石墨烯的制備方法
【專利摘要】一種石墨烯的制備方法，包括如下五個步驟：步驟一：將石墨與氯化物插層劑混合得到反應(yīng)物，將所述反應(yīng)物于溫度460℃~550℃下反應(yīng)得到中間產(chǎn)物；步驟二：將所述中間產(chǎn)物清洗、干燥后得到純凈的插層石墨；步驟三：將插層石墨、離子液體混合后形成插層石墨和離子液體的混合物，將所述插層石墨與離子液體的混合物置于恒定磁場中，進(jìn)行離心處理；步驟四：將所述離心處理后得到的沉淀物進(jìn)行清洗，得到石墨烯；步驟六：真空干燥。上述石墨烯的制備方法操作簡單，生產(chǎn)效率較高，易于實現(xiàn)工業(yè)化。
【專利說明】石墨烯的制備方法
【技術(shù)領(lǐng)域】
[0001]本發(fā)明涉及材料的合成領(lǐng)域，特別涉及一種石墨烯的制備方法。
【背景技術(shù)】
[0002]石墨烯是2004年英國曼徹斯特大學(xué)的安德烈.K.海姆(Andre K.Geim)等發(fā)現(xiàn)的一種二維碳原子晶體，并獲得2010年物理諾貝爾獎，再次引發(fā)碳材料研究熱潮。由于其獨特的結(jié)構(gòu)和光電性質(zhì)使其成為碳材料、納米技術(shù)、凝聚態(tài)物理和功能材料等領(lǐng)域的研究熱點，吸引了諸多科技工作者。石墨烯擁有優(yōu)良的導(dǎo)電、導(dǎo)熱性能和低的熱膨脹系數(shù)，可用于電極材料、復(fù)合材料等。目前的制備方法中有氧化石墨還原法，但是這種方法會造成石墨烯結(jié)構(gòu)的破壞；也有使用高溫分解碳源來制備石墨烯，但是這種方法生產(chǎn)效率較低。

【發(fā)明內(nèi)容】

[0003]鑒于此，有必要提供一種操作簡單且效率較高的石墨烯的方法。
[0004]一種石墨烯的制備方法，包括如下步驟:
[0005]步驟一:將石墨與氯化物插層劑混合得到反應(yīng)物，將所述反應(yīng)物于溫度4600C~550°C下反應(yīng)得到中間產(chǎn)物；
[0006]步驟二:將所述中間產(chǎn)物清洗、干燥后得到純凈的插層石墨；
[0007]步驟三:將插層石墨、離子液體混合后形成插層石墨和離子液體的混合物，將所述插層石墨與離子液體的混合物置于恒定磁場中，進(jìn)行離心處理；
[0008]步驟四:將所述離心處理后得到的沉淀物進(jìn)行清洗，得到石墨烯；
[0009]步驟五:真空干燥。
[0010]在其中一個實施例中，所述石墨為天然鱗片石墨或人造石墨。
[0011]在其中一個實施例中，所述氯化物插層劑選自氯化鐵、氯化鎳、氯化銅、氯化鈷、氯化鉀、氯化鎂、氯化鉛、氯化鋅、氯化鈣及氯化鋇中的至少一種。
[0012]在其中一個實施例中，所述石墨與所述氯化物插層劑的質(zhì)量比為I: 0.8^1: 1.2，所述保溫反應(yīng)的時間為2小時飛小時。
[0013]在其中一個實施例中，所述恒定磁場的磁場強度為0.01特斯拉~I特斯拉。
[0014]在其中一個實施例中，所述離心處理條件為:轉(zhuǎn)速1000轉(zhuǎn)/分鐘~10000轉(zhuǎn)/分鐘，處理時間10分鐘~100分鐘。在其中一個實施例中，所述清洗包含有機溶劑清洗，所述有機溶劑為N-甲基吡咯烷酮或二甲基甲酰胺。在其中一個實施例中，所述離子液體選自1-乙基-3-甲基咪唑四氟硼酸、1-乙基-3-甲基咪唑三氟甲磺酰亞胺、1-乙基-3-甲基咪唑三氟甲磺酸、1-乙基-3-甲基咪唑三氟乙酸、1-乙基-3-甲基咪唑三氟甲磺酰碳、1-乙基-3-甲基咪唑五氟乙酰亞胺、1-乙基-3-甲基咪唑二氰化氮、1-乙基_3，5-二甲基咪唑三氟甲磺酰亞胺、1，3-二乙基-4-甲基咪唑三氟甲磺酰亞胺和1，3-二乙基-5-甲基咪唑三氟甲磺酰亞胺的至少一種。
[0015]在其中一個實施例中，所述插層石墨與離子液體的質(zhì)量體積比為lg:10mL~100mL。[0016]在其中一個實施例中，所述真空干燥條件為:溫度60°C ~100°C，反應(yīng)時間10小時~20小時。
[0017]上述石墨烯的制備方法，采用插層劑與石墨在高溫下反應(yīng)制備插層石墨，并將插層石墨分散于離子液體中，在磁場與離心作用下快速剝離制備石墨烯，操作簡單、生產(chǎn)效率較高，易于實現(xiàn)工業(yè)化。
【專利附圖】

【附圖說明】
[0018]圖1為一實施方式的石墨烯的制備方法流程圖；
[0019]圖2為實施例1制備的石墨烯的掃描電鏡圖(SEM)。
【具體實施方式】
[0020]下面主要結(jié)合附圖及具體實施例對石墨烯的制備方法作進(jìn)一步詳細(xì)的說明。
[0021]如圖1所示，一實施方式的石墨烯的制備方法，包括如下步驟:
[0022]步驟SllO:將石墨與氯化物插層劑混合得到反應(yīng)物，將反應(yīng)物于溫度4600C~550°C下反應(yīng)得到中間產(chǎn)物。
[0023]其中，氯化物插層劑選自氯化鐵、氯化鎳、氯化銅、氯化鈷、氯化鉀、氯化鎂、氯化鉛、氯化鋅、氯化鈣及氯化鋇中的至少一種。
[0024]在460°C飛50°C的高溫下，這幾種氯化物插層劑容易形成熔鹽而快速發(fā)生插層反應(yīng)，提高制備效率。
[0025]其中，石墨為本領(lǐng)域常用的石墨，優(yōu)選為天然鱗片石墨或人造石墨。
[0026]石墨和插層劑的質(zhì)量比優(yōu)選為1:0.81:1.2。石墨與氯化物插層劑在4600C飛50°C下反應(yīng)一段時間得到中間產(chǎn)物。反應(yīng)的時間優(yōu)選為2小時飛小時。中間產(chǎn)物
含有插層石墨。
[0027]步驟S120:將中間產(chǎn)物清洗、干燥后得到純凈的插層石墨。
[0028]步驟SllO得到的中間產(chǎn)物含有插層石墨。為了得到純凈的插層石墨，將中間產(chǎn)物過濾后，用去離子水清洗濾渣，并干燥，得到干燥的、純凈的插層石墨。
[0029]干燥的條件為，在真空條件下，于80°C ~100°C下干燥4小時飛小時。
[0030]步驟S130:將插層石墨、離子液體混合后形成插層石墨和離子液體的混合物，將插層石墨與離子液體的混合物置于恒定磁場中，進(jìn)行離心處理。
[0031]其中，恒定磁場是磁場強度和方向保持不變的磁場稱為恒定磁場或恒磁場。
[0032]優(yōu)選的，恒定磁場的磁場強度為0.01特斯拉(T)~I特斯拉(T)。離心處理的條件為在轉(zhuǎn)速為1000轉(zhuǎn)/分鐘~10000轉(zhuǎn)/分鐘下，進(jìn)行離心處理10分鐘~100分鐘。
[0033]在恒定磁場中以1000轉(zhuǎn)/分鐘~10000轉(zhuǎn)/分鐘進(jìn)行高速離心是為了使插層石墨中的離子受到洛倫茲力而達(dá)到剝離效果，正負(fù)離子受力方向相反而形成剝離力使插層石墨剝離成石墨烯。
[0034]其中，離子液體選自1-乙基-3-甲基咪唑四氟硼酸(EtMeImBF4)U-乙基-3-甲基咪唑三氟甲磺酰亞胺(EtMeImN(CF3SO2)2)U-乙基-3-甲基咪唑三氟甲磺酸(EtMeImCF3SO3)U-乙基-3-甲基咪唑三氟乙酸(EtMeImCF3CO3)、1-乙基-3-甲基咪唑三氟甲磺酰碳(EtMeImC(CF3SO2)3X1-乙基-3-甲基咪唑五氟乙酰亞胺(EtMeImN(C2F5SO2)2)U-乙基 _3_ 甲基咪唑二氰化氮(EtMeImN(CN) 2)、1-乙基 _3，5-二甲基咪唑三氟甲磺酰亞胺(l-Et-3, 5-Me2 ImN (CF3SO2) 2)、1，3_ 二乙基-4-甲基咪唑三氟甲磺酰亞胺(l，3-Et2-4-MeImN(CF3SO2)2)和1，3-二乙基-5-甲基咪唑三氟甲磺酰亞胺(I, 3-Et2-5-MeImN(CF3SO2)2)中的至少一種。
[0035]插層石墨分散于離子液體中便于剝離，剝離后得到的石墨烯也分散于離子液體中。用離子液體作為分散液能夠防止石墨烯團聚，從而提高石墨烯的產(chǎn)率。插層石墨的質(zhì)量與離子液體的體積之比為lg:10mL~100mL，以使插層石墨及剝離得到的石墨充分分散于離子液體中，提高剝離的效率和石墨烯的產(chǎn)率。
[0036]在剝離過程中不會引人雜質(zhì)，過濾得到濾液，即離子液體可以回收而再次利用，有利于降低制備成本。
[0037]步驟S140:將離心處理后得到的沉淀物進(jìn)行清洗，得到石墨烯。
[0038]將步驟S 130離心處理后的得到的沉淀物進(jìn)行清洗，得到純凈的石墨烯。
[0039]采用有機溶劑進(jìn)行清洗。將沉淀物用有機溶劑萃取過濾3次飛次，再用去離子水過濾，直至濾液用硝酸銀檢測無氯離子。
[0040]有機溶劑優(yōu)選為N-甲基吡咯烷酮(NMP)或二甲基甲酰胺(DMF)。
[0041]步驟S150:真空干燥。
[0042]在真空條件下，將清洗后的沉淀物在60°C ~100°C下干燥10小時~20小時，得到干
燥的石墨烯。
[0043]上述石墨烯的制備方法，采用氯化物插層劑與石墨在高溫下反應(yīng)制備插層石墨，并將插層石墨分散于離子液體中，在磁場與離心作用下快速剝離制備石墨烯，操作簡單、生產(chǎn)效率較高，易于實現(xiàn)工業(yè)化。
[0044]另外，上述石墨烯的制備方法，利用離子液體作溶液，并在磁場與離心作用下制備石墨烯，得到的石墨烯具有很好的分散性，單層率可達(dá)60%以上，且層數(shù)集中在I飛層之間。上述石墨烯的制備方法原料來源廣，溶劑可重復(fù)利用，成本低。
[0045]以下為具體實施例部分:
[0046]實施例1
[0047]本實施例的石墨烯的制備如下:
[0048](I)插層石墨的制備:將天然鱗片石墨與氯化鐵按質(zhì)量比為1:0.8，將天然鱗片石墨與氯化鐵置于密封石英管中，升溫至460°C，保溫反應(yīng)2小時，反應(yīng)結(jié)束后冷卻至室溫，得到插層石墨。將插層石墨用去離子水清洗后，再真空干燥箱中于80°C干燥6小時，得到純凈的插層石墨。
[0049](2)按照質(zhì)量體積比為lg: 10ml，將插層石墨加入到裝有EtMeImBF4離子液體的容器中，取IL插層石墨和離子液體的混合物加入到容量為2L的高速離心機里蓋好，在離心機頂部底部兩端加上磁場強度為IT的恒定磁場，啟動磁場、離心機，讓離心機以1000轉(zhuǎn)/分鐘的速度離心剝離插層石墨10分鐘，將離心得到的沉淀物用N-甲基吡咯烷酮(NMP)過濾5次，再用去離子水過濾直至濾液用々8顯3檢測無氯離子；將清洗后的濾渣放到真空干燥箱里60°C下干燥20小時，得到本實施例的石墨烯。
[0050]圖2表示的是本實施例制備的石墨烯的掃描電鏡圖(SEM)。從圖2中可以得知，本實施例制備的石墨烯的片層的厚度約為0.5納米~I納米，且石墨烯片層較集中，剝離效果良好。
[0051]經(jīng)測試，得到本實施例石墨烯的單層率，見表1。
[0052]實施例2
[0053]本實施例的石墨烯的制備如下:
[0054](I)插層石墨的制備:將人造石墨與氯化銅按質(zhì)量比為1:0.9，將人造石墨與氯化鐵置于密封石英管中，升溫至500°C，保溫反應(yīng)3小時，反應(yīng)結(jié)束后冷卻至室溫，得到插層石
墨。將插層石墨用去離子水清洗后，再真空干燥箱中于90°C干燥5小時，得到純凈的插層石
m
O
[0055](2)按照質(zhì)量體積比為lg: 100ml，將插層石墨加入到裝有離子液體混合液的容器中，離子液體混合液為EtMeImBF4和EtMeImN (CF3SO2) 2的混合液，EtMeImBF4和EtMeImN (CF3SO2) 2 的體積比為 1:1，EtMeImBF4 和 EtMeImN (CF3SO2) 2 的體積之和為 100ml。取IL插層石墨與離子液體的混合液的混合物加入到容量為2L的高速離心機里蓋好，在離心機頂部底部兩端加上磁場強度為0.5T的恒定磁場，啟動磁場、離心機，讓離心機以2000轉(zhuǎn)/分鐘的速度離心剝離插層石墨50分鐘，將離心得到的沉淀物用二甲基甲酰胺(DMF)過濾3次，再用去離子水過濾直至濾液用AgNO3檢測無氯離子；將清洗后的濾渣放到真空干燥箱里80°C下干燥10小時，得到本實施例的石墨烯。
[0056]經(jīng)測試，得到本 實施例石墨烯的單層率，見表1。
[0057]實施例3
[0058]本實施例的石墨烯的制備如下:
[0059](I)插層石墨的制備:將天然鱗片石墨與氯化鎳按質(zhì)量比為1:1.2，將天然鱗片石墨與氯化鎳置于密封石英管中，升溫至480°C，保溫反應(yīng)6小時，反應(yīng)結(jié)束后冷卻至室溫，得到插層石墨。將插層石墨用去離子水清洗后，再真空干燥箱中于100°C干燥4小時，得到純凈的插層石墨。
[0060](2)按照質(zhì)量體積比為lg:50ml，將插層石墨加入到裝有離子液體混合液的容器中，離子液體混合液為 EtMeImCF3C03、EtMeImBF4 和 EtMeImCF3SO3 的混合液，EtMeImCF3CO3^EtMeImBF4 和 EtMeImCF3SO3 的體積比為 1:1:2，EtMeImCF3CO3、EtMeImBF4 和 EtMeImCF3SO3 的體積之和為50ml。取IL插層石墨與離子液體的混合液的混合物加入到容量為2L的高速離心機里蓋好，在離心機頂部底部兩端加上磁場強度為0.1T的恒定磁場，啟動磁場、離心機，讓離心機以5000轉(zhuǎn)/分鐘的速度離心剝離插層石墨30分鐘，將離心得到沉淀物用N-甲基吡咯烷酮(NMP)過濾3次，再用去離子水過濾直至濾液用AgNO3檢測無氯離子；將清洗后的濾渣放到真空干燥箱里100°C下干燥15小時，得到本實施例的石墨烯。
[0061]經(jīng)測試，得到本實施例石墨烯的單層率，見表1。
[0062]實施例4
[0063]本實施例的石墨烯的制備如下:
[0064](I)插層石墨的制備:將人造石墨與氯化鈷按質(zhì)量比為1:1.0，將人造石墨與氯化鈷置于密封石英管中，升溫至55 0°C，保溫反應(yīng)4小時，反應(yīng)結(jié)束后冷卻至室溫，得到插層石墨。將插層石墨用去離子水清洗后，再真空干燥箱中于90°C干燥4.5小時，得到純凈的插層石墨。
[0065](2)按照質(zhì)量體積比為lg: 20ml，將插層石墨加入到裝有EtMeImCF3CO3離子液體的容器中，取IL插層石墨和離子液體的混合物加入到容量為2L的高速離心機里蓋好，在離心機頂部底部兩端加上磁場強度為0.05T的恒定磁場，啟動磁場、離心機，讓離心機以8000轉(zhuǎn)/分鐘的速度離心剝離插層石墨10分鐘，將離心得到的沉淀物用二甲基甲酰胺(DMF)過濾3次，再用去離子水過濾直至濾液用AgNO3檢測無氯離子；將清洗后的濾渣放到真空干燥箱里90°C下干燥12小時，得到本實施例的石墨烯。
[0066]經(jīng)測試，得到本實施例石墨烯的單層率，見表1。
[0067]實施例5
[0068]本實施例的石墨烯的制備如下:
[0069](1)插層石墨的制備:將天然鱗片石墨與氯化鉀按質(zhì)量比為1:1.1，將天然鱗片石墨與氯化鉀置于密封石英管中，升溫至520°C，保溫反應(yīng)5小時，反應(yīng)結(jié)束后冷卻至室溫，得到插層石墨。將插層石墨用去離子水清洗后，再真空干燥箱中于85°C干燥5.5小時，得到純凈的插層石墨。
[0070](2)按照質(zhì)量體積比為1g:80ml，將插層石墨加入到裝有EtMeImC(CF3SO2)3離子液體的容器中，取IL插層石墨與離子液體的混合物加入到容量為2L的高速離心機里蓋好，在離心機頂部底部兩端加上磁場強度為0.01T的恒定磁場，啟動磁場、離心機，讓離心機以10000轉(zhuǎn)/分鐘的速度離心剝離插層石墨20分鐘，將離心得到的沉淀物N-甲基吡咯烷酮(NMP)過濾4次，再用去離子水過濾直至濾液用AgNO3檢測無氯離子；將清洗后的濾渣放到真空干燥箱里70°C下干燥18小時，得到本實施例的石墨烯。
[0071]經(jīng)測試，得到本實施例石墨烯的單層率，見表1。
[0072]實施例6
[0073]本實施例的石墨烯的制備如下:
[0074](I)插層石墨的制備:將人造石墨與氯化鈉按質(zhì)量比為1:0.8，將人造石墨與氯化鈉置于密封石英管中，升溫至530°C，保溫反應(yīng)2小時，反應(yīng)結(jié)束后冷卻至室溫，得到插層石
墨。將插層石墨用去離子水清洗后，再真空干燥箱中于95°C干燥6小時，得到純凈的插層石墨。[0075](2)按照質(zhì)量體積比為lg:60ml，將插層石墨加入到裝有EtMeImN(C2F5SO2)2離子液體的容器中，取IL插層石墨與離子液體的混合物加入到容量為2L的高速離心機里蓋好，在離心機頂部底部兩端加上磁場強度為0.2T的恒定磁場，啟動磁場、離心機，讓離心機以2000轉(zhuǎn)/分鐘的速度離心剝離插層石墨40分鐘，將離心得到的沉淀物用二甲基甲酰胺(DMF)過濾4次，再用去離子水過濾直至濾液用AgNO3檢測無氯離子；將清洗后的濾渣放到真空干燥箱里60°C下干燥20小時，得到本實施例的石墨烯。
[0076]經(jīng)測試，得到本實施例石墨烯的單層率，見表1。
[0077]實施例7
[0078]本實施例的石墨烯的制備如下:
[0079](1)插層石墨的制備:將天然鱗片石墨與氯化鎂按質(zhì)量比為1:1.1，將天然鱗片石墨與氯化鎂置于密封石英管中，升溫至490°C，保溫反應(yīng)3小時，反應(yīng)結(jié)束后冷卻至室溫，得到插層石墨。將插層石墨用去離子水清洗后，再真空干燥箱中于90°C干燥3小時，得到純凈的插層石墨。
[0080](2)按照質(zhì)量體積比為1g: 40ml，將插層石墨加入到裝有EtMeImN(CN) 2離子液體的容器中，取IL插層石墨與離子液體的混合物加入到容量為2L的高速離心機里蓋好，在離心機頂部底部兩端加上磁場強度為0.4T的恒定磁場，啟動磁場、離心機，讓離心機以2500轉(zhuǎn)/分鐘的速度離心剝離插層石墨60分鐘，將離心得到的沉淀物用N-甲基吡咯烷酮(NMP)過濾3次，再用去離子水過濾直至濾液用AgNO3檢測無氯離子；將清洗后的濾渣放到真空干燥箱里100°C下干燥10小時，得到本實施例的石墨烯。
[0081]經(jīng)測試，得到本實施例石墨烯的單層率，見表1。
[0082]實施例8
[0083]本實施例的石墨烯的制備如下:[0084](I)插層石墨的制備:將人造石墨與氯化鉛按質(zhì)量比為1:1.0，將人造石墨與氯化鉛置于密封石英管中，升溫至540°C，保溫反應(yīng)6小時，反應(yīng)結(jié)束后冷卻至室溫，得到插層石墨。將插層石墨用去離子水清洗后，再真空干燥箱中于100°C干燥5小時，得到純凈的插層石墨。
[0085](2)按照質(zhì)量體積比為lg:30ml，將插層石墨加入到裝有l(wèi)-Et-3, 5-Me2ImN(CF3SO2)2離子液體的容器中，取IL插層石墨與離子液體的混合物加入到容量為2L的高速離心機里蓋好，在離心機頂部底部兩端加上磁場強度為0.8T的恒定磁場，啟動磁場、離心機，讓離心機以1000轉(zhuǎn)/分鐘的速度離心剝離插層石墨80分鐘，將離心得到的沉淀物用二甲基甲酰胺(DMF)過濾5次，再用去離子水過濾直至濾液用AgNO3檢測無氯離子；將清洗后的濾渣放到真空干燥箱里80°C下干燥16小時，得到本實施例的石墨烯。
[0086]經(jīng)測試，得到本實施例石墨烯的單層率，見表1。
[0087]實施例9
[0088]本實施例的石墨烯的制備如下:
[0089](I)插層石墨的制備:將天然鱗片石墨與氯化鋅按質(zhì)量比為1:0.9，將天然鱗片石墨與氯化鋅置于密封石英管中，升溫至520°C，保溫反應(yīng)5小時，反應(yīng)結(jié)束后冷卻至室溫，得到插層石墨。將插層石墨用去離子水清洗后，再真空干燥箱中于80°C干燥6小時，得到純凈的插層石墨。
[0090](2)按照質(zhì)量體積比為lg: 100ml，將插層石墨加入到裝有1，3-Et2-4-MeImN(CF3SO2)2離子液體的容器中，取IL插層石墨與離子液體的混合物加入到容量為2L的高速離心機里蓋好，在離心機頂部底部兩端加上磁場強度為IT的恒定磁場，啟動磁場、離心機，讓離心機以3000轉(zhuǎn)/分鐘的速度離心剝離插層石墨50分鐘，將離心得到的沉淀物用N-甲基吡咯烷酮(NMP)過濾5次，再用去離子水過濾直至濾液用AgNO3檢測無氯離子；將清洗后的濾渣放到真空干燥箱里90°C下干燥12小時，得到本實施例的石墨烯。
[0091]經(jīng)測試，得到本實施例石墨烯的單層率，見表1。
[0092]實施例10
[0093]本實施例的石墨烯的制備如下:
[0094](I)插層石墨的制備:將人造石墨與氯化鋇按質(zhì)量比為1:1.1，將天然鱗片石墨與氯化鋇置于密封石英管中，升溫至550°C，保溫反應(yīng)4小時，反應(yīng)結(jié)束后冷卻至室溫，得到插層石墨。將插層石墨用去離子水清洗后，再真空干燥箱中于90°C干燥4小時，得到純凈插層石墨。
[0095](2)按照質(zhì)量體積比為lg: 10ml，將插層石墨加入到裝有1，3-Et2-5-MeImN(CF3SO2)2離子液體的容器中，取IL插層石墨與離子液體的混合物加入到容量為2L的高速離心機里蓋好，在離心機頂部底部兩端加上磁場強度為0.1T的恒定磁場，啟動磁場、離心機，讓離心機以5000轉(zhuǎn)/分鐘的速度離心剝離插層石墨10分鐘，將離心得到的沉淀物用二甲基甲酰胺(DMF)過濾4次，再用去離子水過濾直至濾液用AgNO3檢測無氯離子；將清洗后的濾渣放到真空干燥箱里70°C下干燥14小時，得到本實施例的石墨烯。
[0096]經(jīng)測試，得到本實施例石墨烯的單層率，見表1。
[0097]實施例11
[0098]本實施例的石墨烯的制備如下:
[0099]( I)插層石墨的制備:將人造石墨與質(zhì)量比為50%氯化鐵:50%氯化銅的混合物按質(zhì)量比為1: 1.2，將天然鱗片石墨與氯化鐵和氯化銅置于密封石英管中，升溫至460°C，保溫反應(yīng)2小時，反應(yīng)結(jié)束后冷卻至室溫，得到插層石墨。將插層石墨用去離子水清洗后，再真空干燥箱中于100°C干燥6小時，得到純凈的插層石墨。
[0100](2)按照質(zhì)量體積比為Ig:50ml，將插層石墨加入到裝有EtMeImCF3CO3離子液體的容器中，取IL插層石墨水域離子液體的混合物加入到容量為2L的高速離心機里蓋好，在離心機頂部底部兩端加上磁場強度為0.01T的恒定磁場，啟動磁場、離心機，讓離心機以8000轉(zhuǎn)/分鐘的速度離心剝離插層石墨100分鐘，將離心得到的沉淀物用N-甲基吡咯烷酮(NMF)過濾5次，再用去離子水過濾直至濾液用AgNO3檢測無氯離子；將清洗后的濾渣放到真空干燥箱里100°C下干燥12小時，得到本實施例的石墨烯。
[0101]經(jīng)測試，得到本實施例石墨烯的單層率，見表1。
[0102]表1表示的是實施例f實施例11制備的石墨烯的單層率。
[0103]表1
[0104]
【權(quán)利要求】
1.一種石墨烯的制備方法，其特征在于，包括如下步驟: 步驟一:將石墨與氯化物插層劑混合得到反應(yīng)物，將所述反應(yīng)物于溫度460°c飛50°C下反應(yīng)得到中間產(chǎn)物； 步驟二:將所述中間產(chǎn)物清洗、干燥后得到純凈的插層石墨； 步驟三:將插層石墨、離子液體混合后形成插層石墨和離子液體的混合物，將所述插層石墨與離子液體的混合物置于恒定磁場中，進(jìn)行離心處理； 步驟四:將所述離心處理后得到的沉淀物進(jìn)行清洗，得到石墨烯； 步驟五:真空干燥。
2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的石墨烯的制備方法，其特征在于，所述石墨為天然鱗片石墨或人造石墨。
3.根據(jù)權(quán)利要求1所述的石墨烯的制備方法，其特征在于，所述氯化物插層劑選自氯化鐵、氯化鎳、氯化銅、氯化鈷、氯化鉀、氯化鎂、氯化鉛、氯化鋅、氯化鈣及氯化鋇中的至少一種。
4.根據(jù)權(quán)利要求1或3所述的石墨烯的制備方法，其特征在于，所述石墨與所述氯化物插層劑的質(zhì)量比為1:0.8^1:1.2，所述反應(yīng)時間為2小時飛小時。
5.根據(jù)權(quán)利要求1所述的石墨烯的制備方法，其特征在于，所述恒定磁場的磁場強度為0.01特斯拉~I特斯拉。
6.根據(jù)權(quán)利要求1所述的石墨烯的制備方法，其特征在于，所述離心處理條件為:轉(zhuǎn)速1000轉(zhuǎn)/分鐘~10000轉(zhuǎn)/分鐘，處理時間10分鐘~100分鐘。
7.根據(jù)權(quán)利要求1所述的石墨烯的制備方法，其特征在于，所述清洗包含有機溶劑清洗，所述有機溶劑為N-甲基吡咯烷酮或二甲基甲酰胺。
8.根據(jù)權(quán)利要求1所述的石墨烯的制備方法，其特征在于，所述離子液體選自1-乙基-3-甲基咪唑四氟硼酸、1-乙基-3-甲基咪唑三氟甲磺酰亞胺、1-乙基-3-甲基咪唑三氟甲磺酸、1-乙基-3-甲基咪唑三氟乙酸、1-乙基-3-甲基咪唑三氟甲磺酰碳、1-乙基-3-甲基咪唑五氟乙酰亞胺、1-乙基-3-甲基咪唑二氰化氮、1-乙基_3，5-二甲基咪唑三氟甲磺酰亞胺、1，3-二乙基-4-甲基咪唑三氟甲磺酰亞胺和1，3-二乙基-5-甲基咪唑三氟甲磺酰亞胺的至少一種。
9.根據(jù)權(quán)利要求1或8所述的石墨烯的制備方法，其特征在于，所述插層石墨與離子液體的質(zhì)量體積比為I g:1OmL^IOOmL。
10.根據(jù)權(quán)利要求1所述的石墨烯的制備方法，其特征在于，所述真空干燥條件為:溫度600C~100°C，反應(yīng)時間10小時~20小時。
【文檔編號】C01B31/04GK103626164SQ201210310132
【公開日】2014年3月12日 申請日期:2012年8月28日 優(yōu)先權(quán)日:2012年8月28日
【發(fā)明者】周明杰, 王要兵, 袁新生, 鐘輝 申請人:海洋王照明科技股份有限公司, 深圳市海洋王照明技術(shù)有限公司, 深圳市海洋王照明工程有限公司