共聚物的氫化物。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：a層包含tanδ的峰溫度差為5℃以上的2種以上的熱塑性彈性體。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：具有2層以上的a層，至少2層的a層中分別包含的熱塑性彈性體的tanδ的峰溫度差為5℃以上。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：a層的tanδ的峰溫度為-20℃以下，并且，a層的膜厚為20～120μm，a層的tanδ的峰溫度超過-20℃且為-15℃以下，并且，a層的膜厚為50～200μm，或a層的tanδ的峰溫度超過-15℃，并且，a層的膜厚為80～300μm。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：a層的總厚度相對于b層的總厚度的比(a層的總厚度/b層的總厚度)為1/30～1/1的范圍。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：制作夾層玻璃時，波長1500nm下的透射率為50％以下。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：a層或者b層的至少任一層中包含隔熱材料。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：作為隔熱材料，包含選自由錫摻雜氧化銦、銻摻雜氧化錫、銻酸鋅、六硼化鑭、金屬元素復合氧化鎢、酞菁化合物以及萘酞菁化合物組成的組中的1種以上的隔熱性微粒。

本發(fā)明的層疊體進一步優(yōu)選為：在2片縱26mm×橫76mm×厚度2.8mm的浮法玻璃之間夾持層疊體而得到的夾層玻璃的3點彎曲試驗中的斷裂強度(溫度：20℃，支點間距離：55mm，試驗速度：0.25mm/分鐘)為0.5kn以上。

本發(fā)明涉及夾層玻璃，其在夾層玻璃內(nèi)部具有層疊體的構(gòu)成。

本發(fā)明的夾層玻璃進一步優(yōu)選為：其為汽車用擋風玻璃、汽車用側(cè)窗玻璃、汽車用天窗、汽車用后玻璃或者平視顯示器用玻璃。

本發(fā)明的夾層玻璃進一步優(yōu)選為：構(gòu)成夾層玻璃的玻璃為厚度2.8mm以下的薄板玻璃。

本發(fā)明的夾層玻璃進一步優(yōu)選為：一側(cè)玻璃的厚度為1.8mm以上，另一側(cè)玻璃的厚度為1.8mm以下，且各玻璃的厚度之差為0.2mm以上。

發(fā)明的效果

通過使用本發(fā)明中所述的層疊體，從而作為第一效果，可以制作隔音特性以及彎曲強度優(yōu)異的夾層玻璃。由此，在建筑用玻璃建材、汽車用天窗、后玻璃之類的存在外部負載的影響、并且謀求隔音性那樣的情況下，可以應用夾層玻璃。另一方面，夾層玻璃的彎曲強度優(yōu)異，因此也可以使夾層玻璃中使用的玻璃薄膜化，可以實現(xiàn)夾層玻璃輕量化而不損害夾層玻璃的強度。

此外，根據(jù)本發(fā)明，作為第二效果，可以制作可抑制由吻合現(xiàn)象導致的高頻區(qū)域中的隔音性能的降低、隔音性優(yōu)異的層疊體以及夾層玻璃。

進而，根據(jù)本發(fā)明，作為第三效果，可以提供制作夾層玻璃后的隔音性的經(jīng)時變化變少、隔音性能的穩(wěn)定性優(yōu)異的層疊體以及夾層玻璃。

并且，根據(jù)本發(fā)明，作為第四效果，可以提供在廣泛溫度范圍內(nèi)隔音性優(yōu)異的層疊體以及夾層玻璃。

附圖說明

圖1為層疊體的構(gòu)成的截面圖的一個例子。

圖2為層疊體的剪切儲能模量以及tanδ的測定結(jié)果的一個例子。

具體實施方式

以下，對于本發(fā)明的實施方式進行說明，但本發(fā)明并不限于本實施方式。

本發(fā)明的層疊體為在至少2個b層之間層疊有a層的層疊體。

[a層]

對粘彈性體施加正弦波形的應變時的應力的應答以復數(shù)彈性模量的方式來定義。此時，在施加的應變的正弦波與以應答形式得到的應力的正弦波之間，產(chǎn)生位相的偏移，該位相差以δ表示。此外，復數(shù)彈性模量由使用復數(shù)的等式而表示，復數(shù)彈性模量的實部稱為儲能模量，虛部稱為損耗彈性模量。特別是，由剪切模式測定粘彈性體的動態(tài)粘彈性特性的情況，分別稱為復數(shù)剪切彈性模量、剪切儲能模量、剪切損耗彈性模量。用儲能模量除以損耗彈性模量的值稱為損耗角正切，由tanδ表示。tanδ的值為損耗系數(shù)，某個溫度下的損耗系數(shù)越高，意味著該溫度下的隔音性越高。

以每個測定溫度對包含2種粘彈性體的構(gòu)成物中的tanδ的值繪制曲線時，通常成為如圖2那樣的二峰性的曲線。低溫度側(cè)的峰(極大點)為源自較軟質(zhì)的粘彈性體的峰，高溫度側(cè)的峰(極大點)為源自較硬質(zhì)的粘彈性體的峰。在本實施方式中，低溫度側(cè)的峰為源自a層的峰(峰為復數(shù)時高度最大的峰)，高溫度側(cè)的峰為源自b層的峰。

本發(fā)明的層疊體中使用的a層包含含有特定的樹脂的組合物。通過由含有特定的樹脂的組合物構(gòu)成a層，從而可以提高所得到的層疊體的隔音性。

(tanδ的峰溫度)

本發(fā)明中所使用的a層中含有的樹脂具有基于jisk7244-10、在頻率1hz的條件下進行復合剪切粘度試驗而測定的tanδ在-40℃以上、更優(yōu)選在-30℃以上、進一步優(yōu)選在-20℃以上具有最大的峰。此外，a層中所含有的樹脂的上述tanδ在30℃以下、更優(yōu)選在10℃以下、進一步優(yōu)選在0℃以下具有最大的峰。a層中所含有的樹脂的上述tanδ的最大的峰為30℃以下時，在作為夾層玻璃使用的溫度區(qū)域中發(fā)揮優(yōu)異的隔音性。a層中所含有的樹脂的上述tanδ的最大的峰為-40℃以上時，a層的剪切儲能模量成為適宜的值，在高頻區(qū)域中的隔音性優(yōu)異。

a層中所含有的樹脂的上述tanδ具體而言是通過后述的實施例中記載的方法所測定的。作為將a層中所含有的樹脂的上述tanδ的最大的峰調(diào)整到-40～30℃的方法，可以列舉出：例如使用相對于嵌段共聚物(例如，具有芳香族乙烯基聚合物嵌段以及脂肪族不飽和烴聚合物嵌段的嵌段共聚物)的總量、硬鏈段(例如，芳香族乙烯基聚合物嵌段)的含量為5質(zhì)量％以上且40質(zhì)量％以下的熱塑性彈性體的方法；控制軟鏈段的構(gòu)造的方法，例如，將共軛二烯嵌段中的分支單體的含有比率、1,4-鍵合、1,2-鍵合以及3,4-鍵合的比率、氫化度設(shè)為適當?shù)姆秶取?/p>

對于分支單體的含有比率，例如，在丁二烯與異戊二烯的共聚物的情況下，共聚物中的異戊二烯單元的含有比率優(yōu)選為20質(zhì)量％以上，更優(yōu)選為50質(zhì)量％以上。對于1,4-鍵合、1,2-鍵合以及3,4-鍵合的比率，相對于1,4-鍵合、1,2-鍵合以及3,4-鍵合的總計，1,2-鍵合以及3,4-鍵合的總計比率優(yōu)選為20mol％以上，更優(yōu)選為30mol％以上，進一步優(yōu)選為40mol％以上，特別優(yōu)選為50mol％以上。氫化度優(yōu)選為60mol％以上，更優(yōu)選為65mol％以上，進一步優(yōu)選為70mol％，特別優(yōu)選為75mol％以上。

本發(fā)明中所使用的a層可以僅由特定的樹脂組成，也可以包含樹脂和其它的成分。a層基于jisk7244-10、在頻率1hz的條件下進行復合剪切粘度試驗而測定的tanδ優(yōu)選在-40℃以上、更優(yōu)選在-30℃以上、進一步優(yōu)選在-20℃以上具有最大的峰。此外，a層的tanδ優(yōu)選在30℃以下、更優(yōu)選在10℃以下、進一步優(yōu)選在0℃以下具有最大的峰。a層的上述tanδ的最大的峰在30℃以下時，在作為夾層玻璃使用的溫度區(qū)域中容易發(fā)揮優(yōu)異的隔音性。a層的上述tanδ的最大的峰在-40℃以上時，存在a層的剪切儲能模量為適宜的值，制成夾層玻璃時的高頻區(qū)域中的隔音性優(yōu)異的傾向。

a層的上述tanδ具體而言是通過后述的實施例中記載的方法所測定的。作為將a層的上述tanδ的最大的峰調(diào)整到-40～30℃的方法，例如，可以列舉出作為a層中含有的樹脂，使用基于jisk7244-10、在頻率1hz的條件下進行復合剪切粘度試驗而測定的tanδ在-40～30℃具有最大的峰的樹脂等。

本發(fā)明的層疊體中，如后所述，優(yōu)選a層中含有熱塑性彈性體。并且，含有熱塑性彈性體的a層優(yōu)選含有tanδ的峰溫度(tanδ為最大的峰的溫度)不同的2種以上的熱塑性彈性體。在與tanδ的峰溫度關(guān)聯(lián)的特定的溫度附近，為了提高隔音性，含有熱塑性彈性體的a層含有tanδ的峰溫度不同的2種以上的熱塑性彈性體，從而可以在更廣泛的溫度范圍內(nèi)提高隔音性。

此外，為了在室溫附近發(fā)揮適宜的隔音特性，優(yōu)選將在頻率1hz的條件下的復合剪切粘度試驗中的tanδ峰溫度設(shè)為0℃以下，更優(yōu)選設(shè)為-5℃以下，特別優(yōu)選設(shè)為-10℃以下。此時，通過使用具有物理的或化學的交聯(lián)部位的彈性體，從而可以抑制夾層玻璃被曬過的高溫度下的玻璃的偏移。此外，作為彈性體使用熱塑性彈性體時，可以通過共擠出法來制膜，因此特別優(yōu)選。

此外，tanδ的峰溫度不同的至少2種熱塑性彈性體優(yōu)選為包含芳香族乙烯基單體與乙烯基單體或共軛二烯單體的共聚物或者該共聚物的氫化物的熱塑性彈性體。芳香族乙烯基單體與乙烯基單體或共軛二烯單體的共聚物或者該共聚物的氫化物具有適宜的粘彈性。因此，通過在層疊體中包含這些熱塑性彈性體，表現(xiàn)出適宜的隔音性。

進而，通過制成將含有熱塑性彈性體的a層作為內(nèi)層、在兩最外層具有作為粘接層的b層的層疊體，從而可以制成提高與玻璃的粘接性，并且提高隔音性的夾層玻璃用中間膜。

并且，在含有熱塑性彈性體的a層中所含的tanδ的峰溫度不同的2種以上的熱塑性彈性體中，tanδ的峰溫度優(yōu)選差為5℃以上，更優(yōu)選差為10℃以上，進一步優(yōu)選差為15℃以上。tanδ的峰溫度之差低于5℃時，存在損耗系數(shù)為0.2以上的溫度范圍的寬度變窄，在廣泛溫度范圍內(nèi)難以表現(xiàn)出隔音性的傾向。

進而，在本發(fā)明的層疊體中，優(yōu)選含有熱塑性彈性體的a層包含2層以上的層，至少1個a層中所含的熱塑性彈性體的tanδ的峰溫度與其它a層中所含的熱塑性彈性體的tanδ的峰溫度差為5℃以上，更優(yōu)選差為10℃以上，進一步優(yōu)選差為15℃以上。至少2個a層中所含的熱塑性彈性體的tanδ的峰溫度之差低于5℃時，存在損耗系數(shù)為0.2以上的溫度范圍的寬度變狹，在廣泛溫度范圍內(nèi)難以表現(xiàn)出隔音性的傾向。

(tanδ的峰高度)

在本發(fā)明中所使用的a層中，基于jisk7244-10、在頻率1hz的條件下進行復合剪切粘度試驗而測定的至少1個tanδ的峰的高度優(yōu)選為0.5以上，更優(yōu)選為0.75以上，進一步優(yōu)選為0.8以上。此外，從進一步提高隔音性的觀點出發(fā)，在a層中，上述tanδ的最大的峰的高度優(yōu)選為1.0以上，更優(yōu)選為1.3以上，進一步優(yōu)選為1.5以上。在a層中，上述tanδ的峰的高度低于0.5時，存在所得到的夾層玻璃用中間膜的隔音性變低的傾向。

作為得到滿足上述條件的a層的方法，可以列舉出在a層中使用基于jisk7244-10、在頻率1hz的條件下進行復合剪切粘度試驗而測定的至少1個tanδ的峰的高度為0.5以上的樹脂。

在本發(fā)明中所使用的a層中含有的樹脂中，基于jisk7244-10、在頻率1hz的條件下進行復合剪切粘度試驗而測定的至少1個tanδ的峰的高度優(yōu)選為0.5以上，更優(yōu)選為0.75以上，進一步優(yōu)選為0.8以上。此外，從進一步提高隔音性的觀點出發(fā)，在a層中所含有的樹脂中，上述tanδ的最大的峰的高度優(yōu)選為1.0以上，更優(yōu)選為1.3以上，進一步優(yōu)選為1.5以上。a層中所含有的樹脂中，上述tanδ的峰的高度低于0.5時，存在所得到的夾層玻璃用中間膜的隔音性變低的傾向。

作為在a層中所含有的樹脂中將tanδ的峰的高度設(shè)為0.5以上的方法，例如，可以列舉出使用相對于嵌段共聚物(例如，具有芳香族乙烯基聚合物嵌段以及脂肪族不飽和烴聚合物嵌段的嵌段共聚物)的總量、硬鏈段(例如，芳香族乙烯基聚合物嵌段)的含量為40質(zhì)量％以下、更優(yōu)選為30質(zhì)量％以下的熱塑性彈性體的方法；使用具有直鏈二烯(例如丁二烯)與支鏈二烯(異戊二烯)的共聚中的支鏈二烯(例如異戊二烯)成分的比率為10質(zhì)量％以上、更優(yōu)選為30質(zhì)量％以上的軟鏈段的熱塑性彈性體的方法；使用具有二烯單體中的1,2-鍵合的含量相對于1,4-鍵合和1,2-鍵合的總含量的比率為20mol％以上、更優(yōu)選為40mol％以上的軟鏈段的熱塑性彈性體的方法；此外，調(diào)整構(gòu)成硬鏈段、軟鏈段的單體的種類、鍵合形態(tài)、各鏈段自身的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度等的方法等。

從更進一步提高隔音性的觀點出發(fā)，a層中所含有的樹脂的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度優(yōu)選為10℃以下，更優(yōu)選為-5℃以下。a層中所含有的樹脂的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度的下限沒有特別限定，a層中所含有的樹脂的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度優(yōu)選為-50℃以上，優(yōu)選為-40℃以上。玻璃化轉(zhuǎn)變溫度的測定方法中也可以使用差示掃描量熱測定(dsc)。

(剪切儲能模量)

從制作隔音性的經(jīng)時變化少的夾層玻璃、或者制作在廣泛溫度范圍內(nèi)隔音性優(yōu)異的層疊體的觀點出發(fā)，本發(fā)明中所使用的a層(或a層中所含有的樹脂)的基于jisk7244-10、在頻率1hz下進行復合剪切粘度試驗而測定的溫度25℃下的剪切儲能模量優(yōu)選為0.1mpa以上，更優(yōu)選為0.2mpa以上，進一步優(yōu)選為0.3mpa以上。此外，從上述的觀點出發(fā)，a層的上述剪切儲能模量優(yōu)選為5.0mpa以下，更優(yōu)選為4.0mpa以下，進一步優(yōu)選為3.0mpa以下，尤其優(yōu)選為1.0mpa以下，特別優(yōu)選為0.8mpa以下，更特別優(yōu)選為0.6mpa以下。a層的上述剪切儲能模量低于0.1mpa時，在制造層疊體的情況下，有時處理性變差、或者引起膜厚不均。此外，a層的上述剪切儲能模量超過5.0mpa時，存在作為夾層玻璃用中間膜的阻尼性能變低，作為隔音膜的功能降低的傾向。

上述剪切儲能模量為0.1mpa以上且5.0mpa以下的a層例如可以通過如下方法而得到：作為a層所含有的樹脂選擇作為嵌段共聚物由硬鏈段、軟鏈段構(gòu)成的樹脂中硬鏈段的含量為5質(zhì)量％以上且30質(zhì)量％以下的熱塑性彈性體等、對硬鏈段(例如，芳香族乙烯基聚合物嵌段)的含量進行調(diào)整，或者對構(gòu)成硬鏈段、軟鏈段的單體的種類、鍵合形態(tài)、各鏈段自身的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度等進行調(diào)整的方法。

進而，從可抑制由吻合現(xiàn)象導致的高頻區(qū)域中的隔音性能的降低、制作隔音性優(yōu)異的夾層玻璃的觀點出發(fā)，本發(fā)明中所使用的a層(或a層中所含有的樹脂)的基于jisk7244-10、在頻率1hz下進行復合剪切粘度試驗而測定的溫度25℃下的剪切儲能模量優(yōu)選為0.6mpa以上，更優(yōu)選為0.8mpa以上，進一步優(yōu)選為1.0mpa以上。此外，從上述的觀點出發(fā)，a層的上述剪切儲能模量優(yōu)選為3.0mpa以下，更優(yōu)選為2.0mpa以下，進一步優(yōu)選為1.5mpa以下。a層的上述剪切儲能模量低于0.6mpa時，存在層疊體的剛性降低的傾向。此外，a層的上述剪切儲能模量超過3.0mpa時，存在成形性、處理性降低的傾向。

上述剪切儲能模量為0.6mpa以上且3.0mpa以下的a層例如可以通過如下方法而得到：作為構(gòu)成a層的樹脂組合物中所含有的樹脂使用嵌段共聚物(例如，具有芳香族乙烯基聚合物嵌段以及脂肪族不飽和烴聚合物嵌段的嵌段共聚物)，使用相對于其總量，硬鏈段(例如，芳香族乙烯基聚合物嵌段)的含量為14質(zhì)量％以上且40質(zhì)量％以下的熱塑性彈性體等，對硬鏈段的含量進行調(diào)整，或者對構(gòu)成硬鏈段、軟鏈段的單體的種類、鍵合形態(tài)、各鏈段自身的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度等進行調(diào)整的方法。

剪切儲能模量為在由相對于物體的外力和應變而產(chǎn)生的能量之中被保存在物體的內(nèi)部的成分的指標，可以從應變控制型動態(tài)粘彈性裝置中的測定溫度等速升溫的原本動態(tài)彈性模量和溫度的關(guān)系而求出。

剪切儲能模量的測定條件可以適宜地設(shè)定，例如，可以通過頻率1hz以及溫度-40～100℃這樣的設(shè)定來測定。jisk7244-10中的試驗方式中具有應力控制方式和應變控制方式。

jisk7244-10中的試驗裝置可以使用平行平板振動流變儀。平行平板振動流變儀由2片同軸且堅硬的平行圓板構(gòu)成。將試驗片放置到圓板之間，固定一側(cè)圓板，用恒定頻率使另一側(cè)圓板振動，從而可以測定剪切損耗彈性模量、剪切儲能模量等動態(tài)粘彈性特性。

圓板的直徑通常為20mm以上且50mm以下，試驗片的厚度以圓板間的距離的方式來定義。為了使測定誤差最小，期望使用3g以上且5g以下左右的試驗片，使試驗片的厚度處于0.5mm以上且3mm以下的范圍。此外，圓板的直徑與試驗片的厚度之比期望處于10以上且50以下的范圍。試驗片通過注射成形、壓縮成形、或者從片的切取而制成圓板形狀。除此以外，在圓板之間也可以填充粒料、液體或者熔融高分子。此外，用試驗片完全地填充2片平板間的間隙。

應變控制方式中，施加恒定角頻率的正弦波位移，測定其結(jié)果產(chǎn)生的正弦波扭矩與扭矩-角度位移間的位相差。扭矩測定裝置與一側(cè)的平板連接，測定使試驗片變形所需要的扭矩。角度位移測定裝置與可動側(cè)的平板連接，測定角度位移以及頻率。對試驗片以恒定頻率施加正弦波的扭矩或者角度位移的任一者，由測定的扭矩、位移以及試驗片尺寸來決定剪切損耗彈性模量以及剪切儲能模量。

此外，需要將試驗裝置加熱至試驗溫度為止，使其成為熱平衡狀態(tài)。試驗溫度期望通過使溫度計接觸固定側(cè)的圓板或者通過埋入來測定。加熱通過強制對流、高頻加熱或者適當?shù)姆椒▉磉M行。直至剪切損耗彈性模量以及剪切儲能模量的測定值不發(fā)生變化為止，將試驗片與圓板在試驗溫度下充分地保持直至達到熱平衡狀態(tài)為止。平衡時間期望為15分鐘以上且30分鐘以下。

(熱塑性彈性體)

a層中使用的樹脂沒有特別限定，例如，從兼具成形性和隔音性的觀點出發(fā)，優(yōu)選使用熱塑性彈性體(有時簡稱為彈性體)。作為熱塑性彈性體，例如，可以列舉出聚苯乙烯系彈性體(軟鏈段；聚丁二烯，聚異戊二烯等/硬鏈段；聚苯乙烯)、聚烯烴系彈性體(軟鏈段；乙丙橡膠/硬鏈段；聚丙烯)、聚氯乙烯系彈性體(軟鏈段；聚氯乙烯/硬鏈段；聚氯乙烯)、聚氨酯系彈性體(軟鏈段；聚醚，聚酯，聚碳酸酯/硬鏈段；聚氨酯)、聚酯系彈性體(軟鏈段；脂肪族聚酯/硬鏈段；芳香族聚酯)、聚醚酯系彈性體(軟鏈段；聚醚/硬鏈段；聚酯)、聚酰胺系彈性體(軟鏈段；聚丙二醇，聚四亞甲基醚二醇或者聚酯系，聚醚系/硬鏈段；聚酰胺＜尼龍樹脂＞)、聚丁二烯系彈性體(軟鏈段；非晶性丁基橡膠/硬鏈段；間同立構(gòu)1,2-聚丁二烯樹脂)、丙烯酸類彈性體(軟鏈段；聚丙烯酸酯/硬鏈段；聚丙烯酸甲酯)等熱塑性彈性體。需要說明的是，可以單獨使用上述熱塑性彈性體，也可以并用2種以上。

熱塑性彈性體中的硬鏈段的含量相對于熱塑性彈性體的總量優(yōu)選為5質(zhì)量％以上，更優(yōu)選為7質(zhì)量％以上，進一步優(yōu)選為8質(zhì)量％以上，進一步優(yōu)選為10質(zhì)量％以上，特別優(yōu)選為14質(zhì)量％以上，特別優(yōu)選為16質(zhì)量％以上，最優(yōu)選為18質(zhì)量％以上。硬鏈段的含量相對于熱塑性彈性體的總量優(yōu)選為40質(zhì)量％以下，更優(yōu)選為30質(zhì)量％以下，進一步優(yōu)選為20質(zhì)量％以下，特別優(yōu)選為15質(zhì)量％以下。硬鏈段的含量低于5質(zhì)量％時，存在a層的成形變得困難、或者tanδ的峰的高度變小、或者層疊體的彎曲剛度變小、或者在高頻區(qū)域中的隔音性降低的傾向。硬鏈段的含量超過40質(zhì)量％時，存在難以發(fā)揮作為熱塑性彈性體的特性、或者隔音性能的穩(wěn)定性降低、或者在室溫附近的隔音特性降低的傾向。

熱塑性彈性體中的軟鏈段的含量相對于熱塑性彈性體的總量優(yōu)選為60質(zhì)量％以上，更優(yōu)選為70質(zhì)量％以上，進一步優(yōu)選為80質(zhì)量％以上，特別優(yōu)選為85質(zhì)量％以上。軟鏈段的含量相對于熱塑性彈性體的總量優(yōu)選為95質(zhì)量％以下，更優(yōu)選為92質(zhì)量％以下，進一步優(yōu)選為90質(zhì)量％以下，特別優(yōu)選為88質(zhì)量％以下，特別優(yōu)選為86質(zhì)量％以下，特別優(yōu)選為84質(zhì)量％以下，最優(yōu)選為82質(zhì)量％以下。軟鏈段的含量低于60質(zhì)量％時，存在難以發(fā)揮作為熱塑性彈性體的特性的傾向。軟鏈段的含量超過95質(zhì)量％時，存在a層的成形變得困難、或者tanδ的峰的高度變小，而且層疊體的彎曲剛度變小、在高頻區(qū)域中的隔音性降低的傾向。此處，熱塑性彈性體中的硬鏈段、軟鏈段的含量在混合有熱塑性彈性體的情況下，作為混合物的平均值考慮。

作為熱塑性彈性體，從兼具成形性和隔音性的觀點出發(fā)，更優(yōu)選使用具有硬鏈段和軟鏈段的嵌段共聚物。進而，從更進一步提高隔音性的觀點出發(fā)，優(yōu)選使用聚苯乙烯系彈性體。

此外，作為熱塑性彈性體，可以使用天然橡膠、異戊二烯橡膠、丁二烯橡膠、氯丁二烯橡膠、丁腈橡膠、丁基橡膠、乙丙橡膠、聚氨酯橡膠、硅橡膠、氯磺化聚乙烯橡膠、丙烯酸酯橡膠、氟橡膠等交聯(lián)橡膠。

作為熱塑性彈性體，優(yōu)選為芳香族乙烯基單體和乙烯基單體或共軛二烯單體的共聚物或者該共聚物的氫化物。從兼具作為發(fā)揮隔音性的橡膠的功能和作為塑料的功能的觀點出發(fā)，優(yōu)選作為該共聚物為具有芳香族乙烯基聚合物嵌段以及脂肪族不飽和烴聚合物嵌段的嵌段共聚物、例如聚苯乙烯系彈性體。

作為熱塑性彈性體，在使用芳香族乙烯基聚合物嵌段、與乙烯基聚合物嵌段或共軛二烯聚合物嵌段的共聚物、例如具有芳香族乙烯基聚合物嵌段以及脂肪族不飽和烴聚合物嵌段的嵌段共聚物時，這些聚合物嵌段的鍵合形態(tài)沒有特別限制，可以為直鏈狀、支鏈狀、放射狀或它們的2個以上組合而成的鍵合形態(tài)的任一者，優(yōu)選為直鏈狀的鍵合形態(tài)。

作為直鏈狀的鍵合形態(tài)的例子，以a表示芳香族乙烯基聚合物嵌段，以b表示脂肪族不飽和烴聚合物嵌段時，可以列舉出由a-b表示的二嵌段共聚物、由a-b-a或b-а-b表示的三嵌段共聚物、由a-b-a-b表示的四嵌段共聚物、由a-b-a-b-a或b-a-b-a-b表示的五嵌段共聚物、(а-b)nx型共聚物(x表示耦合殘基，n表示2以上的整數(shù))以及它們的混合物。它們之中，優(yōu)選二嵌段共聚物或三嵌段共聚物，作為三嵌段共聚物，更優(yōu)選由a-b-a表示的三嵌段共聚物。

嵌段共聚物中的芳香族乙烯基單體單元以及脂肪族不飽和烴單體單元的總量相對于總單體單元優(yōu)選為80質(zhì)量％以上，更優(yōu)選為95質(zhì)量％以上，進一步優(yōu)選為98質(zhì)量％以上。需要說明的是，前述嵌段共聚物中的脂肪族不飽和烴聚合物嵌段可以為一部分或全部被氫化而成的物質(zhì)。

嵌段共聚物中的芳香族乙烯基單體單元的含量相當于嵌段共聚物的總單體單元優(yōu)選為5質(zhì)量％以上，更優(yōu)選為7質(zhì)量％以上，進一步優(yōu)選為8質(zhì)量％以上，特別優(yōu)選為14質(zhì)量％以上，特別優(yōu)選為16質(zhì)量％以上，最優(yōu)選為18質(zhì)量％以上。芳香族乙烯基單體單元的含量相對于嵌段共聚物的總單體單元優(yōu)選為40質(zhì)量％以下，更優(yōu)選為30質(zhì)量％以下，進一步優(yōu)選為25質(zhì)量％以下，特別優(yōu)選為20質(zhì)量％以下，最優(yōu)選為15質(zhì)量％以下。

嵌段共聚物中的芳香族乙烯基單體單元的含量低于5質(zhì)量％時，存在a層的成形變困難、由熱導致產(chǎn)生夾層玻璃的偏移、tanδ的峰的高度變小、層疊體的彎曲剛度變小、在高頻區(qū)域中的隔音性降低的傾向。嵌段共聚物中的芳香族乙烯基單體單元的含量超過40質(zhì)量％時，存在難以發(fā)揮作為熱塑性彈性體的特性、隔音性能的穩(wěn)定性降低的傾向。

嵌段共聚物中的芳香族乙烯基單體單元的含量可以從合成嵌段共聚物時的各單體的投入比、嵌段共聚物的¹h-nmr等測定結(jié)果求出。在本說明書的實施例中，從¹h-nmr的測定結(jié)果求出單體種的比例，以質(zhì)量％的方式記載各單體的比例。其中，混合多種前述嵌段共聚物時，考慮以混合物的平均值的方式取得嵌段共聚物中的芳香族乙烯基單體單元的含量。

芳香族乙烯基聚合物嵌段中若為少量，則也可以使除芳香族乙烯基單體以外的單體共聚。芳香族乙烯基聚合物嵌段中的芳香族乙烯基單體單元的比例相對于芳香族乙烯基聚合物嵌段中的總單體單元，優(yōu)選為80質(zhì)量％以上，更優(yōu)選為95質(zhì)量％以上，進一步優(yōu)選為98質(zhì)量％以上。

作為構(gòu)成芳香族乙烯基聚合物嵌段的芳香族乙烯基單體，可以列舉出苯乙烯；α-甲基苯乙烯、2-甲基苯乙烯、3-甲基苯乙烯、4-甲基苯乙烯、4-丙基苯乙烯、4-環(huán)己基苯乙烯、4-十二烷基苯乙烯等烷基苯乙烯；2-乙基-4-芐基苯乙烯、4-(苯基丁基)苯乙烯、1-乙烯萘、2-乙烯萘等芳基苯乙烯；鹵化苯乙烯；烷氧基苯乙烯；乙烯苯甲酸酯等。它們可以單獨使用，也可以并用2種以上。

嵌段共聚物中的脂肪族不飽和烴單體單元的含量相對于嵌段共聚物的總單體單元優(yōu)選為60質(zhì)量％以上，更優(yōu)選為70質(zhì)量％以上，進一步優(yōu)選為75質(zhì)量％以上，特別優(yōu)選為80質(zhì)量％以上，特別優(yōu)選為85質(zhì)量％以上。嵌段共聚物中的脂肪族不飽和烴單體單元的含量相對于嵌段共聚物的總單體單元優(yōu)選為95質(zhì)量％以下，更優(yōu)選為92質(zhì)量％以下，進一步優(yōu)選為90質(zhì)量％以下，特別優(yōu)選為88質(zhì)量％以下，特別優(yōu)選為86質(zhì)量％以下，特別優(yōu)選為84質(zhì)量％以下，最優(yōu)選為82質(zhì)量％以下。

嵌段共聚物中的脂肪族不飽和烴單體單元的含量低于60質(zhì)量％時，存在難以發(fā)揮作為熱塑性彈性體的特性、或者隔音性能的穩(wěn)定性降低的傾向。嵌段共聚物中的脂肪族不飽和烴單體單元的含量超過95質(zhì)量％時，存在a層的成形變得困難、tanδ的峰的高度變小，而且層疊體的彎曲剛度變小、在高頻區(qū)域中的隔音性降低的傾向。

嵌段共聚物中的脂肪族不飽和烴單體單元的含量可以從合成嵌段共聚物時的各單體的投入比、嵌段共聚物的¹h-nmr等測定結(jié)果而求出。在本說明書的實施例中，從¹h-nmr的測定結(jié)果求出單體物質(zhì)的比例，以質(zhì)量％的方式記載各單體的比例。其中，混合多種前述嵌段共聚物時，考慮以混合物的平均值的方式取得嵌段共聚物中的脂肪族不飽和烴單體單元的含量。

脂肪族不飽和烴聚合物嵌段中若為少量，則也可以使除脂肪族不飽和烴單體以外的單體共聚。脂肪族不飽和烴聚合物嵌段中的脂肪族不飽和烴單體單元的比例相對于脂肪族不飽和烴聚合物嵌段中的總單量單元優(yōu)選為80質(zhì)量％以上，更優(yōu)選為95質(zhì)量％以上，進一步優(yōu)選為98質(zhì)量％以上。

作為構(gòu)成脂肪族不飽和烴聚合物嵌段的脂肪族不飽和烴單體，可以列舉出乙烯、丙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯、1-庚烯、1-辛烯、1-壬烯、1-癸烯、4-苯基-1-丁烯、6-苯基-1-己烯、3-甲基-1-丁烯、4-甲基-1-丁烯、3-甲基-1-戊烯、4-甲基-1-戊烯、3-甲基-1-己烯、4-甲基-1-己烯、5-甲基-1-己烯、3,3-二甲基-1-戊烯、3,4-二甲基-1-戊烯、4,4-二甲基-1-戊烯、乙烯基環(huán)己烷、六氟丙烯、四氟乙烯、2-氟丙烯、氟乙烯、1,1-二氟乙烯、3-氟丙烯、三氟乙烯、3,4-二氯-1-丁烯、丁二烯、異戊二烯、雙環(huán)戊二烯、降冰片烯、乙炔等。它們可以單獨使用，也可以并用2種以上。

脂肪族不飽和烴單體從獲得容易性、處理性的觀點出發(fā)，優(yōu)選碳數(shù)2以上的脂肪族不飽和烴，更優(yōu)選碳數(shù)4以上的脂肪族烴，此外，優(yōu)選碳數(shù)12以下的脂肪族不飽和烴，更優(yōu)選碳數(shù)8以下的脂肪族烴。其中，優(yōu)選丁二烯、異戊二烯以及丁二烯以及異戊二烯的并用。

此外，脂肪族不飽和烴單體從獲得容易性、處理性、合成的容易度的觀點出發(fā)，優(yōu)選共軛二烯。從提高熱穩(wěn)定性的觀點出發(fā)，作為脂肪族不飽和烴聚合物嵌段的構(gòu)成單元使用共軛二烯時，優(yōu)選其的一部或全部被氫化(以下，有時簡稱為“氫化”)的氫化物。此時的氫化度優(yōu)選為80％以上，更優(yōu)選為90％以上。其中，氫化度是指測定氫化反應前后的嵌段共聚物的碘價而得到的值。

嵌段共聚物的重均分子量從其力學特性、成形加工性的觀點出發(fā)，優(yōu)選為30000以上，更優(yōu)選為50000以上。嵌段共聚物的重均分子量從其力學特性、成形加工性的觀點出發(fā)，優(yōu)選為400000以下，更優(yōu)選為300000以下。嵌段共聚物的重均分子量與數(shù)均分子量的比(mw/mn)優(yōu)選為1.0以上。嵌段共聚物的重均分子量與數(shù)均分子量的比(mw/mn)優(yōu)選為2.0以下，更優(yōu)選為1.5以下。其中，重均分子量是指通過凝膠滲透色譜法(gpc)測定而求出的聚苯乙烯換算的重均分子量，數(shù)均分子量是指通過gpc測定而求出的聚苯乙烯換算的數(shù)均分子量。

嵌段共聚物的制造方法沒有特別限定，例如可以通過陰離子聚合法、陽離子聚合法、自由基聚合法等而制造。例如陰離子聚合的情況，具體而言，可以列舉出：

(i)使用烷基鋰化合物作為引發(fā)劑，使芳香族乙烯基單體、共軛二烯單體、隨后使芳香族乙烯基單體逐次聚合的方法；

(ii)使用烷基鋰化合物作為引發(fā)劑，使芳香族乙烯基單體、共軛二烯單體逐次聚合，接著添加耦合劑進行耦合的方法；

(iii)使用二鋰化合物作為引發(fā)劑，使共軛二烯單體，接著使芳香族乙烯基單體逐次聚合的方法等。

作為脂肪族不飽和烴單體使用共軛二烯時，在陰離子聚合時，通過添加有機路易斯堿，從而可以增加熱塑性彈性體的1,2-鍵合量以及3,4-鍵合量，通過該有機路易斯堿的添加量，從而可以容易地控制熱塑性彈性體的1,2-鍵合量以及3,4-鍵合量。即便通過控制他們，也可以調(diào)整tanδ的峰溫度、高度。

作為該有機路易斯堿，例如，可以列舉出醋酸乙酯等酯；三乙胺、n,n,n’,n’-四甲基乙二胺(tmeda)、n-甲基嗎啉等胺；吡啶等含氮雜環(huán)式芳香族化合物；二甲基乙酰胺等酰胺；二甲基醚、二乙基醚、四氫呋喃(thf)、二噁烷等醚；乙二醇二甲基醚、二乙二醇二甲基醚等二醇醚；二甲基亞砜等亞砜；丙酮、甲乙酮等酮等。

將未氫化的聚苯乙烯系彈性體賦予氫化反應時，可以通過使所得到的未氫化的聚苯乙烯系彈性體溶解于對于氫化催化劑為不活性的溶劑、或使未氫化的聚苯乙烯系彈性體不從反應液分離而直接使用，在氫化催化劑的存在下，使其與氫反應來進行。氫化度優(yōu)選為60％以上，優(yōu)選為80％以上，更優(yōu)選為90％以上。

作為氫化催化劑，例如可以列舉出：鎳催化劑；使pt、pd、ru、rh、ni等金屬負載于碳、氧化鋁、硅藻土等單體而成的不均勻系催化劑；包含過渡金屬化合物與烷基鋁化合物、烷基鋰化合物等的組合的戚格勒系催化劑；茂金屬系催化劑等。氫化反應通?？梢栽跉鋲毫?.1mpa以上且20mpa以下，反應溫度為20℃以上且250℃以下，反應時間為0.1小時以上且100小時以下的條件下進行。

(其它的添加成分)

a層中作為其它的成分，也可以根據(jù)需要添加抗氧化劑、紫外線吸收劑、光穩(wěn)定劑、防粘連劑、顏料、染料、隔熱材料等。作為抗氧化劑、紫外線吸收劑、光穩(wěn)定劑，可以列舉出后述的b層中所含有的物質(zhì)。

在a層中作為隔熱材料，例如，通過含有無機隔熱性微粒、或者隔熱性化合物，從而對層疊體賦予隔熱功能，制成夾層玻璃時，可以將波長1500nm下的透射率設(shè)為50％以下。對于隔熱材料在后面詳細敘述。

a層中包含除熱塑性彈性體以外的成分的情況下，含有構(gòu)成a層的熱塑性彈性體的組合物之中，熱塑性彈性體成分優(yōu)選為60質(zhì)量％以上，更優(yōu)選為70質(zhì)量％以上，進一步優(yōu)選為80質(zhì)量％以上，特別優(yōu)選為90質(zhì)量％以上，最優(yōu)選為95質(zhì)量％以上。a層中的熱塑性彈性體為低于60質(zhì)量％時，存在難以發(fā)揮作為熱塑性彈性體的特性、損害光學特性的傾向。

在本發(fā)明的層疊體中，熱塑性彈性體在層疊體中優(yōu)選含有5質(zhì)量％以上，更優(yōu)選含有10質(zhì)量％以上，進一步優(yōu)選含有13質(zhì)量％以上。層疊體中的熱塑性彈性體低于5質(zhì)量％時，存在隔音性降低的傾向。

[b層]

本發(fā)明的層疊體中所使用的b層通過基于jisk7244-10、在頻率1hz下進行復合剪切粘度試驗而測定的溫度25℃下的剪切儲能模量優(yōu)選為1mpa以上，更優(yōu)選為2mpa以上。溫度25℃下的剪切儲能模量低于1mpa時，存在b層的粘性變高，在夾層玻璃的制造工序中，工序通過性降低的傾向。進而，在需要補償伴隨玻璃的薄膜化(輕量化)等的夾層玻璃的強度降低的情況下，溫度25℃下的剪切儲能模量優(yōu)選為10.0mpa以上。例如，通過使用溫度25℃下的剪切儲能模量為10.0mpa以上的b層作為層疊體的最外層，可以得到處理性優(yōu)異的層疊體。溫度25℃下的剪切儲能模量優(yōu)選為12.0mpa以上，更優(yōu)選為20.0mpa以上，進一步優(yōu)選為40.0mpa以上，特別優(yōu)選為60.0mpa以上，最優(yōu)選為80.0mpa以上。上述條件下的剪切儲能模量低于10.0mpa時，存在不能保持適宜的剪切儲能模量以及最大損耗系數(shù)，夾層玻璃用中間膜的隔音性或彎曲剛度降低的傾向。對于剪切儲能模量為10.0mpa以上的b層，例如，可以通過使增塑劑的量相對于100質(zhì)量份聚乙烯醇縮醛樹脂等熱塑性樹脂設(shè)為50質(zhì)量份以下來得到。此外，前述25℃下的剪切儲能模量的上限沒有特別限定，從層疊體的成形性、處理性的觀點出發(fā)，優(yōu)選為900mpa以下。

本發(fā)明的層疊體中，成為最外層的b層優(yōu)選含有選自由聚乙烯醇縮醛樹脂、離聚物、乙烯·醋酸乙烯酯共聚物、以及含有粘接性官能團的聚烯烴組成的組中的至少1種熱塑性樹脂。成為最外層的b層通過由含有上述的熱塑性樹脂的組合物構(gòu)成，可以提高夾層玻璃用中間膜的耐候性、強度、提高所得到的夾層玻璃的彎曲強度、耐貫通性。例如，作為夾層玻璃用中間膜使本發(fā)明的層疊體實用化時，從可以制作破損時的玻璃飛散性低的安全玻璃等觀點出發(fā)，優(yōu)選制成包含含有聚乙烯醇縮醛樹脂的組合物的b層。特別是作為最外層的b層更優(yōu)選由聚乙烯醇縮丁醛構(gòu)成。

此外，本發(fā)明的b層優(yōu)選以如下方式進行選擇：本發(fā)明的層疊體在用2片縱300mm、橫25mm、厚度1.9mm的浮法玻璃夾持該層疊體時，在20℃下利用中央激振法所測定的4階共振頻率下的損耗系數(shù)為0.2以上，并且基于iso16940(2008)而算出的該4階共振頻率下的彎曲剛度為150n·m以上。作為滿足這樣的規(guī)定的樹脂沒有特別限定，可以列舉出如上述那樣的熱塑性樹脂等。

進而，作為在本發(fā)明的b層中使用的樹脂，優(yōu)選包含對于玻璃具有粘接性的樹脂。作為這樣的性質(zhì)的樹脂沒有特別限定，可以列舉出如上述那樣的熱塑性樹脂等。

將含有聚乙烯醇縮醛樹脂等熱塑性樹脂的組合物用作b層時，b層優(yōu)選包含40質(zhì)量％以上的熱塑性樹脂，更優(yōu)選包含50質(zhì)量％以上，進一步優(yōu)選包含60質(zhì)量％以上，特別優(yōu)選包含80質(zhì)量％以上，更進一步優(yōu)選包含90質(zhì)量％以上，也可以僅由熱塑性樹脂構(gòu)成b層。熱塑性樹脂的b層中的含有率少于40質(zhì)量％時，存在所得到的夾層玻璃的彎曲強度降低的傾向。

(離聚物)

離聚物的種類沒有特別限定，可以列舉出：具有源自乙烯的結(jié)構(gòu)單元以及源自α,β-不飽和羧酸的結(jié)構(gòu)單元、且α,β-不飽和羧酸的至少一部分被金屬離子中和而成的樹脂。作為金屬離子，例如可以列舉出鈉離子。在成為基礎(chǔ)聚合物的乙烯·α,β-不飽和羧酸共聚物中，α,β-不飽和羧酸的結(jié)構(gòu)單元的含有比例優(yōu)選為2質(zhì)量％以上，更優(yōu)選為5質(zhì)量％以上。此外，α,β-不飽和羧酸的結(jié)構(gòu)單元的含有比例優(yōu)選為30質(zhì)量％以下，更優(yōu)選為20質(zhì)量％以下。在本發(fā)明中，從容易獲得的觀點出發(fā)，優(yōu)選乙烯·丙烯酸共聚物的離聚物以及乙烯·甲基丙烯酸共聚物的離聚物。作為乙烯系離聚物的例子，可以列舉出乙烯·丙烯酸共聚物的鈉離聚物、乙烯·甲基丙烯酸共聚物的鈉離聚物作為特別優(yōu)選例子。

作為構(gòu)成離聚物的α,β-不飽和羧酸，例如可以列舉出丙烯酸、甲基丙烯酸、馬來酸、馬來酸單甲酯、馬來酸單乙酯、馬來酸酐等，特別優(yōu)選丙烯酸或甲基丙烯酸。

(含有粘接性官能團的聚烯烴系聚合物)

含有粘接性官能團的聚烯烴系聚合物為對聚烯烴系聚合物賦予了粘接性官能團的物質(zhì)。本發(fā)明的層疊體的b層中，通過進一步包含含有粘接性官能團的聚烯烴系聚合物，從而可以提高成形構(gòu)成b層的樹脂組合物而得到的薄膜與玻璃的粘接性。此外，混合并用含有粘接性官能團的聚烯烴系聚合物和聚乙烯醇縮醛樹脂時，含有粘接性官能團的聚烯烴系聚合物作為聚乙烯醇縮醛樹脂和熱塑性聚烯烴系樹脂的增容劑而起作用，因此可以提高成形樹脂組合物而得到的薄膜的透明性。

作為含有粘接性官能團的聚烯烴系聚合物所具有的粘接性官能團，例如，可以列舉出羧基、硼酸基、硅烷醇基、環(huán)氧基、異氰酸酯基、酸酐基、(甲基)丙烯酰氧基、羥基、酰胺基、氯原子等鹵原子等。使含有粘接性官能團的聚烯烴系聚合物與聚乙烯醇縮醛樹脂混合或者接觸來使用時，羧基、硼酸基、硅烷醇基、環(huán)氧基或者異氰酸酯基從與聚乙烯醇縮醛樹脂中的羥基的反應性的高度的觀點出發(fā)優(yōu)選。該含有粘接性官能團的聚烯烴系聚合物的制造方法沒有特別限制，例如，通過用公知的方法將烯烴與具有粘接性官能團的單體進行無規(guī)共聚、嵌段共聚、接枝共聚或接枝反應從而得到。它們之中，優(yōu)選無規(guī)共聚、接枝共聚、接枝反應，更優(yōu)選由接枝反應而得到的接枝反應體。需要說明的是，其中，接枝反應體是指如馬來酸酐改性那樣，接枝側(cè)鏈大部分不為聚合物而是一個單體加成而成的物質(zhì)。對于含有粘接性官能團的聚烯烴系聚合物，除此以外，也可以通過用公知的方法將聚烯烴系樹脂賦予到氧化或氯化等反應中而得到。此外，作為含有粘接性官能團的聚烯烴，可以使用乙烯·醋酸乙烯酯共聚物等。

作為含有粘接性官能團的聚烯烴系聚合物中所使用的烯烴，優(yōu)選丙烯。與丙烯一起，也可以為使除丙烯以外的α-烯烴與具有粘接性官能團的單體共聚而成的物質(zhì)。作為該α-烯烴，可以列舉出乙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯、1-辛烯、4-甲基-1-戊烯、環(huán)己烯等。該α-烯烴可以用公知的方法與具有粘接性官能團的單體共聚，可以列舉出無規(guī)共聚、嵌段共聚或接枝共聚等方法。這些源自除丙烯以外的α-烯烴的結(jié)構(gòu)單元相對于總結(jié)構(gòu)單元的比例優(yōu)選為0摩爾％以上，優(yōu)選為45摩爾％以下，更優(yōu)選為35摩爾％以下，進一步優(yōu)選為25摩爾％以下。

作為具有粘接性官能團的單體，例如，可以列舉出醋酸乙烯酯、氯乙烯、氧化乙烯、氧化丙烯、丙烯酰胺、不飽和羧酸或其的酯或者酐。其中，優(yōu)選不飽和羧酸或其的酯或者酐。作為不飽和羧酸或其的酯或者酐，例如，可以列舉出(甲基)丙烯酸、(甲基)丙烯酸酯、馬來酸、馬來酸酐、富馬酸、衣康酸、衣康酸酐、降冰片烯二酸、降冰片烯二酸酐等。其中，更優(yōu)選馬來酸、馬來酸酐。具有這些粘接性官能團的單體可以單獨使用1種或組合2種以上。

作為含有粘接性官能團的聚烯烴系聚合物，從薄膜與玻璃的粘接性、透明性的觀點出發(fā)，優(yōu)選的是作為粘接性官能團含有羧基的聚丙烯或者苯乙烯-二烯系彈性體、即羧酸(酐)改性聚丙烯系樹脂或者羧酸(酐)改性苯乙烯-二烯系彈性體系樹脂，特別是更優(yōu)選馬來酸(酐)改性聚丙烯系樹脂，馬來酸(酐)改性苯乙烯-二烯系彈性體系樹脂。

此外，作為可以與烯烴共聚的單體，可以列舉出丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸正丙酯、丙烯酸異丙酯、丙烯酸正丁酯、丙烯酸異丁酯、丙烯酸正己酯、丙烯酸異己酯、丙烯酸正辛酯、丙烯酸異辛酯、丙烯酸2-乙基己酯等丙烯酸烷基酯；甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸正丙酯、甲基丙烯酸異丙酯、甲基丙烯酸正丁酯、甲基丙烯酸異丁酯、甲基丙烯酸正己酯、甲基丙烯酸異己酯、甲基丙烯酸正辛酯、甲基丙烯酸異辛酯、甲基丙烯酸2-乙基己酯等(甲基)丙烯酸酯。這些(甲基)丙烯酸酯可以單獨使用1種，也可以組合使用2種以上。

作為粘接性官能團相對于含有粘接性官能團的聚烯烴系聚合物的總結(jié)構(gòu)單元的比例，優(yōu)選為1μeq/g以上，更優(yōu)選為2μeq/g以上，為3μeq/g以上是最適的。粘接性官能團相對于含有粘接性官能團的聚烯烴系聚合物的總結(jié)構(gòu)單元的比例優(yōu)選為1500μeq/g以下，更優(yōu)選為700μeq/g以下，為500μeq/g以下是最適的。粘接性官能團的比例小于1μeq/g時，聚烯烴系樹脂的分散顆粒體系變高，劇烈渾濁，大于1500μeq/g時，再利用的情況下，存在容易凝膠化的傾向。

在本發(fā)明中，含有粘接性官能團的聚烯烴系聚合物可以發(fā)揮作為在上面敘述的熱塑性聚烯烴系樹脂的作用。因此，在本發(fā)明中可以使用的熱塑性樹脂中，作為適宜的實施方式之一也包括如下的熱塑性樹脂：不包含不含有粘接性官能團的熱塑性聚烯烴系樹脂，僅包含含有粘接性官能團的聚烯烴系聚合物作為熱塑性聚烯烴系樹脂的熱塑性樹脂。

使含有粘接性官能團的聚烯烴系聚合物與聚乙烯醇縮醛樹脂接觸來使用時，含有粘接性官能團的聚烯烴系聚合物的含量相對于100質(zhì)量份熱塑性彈性體優(yōu)選為0.3質(zhì)量份以上，更優(yōu)選為0.6質(zhì)量份以上，進一步優(yōu)選為1質(zhì)量份以上。含有粘接性官能團的聚烯烴系聚合物的含量低于0.5質(zhì)量份時，存在聚乙烯醇縮醛樹脂與熱塑性聚烯烴系樹脂的相容性變得不充分的傾向。

將層疊體熔融混煉，作為聚乙烯醇縮醛樹脂層而再利用來使用時，在混合熱塑性彈性體和聚乙烯醇縮醛樹脂的情況下，熱塑性彈性體的含量相對于100質(zhì)量份聚乙烯醇縮醛樹脂優(yōu)選為0.5質(zhì)量份以上，更優(yōu)選為1質(zhì)量份以上，進一步優(yōu)選為3質(zhì)量份以上。此外，熱塑性彈性體的含量相對于100質(zhì)量份聚乙烯醇縮醛樹脂優(yōu)選為50重量份以下，更優(yōu)選為40質(zhì)量份以下。熱塑性彈性體的含量低于0.5質(zhì)量份時，存在調(diào)整再利用性差的傾向，超過50質(zhì)量份時存在霧度惡化的傾向。

含有粘接性官能團的聚烯烴系聚合物的含量相對于100質(zhì)量份熱塑性彈性體優(yōu)選為0.3質(zhì)量份以上，更優(yōu)選為0.6質(zhì)量份以上，進一步優(yōu)選為1質(zhì)量份以上。含有粘接性官能團的聚烯烴系聚合物的含量少于0.3質(zhì)量份時，存在使聚乙烯醇縮醛樹脂與熱塑性聚烯烴系樹脂相容化的效果變得不充分的傾向。

(聚乙烯醇縮醛樹脂)

聚乙烯醇縮醛樹脂的平均縮醛化度優(yōu)選為40摩爾％以上，優(yōu)選為90摩爾％以下。平均縮醛化度低于40摩爾％時，增塑劑等與溶劑的相容性不優(yōu)選。平均縮醛化度超過90摩爾％時，在用于得到聚乙烯醇縮醛樹脂的反應中需要長時間，過程上不優(yōu)選。平均縮醛化度更優(yōu)選為60摩爾％以上，從耐水性的觀點出發(fā)，進一步優(yōu)選為65摩爾％以上。此外，平均縮醛化度優(yōu)選為85摩爾％以下，進一步優(yōu)選為80摩爾％以下。

聚乙烯醇縮醛樹脂的醋酸乙烯酯單元的含量優(yōu)選為30摩爾％以下。醋酸乙烯酯單元的含量超過30摩爾％時，在聚乙烯醇縮醛樹脂的制造時容易引起粘連，因此難以進行制造。醋酸乙烯酯單元的含量優(yōu)選為20摩爾％以下。

聚乙烯醇縮醛樹脂的乙烯醇單元的含量優(yōu)選為5摩爾％以上，更優(yōu)選為10摩爾％以上，優(yōu)選為15摩爾％以上，優(yōu)選為18摩爾％以上，更優(yōu)選為20摩爾％以上，更優(yōu)選為22摩爾％以上，進一步優(yōu)選為25摩爾％以上。聚乙烯醇縮醛樹脂的乙烯醇單元的含量優(yōu)選為50摩爾％以下，更優(yōu)選為45摩爾％以下，進一步優(yōu)選為40摩爾％以下，優(yōu)選為35摩爾％以下，更優(yōu)選為30摩爾％以下，進一步優(yōu)選為25摩爾％以下，特別優(yōu)選為20摩爾％以下。

乙烯醇單元的含量少于5摩爾％時，存在與玻璃的粘接性降低、b層的強度降低的傾向。此外，作為增塑劑使用如后述那樣具有羥基的化合物的情況下，使增塑劑所具有的羥基與聚乙烯醇縮醛樹脂不具有充分的相互作用(氫鍵)，其結(jié)果，存在聚乙烯醇縮醛樹脂與增塑劑的相容性變得不優(yōu)選，增塑劑容易向其它的樹脂層移動的傾向。乙烯醇單元的含量多于50摩爾％時，存在耐水性降低、作為安全玻璃中間膜所要求的耐貫通性、耐沖擊性功能的控制變得困難的傾向。此外，存在增塑劑等與溶劑的相容性變低、增塑劑滲出、層疊體的吸濕性變高而耐濕性降低、或容易白化的傾向。

對于聚乙烯醇縮醛樹脂，通常由乙烯縮醛單元、乙烯醇單元以及醋酸乙烯酯單元構(gòu)成，這些各單元量例如可以基于jisk6728“聚乙烯醇縮丁醛試驗方法”、核磁共振(nmr)而測定。

聚乙烯醇縮醛樹脂包含除乙烯縮醛單元以外的單元時，測定乙烯醇的單元量與醋酸乙烯酯的單元量，將它們兩單元量從不包含除乙烯縮醛單元以外的單元時的乙烯縮醛單元量減去，從而可以算出殘留的乙烯縮醛單元量。

聚乙烯醇縮醛樹脂可以通過以往公知的方法來制造，代表性地，可以在聚乙烯醇中使用醛類來縮醛化，從而制造。具體而言，可以列舉出如下方法等：將聚乙烯醇溶解于溫水中，將所得到的水溶液保持到規(guī)定的溫度，例如，0℃以上、優(yōu)選為10℃以上且90℃以下、優(yōu)選為20℃以下，加入需要的酸催化劑以及醛類，邊攪拌邊進行縮醛化反應，接著，將反應溫度提高到70℃來進行熟化，使反應終止，之后，進行中和、水洗以及干燥，從而得到聚乙烯醇縮醛樹脂的粉末。

成為聚乙烯醇縮醛樹脂的原料的聚乙烯醇的粘均聚合度優(yōu)選為100以上，更優(yōu)選為300以上，更優(yōu)選為400以上，進一步優(yōu)選為600以上，特別優(yōu)選為700以上，特別優(yōu)選為750以上，特別優(yōu)選為900以上，最優(yōu)選為1200以上。聚乙烯醇的粘均聚合度過低時，存在耐貫通性、耐蠕變物性、特別是85℃、85％rh那樣的高溫高濕條件下的耐蠕變物性降低的情況。此外，聚乙烯醇的粘均聚合度優(yōu)選為5000以下，更優(yōu)選為3000以下，進一步優(yōu)選為2500以下，特別優(yōu)選為2300以下，最優(yōu)選為2000以下。聚乙烯醇的粘均聚合度超過5000時，存在樹脂膜的成形變得困難的情況。

進而，為了提高所得到的夾層玻璃用中間膜的層壓適應性、在外觀上得到更優(yōu)異的夾層玻璃，聚乙烯醇的粘均聚合度優(yōu)選為1800以下，更優(yōu)選為1500以下，進一步優(yōu)選為1100以下，特別優(yōu)選為1000以下。此外，作為夾層玻璃用中間膜將本發(fā)明的層疊體夾持在薄膜玻璃中而用作夾層玻璃的情況，為了提高所得到的夾層玻璃的彎曲強度，優(yōu)選減少增塑劑量。其中，減少增塑劑量時，存在成形性降低的傾向，因此從確保優(yōu)選的成形性的觀點出發(fā)，優(yōu)選將聚乙烯醇的粘均聚合度設(shè)為上述范圍。

需要說明的是，聚乙烯醇縮醛樹脂的粘均聚合度與作為原料的聚乙烯醇的粘均聚合度一致，因此上述的聚乙烯醇的優(yōu)選的粘均聚合度與聚乙烯醇縮醛樹脂的優(yōu)選的粘均聚合度一致。

所得到的聚乙烯醇縮醛樹脂的醋酸乙烯酯單元優(yōu)選設(shè)定為30摩爾％以下，因此優(yōu)選使用皂化度為70摩爾％以上的聚乙烯醇。聚乙烯醇的皂化度低于70摩爾％時，有時聚乙烯醇縮醛樹脂的透明性、耐熱性降低，此外，有時與醛類的反應性也降低。皂化度更優(yōu)選為95摩爾％以上。

聚乙烯醇的粘均聚合度以及皂化度例如可以基于jisk6726“聚乙烯醇試驗方法”來測定。

作為聚乙烯醇的縮醛化中使用的醛類，優(yōu)選碳數(shù)為1以上且12以下的醛。醛的碳數(shù)超過12時，縮醛化的反應性降低，并且，在反應中容易發(fā)生樹脂的嵌段，容易在聚乙烯醇縮醛樹脂的合成上伴隨困難。

作為醛類沒有特別限定，例如，可以列舉出甲醛、乙醛、丙醛、正丁醛、異丁醛、戊醛、正己醛、2-乙基丁醛、正庚醛、正辛醛、正壬醛、正癸醛、苯甲醛、肉桂醛等脂肪族醛、芳香族醛、脂環(huán)式醛。它們之中，優(yōu)選碳數(shù)2以上且6以下的脂肪族醛，其中，特別優(yōu)選丁醛。此外，上述醛類可以單獨使用或并用2種以上。進而，也可以在總?cè)╊惖?0質(zhì)量％以下的范圍少量并用多官能醛類、具有其它的官能團的醛類等。

作為聚乙烯醇縮醛樹脂，最優(yōu)選聚乙烯醇縮丁醛，作為聚乙烯醇縮丁醛，可以使用如下的改性聚乙烯醇縮丁醛：使用丁醛對將乙烯酯與其它的單體的共聚物皂化而得到的聚乙烯醇系聚合物丁縮醛化而成的改性聚乙烯醇縮丁醛。其中，作為其它的單體，例如，可以列舉出乙烯、丙烯、正丁烯、異丁烯等α-烯烴；丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸正丁酯，丙烯酸異丁酯、丙烯酸叔丁酯、丙烯酸2-乙基己酯、丙烯酸十二烷基酯、丙烯酸十八烷基酯等丙烯酸酯；甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸正丁酯、甲基丙烯酸異丁酯、甲基丙烯酸叔丁酯、甲基丙烯酸2-乙基己酯、甲基丙烯酸十二烷基酯、甲基丙烯酸十八烷基酯等甲基丙烯酸酯；丙烯酰胺、n-甲基丙烯酰胺、n-乙基丙烯酰胺、n,n-二甲基丙烯酰胺、二丙酮丙烯酰胺，丙烯酰胺丙磺酸以及其的鹽、丙烯酰胺丙基二甲基胺、其的鹽以及其的季鹽、n-羥甲基丙烯酰胺以及其的衍生物等丙烯酰胺以及其的衍生物；甲基丙烯酰胺、n-甲基甲基丙烯酰胺、n-乙基甲基丙烯酰胺、甲基丙烯酰胺丙磺酸以及其的鹽、甲基丙烯酰胺丙基二甲基胺、其的鹽以及其的季鹽、n-羥甲基甲基丙烯酰胺以及其的衍生物等甲基丙烯酰胺以及其的衍生物；甲基乙烯基醚、乙基乙烯基醚、正丁基乙烯基醚、異丁基乙烯基醚、叔丁基乙烯基醚、十二烷基乙烯基醚、十八烷基乙烯基醚等乙烯基醚；丙烯腈、甲基丙烯腈等腈；氯乙烯、氟化乙烯等鹵化乙烯；偏二氯乙烯、偏二氟乙烯等偏二鹵乙烯；醋酸丙烯酯、烯丙基氯等烯丙基化合物；馬來酸酯或馬來酸酐、乙烯基三甲氧基硅烷等乙烯基甲硅烷基化合物；醋酸異丙烯酯等，但并不限定于它們。使這些其它的單體共聚的情況下，通常，這些其它的單體相對于羧酸乙烯酯化合物以低于10摩爾％的比例來使用。此外，作為該其它的單體，可以使用苯乙烯以及苯乙烯的衍生物、以及具有羥基、羧基、羧酸酯基的單體等。

b層中作為除聚乙烯醇縮醛樹脂等熱塑性樹脂以外的成分，進而，可以根據(jù)需要添加增塑劑、抗氧化劑、紫外線吸收劑、光穩(wěn)定劑、粘接性調(diào)節(jié)劑、防粘連劑、顏料、染料、隔熱材料(例如，具有紅外線吸收功能的無機隔熱性微?；蛴袡C隔熱性材料)等。

(增塑劑)

作為本發(fā)明的b層中所使用的增塑劑沒有特別限制，可以使用一元羧酸酯系、多元羧酸酯系等羧酸酯系增塑劑；磷酸酯系增塑劑、有機亞磷酸酯系增塑劑等，除此以外，也可以使用羧酸聚酯系、碳酸聚酯系，以及聚亞烷基二醇系等高分子增塑劑，蓖麻油等羥基羧酸與多元醇的酯化合物；羥基羧酸與一元醇的酯化合物等羥基羧酸酯系增塑劑。

作為一元羧酸酯系增塑劑，為丁酸、異丁酸、己酸、2-乙基丁酸、庚酸、辛酸、2-乙基己酸、月桂酸等一元羧酸與乙二醇、二乙二醇、三乙二醇、四乙二醇、聚乙二醇，聚丙二醇、甘油等多元醇通過縮合反應而得到的化合物，例示出具體的化合物時，可以列舉出：三乙二醇二-2-二乙基丁酸酯、三乙二醇二庚酸酯、三乙二醇二-2-乙基己酸酯、三乙二醇二辛酸酯、四乙二醇二-2-乙基丁酸酯、四乙二醇二庚酸酯、四乙二醇二-2-乙基己酸酯、四乙二醇二辛酸酯、二乙二醇二-2-乙基己酸酯、peg#400二-2-乙基己酸酯、三乙二醇單-2-乙基己酸酯，甘油或二甘油的與2-乙基己酸的完全或部分酯化物等。其中，peg#400表示平均分子量為350～450的聚乙二醇。

作為多元羧酸酯系增塑劑，可以列舉出：己二酸、琥珀酸、壬二酸、癸二酸、鄰苯二甲酸、間苯二酸、對苯二甲酸、苯三甲酸等多元羧酸與甲醇、乙醇、丁醇、己醇、2-乙基丁醇、庚醇、辛醇、2-乙基己醇、癸醇、十二烷醇、丁氧基乙醇、丁氧基乙氧基乙醇、芐醇等碳數(shù)1～12的醇通過縮合反應而得到的化合物。例示出具體的化合物時，可以列舉出己二酸二己酯、己二酸二-2-乙基丁酯、己二酸二庚酯、己二酸二辛酯、己二酸二-2-乙基己酯、己二酸二(丁氧基乙基)酯、己二酸二(丁氧基乙氧基乙基)酯、己二酸單(2-乙基己基)酯、癸二酸二丁酯、癸二酸二己酯、癸二酸二-2-乙基丁酯、鄰苯二甲酸二丁酯、鄰苯二甲酸二己酯、鄰苯二甲酸二(2-乙基丁基)酯、鄰苯二甲酸二辛酯、鄰苯二甲酸二(2-乙基己基)酯、鄰苯二甲酸芐基丁酯、鄰苯二甲酸二(十二烷基)酯等。

作為磷酸系增塑劑或亞磷酸系增塑劑，可以列舉出磷酸或亞磷酸與甲醇、乙醇、丁醇、己醇、2-乙基丁醇、庚醇、辛醇、2-乙基己醇、癸醇、十二烷醇、丁氧基乙醇、丁氧基乙氧基乙醇、或芐醇等碳數(shù)1～12的醇通過縮合反應而得到的化合物。例示出具體的化合物時，可以列舉出磷酸三甲酯、磷酸三乙酯、磷酸三丙酯、磷酸三丁酯、磷酸三(2-乙基己基)酯、磷酸三(丁氧基乙基)酯、亞磷酸三(2-乙基己基)酯等。

作為羧酸聚酯系增塑劑，可以為將草酸、丙二酸、琥珀酸、己二酸、辛二酸、癸二酸、十二烷基二酸、1,2-環(huán)己烷二羧酸、1,3-環(huán)己烷二羧酸、1,4-環(huán)己烷二羧酸等多元羧酸與乙二醇、二乙二醇、三乙二醇、四乙二醇、1,2-丙二醇、1,3-丙二醇、1,2-丁二醇、1,3-丁二醇、1,4-丁二醇、1,2-戊二醇、1,5-戊二醇、2,4-戊二醇、1,2-己二醇、1,6-己二醇、3-甲基-1,5-戊二醇、3-甲基-2,4-戊二醇、1,2-庚二醇、1,7-庚二醇、1,2-辛二醇、1,8-辛二醇、1,2-壬二醇、1,9-壬二醇、2-甲基-1,8-辛二醇、1,2-癸二醇、1,10-癸二醇、1,2-十二烷基二醇、1,12-十二烷基二醇、1,2-環(huán)己二醇、1,3-環(huán)己二醇、1,4-環(huán)己二醇、1,2-雙(羥基甲基)環(huán)己烷、1,3-雙(羥基甲基)環(huán)己烷、1,4-雙(羥基甲基)環(huán)己烷等多元醇交替共聚而得到的羧酸聚酯；脂肪族羥基羧酸，二醇酸、乳酸、2-羥基丁酸、3-羥基丁酸、4-羥基丁酸、6-羥基己酸、8-羥基己酸、10-羥基癸酸、12-羥基十二烷基酸、具有芳香環(huán)的羥基羧酸，4-羥基苯甲酸、4-(2-羥基乙基)苯甲酸等羥基羧酸的聚合物(羥基羧酸聚酯)；將脂肪族內(nèi)酯化合物，γ-丁內(nèi)酯、γ-戊內(nèi)酯、δ-戊內(nèi)酯、β-甲基-δ-戊內(nèi)酯、δ-己醇內(nèi)酯(δ-hexanolactone)、ε-己內(nèi)酯(ε-caprolactone)、丙交酯等具有芳香環(huán)的內(nèi)酯化合物，苯酞等內(nèi)酯化合物開環(huán)聚合而得到的羧酸聚酯。這些羧酸聚酯的末端結(jié)構(gòu)沒有特別限定，可以為羥基、羧基，此外，也可以為使末端羥基、末端羧基與1元羧酸或者1元醇反應而進行酯鍵合得到的物質(zhì)。

作為碳酸聚酯系增塑劑，可以列舉出將乙二醇、二乙二醇、三乙二醇、四乙二醇、1,2-丙二醇、1,3-丙二醇、1,2-丁二醇、1,3-丁二醇、1,4-丁二醇、1,2-戊二醇、1,5-戊二醇、2,4-戊二醇、1,2-己二醇、1,6-己二醇、3-甲基-1,5-戊二醇、3-甲基2,4-戊二醇、1,2-庚二醇、1,7-庚二醇、1,2-辛二醇、1,8-辛二醇、1,2-壬二醇、1,9-壬二醇、2-甲基-1,8-辛二醇、1,2-癸二醇、1,10-癸二醇、1,2-十二烷基二醇、1,12-十二烷基二醇、1,2-環(huán)己二醇、1,3-環(huán)己二醇、1,4-環(huán)己二醇、1,2-雙(羥基甲基)環(huán)己烷、1,3-雙(羥基甲基)環(huán)己烷、1,4-雙(羥基甲基)環(huán)己烷等多元醇與碳酸二甲酯、碳酸二乙酯等碳酸酯通過酯交換反應進行交替共聚而得到的碳酸聚酯。這些碳酸聚酯化合物的末端結(jié)構(gòu)沒有特別限定，可以為碳酸酯基或羥基等。

作為聚亞烷基二醇系增塑劑，可以列舉出將一元醇、多元醇、一元羧酸以及多元羧酸作為引發(fā)劑使環(huán)氧乙烷、環(huán)氧丙烷、環(huán)氧丁烷、氧雜環(huán)丁烷等環(huán)氧化物開環(huán)聚合而得到的聚合物。

作為羥基羧酸酯系增塑劑，也可以使用羥基羧酸的1元醇酯；蓖麻油酸甲酯、蓖麻油酸乙酯、蓖麻油酸丁酯、6-羥基己酸甲酯、6-羥基己酸乙酯、6-羥基己酸丁酯、羥基羧酸的多元醇酯；乙二醇二(6-羥基己酸)酯、二乙二醇二(6-羥基己酸)酯、三乙二醇二(6-羥基己酸)酯、3-甲基-1,5-戊二醇二(6-羥基己酸)酯、3-甲基-1,5-戊二醇二(2-羥基丁酸)酯、3-甲基-1,5-戊二醇二(3-羥基丁酸)酯、3-甲基-1,5-戊二醇二(4-羥基丁酸)酯、三乙二醇二(2-羥基丁酸)酯、甘油三(蓖麻油酸)酯、l-酒石酸二(1-(2-乙基己基))，將除蓖麻油之外的羥基羧酸的多元醇酯的k個源自羥基羧酸的基團置換為源自不含羥基的羧酸的基團或氫原子而得到的化合物，這些羥基羧酸酯可以使用由以往公知的方法得到的物質(zhì)。

在本發(fā)明中，這些增塑劑可以單獨使用，也可以并用2種以上。

在b層中含有增塑劑時，從提高增塑劑與b層中所使用的樹脂(特別是聚乙烯醇縮醛樹脂)的相容性、向其它層的低移動性、非移動性的觀點出發(fā)，優(yōu)選使用熔點為30℃以下且羥值為15mgkoh/g以上且450mgkoh/g以下的酯系增塑劑或醚系增塑劑，或者，優(yōu)選使用為非晶性且羥值為15mgkoh/g以上且450mgkoh/g以下的酯系增塑劑或醚系增塑劑。其中，非晶性是指在-20℃以上的溫度下未觀測到熔點。前述羥值優(yōu)選為15mgkoh/g以上，更優(yōu)選為30mgkoh/g以上，為45mgkoh/g以上是最適的。此外，前述羥值優(yōu)選為450mgkoh/g以下，更優(yōu)選為360mgkoh/g以下，為280mgkoh/g以下是最適的。作為前述酯系增塑劑，可以列舉出滿足上述規(guī)定的聚酯(前述的羧酸聚酯系增塑劑、碳酸聚酯系增塑劑等)，羥基羧酸酯化合物(前述的羥基羧酸酯系增塑劑等)，作為醚系增塑劑，可以列舉出滿足前述規(guī)定的聚醚化合物(前述的聚亞烷基二醇系增塑劑等)。

增塑劑的含量相對于100質(zhì)量份聚乙烯醇縮醛樹脂等熱塑性樹脂優(yōu)選為50質(zhì)量份以下，更優(yōu)選為40質(zhì)量份以下，進一步優(yōu)選為30質(zhì)量份以下，特別優(yōu)選為20質(zhì)量份以下，特別優(yōu)選為10質(zhì)量份以下，更特別優(yōu)選為6質(zhì)量份以下，最優(yōu)選為0質(zhì)量份(即，不含增塑劑)。增塑劑的含量相對于100質(zhì)量份聚乙烯醇縮醛樹脂等熱塑性樹脂超過50質(zhì)量份時，存在層疊體的處理性變差、b層以及層疊體的剪切儲能模量變低的傾向。此外，還存在在夾層玻璃制作后的隔音性的經(jīng)時變化變大，隔音性能的穩(wěn)定性降低的傾向。需要說明的是，可以并用2種以上的增塑劑。

作為增塑劑，可以使用含有羥基的化合物，具有羥基的化合物的含量相對于b層中所使用的增塑劑的總量的比例優(yōu)選為10質(zhì)量％以上，更優(yōu)選為15質(zhì)量％以上，進一步優(yōu)選為20質(zhì)量％以上，特別優(yōu)選為50質(zhì)量％以上，特別優(yōu)選為70質(zhì)量％以上，特別優(yōu)選為80質(zhì)量％以上。最優(yōu)選為90質(zhì)量％以上。具有羥基的化合物的含量相對于b層中所使用的增塑劑的總量的比例優(yōu)選為100質(zhì)量％以下，更優(yōu)選為90質(zhì)量％以下，進一步優(yōu)選為80質(zhì)量％以下。具有羥基的化合物與樹脂、特別是聚乙烯醇縮醛樹脂、離聚物具有高相容性，向其它的樹脂層的移動性低，因此可以得到隔音性能的穩(wěn)定性優(yōu)異的層疊體。

(其它的添加成分)

作為抗氧化劑，例如，可以列舉出酚系抗氧化劑、磷系抗氧化劑、硫系抗氧化劑等，它們之中優(yōu)選酚系抗氧化劑，特別優(yōu)選烷基取代酚系抗氧化劑。

作為酚系抗氧化劑的例子，可以列舉出2-叔丁基-6-(3-叔丁基-2-羥基-5-甲基芐基)-4-甲基苯基丙烯酸酯、2,4-二叔戊基-6-(1-(3,5-二叔戊基-2-羥基苯基)乙基)苯基丙烯酸酯等丙烯酸酯系化合物、2,6-二叔丁基-4-甲基苯酚、2,6-二叔丁基-4-乙基苯酚、十八烷基-3-(3,5-)二叔丁基-4-羥基苯基)丙酸酯、2,2’-亞甲基-雙(4-甲基-6-叔丁基苯酚)、4,4’-丁叉基-雙(4-甲基-6-叔丁基苯酚)、4,4’-丁叉基-雙(6-叔丁基-間甲酚)、4,4’-硫代雙(3-甲基-6-叔丁基苯酚)、雙(3-環(huán)己基-2-羥基-5-甲基苯基)甲烷、3,9-雙(2-(3-(3-叔丁基-4-羥基-5-甲基苯基)丙酰氧基)-1,1-二甲基乙基)-2,4,8,10-四氧雜螺[5.5]十一烷、1,1,3-三(2-甲基-4-羥基-5-叔丁基苯基)丁烷、1,3,5-三甲基-2,4,6-三(3,5-二叔丁基-4-羥基芐基)苯、四(亞甲基-3-(3’,5’-二叔丁基-4’-羥基苯基)丙酸酯)甲烷、或者三乙二醇雙(3-(3-叔丁基-4-羥基-5-甲基苯基)丙酸酯)等烷基取代酚系化合物、1,3,5-三(2,6-二甲基-3-羥基-4-叔丁基芐基)-1,3,5-三嗪-2,4,6(1h,3h,5h)-三酮、6-(4-羥基-3,5-二叔丁基苯胺基)-2,4-雙-辛基硫代-1,3,5-三嗪、6-(4-羥基-3,5-二甲基苯胺基)-2,4-雙-辛基硫代-1,3,5-三嗪、6-(4-羥基-3-甲基-5-叔丁基苯胺基)-2,4-雙-辛基硫代-1,3,5-三嗪、或者2-辛基硫代-4,6-雙-(3,5-二叔丁基-4-氧基苯胺基)-1,3,5-三嗪等含三嗪基的苯酚系化合物等。

作為磷系抗氧化劑，例如，可以列舉出三苯基亞磷酸酯、二苯基異癸基亞磷酸酯、苯基二異癸基亞磷酸酯、三(壬基苯基)亞磷酸酯、三(二壬基苯基)亞磷酸酯、三(2-叔丁基-4-甲基苯基)亞磷酸酯、三(2,4-二叔丁基)亞磷酸酯、三(環(huán)己基苯基)亞磷酸酯、2,2-亞甲基雙(4,6-二叔丁基苯基)辛基亞磷酸酯、9,10-二氫-9-氧雜-10-磷雜菲-10-氧化物、10-(3,5-二叔丁基-4-羥基芐基)-9,10-二氫-9-氧雜-10-磷雜菲-10-氧化物、或者10-癸氧基-9,10-二氫-9-氧雜-10-磷雜菲等單亞磷酸酯系化合物、4,4’-丁叉基-雙(3-甲基-6-叔丁基苯基-二-十三烷基亞磷酸酯)，4,4’-異丙叉基-雙(苯基-二-烷基(c12～c15)亞磷酸酯)4,4’-異丙叉基-雙(二苯基單烷基(c12～c15)亞磷酸酯)、1,1,3-三(2-甲基-4-二-十三烷基亞磷酸酯-5-叔丁基苯基)丁烷、或者四(2,4-二-叔丁基苯基)-4,4’-聯(lián)亞苯基亞磷酸酯等二亞磷酸酯系化合物等。它們之中優(yōu)選為單亞磷酸酯系化合物。

作為硫系抗氧化劑，例如，可以列舉出3,3’-硫代二丙酸二月桂基酯、3,3-硫代二丙酸二硬脂基酯、3,3’-硫代二丙酸月桂基硬脂基酯、季戊四醇-四(β-月桂基-硫代丙酸酯)、3,9-雙(2-十二烷基硫代乙基)-2,4,8,10-四氧雜螺[5.5]十一烷等。

這些抗氧化劑可以單獨或組合使用2種以上。抗氧化劑的配合量相對于100質(zhì)量份熱塑性樹脂優(yōu)選為0.001質(zhì)量份以上，更優(yōu)選為0.01質(zhì)量份以上。此外，抗氧化劑的配合量相對于100質(zhì)量份熱塑性樹脂優(yōu)選為5質(zhì)量份以下，更優(yōu)選為1質(zhì)量份以下。抗氧化劑的量少于0.001質(zhì)量份時，有時難以發(fā)揮充分的效果，此外，即便多于5質(zhì)量份，也不能期望格外的效果。

此外，作為紫外線吸收劑，可以列舉出2-(5-甲基-2-羥基苯基)苯并三唑、2-[2-羥基-3,5-雙(α,α’-二甲基芐基)苯基]-2h-苯并三唑、2-(3,5-二叔丁基-2-羥基苯基)苯并三唑、2-(3-叔丁基-5-甲基-2-羥基苯基)-5-氯代苯并三唑、2-(3,5-二叔丁基-5-甲基-2-羥基苯基)-5-氯代苯并三唑、2-(3,5-二叔戊基-2-羥基苯基)苯并三唑或者2-(2’-羥基-5’-叔辛基苯基)苯并三唑等苯并三唑系紫外線吸收劑，2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基苯甲酸酯、雙(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)癸二酸酯、雙(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)-2-(3,5-二叔丁基-4-羥基芐基)-2-正丁基丙二酸酯、或者4-(3-(3,5-二叔丁基-4-羥基苯基)丙酰氧基)-1-(2-(3-(3,5-二叔丁基-4-羥基苯基)丙酰氧基)乙基)-2,2,6,6-四甲基哌啶等受阻胺系紫外線吸收劑、2,4-二叔丁基苯基-3,5-二叔丁基-4-羥基苯甲酸酯、或者十六烷基-3,5-二叔丁基-4-羥基苯甲酸酯等苯甲酸酯系紫外線吸收劑等。這些紫外線吸收劑的添加量相對于熱塑性樹脂以質(zhì)量基準計優(yōu)選為10ppm以上，更優(yōu)選為100ppm以上。此外，紫外線吸收劑的添加量相對于熱塑性樹脂以質(zhì)量基準計優(yōu)選為50000ppm以下，更優(yōu)選為10000ppm以下。紫外線吸收劑的添加量少于10ppm時，有時難以發(fā)揮充分的效果，此外，即便使紫外線吸收劑的添加量多于50000ppm也不能期望格外的效果。這些紫外線吸收劑也可以組合使用2種以上。

作為光穩(wěn)定劑，可以列舉出受阻胺系的物質(zhì)，例如，株式會社adeka制“adekastabla-57(商品名)”，cibaspecialtychemicalsco.,ltd.制“tinuvin622(商品名)”。

此外，根據(jù)需要，也可以控制所得到的層疊體對玻璃等的粘接性。作為控制粘接性的方法，通常，可以列舉出添加作為夾層玻璃的粘接性調(diào)節(jié)劑所使用的添加劑的方法，添加用于調(diào)整粘接性的各種添加劑的方法等。通過這樣的方法，可以得到包含粘接性調(diào)節(jié)劑和/或用于調(diào)整粘接性的各種添加劑的夾層玻璃用中間膜。

作為粘接性調(diào)節(jié)劑，例如，可以使用國際公開第03/033583號中所公開的物質(zhì)，優(yōu)選使用堿金屬鹽、堿土金屬鹽，例如，可以列舉出鉀、鈉、鎂等的鹽。作為上述鹽，可以列舉出辛烷酸、己酸、丁酸、醋酸、甲酸等羧酸等有機酸；鹽酸、硝酸等無機酸的鹽等。

粘接性調(diào)節(jié)劑的最適的添加量根據(jù)使用的添加劑而不同，所得到的層疊體向玻璃的粘接力在pummel試驗(pummeltest；國際公開第03/033583號等中記載)中，通常優(yōu)選以成為3以上且10以下的方式來調(diào)整，特別是要求高耐貫通性的情況下更優(yōu)選以成為3以上且6以下的方式調(diào)整，需要高防止玻璃飛散性的情況下更優(yōu)選以成為7以上且10以下的方式調(diào)整。要求高防止玻璃飛散性的情況下，不添加粘接性調(diào)節(jié)劑也是有用的方法。

[層疊體(夾層玻璃用中間膜)]

本發(fā)明的層疊體包含具有上述的性質(zhì)的至少在2個b層之間層疊有具有上述性質(zhì)的a層的層疊體。通過這樣的構(gòu)成，可以得到隔音性以及彎曲強度優(yōu)異的層疊體。本發(fā)明的層疊體可以適宜地用作夾層玻璃用中間膜。

本發(fā)明的層疊體的制造方法沒有特別限定，均勻地混煉構(gòu)成b層的樹脂組合物之后，利用擠出法、壓延法、壓制法、流延法、吹塑法等公知制膜方法制作b層，此外，用同樣的方法，利用樹脂制作a層，使它們由壓制成形等層疊，也可以通過共擠出法使b層、a層以及其它必要的層成形。

在公知的制膜方法之中特別適宜地采用使用擠出機制造層疊體的方法。擠出時的樹脂溫度優(yōu)選為150℃以上，更優(yōu)選為170℃以上。此外，擠出時的樹脂溫度優(yōu)選為250℃以下，更優(yōu)選為230℃以下。樹脂溫度變得過高時，引起所使用的樹脂分解，擔心樹脂的劣化。相反溫度過低時，從擠出機的噴出不穩(wěn)定，成為機械故障的主要因素。為了高效地去除揮發(fā)性物質(zhì)，優(yōu)選從擠出機的通氣口通過減壓去除揮發(fā)性物質(zhì)。

在本發(fā)明的層疊體中，基于jisk7244-10、在頻率1hz的條件下進行復合剪切粘度試驗而測定的溫度25℃下的剪切儲能模量優(yōu)選為1.30mpa以上，更優(yōu)選為2.00mpa以上，進一步優(yōu)選為3.00mpa以上。上述條件下的剪切儲能模量為1.30mpa以上的情況下，將層疊體用于夾層玻璃時，彎曲強度上升。另一方面，從使夾層玻璃用中間膜的外觀更良好、容易制造夾層玻璃的觀點出發(fā)，在層疊體中，上述條件下的剪切儲能模量優(yōu)選為10.0mpa以下，更優(yōu)選為8.00mpa以下，進一步優(yōu)選為6.00mpa以下。在上述條件下所測定的在溫度25℃下的剪切儲能模量為1.30mpa以上的層疊體可以如下得到：例如將包含含有在-40～30℃的范圍具有tanδ成為最大的峰的彈性體的組合物的a層、和在溫度25℃下的剪切儲能模量為10.0mpa以上的多個b層，至少在2個b層之間層疊a層，從而得到。

在本發(fā)明的層疊體(夾層玻璃用中間膜)中，基于jisk7244-10而在頻率1hz的條件下進行復合剪切粘度試驗而測定的溫度50℃下的剪切儲能模量優(yōu)選為1.30mpa以上，更優(yōu)選為1.50mpa以上，進一步優(yōu)選為2.00mpa以上。上述的剪切儲能模量為1.30mpa以上的情況下，特別是在層疊體的溫度升至50℃以上時，將層疊體用于夾層玻璃時的彎曲強度提高。另一方面，從使外觀更良好、容易制造夾層玻璃的觀點出發(fā)，在層疊體中，上述條件下的剪切儲能模量優(yōu)選為6.00mpa以下，更優(yōu)選為4.00mpa以下，進一步優(yōu)選為3.00mpa以下。在上述條件下所測定的在溫度50℃下的剪切儲能模量為1.30mpa以上的層疊體可以如下得到：將包含含有在-40～30℃的范圍具有tanδ成為最大的峰的彈性體的組合物的a層、和在溫度25℃下的剪切儲能模量為10.0mpa以上的多個b層，至少在2個b層之間層疊a層，從而得到。

a層的膜厚優(yōu)選為20μm以上，更優(yōu)選為25μm以上，進一步優(yōu)選為30μm以上，特別優(yōu)選為50μm以上，最優(yōu)選為100μm以上。此外，a層的膜厚優(yōu)選為500μm以下，更優(yōu)選為400μm以下，進一步優(yōu)選為300μm以下。a層的膜厚低于20μm時，存在隔音性降低的傾向，a層的膜厚超過400μm時，存在在制作夾層玻璃時耐貫通性等機械特性惡化，有損作為夾層玻璃的安全性能的傾向。本發(fā)明的層疊體中包含多個a層時，a層總體的總厚度優(yōu)選滿足上述范圍。

b層的膜厚優(yōu)選為100μm以上，更優(yōu)選為150μm以上，進一步優(yōu)選為200μm以上。b層的膜厚優(yōu)選為650μm以下，更優(yōu)選為500μm以下，進一步優(yōu)選為350μm以下，進一步優(yōu)選為300μm以下。b層的膜厚低于100μm時，存在層疊體的彎曲剛度變小、在高頻區(qū)域中的隔音性降低的傾向，b層的膜厚超過650μm時，存在無論頻率域均隔音性降低、容易引起隔音性能的經(jīng)時變化而隔音性能的穩(wěn)定性降低的傾向。

b層總體的總厚度優(yōu)選為300μm以上，更優(yōu)選為400μm以上，進一步優(yōu)選為500μm以上，特別優(yōu)選為600μm以上。b層總體的總厚度優(yōu)選為750μm以下，更優(yōu)選為720μm以下，進一步優(yōu)選為700μm以下。b層總體的總厚度為300μm以上時，存在層疊體的彎曲強度變大的傾向，b層總體的總厚度為750μm以下時，成形性提高，使用輥的卷取變得容易。

a層的總厚度相對于b層的總厚度的比(a層的總厚度/b層的總厚度)優(yōu)選為1/1以下，更優(yōu)選為1/2以下，進一步優(yōu)選為1/3以下。a層的總厚度相對于b層的總厚度的比優(yōu)選為1/30以上，更優(yōu)選為1/15以上，進一步優(yōu)選為1/6.5以上，特別優(yōu)選為1/5以上。上述比率小于1/30時，存在層疊體的隔音效果變小的傾向。另一方面，上述比率大于1/1時，存在層疊體的彎曲剛度變小、高頻區(qū)域中的隔音性降低、容易引起隔音性能的經(jīng)時變化而使隔音性能的穩(wěn)定性降低、層疊體的剪切儲能模量降低而使層疊體的彎曲強度降低的傾向。

例如，a層中所含的熱塑性彈性體僅為1種時(或者，即便a層中包含2種以上熱塑性彈性體時，也使用tanδ的峰溫度之差低于5℃的熱塑性彈性體的情況下)，熱塑性彈性體層的tanδ的峰溫度為-20℃以下時，熱塑性彈性體層的膜厚優(yōu)選為20μm以上，更優(yōu)選為30μm以上，此外，優(yōu)選為120μm以下，更優(yōu)選為100μm以下。含有熱塑性彈性體的a層的tanδ的峰溫度超過-20℃且-15℃以下時，含有熱塑性彈性體的a層的膜厚優(yōu)選為50μm以上，更優(yōu)選為70μm以上，此外，優(yōu)選為200μm以下，更優(yōu)選為160μm以下。含有熱塑性彈性體的a層的tanδ的峰溫度超過-15℃時，含有熱塑性彈性體的a層的膜厚優(yōu)選為80μm以上，更優(yōu)選為100μm以上，此外，優(yōu)選為300μm以下，更優(yōu)選為260μm以下。含有熱塑性彈性體的a層的膜厚處于優(yōu)選范圍之外時，存在在室溫下的隔音性降低、所得到的夾層玻璃的彎曲強度降低的傾向。

b層的膜厚優(yōu)選為50μm以上，更優(yōu)選為100μm以上。b層的膜厚優(yōu)選為1000μm以下，更優(yōu)選為500μm以下。b層的膜厚低于50μm時，存在層疊體的彎曲強度變小、在高頻區(qū)域中的隔音性降低的傾向。

對于本實施方式中的層疊體，如圖1所示，成為a層1被b層2a以及b層2b所夾持的層疊結(jié)構(gòu)。層疊體中的層疊結(jié)構(gòu)根據(jù)目的而決定，除了b層/a層/b層的層疊結(jié)構(gòu)之外，也可以為b層/a層/b層/a層，b層/a層/b層/a層/b層的層疊結(jié)構(gòu)。為a層/b層的二層結(jié)構(gòu)時，存在夾層玻璃用中間膜的隔音性或彎曲強度降低的傾向。

此外，也可以包含1層以上的除a層、b層以外的層(設(shè)為c層)，例如，也可以為b層/a層/c層/b層，b層/a層/b層/c層，b層/c層/a層/c層/b層，b層/c層/a層/b層/c層，b層/a層/c層/b層/c層，c層/b層/a層/b層/c層，c層/b層/a層/c層/b層/c層，c層/b層/c層/a層/c層/b層/c層等層疊結(jié)構(gòu)。此外，在上述層疊結(jié)構(gòu)中，c層中的成分可以相同也可以不同。這即便對于a層或b層中的成分也是同樣的。

需要說明的是，作為c層，可以使用包含公知的樹脂的層，例如，可以使用聚乙烯、聚丙烯、聚氯乙烯、聚苯乙烯、聚醋酸乙烯酯、聚氨酯、聚四氟乙烯、丙烯酸(酯)類樹脂、聚酰胺、聚縮醛、聚碳酸酯、聚酯之中的聚對苯二甲酸乙二醇酯、聚對苯二甲酸丁二醇酯、環(huán)狀聚烯烴、聚苯硫醚、聚四氟乙烯、聚砜、聚醚砜、聚芳酯、液晶聚合物、聚酰亞胺等。此外，c層中可以根據(jù)需要添加增塑劑、抗氧化劑、紫外線吸收劑、光穩(wěn)定劑、防粘連劑、顏料、染料、隔熱材料(例如，具有紅外線吸收功能的、無機隔熱性微粒或有機隔熱性材料)等添加劑。

本發(fā)明的層疊體中作為隔熱材料例如含有隔熱性微粒或者隔熱性化合物，從而對層疊體賦予隔熱功能，制成夾層玻璃時，可以將波長1500nm下的透射率設(shè)為50％以下。隔熱性微?？梢园赼層、b層、根據(jù)需要含有的c層的任一者中?？梢詢H包含在任一層中，也可以包含在多層中。含有隔熱性微粒的情況下，從抑制光學不均的觀點出發(fā)，優(yōu)選在至少一個a層中含有。作為隔熱性微粒，可以列舉出錫摻雜氧化銦(ito)等金屬摻雜氧化銦、銻摻雜氧化錫(ato)等金屬摻雜氧化錫、鋁摻雜氧化鋅(azo)等金屬摻雜氧化鋅、由通式mmwon(m表示金屬元素，m為0.01以上且1.0以下，n為2.2以上且3.0以下)表示的金屬元素復合氧化鎢、銻酸鋅(znsb2o5)、六硼化鑭等。其中，優(yōu)選ito、ato、金屬元素復合氧化鎢，更優(yōu)選金屬元素復合氧化鎢。作為前述金屬元素復合氧化鎢中的由m表示的金屬元素，例如，可以列舉出cs、tl、rb、na、k等，特別優(yōu)選cs。從隔熱性的觀點出發(fā)，上述m優(yōu)選為0.2以上，更優(yōu)選為0.3以上，此外，優(yōu)選為0.5以下，更優(yōu)選為0.4以下。

隔熱性微粒的含量相對于構(gòu)成層疊體的層中使用的樹脂總體優(yōu)選為0.01質(zhì)量％以上，更優(yōu)選為0.05質(zhì)量％以上，進一步優(yōu)選為0.1質(zhì)量％以上，特別優(yōu)選為0.2質(zhì)量％以上。此外，優(yōu)選為5質(zhì)量％以下，更優(yōu)選為3質(zhì)量％以下。隔熱性微粒的含量多于5質(zhì)量％時，會對可見光線的透射率表現(xiàn)出影響。從層疊體的透明性的觀點出發(fā)，隔熱性微粒的平均粒徑優(yōu)選為100nm以下，更優(yōu)選為50nm以下。需要說明的是，其中，所謂隔熱性微粒的平均粒徑是指用激光衍射裝置所測定的粒徑。

作為隔熱性化合物，可以列舉出酞菁化合物、萘酞菁化合物等。前述隔熱性化合物從進一步提高隔熱性的觀點出發(fā)，優(yōu)選含有金屬。作為前述金屬，例如，可以列舉出na、k、li、cu、zn、fe、co、ni、ru、rh、pd、pt、mn、sn、v、ca、al等，特別優(yōu)選ni。

隔熱性化合物的含量相對于構(gòu)成層疊體的層中使用的樹脂總體優(yōu)選為0.001質(zhì)量％以上，更優(yōu)選為0.005質(zhì)量％以上，進一步優(yōu)選為0.01質(zhì)量％以上。此外，優(yōu)選為1質(zhì)量％以下，更優(yōu)選為0.5質(zhì)量％以下。隔熱性化合物的含量多于1質(zhì)量％時，會對可見光線的透射率表現(xiàn)出影響。

此外，本發(fā)明的層疊體優(yōu)選在表面用熔裂、壓花等以往公知的方法形成凹凸結(jié)構(gòu)。熔裂、壓花的形狀沒有特別限定，可以采用以往公知的形狀。

此外，層疊體的膜厚的總計優(yōu)選為20μm以上，更優(yōu)選為100μm以上。此外，層疊體的膜厚的總計優(yōu)選為10000μm以下，更優(yōu)選為3000μm以下。層疊體的膜厚過薄時，制作夾層玻璃時，有時不能很好地層壓，層疊體的膜厚過厚時，帶來成本上升，因此不優(yōu)選。

[夾層玻璃]

在夾層玻璃內(nèi)部具有本發(fā)明的層疊體的構(gòu)成，從而可以得到彎曲強度優(yōu)異的夾層玻璃，隔音性、特別是高頻區(qū)域中的隔音性優(yōu)異的夾層玻璃，隔音性以及隔音性能的穩(wěn)定性優(yōu)異的夾層玻璃，以及在廣泛溫度范圍下隔音性優(yōu)異的夾層玻璃。

因此，本發(fā)明的夾層玻璃可以適宜地用作汽車用擋風玻璃、汽車用側(cè)窗玻璃、汽車用天窗、汽車用后玻璃、或者平視顯示器用玻璃、建筑用的窗戶、墻、屋頂、日光室、隔音墻、櫥窗、陽臺、扶手墻等的部件，或適宜地用于會議室等間隔玻璃部件等。在內(nèi)部具有本發(fā)明的層疊體的構(gòu)成的夾層玻璃應用于平視顯示器用玻璃的情況下，所使用的該層疊體的截面形狀優(yōu)選一個端面?zhèn)群?，另一個端面?zhèn)缺〉男螤睢４藭r，截面形狀也可以為從一個端面?zhèn)认蛄硪粋€端面?zhèn)戎饾u變薄那樣的、總體為楔形的形狀，也可以為從一個端面至該端面與另一端面之間的任意位置為同一厚度、且從該任意的位置至另一端面逐漸變薄那樣的、截面的一部分為楔形的形狀。

本發(fā)明的夾層玻璃中通常使用2片玻璃。構(gòu)成本發(fā)明的夾層玻璃的玻璃厚度沒有特別限定，優(yōu)選為100mm以下。此外，本發(fā)明的層疊體由于彎曲強度優(yōu)異，因此即便使用厚度2.8mm以下的薄板玻璃制作夾層玻璃，也可以實現(xiàn)夾層玻璃的輕量化而不損害夾層玻璃的強度。玻璃的厚度從輕量化的觀點出發(fā)，至少一片優(yōu)選為2.8mm以下，更優(yōu)選為2.5mm以下，進一步優(yōu)選為2.0mm以下，特別優(yōu)選為1.8mm以下。特別是，通過將一個玻璃的厚度設(shè)為1.8mm以上，另一個玻璃的厚度設(shè)為1.8mm以下，將各玻璃的厚度之差設(shè)為0.2mm以上，從而可以制作實現(xiàn)薄膜化和輕量化的夾層玻璃而不損害彎曲強度。上述各玻璃的厚度之差優(yōu)選為0.5mm以上。

(隔音性)

夾層玻璃的隔音性可以由通過基于中央激振法的阻尼試驗而得到的損耗系數(shù)來評價。阻尼試驗是評價損耗系數(shù)根據(jù)頻率、溫度而變?yōu)楹沃档脑囼?。將設(shè)頻率為一定時在某種溫度范圍內(nèi)成為最大的損耗系數(shù)稱為最大損耗系數(shù)?；谥醒爰ふ穹ǖ淖枘釡y定中，得到相對于在一定溫度下的頻率的損耗系數(shù)的值。為了得到最大損耗系數(shù)，實施溫度為0、10、20、30、40、50℃下振動的測定，可以從所得到的值得到損耗系數(shù)相對于在頻率一定下的溫度的線形。最大損耗系數(shù)為表示阻尼的好壞的指標，具體而言，為表示板狀的物體中發(fā)生的彎曲振動以何種程度的速度衰減的指標。即，最大損耗系成為隔音性的指標，夾層玻璃的最大損耗系數(shù)越高，夾層玻璃的隔音性越高。

在本實施方式中，將層疊體用作夾層玻璃用中間膜來制作夾層玻璃，對于所得到的夾層玻璃進行基于中央激振法的阻尼試驗的情況下，頻率2000hz且溫度0～50℃下的最大損耗系數(shù)優(yōu)選為0.20以上，更優(yōu)選為0.25以上，進一步優(yōu)選為0.28以上。上述條件下的最大損耗系數(shù)低于0.20時，夾層玻璃的隔音性缺乏，不適于以隔音為目的的用途。在上述條件下所測定的最大損耗系數(shù)為0.20以上的夾層玻璃可以如下得到：將包含含有在-40～30℃的范圍具有tanδ成為最大的峰的彈性體的組合物的a層、和由進行復合剪切粘度試驗而測定的溫度25℃下的剪切儲能模量為10.0mpa以上的多個b層，至少在2個b層之間層疊a層，從而得到。

(高頻區(qū)域中的隔音性)

在此，從制作可以抑制由吻合現(xiàn)象導致的高頻區(qū)域中的隔音性能降低的夾層玻璃的觀點出發(fā)，對于本發(fā)明的層疊體，在用2片縱300mm、橫25mm、厚度1.9mm的浮法玻璃夾持該層疊體而制作夾層玻璃時，在20℃下利用中央激振法所測定的4階共振頻率下的損耗系數(shù)優(yōu)選為0.2以上，更優(yōu)選為0.4以上，進一步優(yōu)選為0.6以上。4階共振頻率下的損耗系數(shù)低于0.2時，存在隔音性變得不充分的傾向。為了將4階共振頻率下的損耗系數(shù)設(shè)為0.2以上，例如，可以用使用硬鏈段相對于構(gòu)成a層的熱塑性彈性體的含量為規(guī)定的比例以上(例如，14質(zhì)量％以上)的物質(zhì)，將a層的總厚度相對于成為層疊體的保護層的b層的總厚度的比設(shè)為規(guī)定的比例以上(例如，1/6.5以上)的方法等而達成。

4階共振頻率下的損耗系數(shù)例如可以用以下的方法測定。在2片市售的浮法玻璃(縱300mm×橫25mm×厚度1.9mm)中夾持層疊體，通過真空袋法(條件：從30℃經(jīng)過60分鐘升溫至160℃，之后在160℃下保持30分鐘)制作夾層玻璃。之后，將夾層玻璃的中央部固定在被內(nèi)置于機械阻抗裝置中的勵振器的阻抗頭中的勵振力檢測器的前端部，在20℃下、在頻率0～10000hz的范圍對夾層玻璃的中央部施加振動，檢測該點的勵振力和加速度波形，從而進行基于中央激振法的夾層玻璃的阻尼試驗。以將所得到的勵振力和加速度信號積分而得到的速度信號為基礎(chǔ)，求出起振點(施加振動的夾層玻璃的中央部)的機械阻抗，在將橫軸設(shè)為頻率、縱軸設(shè)為機械阻抗而得到的阻抗曲線中，從表示4階模態(tài)的峰的頻率和半值寬度，可以求出夾層玻璃的4階共振頻率下的損耗系數(shù)。

此外，從制作可以抑制由吻合現(xiàn)象導致的高頻區(qū)域中的隔音性能的降低的夾層玻璃的觀點出發(fā)，對于本發(fā)明的層疊體，在用2片縱300mm、橫25mm、厚度1.9mm的浮法玻璃夾持該層疊體而制作夾層玻璃時，基于iso16940(2008)而算出的該4階共振頻率下的彎曲剛度優(yōu)選為150n·m以上，更優(yōu)選為200n·m以上。4階共振頻率下的彎曲剛度低于150n·m時，存在容易發(fā)生吻合現(xiàn)象、高頻區(qū)域中的隔音性降低的傾向。為了將4階共振頻率下的彎曲剛度設(shè)為150n·m以上，例如，可以使用硬鏈段相對于構(gòu)成a層的熱塑性彈性體的含量為規(guī)定的比例以上(例如，14質(zhì)量％以上)的物質(zhì)，將a層的總厚度相對于作為層疊體的保護的b層的總厚度的比設(shè)為規(guī)定的比例以下(例如，1/1以下)的方法等而達成。

此外，使用4階共振頻率下的損耗系數(shù)以及彎曲剛度，基于iso16940(2008)而算出的、6300hz下的傳聲損失(transmissionloss)優(yōu)選為43db以上，更優(yōu)選為45db以上。8000hz下的傳聲損失優(yōu)選為50db以上，更優(yōu)選為53db以上。10000hz下的傳聲損失優(yōu)選為56db以上，更優(yōu)選為60db以上。

(隔音性能的穩(wěn)定性)

在此，從制作夾層玻璃制作后的隔音性的經(jīng)時變化少、隔音性能的穩(wěn)定性優(yōu)異的夾層玻璃的觀點出發(fā)，本發(fā)明的層疊體優(yōu)選為如下的層疊體：其為a層位于至少2個b層之間的層疊體，并且對于用厚度2mm的玻璃夾持該層疊體、在溫度140℃、壓力1mpa的條件下保持60分鐘從而壓接來制作的夾層玻璃，通過利用中央激振法的阻尼試驗而測定的20℃、2000hz下的損耗系數(shù)α為0.2以上，對于將該夾層玻璃在18℃下保持1個月之后的夾層玻璃，通過利用中央激振法的阻尼試驗而測定的20℃、2000hz下的損耗系數(shù)β相對于損耗系數(shù)α的比率β/α為0.70以上；或者，其為a層位于至少2個b層之間的層疊體，并且對于將包含該層疊體的夾層玻璃在18℃下、保持1個月之后的夾層玻璃，通過利用中央激振法的阻尼試驗而測定的20℃、2000hz下的損耗系數(shù)β為0.2以上，對于將在18℃下保持1個月之后的夾層玻璃在100℃下加熱24小時之后的夾層玻璃，通過利用中央激振法的阻尼試驗而測定的20℃、2000hz下的損耗系數(shù)γ相對于損耗系數(shù)β的比率γ/β為0.80以上且低于1.30以下。

作為可以得到滿足對于后述的夾層玻璃的通過利用中央激振法的阻尼試驗所測定的損耗系數(shù)α、β、γ中涉及的規(guī)定條件的層疊體的方法，例如，可以列舉出將層疊體設(shè)為以下結(jié)構(gòu)的方法。

作為第1結(jié)構(gòu)，為如下的構(gòu)成：a層為包含具有至少一個芳香族乙烯基聚合物嵌段以及至少一個脂肪族不飽和烴聚合物嵌段的嵌段共聚物或者該共聚物的氫化物的層，b層為含有離聚物樹脂或者聚乙烯醇縮醛樹脂，并且不含增塑劑、或者含有增塑劑的層，含有增塑劑的情況下，該增塑劑的含量相對于100質(zhì)量份樹脂為超過0且為30質(zhì)量份以下(優(yōu)選為25質(zhì)量份以下，更優(yōu)選為20質(zhì)量份以下，進一步優(yōu)選為15質(zhì)量份以下，特別優(yōu)選為10質(zhì)量份以下)，a層的總厚度相對于b層的總厚度的比((a層的總厚度)/(b層的總厚度))為1/30～1/3的范圍。

此外，作為第2結(jié)構(gòu)，為如下的構(gòu)成：為a層位于至少2個b層之間的層疊體，a層為含有具有至少一個芳香族乙烯基聚合物嵌段以及至少一個脂肪族不飽和烴聚合物嵌段的嵌段共聚物或者該共聚物的氫化物的層，b層為含有離聚物樹脂或聚乙烯醇縮醛樹脂，并且不含增塑劑、或者含有增塑劑的層，該增塑劑的含量相對于100質(zhì)量份樹脂為超過0且為25質(zhì)量份以下(優(yōu)選為20質(zhì)量份以下，更優(yōu)選為15質(zhì)量份以下，進一步優(yōu)選為10質(zhì)量份以下，特別優(yōu)選為3質(zhì)量份以下)。此時，a層的總厚度相對于b層的總厚度的比優(yōu)選為1/30～1/1的范圍。此外，作為前述嵌段共聚物，優(yōu)選使用a層的項目中說明的嵌段共聚物。

需要說明的是，采用這些結(jié)構(gòu)時，離聚物樹脂、聚乙烯醇縮醛樹脂優(yōu)選使用在b層的項目中說明的離聚物樹脂、聚乙烯醇縮醛樹脂。這些結(jié)構(gòu)始終只不過是例示出本發(fā)明的層疊體的構(gòu)成的例子，本發(fā)明的層疊體并不限于這些結(jié)構(gòu)。此外，這些結(jié)構(gòu)中所使用的b層中可以含有的增塑劑優(yōu)選的是，在前述的增塑劑的項目中列舉的、為熔點30℃以下或非晶性且羥值15～450mgkoh/g以下的酯系增塑劑或醚系增塑劑。

由本發(fā)明的層疊體而得到的夾層玻璃優(yōu)選的是，對于用2片厚度2mm的玻璃夾持該層疊體，在溫度140℃、壓力1mpa、60分鐘的條件下進行壓接而制作夾層玻璃，制作后(例如，剛制作之后)的該夾層玻璃的通過利用中央激振法的阻尼試驗而測定的20℃、2000hz下的損耗系數(shù)α為0.2以上，優(yōu)選為0.25以上，更優(yōu)選為0.30以上。上述條件下的損耗系數(shù)α為0.20以上時，夾層玻璃的隔音性變得足夠高。需要說明的是，剛制作夾層玻璃之后是指，制作夾層玻璃，從完成冷卻至常溫起的2時間以內(nèi)。

此外，對于將制作的夾層玻璃在18℃下保持1個月之后的夾層玻璃，通過利用中央激振法的阻尼試驗而測定的20℃、2000hz下的損耗系數(shù)β相對于損耗系數(shù)α的比率β/α優(yōu)選為0.70以上，更優(yōu)選為0.80以上，進一步優(yōu)選為0.87以上。此外，β/α優(yōu)選為1.20以下，更優(yōu)選為1.10以下。β/α為0.70以上時，隔音性能的穩(wěn)定性提高。另一方面，β/α為1.20以下時，可以縮短保持時間。

此外，對于將在18℃下保持1個月之后的夾層玻璃在100℃下進行24小時加熱之后的夾層玻璃，通過利用中央激振法的阻尼試驗而測定的20℃、2000hz下的損耗系數(shù)γ相對于損耗系數(shù)β的比率γ/β優(yōu)選為0.80以上，更優(yōu)選為0.87以上，進一步優(yōu)選為0.90以上。此外，γ/β為1.30以下，優(yōu)選為1.20以下，更優(yōu)選為1.10％以下。γ/β為0.80以上時、或者為1.30以下時，可以使隔音性能的穩(wěn)定性提高、縮短保持時間。

(在廣泛溫度范圍內(nèi)的隔音性)

在此，從得到在廣泛溫度范圍內(nèi)隔音性優(yōu)異的夾層玻璃的觀點出發(fā)，基于中央激振法所測定的3階模態(tài)下的最大損耗系數(shù)優(yōu)選為0.2以上，更優(yōu)選為0.23以上，進一步優(yōu)選為0.25以上。3階模態(tài)下的損耗系數(shù)低于0.2時，存在隔音性變得不充分的傾向。為了使3階模態(tài)下的損耗系數(shù)為0.2以上，例如可以如下達成：作為成為隔音層的內(nèi)層(a層)，使用基于jisk7244-10、在頻率1hz的條件下進行復合剪切粘度試驗而測定的tanδ在-40℃以上且30℃以下的范圍具有最大的峰(有時簡稱為“tanδ的峰溫度)的層、作為構(gòu)成a層的熱塑性彈性體使用硬鏈段的含量為規(guī)定的比例以下(例如，50質(zhì)量％以下)的層；將成為隔音層的內(nèi)層(a層)的厚度設(shè)為20μm以上的方法等。此外，20℃下的損耗系數(shù)優(yōu)選為0.2以上，更優(yōu)選為0.25以上。20℃下的損耗系數(shù)低于0.2時，存在室溫下的隔音性變得不充分的傾向。為了將20℃下的損耗系數(shù)設(shè)為0.2以上，例如，可以列舉出將a層的tanδ峰溫度與a層的厚度的平衡設(shè)為適當范圍的方法。

3階模態(tài)下的損耗系數(shù)例如可以通過以下的方法來測定。在2片市售的浮法玻璃(寬度50mm×長度300mm×厚度3mm)中夾持層疊體，通過真空袋法(條件：從30℃經(jīng)過60分鐘升溫至160℃，之后在160℃下保持30分鐘)制作夾層玻璃。之后，將夾層玻璃的中央部固定在被內(nèi)置于機械阻抗裝置中的勵振器的阻抗頭中的勵振力檢測器的前端部，在頻率0～8000hz的范圍對夾層玻璃的中央部施加振動，檢測該點的勵振力和加速度波形，從而進行基于中央激振法的夾層玻璃的阻尼試驗。以將所得到的勵振力和加速度信號積分而得到的速度信號為基礎(chǔ)，求出起振點(施加振動的夾層玻璃的中央部)的機械阻抗，從表示3階模態(tài)的峰的頻率和半值寬度，可以求出夾層玻璃的損耗系數(shù)。

可以根據(jù)由上述的方法求出的損耗系數(shù)，求出損耗系數(shù)為0.2以上的溫度范圍的寬度。損耗系數(shù)為0.2以上的溫度范圍的寬度優(yōu)選為15℃以上，更優(yōu)選為20℃以上，進一步優(yōu)選為23℃以上，特別優(yōu)選為25℃以上。損耗系數(shù)為0.2以上的溫度范圍的寬度低于15℃時，不能在廣泛溫度范圍內(nèi)表現(xiàn)出隔音性，在低溫區(qū)域和/或高溫區(qū)域存在夾層玻璃的隔音性降低的傾向。

作為用于增加損耗系數(shù)為0.2以上的溫度范圍的寬度的方法，可以列舉出根據(jù)熱塑性彈性體的種類，將內(nèi)層(a層)的厚度最適化的方法，作為內(nèi)層(a層)使用tanδ的峰溫度不同的2種以上的熱塑性彈性體的混合物的方法，或，將內(nèi)層(a層)設(shè)為2層以上，將具有與至少1個層中使用的熱塑性彈性體的tanδ的峰溫度不同的tanδ的峰溫度的熱塑性彈性體用于與該層不同的層的方法，進而，作為tanδ的峰溫度不同的2種以上熱塑性彈性體，使用tanδ的峰溫度之差大的物質(zhì)的方法等。通?；旌鲜褂?種彈性體的情況下，相容時tanδ表現(xiàn)出一個峰，觀察到2個峰的情況下，任一者的tanδ的峰溫度若包含在本發(fā)明規(guī)定的范圍內(nèi)即可。

(隔熱性)

本發(fā)明的夾層玻璃包含隔熱材料的情況下，波長1500nm下的透射率優(yōu)選為50％以下，更優(yōu)選為20％以下。波長1500nm下的透射率為50％以下時，存在紅外光線的遮蔽率變高，夾層玻璃的隔熱性能提高的傾向。

(霧度)

對于本發(fā)明的夾層玻璃，使厚度0.75mm的層疊體層疊在厚度2mm的2片浮法玻璃之間時的霧度優(yōu)選低于5，更優(yōu)選低于3，進一步優(yōu)選低于2，特別優(yōu)選低于1，最優(yōu)選低于0.5。霧度為5以上時，存在夾層玻璃的透明性降低的傾向。夾層玻璃的霧度例如可以基于jisk7136而測定。

(斷裂強度)

將本發(fā)明的層疊體夾持在2片縱26mm×橫76mm×厚度2.8mm的浮法玻璃之間而得到的夾層玻璃的3點彎曲試驗中的斷裂強度(溫度：20℃，支點間距離：55mm，試驗速度：0.25mm/分鐘)優(yōu)選為0.3kn以上，更優(yōu)選為0.5kn以上，進一步優(yōu)選為0.6kn以上。根據(jù)前述條件而測定的斷裂強度低于0.3kn時，存在夾層玻璃的強度降低的傾向。

(夾層玻璃的制造方法)

本發(fā)明的夾層玻璃可以由迄今公知的方法制造，例如，可以列舉出使用真空層壓機裝置的方法、使用真空袋的方法、使用真空環(huán)的方法、使用夾輥的方法等。此外，也可以在預壓接后附加地進行投入到高壓釜工序的方法。

使用真空層壓機裝置的情況下、例如使用太陽電池的制造中所使用的公知的裝置，在1×10^-6mpa以上且3×10^-2mpa以下的減壓下，在100℃以上且200℃以下，特別是130℃以上且170℃以下的溫度下層壓。使用真空袋或真空環(huán)的方法例如記載在歐洲專利第1235683號說明書中，例如約2×10^-2mpa的壓力下、在130℃以上且145℃以下層壓。

對于夾層玻璃的制作方法，使用夾輥時，例如，可以列舉出在聚乙烯醇縮醛樹脂的流動開始溫度以下的溫度下進行第1次的預壓接之后，進一步在接近流動開始溫度的條件下進行預壓接的方法。具體而言，例如，可以列舉出用紅外線加熱器等加熱到30℃以上且100℃以下之后，用輥進行脫氣，進而，在加熱到50℃以上且150℃以下之后用輥進行壓接而粘接或者使其預粘接的方法。

此外，為了在夾層玻璃內(nèi)部具有本發(fā)明的層疊體的構(gòu)成，可以將涂布有b層的玻璃對至a層的兩面并層疊，制成夾層玻璃。

對于在預壓接后附加地進行的高壓釜工序，根據(jù)模塊的厚度、結(jié)構(gòu)，例如，在1mpa以上且15mpa以下的壓力下，在120℃以上且160℃以下的溫度下實施0.5小時以上且2小時以下。

在制作夾層玻璃時使用的玻璃沒有特別限定，可以使用浮法平板玻璃、磨光平板玻璃、花紋玻璃、夾網(wǎng)玻璃、熱射線吸收平板玻璃等無機玻璃，以及聚甲基丙烯酸甲酯、聚碳酸酯等以往公知的有機玻璃等，它們可以為無色、有色、或者透明、非透明的任一者。它們可以單獨使用也可以并用2種以上。

實施例

以下，利用實施例以及比較例具體地說明本發(fā)明，但本發(fā)明并不限于這些實施例。

需要說明的是，在以下的實施例以及比較例中，作為所使用的聚乙烯醇縮丁醛樹脂(pvb)，使用的是：將與作為目標的粘均聚合度具有相同粘均聚合度(基于jisk6726“聚乙烯醇試驗方法”而測定的粘均聚合度)的聚乙烯醇在鹽酸催化劑下用正丁醛進行縮醛化而成的聚乙烯醇縮丁醛樹脂。

對于在下述的實施例1～14或比較例1～7中得到的a層、b層、層疊體或夾層玻璃進行下述的物性評價(1～5)。

1.物性評價(層疊體的剪切儲能模量，b層的剪切儲能模量，a層中的彈性體的tanδ的峰高度以及峰溫度)

基于jisk7244-10，作為平行平板振動流變儀，使用圓板的直徑為8mm的應變控制型動態(tài)粘彈性裝置(leomixcorporation制、ares)。將下述的實施例·比較例中得到的層疊體(厚度0.76mm)以及a層的單層片(厚度0.76mm)以及b層的單層片(厚度0.76mm)分別作為圓板形狀的試驗片使用。需要說明的是，上述試驗片使用在溫度20℃、濕度60％rh下保管24小時以上的試驗片。用上述試驗片將2片的平板間的間隙完全填充。以應變量1.0％、在1hz的頻率下對上述試驗片施加振動，將測定溫度以1℃/分鐘的恒定速度升溫至-40～100℃為止。保持上述試驗片和圓板的溫度，直至剪切損耗彈性模量以及剪切儲能模量的測定值不發(fā)生變化為止。在表1、表2以及表3中示出測定的層疊體的剪切儲能模量、b層的剪切儲能模量、a層中的彈性體的tanδ的峰高度以及峰溫度的結(jié)果。

2.物性評價(層疊體的層壓適應性)

在2片市售的浮法玻璃(縱1100mm×橫1300mm×厚度3.2mm)中夾持實施例·比較例中得到的各層疊體，使用真空層壓機(nisshinbomechatronicsco.,ltd.制1522n)，在以下的條件下制作夾層玻璃?；谝韵碌幕鶞逝卸ㄊ褂玫膶盈B體的層壓適應性。在表1、表2以及表3中示出層壓適應性的評價結(jié)果。

＜條件＞熱板溫度：165℃抽真空時間：12分鐘壓制壓力：50kpa壓制時間：17分鐘

＜判斷基準＞

a：沒有氣泡等外觀上的缺點，密合良好

b：稍微可見氣泡等外觀上的缺點，但密合性上沒有問題

c：觀察到氣泡等外觀上的缺點，但密合性上沒有問題

d：觀察到氣泡等外觀上的缺點，密合不良

e：在夾層玻璃整體觀察到氣泡等外觀上的缺點，密合不良

3.物性評價(夾層玻璃的最大損耗系數(shù))

在2片市售的浮法玻璃(縱50mm×橫300mm×厚度2.8mm)中夾持實施例·比較例中得到的各層疊體，根據(jù)真空袋法(條件：從30℃經(jīng)過60分鐘升溫至160℃，之后在160℃下保持30分鐘)制作夾層玻璃。之后，將上述夾層玻璃的中央部固定在被內(nèi)置于機械阻抗裝置(onosokkico.,ltd.制；masscancelamplifierma-5500；channeldatastation：ds-2100)中的勵振器(poweramplifier/model371-a)的阻抗頭中的勵振力檢測器的前端部。在頻率0～8000hz的范圍對上述夾層玻璃的中央部施加振動，檢測該點的勵振力和加速度波形，從而進行基于中央激振法的夾層玻璃的阻尼試驗。以將所得到的勵振力和加速度信號積分而得到的速度信號為基礎(chǔ)，求出起振點(施加振動的夾層玻璃的中央部)的機械阻抗，在將橫軸設(shè)為頻率、縱軸設(shè)為機械阻抗而得到的阻抗曲線中，根據(jù)示出峰的頻率和半值寬度，求出夾層玻璃的損耗系數(shù)。在基于中央激振法的阻尼測定中，得到損耗系數(shù)相對于在一定溫度下的頻率的值。為了得到最大損耗系數(shù)，實施溫度為0、10、20、30、40、50℃下振動的測定，從所得到的值得到損耗系數(shù)相對于在頻率一定下的溫度的線形。在表1、表2以及表3中示出最大損耗系數(shù)的測定結(jié)果。

4.物性評價(夾層玻璃的斷裂強度)

在2片市售的浮法玻璃(縱26mm×橫76mm×厚度2.8mm)中夾持實施例·比較例中得到的各層疊體，根據(jù)真空袋法(條件：從30℃經(jīng)過60分鐘升溫至160℃，之后在160℃下保持30分鐘)制作夾層玻璃。之后，使用autograghag-5000b實施夾層玻璃的3點彎曲試驗，測定在溫度20℃、薄膜支點間距離55mm下的夾層玻璃的斷裂強度。需要說明的是，試驗速度在0.25mm/分鐘下進行。在表1、表2以及表3中示出斷裂強度的測定結(jié)果。

5.物性評價(夾層玻璃的隔熱性能評價)

在2片市售的浮法玻璃(縱26mm×橫76mm×厚度2.8mm)中夾持實施例·比較例中得到的各層疊體，根據(jù)真空袋法(條件：從30℃經(jīng)過60分鐘升溫至160℃，之后在160℃下保持30分鐘)制作夾層玻璃。之后，使用分光光度計u-4100(hitachihigh-techscienceco.,ltd.制)，測定紫外可見近紅外區(qū)域的波長透射率。需要說明的是，測定溫度在20℃下進行。在表1、表2以及表3中示出波長1500nm下的透射率的測定結(jié)果。

(實施例1)

a層中使用設(shè)定為苯乙烯單元12質(zhì)量％、異戊二烯單元88質(zhì)量％的、tanδ的峰高度成為最大的峰的溫度為-22.6℃(在1hz的頻率下施加振動，將測定溫度以1℃/分鐘的恒定速度升溫至-40～100℃為止時的值)的直鏈狀氫化苯乙烯·異戊二烯·苯乙烯三嵌段共聚物(完全氫化品)；b層中使用粘均聚合度約1000、縮醛化度70摩爾％、醋酸乙烯酯單元的含量為0.9摩爾％的聚乙烯醇縮丁醛。將這些樹脂分別利用擠出成形法成形為厚度300μm的b層、厚度160μm的a層。在2層b層之間夾持a層，在150℃下進行壓制成形，制作3層結(jié)構(gòu)的復合膜的厚度0.76mm的層疊體。在表1中示出上述物性評價的結(jié)果。此外，在圖2中示出所得到的層疊體的剪切儲能模量10以及tanδ11的溫度推移。需要說明的是，左側(cè)的縱軸的刻度表示層疊體的剪切儲能模量，右側(cè)的縱軸的刻度表示損耗角正切(tanδ)。

(實施例2～5)

b層中，使用相對于粘均聚合度約1000、縮醛化度70摩爾％、醋酸乙烯酯單元的含量為0.9摩爾％的聚乙烯醇縮丁醛樹脂100質(zhì)量份，作為增塑劑為表1中示出的量的3go(三乙二醇-二(2-乙基己酸酯))，除此以外使用與實施例1同樣的方法，制作層疊體，進行物性評價。在表1中示出物性評價的結(jié)果。

(實施例6)

將a層的膜厚設(shè)為50μm，將b層的膜厚設(shè)為355μm，除此以外使用與實施例1同樣的方法，制作層疊體，進行物性評價。在表1中示出物性評價的結(jié)果。

(實施例7)

將a層的膜厚設(shè)為300μm，將b層的膜厚設(shè)為230μm，除此以外使用與實施例1同樣的方法，制作層疊體，進行物性評價。在表1中示出物性評價的結(jié)果。

(實施例8)

作為a層，使用將苯乙烯單元設(shè)為20質(zhì)量％、將異戊二烯單元設(shè)為80質(zhì)量％的tanδ的峰高度成為最大的峰的溫度為-5.2℃(在1hz的頻率下施加振動，將測定溫度以1℃/分鐘的恒定速度升溫至-40～100℃為止時的值)的直鏈狀氫化苯乙烯·異戊二烯·苯乙烯三嵌段共聚物作為彈性體，除此以外使用與實施例1同樣的方法，制作層疊體，進行物性評價。在表1中示出物性評價的結(jié)果。

(實施例9)

b層中使用粘均聚合度600、縮醛化度70摩爾％、醋酸乙烯酯單元的含量為0.9摩爾％的聚乙烯醇縮丁醛樹脂代替粘均聚合度約1000的聚乙烯醇縮丁醛樹脂，除此以外使用與實施例1同樣的方法，制作層疊體，進行物性評價。在表1中示出物性評價的結(jié)果。

(實施例10)

b層中使用粘均聚合度約1700、縮醛化度70摩爾％、醋酸乙烯酯單元的含量為0.9摩爾％的聚乙烯醇縮丁醛樹脂代替粘均聚合度約1000的聚乙烯醇縮丁醛樹脂，除此以外使用與實施例1同樣的方法，制作層疊體，進行物性評價。在表1中示出物性評價的結(jié)果。

(實施例11)

b層中使用離聚物薄膜(杜邦公司制，sentryglas(r)interlayer；厚度300μm)，除此以外使用與實施例1同樣的方法，制作層疊體，進行物性評價。在表1中示出物性評價的結(jié)果。

(實施例12)

在a層中以相對于a層中的直鏈狀氫化苯乙烯·異戊二烯·苯乙烯三嵌段共聚物(完全氫化品)為1.2重量％的方式添加含銫復合氧化鎢，除此以外使用與實施例1同樣的方法，制作層疊體，進行物性評價。在表1中示出物性評價的結(jié)果。需要說明的是，含銫復合氧化鎢使用住友金屬礦山株式會社制的ymds-874。

(實施例13)

使用2片市售的浮法玻璃(縱26mm×橫76mm×厚度1.6mm)代替2片厚度2.8mm的市售浮法玻璃，除此以外使用與實施例1同樣的方法，制作夾層玻璃，進行物性評價。在表3中示出物性評價的結(jié)果。

(實施例14)

使用1片市售的浮法玻璃(縱26mm×橫76mm×厚度2.1mm)和1片市售的浮法玻璃(縱26mm×橫76mm×厚度1.3mm)代替2片厚度2.8mm的市售的浮法玻璃，除此以外使用與實施例1同樣的方法，制作夾層玻璃，進行物性評價。在表3中示出物性評價的結(jié)果。

(比較例1)

相對于100質(zhì)量份b層的聚乙烯醇縮醛樹脂添加30質(zhì)量份的3go，除此以外使用與實施例1同樣的方法，制作層疊體，進行物性評價。在表2中示出物性評價的結(jié)果。

(比較例2)

a層中使用聚氨酯樹脂(kurarayco.,ltd.制/kramilonu1780)代替直鏈狀氫化苯乙烯·異戊二烯·苯乙烯三嵌段共聚物，除此以外使用與實施例1同樣的方法，制作層疊體，進行物性評價。在表2中示出物性評價的結(jié)果。

(比較例3)

a層中使用苯乙烯系彈性體(kurarayco.,ltd.制/septon8007)代替直鏈狀氫化苯乙烯·異戊二烯·苯乙烯三嵌段共聚物，除此以外使用與實施例1同樣的方法，制作層疊體，進行物性評價。在表2中示出物性評價的結(jié)果。

(比較例4)

將a層的膜厚制成500μm，將b層的膜厚制成130μm，除此以外使用與實施例1同樣的方法，制作層疊體，進行物性評價。在表2中示出物性評價的結(jié)果。

(比較例5)

代替直鏈狀氫化苯乙烯·異戊二烯嵌段共聚物，作為a層，使用包含相對于粘均聚合度1700、縮醛化度75摩爾％、醋酸乙烯酯單元的含量為0.9摩爾％的聚乙烯醇縮丁醛100質(zhì)量份含有60質(zhì)量份的3go的組合物的層，代替粘均聚合度約1000的聚乙烯醇縮丁醛樹脂，作為b層，使用相對于粘均聚合度1700的聚乙烯醇縮丁醛100質(zhì)量份為37.9質(zhì)量份的3go，除此以外使用與實施例1同樣的方法，制作層疊體，進行物性評價。在表2中示出物性評價的結(jié)果。

(比較例6)

將a層的膜厚設(shè)為600μm，將b層的膜厚設(shè)為160μm，使a和b重合，制成一對2層膜，除此以外使用與實施例1同樣的方法，制作層疊體，進行物性評價。在表2中示出物性評價的結(jié)果。

(比較例7)

用2片市售的浮法玻璃(縱26mm×橫76mm×厚度2.1mm)代替厚度2.8mm的市售的浮法玻璃，除此以外使用與比較例5同樣的方法，制作夾層玻璃，進行物性評價。在表3中示出物性評價的結(jié)果。

[表1]

[表2]

[表3]

※表示相對于100質(zhì)量份b層中使用的聚乙烯醇縮丁醛的質(zhì)量份。

※※表示彈性體中的質(zhì)量％。

對于在下述的實施例15～25或比較例8～11中得到的a層、b層、層疊體、或夾層玻璃進行下述的物性評價(6～11)。

6.物性評價(b層的剪切儲能模量、a層(構(gòu)成a層的樹脂組合物)的剪切儲能模量以及tanδ的峰高度以及峰溫度、層疊體的剪切儲能模量)

基于jisk7244-10，作為平行平板振動流變儀，使用圓板的直徑為8mm的應變控制型動態(tài)粘彈性裝置(leomixcorporation制、ares)。將在下述的實施例·比較例中得到的層疊體、a層的單層片(厚度0.76mm)以及b層的單層片(厚度0.76mm)分別作為圓板形狀的試驗片使用。需要說明的是，上述試驗片使用在溫度20℃、濕度60％rh下保管24小時以上的試驗片。用上述試驗片將2片的平板間的間隙完全填充。以應變量1.0％、在1hz的頻率下對上述試驗片施加振動，將測定溫度以1℃/分鐘的恒定速度升溫至-40～100℃為止。保持上述試驗片和圓板的溫度，直至剪切損耗彈性模量以及剪切儲能模量的測定值不發(fā)生變化為止。在表4以及表5中示出測定的層疊體、a層以及b層的剪切儲能模量、構(gòu)成a層的樹脂組合物(a層中的彈性體)的tanδ的峰高度以及峰溫度的結(jié)果。

7.物性評價(夾層玻璃的4階共振頻率，4階共振頻率下的損耗系數(shù)以及彎曲剛度、6300hz、8000hz、10000hz下的傳聲損失)

在2片市售的浮法玻璃(縱300mm×橫25mm×厚度1.9mm)中夾持實施例·比較例中得到的各層疊體，根據(jù)真空袋法(條件：從30℃經(jīng)過60分鐘升溫至160℃，之后在160℃下保持30分鐘)制作夾層玻璃。之后，將上述夾層玻璃的中央部固定在被內(nèi)置于機械阻抗裝置(onosokkico.,ltd.制；masscancelamplifierma-5500；channeldatastation：ds-2100)中的勵振器(poweramplifier/model371-a)的阻抗頭中的勵振力檢測器的前端部。在20℃下、在頻率0～10000hz的范圍對上述夾層玻璃的中央部施加振動，檢測該點的勵振力和加速度波形，從而進行基于中央激振法的夾層玻璃的阻尼試驗。以將所得到的勵振力和加速度信號積分而得到的速度信號為基礎(chǔ)，求出起振點(施加振動的夾層玻璃的中央部)的機械阻抗，在將橫軸設(shè)為頻率、縱軸設(shè)為機械阻抗而得到的阻抗曲線中，根據(jù)示出峰的頻率和半值寬度，求出夾層玻璃的損耗系數(shù)。進而，使用4階共振頻率以及該4階共振頻率下的損耗系數(shù)，基于iso16940(2008)而算出該4階共振頻率下的彎曲剛度。此外，使用4階共振頻率下的損耗系數(shù)以及彎曲剛度，基于iso16940(2008)，算出6300hz、8000hz、10000hz下的傳聲損失。在表4中示出4階共振頻率以及4階共振頻率下的損耗系數(shù)的測定結(jié)果、4階共振頻率下的彎曲剛度以及6300hz、8000hz、10000hz下的傳聲損失的計算結(jié)果。

8.物性評價(夾層玻璃的隔熱性能評價)

在2片市售的浮法玻璃(縱26mm×橫76mm×厚度2.8mm)中夾持實施例·比較例中得到的各層疊體，根據(jù)真空袋法(條件：從30℃經(jīng)過60分鐘升溫至160℃，之后在160℃下保持30分鐘)制作夾層玻璃。之后，使用分光光度計u-4100(hitachihigh-techscienceco.,ltd.制)，測定紫外可見近紅外區(qū)域的波長透射率。需要說明的是，在測定溫度為20℃下進行。在表4以及表5中示出波長1500nm下的透射率的測定結(jié)果。

9.物性評價(層疊體的層壓適應性)

在2片市售的浮法玻璃(縱1100mm×橫1300mm×厚度3.2mm)中夾持實施例·比較例中得到的各層疊體，使用真空層壓機(nisshinbomechatronicsco.,ltd.制1522n)，在以下的條件下制作夾層玻璃。通過以下的基準判定使用的層疊體的層壓適應性。在表4以及表5中示出層壓適應性的評價結(jié)果。

＜條件＞熱板溫度：165℃抽真空時間：12分鐘壓制壓力：50kpa壓制時間：17分鐘

＜判斷基準＞

a：沒有氣泡等外觀上的缺點，密合良好

b：稍微可見氣泡等外觀上的缺點，但密合性上沒有問題

c：觀察到氣泡等外觀上的缺點，但密合性上沒有問題

d：觀察到氣泡等外觀上的缺點，密合不良

e：在夾層玻璃整體觀察到氣泡等外觀上的缺點，密合不良

10.物性評價(夾層玻璃的最大損耗系數(shù))

在2片市售的浮法玻璃(縱50mm×橫300mm×厚度2.8mm)中夾持實施例·比較例中得到的各層疊體，根據(jù)真空袋法(條件：從30℃經(jīng)過60分鐘升溫至160℃，之后在160℃下保持30分鐘)制作夾層玻璃。之后，將上述夾層玻璃的中央部固定在被內(nèi)置于機械阻抗裝置(onosokkico.,ltd.制；masscancelamplifierma-5500；channeldatastation：ds-2100)中的勵振器(poweramplifier/model371-a)的阻抗頭中的勵振力檢測器的前端部。在頻率0～8000hz的范圍對上述夾層玻璃的中央部施加振動，檢測該點的勵振力和加速度波形，從而進行基于中央激振法的夾層玻璃的阻尼試驗。以將所得到的勵振力和加速度信號積分而得到的速度信號為基礎(chǔ)，求出起振點(施加振動的夾層玻璃的中央部)的機械阻抗，在將橫軸設(shè)為頻率、縱軸設(shè)為機械阻抗而得到的阻抗曲線中，根據(jù)示出峰的頻率和半值寬度，求出夾層玻璃的損耗系數(shù)。在基于中央激振法的阻尼測定中，得到損耗系數(shù)相對于在一定溫度下的頻率的值。為了得到最大損耗系數(shù)，實施溫度為0℃、10℃、20℃、30℃、40℃、50℃下振動的測定，從所得到的值得到損耗系數(shù)相對于在頻率一定下的溫度的線形，在該線形之中，將最大的點作為最大損耗系數(shù)。在表4以及表5中示出最大損耗系數(shù)的測定結(jié)果。

11.物性評價(夾層玻璃的斷裂強度)

在2片市售的浮法玻璃(縱26mm×橫76mm×厚度2.8mm)中夾持實施例·比較例中得到的各層疊體，根據(jù)真空袋法(條件：從30℃經(jīng)過60分鐘升溫至160℃，之后在160℃下保持30分鐘)制作夾層玻璃。之后，使用autograghag-5000b實施夾層玻璃的3點彎曲試驗，測定在溫度20℃、薄膜支點間距離55mm下的夾層玻璃的斷裂強度。需要說明的是，試驗速度在0.25mm/分鐘下進行。在表4以及表5中示出斷裂強度的測定結(jié)果。

(實施例15)

在a層中使用含有苯乙烯單元20質(zhì)量％、異戊二烯單元80質(zhì)量％的、tanδ的峰高度成為最大的峰的溫度為-5.2℃(在1hz的頻率下施加振動，將測定溫度以1℃/分鐘的恒定速度升溫至-40～100℃為止時的值)的直鏈狀氫化苯乙烯·異戊二烯·苯乙烯三嵌段共聚物(氫化度88％，重均分子量112000)，在b層中使用包含相對于粘均聚合度約1700、縮醛化度70摩爾％、醋酸乙烯酯單元的含量0.9摩爾％的聚乙烯醇縮丁醛樹脂100質(zhì)量份，作為增塑劑為15質(zhì)量份的kurarayco.,ltd.制的聚酯多元醇“kuraraypolyolp-510”的組合物。

這些樹脂(或樹脂組合物)分別利用擠出成形法成形為厚度0.76mm的b層，以及厚度0.76mm的a層。使用所得到的a層以及b層的單層片，基于上述的評價方法，測定b層的剪切儲能模量、a層的剪切儲能模量、tanδ的峰高度以及峰溫度。

此外，這些樹脂(或樹脂組合物)分別利用擠出成形法而成形為厚度250μm的b層、厚度250μm的a層。在2層b層之間夾持a層，在150℃下進行壓制成形，制作3層結(jié)構(gòu)的復合膜的厚度0.75mm的層疊體。使用所得到的層疊體，基于上述的評價方法，算出夾層玻璃的4階共振頻率、4階共振頻率下的損耗系數(shù)以及彎曲剛度、以及6300hz、8000hz、10000hz下的傳聲損失。此外，使用所得到的層疊體，進行夾層玻璃的隔熱性能評價。在表4中示出上述物性評價的結(jié)果。需要說明的是，表4～表5中的b層的增塑劑含量表示相對于b層中的樹脂100質(zhì)量份的量。

(實施例16、17)

將b層的增塑劑“kuraraypolyolp-510”的含量變更為表4中所示的量，除此以外使用與實施例15同樣的方法，制作單層片以及層疊體，進行物性評價。在表4中示出物性評價的結(jié)果。

(實施例18)

將a層的膜厚設(shè)為100μm，將b層的膜厚設(shè)為325μm，除此以外使用與實施例15同樣的方法，制作層疊體，進行物性評價。在表4中示出物性評價的結(jié)果。

(實施例19)

將a層的膜厚設(shè)為380μm，將b層的膜厚設(shè)為190μm，除此以外使用與實施例15同樣的方法，制作層疊體，進行物性評價。在表4中示出物性評價的結(jié)果。

(實施例20)

在a層中，使用含有苯乙烯單元18質(zhì)量％、異戊二烯單元以及丁二烯單元(異戊二烯：丁二烯(質(zhì)量比)＝89：11)82質(zhì)量％的、tanδ的峰高度成為最大的峰的溫度為-10.3℃(在1hz的頻率下施加振動，將測定溫度以1℃/分鐘的恒定速度升溫至-40～100℃為止時的值)的直鏈狀氫化苯乙烯·異戊二烯/丁二烯·苯乙烯三嵌段共聚物(氫化度89％，重均分子量121500)作為彈性體，代替實施例15中使用的直鏈狀氫化苯乙烯·異戊二烯·苯乙烯三嵌段共聚物，除此以外使用與實施例15同樣的方法，，制作單層片以及層疊體，進行物性評價。在表4中示出物性評價的結(jié)果。

(實施例21)

在a層中，使用含有苯乙烯單元16質(zhì)量％、異戊二烯單元以及丁二烯單元(異戊二烯：丁二烯(質(zhì)量比)＝78：22)的、tanδ的峰高度成為最大的峰的溫度為-15.2℃(在1hz的頻率下施加振動，將測定溫度以1℃/分鐘的恒定速度升溫至-40～100℃為止時的值)的直鏈狀氫化苯乙烯·異戊二烯·苯乙烯三嵌段共聚物(氫化度90％，重均分子量131000)作為彈性體，代替實施例15中使用的直鏈狀氫化苯乙烯·異戊二烯·苯乙烯三嵌段共聚物，除此以外使用與實施例15同樣的方法，制作單層片以及層疊體，進行物性評價。在表4中示出物性評價的結(jié)果。

(實施例22、23)

將b層的增塑劑“kuraraypolyolp-510”的含量變更為表4中示出的量，將a層的膜厚設(shè)為100μm，將b層的膜厚設(shè)為325μm，除此以外使用與實施例15同樣的方法，制作單層片以及層疊體，進行物性評價。在表4中示出物性評價的結(jié)果。

(實施例24)

作為b層，使用離聚物薄膜(杜邦公司制，sentryglas(r)interlayer)，將a層的膜厚設(shè)為100μm，將b層的膜厚設(shè)為325μm，除此以外使用與實施例15同樣的方法，制作單層片以及層疊體，進行物性評價。在表4中示出物性評價的結(jié)果。

(實施例25)

相對于直鏈狀氫化苯乙烯·異戊二烯·苯乙烯三嵌段共聚物100質(zhì)量份添加含銫復合氧化鎢0.75質(zhì)量份而形成a層，除此以外使用與實施例15同樣的方法，制作單層片以及層疊體，進行物性評價。在表4中示出物性評價的結(jié)果。需要說明的是，含銫復合氧化鎢使用住友金屬礦山株式會社制的ymds-874。

[表4]

(比較例8)

在a層中，使用含有苯乙烯單元12質(zhì)量％、異戊二烯單元以及丁二烯單元(異戊二烯：丁二烯(摩爾比)＝55：45)88質(zhì)量％的、tanδ的峰高度成為最大的峰的溫度為-22.6℃(在1hz的頻率下施加振動，將測定溫度以1℃/分鐘的恒定速度升溫至-40～100℃為止時的值)的直鏈狀氫化苯乙烯·異戊二烯/丁二烯·苯乙烯三嵌段共聚物(氫化度92％，重均分子量150000)作為彈性體，代替實施例15中使用的直鏈狀氫化苯乙烯·異戊二烯·苯乙烯三嵌段共聚物，除此以外使用與實施例15同樣的方法，制作單層片以及層疊體，進行物性評價。在表5中示出物性評價的結(jié)果。

(比較例9)

在a層中，使用含有苯乙烯單元12質(zhì)量％、異戊二烯單元以及丁二烯單元(異戊二烯：丁二烯(摩爾比)＝55：45)88質(zhì)量％的、tanδ的峰高度成為最大的峰的溫度為-22.6℃(在1hz的頻率下施加振動，將測定溫度以1℃/分鐘的恒定速度升溫至-40～100℃為止時的值)的直鏈狀氫化苯乙烯·異戊二烯·苯乙烯三嵌段共聚物(氫化度92％、重均分子量150000)作為彈性體，代替實施例15中使用的直鏈狀氫化苯乙烯·異戊二烯·苯乙烯三嵌段共聚物，此外，將a層的膜厚設(shè)為100μm，將b層的膜厚設(shè)為325μm，除此以外使用與實施例15同樣的方法，制作單層片以及層疊體，進行物性評價。在表5中示出物性評價的結(jié)果。

(比較例10)

作為a層，代替直鏈狀氫化苯乙烯·異戊二烯嵌段共聚物，使用包含粘均聚合度1700、縮醛化度70摩爾％、醋酸乙烯酯單元的含量0.9摩爾％的聚乙烯醇縮丁醛樹脂和相對于該聚乙烯醇縮丁醛樹脂100質(zhì)量份含有60質(zhì)量份的“kuraraypolyolp-510”的組合物的層，作為b層，使用包含粘均聚合度1700、縮醛化度70摩爾％、醋酸乙烯酯單元的含量0.9摩爾％的聚乙烯醇縮丁醛樹脂和相對于該聚乙烯醇縮丁醛樹脂100質(zhì)量份含有60質(zhì)量份的“kuraraypolyolp-510”的組合物的層，除此以外使用與實施例15同樣的方法，制作單層片以及層疊體，進行物性評價。在表5中示出物性評價的結(jié)果。

(比較例11)

作為a層，代替直鏈狀氫化苯乙烯·異戊二烯嵌段共聚物，使用包含粘均聚合度1700、縮醛化度70摩爾％、醋酸乙烯酯單元的含量0.9摩爾％的聚乙烯醇縮丁醛樹脂和相對于該聚乙烯醇縮丁醛樹脂100質(zhì)量份含有15質(zhì)量份的“kuraraypolyolp-510”的組合物的層，作為b層，使用包含粘均聚合度1700、縮醛化度70摩爾％、醋酸乙烯酯單元的含量0.9摩爾％的聚乙烯醇縮丁醛樹脂和相對于該聚乙烯醇縮丁醛樹脂100質(zhì)量份含有15質(zhì)量份的“kuraraypolyolp-510”的組合物的層，除此以外使用與實施例15同樣的方法，制作單層片以及層疊體，進行物性評價。在表5中示出物性評價的結(jié)果。

[表5]

對于在下述的實施例26～37或參考例12～13中得到的a層、b層、層疊體、或夾層玻璃進行下述的物性評價(12～15)。

12.物性評價(層疊體的剪切儲能模量、b層(粘接層)的剪切儲能模量、a層(隔音層)的剪切儲能模量、tanδ的峰高度以及峰溫度)

基于jisk7244-10，作為平行平板振動流變儀，使用圓板的直徑為8mm的應變控制型動態(tài)粘彈性裝置(leomixcorporation制、ares)。將下述的實施例·比較例中得到層疊體(厚度0.76mm)、a層的單層片(厚度0.76mm)以及b層的單層片(厚度0.76mm)分別作為圓板形狀的試驗片使用。需要說明的是，上述試驗片使用在溫度20℃、濕度60％rh下保管24小時以上的試驗片。用上述試驗片將2片的平板間的間隙完全填充。以應變量1.0％、在1hz的頻率下對上述試驗片施加振動，將測定溫度以1℃/分鐘的恒定速度升溫至-40～100℃為止。保持上述試驗片和圓板的溫度，直至剪切損耗彈性模量以及剪切儲能模量的測定值不發(fā)生變化為止。在表6以及表8中示出所測定的層疊體、以及b層的25℃下的剪切儲能模量、a層(a層中的彈性體)的tanδ的峰高度以及峰溫度的結(jié)果。

13.物性評價(夾層玻璃的損耗系數(shù)、最大損耗系數(shù))

在2片市售的浮法玻璃(縱26mm×橫76mm×厚度2.8mm)中夾持實施例·比較例中得到的各層疊體，根據(jù)真空袋法(條件：從20℃經(jīng)過30分鐘升溫至140℃，之后在140℃、壓力1mpa下保持60分鐘)制作夾層玻璃。之后，將上述夾層玻璃的中央部固定在被內(nèi)置于機械阻抗裝置(onosokkico.,ltd.制；masscancelamplifierma-5500；channeldatastation：ds-2100)中的勵振器(poweramplifier/model371-a)的阻抗頭中的勵振力檢測器的前端部。在20℃下、在頻率0～10000hz的范圍對上述夾層玻璃的中央部施加振動，檢測該點的勵振力和加速度波形，從而進行基于中央激振法的夾層玻璃的阻尼試驗。以將所得到的勵振力和加速度信號積分而得到的速度信號為基礎(chǔ)，求出起振點(施加振動的夾層玻璃的中央部)的機械阻抗，在將橫軸設(shè)為頻率、縱軸設(shè)為機械阻抗而得到的阻抗曲線中，根據(jù)示出峰的頻率和半值寬度，求出各共振點頻率下的損耗系數(shù)，根據(jù)2000hz前后的共振點頻率以及該共振點頻率下的損耗系數(shù)的值、以比例計算，求出20℃、2000hz下的夾層玻璃的損耗系數(shù)α。進而，在18℃下將上述測定后的夾層玻璃保持1個月。對于經(jīng)過1個月時的夾層玻璃以與上述α同樣的條件求出損耗系數(shù)β。此外，對于經(jīng)過1個月后的夾層玻璃，求出將在溫度20℃下的1階～5階模態(tài)下的損耗系數(shù)內(nèi)的最高值作為最大損耗系數(shù)。對于將18℃下保持1個月的夾層玻璃進一步以100℃進行加熱處理24小時之后的夾層玻璃，以與上述α同樣的條件求出損耗系數(shù)γ。在表6以及表8中示出剛夾層玻璃制作之后的損耗系數(shù)、夾層玻璃制作后經(jīng)過1個月時的損耗系數(shù)、加熱處理后的損耗系數(shù)、20℃下的最大損耗系數(shù)。

14.物性評價(夾層玻璃的霧度)

對于制作后經(jīng)過1個月時的夾層玻璃，使用霧度儀(sugatestmachineco.,ltd.制)測定霧度。在表6以及表8中示出結(jié)果。

15.物性評價(層疊體的層壓適應性)

在2片市售的浮法玻璃(縱1100mm×橫1300mm×厚度3.2mm)中夾持實施例·比較例中得到的各層疊體，使用真空層壓機(nisshinbomechatronicsco.,ltd.制1522n)，在以下的條件下制作夾層玻璃。通過以下的基準判定使用的層疊體的層壓適應性。在表6以及表8中示出層壓適應性的評價結(jié)果。

＜條件＞熱板溫度：165℃，抽真空時間：12分鐘，壓制壓力：50kpa，壓制時間：17分鐘

＜判斷基準＞

a：沒有氣泡等外觀上的缺點，密合良好

b：稍微可見氣泡等外觀上的缺點，但密合性上沒有問題

c：觀察到氣泡等外觀上的缺點，但密合性上沒有問題

d：觀察到氣泡等外觀上的缺點，密合不良

e：在夾層玻璃整體觀察到氣泡等外觀上的缺點，密合不良

(實施例26)

在a層中，使用含有苯乙烯單元12質(zhì)量％、異戊二烯單元以及丁二烯單元(異戊二烯：丁二烯(摩爾比)＝89：11)88質(zhì)量％的、tanδ的峰高度成為最大的峰的溫度為-22.6℃(在1hz的頻率下施加振動，將測定溫度以1℃/分鐘的恒定速度升溫至-40～100℃為止時的值)的直鏈狀氫化苯乙烯·異戊二烯/丁二烯·苯乙烯三嵌段共聚物(重均分子量10萬)。在b層中，使用粘均聚合度約1700、縮醛化度70摩爾％、醋酸乙烯酯單元的含量0.9摩爾％的聚乙烯醇縮丁醛樹脂。

這些樹脂分別通過擠出成形法成形為厚度330μm的b層、以及厚度100μm的a層。使用所得到的a層以及b層的單層片，根據(jù)上述的評價方法，測定b層的剪切儲能模量、a層的tanδ的峰高度以及峰溫度。

接著，在2層的b層之間夾持a層、在150℃下進行壓制成形而制作由3層結(jié)構(gòu)的復合膜形成的厚度0.76mm的層疊體。使用所得到的層疊體，根據(jù)上述的評價方法，測定層疊體的剪切儲能模量、夾層玻璃制作后的損耗系數(shù)、夾層玻璃制作1個月后的損耗系數(shù)、夾層玻璃的最大損耗系數(shù)、層壓適應性以及夾層玻璃的霧度。在表6中示出上述物性評價的結(jié)果。

(實施例27～30)

由相對于粘均聚合度約1700、縮醛化度70摩爾％、醋酸乙烯酯單元的含量0.9摩爾％的聚乙烯醇縮丁醛樹脂100質(zhì)量份，作為增塑劑添加表6中示出的量的kuraraypolyolp-510(kurarayco.,ltd.制，凝固點-20℃以下，羥值213mgkoh/g，每2個羥基的數(shù)均分子量為500的聚酯多元醇：由3-甲基-1,5-戊二醇和己二酸形成的聚酯二醇)的聚乙烯醇縮丁醛樹脂組合物而成形b層，除此以外使用與實施例26同樣的方法，制作a層、b層以及層疊體，進行物性評價。在表6中示出物性評價的結(jié)果。

此外，對于使用實施例27的層疊體而制作的夾層玻璃中的、剛制作夾層玻璃之后的損耗系數(shù)、以及夾層玻璃制作后經(jīng)過1個月時的損耗系數(shù)，在表7中示出根據(jù)在20℃、頻率0～10000hz的范圍下實施的上述阻尼試驗的結(jié)果而得到的各頻率下的損耗系數(shù)。同樣地，對于使用實施例27的層疊體而制作的夾層玻璃中的、剛制作夾層玻璃之后的損耗系數(shù)、以及夾層玻璃制作后經(jīng)過1個月時的損耗系數(shù)，在表7中示出根據(jù)在30℃、頻率0～10000hz的范圍下實施的上述阻尼試驗的結(jié)果而得到的各頻率下的損耗系數(shù)。在圖2中示出將表7中示出的20℃下測定的情況下的頻率和損耗系數(shù)的關(guān)系制成曲線圖而成的圖。在圖2中，實線的曲線圖表示剛制作夾層玻璃之后的各頻率下的損耗系數(shù)，虛線的曲線圖表示制作夾層玻璃之后經(jīng)過1個月時的各頻率下的損耗系數(shù)。

(實施例31)

在b層中，使用粘均聚合度約1000的聚乙烯醇縮丁醛樹脂，代替粘均聚合度約1700的聚乙烯醇縮丁醛樹脂，除此以外使用與實施例27同樣的方法，制作a層、b層以及層疊體，進行物性評價。在表6中示出物性評價的結(jié)果。

(實施例32)

將b層成形為厚度253μm，將a層成形為厚度253μm，除此以外使用與實施例26同樣的方法，制作a層、b層以及層疊體，進行物性評價。在表6中示出物性評價的結(jié)果。

[表6]

[表7]

(實施例33～35)

由相對于粘均聚合度約1700、縮醛化度70摩爾％、醋酸乙烯酯單元的含量0.9摩爾％的聚乙烯醇縮丁醛樹脂100質(zhì)量份，作為增塑劑添加表8中示出的量的kuraraypolyolp-510(kurarayco.,ltd.制)的聚乙烯醇縮丁醛樹脂組合物成形b層，將b層成形為厚度253μm，將a層成形為厚度253μm，除此以外使用與實施例26同樣的方法，制作a層、b層以及層疊體，進行物性評價。在表8中示出物性評價的結(jié)果。

(實施例36)

由含有苯乙烯單元20質(zhì)量％、異戊二烯單元80質(zhì)量％的、tanδ的峰高度成為最大的峰的溫度為-5.2℃(在1hz的頻率下施加振動，將測定溫度以1℃/分鐘的恒定速度升溫至-40～100℃為止時的值)的直鏈狀氫化苯乙烯·異戊二烯·苯乙烯三嵌段共聚物(重均分子量10萬)成形a層，除此以外使用與實施例27同樣的方法，制作a層、b層以及層疊體，進行物性評價。在表8中示出物性評價的結(jié)果。

(實施例37)

由含有苯乙烯單元20質(zhì)量％、異戊二烯單元80質(zhì)量％的、tanδ的峰高度成為最大的峰的溫度為-5.2℃(在1hz的頻率下施加振動，將測定溫度以1℃/分鐘的恒定速度升溫至-40～100℃為止時的值)的直鏈狀氫化苯乙烯·異戊二烯·苯乙烯三嵌段共聚物(重均分子量約10萬)成形a層，除此以外使用與實施例30同樣的方法，制作a層、b層以及層疊體，進行物性評價。在表8中示出物性評價的結(jié)果。

(參考例12)

由相對于粘均聚合度約1700、縮醛化度70摩爾％、醋酸乙烯酯單元的含量0.9摩爾％的聚乙烯醇縮丁醛樹脂100質(zhì)量份，作為增塑劑添加表8中示出的量的kuraraypolyolp-510(kurarayco.,ltd.制)的聚乙烯醇縮丁醛樹脂組合物成形b層，將b層成形為厚度253μm，將a層成形為厚度253μm，除此以外使用與實施例26同樣的方法，制作a層、b層以及層疊體，進行物性評價。在表8中示出物性評價的結(jié)果。

(參考例13)

作為b層中使用的增塑劑，使用表8中示出的量的3go(三乙二醇二-2-乙基己酸酯)代替kuraraypolyolp-510，除此以外使用與實施例27同樣的方法，制作a層、b層以及層疊體，進行物性評價。在表8中示出物性評價的結(jié)果。

此外，對于使用參考例12的層疊體而制作的夾層玻璃中的、剛制作夾層玻璃之后的損耗系數(shù)、以及夾層玻璃制作后經(jīng)過1個月時的損耗系數(shù)，在表9中示出根據(jù)在20℃、頻率0～10000hz的范圍下實施的上述阻尼試驗的結(jié)果而得到的各頻率下的損耗系數(shù)。對于同樣地使用參考例12的層疊體而制作的夾層玻璃中的、剛制作夾層玻璃之后的損耗系數(shù)、以及夾層玻璃制作后經(jīng)過1個月時的損耗系數(shù)，在表9中示出根據(jù)在30℃、頻率0～10000hz的范圍下實施的上述阻尼試驗的結(jié)果而得到的各頻率下的損耗系數(shù)。在圖3中示出將表9中示出的在20℃下測定的情況下的頻率和損耗系數(shù)的關(guān)系而制成的曲線圖。在圖3中，實線的曲線圖表示剛制作夾層玻璃之后的各頻率下的損耗系數(shù)，虛線的曲線圖表示制作夾層玻璃之后經(jīng)過1個月時的各頻率下的損耗系數(shù)。

[表8]

[表9]

對于在下述的實施例38～44或比較例14～15中得到的a層、b層、層疊體、或夾層玻璃進行下述的物性評價(16～18)。

16.物性評價(a層中的彈性體以及a層整體的tanδ的峰溫度)

基于jisk7244-10，作為平行平板振動流變儀，使用圓板的直徑為8mm的應變控制型動態(tài)粘彈性裝置(leomixcorporation制、ares)。將下述的實施例·比較例中得到的a層(a1層或a2層)的單層片(厚度0.76mm)作為圓板形狀的試驗片使用。需要說明的是，上述試驗片使用在溫度20℃、濕度60％rh下保管24小時以上的試驗片。用上述試驗片將2片的平板間的間隙完全填充。以應變量1.0％、在1hz的頻率下對上述試驗片施加振動，將測定溫度以1℃/分鐘的恒定速度升溫至-40～100℃為止。保持上述試驗片和圓板的溫度，直至剪切損耗彈性模量以及剪切儲能模量的測定值不發(fā)生變化為止。根據(jù)所測定的a層(a1層或a2層)的剪切儲能模量，求出tanδ的峰溫度。在表10中示出結(jié)果。

17.物性評價(夾層玻璃的損耗系數(shù))

在2片市售的浮法玻璃(寬度50mm×長度300mm×厚度3mm)中夾持實施例·比較例中得到的各層疊體，通過真空袋法(條件：從30℃以60分鐘升溫至160℃，之后在160℃下保持30分鐘)而制作夾層玻璃。之后，將上述夾層玻璃的中央部固定在被內(nèi)置于機械阻抗裝置(onosokkico.,ltd.制；masscancelamplifierma-5500；channeldatastation：ds-2100)中的勵振器(poweramplifier/model371-a)的阻抗頭中的勵振力檢測器的前端部。在頻率0～8000hz的范圍對上述夾層玻璃的中央部施加振動，檢測該點的勵振力和加速度波形，從而進行基于中央激振法的夾層玻璃的阻尼試驗。以將所得到的勵振力和加速度信號積分而得到的速度信號為基礎(chǔ)，求出起振點(施加振動的夾層玻璃的中央部)的機械阻抗，在將橫軸設(shè)為頻率、縱軸設(shè)為機械阻抗而得到的阻抗曲線中，根據(jù)表示出3階模態(tài)的峰的頻率和半值寬度，求出夾層玻璃的損耗系數(shù)，求出損耗系數(shù)為0.2以上的溫度范圍的寬度。在表10中示出損耗系數(shù)為0.2以上的溫度范圍的寬度的算出結(jié)果。

18.物性評價(夾層玻璃的斷裂強度)

在2片市售的浮法玻璃(縱26mm×橫76mm×厚度2.8mm)中夾持實施例·比較例中得到的各層疊體，根據(jù)真空袋法(條件：從30℃經(jīng)過60分鐘升溫至160℃，之后在160℃下保持30分鐘)制作夾層玻璃。之后，使用autograghag-5000b而實施夾層玻璃的3點彎曲試驗(溫度：20℃，支點間距離：55mm，試驗速度：0.25mm/分鐘)，測定夾層玻璃的斷裂強度。在表10中示出斷裂強度的測定結(jié)果。

(比較例14)

以質(zhì)量比95/5使用粘均聚合度600、平均縮醛化度70摩爾％、醋酸乙烯酯單元的含量2摩爾％的聚乙烯醇縮丁醛樹脂和粘均聚合度1700、平均縮醛化度70摩爾％、醋酸乙烯酯單元的含量1摩爾％的聚乙烯醇縮丁醛樹脂(稱為pvb-1)，通過擠出成形法得到厚度250μm的薄膜(pvb-1薄膜：用作b層)。

接著，在pvb-1薄膜的一個面上使用包含彈性體x的涂覆液(溶劑：環(huán)己烷，固體成分20質(zhì)量％)，以包含彈性體x的a1層干燥后的膜厚成為10μm的方式涂布，在50～60℃的暖風下進行約10分鐘干燥。作為彈性體x，使用含有苯乙烯單元12質(zhì)量％、異戊二烯單元88質(zhì)量％的、tanδ的高度成為最大的峰的溫度為-22.6℃(在1hz的頻率下施加振動，將測定溫度以1℃/分鐘的恒定速度升溫至-40～100℃為止時的值)的直鏈狀氫化苯乙烯·異戊二烯·苯乙烯三嵌段共聚物(氫化度90％)。需要說明的是，在溫度190℃、負載2.16kg下測定的彈性體x的mfr為0.5g/10分鐘。此外，在涂布有彈性體x的面上作為掩蔽膜使用與基材相同的pvb-1薄膜，在卷取后制成3層薄膜。在50℃的真空干燥機中對其進行48小時干燥，得到包含3層的層疊體(夾層玻璃用中間膜)。

使用所得到的層疊體，制作夾層玻璃，通過利用中央激振法的阻尼試驗，求出損耗系數(shù)為0.2以上的溫度范圍的寬度。此外，實施夾層玻璃的3點彎曲試驗，測定夾層玻璃的斷裂強度。在表10中示出損耗系數(shù)為0.2以上的溫度范圍的寬度和斷裂強度的測定結(jié)果。

(實施例38)

在pvb-1薄膜的一個面上，使用包含彈性體x的涂覆液(溶劑：環(huán)己烷，固體成分20質(zhì)量％)，以包含彈性體x的a1層干燥后的膜厚為50μm的方式涂布，除此以外使用與比較例14同樣的方法，制作層疊體，進行物性評價。在表10中示出損耗系數(shù)為0.2以上的溫度范圍的寬度和斷裂強度的評價結(jié)果。

(比較例15)

在pvb-1薄膜的一個面上，使用包含彈性體x的涂覆液(溶劑：環(huán)己烷，固體成分20質(zhì)量％)，以包含彈性體x的a1層干燥后的膜厚為150μm的方式涂布，除此以外使用與比較例14同樣的方法，制作層疊體，進行物性評價。在表10中示出損耗系數(shù)為0.2以上的溫度范圍的寬度和斷裂強度的評價結(jié)果。

(實施例39)

在pvb-1薄膜的一個面上，使用包含彈性體x以及彈性體y的涂覆液(溶劑：環(huán)己烷，固體成分20質(zhì)量％，彈性體x/彈性體y的質(zhì)量比1：1)，以包含彈性體x以及彈性體y的a1層干燥后的膜厚成為100μm的方式涂布，除此以外使用與比較例14同樣的方法，制作層疊體，進行物性評價。在表10中示出損耗系數(shù)為0.2以上的溫度范圍的寬度和斷裂強度的評價結(jié)果。需要說明的是，作為彈性體y，使用含有苯乙烯單元20質(zhì)量％、異戊二烯單元80質(zhì)量％的、tanδ的峰高度成為最大的峰的溫度為-5.2℃(在1hz的頻率下施加振動，將測定溫度以1℃/分鐘的恒定速度升溫至-40～100℃為止時的值)的直鏈狀氫化苯乙烯·異戊二烯·苯乙烯三嵌段共聚物(氫化度88％)。需要說明的是，在溫度190℃、負載2.16kg下測定的彈性體y的mfr為0.7g/10分鐘。

(實施例40)

在pvb-1薄膜的一個面上，使用包含彈性體x的涂覆液(溶劑：環(huán)己烷，固體成分20質(zhì)量％)，以包含彈性體x的a1層干燥后的膜厚成為50μm的方式涂布，在50～60℃的暖風下進行約10分鐘干燥，進而，使用包含彈性體y的涂覆液(溶劑：環(huán)己烷，固體成分20質(zhì)量％)，以包含彈性體y的a2層干燥后的膜厚成為50μm的方式涂布，在50～60℃的暖風下進行約10分鐘干燥，除此以外使用與比較例14同樣的方法，制作層疊體，進行物性評價。在表10中示出損耗系數(shù)為0.2以上的溫度范圍的寬度和斷裂強度的評價結(jié)果。

(實施例41)

作為b層，利用使用粘均聚合度600、平均縮醛化度70摩爾％、醋酸乙烯酯單元的含量2摩爾％的聚乙烯醇縮丁醛樹脂95質(zhì)量份，粘均聚合度1700、平均縮醛化度70摩爾％、醋酸乙烯酯單元的含量1摩爾％的聚乙烯醇縮丁醛樹脂5質(zhì)量份以及10質(zhì)量份的kuraraypolyolp-510(kurarayco.,ltd.制，聚酯多元醇；由3-甲基-1,5-戊二醇和己二酸形成的聚酯二醇，每2個羥基的數(shù)均分子量為500)，通過擠出成形法而制膜成厚度250μm的薄膜的膜，除此以外使用與實施例38同樣的方法，制作層疊體，進行物性評價。在表10中示出損耗系數(shù)為0.2以上的溫度范圍的寬度和斷裂強度的評價結(jié)果。

(實施例42)

使用包含彈性體y的涂覆液，代替包含彈性體x的涂覆液，除此以外使用與比較例15同樣的方法，制作層疊體，進行物性評價。在表10中示出損耗系數(shù)為0.2以上的溫度范圍的寬度和斷裂強度的評價結(jié)果。

(實施例43)

使b層干燥后的膜厚為100μm，a1層干燥后的膜厚為300μm，除此以外使用與實施例39同樣的方法，制作層疊體，進行物性評價。在表10中示出損耗系數(shù)為0.2以上的溫度范圍的寬度和斷裂強度的評價結(jié)果。

(實施例44)

使用包含彈性體y的涂覆液，代替包含彈性體x的涂覆液，除此以外使用與實施例38同樣的方法，制作層疊體，進行物性評價。在表10中示出損耗系數(shù)為0.2以上的溫度范圍的寬度和斷裂強度的評價結(jié)果。

[表10]

附圖標記說明

1a層

2ab層

2bb層

10剪切儲能模量

11損耗角正切(tanδ)