二元系鈦酸銅釔-鈦酸鍶巨介電陶瓷材料及其制備方法
【專利摘要】本發(fā)明公開了一種二元系鈦酸銅釔-鈦酸鍶巨介電陶瓷材料及其制備方法，該陶瓷材料用通式(1-x)Y2/3Cu3Ti4O12-xSrTiO3表示的材料組成，0.05≤x≤0.35，其制備方法是先采用溶膠凝膠法將原料制備成凝膠，預(yù)燒后得到高純度、粒度均一、活性較高的陶瓷粉體，再通過造粒、壓片、燒結(jié)、燒銀工藝步驟，制備成介電常數(shù)高、電常數(shù)頻率穩(wěn)定性好、實用性強(qiáng)、易于生產(chǎn)的二元系鈦酸銅釔-鈦酸鍶巨介電陶瓷材料。本發(fā)明制備方法簡單、重復(fù)性好、成品率高，實驗結(jié)果表明，x的取值為0.15時，二元系鈦酸銅釔-鈦酸鍶巨介電陶瓷材料在1kHz下介電常數(shù)最高可達(dá)139059、介電損耗為0.31，且介電常數(shù)在很寬的頻率范圍內(nèi)變化很小≥100000。
【專利說明】二元系鈦酸銅釔-鈦酸鍶巨介電陶瓷材料及其制備方法
【技術(shù)領(lǐng)域】
[0001]本發(fā)明屬于陶瓷材料【技術(shù)領(lǐng)域】，具體涉及到一種用于存儲器或電容器件的巨介電陶瓷材料的制備方法。
【背景技術(shù)】
[0002]隨著微電子技術(shù)市場對陶瓷電容器和微波介質(zhì)元件等實用型器件微型化、集成化、智能化的需求，介電陶瓷的研究越來越受到人們的廣泛重視，特別是其在動態(tài)隨機(jī)存儲(DRAM)和高介電電容器(MLCC)中有著廣泛的應(yīng)用前景。具有鈣鈦礦相結(jié)構(gòu)的鈦酸鋇系的BaxSr1^xTiO3和鈦酸鉛系的PbZrxTihO3材料，介電常數(shù)可達(dá)1000以上。國內(nèi)外對BaxSivxTiO3和PbZrxTihO3高介電材料進(jìn)行了深入的研究。目前，該材料已廣泛用于制造電容器、探測器、存儲器等各種電子器件。然而，其高介電常數(shù)主要來源于鐵電材料晶體結(jié)構(gòu)和非線性的介電現(xiàn)象。由于鐵電體在居里溫度處發(fā)生鐵電相到順電相的轉(zhuǎn)變，使鐵電材料的介電常數(shù)強(qiáng)烈地受到溫度的影響，從而導(dǎo)致器件的穩(wěn)定性變差。因此，開發(fā)出新型寬溫度穩(wěn)定型的高介電材料是迫切需要的。
[0003]CaCu3Ti4O12 (簡稱CCT0)是近幾年受到關(guān)注的高介電材料之一，不僅具有極高的介電常數(shù)，并且在相當(dāng)寬的溫度范圍內(nèi)介電常數(shù)可保持不變，而且還顯示出強(qiáng)烈的非線性特性，這就使得該材料有望在高密度信息存儲、薄膜器件、高介電電容器以及非線性器件上獲得廣泛的應(yīng)用，促使器件小型化，使溫度穩(wěn)定性提高。然而研究發(fā)現(xiàn)CCTO材料在具有高介電常數(shù)的同時介電損耗也很高，很難廣泛應(yīng)用于電容器、存儲器等需要高介電常數(shù)的電子器件中。

【發(fā)明內(nèi)容】

[0004]本發(fā)明所要解決的技術(shù)問題在于提供一種介電常數(shù)高、溫度穩(wěn)定性良好、實用性強(qiáng)的二元系鈦酸銅釔-鈦酸鍶巨介電陶瓷材料，以及采用溶膠凝膠法制備該陶瓷材料的方法。
[0005]解決上述技術(shù)問題所采用的技術(shù)方案是:該陶瓷材料用通式(1-x)Y2Z3Cu3Ti4O12-XSrTiO3表示的材料組成，0.05 ^ x ^ 0.35，x的取值最佳為0.15，采用下述方法制備而成:
[0006]1、配料
[0007]按通式(l-x)Y2/3Cu3Ti4012-xSrTi03的化學(xué)計量比分別稱取原料Y(NO3)3.6H20、Cu (NO3) 2.3H20、Sr (NO3) 2、Ti (C4H9O) 4，將 Y (NO3) 3.6H20、Cu (NO3) 2.3H20 和 Sr (NO3) 2 溶解于去離子水中，記為溶液1，將Ti (C4H9O)4溶解于乙酸與乙醇的混合液中，記為溶液2，在攪拌條件下，將溶液I倒入溶液2中，所得混合液中鈦酸丁酯的濃度為0.30~0.75mol/L、乙酸體積分?jǐn)?shù)為5%~20%，去離子水體積分?jǐn)?shù)為15%~20%，25~40°C反應(yīng)6~8小時，得到凝膠，所得凝膠經(jīng)陳化、干燥、研磨，得到干凝膠粉。
[0008]2、預(yù)燒[0009]將干凝膠粉置于氧化鋁坩堝內(nèi)，加蓋，750~800°C預(yù)燒10~15小時，自然冷卻至常溫，得到預(yù)燒粉。
[0010]3、球磨
[0011]將預(yù)燒粉裝入尼龍罐中，加入無水乙醇和瑪瑙球，無水乙醇與預(yù)燒粉的質(zhì)量比為I: 1.0~1.2,球磨6~12小時,分離瑪瑙球,干燥,研磨,得到球磨后的預(yù)燒粉。
[0012]4、造粒
[0013]向球磨后的預(yù)燒粉中加入其質(zhì)量40%~50%的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5%的聚乙烯醇水溶液，充分?jǐn)嚢?，研?xì)，自然干燥，過120目篩，制成球狀粉粒。
[0014]5、壓片
[0015]將球狀粉粒放入不銹鋼模具內(nèi)，用IOOMPa的壓力將其壓制成圓柱狀坯件。
[0016]6、燒結(jié)
[0017]將圓柱狀坯件放入氧化鋁平板上，用380分鐘升溫至500°C，保溫I小時，再以2°C /分鐘升溫速率升溫至1030~1060°C，燒結(jié)20~30小時，然后以2°C /分鐘降溫速率降溫至800°C，隨爐自然冷卻至常溫。
[0018]7、燒銀
[0019]將燒結(jié)后的陶瓷表面打磨，拋光至0.5~0.6_厚，用酒精搽拭干凈，在其上下表面分別涂覆厚度為0.01~0.03mm的銀漿，840°C保溫30分鐘，自然冷卻至常溫，制備成二元系鈦酸銅釔-鈦酸鍶巨介電陶瓷材料。
[0020]上述的配料步驟I中，優(yōu)選將溶液I倒入溶液2中，所得混合液中鈦酸丁酯的濃度為0.45mol/L、乙酸體積分?jǐn)?shù)為15%~20%，去離子水體積分?jǐn)?shù)為18.7%, 25~30°C水浴中反應(yīng)6~8小時，得到凝膠，所得凝膠經(jīng)陳化、干燥、研磨，得到干凝膠粉。
[0021]采用本發(fā)明方法所制備的二元系鈦酸銅釔-鈦酸鍶介電陶瓷材料與文獻(xiàn)報道的同類陶瓷材料相比，介電常數(shù)明顯增加，室溫相對介電常數(shù)可達(dá)到100000以上，可用于制備動態(tài)隨機(jī)存儲器電容的介質(zhì)材料以存儲信息，也可以作為互補(bǔ)金屬氧化物半導(dǎo)體場效應(yīng)管邏輯器件的柵介質(zhì)。本發(fā)明具有方法簡單、重復(fù)性好、成品率高等優(yōu)點(diǎn)。
【專利附圖】

【附圖說明】
[0022]圖1是不同X取值對應(yīng)的巨介電陶瓷材料的XRD圖。
[0023]圖2是不同X取值對應(yīng)的巨介電陶瓷材料的低頻介電損耗隨頻率的變化關(guān)系圖。
[0024]圖3是不同Ti (C4H9O)4濃度制備的0.85Y2/3Cu3Ti4012-0.15SrTi03巨介電陶瓷材料的XRD圖。
[0025]圖4是不同Ti (C4H9O)4濃度制備的0.85Y2/3Cu3Ti4012-0.15SrTi03巨介電陶瓷材料的介電常數(shù)及介電損耗隨頻率的變化關(guān)系圖。
[0026]圖5是不同乙酸含量制備的0.85Y2/3Cu3Ti4012-0.15SrTi03巨介電陶瓷材料的XRD圖。
[0027]圖6是不同乙酸含量制備的0.85Y2/3Cu3Ti4012-0.15SrTi03巨介電陶瓷材料的介電常數(shù)及介電損耗隨頻率的變化關(guān)系圖。
[0028]圖1是不同反應(yīng)溫度制備的0.85Y2/3Cu3Ti4012-0.15SrTi03巨介電陶瓷材料的XRD圖。[0029]圖8是不同反應(yīng)溫度制備的0.85Y2/3Cu3Ti4012-0.15SrTi03巨介電陶瓷材料的介電常數(shù)及介電損耗隨頻率的變化關(guān)系圖。
【具體實施方式】
[0030]下面結(jié)合附圖和實施例對本發(fā)明進(jìn)一步詳細(xì)說明，但本發(fā)明的保護(hù)范圍不僅限于這些實施例。
[0031]實施例1
[0032]以制備用通式0.85Y2/3Cu3Ti4012-0.15SrTi03表示的介電陶瓷材料為例，其制備方法如下:
[0033]1、配料
[0034]按通式0.85Y2/3Cu3Ti4012-0.15SrTi03的化學(xué)計量t匕分另O取原料
Y(NO3) 3.6H202.1706g、Cu (NO3) 2.3Η206.2230g、Sr(NO3)20.3190g、Ti (C4H9O)412.34mL,將
Y(NO3) 3.6H20、Cu (NO3) 2.3Η20 和 Sr (NO3) 2 溶解于 15mL 去離子水中，記為溶液 I ;將 Ti (C4H9O) 4溶解于51mL乙酸與乙醇的體積比為1:3的混合溶液中，記為溶液2 ;將溶液I緩慢倒入攪拌速度為200轉(zhuǎn)/分鐘的溶液2中，所得混合液中鈦酸丁酯的濃度為0.45mol/L、乙酸體積分?jǐn)?shù)為15%、去離子水體積分?jǐn)?shù)為18.7%，在30°C水浴中反應(yīng)8小時，得到凝膠，所得凝膠陳化8小時后置于烘箱中120°C干燥48小時，研磨，過80目篩，得到干凝膠粉。
[0035]2、預(yù)燒
[0036]將干凝膠粉置于氧化鋁坩堝內(nèi)，加蓋，置于電阻爐內(nèi)750°C預(yù)燒10小時，自然冷卻至常溫，得到預(yù)燒粉。
[0037]3、球磨
[0038]將步驟2得到的預(yù)燒粉裝入尼龍罐中，加入無水乙醇和瑪瑙球，無水乙醇與預(yù)燒粉的質(zhì)量比為1: 1.0，球磨10小時，分離瑪瑙球，將預(yù)燒粉放入干燥箱內(nèi)80°C干燥12小時，研磨，過160目篩，得到球磨后的預(yù)燒粉。
[0039]4、造粒
[0040]向球磨后的預(yù)燒粉中加入其質(zhì)量50%的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5%的聚乙烯醇水溶液，充分?jǐn)嚢?，研?xì)，自然干燥，過120目篩，制成球狀粉粒。
[0041]5、壓片
[0042]將步驟4造粒后的球狀粉粒放入直徑為15_的不銹鋼模具內(nèi)，用IOOMPa的壓力將其壓制成15mm的圓柱狀還件。
[0043]6、燒結(jié)
[0044]將圓柱狀坯件放入氧化鋁平板上，用380分鐘升溫至500°C，保溫I小時，再以20C /分鐘的升溫速率升溫至1050°C，燒結(jié)25小時，然后以2°C /分鐘的降溫速率降溫至800°C，隨爐自然冷卻至常溫。
[0045]7、燒銀
[0046]將燒結(jié)后的陶瓷表面打磨，拋光至0.5~0.6mm厚,用酒精搽拭干凈,在其上下表面分別涂覆厚度為0.01~0.03mm的銀漿，置于電阻爐中840°C保溫30分鐘，自然冷卻至室溫，制備成0.85Y2/3Cu3Ti4012-0.15SrTi03巨介電陶瓷材料。
[0047] 實施例2[0048]以制備用通式0.85Y2/3Cu3Ti4012-0.15SrTi03表示的介電陶瓷材料為例，其制備方法如下:
[0049]在實施例1的配料步驟I中，按通式0.85Y2/3Cu3Ti4012-0.15SrTi03的化學(xué)計量比分別取原料 Y (NO3) 3.6H202.1706g、Cu (NO3) 2.3Η206.2230g、Sr(NO3)20.3190g、Ti (C4H9O) 412.34mL,將 Y (NO3) 3.6H20、Cu (NO3) 2.3H20 和 Sr (NO3) 2 溶解于 21.9mL 去離子水中^Ti(C4H9O)4溶解于84.6mL乙酸與乙醇的體積比為1:6的混合溶液中，記為溶液2 ;將溶液I緩慢倒入攪拌速度為200轉(zhuǎn)/分鐘的溶液2中，所得混合液中鈦酸丁酯的濃度為
0.3mol/L、乙酸體積分?jǐn)?shù)為10%、去離子水體積分?jǐn)?shù)為18.7%，在25°C水浴中反應(yīng)8小時，得到凝膠，所得凝膠陳化8小時后置于烘箱中120°C干燥48小時，研磨，過80目篩，得到干凝膠粉。其他步驟與實施例1相同，制備成0.85Y2/3Cu3Ti4012-0.15SrTi03巨介電陶瓷材料。
[0050]實施例3
[0051]以制備用通式0.85Y2/3Cu3Ti4012-0.15SrTi03表示的介電陶瓷材料為例，其制備方法如下:
[0052]在實施例1的配料步驟I中，按通式0.85Y2/3Cu3Ti4012-0.15SrTi03的化學(xué)計量比分別稱取原料 Y (NO3) 3.6H202.1706g、Cu (NO3) 2.3Η206.2230g、Sr(NO3)20.3190g、Ti (C4H9O) 412.34mL ;將 Y (NO3) 3.6H20、Cu (NO3)2.3Η20 和 Sr (NO3)2 溶解于 8.8mL 去離子水中，將Ti (C4H9O) 4溶解于15mL乙酸與乙醇的體積比為1:2的混合溶液中，記為溶液2 ;將溶液I緩慢倒入攪拌速度為200轉(zhuǎn)/分鐘的溶液2中，所得混合液中鈦酸丁酯的濃度為0.75mol/L、乙酸體積分?jǐn)?shù)為10%、去離子水體積分?jǐn)?shù)為18.7%，在40°C水浴中反應(yīng)8小時，得到凝膠，所得凝膠陳化8小時后置于烘箱中120°C干燥48小時，研磨，過80目篩，得到干凝膠粉。其他步驟與實施例1相同，制備成0.85Y2/3Cu3Ti4012-0.15SrTi03巨介電陶瓷材料。
[0053]實施例4
[0054]以制備用通式0.95Y2/3Cu3Ti4012-0.05SrTi03表示的介電陶瓷材料為例，其制備方法如下:
[0055]在實施例1的配料步驟I中，按通式0.95Y2/3Cu3Ti4012-0.05SrTi03的化學(xué)計量比分別稱原料 Y (NO3) 3.6H202.4260g、Cu (NO3) 2.3Η206.9552g、Sr(NO3)20.1063g、Ti (C4H9O) 413.38mL,將 Y (NO3) 3.6H20、Cu (NO3) 2.3H20 和 Sr (NO3) 2 溶解于 16mL 去離子水中，記為溶液I ;將Ti (C4H9O)4溶解于55.6mL乙酸與乙醇的體積比為1:3的混合溶液中，記為溶液2 ;將溶液I緩慢倒入攪拌速度為200轉(zhuǎn)/分鐘的溶液2中，所得混合液中鈦酸丁酯的濃度為0.45mol/L、乙酸體積分?jǐn)?shù)為15%、去離子水體積分?jǐn)?shù)為18.7%，在30°C水浴中反應(yīng)8小時，得到凝膠，所得凝膠陳化8小時后置于烘箱中120°C干燥48小時，研磨，過80目篩，得到干凝膠粉。在燒結(jié)步驟6中，將圓柱狀坯件放入氧化鋁平板上，用380分鐘升溫至500°C，保溫I小時，再以2°C /分鐘的升溫速率升溫至1030°C，燒結(jié)30小時，然后以2°C /分鐘的降溫速率降溫至800°C，隨爐自然冷卻至常溫。其他步驟與實施例1相同，制備成
0.95Y2/3Cu3Ti4012-0.05SrTi03 巨介電陶瓷材料。
[0056]實施例5
[0057]以制備用通式0.65Y2/3Cu3Ti4012-0.35SrTi0s表示的介電陶瓷材料為例，其制備方法如下:
[0058]在實施例1的配料步驟I中，按通式0.65Y2/3Cu3Ti4012-0.35SrTi0s的化學(xué)計量比分別稱原料 Y (NO3) 3.6H201.6599g、Cu (NO3) 2.3Η204.7588g、Sr(NO3)20.7444g、Ti (C4H9O)4I0.26mL，將 Y(NO3)3.6H20、Cu (NO3) 2.3H20 和 Sr(NO3)2 溶解于 18.7mL 去離子水中，記為溶液I ;將Ti (C4H9O) 4溶解于71mL乙酸與乙醇的體積比為1:4的混合溶液中，記為溶液2 ;將溶液I緩慢倒入攪拌速度為200轉(zhuǎn)/分鐘的溶液2中，所得混合液中鈦酸丁酯的濃度為0.45mol/L、乙酸體積分?jǐn)?shù)為15%、去離子水體積分?jǐn)?shù)為18.7%，在30°C水浴中反應(yīng)8小時，得到凝膠，所得凝膠陳化8小時后置于烘箱中120°C干燥48小時，研磨，過80目篩，得到干凝膠粉。在燒結(jié)步驟6中，將圓柱狀坯件放入氧化鋁平板上，用380分鐘升溫至500°C，保溫I小時，再以2°C /分鐘的升溫速率升溫至1060°C，燒結(jié)20小時，然后以2°C /分鐘的降溫速率降溫至800°C，隨爐自然冷卻至常溫。其他步驟與實施例1相同，制備成
0.65Y2/3Cu3Ti4012-0.35SrTi0s 巨介電陶瓷材料。
[0059]為了確定本發(fā)明的最佳工藝條件，發(fā)明人進(jìn)行了大量的實驗室研究試驗，各種試驗情況如下:
[0060]測試儀器:Agilient4294A型精密阻抗分析儀，由安捷倫科技有限公司生產(chǎn)；D/max-2200X型射線衍射儀，由日本理學(xué)公司生產(chǎn)。
[0061]1、不同X取值對巨介電陶瓷材料介電性能的影響
[0062]按0.95Y2/3Cu3Ti 4012-0.0 5 SrTi03>0.9 Y 2 7 3Cu3T i 4012-0.1SrTiO3^0.85Y2/3Cu3Ti4012-0. 15SrTi03、0.8Y2/3Cu3Ti4012-0.2SrTi03、0.75Y2/3Cu3Ti4012-0.25SrTi03、
0.7Y2/3Cu3Ti4012-0.3SrTi03、0.65Y2/3Cu3Ti4012-0.35SrTi0s 的化學(xué)計量分別稱取原料，其他制備條件與實施例1相同。研究X取值對制備的陶瓷材料介電性能的影響，并通過下式計算介電常數(shù)
[0063]ε r = 4Ct/ O ε 0d)
[0064]式中，C為電容，t為陶瓷片的厚度，ε ^為真空介電常數(shù)(8.85X 10_12F/m), d為陶瓷片的直徑。
[0065]由圖1和圖2可見，X的取值為0.05~0.35時，制備的巨介電陶瓷材料均為純類鈣鈦礦相，且在IkHz下其介電常數(shù)均大于104，其中當(dāng)X = 0.15時，制備的巨介電陶瓷材料的介電性能最佳。
[0066]2、溶膠凝膠反應(yīng)條件對陶瓷材料介電性能的影響
[0067](I)Ti (C4H9O)4濃度對巨介電陶瓷材料介電性能的影響
[0068]按0.85Y2/3Cu3Ti4012-0.15SrTi03的化學(xué)計量比稱取原料，配制溶液I和溶液2，分別以混合液中Ti(C4H9O)4的濃度為0.3,0.45,0.6,0.75mol/L,乙酸體積分?jǐn)?shù)為15%、去離子水體積分?jǐn)?shù)為18.7%，制備巨介電陶瓷材料，其他步驟與實施例1相同。
[0069]由圖3可見，不同Ti (C4H9O)4濃度制備的巨介電陶瓷材料均為純類鈣鈦礦相，由圖4可見，混合液中Ti (C4H9O)4濃度為0.45mol/L時，制備的陶瓷材料介電性能最佳。
[0070](2)乙酸含量對巨介電陶瓷材料介電性能的影響
[0071]按0.85Y2/3Cu3Ti4012-0.15SrTi03的化學(xué)計量比稱取原料，配制溶液I和溶液2，以混合液中Ti(C4H9O)4的濃度為0.45mol/L,乙酸體積分?jǐn)?shù)分別為5%、10%、15%、20%，去離子水體積分?jǐn)?shù)為18.7%，制備巨介電陶瓷材料，其他步驟與實施例1相同。
[0072]由圖5可見，所制備的巨介電陶瓷材料均為純類鈣鈦礦相。由圖6可見，乙酸含量對制備的陶瓷材料的介電性能影響較大，當(dāng)混合液中乙酸體積分?jǐn)?shù)為15%~20%時，制備的陶瓷材料在IkHz下其介電常數(shù)可達(dá)到IO5以上。
[0073](3)反應(yīng)溫度對巨介電陶瓷材料介電性能的影響
[0074]按0.85Y2/3Cu3Ti4012-0.15SrTi03的化學(xué)計量比稱取原料，配制溶液I和溶液2，以混合液中Ti (C4H9O)4的濃度為0.45mol/L,乙酸體積分?jǐn)?shù)分別為15%，去離子水體積分?jǐn)?shù)為18.7%，分別在25、30、35、40°C水浴中反應(yīng)6小時，制備巨介電陶瓷材料，其他步驟與實施例I相同。
[0075]由圖7可見，所制備的巨介電陶瓷材料均為純類鈣鈦礦相。由圖8可見，反應(yīng)溫度對制備的陶瓷材料的介電性能影響較大，其中反應(yīng)溫度為30°C時，制備的陶瓷材料在IkHz下介電常數(shù)可達(dá)到IO5以上。
[0076]綜合實驗I~2的結(jié)果，本發(fā)明二元系鈦酸銅釔-鈦酸鍶巨介電陶瓷材料的通式(1-x)Y2/3Cu3Ti4012_xSrTi03中，x的取值最佳為0.15，溶膠凝膠反應(yīng)中，所得混合液中Ti (C4H9O)4濃度為0.45mol/L、乙酸體積分?jǐn)?shù)為15%、去離子水體積分?jǐn)?shù)為18.7%、反應(yīng)溫度為30°C時，制備的介電陶瓷材料的介電性能最佳，在IkHz下其介電常數(shù)為139059、介電損耗為0.31，且介電常數(shù)在很寬的頻率范圍內(nèi)變化很小。
【權(quán)利要求】
1.一種二元系鈦酸銅釔-鈦酸鍶巨介電陶瓷材料，其特征在于:該陶瓷材料用通式(1-x) Y273Cu3Ti4O12-XSrTiO3 表示的材料組成,0.05≤ x ≤ 0.35。
2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的二元系鈦酸銅釔-鈦酸鍶巨介電陶瓷材料，其特征在于:所述的X的取值為0.15。
3.—種權(quán)利要求1的二元系鈦酸銅釔-鈦酸鍶巨介電陶瓷材料的制備方法，其特征在于它由下述步驟組成: (1)配料 按通式(1-x) Y273Cu3Ti4O12-XSrTiO3的化學(xué)計量比分別稱取原料Y (NO3) 3.6H20、Cu (NO3) 2.3H20、Sr (NO3) 2、Ti (C4H9O) 4，將 Y (NO3) 3.6H20、Cu (NO3) 2.3H20 和 Sr (NO3) 2 溶解于去離子水中，記為溶液1，將Ti (C4H9O)4溶解于乙酸與乙醇的混合液中，記為溶液2，在攪拌條件下，將溶液I倒入溶液2中，所得混合液中鈦酸丁酯的濃度為0.30~0.75mol/L、乙酸體積分?jǐn)?shù)為5%~20%、去離子水體積分?jǐn)?shù)為15%~20%，25~40°C反應(yīng)6~8小時，得到凝膠，所得凝膠經(jīng)陳化、干燥、研磨，得到干凝膠粉； (2)預(yù)燒 將干凝膠粉置于氧化鋁 坩堝內(nèi)，加蓋，750~800°C預(yù)燒10~15小時，自然冷卻至常溫，得到預(yù)燒粉； (3)球磨 將預(yù)燒粉裝入尼龍罐中，加入無水乙醇和瑪瑙球，無水乙醇與預(yù)燒粉的質(zhì)量比為I: 1.0~1.2,球磨6~12小時,分離瑪瑙球,干燥,研磨,得到球磨后的預(yù)燒粉； (4)造粒 向球磨后的預(yù)燒粉中加入其質(zhì)量40%~50%的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5%的聚乙烯醇水溶液，充分?jǐn)嚢瑁屑?xì)，自然干燥，過120目篩，制成球狀粉粒； (5)壓片 將球狀粉粒放入不銹鋼模具內(nèi)，用IOOMPa的壓力將其壓制成圓柱狀坯件； (6)燒結(jié) 將圓柱狀坯件放入氧化鋁平板上，用380分鐘升溫至500°C，保溫I小時，再以2°C /分鐘升溫速率升溫至1030~1060°C，燒結(jié)20~30小時，然后以2V /分鐘降溫速率降溫至800°C，隨爐自然冷卻至常溫； (7)燒銀 將燒結(jié)后的陶瓷表面打磨，拋光至0.5~0.6mm厚，用酒精搽拭干凈，在其上下表面分別涂覆厚度為0.01~0.03mm的銀漿，840°C保溫30分鐘，自然冷卻至常溫，制備成二元系鈦酸銅釔-鈦酸鍶巨介電陶瓷材料。
4.根據(jù)權(quán)利要求3所述的二元系鈦酸銅釔-鈦酸鍶巨介電陶瓷材料制備的方法，其特征在于:所述的配料步驟(1)中，按通式(1-X)Y^Cu3Ti4O12-XSrTiO3的化學(xué)計量比分別稱取原料 Y (NO3) 3.6H20、Cu (NO3) 2.3H20、Sr (NO3) 2、Ti (C4H9O) 4，將 Y (NO3) 3.6H20、Cu (NO3) 2.3H20和Sr (NO3) 2溶解于去離子水中，記為溶液I，將Ti (C4H9O) 4溶解于乙酸與乙醇的混合液中，記為溶液2，將溶液I倒入溶液2中，所得混合液中鈦酸丁酯的濃度為0.45mol/L、乙酸體積分?jǐn)?shù)為15%~20%、去離子水體積分?jǐn)?shù)為18.7%，25~30°C水浴中反應(yīng)6~8小時，得到凝膠，所得凝膠經(jīng)陳化、干燥、研磨，得到干凝膠粉。
【文檔編號】C04B35/622GK103992103SQ201410200342
【公開日】2014年8月20日 申請日期:2014年5月13日 優(yōu)先權(quán)日:2014年5月13日
【發(fā)明者】晁小練, 李俊偉, 楊祖培 申請人:陜西師范大學(xué)