專利名稱：用來(lái)制備內(nèi)嵌富勒烯的方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及一種通過(guò)在電弧反應(yīng)器中蒸發(fā)石墨電極而用來(lái)制備內(nèi)嵌的富勒烯的方法。根據(jù)本發(fā)明的方法保證了非常高的富勒烯的產(chǎn)率。所制得的富勒烯例如可用作為用于醫(yī)學(xué)檢測(cè)的造影劑。
現(xiàn)有技術(shù)通過(guò)在電弧反應(yīng)器中蒸發(fā)經(jīng)改良的石墨電極而用來(lái)制備內(nèi)嵌的富勒烯的方法是已知的。
在一種這樣的方法中，在電弧反應(yīng)器中蒸發(fā)用于Kraetschmer-Huffman-Verfahren方法的石墨電極，其是在流動(dòng)的氦氣氛中用一種或多種金屬改良的，氦氣氛含有少量的氮(US 6,303,760 B1)。在此生成A3-nXnN@Cm型的內(nèi)嵌的金屬富勒烯。該種方法的內(nèi)嵌的金屬富勒烯的產(chǎn)率是非常低的；其應(yīng)在3-5％之間(Stevenson，S.et al.高產(chǎn)率和純度的小帶隙的內(nèi)嵌的金屬富勒烯，自然401，55-57(1999))(Stevenson，S.et al.Small-bandgap endohedral metallofullerenes in highyield and purity，Nature 401，55-57(1999))。
本發(fā)明的說(shuō)明所以本發(fā)明的任務(wù)在于，提出一種通過(guò)在電弧反應(yīng)器中蒸發(fā)石墨電極而用來(lái)制備內(nèi)嵌的富勒烯的方法，用該方法顯著提高富勒烯的產(chǎn)率是可能的。
這任務(wù)用在權(quán)利要求中所描述的方法而解決。
根據(jù)本發(fā)明的方法其特征在于，蒸發(fā)在一種氣氛中進(jìn)行，所述氣氛在一種隋性氣體或惰性氣體混合物中含有至少二種元素的反應(yīng)氣體組分。
在此反應(yīng)氣體組分的比例可為5-60體積％。優(yōu)選的比例為5-10體積％。
根據(jù)本發(fā)明的一個(gè)優(yōu)選的設(shè)置，應(yīng)用含氮的或含碳的反應(yīng)氣體組分，如NH3或CH4或其他的烴。
反應(yīng)氣體可在蒸發(fā)過(guò)程中從外部輸入到電弧反應(yīng)器中或在電弧反應(yīng)器中發(fā)生。
在根據(jù)本發(fā)明的方法中可使用這樣的石墨電極，即其是用金屬或金屬氧化物改進(jìn)的。
所以可用這樣的石墨電極，即其是例如用鈥或鈧或它們的氧化物改進(jìn)的。
根據(jù)本發(fā)明的方法一個(gè)優(yōu)選的設(shè)置也可使用這樣的石墨電極，即其是用金屬或金屬氧化物和一種含氮的物質(zhì)改進(jìn)的。
特別地可應(yīng)用金屬氰氨，優(yōu)選為氰氨化鈣或氰氨化鉛用來(lái)改良具有含氮的物質(zhì)的石墨電極。
用根據(jù)本發(fā)明的方法以優(yōu)越的方式達(dá)到以內(nèi)嵌的M3N-簇-富勒烯作為主要產(chǎn)物的50-95％的非常高的富勒烯產(chǎn)率。本方法是可以較少的費(fèi)用和簡(jiǎn)單的方式實(shí)施的和產(chǎn)生可重復(fù)的結(jié)果。
以這種方式制備的富勒烯例如可用作為用于醫(yī)學(xué)檢測(cè)的造影劑。
本發(fā)明的實(shí)施方式以下根據(jù)實(shí)施例來(lái)更清楚地解釋本發(fā)明。
實(shí)施例1在一個(gè)電弧反應(yīng)器中在含有反應(yīng)氣體組分的氣體混合物中用75A-150A電流強(qiáng)度的脈沖直流電蒸發(fā)用金屬鈥改進(jìn)的石墨電極。所用的石墨電極具有石墨∶鈥的比例為1Mol∶0.4Mol的組成成分。氣體混合物由He和NH3構(gòu)成，其中NH3為反應(yīng)組分。在氣體混合物中的組分份額為200mbar的He和20mbar的NH3。
在實(shí)施這個(gè)方法時(shí)生成產(chǎn)率為85-95％的內(nèi)嵌的氮化鈥-簇-富勒烯。
實(shí)施例2在一個(gè)電弧反應(yīng)器中在含有反應(yīng)氣體組分的氣體混合物中用75A-150A電流強(qiáng)度的脈沖直流電蒸發(fā)用Ho2O3改進(jìn)的石墨電極。所用的石墨電極具有石墨∶M2O3的比例為1Mol∶0.3Mol的組成成分。氣體混合物由He和NH3構(gòu)成，其中NH3為反應(yīng)組分。在氣體混合物中的組分份額為200mbar的He和20mbar的NH3。
在實(shí)施這個(gè)方法時(shí)生成產(chǎn)率為約60％的內(nèi)嵌的氮化鈥-簇-富勒烯。
實(shí)施例3在一個(gè)電弧反應(yīng)器中在含有反應(yīng)氣體組分的氣體混合物中用75A-150A電流強(qiáng)度的脈沖直流電蒸發(fā)用鈧和CaNCN改進(jìn)的石墨電極。所用的石墨電極具有石墨∶鈧∶CaNCN的比例為1Mol∶0.6Mol∶0.4Mol的組成成分。氣體混合物由He和NH3構(gòu)成，其中NH3為反應(yīng)組分。在氣體混合物中的組分份額為200mbar的He和10mbar的NH3。
在實(shí)施這個(gè)方法時(shí)生成產(chǎn)率為80-90％的內(nèi)嵌的氮化鈧-簇-富勒烯。
實(shí)施例4在一個(gè)電弧反應(yīng)器中在含有反應(yīng)氣體組分的氣體混合物中用75A-150A電流強(qiáng)度的脈沖直流電蒸發(fā)用Ho2O3和CaNCN改進(jìn)的石墨電極。所用的石墨電極具有石墨∶Ho2O3∶CaNCN的比例為1Mol∶0.4Mol∶0.4Mol的組成成分。氣體混合物由He和NH3構(gòu)成，其中NH3為反應(yīng)組分。在氣體混合物中的組分份額為200mbar的He和10mbar的NH3。
在實(shí)施這個(gè)方法時(shí)生成產(chǎn)率為50-70％的內(nèi)嵌的氮化鈥-簇-富勒烯。
實(shí)施例5在一個(gè)電弧反應(yīng)器中在含有反應(yīng)氣體組分的氣體混合物中用175A電流強(qiáng)度的脈沖直流電蒸發(fā)石墨電極。氣體混合物由He和CH4構(gòu)成，其中CH4為反應(yīng)組分。在氣體混合物中的組分份額為200mbar的He和10mbar的CH4。
在實(shí)施這個(gè)方法時(shí)生成作為內(nèi)嵌的富勒烯的主要組分CH2@C70，在此C60和C70為總富勒烯成分的主要成分。
權(quán)利要求
1.一種通過(guò)在電弧反應(yīng)器中蒸發(fā)石墨電極而用來(lái)制備內(nèi)嵌富勒烯的方法，其特征在于，烯燒在一種氣氛中進(jìn)行，所述氣氛包括在一種隋性氣體或隋性氣體混合物中具有至少二種元素的反應(yīng)氣體組分。
2.根據(jù)權(quán)利要求1的方法，其特征在于，惰性氣體或惰性氣體混合物含有5-60體積％的反應(yīng)氣體組分。
3.根據(jù)權(quán)利要求1的方法，其特征在于，惰性氣體或惰性氣體混合物含有5-10體積％的反應(yīng)氣體組分。
4.根據(jù)權(quán)利要求1的方法，其特征在于，隋性氣體或隋性氣體混合物含有含氮的或含碳的反應(yīng)氣體組分。
5.根據(jù)權(quán)利要求1的方法，其特征在于，反應(yīng)氣體組分由NH3或CH4或其他的烴構(gòu)成。
6.根據(jù)權(quán)利要求1的方法，其特征在于，反應(yīng)氣體組分在蒸發(fā)過(guò)程中從外部引入到電弧反應(yīng)器中或在電弧反應(yīng)器中發(fā)生。
7.根據(jù)權(quán)利要求1的方法，其特征在于，使用用金屬或金屬氧化物改進(jìn)的石墨電極。
8.根據(jù)權(quán)利要求7的方法，其特征在于，使用用鈥或鈧或它們的氧化物改進(jìn)的石墨電極。
9.根據(jù)權(quán)利要求1的方法，其特征在于，使用用金屬或金屬氧化物和含氮的物質(zhì)改進(jìn)的石墨電極。
10.根據(jù)權(quán)利要求1或9的方法，其特征在于，使用用金屬氰氨，優(yōu)選為氰氨化鈣或氰氨化鉛改進(jìn)的石墨電極。
全文摘要
本發(fā)明涉及一種通過(guò)在電弧反應(yīng)器中蒸發(fā)石墨電極而用來(lái)制備內(nèi)嵌富勒烯的方法。所以本發(fā)明的目的在于，提出一種通過(guò)在電弧反應(yīng)器中蒸發(fā)石墨電極而用來(lái)制備內(nèi)嵌富勒烯的方法，用該方法可顯著提高富勒烯的產(chǎn)率。本發(fā)明的方法其特征在于，蒸發(fā)在一種氣氛中進(jìn)行，所述氣氛包括在一種隋性氣體或惰性氣體混合物中具有至少二種元素的反應(yīng)氣體組分。用本方法有利地達(dá)到以內(nèi)嵌M
文檔編號(hào)C01B31/02GK1671620SQ03817398
公開(kāi)日2005年9月21日 申請(qǐng)日期2003年7月21日 優(yōu)先權(quán)日2002年7月22日
發(fā)明者洛塔爾·杜恩斯奇, 彼得拉·格奧爾基, 弗蘭克·齊格斯, 海迪·措勒爾 申請(qǐng)人:德累斯頓協(xié)會(huì)萊布尼茨固體材料研究所