專利名稱:一種安全殼包封件及在其中制備核燃料的工藝的制作方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及用于制備核燃料的裝置和方法。
背景技術(shù)：
核能在可持續(xù)的世界能源融合中扮演著愈發(fā)重要的角色。從經(jīng)濟(jì)角度而言具有吸引力的鈾資源的有限特性將逐漸證明對乏燃料中的可再度使用的材料的再利用的正確性。在北京舉行的(2005年5月16-20日)第13屆國際核工程大會(ICONE)上由 A.Vandergheynst 和 Y.Vanderborck 發(fā)表的論文 “MIMAS, Setting the world-widestandard for plutonium recycling”中所描述的執(zhí)行MIMAS生產(chǎn)過程的設(shè)備中已經(jīng)對包含鈾氧化物和民用級钚氧化物的混合物的MOX核燃料的生產(chǎn)進(jìn)行了工業(yè)上的證明。用于熱中子反應(yīng)堆和快中子反應(yīng)堆的MOX燃料生產(chǎn)是用于武器級钚去軍事化項(xiàng)目的當(dāng)前參照。在未來的幾十年中，將會考慮依賴新型的能產(chǎn)生裂變物質(zhì)的或者惰性的基體核燃料的新一代核反應(yīng)堆一在某些情況下具有降低擴(kuò)散風(fēng)險(xiǎn)的目的(例如GNEP (全球核能合作伙伴計(jì)劃))?？紤]類似于U-Th的新的循環(huán)?？紤]已經(jīng)公知的氧化物和碳化物之外的非金屬燃料，例如氮化物。
對于接下來的幾十年，用于當(dāng)前輕水反應(yīng)堆和緊接著的下一代3+反應(yīng)堆(ABWR、EPR、AP)的混合氧化物燃料的生產(chǎn)將繼續(xù)作為參照，并且將繼續(xù)確保呈封裝在密封的包覆層中的燃料塊的形式，這些燃料塊自身組裝成束(或組件)。
另一方面，乏燃料的最終處置問題可能會促進(jìn)再處理/再利用技術(shù)的復(fù)興。新的乏燃料再處理工藝(例如UREX)—據(jù)認(rèn)為與在產(chǎn)業(yè)上已經(jīng)得到證實(shí)的I3UREX工藝相比較不易擴(kuò)散一可以進(jìn)行改進(jìn)并產(chǎn)業(yè)化。雖然當(dāng)前的工藝通常是在手套箱式封裝設(shè)備即密封的容器中進(jìn)行，該密封的容器具有至少一個(gè)透明的窗口和至少一個(gè)嵌入所述容器的多個(gè)壁的一個(gè)壁中的手套，從而允許操作人員以防止阿爾法射線的方式操縱容器內(nèi)的材料和/或維護(hù)容器內(nèi)的處理設(shè)備；但是這些新的工藝一由于與钚伴生的超鈾錒系元素例如镅、镎或鋦的大量伽馬輻射一可能要求至少部分在熱室中執(zhí)行燃料生產(chǎn)，即需要帶遠(yuǎn)程操縱器的強(qiáng)屏蔽室。鑒于使用遠(yuǎn)程操縱器對加工設(shè)備維護(hù)的難度，優(yōu)選地盡可能地簡化將要在這些熱室中執(zhí)行的燃料加工步驟。
在經(jīng)濟(jì)全球化和能源市場自由化的框架下，所有這些因素的整體經(jīng)濟(jì)性無論在當(dāng)前還是在將來都是未來改進(jìn)的生存能力的決定性要素，其并沒有讓步于(哪怕是微小的讓步)人口或環(huán)境的安全。
將要建造的新的中等尺寸或大型尺寸的燃料生產(chǎn)設(shè)備將處理幾十公斤或更多的可裂變材料例如钚，從而產(chǎn)生可能的臨界風(fēng)險(xiǎn)。已經(jīng)決定下來的或提議的設(shè)備使用具有高的钚氧化物含量(例如在日本為50%重量百分比)的純钚氧化物或鈾氧化物和钚氧化物的混合物作為供送產(chǎn)物，這毫無疑問將增加擴(kuò)散阻力。
因?yàn)榭赡艿姆派浜蜋C(jī)械后果，所以由于可裂變材料和中子減速劑以特定量和幾何形狀的布置而造成發(fā)生臨界事故的風(fēng)險(xiǎn)是不可接受的。這種風(fēng)險(xiǎn)可能在下述情況下發(fā)生:在近似正常的運(yùn)轉(zhuǎn)操作中，例如出現(xiàn)自動控制失效時(shí)或者操作人員出現(xiàn)錯(cuò)誤時(shí)；在源于內(nèi)部的事故情形中，例如火災(zāi)、結(jié)構(gòu)失效、負(fù)載降低或者內(nèi)部被水淹；或者是源于外因的事故情形中，例如地震、飛機(jī)失事或大范圍的水災(zāi)。這種事故情形可能來源于自然和/或人。
本發(fā)明的目的是更好地防止未來燃料設(shè)備中的臨界風(fēng)險(xiǎn)。本發(fā)明的裝置和工藝旨在簡化這一防止系統(tǒng)，以增加其可靠性并簡化其維護(hù)。這樣還可以幫助減少資金成本以及操作成本。當(dāng)在熱室中進(jìn)行核燃料生產(chǎn)時(shí)，因?yàn)榭刹僮餍院涂删S護(hù)性的條件降低，這時(shí)實(shí)施這些裝置和過程是尤其有利的。
總的來說，當(dāng)前核反應(yīng)堆中以及下一代反應(yīng)堆中所使用的核燃料由核燃料桿組件或桿束構(gòu)成。這種桿通常包括金屬包覆管，包覆管在其敞開的端部由兩個(gè)端部插塞密封，并且包含多個(gè)圓柱形的陶瓷顆粒，陶瓷顆粒中包含至少一種可裂變元素例如鈾或钚的氧化物、氮化物或碳化物。根據(jù)燃料管理策略，可以將其他能產(chǎn)生裂變物質(zhì)的元素或惰性元素混入所述的至少一種可裂變元素中。各種現(xiàn)有的核燃料生產(chǎn)設(shè)備生產(chǎn)包含鈾和钚的混合氧化物(MOX)(不過也提出混合氮化物和/或碳化物)的這種核燃料顆粒。這些現(xiàn)有的設(shè)備具有40至200噸重金屬的年產(chǎn)量，即每年處理2至10噸的钚金屬。作為饋送產(chǎn)品，這些設(shè)備從轉(zhuǎn)換設(shè)備接收剛生成的鈾氧化物，并且從再處理設(shè)備接收钚氧化物。該钚氧化物可以以純的形式接收，或者已經(jīng)通過摻入鈾氧化物而降低濃度。這種混合物可以在再處理設(shè)備中的濕式階段制備。所述饋送產(chǎn)品可以呈粉末形式和/或顆粒形式。
在第一處理步驟中，鈾氧化物和純的或者濃度降低的钚氧化物分批機(jī)械地混合。然后，對它們進(jìn)行粉碎和研磨，以生產(chǎn)均勻的混合物，從而避免在將燃料裝入反應(yīng)堆時(shí)在可能形成熱點(diǎn)的燃料顆粒物中出現(xiàn)高濃縮區(qū)域，并且改善燃料在放射之后的化學(xué)溶解性以便于其再處理。
在根據(jù)國際專利申請WO 00/45394或WO 01/03143中所描述的MIMAS過程的手套箱中操作的設(shè)備是符合本發(fā)明目的的、已經(jīng)證明是同時(shí)具備可接受的安全性、產(chǎn)量和質(zhì)量的設(shè)備。MIMAS是MIcronization-MASter blend的首字母縮寫。正如上述論文“MIMAS，Setting the world-wide standard for plutonium recycling”中所描述的那樣，該MIMAS過程生產(chǎn)類似于UO2的燃料，即呈UO2基體中的大量(U-Pu)O2顆粒的固溶體的形式。為了實(shí)現(xiàn)這一點(diǎn)，該MIMAS過程包括第二混合步驟，在該步驟中，前面提到的粉碎步驟的產(chǎn)品與呈粉末狀的和/或顆粒狀的另外的鈾氧化物混合。不過，其他公知的MOX燃料生產(chǎn)過程，例如公知為SBR和COCA的那些過程，并不包括這樣的第二混合步驟。在這些可選過程中，所有批次的鈾氧化物和钚氧化物可以在單個(gè)步驟中混合。
為改善混合物的流動性以用于進(jìn)一步的微?；?，在混合和粉碎步驟之后可以執(zhí)行附加的機(jī)械處理步驟,例如球化處理。
可以向混合物中加入添加劑?？梢蕴砑幽承┨砑觿?，例如有機(jī)金屬的造孔劑和/或低密度氧化物例如U3O8,來控制混合物在燒結(jié)之后的密度。還可以添加潤滑添加劑例如鋅、鈣和/或硬酯酸鋰，從而便于微?；＿@些添加劑中的一些由于其氫含量和/或碳含量而表現(xiàn)出中子減速特性。
然后該松散的混合物可以在微?；到y(tǒng)中成形為微粒。作為固體物質(zhì)潤滑的替代方案，微?；＞咴趯砜梢酝ㄟ^注入油而進(jìn)行潤滑。
最后，在燒結(jié)爐中對微粒進(jìn)行燒結(jié)，從而使微粒結(jié)合。在圓柱形的研磨和堆疊之后，可以準(zhǔn)備將所獲得的燒結(jié)核燃料微粒裝入核燃料桿，核燃料桿進(jìn)而能夠捆扎成束或者組裝到一起以裝入核反應(yīng)堆。
在這種核燃料生產(chǎn)設(shè)備和過程中，出于追蹤能力和質(zhì)量管理的目的，燃料生產(chǎn)分批進(jìn)行，并且，生產(chǎn)過程的主要機(jī)械操作或者熱學(xué)操作例如混合、粉碎、擠壓或者燒結(jié)均是干式的，即避免水介質(zhì)或液體介質(zhì)。在這些設(shè)備中，通常通過不同的存放方法以及處理設(shè)備來確保防止臨界。
對于存放裝置，例如大質(zhì)量存放裝置以及在線或線上緩沖存放裝置，最佳的防止手段在傳統(tǒng)上是通過在具有例如至多極為有限的火災(zāi)風(fēng)險(xiǎn)以及防震結(jié)構(gòu)的各個(gè)場所中安裝各種裝置、以及保證所有減速條件下的足夠柵距來確保，該柵距是各容器之間的幾何距離，其在所有可能的事故條件下都應(yīng)該得以確保。
對于所述處理設(shè)備，例如用于初級或次級混合、粉碎、碾碎、顆粒化、均勻化、微?；?、燒結(jié)、研磨或者廢物再利用的裝置而言(這些裝置通常都按若干裝置的比率而設(shè)置在一個(gè)場所中)，傳統(tǒng)上，通過限制各裝置或場所內(nèi)的可分裂材料塊，并且限制由包含氫和/或碳的處理添加劑(例如粉末狀潤滑物以及造孔劑)所提供的減速來確保防止在正?；蚪普５牟僮鳁l件下的臨界。因此將不大可能出現(xiàn)臨界事件或事故，因?yàn)槠湫枰獌蓚€(gè)獨(dú)立的、不大可能出現(xiàn)的異常同時(shí)出現(xiàn)(其公知為“雙重事故”)，并且還因?yàn)橛捎诿總€(gè)中子源都是作為完全反射水的球體進(jìn)行建模(例如如2004年4月14-15日在巴黎收錄于“Workshopon the need for integral experiments with low-moderated MOX fuels” 上的作者為B.Lance等人的“Criticality codes validation on spherical plutonium systems，，以及2005年9月12-15日在阿維尼翁收錄于M&C學(xué)報(bào)上的作者為M.Labilloy等人的“DANTSYSand MCNP as versatile tools for the safety aspects of the BELG0NUCLEAIRE MOXplant”中所公開的那樣)而產(chǎn)生的大的安全充裕度。
該改進(jìn)的方法已經(jīng)通過從實(shí)驗(yàn)室設(shè)備到試驗(yàn)性設(shè)備并且最終到大容量工業(yè)設(shè)備的漸進(jìn)轉(zhuǎn)變而進(jìn)行了控制。到目前為止，設(shè)備有限的數(shù)量、處理及安全約束的多樣性、以及這些設(shè)備的成本(不管是投資成本還是拆解成本)以及執(zhí)行與實(shí)物一樣大小的試驗(yàn)的困難程度使得核操作人員和工程師將該方法保持于有限的質(zhì)量和減速劑，并且安裝輔助的自動控制系統(tǒng)而不是尋找其他的設(shè)備和裝置概念。這些已被驗(yàn)證的方案長久以來一直被認(rèn)為是最佳的可用技術(shù)。
在這些設(shè)備中，通常是通過至少一個(gè)傳感器例如天平、刻度尺等與至少一個(gè)簡單的和/或冗余的計(jì)算裝置例如核材料計(jì)算裝置、可編程邏輯控制器或者可編程的臨界安全自動控制系統(tǒng)的組合來確保保持這些質(zhì)量和減速限制。這些裝置可能是復(fù)雜的，并且可靠性有限，因此構(gòu)成了可能的出錯(cuò)來源。
由于各操作條件下的各材料密度，處理裝置可能接納是待處理材料的名義數(shù)量的若干倍的材料。在出現(xiàn)故障或出錯(cuò)時(shí)，減速材料一其通過被限制為核材料的質(zhì)量的幾個(gè)百分點(diǎn)一也可能會添加若干倍。這公知被稱為“雙計(jì)量配料或多計(jì)量配料”。
在處理裝置的操作過程中的工作狀況的變化，例如損壞或堵塞，可能需要超出在有可裂變材料的情況下的常規(guī)做法的干預(yù)。這可能會導(dǎo)致各種情形，而這些情形的所有臨界安全方面都不會提前廣泛地進(jìn)行評估。
限制處理或存放裝置中的減速材料的質(zhì)量還需要防止減速材料在包封件(例如手套箱或熱室)中的和/或這些裝置所在場所中的擴(kuò)散，并且在所有情形下有需要防止該擴(kuò)散。這種減速材料例如可以是來水冷卻系統(tǒng)或者天然(例如下雨或者洪水)的水。其還可以是例如來自處理設(shè)備諸如微?；瘔毫C(jī)的液壓流體。要實(shí)現(xiàn)這種“不擴(kuò)散”的要求是復(fù)雜且花費(fèi)高昂的。而且，在某些處理裝置中，由于待處理的可裂變材料的質(zhì)量高于在最佳減速/反射條件下的次臨界球體的質(zhì)量，必須確?？闪炎儾牧蠈⒈３秩菁{于具有保證整體性的容器和處理裝置中，即使在意外情形例如地震時(shí)也要如此。
對供應(yīng)至各處理裝置和存放裝置的可裂變材料和減速材料的質(zhì)量進(jìn)行限制在構(gòu)造、鑒定以及操作方面導(dǎo)致了眾多要求，例如:
要防止非多計(jì)量配料；
要對參與管理操作的人員進(jìn)行培訓(xùn)和監(jiān)督；
要確保結(jié)構(gòu)的尺寸和構(gòu)造的質(zhì)量；以及
自動系統(tǒng)的冗余以及確保各控制裝置和/或可編程系統(tǒng)在其整個(gè)壽命周期中的質(zhì)量。
在事故情形中的確保整體性的鑒定可能需要重要的鑒定努力以及/或者過大尺寸。這種鑒定努力可能涉及例如在振動臺上的1:1比例的地震鑒定步驟或者應(yīng)力時(shí)間計(jì)
笪
同樣需要注意的是，因?yàn)槠錅p速特性，使用水作為滅火裝置已被有系統(tǒng)地排除于中等尺寸或大尺寸燃料設(shè)備之外。
不論所有這些措施如何，例如地震之后接著有火災(zāi)的事故組合的高度假定情形或者終極情形在某些時(shí)候并沒有被考慮。
為了解決這些問題，現(xiàn)有技術(shù)中已經(jīng)提出在可裂變材料存放裝置和處理裝置中盡可能地使用安全的幾何形狀。由大的核能國家的安全權(quán)威部門所制定的用于防止非反應(yīng)堆設(shè)備中的臨界的設(shè)計(jì)和操作準(zhǔn)則(例如法國的“RSgle Rondamentale de Surete^ RFS
1.3.c-1984年10月以及美國的ANSI 8.1.1998)盡管更優(yōu)選安全的幾何形狀，但是事實(shí)上承認(rèn)了用于核燃料制造的質(zhì)量和減速限制方法。
公布于1972年的Alkem的英國專利GB1280864中所公開的環(huán)形且細(xì)長形的、水平軸線干式混合裝置代表了一種現(xiàn)有技術(shù)。不過，雖然該混合裝置的建議尺寸所提及的目的也是防止臨界，然而 該裝置只是用來混合粉末狀的核燃料，即用于顆?；暗暮巳剂戏勰┲苽涞淖詈箅A段，因此不適用于高濃度的可裂變材料，例如在MOX粉末制備過程中可能達(dá)到的20至50%重量百分比的钚。根據(jù)所建議的80升的容積，該混合裝置將顯得過大，從而對于這種高濃度的可裂變材料而言不能在所有可能的減速條件下(即使在出現(xiàn)事故的情況下)防止臨界。
在1996年公布的MMC的日本專利申請JP8089775中公開了用于使UO2和PuO2松散且混合的方法和裝置，其中使用具有安全厚板幾何形狀的水平旋轉(zhuǎn)盤。然而，在這種情形下，該裝置的建議容積顯得太小，從而不能經(jīng)濟(jì)上最佳地進(jìn)行處理。
其他已經(jīng)被提出來的钚處理裝置都是基于用于水相分離和轉(zhuǎn)換設(shè)備的相對安全的幾何形狀:
2004年公布的BNFL的國際專利申請WO 2004078303公開了一種在具有厚板幾何形狀的容器中進(jìn)行的連續(xù)液相電化學(xué)分離工藝(U-Pu)。然而，該建議的容器的大容積--100或300升一同樣不能確保在所有可能的減速條件下(甚至是在事故的情形中)的安全。
1997年公布的CEA的歐洲專利申請EP0767465公開了一種用于在具有次臨界幾何形狀的容器中稀釋U和Pu的氧化物混合物的工藝和裝置。然而，并未揭示該容器的精確形狀和尺寸。
在1997年公布的麗C的日本專利申請JP09-178888中描述了在厚板工藝和裝置中的再生。
公布于1992 的 Power Reactor&Nuclear Fuel 的日本專利申請 JP04-031792 公開了一種環(huán)形的溶液存放罐，但是并且具體說明其尺寸。
在1961中公布的AEA的英國專利GB8822950中公開了一種用于容納钚溶液的具有有限直徑的管狀容器。如JP4031792中一樣，盡管提到了防止臨界條件的目的，但是并未揭示特定的尺寸。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明首先涉及一種容器，其利用預(yù)定的同位素包封來安全地處理、轉(zhuǎn)移、積存和/或存放包含呈钚氧化物、钚碳化物和/或钚氮化物形式的民用或軍用钚材料。所述材料可以包含其他的錒類元素例如镅、镎或鋦。而且，所述材料優(yōu)選是固體的，尤其是呈粉末、顆粒和/或塊的形式
本發(fā)明的目的是防止臨界:無論是在這種容器的所有填充狀態(tài)下，還是(在正常、意外或事故狀態(tài)下可能會在這種容器中遇到的)所有的中子減速和反射條件下，還是(在這些容器所在的、該含钚的燃料制造設(shè)備中可能遇到的)所有的钚濃度、密度以及同位素成分的情況下，都可以防止臨界。為此，本發(fā)明的容器包括用于容納所述材料的、容積為20至70升的腔，所述腔至少由兩個(gè)基本平行的壁界定，這些兩個(gè)壁隔開8至15cm的距離e。“基本平行”應(yīng)該理解成所述壁具有不高于15°的發(fā)散。
有利地，所述腔的容積在20至50升之間，高度h在30至60cm之間，并且具有環(huán)形形狀，其中，所述兩個(gè)基本平行的壁中的一個(gè)是內(nèi)壁，而另一個(gè)壁是外壁，所述壁中的每一個(gè)形成基本旋轉(zhuǎn)對稱的表面，所述表面基本同心，并且所述內(nèi)壁界定了直徑d在10至30cm之間的芯部。通過這種構(gòu)造，可以形成這樣一種容器:其允許材料沿高度方向流動，同時(shí)維持內(nèi)、外壁之間的預(yù)定距離處于限制的高度和寬度尺寸內(nèi)。因此該裝置可以形成安全但是緊湊的罐和料斗。
尤其有利地，所述腔包括用于導(dǎo)入所述材料和取出所述材料的單個(gè)開口，所述表面優(yōu)選地基本呈圓柱形?！盎境蕡A柱形”應(yīng)該理解為壁可以具有不高于15°的錐度。通過這種構(gòu)造，該容器可以形成安全且特別緊湊的罐。
可替代地同時(shí)也是尤其有利地，所述表面的對稱軸線基本豎直，并且所述腔包括用于導(dǎo)入所述材料的上開口和用于取出所述材料的下開口。在這種構(gòu)造中，該裝置可以形成安全且特別緊湊的料斗。
可替代地，所述腔的容積在40至70升之間，并且具有基本圓柱形且扁平的形狀，其中，所述兩個(gè)壁大致平坦，并且所述腔還由與所述兩個(gè)基本平坦的壁結(jié)合的、直徑D在70至90cm之間的基本圓柱形的第三壁界定。在這種盤狀構(gòu)造中，該容器可以形成安全且特別有效用于粉碎包含钚的固體材料或者使其粉末化的裝置。特別是，其可以形成安全且有效的球磨機(jī)。
本發(fā)明的另一個(gè)目的是防止在用于處理包含呈钚氧化物、钚碳化物和/或钚氮化物形式的民用或軍用钚材料的、例如手套箱或熱室的安全殼包封件中，因?yàn)樗龊胁牧系囊绯龆_(dá)到臨界。所述含钚材料可能包含其他的錒類元素例如镅、镎或鋦。而且，所述含钚材料優(yōu)選呈粉末、顆粒和/或塊的形式。所述安全殼包封件包括周界和基部。
由本發(fā)明的該實(shí)施方式解決的問題是在任何狀態(tài)(例如正常狀態(tài)、近似正常狀態(tài)、偶然狀態(tài)或事故狀態(tài))中可能遇到的所有中子減速和反射條件下都能防止臨界風(fēng)險(xiǎn)。
為此，所述安全殼包封件包括位于其基部處并且可能也圍繞其周界的、用于收集溢出的含钚材料的多個(gè)分開的次臨界空間。
有利地，所述次臨界空間由非能動部件隔開，所述非能動部件至少部分是金屬的并且優(yōu)選填充有實(shí)心礦物類中子吸收材料，所述次臨界空間中的每一個(gè)均由至少兩個(gè)基本平行且豎直的壁界定，所述壁具有30至50cm之間的高度h，并且分開8至12cm的距離e，并且所述至少部分是金屬的非能動部件具有10至15cm之間的厚度p?！盎矩Q直”應(yīng)該理解為壁相對于豎直方向的角度不超過15°。這些尺寸確保了在大范圍的钚濃度、密度的情況下、在寬同位素包封的情況下、以及甚至是最不利的中子減速和反射條件下的次臨界。
在出現(xiàn)溢出時(shí)，這些次臨界空間一其形狀和容積將確保在所有的中子減速條件下保持次臨界一能接納溢出的含钚物質(zhì)。優(yōu)選地，次臨界空間的可用容積將大于在任意給定時(shí)刻能夠在安全殼包封件中同時(shí)被處理和/或存放的含钚物質(zhì)的體積，從而使得即使所有的所述含钚物質(zhì)溢出，其也能安全地被接納于所述次臨界空間中。
有利地，根據(jù)本發(fā)明的所述安全殼包封件包括至少一個(gè)根據(jù)本發(fā)明的所述容器。
有利地，所述安全殼包封件的所述空間的總?cè)莘e將高于所述至少一個(gè)容器的容積。這樣，即使例如在意外狀態(tài)下所述安全殼包封件內(nèi)的所述容器中的所有含钚材料均溢出，其也能被所述次臨界空間安全地接納，即便考慮最差傾斜(即具有高達(dá)30°的傾角)的含钚粉末的坡面效應(yīng)時(shí)也是如此。
本發(fā)明還涉及一種處理設(shè)備，其用于生產(chǎn)核燃料，所述核燃料包含鈾氧化物、鈾碳化物和/或鈾氮化物與民用或軍用钚氧化物、钚碳化物和/或钚氮化物的混合物，所述核燃料可能還包含有其他的錒類元素例如镅、镎或鋦。該設(shè)備包括一組根據(jù)本發(fā)明的所述容器，所述容器安裝在一組根據(jù)本發(fā)明的所述安全殼包封件中，從而防止臨界風(fēng)險(xiǎn)。
本發(fā)明還涉及一種利用鈾氧化物、鈾碳化物或鈾氮化物以及分別呈钚氧化物、钚碳化物或钚氮化物的民用或軍用钚并且還可能包含其他的錒類元素例如镅、镎和/或鋦的混合物來制備核燃料的工藝。
為了防止臨界風(fēng)險(xiǎn)，所述混合物的钚濃度不高于最大保證钚濃度，并且同位素成分位于預(yù)定的包封內(nèi)。在整個(gè)工藝過程中，基本上所有的該混合物以及從該混合物獲得任何材料都容置于一組容器中，所述容器的尺寸是次臨界的，并且即使所述容器利用處于所述最大保證钚濃度的所述混合物、位于所述預(yù)定的包封內(nèi)的任何同位素成分完全填充，并且對于不高于預(yù)定的最大保證處理密度的任意密度以及最不利的中子反射和減速條件下也是次臨界的。
在整個(gè)工藝過程中，通過使用用于所有包含钚的容器的這種安全構(gòu)造，即使出現(xiàn)人為錯(cuò)誤，例如在沒有借助于復(fù)雜且本質(zhì)脆弱的驗(yàn)證和控制系統(tǒng)情況下的雙攪拌或混合錯(cuò)誤，也可以確保防止臨界。
有利地，所述工藝還包括粉末化步驟，從而獲得特別均勻的混合物，并防止核燃料中的熱點(diǎn)。
有利地，所述工藝還包括至少一個(gè)附加的混合步驟，其中，所述混合物與附加的鈾氧化物、鈾碳化物或鈾氮化物混合。由于所有的后續(xù)步驟都是利用其尺寸即使在面臨混合物的最大保證钚含量時(shí)也確保是次臨界的容器進(jìn)行，因此即使錯(cuò)誤地跳過了所述至少一個(gè)附加的混合步驟也能避免后續(xù)步驟中的臨界。
有利地，所述核燃料被顆?；?，并且之后優(yōu)選對得到的核燃料顆粒進(jìn)行燒結(jié)。
有利地，所述工藝可能使用中子減速處理添加劑。
有利地，所述混合物通過干式處理獲得，該干式處理包括下述步驟:
對容置于一組的容器中的呈钚氧化物、钚碳化物或钚氮化物形式的钚的預(yù)定質(zhì)量和同位素成分進(jìn)行驗(yàn)證；
將從所述一組容器中選擇的一批容器導(dǎo)入例如呈手套箱或熱室形式的安全殼包封件中，以便至多僅包含足夠的用于單批次臨界混合物的钚，
驗(yàn)證所述一批容器至多僅包含足夠用于單批次臨界的混合物的钚，這優(yōu)選通過機(jī)械方式驗(yàn)證其預(yù)定的質(zhì)量來進(jìn)行；
在所述一批容器以密封方式連接至排空裝置之后打開所述一批容器，其中所述排空裝置以密封方式連接至混合容器，而所述混合容器也位于所述安全殼包封件中；
將所述至多僅足夠用于所述單批混合物的钚與呈鈾氧化物、鈾碳化物或鈾氮化物形式的鈾導(dǎo)入所述混合容器中，并使其混合；
通過機(jī)械裝置在所述混合容器中執(zhí)行連續(xù)的粗略的混合物均勻化；
通過以機(jī)械方式至少驗(yàn)證所述單批混合物的總質(zhì)量以及其中子發(fā)射而在輸出端校驗(yàn)所述單批混合物的钚含量。
所述形成過程的優(yōu)點(diǎn)在于，確?；旌衔锏念泻烤S持在低于最大保護(hù)钚痕量的特定范圍內(nèi)。借助于根據(jù)本發(fā)明的容器，這進(jìn)而有助于防止下游的臨界風(fēng)險(xiǎn)。
因此，防止處理設(shè)備中的臨界風(fēng)險(xiǎn)可以包括:
將各場所中的設(shè)備在分開的場所內(nèi)并且與存放容器分開地再分組，處理容器具有相同的、隨中子減速材料的供應(yīng)而變化的臨界風(fēng)險(xiǎn)，它們需要處于正常的或意外的情形；
驗(yàn)證和保證钚含量、钚同位素成分以及含钚材料的密度的范圍，并且對于這些范圍而言防止所有的處理容器和存放容器中的臨界；
通過永久的以及容易保證的幾何布置，防止所有情形下例如正常、近似正常、意外以及事故情形下的臨界。
本發(fā)明還致力于在不損害防止臨界風(fēng)險(xiǎn)的前提下保持最有效的防火/滅火措施。例如，每當(dāng)存在經(jīng)證實(shí)的火災(zāi)風(fēng)險(xiǎn)，例如當(dāng)可燃材料、易燃材料和引發(fā)劑之間的第一三角關(guān)系滿足時(shí)，其可以允許使用水作為滅火措施，并且水構(gòu)成了最佳的滅火流體。


下面參考附圖以示例性和非限制性的方式對本發(fā)明的具體實(shí)施方式
的相關(guān)細(xì)節(jié)進(jìn)行描述。
圖1示出了根據(jù)本發(fā)明實(shí)施方式的呈罐形式的環(huán)形轉(zhuǎn)移容器的剖視圖；
圖2示出了根據(jù)本發(fā)明另一實(shí)施方式的呈料斗形式的環(huán)形積存容器的剖視圖；
圖3示出了根據(jù)本發(fā)明另一實(shí)施方式的球磨機(jī)的剖視圖；
圖4示出了根據(jù)本發(fā)明另一實(shí)施方式的包含混合容器的安全殼包封件的示意圖；
圖5不出了根據(jù)本發(fā)明另一實(shí)施方式的安全殼包封件；
圖6示出了沿著圖5的線A-A得到的該安全殼包封件的另一視圖；
圖7是本發(fā)明的為了獲得單或雙同位素均勻化的制備過程的示意性圖示。
圖8是根據(jù)本發(fā)明的核燃料處理設(shè)備的示意性圖示。
圖9和圖10是根據(jù)本發(fā)明的兩個(gè)不同實(shí)施方式的容器的腔的示意性透視圖；以及
圖11是例如圖5和圖6所示的安全殼包封件的次臨界空間的示意性透視圖。
具體實(shí)施方式
在利用包含呈钚氧化物、钚碳化物和/或钚氮化物形式的钚的材料的核燃料生產(chǎn)設(shè)備以及工藝中，基于饋送材料的钚含量、密度以及同位素成分，可以確定在整個(gè)生產(chǎn)過程中含钚材料的最大保證钚含量和密度以及同位素钚成分包封。通過對用于容納和處理含钚材料的所有各個(gè)容器和裝置進(jìn)行設(shè)計(jì)，使得即使在所述最大保證钚含量和密度以及同位素钚成分包封的情況下含钚材料也保持次臨界，這樣即使在由于人為錯(cuò)誤或者控制系統(tǒng)失效，從而在某一既定處理步驟中超出了正常的钚含量和/或密度的情況下也可以防止臨界風(fēng)險(xiǎn)。所述情況例如可能會在钚氧化物未能恰當(dāng)?shù)叵♂寱r(shí)發(fā)生，或者在采用雙混合的核燃料生產(chǎn)過程(例如MIMAS)中由于將初級混合物與次級混合物弄錯(cuò)而發(fā)生。
使用特定的次臨界幾何形狀及尺寸，即使對于最不利的填充、反射以及減速條件，仍可以在正常情形、近似正常情形和/或意外情形中確保防止臨界。
至于“近似正常情形”或“意外情形”，其可以理解為所有的異常和故障，這些異常和故障可能源于自動控制系統(tǒng)的一個(gè)或若干個(gè)硬件或軟件例如計(jì)數(shù)器、順序自動控制、自動定量給料控制或傳感器的故障，或源于錯(cuò)誤的管理操作，例如錯(cuò)誤的材料獲取、運(yùn)送、指令輸入、數(shù)據(jù)報(bào)告或輸入。
這些幾何形狀及尺寸對于例如由于水管或油管的破裂、使用水噴灑器滅火等造成的中子減速材料的意外供應(yīng)情形也是安全的。
本發(fā)明的各實(shí)施方式包括所有的幾何形狀及尺寸安全的、用于含钚材料的容器，以及具有幾何形狀及尺寸安全的底部捕集器的安全殼包封件例如手套箱、熱室，所述底部捕集器用于安全地收集例如由于這些容器意外喪失完整性而導(dǎo)致溢出的含钚材料。
為了制備含钚粉末和/或顆粒，選用環(huán)形的或厚板幾何形狀的裝置，所述裝置的尺寸要進(jìn)行驗(yàn)證，以確保在以下各種情況均處于次臨界，且具有由相關(guān)權(quán)威部門強(qiáng)制實(shí)行的安全系數(shù)和不確定系數(shù):可用容積部分或完整填充的情形；水層以極限狀態(tài)反射的情形；以及借助環(huán)中或厚板中的水和/或其他當(dāng)前可能的減速材料的所有減速狀態(tài)。借助這種方法，不再需要防止兩批次或更多批次的含钚材料和/或減速劑。
圖1示出了呈具有環(huán)形幾何形狀的罐101形式的轉(zhuǎn)移和/或混合容器。該罐101包括容積為20至50升的腔103，其具有30至60cm之間的高度h，并且由兩個(gè)基本上同心且基本上圓柱形的壁102、104界定，其中兩個(gè)壁102、104分開8至15cm的距離e。內(nèi)壁104界定了直徑d在10至30cm之間的芯部。該內(nèi)壁104盡管基本上是圓柱狀，但是可以具有最大至15°的略微的錐度，以便于從罐101中取出粉末狀材料。芯部可以包括中子吸收劑105。罐101具有單個(gè)開口 109，該開口 109用于將含钚材料導(dǎo)入腔103中或者從腔103中取出。該腔103還在圖9中示意性地示出。該罐101還可以設(shè)置輻射屏蔽107，以保護(hù)罐101周圍的那些對象，并且設(shè)置有冷卻通道106，以防止容納于罐101中的粉末中的添加劑的溫度過度地升高。
該罐101可以保持在豎直或傾斜的姿態(tài)，或者其可以是能繞水平軸線傾斜。
圖2示出了呈料斗201形式的積存和/或轉(zhuǎn)移容器。該料斗201也具有環(huán)形的幾何形狀。不過，料斗201的腔203由基本上錐形的壁202、204界定。具體地，外壁202和內(nèi)壁204的形狀均基本呈圍繞單一豎直旋轉(zhuǎn)軸線的雙錐形，從而便于含钚材料在上開口 209和下開口 208之間密封地流動，同時(shí)保持料斗201的高度和最大直徑處于極限值內(nèi)。與罐101 一樣，料斗201的腔203的容積在20至50升之間，且高度h在30至60cm之間，并且外壁202和內(nèi)壁204之間的距離e在8至15cm之間。內(nèi)壁204也界定了芯部，該芯部具有IOcm至30cm之間的直徑d且可能包含中子吸收劑205。
為了粉碎含钚材料，一種可能的方案是具有安全的幾何形狀及尺寸的噴氣式粉碎機(jī)。另一種可能的方案是具有扁平的圓柱形幾何形狀的球磨機(jī)301，如圖3所示。在該球磨機(jī)301中，用于接納含钚材料以及多個(gè)粉碎用球309的腔303由基本平坦且基本平行并且分開8至15cm的距離e的壁302、304以及直徑D在70至90cm之間的圓柱形壁305界定。該幾何形狀還示意性地示于圖10。腔303在40至70升之間。
球磨機(jī)301以能夠繞非豎直軸線旋轉(zhuǎn)的方式安裝，從而使得在旋轉(zhuǎn)過程中粉碎用球309將腔303內(nèi)的含钚材料粉碎。所述含钚材料可以通過所述球磨機(jī)301的、優(yōu)選居中定位的開口導(dǎo)入腔303中并且/或者通過該開口從腔303中取走。所述開口優(yōu)選包括球保持柵格311，如圖3所示。另外，所述開口可以能夠利用保持器/接頭310與罐101的開口109耦連。另外，如圖3所示，通過繞著基本水平的軸線傾斜耦連的罐101和球磨機(jī)301，含钚材料可以在罐101和球磨機(jī)301之間轉(zhuǎn)移。
如圖4所示，以能夠繞著位于至少一個(gè)軸承415上的非豎直軸線進(jìn)行旋轉(zhuǎn)的方式安裝的罐101可以代替工業(yè)用螺旋式混合器而用作進(jìn)行初步均勻化的混合容器.[0099]如圖5和圖6所示，利用具有單一幾何形狀及尺寸的底部捕集器裝置，可以確保對于所述既定范圍的同位素部成分、钚含量和密度，甚至對于最不利的反射條件和減速條件，防止意外情形中的臨界。
意外情形例如可以是地震情形、火災(zāi)情形以及意外的移動載荷下降。這種地震的情形可以是源于自然和/或人為。人為的地震情形例如可以源自民用或軍用飛機(jī)的墜毀。意外的火災(zāi)情形可能會因?yàn)槭褂糜糜跍缁鸬乃畤姙⑵鞫鴲夯Ｒ馔獾南陆狄彩且彩且环N可能的風(fēng)險(xiǎn)，這是因?yàn)椋缭诜勰┲亓D(zhuǎn)移設(shè)備中，容納含钚材料的容器經(jīng)常升高到處理裝置上方，從而會向所述處理裝置裝入所述含钚材料。
為了針對核燃料處理設(shè)備中的這些情形提供保護(hù)，應(yīng)當(dāng)注意對尺寸進(jìn)行設(shè)計(jì)以借助可能的局部塑性變形來滿足整體穩(wěn)定性的標(biāo)準(zhǔn)，并且應(yīng)當(dāng)注意例如通過在處理設(shè)備中的金屬結(jié)構(gòu)617中的至少一些涂敷防火涂料619 (如圖5和圖6所示)來確保處理設(shè)備以及安全殼包封件結(jié)構(gòu)在標(biāo)準(zhǔn)火災(zāi)期間的穩(wěn)定性。
另外，為了應(yīng)對安全殼包封件中的和/或安全殼包封件周圍的含钚材料的可能的溢出，可以在安全殼包封件中和/或安全殼包封件周圍設(shè)置次臨界底部捕集器500。圖5和圖6示出了位于由帶透明板的結(jié)構(gòu)620形成的手套箱式安全殼包封件的底部的這種底部捕集器500。在圖不的實(shí)施方式中，安全殼包封件設(shè)置成包封在棍616上方傳送的罐101,從而使得罐101能夠被來自料斗201的含钚材料填充。為了收集來自罐101、料斗201或其他處理容器的任何溢出，底部捕集器500包括通過非能動部件601隔開的多個(gè)次臨界空間603。這些非能動部件601-公知為“分隔器”-至少部分是金屬的，并且優(yōu)選地填充有實(shí)心礦物類中子吸收材料605。所述次臨界空間603中的每一個(gè)由至少兩個(gè)基本平行且豎直的壁602、604界定，其中所述壁602、604具有30至50cm的高度h，并且分開8至12cm的距離e。部件601具有10至15cm之間的厚度p。圖示實(shí)施方式的底部捕集器500的尺寸設(shè)計(jì)成和/或能夠在火災(zāi)、地震或負(fù)載下降的情形時(shí)確保其幾何形狀和尺寸。捕集器的尺寸設(shè)計(jì)成確保可能同時(shí)出現(xiàn)在安全殼包封件中的含钚材料在任何預(yù)定時(shí)刻保持整體性，并且尺寸設(shè)計(jì)成在所有的中子減速條件下都是次臨界，即使考慮由流動性差的粉末的坡面效應(yīng)(其相對于豎直方向可能具有多達(dá)30°的傾角)所限制的有效保持容積時(shí)也是如此?？赡芤?yàn)樯鲜鰞A角而積存于這些分隔器的上水平上方的含钚材料堆的體積應(yīng)該形成整體的可忽略的一小部分。其將包括例如小于溢出的含钚材料的總質(zhì)量的IO %的質(zhì)量,或者包括錐體，其中該錐體的圓形基部的直徑小于一個(gè)間距即厚度P和距離e之和。
所有上述用于防止臨界的原理可以整合到用于處理钚氧化物和鈾氧化物的混合物的單個(gè)設(shè)備中。
在這種設(shè)備中，從臨界的角度而言具有特別風(fēng)險(xiǎn)的裝置優(yōu)選地安裝在特殊的場所中。一種這樣的特殊的場所示于圖4中。該特殊的場所包含混合罐101，混合罐101用于將钚容器412中的導(dǎo)入該場所中的鈾氧化物、廢料以及钚氧化物混合，從而實(shí)現(xiàn)具有最大钚保證含量的混合物。這在接收純钚的設(shè)備中可能是必須的，從而在進(jìn)一步的處理之前對其進(jìn)行稀釋。
通過下述設(shè)置的組合來防止臨界并保證混合物的钚含量:
使用機(jī)械上十分安全的容器412 ;
將混合物的組成元素依次導(dǎo)入混合罐101中；以及
借助機(jī)械裝置(例如圖示實(shí)施方式中的裝置)，通過在形成混合物的過程中轉(zhuǎn)動罐來實(shí)現(xiàn)混合物連續(xù)的、粗略的均勻化。
優(yōu)選使用各種高可靠性的機(jī)械控制裝置來進(jìn)行特定的控制。例如，容器412和/或混合罐101由于其形狀及尺寸而使得在機(jī)械上十分安全；含钚材料的質(zhì)量可以利用鉸接式的導(dǎo)軌段和/或帶預(yù)應(yīng)力的彈簧系統(tǒng)來驗(yàn)證；裝置中的或者維護(hù)導(dǎo)軌上的罐101的數(shù)量可以利用機(jī)械記憶裝置來校驗(yàn)，等等。
這種可靠的機(jī)械式控制裝置避免了較不可靠且更加昂貴并且還需要特別注意標(biāo)定、歸零和/或不間斷供電的儀器或數(shù)字裝置。
存放設(shè)備具有不同的風(fēng)險(xiǎn)，其火災(zāi)風(fēng)險(xiǎn)降低并且具有受保證的滅火能力，因此需要不同于處理設(shè)備的方案，并且存放設(shè)備可以安裝在特殊的帶防火隔室(專用于該目的)的場所中。[0112]如圖8所示，即使不是必需的，也優(yōu)選地將位于專用的、帶防火隔室的場所中的燒結(jié)爐以及通過水壓機(jī)而進(jìn)行顆?；脑O(shè)備重組，因?yàn)樗鼈兙哂性龃蟮幕馂?zāi)危險(xiǎn)并且包括重要的中子減速材料源例如爐冷卻水，以及用于顆?；乃畨簷C(jī)的油。理想情況是，盡管難以在意外狀態(tài)下實(shí)現(xiàn)，但是可以與本領(lǐng)域技術(shù)人員公知的規(guī)則一致地應(yīng)用滅火噴灑器。
示例性地，下面將參考圖7和圖8簡要說明由呈钚氧化物形式的民用級钚和軍用級钚制備MOX燃料的過程。通常，含钚的饋送材料中的25%的最大钚含量常見于使用軍用級钚的MOX燃料設(shè)備中，而50%的最大钚含量常見于使用由對來自商用輕水反應(yīng)堆的UO2乏燃料再處理所產(chǎn)生的钚的MOX燃料設(shè)備中，不管這些設(shè)備是打算用于生產(chǎn)用于輕水反應(yīng)堆或快中子反應(yīng)堆的燃料。
在其中钚氧化物在上游的商用再處理或轉(zhuǎn)換設(shè)備中稀釋的設(shè)備中，對于(例如，在接收來自日本的Rokkasho-mura的JNFL再處理設(shè)備的MH-MOX的JMOX中)50%重量百分比的钚含量而言，在整個(gè)MOX制備過程中，借助在該設(shè)備的輸出處的控制和/或執(zhí)行保證該钚含量的MOX燃料制備過程的設(shè)備的輸入處的控制，可以確保防止臨界。
本領(lǐng)域技術(shù)人員通常會認(rèn)識到，通過再處理燃耗高達(dá)50GWd/t的商業(yè)UO2乏燃料所產(chǎn)生的钚的同位素Pu239、Pu240, Pu241, Pu242分別近似70/18/10/2的同位素成分。另一方面，軍用級钚或者通過再處理來自石墨/氣體反應(yīng)堆(例如Magnox反應(yīng)堆)的乏燃料而得到的钚通過具有95/4/1的同位素成分一其用于臨界安全中子計(jì)算。
粉碎且微粉化的MOX混合物或者松散燒結(jié)MOX塊的最大密度估計(jì)為5-5.5g/cm3。
根據(jù)這些參數(shù)，根據(jù)本發(fā)明的核燃料制備過程的下述實(shí)施方式可以在用于LWRMIMAS MOX燃料生產(chǎn)的中等容量(80tHM MOX/年)的設(shè)備中進(jìn)行，如圖8所示:
由IOOkg混合物產(chǎn)生的3kg的純钚氧化物以及由3000kg混合物產(chǎn)生的塊狀純鈾構(gòu)成的饋送材料容置于呈密封容器例如罐的設(shè)備中。钚氧化物701導(dǎo)入該設(shè)備的一組密封容器412中。該組容器的每一個(gè)容器412的質(zhì)量以及同位素成分在其被導(dǎo)入設(shè)備中時(shí)進(jìn)行驗(yàn)證，從而與保護(hù)殼體一致。
在該設(shè)備內(nèi)，在防火隔室801中的安全殼包封件414例如手套箱或者熱室包含如上所述以及圖1和圖4中所示的環(huán)形混合罐101。在第一步驟701中，在所述安全殼包封件414中形成鈾氧化物和钚氧化物的初級混合物。
然后將該組容器412中的、總共包含不超過20kg的钚氧化物的一批容器412導(dǎo)入安全殼包封件414中。利用鉸接的導(dǎo)軌段和/或具有預(yù)應(yīng)力的彈簧系統(tǒng)(可能具有機(jī)械式記憶裝置)，對導(dǎo)入安全殼包封件414中的該批容器412的質(zhì)量在其進(jìn)入或退出時(shí)進(jìn)行驗(yàn)證。
在該安全殼包封件414內(nèi)，每個(gè)容器412又以密封的方式連接至排空裝置413，而排空裝置413則以密封的方式連接至環(huán)形的混合罐101。然后只有在這時(shí)才打開容器412，從而將钚氧化物倒入環(huán)形混合罐101中。為了獲得PuO2濃度為30%的60kg初級混合物，5個(gè)3kg的容器412將開啟并排空，同時(shí)將45kg的核燃料生產(chǎn)廢料和/或鈾氧化物導(dǎo)入同一環(huán)形混合罐101中。上述廢料存在于在最終產(chǎn)品中不能再使用的材料中。其從不同的燃料生產(chǎn)步驟獲得，例如樣品、不合格顆粒、在將顆粒研磨成合適直徑時(shí)產(chǎn)生的材料以及過量生產(chǎn)的材料。生產(chǎn)廢料可以以不同的形式(燒結(jié)/未燒結(jié)、粉末或顆粒)和數(shù)量獲得。為了作為具有恒定且特征化的特征的第三饋送產(chǎn)品在燃料中再利用，廢料要經(jīng)受不同的干式混合處理，例如顆?；?、燒結(jié)、粉碎、粉末化以及混合。這樣，通過旋轉(zhuǎn)環(huán)形的混合罐101，使钚氧化物、廢料以及鈾氧化物粗略地混合，從而產(chǎn)生60kg的初級混合物。將該初級混合物轉(zhuǎn)移到包含磨粉機(jī)例如前述球磨機(jī)301 (另外如圖3所示)的另一安全殼包封件，其中，該初級混合物借助粉碎用球?qū)崿F(xiàn)粉末化。還可以使用不同類型的磨粉機(jī)例如噴氣式磨粉機(jī)。
在接下來的階段703中，60kg的粉末化的初級混合物分裝入5kg的中間罐中，并且最終被送至另一防火隔室803中的緩沖存放安全殼包封件802。
當(dāng)需要的時(shí)候，例如制備PuO2的濃度為6%的次級混合物時(shí)，粉末化的初級混合物的4個(gè)5kg罐被轉(zhuǎn)送至安裝于另一個(gè)防火隔室805中的另一個(gè)安全殼包封件804中的第二混合罐101，用于形成次級混合物704。在該第二混合罐101中，另外的、由3000kg的混合物得到的60kg的純鈾氧化物也被引入，以與粉末化的初級混合物混合。然后將這樣得到的80kg的核材料在另一混合器(未示出)內(nèi)的所述安全殼包封件804內(nèi)混合，以形成次級混合物，并且導(dǎo)入料斗201 (例如之前已經(jīng)描述過并且在圖2中示出的)中，用于在設(shè)置于另一個(gè)防火隔室807中的顆?；踩珰ぐ饧?06中的顆?；畨簷C(jī)中實(shí)現(xiàn)其顆?；?05。由于在這些防火隔室807中火災(zāi)風(fēng)險(xiǎn)增大而臨界風(fēng)險(xiǎn)降低，所以其可以配備用于防火的噴灑系統(tǒng)808。
在初級混合物或次級混合物中可以添加添加劑?？梢蕴砑右恍├缬袡C(jī)金屬造孔劑的添加劑來控制混合物的密度。還可以添加例如硬脂酸鋅的潤滑添加劑來便于顆?；＿@些添加劑由于其氫和/或碳成分而具有中子減速特性。
然后將來自料斗201的次級混合物裝入粉末化水壓機(jī)。然后該次級混合物被壓縮，從而制成MOX燃料顆粒，這些燃料顆粒在另一個(gè)防火隔室801中的另一個(gè)安全殼包封件809中進(jìn)行可能的中間存放之后，被導(dǎo)入燒結(jié)防火隔室811中以進(jìn)行燒結(jié)，該燒結(jié)防火隔室811也配備有噴灑器808，其中，所述燃料顆粒在密封的燒結(jié)爐812 (其也形成安全殼包封件)中被燒結(jié)，從而合并在一起。然后，可以將燒結(jié)的顆粒轉(zhuǎn)至另一安全殼包封件814中的另一防火隔室813以進(jìn)行存放，這些燒結(jié)的顆?？梢詮脑摿硪环阑鸶羰?13取出以進(jìn)行進(jìn)一步的處理，例如直徑研磨和堆疊，以用于在燃料桿、組件以及運(yùn)輸中的最終整合。
為了提高安全性、質(zhì)量和效率，所有這些過程一至少到顆?；耙欢伎梢愿鶕?jù)“kanban”規(guī)則進(jìn)行管理。
在每一個(gè)安全殼包封件414、804、806和/或812中和/或周圍，可以安裝底部捕集器，例如上面描述的并且在圖5和圖6中示出的底部捕集器500，從而即使當(dāng)含钚材料溢出的情況下也能防止臨界風(fēng)險(xiǎn)。
每個(gè)單獨(dú)的防火隔室僅能通過一個(gè)或多個(gè)防火鎖815而內(nèi)外連通。
表I至表3示出了次臨界幾何形狀及尺寸一即對于所有的填充和減速條件以及利用H2O的反射，有效中子增殖系數(shù)krff < 0.95的幾何形狀及尺寸一的示例性選擇:
如圖1、2和8以及表I中的、用于轉(zhuǎn)移和積存容器(例如罐101和料斗201)的環(huán)形幾何形狀；
用于球磨機(jī)301的扁平圓柱幾何形狀(圖2和圖10以及表2);以及
用于安全殼包封件中的捕集器裝置的平行厚板幾何形狀(圖5、6、11和表3)。
盡管該說明書是面向可能與其他的超鈾錒系元素例如镅、镎或鋦相關(guān)聯(lián)的鈾和钚的混合氧化物、碳化物和/或氮化物的生產(chǎn)領(lǐng)域，以增大增殖阻抑，但是本發(fā)明的過程和裝置還可以延伸至下述燃料范圍:
钚的非金屬化合物例如钚氧化物、碳化物和/或氮化物在惰性基體中的散布；或
者
執(zhí)行釷和鈾循環(huán)的燃料。
雖然已經(jīng)參考特定示例性實(shí)施方式對本發(fā)明進(jìn)行了描述，但是很顯然在不脫離如權(quán)利要求
書中所述的本發(fā)明更寬范圍的情況下可以對這些實(shí)施方式進(jìn)行各種改動和變化。因此，說明書和附圖應(yīng)被視為是示例性的而非限制性的。
附圖標(biāo)記說明
101 罐
102 外壁
103 腔
104 內(nèi)壁
105中子吸收劑
106冷卻通道
107輻射屏蔽
109 開口
201 料斗
202 外壁
203 腔
204 內(nèi)壁
205中子吸收劑
206冷卻通道
207輻射屏蔽
208帶密封的下部開口
209 上開口
301球磨機(jī)
302平坦壁
303 空間
304平坦壁
305圓柱形壁
309粉碎用球
310保持器/接頭
311球保持柵格
410保持器/接頭
412密封的钚容器
413排空裝置
414 場所
415轉(zhuǎn)動軸承
601平坦的非能動部件[0169]602壁
603腔
604壁
605實(shí)心礦物類中子吸收劑
616棍式傳送器
617實(shí)心礦物類中子吸收劑
618透明板
619防火涂料
620安全殼包封件結(jié)構(gòu)
621防火涂料
622處理設(shè)備結(jié)構(gòu)
623格架
624混凝土地面
625金屬底部
701PuO2粉末混合物
702在罐中構(gòu)成初級混合物
703將初級混合物裝入中間罐中并且進(jìn)行可能的存放
704在罐中形成次級混合物
705粉末化
801防火隔室
802安全殼包封件
803防火隔室
804安全殼包封件
805防火隔室
806安全殼包封件
807防火隔室
808噴灑系統(tǒng)
809安全殼包封件
810防火隔室
811防火隔室
812燒結(jié)爐
813防火隔室
814安全殼包封件
815防火鎖
901容器
902外壁
903腔
904內(nèi)壁
表I[0208]環(huán)形容器(罐、料斗、混合器等)的中子增殖系數(shù)(Keff)
權(quán)利要求
1.一種安全殼包封件，其用于處理或存儲包含呈钚氧化物、钚碳化物和/或钚氮化物形式的民用或軍用钚的材料，所述安全殼包封件包括周界和基部，其特征在于，安全殼包封件設(shè)置用于包封用于存儲所述材料的容器(901)，所述安全殼包封件包括位于其基部處并且最終也圍繞其周界的底部捕集器(500)、該底部捕集器包括多個(gè)由非能動部件￠01)隔開的、用于收集溢出的含钚材料的次臨界空間(603)。
2.如權(quán)利要求
1所述的安全殼包封件，其特征在于，所述非能動部件(601)至少部分由金屬制成，所述次臨界空間￠03)中的每一個(gè)均由至少兩個(gè)基本平行且豎直的壁(602、604)界定，所述壁具有30至50cm之間的高度，并且分開8至12cm的距離，并且所述非能動部件具有10至15cm之間的厚度。
3.如權(quán)利要求
1或2所述的安全殼包封件，其包含至少一個(gè)容器，其特征在于，所述容器包括用于容納所述材料的、容積為20升至70升的腔(103、203、303、903)，所述腔至少由兩個(gè)基本平行的壁(102、104 ;202、204 ;302、304 ;902、904)界定，所述兩個(gè)壁(102、104 ；202,204 ;302、304 ;902、904)隔開 8 至 15cm 的距離。
4.如權(quán)利要求
3所述的安全殼包封件，其特征在于，所述次臨界空間(603)的有效容積大于所述至少一個(gè)容器的總?cè)莘e。
5.如權(quán)利要求
3所述的安全殼包封件，其特征在于，所述腔(103、203、903)的容積在20至50升之間，高度在30至60cm之間，并且所述兩個(gè)壁形成環(huán)形形狀，其中，所述壁中的一個(gè)(104,204,904)是內(nèi)壁，而另一個(gè)壁(102,202,902)是外壁，所述壁(102、104;202、204 ;902、904)中的每一個(gè)形成基本旋轉(zhuǎn)對稱的表面，所述表面基本同心，并且所述內(nèi)壁界定了直徑在10至30cm之間的芯部。
6.如權(quán)利要求
5所述的安全殼包封件，其特征在于，所述腔(103)包括用于導(dǎo)入所述材料和取出所述材料的 單個(gè)開口(109)，所述基本同心的表面基本呈圓柱形。
7.如權(quán)利要求
5所述的安全殼包封件,其特征在于，所述表面的對稱軸線基本豎直，并且所述腔(203)包括用于導(dǎo)入所述材料的上開口(209)和用于取出所述材料的下開口(208)。
8.如權(quán)利要求
3所述的安全殼包封件，其特征在于，所述腔(303)的容積在40至70升之間，并且具有基本圓柱形且扁平的形狀，其中，所述兩個(gè)壁(302，304)大致平坦，并且所述腔(303)還由與所述兩個(gè)大致平坦的壁(302、304)結(jié)合的、直徑在70至90cm之間的基本圓柱形的第三壁(305)界定。
9.如權(quán)利要求
8所述的安全殼包封件，其特征在于，所述容器是球磨機(jī)。
10.如權(quán)利要求
1所述的安全殼包封件，其中所述材料還包含錒類元素。
11.如權(quán)利要求
10所述的安全殼包封件，其中所述錒類元素為镅、镎或鋦。
12.如權(quán)利要求
1所述的安全殼包封件，其中所述材料呈粉末、顆粒和/或塊的形式。
13.如權(quán)利要求
2所述的安全殼包封件，其中所述非能動部件填充有實(shí)心礦物類中子吸收材料。
14.一種在如權(quán)利要求
1-13中任一項(xiàng)所述的安全殼包封件中制備核燃料的工藝,所述核燃料利用包含鈾氧化物、鈾碳化物或鈾氮化物以及分別呈钚氧化物、钚碳化物或钚氮化物的民用或軍用钚的混合物來制備，所述工藝的特征在于: 所述混合物具有不超出預(yù)定的臨界钚濃度的钚濃度以及位于預(yù)定的包封內(nèi)的同位素成分，以及 在整個(gè)工藝過程中，基本上所有的該混合物以及從該混合物獲得任何進(jìn)一步材料都容置于一組容器中，所述容器具有這樣的尺寸，即，即使利用處于所述預(yù)定的臨界钚濃度的所述混合物和位于所述預(yù)定的包封內(nèi)的任何同位素成分以不高于預(yù)定的處理密度的任意密度在臨界中子反射和減速條件下完全填充所述容器時(shí)，所述容器仍確保防止臨界。
15.如權(quán)利要求
14所述的工藝，其特征在于，所述工藝還包括粉末化步驟。
16.如權(quán)利要求
14或15所述的工藝，其特征在于，所述工藝還包括至少一個(gè)附加的混合步驟，其中，所述混合物與附加的鈾氧化物、鈾碳化物或鈾氮化物混合。
17.如權(quán)利要求
14或15所述的工藝，其特征在于，所述核燃料被顆粒化，并且之后對得到的核燃料顆粒進(jìn)行燒結(jié)。
18.如權(quán)利要求
14或15所述的工藝，其最后還使用中子減速處理添加劑。
19.如權(quán)利要求
14或15所述的工藝，其特征在于，所述混合物通過干式處理獲得，該干式處理包括下述步驟: 對容置于一組容器(412)中的呈钚氧化物、钚碳化物或钚氮化物形式的钚的預(yù)定質(zhì)量和同位素成分進(jìn)行驗(yàn)證； 將從所述一組容器(412)中選擇的一批容器(412)導(dǎo)入安全殼包封件(414)中，以便至多僅包含足夠的用于單批次臨界混合物的钚； 驗(yàn)證所述一批容器(412)至多僅包含足夠用于單批次臨界的混合物的钚； 在所述一批容器(412)以密封方式連接至排空裝置之后打開所述一批容器(412)，其中所述排空裝置以密封方式連接至混合容器(101)，而所述混合容器也位于所述安全殼包封件(414)中； 將所述至多僅足夠用于所述單批混合物的钚與呈鈾氧化物、鈾碳化物或鈾氮化物形式的鈾導(dǎo)入所述混合容器(101)中，并使其混合； 通過機(jī)械手段在所述混合容器(101)中執(zhí)行連續(xù)的粗略的混合物均勻化； 通過以機(jī)械方式至少驗(yàn)證所述單批混合物的總質(zhì)量以及其中子發(fā)射而在輸出端校驗(yàn)所述單批混合物的钚含量。
20.如權(quán)利要求
14所述的工藝，其中所述混合物還包括錒類元素。
21.如權(quán)利要求
20所述的工藝，其中所述錒類元素為镅、镎或鋦。
22.如權(quán)利要求
19所述的工藝，其中，所述安全殼包封件(414)呈手套箱或熱室形式。
23.如權(quán)利要求
19所述的工藝，其中，所述驗(yàn)證所述一批容器(412)至多僅包含足夠用于單批次臨界的混合物的钚的步驟通過機(jī)械方式驗(yàn)證所述一批容器(412)的預(yù)定的質(zhì)量來進(jìn)行。
專利摘要
本發(fā)明涉及用于處理、轉(zhuǎn)移、積存和/或存放包含呈钚氧化物、钚碳化物和/或钚氮化物形式的民用或軍用钚的材料的容器。在可能包含其他的錒類元素例如镅、镎或鋦的所述材料中，钚的濃度優(yōu)選不高于20至50％重量百分比的最大保證濃度。所述材料優(yōu)選呈粉末、顆粒和/或塊的形式，所述容器包括用于容納所述材料的、容積為20至70升的腔，所述腔至少由兩個(gè)基本平行的壁界定，所述兩個(gè)壁隔開8至15cm的距離e。本發(fā)明還涉及包括類似的幾何形狀安全的防臨界裝置(底部捕集器)的安全殼包封件；包括一組優(yōu)選安裝在一組所述安全殼包封件中的這種容器的燃料生產(chǎn)設(shè)備；以及在優(yōu)選安裝于一組所述安全殼包封件中的這種容器中進(jìn)行的核燃料生產(chǎn)工藝。
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公開日2013年7月17日 申請日期2007年6月14日
發(fā)明者A·范德蓋恩斯特 申請人:比利格核股份有限公司導(dǎo)出引文BiBTeX, EndNote, RefMan專利引用 (9),