專(zhuān)利名稱(chēng)：：殺真菌劑三氟甲基烷氨基三唑并嘧啶的制作方法
背景技術(shù)：
：本發(fā)明涉及三唑并嘧啶化合物，其制備過(guò)程，包含這些化合物的組合物，將這些化合物用于帶有真菌的地方殺滅真菌的方法及其作為殺真菌劑的用途。EP-A-0071792要求保護(hù)的是以下通式表示的化合物，其中，R1表示可被鹵原子或烷氧基取代的烷基、鹵原子、烷氧基、氰基、環(huán)烷基、芳基、芳氧基、芳硫基、芳烷基、芳硫基、芳烷基、芳烷氧基或芳基烷硫基；(R1)n表示苯、1，2-二氫化茚或與苯環(huán)稠合的1，2，3，4-四氫化萘環(huán)，以及可被烷基、烷氧基、鹵原子或氰基取代的上述基團(tuán)中的芳香族基團(tuán)；n表示1或2；R2和R3表示氫原子、烷基或芳基；A表示氮原子或CR4；R4與R2相同，還可表示鹵原子、氰基或烷氧羰基，或與R3一起組成包含2個(gè)雙鍵的烯烴鏈。據(jù)報(bào)道，這些化合物對(duì)各種植物病原真菌具有很強(qiáng)的殺滅作用，特別是藻形菌綱的真菌。但是，這些化合物只對(duì)一種卵菌綱真菌，即葡萄霜霉菌(Plasmoparaviticola)顯現(xiàn)出明顯的殺滅活性。EP0550113-A2要求保護(hù)的是以下通式表示的化合物，其中，R1表示可被取代的烷基、鏈烯基、鏈二烯基、環(huán)烷基、二環(huán)烷基或雜環(huán)基；R2表示氫原子或烷基，或者R1、R2和插入其中的氮原子一起表示可被取代的雜環(huán)；R3表示可被取代的芳基；R4表示氫原子或鹵原子或-NR5R6，其中，R5表示氫原子、氨基、烷基、環(huán)烷基或二環(huán)烷基，R6表示氫原子或烷基。本申請(qǐng)包括R1為三氟甲基烷基的化合物。但是，R1為三氟甲基烷基的化合物并非作為單獨(dú)的化合物被揭示。發(fā)明概述本發(fā)明提供了通式I表示的化合物，式中，R1和R2分別獨(dú)立地表示氫原子或可被取代的烷基、鏈烯基、炔基、鏈二烯基或苯基；Hal表示鹵原子；L1和L2分別獨(dú)立地表示氫原子或鹵原子或烷基、烷氧基或硝基。上述新穎的化合物在各種農(nóng)田中都顯現(xiàn)出極好的選擇殺真菌活性。本發(fā)明的目的之一是提供新穎的有選擇性的殺真菌化合物。本發(fā)明的另一目的是提供用有效量的上述新穎化合物防治所述植物中的有害真菌的方法。本發(fā)明還有一個(gè)目的是提供以上述新穎化合物為活性組分的具有選擇性的殺真菌組合物。本發(fā)明的上述及其他目的和特征將在以下具體描述和所附的權(quán)利要求中更顯而易見(jiàn)。最佳實(shí)施狀態(tài)的具體說(shuō)明我們驚喜地發(fā)現(xiàn)了以下通式I所示的新穎化合物，式中，R1、R2、Hal和L1～L5的含義與上述通式I相同，該化合物對(duì)大多數(shù)真菌顯現(xiàn)出極好的殺真菌活性。一般，除有另外說(shuō)明，這里所用的鹵原子表示溴原子、碘原子、氯原子和氟原子，特別是溴原子、氯原子或氟原子。鹵原子中較好的是氟原子、氯原子、溴原子或碘原子，最好是氯原子?？杀蝗〈糠挚梢圆槐蝗〈驇в幸粋€(gè)至最大限度的多個(gè)取代基。其中，典型的是有0～3個(gè)取代基。一般，除有另外說(shuō)明，這里所用的烷基、鏈烯基、炔基、鏈二烯基是指直鏈或支鏈基團(tuán)。通常，這些基團(tuán)最多包含10個(gè)碳原子，最好為6個(gè)碳原子。烷基一般具有1～6個(gè)碳原子，更好是具有1～3個(gè)碳原子，較好的烷基為乙基，最好的是甲基。鏈烯基一般具有2～6個(gè)碳原子，較好的鏈烯基是烯丙基，最好的是2-甲基烯丙基。本發(fā)明特別涉及通式I表示的化合物，其中，R1和/或R2的任何烷基部分可以是直鏈也可以是支鏈，可最多包含10個(gè)碳原子，較好是9個(gè)碳原子，更好是6個(gè)碳原子。取代基R1和/或R2的鏈烯基或炔基部分最多可包含10個(gè)碳原子，較好是9個(gè)碳原子，更好是6個(gè)碳原子，其中，每個(gè)可被取代的基團(tuán)都獨(dú)立地被一個(gè)或更多的鹵原子或硝基，氰基，環(huán)烷基、最好是C3-6環(huán)烷基，環(huán)鏈烯基、最好是C3-6環(huán)鏈烯基，鹵代烷基、最好是C1-6鹵代烷基，鹵代環(huán)烷基、最好是C3-6鹵代環(huán)烷基，烷氧基、最好是C1～6烷氧基，鹵代烷氧基、最好是C1-6鹵代烷氧基，三烷基甲硅烷基、最好是三C1-4烷基甲硅烷基，苯基，鹵代或二鹵代苯基或吡啶基。任何烷基、鏈烯基或炔基都可以是直鏈或支鏈結(jié)構(gòu)。較好的鹵原子包括氟原子、氯原子或溴原子。本發(fā)明特別涉及通式I表示的化合物，式中R1表示氫原子、C1-10烷基或苯基，最好是氫原子或甲基。本發(fā)明中包括通式I表示的化合物的(R)和(S)異構(gòu)體及內(nèi)旋異構(gòu)體(atropisomers)，其中具有手性中心或者取代基L1或L1和L2與L5或L5和L4不同，還包括其外消旋物、其鹽、其N(xiāo)氧化物和酸加成物。通式I表示的化合物的(S)異構(gòu)體具有最令人關(guān)注的活性，其中的手性中心在-CH(CF3)R1基團(tuán)處。本發(fā)明的另一較好實(shí)施狀態(tài)是通式I表示的R2為氫原子或C1-10烷基或C3-10鏈烯基的化合物。理想的情況是，這些通式I表示的化合物中至少R1和R2之一為氫原子。通式I所示化合物中的選自通式I表示的化合物為油狀物、膠狀物，或主要為結(jié)晶固狀物。它們通過(guò)自身良好的殺真菌特性，特別是利用它們顯著的內(nèi)吸性和真菌毒性能夠防治稻類(lèi)病害和白粉病菌。例如，它們可被用于農(nóng)業(yè)或其他相關(guān)領(lǐng)域來(lái)防治植物病原真菌，如馬鈴暑早疫病、灰霉病、甜菜褐斑病、稻黑霉病、紫苜蓿白絹病、白粉病、小麥黃斑病、小麥穎枯病、雪腐病、褐腐病、菊花腐病、豌豆黑斑病、稻瘟病、絲核菌病、蘋(píng)果黑星病、葡萄白粉病和菌核病，而對(duì)防治葡萄白粉病、稻瘟病、和絲核菌病特別有效。本發(fā)明的通式I表示的化合物在廣泛的濃度范圍內(nèi)具備很高的殺真菌活性，它們可以毫無(wú)困難地用于農(nóng)業(yè)。而且，與常規(guī)殺真菌劑相比，本發(fā)明的化合物對(duì)真菌顯現(xiàn)出明顯的殘效活性，特別是對(duì)葡萄上的粉狀霉菌。利用通式I表示的化合物能夠很好地防治植物病原真菌，該化合物中，至少L1和L5之一為氫原子，和/或R1為氫原子或甲基。利用以下通式I表示的化合物能夠更好地防治植物病原真菌5-氯-6-(2-氯-6-氟苯基)-7-(2，2，2-三氟乙氨基)-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，6-二氟苯基)-7-(2，2，2-三氟乙氨基)-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-7-(2，2，2-三氟乙氨基)-6-(2，4，6-三氟苯基)-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氯苯基)-7(2，2，2-三氟乙氨基)-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氟苯基)-7-(2，2，2-三氟-乙氨基)-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氯-6-氟苯基)-7-[2-(1，1，1-三氟)丙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，6-二氟苯基)-7-[2-(1，1，1-三氟)丙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，4，6-三氟苯基)-7-[2-(1，1，1-三氟)丙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-甲基苯基)-7-[2-(1，1，1-三氟)丙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氟苯基)-7-[2-(1，1，1-三氟)丙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氯苯基)-7-[2-(1，1，1-三氟)丙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，4，6-三氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-烯丙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氯-6-氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-烯丙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-烯丙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，6-二氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-烯丙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氯苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-烯丙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-甲基苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-烯丙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-乙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，6-二氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-乙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，4，6-三氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-乙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氯-6-氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-乙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氯苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-乙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-甲基苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-乙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氯-6-氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-(2-甲基丙基)-氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，6-二氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-(2-甲基丙基)-氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-(2-甲基丙基)-氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，4，6-三氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-(2-甲基丙基)-氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-甲基苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-(2-甲基丙基)-氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-甲氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，6-二氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-甲氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，4，6-三氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-甲氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-甲基苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-甲氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-異丙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，6-二氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-異丙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，4，6-三氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-異丙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氯-6-氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-異丙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，6-二氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-(1-苯基乙基)氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氟苯基)-7-[N，N-二-(2，2，2-三氟乙基)-氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-甲基苯基)-7-[N，N-二-(2，2，2-三氟乙基)-氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氯苯基)-7-[N，N-二-(2，2，2-三氟乙基)-氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氯-6-氟苯基)-7-[N，N-二-(2，2，2-三氟乙基)-氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，6-二氟苯基)-7-[N，N-二-(2，2，2-三氟乙基)-氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，4，6-三氟苯基)-7-[N，N-二-(2，2，2-三氟乙基)-氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，6-二氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-(1，2-二甲基丙基)氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，4，6-三氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-(三甲基甲硅烷基)氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-溴-5-氯苯基)-7-[2-(1，1，1-三氟)丙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氯苯基)-7-(2，2，2-三氟乙氨基)-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(4-氯苯基)-7-(2，2，2-三氟乙氨基)-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(4-溴苯基)-7-(2，2，2-三氟乙氨基)-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(4-甲氧苯基)-7-(2，2，2-三氟乙氨基)-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(4-硝基苯基)-7-(2，2，2-三氟乙氨基)-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氟苯基)-7-(1-苯基-2，2，2-三氟乙氨基)-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氯-6-氟苯基)-7-[2-(1，1，1-三氟)丁氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氯-6-氟苯基)-7-(1-苯基-2，2，2-三氟乙氨基)-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氟苯基)-7-[2-(1，1，1-三氟)丁氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，6-二氟苯基)-7-(1-苯基-2，2，2-三氟乙氨基)-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，4，6-三氟苯基)-7-(1-苯基-2，2，2-三氟乙氨基)-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，4，6-三氟苯基)-7-[2-(1，1，1-三氟)丁氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，6-二氟苯基)-7-[2-(1，1，1-三氟)丁氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氯苯基)-7-[2-(1，1，1-三氟)丁氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氯苯基)-7-(1-苯基-2，2，2-三氟乙氨基)-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，4-二氟苯基)-7-(2，2，2-三氟乙氨基)-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，4，6-三氟苯基)-7-[2-(1，1，1-三氟)-3-甲基丁氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，6-二氟-4-甲氧基苯基)-7-[2-(1，1，1-三氟)丙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶。本發(fā)明還提供了使通式II表示的化合物和通式III表示的胺或酰胺反應(yīng)來(lái)制備上述通式I表示的化合物的方法，通式II中的L1～L5和Hal的含義如以下任一權(quán)利要求所述。通式III中的R1和R2如前所述，M表示氫原子或游離或配位金屬原子，該金屬原子最好選自L(fǎng)i、Na、K、Zn和Cu。通式II的化合物記載于EP0550113，一般使3-氨基-1，2，4-三唑并和通式IV的2-苯基取代的丙二酸酯反應(yīng)就可制得，式中R表示烷基，最好在高沸點(diǎn)的叔胺如三丁胺的堿性條件下反應(yīng)。在溶劑中或無(wú)溶劑情況下，使所得的5，7-二羥基-6-苯基三唑并嘧啶再與鹵化劑反應(yīng)，最好是與溴化劑或氯化劑反應(yīng)，如三溴氧磷或三氯氧磷。上述反應(yīng)可在0℃～150℃的溫度范圍內(nèi)進(jìn)行，最好的反應(yīng)溫度是80℃～125℃。通式II的5，7-二鹵代-6-苯基三唑并嘧啶和通式III的胺或酰胺在溶劑存在下易于反應(yīng)。適用的溶劑包括醚類(lèi)，如二噁烷和乙醚，最好是四氫呋喃，而鹵代烴類(lèi)，如二氯甲烷，芳烴類(lèi)，如甲苯。上述反應(yīng)較好是在0℃～70℃的溫度范圍內(nèi)進(jìn)行，最好的反應(yīng)溫度范圍是10℃～35℃。上述反應(yīng)也最好在堿存在的情況下進(jìn)行。適用的堿包括叔胺類(lèi)，如三乙胺，無(wú)機(jī)堿類(lèi)，如碳酸鉀或碳酸鈉。也可將過(guò)量的通式III的化合物作為堿使用。使7-氨基-5-鹵代-6-苯基三唑并嘧啶和三氟鏈烷酸或其反應(yīng)衍生物，特別是三氟乙酸酐反應(yīng)也可制得本發(fā)明的化合物，在堿存在下，三氟鏈烷酸會(huì)轉(zhuǎn)變?yōu)槿溚轷０?。M為氫原子的通式III表示的胺在文獻(xiàn)中有所記載，還可從市場(chǎng)上買(mǎi)到，或者按照已知方法制備。一般，M為金屬原子的通式III表示的酰胺可通過(guò)相應(yīng)的胺(M＝氫原子)和烷基鋰化合物的反應(yīng)而制得，也可在該反應(yīng)之后再進(jìn)行金屬轉(zhuǎn)移反應(yīng)。由于通式I表示的化合物所具備的極好活性，所以，可被用于因受植物病原真菌侵害的所有莊稼，如谷類(lèi)、solanaceous稻、蔬菜、豆類(lèi)、蘋(píng)果、葡萄(葡萄)等。人們發(fā)現(xiàn)通式I表示的化合物具備殺真菌活性。因此，本發(fā)明進(jìn)一步提供了包含活性組分和一種或多種載體的殺真菌組合物，所述活性組分至少為上述通式I化合物中的一種。還提供了使上述通式I表示的化合物與上述載體相結(jié)合形成組合物的方法。這種組合物中可以包含一種本發(fā)明的活性組分，也可包含數(shù)種活性組分的混合物?？梢韵胂螅煌漠悩?gòu)體或異構(gòu)體的混合物具備不同水平的活性或活性譜，因此，組合物可包含不同的異構(gòu)體和異構(gòu)體的混合物。本發(fā)明的組合物最好包含0.5～95％(w/w)的活性組分。本發(fā)明組合物中的載體只要與其配制在一起后有利于施用到受防治的場(chǎng)所(例如，植物、種子、土壤或施用于長(zhǎng)有植物的水中)，或者有利于儲(chǔ)存、運(yùn)輸或處理即可。這種載體可以是固狀的也可是液狀的，還包括正常狀態(tài)下為氣體但已被壓縮為液狀的載體。通過(guò)己建立的生產(chǎn)流程，上述組合物可制成濃縮乳劑、溶液劑、水包油乳劑、可濕性粉劑、可溶性粉劑、濃縮懸浮劑、粉劑、顆粒劑、水分散性顆粒劑、微囊劑、凝膠劑、片劑和其他制劑形式。這些生產(chǎn)過(guò)程包括充分混合和/或研磨活性組分和填充劑、溶劑、固狀載體、表面活性化合物(表面活性劑)等其他組分，及可任意加入的固狀和/或液狀助劑和/或佐劑。使用該組合物，可根據(jù)所希望的目的和客觀(guān)環(huán)境選擇適合于這些組合物的噴霧、霧化、分散或傾注等方式。所用溶劑可以是芳烴，如Solvesso_220；取代的萘類(lèi)；苯二甲酸酯類(lèi)，如苯二甲酸二丁酯或苯二甲酸二辛酯；脂族烴，如環(huán)己烷或石蠟；醇類(lèi)和二元醇類(lèi)及它們的醚和酯，如乙醇、乙二醇一甲醚和二甲醚；酮類(lèi)，如環(huán)己酮；強(qiáng)極性溶劑，如N-甲基-2-吡咯烷酮或γ-丁內(nèi)酯；高級(jí)烷基吡咯烷酮，如正辛基吡咯烷酮或環(huán)己基吡咯烷酮；環(huán)氧化植物油脂，如甲基化椰子或豆油酯和水。不同液體的混合物一般都適用?？捎糜诜蹌⒖蓾裥苑蹌?、水分散性顆粒劑或顆粒劑的固狀載體可以是礦物填料，如方解石、滑石粉、高嶺土、蒙脫石或硅鎂土。用于顆粒劑的載體可以是多孔性材料，如浮石、高嶺土、海泡石、皂土，無(wú)吸附作用的載體可用方解石或砂子。另外，還可使用大量預(yù)先制成顆粒狀的無(wú)機(jī)或有機(jī)材料，如白云石或碾碎的植物殘?jiān)?。通常以濃縮形式配制或運(yùn)輸農(nóng)藥組合物，隨后由用戶(hù)在使用前稀釋。小劑量載體(表面活性劑)的存在方便了稀釋過(guò)程。因此，本發(fā)明組合物中的至少一種載體以表面活性劑為宜。例如，組合物中可包含2種或更多的載體，而其中至少一種為表面活性劑。根據(jù)欲配制的通式I表示的化合物的性質(zhì)，表面活性劑可以是具有良好分散性、乳化性和潤(rùn)濕性的非離子型、陰離子型、陽(yáng)離子型或兩性離子型物質(zhì)。上述表面活性劑也可以是各表面活性劑的均勻混合物。本發(fā)明的組合物可配制成可濕性粉劑、水分散性顆粒劑、粉塵劑、顆粒劑、片劑、溶液劑、可乳化的濃縮物、乳劑、濃縮懸浮劑和氣霧劑。可濕性粉劑中通常包含5～90％w/w的活性組分，一般除了固態(tài)惰性載體之外，還包含3～10％w/w的分散劑和濕潤(rùn)劑。根據(jù)需要還可包含0～10％w/w穩(wěn)定劑和/或其他添加劑，如滲透劑或粘著劑。粉劑通常制成粉末濃縮物形式，其組分與上述可濕性粉劑相似，但不含分散劑，在田間使用時(shí)用另外的固態(tài)載體稀釋就可獲得一般含有0.5～10％w/w活性組分的組合物。水分散性顆粒劑和顆粒劑的大小通常為0.15mm～2.0mm，可通過(guò)各種技術(shù)制得。一般來(lái)說(shuō)，這些類(lèi)型的顆粒劑中含有0.5～90％w/w活性組分和0～20％w/w添加劑，如穩(wěn)定劑、表面活性劑、緩釋調(diào)節(jié)劑和粘合劑。所謂的“干燥流體”中包含活性組分濃度相對(duì)較高的大小相對(duì)較小的顆粒?？扇榛臐饪s物中除了溶劑或溶劑混合物之外，通常還包含1～80％w/v活性組分、2～20％w/v乳化劑和0～20％w/v其他添加劑，如穩(wěn)定劑、滲透劑和緩蝕劑。懸浮濃縮劑一般經(jīng)過(guò)研磨后可獲得穩(wěn)定的、不沉降的、可流動(dòng)的產(chǎn)物，一般含有5～75％w/v活性組分、0.5～15％w/v分散劑、0.1～10％w/v的保護(hù)膠體和觸變劑等懸浮劑、0～10％w/v的消泡劑、緩蝕劑、穩(wěn)定劑、滲透劑、粘著劑等其他添加劑及水或不會(huì)溶解活性組分的有機(jī)溶液。制劑中可溶解某些有機(jī)固狀物或無(wú)機(jī)鹽以利于沉降和結(jié)晶，或作為防凍劑使用。按本發(fā)明配制的產(chǎn)物用水稀釋能獲得水性分散體組合物和乳劑組合物，這也在本發(fā)明的范圍內(nèi)。最令人感興趣的是延長(zhǎng)本發(fā)明化合物的防護(hù)活性的持續(xù)時(shí)間所用的載體，它能夠使農(nóng)藥化合物緩慢地釋放到需保護(hù)植物的環(huán)境中。在噴霧時(shí)加入佐劑可提高活性組分的生物活性。這里所指是能夠提高活性組分的生物活性，但其本身并無(wú)明顯生物活性的的佐劑。該佐劑可作為共配劑或載體包含在配方中，也可與含有活性組分的制劑一起加入到噴霧容器中。作為一種商品，組合物一般以濃縮形式出售，用戶(hù)一般使用經(jīng)過(guò)稀釋的組合物。組合物可稀釋成含有0.001％活性組分的農(nóng)藥，其使用劑量一般在0.01～10kga.i./ha(有效成份/公頃)的范圍內(nèi)。本發(fā)明的配方實(shí)例如下濃縮乳劑(EC)活性組分實(shí)施例8的化合物30％(w/v)乳化劑Atlox_4856B/Atlox_4858B1)(含有磺化烷基芳5％(w/v)基鈣、脂肪醇的乙氧基化物和輕質(zhì)芳香族化合物的混合物/含有磺化烷基芳基鈣、脂肪醇的乙氧基化物和輕質(zhì)芳香族化合物的混合物)溶劑Shellsol_A2)(C9～C10芳香族烴類(lèi)的混合物)加至1000ml濃縮懸浮劑(SC)活性組分實(shí)施例8的化合物50％(w/v)分散劑Soprophor_FL3)(聚氧乙烯，聚芳基苯基醚，磷3％(w/v)酸胺鹽)消泡劑Rhodorsil_4223)(聚二甲基硅氧烷的非離子型0.2％(w/v)水性乳劑)結(jié)構(gòu)助劑Kelzan_S4)(黃原膠)0.2％(w/v)防凍劑丙二醇5％(w/v)生物殺傷劑Proxel_5)(含20％1，2-苯并異噻唑啉-3-酮的二0.1％(w/v)丙二醇水溶液)水加至1000ml可濕性粉劑(WP)活性組分實(shí)施例8的化合物60％(w/w)濕潤(rùn)劑Atlox_49951)(聚氧乙烯烷基醚)2％(w/w)分散劑Witcosperse_D-606)(萘磺酸和烷基芳基聚氧乙3％(w/w)酸酯縮合物鈉鹽的混合物)載體/填料高嶺土35％(w/w)水分散性顆粒劑(WG)活性組分實(shí)施例8的化合物50％(w/w)分散劑/粘合劑Witcosperse_D-4506)(萘磺酸和烷基磺酸8％(w/w)酯縮合物鈉鹽的混合物)濕潤(rùn)劑Morwet_EFW6)(甲醛的縮合物)2％(w/w)消泡劑Rhodorsil_EP67036)(包膠的硅酮)1％(w/w)崩解劑Agrimer_ATF7)(N-乙烯基-2-吡咯烷酮的2％(w/w)交聯(lián)均聚物)載體/填料高嶺土35％(w/w)1)ICISurfactants公司的產(chǎn)品2)DeutscheShellAG公司的產(chǎn)品3)羅納-普朗克公司的產(chǎn)品4)Kelco公司的產(chǎn)品5)Zeneca公司的產(chǎn)品6)Witco公司的產(chǎn)品7)InternationalSpecialityProducts公司的產(chǎn)品本發(fā)明的組合物中還可包含其他具有生物活性的化合物，例如，具有相似或補(bǔ)充殺蟲(chóng)活性的化合物或具有植物生長(zhǎng)調(diào)節(jié)、殺真菌和殺蟲(chóng)活性的化合物。這些農(nóng)藥的混合物所具備的活性譜比單獨(dú)的通式I表示的化合物更廣。而且，其他農(nóng)藥在殺蟲(chóng)活性上與通式I表示的化合物有增效作用。其他殺真菌化合物也能夠防治如白粉病、銹病、白星病、根腐病和葉枯病等引起的谷類(lèi)(如小麥)蟲(chóng)害；種子和土壤病害；葡萄霜霉病和葡萄白粉?。磺芽谱魑锏脑缫吆屯硪卟?；蘋(píng)果樹(shù)上的白粉病和瘡痂病等。這些農(nóng)藥的混合物所具備的活性譜比單獨(dú)的通式I表示的化合物更廣。而且，其他農(nóng)藥在殺蟲(chóng)活性上與通式I表示的化合物有協(xié)同作用。其他殺真菌化合物的例子包括敵菌靈、azoxystrobin、苯霜靈、苯菌靈、樂(lè)殺螨、雙苯三唑并醇、滅瘟素、波爾多液、戊唑醇、乙嘧酚磺酸酯、敵菌丹、克菌丹、多菌靈、萎銹靈、百菌清、乙菌利、王銅和硫酸銅等含銅化合物、放線(xiàn)菌酮、霜脲氰、酯菌胺、環(huán)唑醇、cyprodinil、苯氟磺胺、二氯萘醌、氯硝胺、芐氯三唑并醇、噠菌清、乙霉威、噁醚唑、diflumetorim、二甲嘧酚、烯酰嗎啉、烯唑醇、二硝巴豆酸酯、滅菌磷、二噻農(nóng)、十二環(huán)嗎啉、多果定、克瘟散、epoxiconazole、乙環(huán)唑、乙嘧酚、土菌靈、famoxadone、咪菌腈、氯苯嘧啶醇、fenbuconazole、甲呋酰苯胺、fenhexamid、拌種咯、苯銹啶、丁苯嗎啉、毒菌錫、三苯基醋酸錫、三苯基氫氧化錫、嘧菌腙、氟啶胺、fludioxonil、flumetover、fluquinconazole、氟硅唑、磺菌胺、氟酰胺、粉唑醇、滅菌丹、乙磷鋁、麥穗寧、呋霜靈、furametpyr、谷種定、己唑醇、抑霉唑、雙胍辛醋酸鹽、ipconazole、異菌脲、iprovalicarb、稻瘟靈、春雷霉素、異稻瘟凈、kresoxim-methyl、代森錳鋅、代森錳、嘧菌胺、滅銹胺、甲霜靈、metconazole、呋菌胺、腈菌唑、neoasozin、N，N-二甲基二硫代氨基甲酸鎳、間硝酞異丙酯、氟苯嘧啶醇、甲呋酰胺、有機(jī)汞化合物、噁霜靈、氧化萎銹靈、戊菌唑、戊菌隆、葉枯凈、多氧霉素D、代森聯(lián)、烯丙異噻唑、咪鮮安、procymidione、丙酰胺、丙環(huán)唑、丙森鋅、吡嘧磷、啶斑肟、pyrimethanil、氯吡呋醚、滅螨猛、quinoxyfen、五氯硝基苯、spiroxamine、SSF-126、SSF-129、鏈霉素、硫黃、戊唑醇、葉枯酞、四氯硝基苯、氟醚唑、噻菌靈、thifluzamide、甲基硫菌靈、福美雙、甲基立枯磷、甲苯氟磺胺、三唑并酮、三唑并醇、trizbutil、唑菌嗪、十三嗎啉、氟菌唑、嗪氨靈、triticonazole、稻紋散、乙烯菌核劑、XRD-563、zarilamid、代森鋅、福美鋅。另外，本發(fā)明的復(fù)合配方中可包含至少一種通式I表示的化合物和任何一種以下列出的生物防治制劑，如病毒、細(xì)菌、線(xiàn)蟲(chóng)、真菌和其他適用于防治昆蟲(chóng)、雜草或植物病害或誘導(dǎo)植物中宿主抗性的微生物。這些生物防治劑具體包括蘇云金芽胞桿菌、輪枝孢菌、苜蓿夜蛾NPV、巴西安白僵菌、Ampelomycesquisqualis、枯草芽胞桿菌、綠葉假單胞菌(Pseudomonaschlororaphis)、熒光假單胞菌、灰綠鏈霉菌(Streptomycesgriseoviridis)和Trichodermaharzianum。此外，本發(fā)明的復(fù)合配方中可包含至少一種通式I表示的化合物和能夠誘導(dǎo)植物體內(nèi)的后天抗性的化學(xué)劑，如煙酸或其衍生物或BION。通式I表示的化合物可與土壤、泥煤或其他根部介質(zhì)混合來(lái)防治生長(zhǎng)于植物種子、土壤或葉面的菌類(lèi)病害。本發(fā)明還提供了上述通式I表示的化合物或上述組合物作為殺真菌劑的用途，以及在需防治真菌的場(chǎng)所使用上述化合物或組合物的方法，這些場(chǎng)所包括主動(dòng)或被動(dòng)地受到真菌侵害的植物，和這些植物的種子及生長(zhǎng)有或就要生長(zhǎng)這些植物的介質(zhì)。本發(fā)明可廣泛用于保護(hù)作物和觀(guān)賞植物抵御真菌的侵害?？墒艿奖Ｗo(hù)的典型的作物包括葡萄、小麥和大麥等谷類(lèi)作物、稻子、甜菜、冠果樹(shù)(topfruit)、花生、馬鈴薯、蔬菜和西紅柿。防治持續(xù)時(shí)間一般根據(jù)所選擇的各種化合物而定，也受到氣候等外因的影響，這種影響可通過(guò)使用適當(dāng)?shù)慕M合物而減輕。以下的實(shí)施例進(jìn)一步對(duì)本發(fā)明進(jìn)行了闡述。但是，本發(fā)明并不僅限于以下給出的實(shí)施例。實(shí)施例15-氯-6-(2-氯-6-氟苯基)-7-N-(2，2，2-三氟乙氨基)-1，2，4-三唑并[1，5α]嘧啶在攪拌狀態(tài)下，將2，2，2-三氟乙胺(4.2mmol)和二氯甲烷(10ml)的混合物加入5，7-二氯-6-(2-氯-6-氟苯基)-1，2，4-三唑并[1，5α]嘧啶(1.4mmol)和二氯甲烷(30ml)的混合物中。在室溫下攪拌上述反應(yīng)混合物16小時(shí)后，分別用1N鹽酸和水洗滌上述混合物2次和1次。然后，分離出有機(jī)層，用無(wú)水硫酸鈉干燥，減壓蒸出溶劑。用叔丁基甲基醚(50ml)處理反應(yīng)所得的淡褐色油狀物后獲得熔點(diǎn)為194～197℃的米色結(jié)晶。實(shí)施例2～69以下所示例子(表1，結(jié)構(gòu)和熔點(diǎn))合成與實(shí)施例1相似。生物鑒定A.利用分次稀釋試驗(yàn)確定試驗(yàn)化合物對(duì)各種植物病原真菌的最小抑制濃度MIC(最小抑制濃度)值是指生長(zhǎng)介質(zhì)中決定菌絲體生長(zhǎng)的總抑制性能的活性組分最低濃度，該值可用24或48孔微量板的分次稀釋試驗(yàn)測(cè)定。在對(duì)營(yíng)養(yǎng)溶液中的試驗(yàn)化合物稀釋并將其注入孔中時(shí)所用的是TECANRSP500Robotic分樣器。所用試驗(yàn)化合物的濃度分別為0.05、0.10、0.20、0.39、0.78、1.56、3.13、6.25、12.50、25.00、50.00和100.00mg/ml。將V8蔬菜汁(333ml)和碳酸鈣(4.95g)混合，然后離心，用水(800ml)稀釋上清液(200ml)，并在121℃高壓加熱30分鐘就可制得試驗(yàn)所需的營(yíng)養(yǎng)溶液。將各菌種(索蘭尼式鏈格孢，ALTESO；灰葡萄孢，BOTRCI；leptosphaerianodorum，LEPTNO；致病疫霉，PHYTIN；Magnaporthegriseaf.sp.oryzae，PYRIOR；圓核腔菌，PYRNTE；立枯絲核菌，RHIZSO)加入到各孔中形成孢子懸浮液(50ml；5×105/ml)或在真菌瓊脂培養(yǎng)基中形成瓊脂切片(6mm)。在適當(dāng)?shù)臏囟?18℃～25℃)下培養(yǎng)6～12天后，通過(guò)對(duì)板的外觀(guān)檢查可確定MIC值(表2，n.t.表示未測(cè)得)。表2</tables>*標(biāo)準(zhǔn)品為5-氯-6-(2-氯苯基)-7-N-乙氨基-1，2，4-三唑并[1，5α]嘧啶；該化合物與實(shí)施例2的化合物相對(duì)應(yīng)，但其中的7-(2，2，2-三氟乙基)氨基被7-乙氨基取代。B.確定葡萄葉上的葡萄白粉病的殘留防治活性，評(píng)估通式I的化合物對(duì)葡萄上的葡萄白粉病的防治效果的方法。試驗(yàn)植物在溫度為18～25℃、相對(duì)濕度為50～70％的暖房中培養(yǎng)(Muller-Thurgau)培養(yǎng)物切塊。長(zhǎng)出6～8片葉子后，將植株修剪成平均每株有3～4片葉子。然后，將這些植物移植到裝有植物測(cè)桿培養(yǎng)基的容器中。應(yīng)用每次處理3～4株植物。在植物病原真菌侵害的3天前用通式I化合物處理。在噴霧槽中向植株噴灑20ml農(nóng)藥。上述通式I的化合物以0.5％的濃度溶于丙酮中。儲(chǔ)液用水稀釋至最終濃度。配得的殺真菌劑也在使用前用水稀釋。感染將來(lái)自葡萄白粉病菌培養(yǎng)物的新形成孢子的葡萄葉的孢子撒在試驗(yàn)植物上作人工感染，讓這些孢子在葉片上停留1個(gè)小時(shí)。繼續(xù)將植物在溫度為16～30℃的未額外照明的暖房中放置24小時(shí)。評(píng)估評(píng)估在植物受到侵害的21天后進(jìn)行，通過(guò)計(jì)算對(duì)處理過(guò)的4片葉子的每片受侵害面積的平均值評(píng)估殺真菌劑效果。用ABBOTT公式即可算出活性％。％活性＝100-(經(jīng)處理的植物蟲(chóng)害％/未經(jīng)處理植物的蟲(chóng)害％)×100評(píng)估結(jié)果如表3所示。表3葡萄上的葡萄白粉病*與測(cè)定MIC值所用的標(biāo)準(zhǔn)品相同。C.葉面內(nèi)吸性C-1葡萄品種為Muller-Thurgau病原體葡萄白粉病試驗(yàn)步驟1.使葡萄切塊生長(zhǎng)在直徑為8cm的塑料盒中，并放置在暖房中。2.在空氣壓為500兆巴的條件下，用帶有0.5mm圓形噴嘴的氣刷沿橫向區(qū)域?qū)⑴涞玫幕衔飮娫趧偵L(zhǎng)完全的葉片上。用一張帶有5mm寬細(xì)縫的卡紙作為遮掩物使其與葉片的軸線(xiàn)垂直，這樣此時(shí)的噴灑區(qū)域就是較下方的葉片表面。用永久性記號(hào)筆在較上方的葉片表面標(biāo)出區(qū)域位置，具有代表性的是距頂點(diǎn)4cm。上述操作完成后，不要移動(dòng)該植株直至上述區(qū)域干燥為止。3.經(jīng)處理的植物在干燥后被移入暖房，并在其中放置2天使化合物充分發(fā)揮作用。繼續(xù)向植物根部灑水。4.施用化合物2天后，在暖房中通過(guò)噴灑的方法將白粉病菌孢子接種于葡萄植株。在試驗(yàn)植物上方空氣中，用刷子對(duì)原培養(yǎng)植物的形成孢子而受到感染的葉片輕輕一掠，使孢子停留在葉片表面上部。評(píng)估在接種12～14后進(jìn)行。C-2小麥白粉病(WPM)宿主小麥(TriticumaestivumL.)種類(lèi)為Kanzler病原體小麥白粉病菌試驗(yàn)步驟1.將小麥種子(8/罐)培植在直徑為8cm的塑料罐中，并放置在暖房中。2.當(dāng)新葉完全長(zhǎng)成時(shí)，將植株修剪成每罐有4片葉子的樣子，并用永久性記號(hào)筆在其中2片的距葉片頂端5cm的較上方葉片表面做記號(hào)，這樣就在每罐中分出兩個(gè)經(jīng)處理的區(qū)域和兩個(gè)未經(jīng)處理的區(qū)域。3.在記號(hào)的下方葉片表面用移液管滴上5μl配得的化合物。上述操作需覆蓋整個(gè)葉面寬度。完成上述操作后，不要移動(dòng)植株直至其干燥為止(1個(gè)半小時(shí)或更長(zhǎng)時(shí)間)。4.經(jīng)處理的植物在于燥后移入暖房，并在其中放置2天使化合物充分發(fā)揮作用。繼續(xù)向植物根部灑水。5.施用化合物2天后，在暖房中通過(guò)噴灑的方法將白粉病菌孢子接種于植株。在接種7～8天后進(jìn)行評(píng)估?；蛘?，給植株接種小麥葉銹病菌(小麥葉銹病原)，并在7～8天后評(píng)估。評(píng)估對(duì)經(jīng)過(guò)處理的葉片的3個(gè)不同的區(qū)域的蟲(chóng)害感染情況評(píng)估，測(cè)定化合物在這3個(gè)區(qū)域的不同吸收率。中間吸收測(cè)定中間區(qū)域的病害感染百分比(經(jīng)處理的較下方葉片表面區(qū)域?qū)?yīng)于做過(guò)記號(hào)的較上方葉片表面；區(qū)域?qū)挾却蠹s為5mm)。中間區(qū)域的病害防治百分比可由下式算出％活性＝100-(經(jīng)處理的植物病害％/未經(jīng)處理植物的病害％)×100遠(yuǎn)端吸收和近端吸收以毫米為單位測(cè)出較上方葉片表面未受到病害感染的遠(yuǎn)端和近端區(qū)域。遠(yuǎn)端是指經(jīng)處理區(qū)域到葉片頂點(diǎn)的方向，近端是指經(jīng)處理區(qū)域到葉片底部的方向。計(jì)算未受病害感染的區(qū)域相對(duì)于經(jīng)處理區(qū)域到葉片頂點(diǎn)或底部的距離的百分?jǐn)?shù)(葡萄，40mm為100％)。即使遠(yuǎn)端和近端區(qū)域內(nèi)的病害感染不嚴(yán)重，也需注意。配制和防治1.在含5％丙酮和去離子水中的0.05％吐溫20的溶劑/表面活性劑系統(tǒng)中配制化合物。在用吐溫水稀釋化合物前使其溶于丙酮中。用去離子水制備化合物。具有代表性的是在40ppm的條件下測(cè)定化合物。2.包括三種防治方法用溶劑/表面活性劑溶液進(jìn)行畦幅處理的植物和接種(未用溶劑)。經(jīng)過(guò)接種的未用化合物進(jìn)行處理的植物(接種防治)。上述評(píng)估結(jié)果如表4所示，其中的病害縮寫(xiě)如下小麥白粉病WPM葡萄白粉病GPM小麥葉銹病WLR表4葉面內(nèi)吸性標(biāo)準(zhǔn)品2為美國(guó)專(zhuān)利No.5,593,996揭示的5-氯-7-(4-甲基哌啶-1-基)-6-(2-氯-6-氟苯基-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶。權(quán)利要求1.通式I所表示的化合物，式中，R1和R2獨(dú)立地表示氫原子或可取代的烷基、鏈烯基、炔基或苯基，Hal表示鹵原子，L1～L5獨(dú)立地表示氫原子或鹵原子或烷基、烷氧基或硝基。2.如權(quán)利要求1所述的化合物，其中，至少L1和L5之一表示鹵原子。3.如權(quán)利要求1或2所述的化合物，其中，R1表示氫原子或甲基。4.如權(quán)利要求1～3的任一項(xiàng)所述的化合物，其中，R2表示氫原子或C1～10烷基。5.如權(quán)利要求1～4的任一項(xiàng)所述的化合物，其中，至少R1和R2之一表示氫原子。6.以下通式I表示的化合物5-氯-6-(2-氯-6-氟苯基)-7-(2，2，2-三氟乙氨基)-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，6-二氟苯基)-7-(2，2，2-三氟乙氨基)-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-7-(2，2，2-三氟乙氨基)-6-(2，4，6-三氟苯基)-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氯苯基)-7(2，2，2-三氟乙氨基)-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氟苯基)-7-(2，2，2-三氟-乙氨基)-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氯-6-氟苯基)-7-[2-(1，1，1-三氟)丙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，6-二氟苯基)-7-[2-(1，1，1-三氟)丙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，4，6-三氟苯基)-7-[2-(1，1，1-三氟)丙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-甲基苯基)-7-[2-(1，1，1-三氟)丙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氟苯基)-7-[2-(1，1，1-三氟)丙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氯苯基)-7-[2-(1，1，1-三氟)丙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，4，6-三氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-烯丙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氯-6-氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-烯丙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-烯丙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，6-二氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-烯丙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氯苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-烯丙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-甲基苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-烯丙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-乙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，6-二氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-乙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，4，6-三氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-乙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氯-6-氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-乙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氯苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-乙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-甲基苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-乙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氯-6-氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-(2-甲基丙基)-氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，6-二氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-(2-甲基丙基)-氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-(2-甲基丙基)-氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，4，6-三氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-(2-甲基丙基)-氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-甲基苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-(2-甲基丙基)-氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-甲氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，6-二氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-甲氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，4，6-三氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-甲氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-甲基苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-甲氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-異丙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，6-二氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-異丙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，4，6-三氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-異丙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氯-6-氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-異丙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，6-二氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-(1-苯基乙基)氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氟苯基)-7-[N，N-二-(2，2，2-三氟乙基)-氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-甲基苯基)-7-[N，N-二-(2，2，2-三氟乙基)-氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氯苯基)-7-[N，N-二-(2，2，2-三氟乙基)-氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氯-6-氟苯基)-7-[N，N-二-(2，2，2-三氟乙基)-氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，6-二氟苯基)-7-[N，N-二-(2，2，2-三氟乙基)-氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，4，6-三氟苯基)-7-[N，N-二-(2，2，2-三氟乙基)-氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，6-二氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-(1，2-二甲基丙基)氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，4，6-三氟苯基)-7-[N-(2，2，2-三氟乙基)-N-(三甲基甲硅烷基)氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-溴-5-氯苯基)-7-[2-(1，1，1-三氟)丙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氯苯基)-7-(2，2，2-三氟乙氨基)-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(4-氯苯基)-7-(2，2，2-三氟乙氨基)-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(4-溴苯基)-7-(2，2，2-三氟乙氨基)-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(4-甲氧基苯基)-7-(2，2，2-三氟乙氨基)-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(4-硝基苯基)-7-(2，2，2-三氟乙氨基)-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氟苯基)-7-(1-苯基-2，2，2-三氟乙氨基)-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氯-6-氟苯基)-7-[2-(1，1，1-三氟)丁氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氯-6-氟苯基)-7-(1-苯基-2，2，2-三氟乙氨基)-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氟苯基)-7-[2-(1，1，1-三氟)丁氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，6-二氟苯基)-7-(1-苯基-2，2，2-三氟乙氨基)-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，4，6-三氟苯基)-7-(1-苯基-2，2，2-三氟乙氨基)-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，4，6-三氟苯基)-7-[2-(1，1，1-三氟)丁氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，6-二氟苯基)-7-[2-(1，1，1-三氟)丁氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氯苯基)-7-[2-(1，1，1-三氟)丁氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2-氯苯基)-7-(1-苯基-2，2，2-三氟乙氨基)-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，4-二氟苯基)-7-(2，2，2-三氟乙氨基)-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，4，6-三氟苯基)-7-[2-(1，1，1-三氟)-3-甲基丁氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶、5-氯-6-(2，6-二氟-4-甲氧基苯基)-7-[2-(1，1，1-三氟)丙氨基]-[1，2，4]三唑并[1，5-α]嘧啶。7.制備權(quán)利要求1～6的任一項(xiàng)所述的通式I表示的化合物的方法，其特征在于，使通式II表示的化合物與通式III所示的胺反應(yīng)，通式II中的L1～L5和Hal的含義如權(quán)利要求1～6的任一項(xiàng)所述；通式III中的R1和R2的含義也如權(quán)利要求1～6的任一項(xiàng)所述，M表示氫原子或游離或配位金屬原子。8.一種殺真菌組合物，其中包含載體和作為活性組分的權(quán)利要求1～6的任一項(xiàng)所述的通式I表示的化合物中的至少一種。9.在需進(jìn)行防治的場(chǎng)所殺滅真菌的方法，其特征在于，在所述場(chǎng)所使用權(quán)利要求1～6的任一項(xiàng)所述的通式I表示的化合物或權(quán)利要求8所述的組合物。10.權(quán)利要求1～6的任一項(xiàng)所述的通式I表示的化合物或權(quán)利要求8所述的組合物作為殺真菌劑使用的用途。全文摘要一種新穎的通式Ⅰ表示的化合物,式中,R文檔編號(hào)C07D487/04GK1257502SQ98805241公開(kāi)日2000年6月21日申請(qǐng)日期1998年3月23日優(yōu)先權(quán)日1997年4月14日發(fā)明者K·J·皮斯,G·克呂梅爾,H·V·T·科特,A·雷恩格,L·梅,W·普弗雷格,G·阿爾貝特申請(qǐng)人:美國(guó)氰胺公司