啶，1-甲 基吡咯烷、乙二胺、1，4 -二氨基丁烷或任何促進(jìn)鎂堿沸石沸石結(jié)晶的有機(jī)結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑 ("0SDA"）。任選向混合物添加鎂堿沸石籽晶從而進(jìn)一步協(xié)助結(jié)晶的速度。
[0056] 在一個(gè)實(shí)施方案中，將氧化硅和氧化鋁、水、氫氧化鈉、模板和任選籽晶的源組合 在一起，并充分混合所得的凝膠。
[0057] 將凝膠的整體組成描述為：
[0058] (10-60) SiO2: Al2O3: (0· 5-5. 6) Na2O: (0· 5-25) TMA: (1-25) SDA: (80-1000) H2O
[0059] 其中TMA表示四甲銨，且SDA表示第二模板分子，例如吡咯烷、1，3-二氨基丙 烷、哌啶、吡啶、1-甲基吡咯烷、乙二胺、1，4_二氨基丁烷或任何適于鎂堿沸石沸石合成的 OSDA0
[0060] 鎂堿沸石晶體的形態(tài)可取決于兩種模板之間的比例而改變。TM和第二模板之間 的摩爾比的范圍可以為約0. 20到約1，例如約0. 25到約0. 80,或甚至約0. 30到約0. 70。 第二模板相對(duì)于氧化硅的摩爾比可以選自合理廣泛的范圍，如從約0.02到約0.80,或甚 至從約0. 10到約0. 40。氫氧化物（"0H"）與SiO2的比例也是控制晶體的尺寸和形狀的重 要因素。在一個(gè)實(shí)施方案中，OH與SiO 2的比例范圍可以為約0.15到約0.30。較低的OH/ SiO2K例可導(dǎo)致不希望的晶粒尺寸，而較高的比例可導(dǎo)致雜質(zhì)例如ZSM-5、石英、或鱗石英 的形成。
[0061] 可以通過(guò)使用氫氧化鈉或其與氫氧化四甲銨的組合來(lái)控制0H/Si02的比例。當(dāng)僅 氫氧化鈉用于控制〇H/Si0 2K例時(shí)，Na 20/Si02比例通常為約0. 05到約0. 14,例如約0. 07 到約0. 13。如果將氫氧化鈉和氫氧化四甲銨結(jié)合使用，這個(gè)比例可以稍微降低。
[0062] 在100到250°C，優(yōu)選120到200°C的溫度下，在自發(fā)條件下加熱凝膠。通常，在 48小時(shí)加熱內(nèi)，鎂堿沸石相結(jié)晶。
[0063] 可以向凝膠添加鎂堿沸石籽晶以減少結(jié)晶時(shí)間。在一個(gè)實(shí)施方案中，鎂堿沸石沸 石，例如 CP 914 C(Zeolyst International)可用于引晶。
[0064] 在一個(gè)實(shí)施方案中，所得的鎂堿沸石產(chǎn)物是純鎂堿沸石，且不包含任何其他沸石 或凝結(jié)的氧化硅雜質(zhì)。鎂堿沸石具有至少約350m 2/g，或者至少約380m2/g的表面面積。鎂 堿沸石晶體具有不規(guī)則的形狀。沿著所有晶體維度的平均晶體尺寸約為或小于200nm，如由 掃描電子顯微鏡（"SEM"）所測(cè)定的。
[0065] 所得的鎂堿沸石可以轉(zhuǎn)換為NH4-形式，H形式，或載有浸漬或離子交換的金屬， 用于烴的催化轉(zhuǎn)化、氮氧化物的選擇性催化還原或氧化亞氮的催化分解。
[0066] 在一個(gè)實(shí)施方案中，鎂堿沸石可在廢氣的SCR方法中用作本發(fā)明的催化劑，例如 通過(guò)使氣體混合物接觸文中所述的鎂堿沸石組合物。
[0067] 進(jìn)一步通過(guò)下面的非限制性實(shí)施例說(shuō)明本發(fā)明的實(shí)施方案，其旨在僅為發(fā)明的 示例。 實(shí)施例
[0068] 實(shí)施例1
[0069] 該實(shí)施例說(shuō)明了根據(jù)本發(fā)明的一個(gè)實(shí)施方案的小晶體鎂堿沸石的合成。凝膠的摩 爾組成如下：
[0070] 23. 4Si02:l. OAl2O3:2. 71Na20:l. 8TMA:3. 51, 3-DAP:304H20
[0071] 將485克的水與28. 9克的氫氧化鈉（50% w/w)溶液、74. I克的鋁酸鈉溶液（23. 5 重量％ Al2O3, 19. 6重量％ Na2O)組合以形成水溶液。將65. 6克的四甲基氯化銨溶液（50% w/w, Sachem)和 44. 8 克的 1，3-二氨基丙烷（"1，3-DAP"）（Sigma Aldrich)混合入水溶液。 最后，添加600克的硅溶膠（40重量％ Si02，Nyacol)和2. 7克的CP 914 C籽晶（Zeolyst International)，和攪拌所得的凝膠直到它變?yōu)榫础?br>[0072] 在180°C加熱該凝膠36小時(shí)。過(guò)濾所得的結(jié)晶產(chǎn)物，用去離子水洗滌和在105°C 在空氣中干燥。將所得的沸石粉末在550°C下煅燒6小時(shí)以從孔隙去除有機(jī)分子。煅燒的 樣品具有395m2/g的表面積和0. 14cc/g的微孔體積，如由氮吸附所測(cè)定的。發(fā)現(xiàn)樣品為 純相鎂堿沸石。樣品的X射線(xiàn)衍射圖案如圖1所示。樣品的晶體尺寸為約100納米以下， 如圖4的SEM圖像所示。
[0073] 實(shí)施例2
[0074] 該實(shí)施例描述了從具有低于實(shí)施例1的H2CVSiO2比例的凝膠合成小晶體鎂堿沸石 材料。該凝膠的摩爾組成如下：
[0075] 23Si02:l. OAl2〇3：2. 07Na20:0. 96TMA:2. 881, 3-DAP:230H20
[0076] 將320克的水與12. 0克的氫氧化鈉（50% w/w)水溶液、94. 5克的鋁酸鈉溶液 (23. 5重量％ Al2O3, 19. 6重量％ Na2O)組合以形成水溶液。將41. 9克的四甲基氯化銨溶液 (50% w/w, Sachem)和 42. 9 克的 1，3_ 二氛基丙烷（"1, 3-DAP"）（Sigma Aldrich)混合入 水溶液。最后，添加700克的硅溶膠（39. 4重量％ SiO2,Nyacol)和3. 1克的CP 914 C籽 晶（Zeolyst International),和攪拌所得的凝膠直到它變?yōu)榫础?br>[0077] 在180°C加熱該凝膠36小時(shí)。過(guò)濾所得的結(jié)晶產(chǎn)物，用去離子水洗滌和在105°C 在空氣中干燥。將所得的沸石粉末在550°C下煅燒6小時(shí)以從孔隙去除有機(jī)分子。煅燒的 樣品具有406m2/g的表面積和0. 14cc/g的微孔體積，如由氮吸附所測(cè)定的。發(fā)現(xiàn)樣品為純 相鎂堿沸石。樣品的X射線(xiàn)衍射圖案如圖3所示。樣品的晶體尺寸約為或小于100納米， 如圖2的SEM圖像所示。
[0078] 實(shí)施例3
[0079] 該實(shí)施例描述了具有高于實(shí)施例1的SAR的小晶體鎂堿沸石材料的合成。該凝膠 的摩爾組成如下：
[0080] 35Si02:l. OAl2O3:3. 50Na20:l. 75TMA:5. 251, 3-DAP:350H20
[0081] 將391克的水與42. 3克的氫氧化鈉（50% w/w溶液）、64. 3克的鋁酸鈉溶液（23. 5 重量％ Al2O3, 19. 6重量％ Na2O)組合以形成水溶液。將58. 3克的四甲基氯化銨溶液（50% w/w, Sachem)和 59. 8 克的 1，3-二氨基丙烷（" I, 3-DAP"）（SigmaAldrich)混合入水溶 液。最后，添加800克的硅溶膠（40重量％ SiO2, Nyacol 1440)和3. 4克的CP 914C籽晶 (Zeolyst International),和攪拌所得的凝膠直到它變?yōu)榫础?br>[0082] 在160°C加熱該凝膠48小時(shí)。過(guò)濾所得的結(jié)晶產(chǎn)物，用去離子水洗滌和在105°C 在空氣中干燥。將所得的沸石粉末在550°C下煅燒6小時(shí)以從孔隙去除有機(jī)分子。煅燒的 樣品具有382m2/g的表面積和0. 14cc/g的微孔體積，如由氮吸附所測(cè)定的。發(fā)現(xiàn)樣品為純 相鎂堿沸石。樣品的X射線(xiàn)衍射圖案如圖5所示。樣品的晶體尺寸約為或小于100納米， 如圖6的SEM圖像所示。
[0083] 實(shí)施例4
[0084] 該實(shí)施例描述了具有尚于實(shí)施例1的SAR和不同于實(shí)施例1的氧化娃源的小晶體 鎂堿沸石材料的合成。該凝膠的摩爾組成如下：
[0085] 35Si02:l. OAl2O3:3. 50Na20:l. 75TMA:5. 251, 3-DAP:350H20
[0086] 將724克的水與45. 3克的氫氧化鈉（50% w/w溶液）、56. 7克的鋁酸鈉溶液（23. 5 重量％ Al2O3, 19. 6重量％ Na2O)組合以形成水溶液。將50. 6克的四甲基氯化銨溶液（50% w/w, Sachem)和 51. 9 克的 1，3-二氨基丙烷（1，3-DAP) (SigmaAldrich)混合入水溶液。最 后，添加300克的沉淀氧化硅（HiSil 233, PPG Industries)和3. 0克的CP 914C籽晶 (Zeolyst International),和攪拌所得的凝膠直到它變?yōu)榫础?br>[0087] 在160°C加熱該凝膠48小時(shí)。過(guò)濾所得的結(jié)晶產(chǎn)物，用去離子水洗滌和在105°C 在空氣中干燥。將所得的沸石粉末在550°C下煅燒6小時(shí)以從孔隙去除有機(jī)分子。煅燒的 樣品具有405m2/g的表面積和0. 14cc/g的微孔體積，如由氮吸附所測(cè)定的。發(fā)現(xiàn)樣品為純 相鎂堿沸石。樣品的X射線(xiàn)衍射圖案如圖7所示。樣品的晶體尺寸約為或小于100納米， 如圖8的SEM圖像所示。
[0088] 對(duì)比例5
[0089] 該實(shí)施例描述了在不存在四甲銨陽(yáng)離子時(shí)鎂堿沸石沸石合成的對(duì)比方法。該凝膠 的摩爾組成如下：
[0090] 23. 4Si02:l. OAl2O3:1. 65Na20:2. 341, 3-DAP:304H20
[0091] 將535克的水與74. I克的鋁酸鈉溶液（23. 5重量％ Al2O3, 19. 6重量％ Na2O)和 29. 9克的1，3 -二氨基丙烷組合在一起以形成水溶液。最后，添加600克的硅溶膠（40重 量％ Si02,Nyacol)和 2. 7 克的 CP 914C 軒晶（Zeolyst International),和攬拌所得的凝 膠直到它變?yōu)榫鶆?。?80°C加熱該凝膠36小時(shí)。發(fā)現(xiàn)樣品為純相鎂堿沸石。樣品的X射 線(xiàn)衍射圖案如圖9所示。形成了具有約300nm到約1000 nm的顆粒尺寸的板狀鎂堿沸石晶 體，如圖10的SEM圖像所示。
[0092] 對(duì)比例6
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