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一種聚變?裂變混合堆聚變靶室產(chǎn)物的處理方法與流程

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一種聚變-裂變混合堆聚變靶室產(chǎn)物的處理方法技術(shù)領(lǐng)域本發(fā)明屬于混合能源堆領(lǐng)域,具體涉及一種聚變-裂變混合堆聚變靶室產(chǎn)物的處理方法。

背景技術(shù):
隨著化石燃料的短缺,以及環(huán)境污染等問(wèn)題的日益嚴(yán)重,聚變能源逐漸引起了人們的重視。在聚變能源的發(fā)展過(guò)程中,Z箍縮驅(qū)動(dòng)的聚變-裂變混合能源堆(Z-FFR)被認(rèn)為是一種相對(duì)較易實(shí)現(xiàn)的途徑。目前關(guān)于Z-FFR的設(shè)計(jì)中,氘氚燃料聚變的燃耗約為30%,以聚變功率為25MW、打靶頻率為0.1Hz計(jì)算,每天剩余的氚為7.06g,這些氚隨聚變反應(yīng)產(chǎn)物及雜質(zhì)一起被排出聚變靶室。由于氚具有放射性,而且是價(jià)格高昂的稀缺資源與戰(zhàn)略資源,從安全、經(jīng)濟(jì)及環(huán)保的角度出發(fā),必須對(duì)聚變靶室產(chǎn)物進(jìn)行處理,將其中的氚回收。此外,Z-FFR實(shí)驗(yàn)堆中氚增殖比TBR約為1.15,為了實(shí)現(xiàn)氚的“自持”,也必須盡可能地提高余氚的回收率。目前對(duì)于氘氚聚變反應(yīng)產(chǎn)物處理方法的研究,主要集中在磁約束聚變反應(yīng)裝置(即Tokamak裝置)領(lǐng)域。由于Z-FFR實(shí)驗(yàn)堆與Tokamak裝置在驅(qū)動(dòng)方式、聚變反應(yīng)室氛圍、氘氚聚變反應(yīng)方式等方面都不同,導(dǎo)致其聚變反應(yīng)產(chǎn)物成分及余氚濃度、分布形式等與Tokamak存在巨大差異,如Tokamak排灰氣中剩余氘氚濃度為80%以上,均以氣體形式存在;而Z-FFR實(shí)驗(yàn)堆聚變靶室產(chǎn)物中剩余氘氚濃度僅為10-7以下,且其存在形式并不明確。因此Z-FFR實(shí)驗(yàn)堆的聚變靶室產(chǎn)物處理工藝路線與Tokamak具有明顯差別,針對(duì)Tokamak的排灰氣處理方法無(wú)法直接應(yīng)用于Z-FFR,必須根據(jù)Z-FFR實(shí)驗(yàn)堆的靶室產(chǎn)物組成及特點(diǎn)發(fā)展新的技術(shù)方法與流程。目前與聚變-裂變混合堆相關(guān)的研究報(bào)道對(duì)裂變?nèi)剂涎h(huán)較為關(guān)注,而涉及聚變?nèi)剂涎h(huán)的資料很少,其中,Sandia實(shí)驗(yàn)室在2006年的設(shè)計(jì)報(bào)告提及聚變靶室產(chǎn)物的處理。該報(bào)告認(rèn)為Z-FFR聚變靶室產(chǎn)物主要包含Ar、He和DT,其中DT的含量為37ppm。由于產(chǎn)物成分并不復(fù)雜,對(duì)應(yīng)的處理流程也較為簡(jiǎn)單。首先通過(guò)一個(gè)特殊過(guò)濾器以除去RTL材料和靶丸材料,然后將氣流降溫至110℃,透過(guò)PRISM中空纖維膜將DT富集,之后在400℃左右被海綿鈦吸氣床吸收,飽和后將吸氣床取下,于700℃再生,獲得含有極少量He的DT氣體,進(jìn)入氫同位素分離單元。PRISM中空纖維膜分離的尾氣是幾乎不含DT的Ar氣,直接返回到聚變反應(yīng)室。此報(bào)告中忽略了RTL材料、靶丸殼層材料、氣溶膠等多種物質(zhì)與剩余DT的相互作用,認(rèn)為通過(guò)過(guò)濾的方式就可以將其從聚變靶室產(chǎn)物中去除,實(shí)際情況顯然并非如此。聚變反應(yīng)放出的高能量會(huì)使大量RTL材料氣化或電離,冷卻后形成的氣溶膠(或固體小顆粒)具有極大的表面積,會(huì)將剩余氘氚燃料吸附在表面;在氣化或電離的狀態(tài)下,某些金屬材料(聚變靶丸殼層材料或RTL材料)還可能與剩余氘氚發(fā)生化學(xué)吸附作用,結(jié)合成為氘氚化物。此外,聚變靶丸殼層中的高分子材料也可能與剩余氘氚結(jié)合,形成氣體分子,進(jìn)而被氣溶膠吸附。這些作用都會(huì)影響剩余氘氚的存在形式,在設(shè)計(jì)混合堆聚變靶室產(chǎn)物處理流程時(shí)不能被忽略。

技術(shù)實(shí)現(xiàn)要素:
本發(fā)明要解決的技術(shù)問(wèn)題是提供一種聚變-裂變混合堆聚變靶室產(chǎn)物的處理方法。本發(fā)明的聚變-裂變混合堆聚變靶室產(chǎn)物的處理方法,包括以下步驟:1a.氧化在聚變靶室中引入氧元素,將剩余的氘氚全部氧化為水蒸汽,同時(shí)產(chǎn)生氣態(tài)產(chǎn)物、固體粉末或氣溶膠;1b.冷凝-氣液分離聚變靶室中產(chǎn)生的氣態(tài)產(chǎn)物從靶室中抽出以后,在低溫下進(jìn)行冷凝及氣液分離,得到液體Ⅰ和尾氣Ⅰ,液體Ⅰ包括HTO、HDO,進(jìn)入金屬還原單元,尾氣Ⅰ包括Ar、CO2、He、和少量的HTO蒸汽、少量的HDO蒸汽;1c.低溫吸附尾氣Ⅰ進(jìn)入低溫吸附單元,經(jīng)過(guò)吸附劑的吸附與解吸,得到液體Ⅱ、尾氣Ⅱ、尾氣Ⅲ,液體Ⅱ包括HTO、HDO,進(jìn)入金屬還原單元;尾氣Ⅱ包括Ar,進(jìn)入聚變靶室作為靶室氛圍氣體循環(huán)使用;尾氣Ⅲ包括CO2、He,進(jìn)入廢氣除氚系統(tǒng)進(jìn)一步處理;1d.熔融-鼓泡聚變靶室中產(chǎn)生的固體粉末或氣溶膠進(jìn)入熔融-鼓泡單元,在高溫下通入氣體,得到氣體Ⅰ和液態(tài)金屬,氣體Ⅰ包括Ar、H2、HD、HT、H2O蒸汽、HDO蒸汽、HTO蒸汽,液態(tài)金屬經(jīng)高溫過(guò)濾后澆注成型,重新作為可回收傳輸線部件使用;1e.常溫吸附氣體Ⅰ進(jìn)入常溫吸附單元,經(jīng)過(guò)吸附劑的吸附與解吸,得到液體Ⅲ和氣體Ⅱ,液體Ⅲ包括H2O、HTO、HDO,進(jìn)入金屬還原單元,氣體Ⅱ包括Ar、H2、HD、HT,進(jìn)入鈀膜分離單元;1f.金屬還原液體Ⅰ、液體Ⅱ、液體Ⅲ分別進(jìn)入金屬還原單元,在熱金屬作用下被還原為氫同位素單質(zhì),得到氣體Ⅲ,氣體Ⅲ包括H2、HT、HD,進(jìn)入氫同位素分離系統(tǒng);1g.鈀膜分離氣體Ⅱ進(jìn)入鈀膜分離單元,得到氣體Ⅳ和尾氣Ⅳ,氣體Ⅳ包括H2、HD、HT,進(jìn)入氫同位素分離系統(tǒng);尾氣Ⅳ包括Ar,返回到熔融-鼓泡單元作為載帶氣循環(huán)使用。所述的步驟1a中引入氧元素的方式為選用含氧化物的金屬材料作為可回收傳輸線,所述的含氧化物的金屬材料包括CuO/Cu、SnO2/Sn、TiO2/Ti、Fe2O3/Fe中的一種或以上。所述的步驟1b中冷凝的溫度范圍為0℃~5℃。所述的步驟1c中低溫吸附單元的解吸溫度范圍為-196℃~10℃;所述的吸附劑為分子篩、硅膠、活性炭中的一種。所述的步驟1d中熔融-鼓泡單元的溫度范圍為800℃-1800℃;通入的氣體為H2/Ar混合氣體,H2所占的體積分?jǐn)?shù)范圍為1%-10%。所述的步驟1e中常溫吸附單元的溫度范圍為0℃~30℃;所述的吸附劑為分子篩、硅膠、活性炭中的一種。所述的步驟1f中金屬還原單元的溫度范圍為400℃~550℃;所述的金屬為U、Mg、Fe、Zn金屬或Zr基合金中的一種。所述的步驟1g中鈀膜分離單元的溫度范圍為350℃~480℃;所述的鈀膜為Pd/Ag、Pd/Y、Pd/Ag/Au、Pd/Ag/Au/Y、Pd/Ag/Au/Ni合金膜中的一種。本發(fā)明的聚變-裂變混合堆聚變靶室產(chǎn)物的處理方法,通過(guò)在聚變靶室中引入氧元素將剩余的氘氚燃料氧化為水,避免了混合堆聚變靶室產(chǎn)物成分復(fù)雜且組成不明確的問(wèn)題,使產(chǎn)物處理的源項(xiàng)變得明晰簡(jiǎn)單,從而簡(jiǎn)化了相應(yīng)的處理工藝流程。采用熔融-鼓泡的方式,可將氣溶膠或固體顆粒上吸附的氘氚燃料釋放或置換出來(lái),保證了較高的氘氚回收效率。此外,大量Ar氣可作為靶室氛圍氣體或熔融-鼓泡單元的載帶氣循環(huán)使用,節(jié)約了成本。本發(fā)明的聚變-裂變混合堆聚變靶室產(chǎn)物的處理方法,對(duì)剩余氘氚燃料的回收率達(dá)到95%以上,能夠滿足聚變-裂變混合堆氚“自持”以及安全、經(jīng)濟(jì)、環(huán)保等方面的要求。附圖說(shuō)明圖1為本發(fā)明的聚變-裂變混合堆聚變靶室產(chǎn)物的處理方法的工作流程示意圖。具體實(shí)施方式下面結(jié)合附圖和實(shí)施例詳細(xì)說(shuō)明本發(fā)明。本說(shuō)明書中公開的所有特征,或公開的所有方法或過(guò)程中的步驟,除了互相排斥的特征和/或步驟以外,均可以以任何方式組合。本說(shuō)明書中公開的任一特征,除非特別敘述,均可被其他等效或具有類似目的的替代特征加以替換。即,除非特別敘述,每個(gè)特征只是一系列等效或類似特征中的一個(gè)例子而已。本發(fā)明的聚變-裂變混合堆聚變靶室產(chǎn)物的處理方法,包括以下步驟:1a.氧化在聚變靶室中引入氧元素,將剩余的氘氚全部氧化為水蒸汽,同時(shí)產(chǎn)生氣態(tài)產(chǎn)物、固體粉末或氣溶膠;1b.冷凝-氣液分離聚變靶室中產(chǎn)生的氣態(tài)產(chǎn)物從靶室中抽出以后,在低溫下進(jìn)行冷凝及氣液分離,得到液體Ⅰ和尾氣Ⅰ,液體Ⅰ包括HTO、HDO,進(jìn)入金屬還原單元,尾氣Ⅰ包括Ar、CO2、He、和少量的HTO蒸汽、少量的HDO蒸汽;1c.低溫吸附尾氣Ⅰ進(jìn)入低溫吸附單元,經(jīng)過(guò)吸附劑的吸附與解吸,得到液體Ⅱ、尾氣Ⅱ、尾氣Ⅲ,液體Ⅱ包括HTO、HDO,進(jìn)入金屬還原單元;尾氣Ⅱ包括Ar,進(jìn)入聚變靶室作為靶室氛圍氣體循環(huán)使用;尾氣Ⅲ包括CO2、He,進(jìn)入廢氣除氚系統(tǒng)進(jìn)一步處理;1d.熔融-鼓泡聚變靶室中產(chǎn)生的固體粉末或氣溶膠進(jìn)入熔融-鼓泡單元,在高溫下通入氣體,得到氣體Ⅰ和液態(tài)金屬,氣體Ⅰ包括Ar、H2、HD、HT、H2O蒸汽、HDO蒸汽、HTO蒸汽,液態(tài)金屬經(jīng)高溫過(guò)濾后澆注成型,重新作為可回收傳輸線部件使用;1e.常溫吸附氣體Ⅰ進(jìn)入常溫吸附單元,經(jīng)過(guò)吸附劑的吸附與解吸,得到液體Ⅲ和氣體Ⅱ,液體Ⅲ包括H2O、HTO、HDO,進(jìn)入金屬還原單元,氣體Ⅱ包括Ar、H2、HD、HT,進(jìn)入鈀膜分離單元;1f.金屬還原液體Ⅰ、液體Ⅱ、液體Ⅲ分別進(jìn)入金屬還原單元,在熱金屬作用下被還原為氫同位素單質(zhì),得到氣體Ⅲ,氣體Ⅲ包括H2、HT、HD,進(jìn)入氫同位素分離系統(tǒng);1g.鈀膜分離氣體Ⅱ進(jìn)入鈀膜分離單元,得到氣體Ⅳ和尾氣Ⅳ,氣體Ⅳ包括H2、HD、HT,進(jìn)入氫同位素分離系統(tǒng);尾氣Ⅳ包括Ar,返回到熔融-鼓泡單元作為載帶氣循環(huán)使用。所述的步驟1a中引入氧元素的方式為選用含氧化物的金屬材料作為可回收傳輸線,所述的含氧化物的金屬材料包括CuO/Cu、SnO2/Sn、TiO2/Ti、Fe2O3/Fe中的一種或以上。所述的步驟1b中冷凝的溫度范圍為0℃~5℃。所述的步驟1c中低溫吸附單元的解吸溫度范圍為-196℃~0℃;所述的吸附劑為分子篩、硅膠、活性炭中的一種。所述的步驟1d中熔融-鼓泡單元的溫度范圍為800℃-1800℃;通入的氣體為H2/Ar混合氣體,H2所占的體積分?jǐn)?shù)范圍為1%-10%。所述的步驟1e中常溫吸附單元的溫度范圍為0℃~30℃;所述的吸附劑為分子篩、硅膠、活性炭中的一種。所述的步驟1f中金屬還原單元的溫度范圍為400℃~550℃;所述的金屬為U、Mg、Fe、Zn金屬或Zr基合金中的一種。所述的步驟1g中鈀膜分離單元的溫度范圍為350℃~480℃;所述的鈀膜為Pd/Ag、Pd/Y、Pd/Ag/Au、Pd/Ag/Au/Y、Pd/Ag/Au/Ni合金膜中的一種。實(shí)施例1實(shí)施例1中,可回收傳輸線(RTL)含氧化物的金屬材料選用CuO/Cu(其中CuO的摩爾分?jǐn)?shù)為1%),聚變反應(yīng)產(chǎn)生的高能量將部分RTL氣化或電離,其中的氧元素將剩余氘氚燃料氧化為水。聚變靶室產(chǎn)物主要分成兩路,一路是氣體,主要包含HDO(蒸汽)、HTO(蒸汽)、Ar、CO2、He等;另一路是由RTL材料汽化或電離后冷卻形成的氣溶膠或固體粉末。氣體進(jìn)入低溫冷凝-氣液分離單元,在0℃~5℃下,其中的HDO(蒸汽)和HTO(蒸汽)被冷凝為液態(tài),得到液體Ⅰ,進(jìn)入金屬還原單元;氣體中的Ar、CO2、He以及少量未被冷凝的HDO(蒸汽)、HTO(蒸汽)成為尾氣Ⅰ。尾氣Ⅰ進(jìn)入低溫吸附單元,吸附劑采用4A型分子篩,在-196℃下,除He以外,其它組分均被吸附;吸附劑再生時(shí),逐步升高解吸溫度,在-185℃左右得到Ar氣(尾氣Ⅲ),進(jìn)入聚變靶室循環(huán)使用;在-78℃左右得到CO2,與He一起作為尾氣Ⅱ,進(jìn)入廢氣除氚系統(tǒng)進(jìn)一步處理;繼續(xù)升高溫度至10℃,得到HDO、HTO(液體Ⅱ),進(jìn)入金屬還原單元。氣溶膠或固體粉末在聚變靶室底部被收集,加熱到800℃-1800℃使其呈熔融狀態(tài),同時(shí)通入H2體積分?jǐn)?shù)為1%-10%的H2/Ar混合氣,將吸附在氣溶膠上的HDO、HTO釋放或置換出來(lái),形成含Ar、H2、HD、HT、H2O(蒸汽)、HDO(蒸汽)、HTO(蒸汽)等的混合氣(氣體Ⅰ),進(jìn)入常溫吸附單元,工作溫度為0℃~30℃,吸附劑為分子篩,氣體Ⅰ中的Ar、H2、HD、HT不被吸附,形成氣體Ⅱ,進(jìn)入鈀膜分離單元;氣體Ⅰ中的H2O(蒸汽)、HDO(蒸汽)、HTO(蒸汽)被吸附,升溫解吸得到H2O、HDO、HTO(液體Ⅲ)。液體Ⅰ、液體Ⅱ、液體Ⅲ進(jìn)入金屬還原單元,在400℃~550℃下,采用金屬M(fèi)g將HDO、HTO、H2O還原為HD、HT、H2(氣體Ⅲ),進(jìn)入氫同位素分離系統(tǒng)進(jìn)一步處理。氣體Ⅱ進(jìn)入鈀膜分離單元,采用Pd/Ag合金膜,在350℃~480℃下,得到的滲透氣為氫同位素單質(zhì)HD、HT、H2(氣體Ⅳ),進(jìn)入氫同位素分離系統(tǒng)進(jìn)一步處理;得到的尾氣為Ar(尾氣Ⅳ),返回到熔融-鼓泡單元循環(huán)使用。實(shí)施例1中剩余氘氚的回收效率可達(dá)到95.8%。實(shí)施例1中的含氧化物的金屬材料還可以替換為SnO2/Sn、TiO2/Ti、Fe2O3/Fe中的一種或以上。實(shí)施例1中的吸附劑還可以替換為硅膠或活性炭。實(shí)施例1中的金屬還原單元的金屬還可以替換為U、Fe、Zn金屬或Zr基合金中的一種。實(shí)施例1中的鈀膜分離單元的鈀膜還可以替換為Pd/Y、Pd/Ag/Au、Pd/Ag/Au/Y、Pd/Ag/Au/Ni合金膜中的一種。實(shí)施例2實(shí)施例2中,可回收傳輸線(RTL)材料選用Fe2O3/Fe(其中Fe2O3的摩爾分?jǐn)?shù)為1%),聚變反應(yīng)產(chǎn)生的高能量將部分RTL氣化或電離,其中的氧元素將剩余氘氚燃料氧化為水。聚變靶室產(chǎn)物主要分成兩路,一路是氣體,主要包含HDO(蒸汽)、HTO(蒸汽)、Ar、CO2、He等;另一路是由RTL材料汽化或電離后冷卻形成的氣溶膠或固體粉末。氣體進(jìn)入低溫冷凝-氣液分離單元,在0℃~5℃下,其中的HDO(蒸汽)和HTO(蒸汽)被冷凝為液態(tài),得到液體Ⅰ,進(jìn)入金屬還原單元;氣體中的Ar、CO2、He以及少量未被冷凝的HDO(蒸汽)、HTO(蒸汽)成為尾氣Ⅰ。尾氣Ⅰ進(jìn)入低溫吸附單元,吸附劑采用活性炭,在-196℃下,除He以外,其它組分均被吸附;吸附劑再生時(shí),逐步升高解吸溫度,在-185℃左右得到Ar氣(尾氣Ⅲ),進(jìn)入聚變靶室循環(huán)使用;在-78℃左右得到CO2,與He一起作為尾氣Ⅱ,進(jìn)入廢氣除氚系統(tǒng)進(jìn)一步處理;繼續(xù)升高溫度至10℃,得到HDO、HTO(液體Ⅱ),進(jìn)入金屬還原單元。氣溶膠或固體粉末在聚變靶室底部被收集,加熱到800℃-1800℃使其呈熔融狀態(tài),同時(shí)通入H2體積分?jǐn)?shù)為1%-10%的H2/Ar混合氣,將吸附在氣溶膠上的HDO、HTO釋放或置換出來(lái),形成含Ar、H2、HD、HT、H2O(蒸汽)、HDO(蒸汽)、HTO(蒸汽)等的混合氣(氣體Ⅰ),進(jìn)入常溫吸附單元,工作溫度為0℃~30℃,吸附劑為5A型分子篩,氣體Ⅰ中的Ar、H2、HD、HT不被吸附,形成氣體Ⅱ,進(jìn)入鈀膜分離單元;氣體Ⅰ中的H2O(蒸汽)、HDO(蒸汽)、HTO(蒸汽)被吸附,升溫解吸得到H2O、HDO、HTO(液體Ⅲ)。液體Ⅰ、液體Ⅱ、液體Ⅲ進(jìn)入金屬還原單元,在400℃~550℃下,采用金屬Fe將HDO、HTO、H2O還原為HD、HT、H2(氣體Ⅲ),進(jìn)入氫同位素分離系統(tǒng)進(jìn)一步處理。氣體Ⅱ進(jìn)入鈀膜分離單元,采用Pd/Y合金膜,在350℃~480℃下,得到的滲透氣為氫同位素單質(zhì)HD、HT、H2(氣體Ⅳ),進(jìn)入氫同位素分離系統(tǒng)進(jìn)一步處理;得到的尾氣為Ar(尾氣Ⅳ),返回到熔融-鼓泡單元循環(huán)使用。實(shí)施例2中剩余氘氚的回收效率可達(dá)到95.2%。本發(fā)明并不局限于前述的具體實(shí)施方式。本發(fā)明擴(kuò)展到任何在本說(shuō)明書中披露的新特征或任何新的組合,以及披露的任一新的方法或過(guò)程的步驟或任何新的組合。
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