本申請在2015年12月24日作為pct國際申請?zhí)峤?，并要?014年12月29日提交的美國臨時專利申請第62/097,235號的權益，所述申請通過引用以其整體并入本文。

前言

化學化合物的輻照和從輻照過的化合物分離材料具有一系列技術應用，包括放射性同位素的生產、核燃料加工和基礎科學研究。例如，以下是列出了包括具有醫(yī)療應用的放射性同位素的一些有價值的放射性同位素的表格。放射性同位素中的一些直接由前體可裂變材料生成，而另一些是其它放射性同位素的衰變產物。

表1

放射性同位素和用途

用于產生放射性同位素的目前的技術涉及前體材料的輻照，其中前體中的一些被轉化成分布在整個材料中的一種或更多種放射性同位素。這之后是材料的溶解并且隨后將未反應的前體材料與產生的放射性同位素分離。在目前已知的用于產生放射性同位素的技術中，靶材料通常被密封在膠囊中并放置在輻照位置。輻照可以用使用多種粒子和靶的反應堆或加速器進行。輻照后，將膠囊放置在屏蔽容器中，并運送到能夠處理高活性的材料的化學實驗室，用于分批溶解和回收一種或更多種放射性同位素產物。

制靶法結合的分離

使用目前已知的技術，輻照中初始起始材料中的絕大多數(shù)是未反應的，并且通常必須被溶解以允許輻照產物被化學分離。將極少量的輻照產物與大大過量的未反應的起始材料分離，通常需要在溶解后的多個純化途徑。如果從與剩余的起始材料的核反應將形成另外的產物，則剩余的起始材料必須在溶解后被改造(reform)適用于后續(xù)輻照的形式。這需要另外的加工步驟，通常具有潛在的產物的損失和另外的廢物產生。然而，如果溶解的剩余的起始材料不被改造用于另外的生產，則必須處置掉剩余的材料，這表示潛在可用的(和有價值的)材料的損失和另外的處置成本。對于同位素稀有材料或同位素富集材料，這可能是很大開支。

在核燃料再加工的情況下也可能出現(xiàn)同樣的問題。在這種情況下，可以在發(fā)電核反應堆、核裂變試驗反應堆，研究反應堆或教學反應堆中在輻照后加工核燃料，而不是前體起始材料，以除去核裂變反應的副產物并且再加工未反應的核燃料用于再循環(huán)和/或再利用。與放射性同位素產生類似，目前從提取、離子交換或電化學方法再循環(huán)使用過的核燃料，首先需要將燃料溶解到溶液中。在燃料已被溶解之后，進行剩余的步驟以除去不需要的副產物，并再加工未反應的核燃料回到用于作為燃料再利用的適當形式。

本公開內容描述了用于從起始材料產生(通過輻照)和除去一種或更多種期望的放射性同位素的系統(tǒng)和方法，并且還描述了允許相同的起始材料經歷多次輻照和分離操作而不會對其初始形式產生大的(如果有的話)損害的系統(tǒng)和方法。在一個方面，制靶法結合的分離是指選擇起始材料(包括選擇材料的物理結構)和分離化學，以優(yōu)化預定輻照產物的回收。本公開內容還描述了使用制靶法結合的分離、通過允許相同的起始材料經歷一次或更多次后續(xù)輻照(即，在輻照之間不必溶解或以其他方式破壞該材料)的方式除去新產生的產物，如何能夠使用對相同的起始材料的重復的輻照和分離操作來實現(xiàn)顯著的成本節(jié)約。所描述的系統(tǒng)和方法實現(xiàn)了該目的，其中在輻照和產物同位素除去和分離操作期間具有最少的浪費。與在回收任何輻照產物之前需要完全或基本上溶解起始材料或破壞起始材料的現(xiàn)有技術相反，由制靶法結合的分離所允許的對起始材料的重復再利用代表了相對于現(xiàn)有技術的效率的顯著增加和成本的顯著降低。

本公開內容的一個方面是用于產生放射性同位素的系統(tǒng)，所述系統(tǒng)包括：一個或更多個容器，其包括第一容器，所述第一容器容納包含至少一種靶材料的源材料；輻射發(fā)生器；輻射轟擊室，其接收來自輻射發(fā)生器的輻射，其中所述輻射轟擊室適于將所述一個或更多個容器保持并暴露于所接收的輻射，從而產生至少一些第一放射性同位素，所述第一放射性同位素是靶材料暴露于輻射的的直接產物；插入部件，其適于將提取材料轉移到第一容器中，從而使第一容器內的源材料與提取材料接觸，其中提取材料被選擇為溶解第一放射性同位素、作為第一放射性同位素的子體產物的第二放射性同位素、或第一放射性同位素和第二放射性同位素二者中的一種或更多種，而不溶解靶材料；以及提取部件，其適于從第一容器中除去具有溶解的放射性同位素的提取材料，而不從第一容器中除去靶材料。

在系統(tǒng)中，靶材料可以是可裂變材料，并且輻射發(fā)生器是中子發(fā)生器。源材料可以是多孔形式，其具有基于可裂變靶材料的直接放射性同位素產物的反沖距離(recoildistance)的孔壁寬度。系統(tǒng)還可以包括回收部件，其適于從第一容器接收具有溶解的放射性同位素的提取材料，并且從提取材料中回收所述至少一種放射性同位素中的一些。系統(tǒng)還可以包括輸送系統(tǒng)，其適于將容器從輻射轟擊室物理地移動到第二位置，用于與插入部件或提取部件之一或二者相互作用。輸送系統(tǒng)還可以適于重復地將容器從輻射轟擊室移動到第二位置并且從第二位置移動到輻射轟擊室。輸送系統(tǒng)還可以適于將多個容器從輻射轟擊室物理地移動到第二位置?？闪炎儼胁牧峡梢园醒趸櫥蜮櫧饘俚念w粒，所述顆粒具有小于作為鈾的裂變產物的⁹⁹mo的平均反沖距離的平均粒徑。

在系統(tǒng)中，提取材料可以選自優(yōu)先溶解第一放射性同位素、作為第一放射性同位素的子體產物的第二放射性同位素、或第一放射性同位素和第二放射性同位素二者中的一種或更多種的超臨界流體和水性流體(aqueousfluid)。提取材料可以是含有溶解第一放射性同位素、作為第一放射性同位素的子體產物的第二放射性同位素、或第一放射性同位素和第二放射性同位素二者中的一種或更多種的配體的超臨界二氧化碳。

系統(tǒng)可以自動執(zhí)行放射性同位素生成循環(huán)，其中系統(tǒng)將第一容器暴露于輻射，將提取材料轉移到第一容器中，并且從第一容器中除去具有溶解的放射性同位素的提取材料。系統(tǒng)還可以對所述第一容器自動地重復放射性同位素生成循環(huán)。系統(tǒng)可以加工包括第一容器的多個容器，使得多個容器中的每一個暴露于輻射。

靶材料可以包括呈粉末、鹽、布、泡沫或在液體中的膠體懸浮液形式的氧化鈾或鈾金屬中的一種或更多種。源材料可以包括鐳或電鍍在鈹上的鐳。由系統(tǒng)生成的所述至少一種放射性同位素包括²²⁷ac、²¹³bi、¹³¹cs、¹³³cs、¹¹c、⁵¹cr、⁵⁷co、⁶⁰co、⁶⁴cu、⁶⁷cu、¹⁶⁵dy、¹⁶⁹er、¹⁸f、⁶⁷ga、⁶⁸ga、⁶⁸ge、¹⁹⁸au、¹⁶⁶ho、¹¹¹in、¹²³i、¹²⁴i、¹²⁵i、¹³¹i、¹⁹²ir、⁵⁹fe、^81mkr、²¹²pb、¹⁷⁷lu、⁹⁹mo、¹³n、¹⁵o、¹⁰³pd、³²p、²³⁸pu、⁴²k、²²⁷ra、²²³ra、¹⁸⁶re、¹⁸⁸re、⁸¹rb、⁸²rb、¹⁰¹ru、¹⁰³ru、¹⁵³sm、⁷⁵se、²⁴na、⁸²sr、⁸⁹sr、^99mtc和²⁰¹tl中的一種或更多種。由系統(tǒng)使用的輻射發(fā)生器可以選自pu-be源、²⁵²cf源、密封管輻射發(fā)生器、稠密等離子體聚焦裝置、夾緊裝置(pinchdevice)、慣性靜電約束裝置、亞臨界源驅動組件(sub-criticalsourcedrivenassembly)、裂變反應堆和加速器散裂裝置(acceleratorspallationdevice)中的一種或更多種。

本公開內容的另一方面是用于生成⁹⁹mo的方法。所述方法包括：提供含有第一質量的鈾的源，其中源是呈其中大部分的鈾原子在距源的可達表面(availablesurface)選定距離內的形式；將源暴露于中子，從而將源中的第一質量的鈾減少到少于第一質量的第二質量的鈾，并產生至少一些⁹⁹mo放射性同位素的原子，并且從而還引起新產生的⁹⁹mo放射性同位素的原子中的至少一些向源的可達表面移動；以及在將源暴露于中子之后，從源中除去⁹⁹mo放射性同位素的原子中的至少一些，而基本上不從源中的第二質量的鈾中除去鈾。

在該方法中，除去操作可以從源中的第二質量的鈾中除去少于0.1％的鈾或甚至少于0.01％的鈾。提供操作可以包括提供至少部分地由含有氧化鈾或鈾金屬的粒子制成的源，其中粒子具有基于源中的⁹⁹mo的反沖距離的粒徑。該方法可以包括將源封裝在中子透明的容器(neutronically-translucentcontainer)中。該方法還可以包括將封裝源的容器暴露于中子，并且從容器中除去⁹⁹mo放射性同位素的原子中至少一些。該方法可以包括選擇溶解⁹⁹mo放射性同位素的原子而不改變源中的鈾的相(phase)的提取材料或選擇其中⁹⁹mo放射性同位素的原子比鈾的原子更可溶的提取材料。

該方法可以包括基于所選擇的提取材料來確定源的形式。該方法還可以包括選擇源和提取材料的組合，其中所述組合允許⁹⁹mo放射性同位素在暴露于中子之后從源中被除去，而基本上不影響源。該方法的除去操作可以包括使被選擇為溶解⁹⁹mo放射性同位素的提取材料穿過容器，從而使源的可達表面與提取材料接觸。

在該方法中，提取材料可以選自超臨界流體和水性流體。如果提取材料是超臨界二氧化碳，其可以含有溶解⁹⁹mo放射性同位素的配體。配體可以選自8-羥基喹啉、α-苯偶姻肟、4,5-二羥基-1,3-苯二磺酸二鈉、磷酸酯化合物和二酮化合物。在可選擇的實施方案中，配體可以具有選自以下基團的一個或更多個官能團：羥基、羰基、二酮、醛、鹵代甲?；⑻妓狨?、羧酸酯、酯、醚、過氧、胺、甲酰胺、酰亞胺、亞胺、硝酸酯、氰酸酯、硫醇、硫醚、亞磺酰基、磺?；?、硫氰酸酯、異硫氰酸酯、磷酸酯和膦?；鶊F。

該方法可以包括在不從容器中除去鈾的情況下對容器重復地進行暴露操作和除去操作。該方法可以包括從提取材料中除去⁹⁹mo放射性同位素，并且然后對相同的源重復暴露操作。該方法還可以包括除了⁹⁹mo放射性同位素之外還除去在暴露操作期間產生的一定量的一種或更多種其它裂變產物。

本公開內容的又另一方面是用于選擇性地制造放射性同位素的方法。該方法包括：選擇放射性同位素；鑒定靶材料，所選擇的放射性同位素能夠作為裂變產物從靶材料中被產生；確定在靶材料中所選擇的放射性同位素的反沖距離；產生靶材料的多個顆粒，所述多個顆粒具有基于所選擇的放射性同位素的反沖距離的顆粒尺寸；將靶材料的顆粒暴露于中子，從而導致靶材料的至少一些原子經歷核裂變以產生所選擇的放射性同位素的原子，并且還導致新產生的所選擇的放射性同位素的原子中的至少一些移動相對于靶材料的反沖距離；以及從靶材料中提取所選擇的放射性同位素的原子。

在該方法中，可以在不改變靶材料的相的情況下進行暴露和提取操作。該方法還可以包括對靶材料的多個顆粒重復暴露操作和提取操作。靶材料的多個顆?？梢员话谥凶油该鞯娜萜髦?，并且該方法還可以包括對相同的靶材料的多個顆粒重復地進行暴露操作和提取操作，而不從容器中除去靶材料的多個顆粒。顆粒可以是具有小于20微米的顆粒尺寸的氧化鈾或鈾金屬的粒子。在實施方案中，顆粒是具有從約0.001微米至10微米的顆粒尺寸的氧化鈾或鈾金屬的粒子。在該方法中，多個顆粒中的至少一些可以具有沿至少一個維度的小于或等于反沖距離的特征長度。

該方法的提取操作可以包括將靶材料的顆粒中的至少一些暴露于優(yōu)先從靶材料中提取所選擇的放射性同位素的溶劑。該方法還可以包括在暴露操作之前將靶材料的顆粒加工成固體、多孔的源。加工可以包括將靶材料的顆粒加工成開孔泡沫、開放格(openlattice)、開放框架、陶瓷、布、薄膜、單層、海綿、納米籠或納米晶體。加工可以包括將靶材料的顆粒加工成具有通過布魯厄、埃米特和特勒(brunauer、emmett和teller)(bet)分析測量的大于10m²/g的表面積的固體、多孔的源。加工可以包括將靶材料的顆粒燒結、碾磨、篩分、3d印刷、結晶、沉淀或加熱中的一種或更多種。

本公開內容的另一方面是用于選擇性地制造放射性同位素的方法。該方法包括：在中子透明的容器中接收具有固體可裂變材料的源，其中源具有多孔形式，其中孔壁具有與固體可裂變材料的放射性同位素產物的反沖距離基本相似的寬度；將源暴露于中子，從而通過核裂變將固體可裂變材料的至少一些原子轉化成放射性同位素的原子，使得源含有放射性同位素和未轉化的固體可裂變材料；選擇相對于可裂變材料優(yōu)先溶解放射性同位素的提取材料；將提取材料注入容器中，從而使源材料與提取材料接觸；在一段停留時間之后從容器中除去提取材料，從而從容器中除去至少一些溶解的放射性同位素，同時將基本上所有的未轉化的固體可裂變材料留在容器中；以及在除去提取材料之后，將源材料再暴露于中子，從而通過核裂變將未轉化的固體可裂變材料的至少一些原子轉化成放射性同位素的原子。

該方法還可以包括在將靶再暴露于中子之后對靶重復注入和除去操作。該方法還可以包括將溶解的放射性同位素與提取材料分離；和將溶解的放射性同位素并入到子體同位素發(fā)生器中。該方法還可以包括為了子體同位素而周期性地對子體同位素發(fā)生器擠奶。該方法可以包括在從容器中除去提取材料之后等待直到至少第一預定的時間段已經過去，其中所述預定的時間段基于放射性同位素的半衰期；和將放射性同位素與提取材料分離。

本公開內容的另一方面是用于制造產生放射性同位素的靶的方法。該方法包括：提供在溶液中的溶解的可裂變材料的鹽，其中當暴露于中子時，可裂變材料能夠生成第一指定的放射性同位素，并且第一指定的放射性同位素具有與可裂變材料相關的反沖距離；從溶液中沉淀可裂變材料的氧化物；和使所沉淀的氧化物選擇性地形成具有基于第一指定的放射性同位素的反沖距離的顆粒尺寸的顆粒，即單獨的粒子。該方法還可以包括將沉淀劑混合到溶液中和/或基于第一指定的放射性同位素選擇可裂變材料。該方法可以包括基于所選擇的可裂變材料確定第一指定的放射性同位素的反沖距離和/或形成具有等于或小于10微米的顆粒尺寸的顆粒。該方法可以包括形成具有等于或小于1微米的顆粒尺寸的顆粒。該方法可以包括形成具有等于或小于100納米的顆粒尺寸的顆粒，并且該方法可以包括形成具有等于或小于10納米的顆粒尺寸的顆粒。

在該方法中，形成操作可以包括以下中的一種或更多種：將沉淀氧化物碾磨、干燥、過濾、洗滌、煅燒或燒結。該方法可以包括將沉淀的氧化物的顆粒包裝(packaging)在容器中。容器可以具有適于允許將溶劑注入容器中的第一閥和適于允許從容器中提取溶劑的第二閥。容器可以是中子透明的。包裝顆粒還可以包括將顆粒放置在由容器界定的空腔中；和密封容器，從而將顆粒捕集在空腔中。該方法可以包括從沉淀的氧化物顆粒合成陶瓷。在該方法中，提供操作還可以包括提供在選自酸性溶液、堿性溶液、水溶液和醇溶液中的一種或更多種的溶液中的溶解的可裂變材料的鹽。

在本公開內容的又另一方面，描述了生成放射性同位素的靶。靶包含能夠在持續(xù)很久暴露于中子后生成放射性同位素的靶材料，并且所述放射性同位素與反沖距離相關；并且所述靶材料具有基于所述放射性同位素的反沖距離而選擇的特征距離。在靶中，放射性同位素可以是靶材料的核裂變的直接裂變產物?？梢允褂弥凶油该鞯娜萜鱽戆鄠€顆粒。容器可以具有允許注入和提取流體的輸入閥和輸出閥。靶的容器可以包括主體部分和至少一個可除去的蓋部分，當接合時，所述至少一個可除去的蓋部分將靶材料封裝在容器內。容器可以由鋁、鋁合金、鋯、鋯合金、鉬、鉬合金和不銹鋼中的一種或更多種制成。

靶材料可以包括松散地填充在容器中的靶材料的多個顆粒，并且特征距離是基于放射性同位素的反沖距離而選擇的顆粒尺寸。靶材料可以包括形成陶瓷的靶材料的多個顆粒。靶材料可以包括形成金屬-有機框架或附接至金屬-有機框架的靶材料的多個顆粒。靶材料可以包括氧化鈾或鈾金屬中的一種或更多種。靶材料可以包括形成松散粉末、布、泡沫或在液體中的膠體懸浮液的靶材料的多個顆粒。靶材料可以包括鐳或電鍍在鈹上的鐳。靶材料可以包括錒系元素單層的顆粒，并且錒系元素單層可以是鈾的單層。靶材料可以包括可以使用克羅爾法(krollprocess)產生的高表面積的鈾金屬的顆粒。

本公開內容的又另一方面是超臨界二氧化碳分離方法。該方法從含有包含第一放射性同位素在內的多種放射性同位素的輻照過的可裂變材料中提取第一放射性同位素。該方法包括：選擇可溶于超臨界二氧化碳(sco2)、與第一放射性同位素形成螯合物并且不與可裂變材料形成螯合物的配體；將鑒定的配體溶解在sco2中以形成sco2-配體溶液；使輻照過的材料與sco2-配體溶液接觸持續(xù)一段接觸時間，從而產生sco2-放射性同位素絡合物溶液；將sco2-放射性同位素絡合物溶液與輻照過的材料分離；并且在將sco2-放射性同位素絡合物溶液與輻照過的材料分離后，從sco2-放射性同位素絡合物溶液中除去放射性同位素。在該方法中，從sco2-放射性同位素絡合物溶液中除去放射性同位素可以包括從sco2-放射性同位素絡合物溶液中除去放射性同位素絡合物。除去操作可以在不對sco2配體溶液解壓或再加壓的情況下生成適用于再利用的sco2-配體溶液。這可以通過使sco2-放射性同位素絡合物溶液與酸性溶液接觸，從而生成酸-放射性同位素溶液和再生的sco2-配體溶液來實現(xiàn)。

在該方法中，輻照過的材料可以被封裝在容器中，并且暴露操作還可以包括使sco2-配體溶液穿過容器而基本上不從容器中除去任何可裂變材料。在這種情況下，容器可以作為填充床反應器操作。在該方法中，輻照過的材料可以呈松散的顆粒的形式，并且暴露操作還包括使sco2-配體溶液以足以使多個顆粒在容器內流化的流速穿過容器。在該方法中，被輻照的材料也可以是液體。

在該方法中，放射性同位素可以是⁹⁹mo，可裂變材料可以是²³⁵u，并且配體可以具有選自以下基團的一個或更多個官能團：羥基、羰基、二酮、醛、鹵代甲酰基、碳酸酯、羧酸酯、酯、醚、過氧、胺、甲酰胺、酰亞胺、亞胺、硝酸酯、氰酸酯、硫醇、硫醚、亞磺酰基、磺酰基、硫氰酸酯、異硫氰酸酯、磷酸酯和膦?；鶊F。配體可以選自氟化β-二酮和磷酸三烷基酯，或氟化β-二酮和三烷基氧膦。配體可以選自二硫代氨基甲酸酯、硫卡巴腙、β-二酮和冠醚。配體可以具有選自以下基團的一個或更多個官能團：羥基、羰基、二酮、醛、鹵代甲?；?、碳酸酯、羧酸酯、酯、醚、過氧、胺、甲酰胺、酰亞胺、亞胺、硝酸酯、氰酸酯、硫醇、硫醚、亞磺?；⒒酋；?、硫氰酸酯、異硫氰酸酯、磷酸酯和膦?；鶊F?？梢酝ㄟ^該方法產生的放射性同位素包括²²⁷ac、²¹³bi、¹³¹cs、¹³³cs、¹¹c、⁵¹cr、⁵⁷co、⁶⁰co、⁶⁴cu、⁶⁷cu、¹⁶⁵dy、¹⁶⁹er、¹⁸f、⁶⁷ga、⁶⁸ga、⁶⁸ge、¹⁹⁸au、¹⁶⁶ho、¹¹¹in、¹²³i、¹²⁴i、¹²⁵i、¹³¹i、¹⁹²ir、⁵⁹fe、^81mkr、²¹²pb、¹⁷⁷lu、⁹⁹mo、¹³n、¹⁵o、¹⁰³pd、³²p、²³⁸pu、⁴²k、²²⁷ra、²²³ra、¹⁸⁶re、¹⁸⁸re、⁸¹rb、⁸²rb、¹⁰¹ru、¹⁰³ru、¹⁵³sm、⁷⁵se、²⁴na、⁸²sr、⁸⁹sr、^99mtc和²⁰¹tl中的一種或更多種。

本公開內容的另一方面是從本體材料(bulkmaterial)中獲得放射性同位素的方法，其中本體材料至少包括放射性同位素和可裂變材料。該方法包括：選擇從本體材料中除去放射性同位素而基本上不溶解可裂變材料的提取材料；使本體材料與提取材料接觸持續(xù)一段停留時間，從而產生提取材料和放射性同位素混合物；在所述停留時間之后，除去提取材料和放射性同位素混合物；以及將放射性同位素與提取材料分離。在該方法中，接觸操作還可以包括以下步驟中的一個或更多個：在所述停留時間的至少一部分期間攪拌本體材料和提取材料之一或二者；在所述停留時間的至少一部分期間改變本體材料和提取材料之一或二者的溫度；和在所述停留時間的至少一部分期間改變本體材料和提取材料之一或二者的壓力。

在其中本體材料是固體的方法的實施方案中，使本體材料接觸可以包括使本體材料與液體提取材料接觸持續(xù)一段停留時間，從而產生提取材料和放射性同位素液體混合物。在其中本體材料是液體的方法的實施方案中，使本體材料接觸可以包括使本體材料與液體提取材料接觸持續(xù)一段停留時間，從而產生在本體材料中不混溶的提取材料和放射性同位素液體混合物。在實施方案中，本體材料可以是呈儲存在容器中的固體顆粒的形式，并且接觸操作可以包括將一定量的提取材料插入容器中；以及將提取材料保留在容器中持續(xù)所述停留時間。

在該方法中，提取材料可以包含提取劑和溶劑。提取劑可以是在接觸操作的溫度和壓力條件下可溶于溶劑的配體。溶劑可以是sco2。配體可以與放射性同位素形成二氧化碳可溶性螯合物。配體可以選自氟化β-二酮和磷酸三烷基酯，或氟化β-二酮和三烷基氧膦，或選自二硫代氨基甲酸酯、硫卡巴腙、β-二酮和冠醚。配體可以具有選自以下基團的一個或更多個官能團：羥基、羰基、二酮、醛、鹵代甲?；⑻妓狨?、羧酸酯、酯、醚、過氧、胺、甲酰胺、酰亞胺、亞胺、硝酸酯、氰酸酯、硫醇、硫醚、亞磺?；⒒酋；?、硫氰酸酯、異硫氰酸酯、磷酸酯和膦?；鶊F。

通過以下詳細描述的閱讀和相關附圖的綜述，表征本文描述的系統(tǒng)和方法的這些和多種其它特征以及優(yōu)點將是明顯的。另外的特征在以下說明書中闡明，并且部分從說明書中將是明顯的或可通過實踐該技術而得知。該技術的益處和特征將通過書面說明書及其權利要求書以及附圖中特別指出的結構來實現(xiàn)和獲得。

應理解的是，前面的一般性描述和下面的詳細描述二者都是示例性的，且旨在提供如所要求保護的本發(fā)明的進一步解釋。

附圖簡述

構成本申請的一部分的以下附圖示出了所描述的技術，并且不旨在以任何方式限制如所要求保護的本發(fā)明的范圍，該范圍應基于本文件中所附的權利要求。

圖1圖示從相同的靶重復地生成諸如放射性同位素的輻射產物的制靶法結合的分離方法的實施方案。

圖2圖示用于連續(xù)或半連續(xù)地產生⁹⁹mo放射性同位素的制靶法結合的分離系統(tǒng)的實施方案。

圖3圖示用于使用制靶法結合的分離而選擇性地生成期望的放射性同位素的方法的實施方案。

圖4圖示在制靶法結合的分離中適于保持靶材料的容器的實施方案。

圖5更詳細地圖示制造生成放射性同位素的靶的方法的實施方案。

圖6a至6c圖示用于表征顆粒狀的靶材料的顆粒尺寸的更詳細的手段。

圖7圖示適于與制靶法結合的分離一起使用的一般分離方法的實施方案。

圖8圖示用于使用超臨界二氧化碳(sco2)而改造核燃料的方法的實施方案。

圖9圖示適于與一些特定放射性核素一起在制靶法結合的分離中使用的配體六氟乙酰丙酮化物(“hfac”)的化學結構。

圖10圖示從輻照過的可裂變源材料提取第一放射性同位素產物的方法的實施方案。

圖11圖示材料轉化循環(huán)，其示出了源在兩次制靶法結合的分離之后的變化。

圖12圖示用于使用制靶法結合的分離而選擇性地生成期望的放射性同位素的方法的可選擇的實施方案。

詳細描述

圖1以高水平圖示了從一些量的靶材料重復地生成諸如放射性同位素的輻照產物的制靶法結合的分離方法的實施方案。在所示的方法10中，一些量的靶材料在輻照操作12中被輻照，所述輻照操作12產生期望的輻照產物。輻照操作12之后是分離操作14，在分離操作14中，將期望的產物從靶材料中除去而基本上不減少后輻照靶材料(post-irradiationtargetmaterial)的量。(如下文更詳細地討論的，當提及在分離操作14之后保留在輻照過的物體中的靶材料的量時將使用詞語“基本上”，以提醒讀者沒有分離技術是完美的并且實際上可能在分離操作14期間除去小量或微量的(deminimisamount)靶材料。)期望的產物在從靶材料中除去后可以接著經歷隨后的加工和使用。例如，在實施方案中，將靶材料并入多孔的、固體物體中，并且使用液體溶劑除去產物，所述液體溶劑溶解產物但是，如果有的話，基本上不溶解剩余的后輻照靶材料或從所述物體中除去剩余的后輻照靶材料。然后對剩余的靶材料重復輻照和分離操作12、14。方法10可以重復任何次數(shù)，并且在理想系統(tǒng)中可以重復直到所有靶材料完全消耗。然而，現(xiàn)實中，推測在一些次數(shù)的重復之后，處置掉剩余的靶材料比再利用它用于另一個循環(huán)將變得更加經濟。雖然許多更詳細的實施方案是可能的，其中一些在下面討論，但圖1作為簡化的實施方案被呈現(xiàn)，以便為進一步的討論提供方便的參考點，并且以便介紹將在下面更詳細討論的概念和術語。

如上文所討論的，在制靶法結合的分離中，靶材料經受一次或更多次輻照操作。當術語“靶材料”在本文中使用時，其是指在暴露于在輻照操作中使用的特定輻射后導致產生一種或更多種輻照產物的材料。取決于實施方案，所使用的輻射可以包括α粒子、β粒子、γ射線、x射線、中子、電子、質子和能夠產生核反應產物的其它粒子中的一種或更多種。在任何特定的輻照操作中，一些量的靶材料將被轉化成輻照產物，導致靶材料的質量減少和新產生的質量的一種或更多種輻照產物。

在一些實施方案中，可以調整制靶法結合的分離以增強從輻照過的靶材料中回收一種或更多種預定的、期望的產物。期望的產物是指在分離操作14中在輻照后操作者想要從靶材料中除去的直接或間接的輻照產物。取決于實施方案中使用的輻射和靶材料的組合，不期望的反應產物也可以由輻照產生，所述不期望的反應產物在分離步驟14中可以不從靶材料中除去。例如，如果輻射是呈中子的形式，并且靶材料包括鈾-235(²³⁵u)，則裂變產物中的一種將是鉬同位素，⁹⁹mo。在輻照后，⁹⁹mo的原子將分散在靶材料中，并且每個⁹⁹mo原子將來自在輻照前存在的一個鈾原子。然而，由于中子輻照的性質，在輻照后許多其它裂變產物也將存在于靶中，每種所述其它裂變產物也代表從裂變的鈾原子產生的原子。在實施方案中，⁹⁹mo是期望的產物并且隨后在分離操作14中被除去，而其它裂變產物未被除去并且在隨后的輻照期間與靶材料一起被保留。

靶材料可以被并入較大團塊的源材料中。源材料可以形成為單一物體或離散物質(discretemass)，所述單一物體或離散物質在本文中有時簡稱為“源”，其可以在輻照操作中暴露于輻射以將靶材料中的至少一些(直接或間接地，如下文更詳細討論的)轉化成期望的產物(或期望的產物的母體，如下文將討論的)。除了靶材料之外，源材料還可以任選地包含不對于輻照起反應以產生期望的產物的材料。這類材料可以完全不對于輻射起反應，或者可以形成不同于期望的產物的材料。在適當?shù)那闆r下，術語“輔助材料”可以用于指當被輻照時不形成期望的產物的源材料的任何組分。輔助材料可以包括例如微量污染物、存在于源材料中為靶提供物理結構的材料、或靶的先前輻照的未收獲的產物。

圖11圖示材料轉化循環(huán)，其示出了源在兩次制靶法結合的分離之后的變化。材料轉化循環(huán)1100從一些量的源材料1102開始，在所示的實施方案中，源材料1102包含一些量的靶1120和另一量的輔助材料1122。雖然源材料的靶材料和輔助材料被示出為分開的方框，但應當理解，圖11是為了靶和產物的循環(huán)的說明性目的，并且應當理解，圖11的要素(element)不代表靶材料和輔助材料的實際的量或比率、靶材料和輔助材料的混合、和/或源的結構。輻照操作(諸如圖1的輻照操作12)將源材料1102改變?yōu)檩椪者^的源材料1104，在所述輻照過的源材料1104中，一些量的靶材料1120已經變成輻照產物1124。雖然為了說明的目的被夸大，但在圖11中靶材料1120的大約一半已經變成一些量的輻照產物1124。因為產物1124被認為是輔助材料，圖11還圖示了源1104中的輔助材料的質量的相對增加以及靶材料1120的量的同量的減少。

將會提醒讀者，特別是在裂變反應中，輻照的直接后果將是一連串的直接輻照產物，其中一些隨著時間的推移可以隨后衰變成間接產物，所述間接產物本身可以進一步衰變成其它間接產物。因此，隨著多種直接和間接產物的衰變，輻照產物1124的準確組成可以隨著時間的推移而變化。然而，為了本討論的目的，圖11不區(qū)分直接輻照產物和間接輻照產物，或嘗試追蹤輻照產物的組成如何隨著時間的推移而變化。

循環(huán)1100還示出了第一分離操作(例如圖1的分離操作14)對輻照過的源材料1104的影響。分離導致從輻照過的源材料1104中除去一定量的期望的產物1126。再次，為了說明的目的被夸大，圖11示出了已經除去了產物中的一些的分離后的源(post-separationsource)1106，使得分離后的源材料1106具有相對較少的輔助材料，但是靶的量保持與輻照過的源材料1104中的靶的量相同。這用圖表圖示了分離操作對源中的靶材料1120的質量沒有影響或基本上沒有影響。

圖11還圖示了一些輻照產物1124可以在分離之后在源1106中作為輔助材料1122保留。這可能是因為分離不是100％有效的，因為并非所有的輻照產物1124都是期望的產物并且分離操作有意地不除去那些產物，或兩者的情況。

圖11還圖示了對源材料的第二組的輻照和分離操作。圖11示出了第二次輻照過的源1108，其再次圖示了前體源材料1106的一些量的靶材料1120通過第二次輻照操作被轉化成產物1124。第二次分離操作然后通過除去期望的產物中的一些1126而不改變源材料1108中的靶材料1120的質量來降低第二次輻照過的源材料1108的總質量。然后將所得到的第二次分離后的源材料1110準備好用于隨后的輻照和分離操作，如圖示底部的箭頭所示。

如上文所提及的，圖11為了說明的目的被夸大。然而，它清楚地示出了制靶法結合的分離的某些方面。具體地說，其圖示了通過輻照操作將靶材料1120轉化成產物1124，并且在分離操作中一些量的產物1126被除去而基本上不從源中除去任何靶材料1120。因此，通過使相同的源經受重復的輻照和分離操作，源中的靶材料1120可以被消耗，直到這樣的時間為止：其完全轉化成產物1124，或重復該過程不再經濟。

圖11還圖示了并非所有的產物1124都可以通過分離操作被除去。這可以由于不同的原因而發(fā)生。雖然在每次分離時盡可能多地除去期望的產物1126是優(yōu)選的，但是并非所有的輻照產物1124都可以是期望的產物1126和/或除去全部期望的產物1126可能在技術上不是實際的或不是可能的。因此，來自先前的輻照操作的產物1124(諸如不期望的產物)可以通過設計(例如通過適當選擇提取材料以避免或減少除去不期望的產物)而保留在源材料中。還可能的是，分離操作在除去所有產物方面不是100％有效，從而在源材料中留下一些期望的產物。

如上所述，靶材料可以包括可以在輻照后直接或間接地形成期望的產物的任何一種或更多種同位素或元素。術語“直接或間接地”在這里用于向讀者指出，雖然一些期望的同位素可以是靶材料的直接輻照產物，但是其它期望的產物可以通過直接輻照產物的自然衰變而產生。例如，⁹⁹mo是²³⁵u的許多直接裂變產物之一。即，在²³⁵u質量的熱中子裂變中，²³⁵u的一些原子(確切地講6.1％)將被直接轉化成質量為99的原子，包括⁹⁹mo。²³⁵u的其它原子將被轉化成其它產物，諸如¹³⁵i和¹⁵⁷gd。然而，許多直接裂變產物是不穩(wěn)定的，并且在基于它們的半衰期的一段時間后，其會自然衰變成間接產物。再以⁹⁹mo為例，⁹⁹mo具有65.94小時的半衰期，主要衰變?yōu)?sup>99mtc。同位素^99mtc，具有6.01小時的半衰期，衰變?yōu)?sup>99tc。因此，⁹⁹mo是²³⁵u的裂變的直接產物，而⁹⁹tc是間接產物。應當注意的是，⁹⁹tc也是裂變的直接產物，但具有不同于⁹⁹mo的獨立裂變產量。應當注意的是，期望的產物可以是來自靶的輻照的直接產物和由靶的相同的輻照的不同直接產物的衰變而產生的間接產物。靶材料可以包括材料的元素形式、金屬、合金、金屬間化合物、氫化物、氧化物、氫氧化物、鹵化物、硫屬化物、氮化物、磷化物、碳化物、硅化物、碳酸鹽、硝酸鹽、硫酸鹽、硫代硫酸鹽、亞硫酸鹽、高氯酸鹽、硼化物、砷酸鹽、亞砷酸鹽、磷酸鹽、亞硝酸鹽、碘酸鹽、氯酸鹽、溴酸鹽、亞氯酸鹽、鉻酸鹽、氰化物、硫氰酸鹽、氨基化合物(amides)、過氧化物、有機絡合物、混合物質、三元化合物、四元化合物或更高元化合物，或這些化合物中的任何的組合。

源材料可以是呈允許將期望的產物與靶分離，而不明顯改變源材料的物理形式(除了除去期望的產物中的一些或全部之外)，從而允許先前輻照過的源材料無需實質的再加工就經歷隨后的輻照的多種結構、形式或形態(tài)。形態(tài)、形式和形狀可以包括片狀、整料、溶膠凝膠、陶瓷、聚合物、金屬相、粒子(particle)、球體、層、聚集體、結晶相、金屬-有機框架、纖維、沉淀物、管、膠束、海綿、籠、粉末、顆粒(granule)、懸浮液、漿液、乳液、多孔粒子和膠體。

此外，如下文將參照圖4和圖5更詳細地描述的，可以選擇或改變源材料的物理形式或形態(tài)，以便改善分離操作14的性能或效率，例如，通過調節(jié)源中的靶材料的形式以適合所選擇的提取材料或過程。例如，可以使用特別高的表面積的形式的源材料以改善在固體靶材料與液體或氣體提取材料，諸如超臨界二氧化碳和配體混合物，之間的接觸。可選擇地，可以選擇一種形式的源材料以利用輻照的效果。例如，一些鈾燃料(例如陶瓷和金屬燃料)在反應堆中在輻照之后可以變得多孔，這可以制備靶，用于產物與靶的分離和隨后在不需要作為分離的一部分而溶解或破壞(如果有的話)剩余的源材料的大多數(shù)或全部的情況下的再輻照。

盡管在實施方案中，源可以是包含靶材料的固體的件(solidpiece)或結構，但是在本文討論的許多實施方案中，源材料可以被包含在容器中，所述容器至少部分地裝入源材料。例如，在實施方案中，源材料可以是呈粒狀的或制成小球的形式，并且可以提供容器以在圖1的一些或全部操作期間保持源材料。取決于源材料的物理形式(例如，聚集體、粉末、液體等)，容器可以用于提供物理約束，并且也可以用于為了易于處理而提供接觸點。此外，容器可以適于簡化分離操作14。合適容器的實施方案參考圖4更加詳細地描述?？梢岳缤ㄟ^3d印刷、泡沫、模具、顆粒、燒結顆粒等制造或選擇多孔的源材料的形式，如將在下文進一步討論的。

返回到圖1，在輻照操作12的實施方案中，一個或更多個源被暴露于輻射，所述輻射使靶材料中的至少一些轉化為期望的產物。輻射發(fā)生器可以包括反應堆、粒子加速器、電子加速器、等離子體聚焦裝置、夾緊裝置和/或密封管中子發(fā)生器(sealedtubeneutrongenerator)。加速器可直接供應反應粒子，或可用于由反應產生粒子。在實施方案中，輻照操作12可以包括將含有靶材料的一個或更多個源放置在受控環(huán)境中，其中源可以被安全地暴露于輻射。例如，在其中輻射包括中子的實施方案中，通過將源材料放置在或使源穿過中子轟擊室來實現(xiàn)暴露，所述中子轟擊室從中子發(fā)生器接收中子。

在分離操作14中，處理暴露過的源材料以除去期望的產物，而基本上不溶解或除去源中剩余的靶材料。在實施方案中，這可以包括使源材料的可達表面與提取材料諸如流體進行接觸，所述提取材料優(yōu)先溶解期望的產物，但是靶材料和輔助材料(如果有的話)對于所述提取材料不可溶或相對于期望的產物具有大幅降低的溶解度。在可選擇的實施方案中，可以使用優(yōu)先從源材料中除去期望的產物的一些其它分離技術。源中的靶材料以適用于隨后輻照以生成額外的期望的產物的形式被留下。

讀者將認識到，沒有分離系統(tǒng)是完美的，并且在分離操作14期間可能無意中用提取材料夾帶、溶解和/或以其它方式除去一些痕量的靶材料。如上文所提及的，當提及在分離操作14之后保留在源材料中的靶的量時將使用詞語“基本上”以提醒讀者，事實上以質量計一些小量或微量(少于0.1％，但是預期少于0.01％)的靶材料可以在分離操作14期間被從源中除去。

盡管上文介紹的且下文詳細討論的技術可以針對多種期望的產物諸如放射性同位素或其它裂變產物來執(zhí)行，但是本公開內容將主要討論在從含有作為靶的可裂變材料的源材料中重復地產生和除去一種或更多種裂變產物的系統(tǒng)和方法的上下文中的制靶法結合的分離系統(tǒng)和方法。更具體地，本公開內容將主要討論在從包含作為靶的²³⁵u的源材料的顆粒中重復地生成和除去作為期望的產物的⁹⁹mo的系統(tǒng)和方法的上下文中的制靶法結合的分離。在鈾的裂變后，⁹⁹mo產物是作為裂變產物產生的許多同位素之一。可以通過形成鉬特異性物質來將⁹⁹mo產物與鈾分離，所述鉬特異性物質可以容易地從鈾靶中被除去，而不需要為了促進分離而從源中除去靶材料或改變靶材料的形式。促進與源的分離的合適的鉬物質的實例包括可通過溶解除去的moo4^2-，或可通過揮發(fā)除去的mo(co)6。

讀者將理解，在⁹⁹mo的上下文中描述的技術可以適用于通過以下來生成任何核反應產物，諸如表1中列出的那些：用中子輻照適當?shù)陌胁牧隙苯拥厣桑蛲ㄟ^用中子輻照適當?shù)陌胁牧弦孕纬善谕漠a物的放射性同位素母體并允許該母體衰變而間接地生成。更一般來說，本文描述的制靶法結合的分離方法和系統(tǒng)可以適于生成可以通過使用任何類型的輻射而不僅僅是中子輻照來輻照靶材料而獲得的任何期望的產物。

圖2再次以高水平圖示了制靶法結合的分離系統(tǒng)的實施方案。所圖示的系統(tǒng)適于連續(xù)或半連續(xù)地從含有²³⁵u的靶中產生產物，諸如⁹⁹mo放射性同位素。

雖然系統(tǒng)200的實施方案可以包括手動操作，但是系統(tǒng)200特別適用于自動化，并且整個過程可以作為自動化系統(tǒng)被執(zhí)行，所述自動化系統(tǒng)連續(xù)或半連續(xù)地生成⁹⁹mo產物直到例如靶被消耗或被不需要的副產物污染到從靶中進一步生成⁹⁹mo不經濟的程度為止。例如，²³⁵u的一些裂變產物是中子毒物(諸如¹³⁵xe、¹⁴⁹sm和¹⁵¹sm)，并且如果允這些產物在連續(xù)的再輻照過程中積累在源中，則隨后來自每次輻照的期望的產物的產量將減少。即使那樣，在實施方案中，舊的源材料可以被自動儲存并且新的源材料被放置到系統(tǒng)中，直到消耗所有可用的靶材料或期望量的靶材料。

系統(tǒng)200包括：中子發(fā)生器202；中子轟擊室204；輸送系統(tǒng)206(圖示為輸送機型的系統(tǒng)206)；分離系統(tǒng)208，其在該實施方案中包括兩個部件：插入部件210和提取部件212；任選的處理系統(tǒng)228；產物儲存系統(tǒng)224；以及提取材料的供應部或源226。圖示了多個含鈾的源214，其經歷通過分離系統(tǒng)200的多個操作，并且沿如箭頭220和222所示的輸送機型的系統(tǒng)206的方向行進。

在所示的實施方案中，中子發(fā)生器202可以是任何適當?shù)闹凶影l(fā)生器。實例包括pu-be源、²⁵²cf源、密封管中子發(fā)生器、稠密等離子體聚焦裝置、夾緊裝置、慣性靜電約束裝置、裂變反應堆或加速器散裂裝置。

中子轟擊室204從中子發(fā)生器202接收中子并使室204內的任何源214暴露于中子轟擊。室204可以包括設計成允許源進出的多個部件。室204可以被構造成減少雜散中子釋放到室204本身的外部環(huán)境或系統(tǒng)200的安全殼的外部。室204可以包括輻照區(qū)域，在所述輻照區(qū)域內，源暴露于中子?？梢詫⑤椪諈^(qū)域的尺寸定制成同時輻照任何期望數(shù)量的源。在所示的實施方案中，輸送機206使得源穿過輻照區(qū)域。

因為源運送進入輻照區(qū)域和穿過輻照區(qū)域的速率部分地決定了源對中子的總暴露量，所以可以基于中子發(fā)生器202的中子通量來選擇運送速率以實現(xiàn)期望的量的靶的輻照。源的運送可以是連續(xù)的(其中源在連續(xù)運轉中)、非連續(xù)的(其中輸送系統(tǒng)206開始和停止以實現(xiàn)期望的速率)或二者的組合(例如，連續(xù)移動通過轟擊室204，但是源被保持在分離系統(tǒng)208中，直到已經獲得期望的量的分離，此后重新開始運送)。速率可以是恒定的、漸減的、間歇的或基于對中子通量或可以用于鑒定靶材料對輻射的暴露的任何其它參數(shù)的監(jiān)測而變化的。應當理解，輻照區(qū)域中的輻照的暴露水平對于特定的源不必是恒定的，或者從一個源到引入輻照區(qū)域的下一個源不必是恒定的。也就是說，中子發(fā)生器202可以不具有隨著時間推移恒定的中子通量。在這種情況下，可以監(jiān)測中子通量，并且可以在必要時改變運送速率以實現(xiàn)期望的輻照結果。

當新的源進入輻照區(qū)域時，源材料中有極少產物或沒有產物或沒有不期望的量的產物。給定在輻照區(qū)域中的時間，當由于鈾原子與中子的相互作用，鈾原子中的一些經歷核反應時，源中的核反應產物濃度增加?？梢哉{節(jié)輻照區(qū)域中的輸送機速度、停止點和停止時間和/或中子通量，使得源被暴露持續(xù)期望的輻照時間或劑量，從而在每個源中生成設計量的包括⁹⁹mo的裂變產物。然后通過輸送機206的進一步移動而將源從輻照區(qū)域除去并傳到分離系統(tǒng)208。

分離系統(tǒng)208是指一起使提取材料穿過源以從源中除去⁹⁹mo放射性同位素產物的原子中的至少一些而基本上不降低源的后輻照鈾含量的那些部件。分離系統(tǒng)208從提取材料供應部226獲得提取材料，使輻照過的源材料與提取材料接觸，并然后從源材料中(至少與⁹⁹mo產物一起)除去提取材料。如圖11中用圖表圖示的，如果有的話，分離系統(tǒng)208基本上不降低源中的靶材料的質量，而是專門地或主要地僅除去期望的一種或更多種產物。通常，提取材料可以被引入到輻照過的源材料(包括產物材料)中，以將⁹⁹mo放射性同位素產物溶解到提取材料中，并且基本上保留與提取材料分開的源材料中的完全的后輻照質量(full,post-irradiationmass)的靶材料。用于進行分離的提取材料的化學性質可以針對靶材料和期望的產物而調節(jié)，并且取決于實施方案，可以使用水溶液、有機相、離子液體、超臨界流體、流化床、活潑氣體(reactivegas)、熱處理或其組合。然而，在該實施方案中，分離系統(tǒng)208使用被放置成與輻照過的靶材料接觸的提取材料，所述提取材料現(xiàn)在含有一定量的⁹⁹mo產物。在實施方案中，提取材料優(yōu)先溶解⁹⁹mo產物而不溶解鈾靶，或優(yōu)選地不溶解任何輔助材料，所述輔助材料包括任何其它副產物諸如其它裂變產物。在可選擇的實施方案中，期望的產物實際上是多種裂變產物，并且提取材料優(yōu)先同時溶解所有期望的產物，而基本上不影響源材料中剩余的靶材料。在又另一個實施方案中，在單獨的接觸操作中順序地使用多種不同的提取材料以除去多種產物。在又另一個實施方案中，在單次接觸操作中使用多種不同的提取材料以除去多種期望的產物。

然后將一種或更多種除去的產物從一種或更多種提取材料中回收，并根據需要加工成可用的形式，并且使源返回到輸送系統(tǒng)206用于進一步輻照。在所示的實施方案中，產物被輸出到產物儲存系統(tǒng)224中。一種或更多種產物的回收可以由提取系統(tǒng)208執(zhí)行，使得儲存系統(tǒng)224儲存最終的可用形式的一種或更多種產物。在可選擇的實施方案中，產物和提取材料混合物可以儲存在儲存系統(tǒng)224中用于由單獨的回收系統(tǒng)(未示出)進一步加工，所述單獨的回收系統(tǒng)可以對于系統(tǒng)200是本地的或遠程的。

在圖2中所圖示的實施方案中，分離系統(tǒng)208的第一階段是插入部件210。在所示的實施方案中，靶被包含在裝入一些量的靶材料的容器214中，并且插入部件210是指將提取材料轉移到容器中的設備。插入部件適于將提取材料轉移到容器中，從而使第一容器內的源材料與提取材料接觸。在實施方案中，提取材料被選擇為溶解一種或更多種期望的產物，而不溶解靶材料。將提取材料轉移到容器中可以包括以下步驟中的一個或更多個：在壓力下將提取材料注入容器中，向開放于提取材料的儲器的容器施加真空，允許提取材料在重力下流入容器，將開放的容器浸沒到一池的提取材料中，或憑借其將提取材料轉移到容器中的任何其它技術。插入部件210可以包括自動化的或手動操作的設備，其接入容器并將提取材料遞送到容器中，諸如通過設置在容器上的一個或更多個閥或其它接入點。如本領域已知的，存在將流體插入容器中的許多不同方式，并且可以使用任何合適的方法。

在實施方案中，提取材料被保持在容器中持續(xù)一段合適的停留時間。在停留時間中的一些或全部期間，容器可以根據需要經受額外的行為，諸如加熱、冷卻、加壓、減壓、攪拌、提取材料的循環(huán)、和/或第二次輻照以改善從源材料中除去產物。例如，在實施方案中，源材料是松散的顆?；蚍勰?，并且提取材料在壓力下重復地流動(循環(huán))穿過容器(例如，流入在容器的一端的閥中，并從在容器的另一端的閥被除去)，使得容器暫時成為填充床反應器，或者如果穿過容器的流速足夠，則暫時成為流化床反應器。在這些實施方案中，進行提取材料與源材料的接觸而基本上不從其容器中除去靶材料，并且在一些情況下不從容器中除去不同于期望的產物的任何源材料。

在適當?shù)耐Ａ魰r間之后，分離系統(tǒng)208的提取部件212從容器中除去提取材料，并將包含除去的產物的提取材料傳到處理系統(tǒng)228。與插入部件210一樣，可以使用包括上文描述的用于將提取材料插入容器中的那些技術在內的任何適用于除去提取材料和產物混合物的技術。提取溶液可以摻和或運輸產物?？蛇x擇地，提取溶液(包括提取方法和操作參數(shù))可以被選擇以溶解產物。

處理系統(tǒng)可以將溶解的⁹⁹mo產物與提取材料分離。為了該討論的目的，被認為是分離系統(tǒng)208的一部分的加工系統(tǒng)228和/或后加工系統(tǒng)(未示出)可以將除去的產物純化成可用的⁹⁹mo或進一步衰變產物，然后將其儲存在產物儲存系統(tǒng)224中。例如，在實施方案中，作為最終的加工步驟，⁹⁹mo產物可以通過分離系統(tǒng)208被并入同位素發(fā)生器中。提取材料可以被進一步再生用于再利用，諸如通過除去由提取材料拾取的任何不需要的副產物或痕量源材料。然而，再生是任選的，并且分離系統(tǒng)208可以或可以不再生提取材料作為⁹⁹mo產物的回收的一部分。提取材料可以被返回到提取材料供應部226用于被插入部件210再利用?？蛇x擇地，提取材料可以被加工用于損耗(forwaste)和/或從系統(tǒng)200中的除去。例如，在使用sco2作為提取材料的一部分的實施方案中，處理系統(tǒng)228可以在分離期間將sco2保持在超臨界狀態(tài)，并且使再循環(huán)的sco2返回到分離系統(tǒng)208。

⁹⁹mo產物的純化可以包括除去痕量的靶元素或同位素，除去來自核反應的其它產物，和/或除去用于將產物與源材料分離的一種或更多種分離化學品。用于純化的方法基于現(xiàn)有技術，并且可以包括任何一種或更多種適當?shù)募夹g，包括柱色譜法、重力分離、蒸餾、蒸發(fā)、離心、沉淀、離子交換、吸附、過濾和溶劑提取。這些方法可以使用自動化的化學系統(tǒng)來執(zhí)行。

此外，提取部件212還可以執(zhí)行一個或更多個再生操作以制備用于進一步輻照的源材料。這類再生操作可以包括用揮發(fā)性、酸性或堿性溶液洗滌剩余的源材料，加熱，真空處理，用氣體噴射，用溶液沖洗或任何其它適當?shù)墓に嚮蛉魏芜@些工藝的組合。再生操作可以在與提取操作相同的位置處發(fā)生，并且可以使用如圖2所示的相同的設備。例如，提取部件212可以執(zhí)行源再生，并且在該能力下，也可以將其視為源再生部件。在可選擇的實施方案(未示出)中，源再生操作可以發(fā)生在不同的位置和/或使用單獨的設備，例如獨立的源再生部件(未示出)。

與現(xiàn)有的同位素產生方法相比，制靶法結合的分離的一些實施方案可具有優(yōu)勢。在這點上，包含靶的源的再利用是一個特質。因為靶可以包含富集的或稀有的同位素，所以實施方案可以提供準備好的路線以使用減少的制備和/或再生費用來再輻照靶。此外，在多個實施方案中，將所產生的同位素產物與源分離基本上不減少源中的靶材料的量(在通過輻照將一些量的靶材料轉化為產物之后)，甚至也不需要從源材料中或甚至容器中除去靶材料。如將理解的，靶溶解可導致廢物形成，其可以代表使用放射性材料的顯著費用。雖然靶材料在溶解后可以被回收并被改造為新的源，但是通過不完美的改造的靶的損失和/或改造的成本可以對制造成本和廢物形成產生影響。而且更不用說與將靶材料改造為新的源相關的額外成本。

制靶法結合的分離的實施方案可以被并入現(xiàn)有的反應堆或加速器中心，從而利用通常包括在這些設施中和/或伴隨這些設施的目前的基礎設施。這種利用可以有助于減少潛在的生產啟動和/或改變現(xiàn)存的輻照設施的成本，并且可以有助于導致同位素生產中心的更廣泛的分布。

此外，系統(tǒng)200的自動化的或手動的實施方案可以容易地安裝到現(xiàn)有設備或裝置中。例如，實施方案可以被并入現(xiàn)有的輻照設施中，所述現(xiàn)有的輻照設施可以包括用于執(zhí)行和/或支持反應堆、加速器中心、靶/產物化學加工設備等的設備的任何部件或設備的組合。實施方案可以與粒子加速器或反應堆組合以產生期望的同位素。加速器和反應堆產生用于一系列診斷上和治療上的醫(yī)療應用以及工業(yè)使用的不同同位素。通過調整靶材料、其形態(tài)和分離化學，實施方案可以被調整為產生用于在與那些現(xiàn)有的設施相同的設施或類似的設施中的醫(yī)療應用的一系列產物同位素。實施方案可以并入現(xiàn)有的化學自動化工具。這些自動化工具可以應用于產生的放射性核素產物與靶的分離、分離的放射性核素的純化，以及在再輻照之前源的任何制備和/或再生。

系統(tǒng)200的最終放射性同位素產物可以集成到現(xiàn)有的發(fā)生器中。這些發(fā)生器可以分布到醫(yī)療設施，以為醫(yī)療應用提供放射性核素。由分離系統(tǒng)208使用的工藝可以被選擇為調節(jié)所產生的同位素的化學和溶液條件以滿足用于發(fā)生器用途的期望的條件。

由于放射性同位素產物對時間敏感，部分原因是產生的物質的半衰期限制，所以在其制備位置或最終使用位置附近產生產物可增加其用于醫(yī)療或其他應用的可用性。另外和/或可選擇地，使分離和同位素產生自動化的能力可以增加生產率并且有助于減少潛在的工人劑量(workerdose)。靶和/或廢物的高活性可以導致對參與其處理的工人的輻射劑量。因此，系統(tǒng)200和方法10的實施方案可以使較短的輻照時間與對于分離和/或改造的自動化結合，并且使用靶再利用來減少廢物加工，從而有助于減少由于材料處理引起的潛在的工人劑量。

在圖2中所圖示的實施方案中，輸送機206是將源從中子轟擊室物理地移動到不同位置用于與插入部件210或提取部件212之一或二者相互作用的輸送系統(tǒng)。輸送系統(tǒng)206可以開放于系統(tǒng)200中的其它部件的環(huán)境，或可選擇地被封裝并且可能被屏蔽以減少在輸送系統(tǒng)206周圍的輻射發(fā)射。例如，如圖2中所示，輸送系統(tǒng)206的一部分諸如輸送帶可以物理地移動穿過其他組件和系統(tǒng)中的一些或全部?？蛇x擇地，輸送系統(tǒng)206可以簡單地在各個部件和系統(tǒng)之間轉移容器214，每個組件和系統(tǒng)設置有其自己的容器處理機構用于從輸送系統(tǒng)接收容器并使容器返回到輸送系統(tǒng)。在可選擇的實施方案中，可以使用除了輸送機之外的其它輸送系統(tǒng)諸如機器人，或任何其它合適的容器處理或轉移系統(tǒng)，包括但不限于帶、斜槽、分流門(divertergate)、斗式提升機、氣動輸送機、螺旋輸送機等。

輸送機206可以以半連續(xù)的方式(例如，當容器被系統(tǒng)或部件作用時周期性地暫停)或連續(xù)的方式操作。在可選擇的實施方案中，系統(tǒng)200可以通過分批輻照隨后進行分批分離來產生產物，例如輻照作為一批的多個源和/或容器。輻照過的容器可以被加工用于系列地(serially)或以一批或更多批或在一組或更多組的容器中進行產物提取。盡管圖2示出了基本上連續(xù)的輻照，隨后是單獨容器的分批分離，但是可以視情況使用分批或基本上連續(xù)的輻照和分批或基本上連續(xù)的分離的任何組合。

制靶法結合的分離系統(tǒng)的許多不同配置是可能的，并且全部被認為在本公開內容的范圍內。例如，在實施方案中，輸送機206可以被消除為了支持手動轉移操作。在該實施方案中，操作者手動地或通過遠程控制在系統(tǒng)200的多個部件之間移動源。在又另一個實施方案中，系統(tǒng)200的多個部件被設計成使得源不被移動，而是不同的部件在該過程期間的不同時間與固定的源相互作用。在又另一個實施方案中，一個或更多個源被固定在移動的中子轟擊室204內，并且該室在中子發(fā)生器和分離系統(tǒng)208之間移動。

圖3圖示用于使用制靶法結合的分離而選擇性地生成期望的放射性同位素的方法的實施方案。該方法300開始于要產生的放射性同位素的選擇。這由選擇操作302圖示。在選擇操作302中，可以選擇操作者最終希望獲得的任何放射性同位素，例如從上文表1中選擇，諸如⁹⁹mo、²³⁸u、¹³¹i、⁵¹cr、²²⁷ra、²²³ra、²²⁷ac等。在實施方案中，可以選擇多于一種放射性同位素。

如已經提到的，一些期望的放射性同位素可以不是輻照操作的直接產物。在那些情況下，選擇操作302可以同樣地被認為是選擇衰變鏈或選擇衰變鏈中的任何放射性同位素。例如，如本領域已知的，為了獲得²²³ra，可以希望從²²⁷ac產生²²³ra發(fā)生器。然而，為了本公開內容的目的，術語“選擇的放射性同位素”是指是在輻照操作中靶的輻照的直接產物的放射性同位素，并且可以根據需要加工選擇的放射性同位素(包括提供用于預期的衰變的保持時間)，以最終生成期望的產物。

例如，如果希望使用制靶法結合的分離來最終產生用于醫(yī)療用途的²²³ra，則選擇的放射性同位素或直接產物將為²²⁷ac，例如，用于隨后并入²²³ra發(fā)生器，選擇的放射性同位素將為²²⁷ac。同樣地，如果希望使用制靶法結合的分離產生用于隨后并入^99mtc發(fā)生器的⁹⁹mo，選擇的放射性同位素將為⁹⁹mo(因為它是直接產物)。然而，在這種情況下，還有許多具有原子序數(shù)99的直接產物，其通過一個衰變鏈或另一個衰變鏈是⁹⁹mo的母體，并且相對較快地衰變成⁹⁹mo。這些直接產物母體包括：⁹⁹nb，其衰變成⁹⁹mo并且具有15秒的半衰期；⁹⁹yr，其衰變?yōu)?sup>99nb，并且具有1.47的半衰期；和⁹⁹zr，其具有2.2秒的半衰期并且衰變?yōu)?sup>99y，僅提及在一個特定的衰變鏈中的一些。因此，為了使用制靶法結合的分離生成用于^99mtc發(fā)生器的⁹⁹mo，在實施方案中，選擇的放射性同位素可以包括衰變?yōu)槠谕漠a物⁹⁹mo的、具有原子序數(shù)99的一些或全部的那些直接產物。

在選擇了放射性同位素或同位素之后，鑒定可以通過輻照從其中產生選擇的放射性同位素的靶材料。這被稱為靶鑒定操作304。靶鑒定操作還可以包括鑒定包括源的物理性質在內的總體源材料(靶和輔助材料)。以這種方式，靶材料鑒定操作可以被稱為源材料鑒定操作。

例如，如果⁹⁹mo是期望的產物，并且⁹⁹mo及其原子序數(shù)99直接產物母體是選擇的放射性同位素，則可以從²³⁵u產生一種合適的靶材料，諸如²³⁵u的氧化物或純的²³⁵u金屬，可以通過中子轟擊從所述合適的靶材料直接和間接地獲得⁹⁹mo。許多放射性同位素可以從不同的化合物例如²³⁵u或²³⁹pu獲得，并且可以選擇化合物的組合作為靶材料。

所鑒定的靶材料可以包括任何可裂變材料或可裂變材料的組合，或適用于通過核反應產生期望的同位素的其它同位素，并且可以基于輻射發(fā)生器、轟擊室、(熱或快速)反應堆的頻譜以及其他可用設備的類型來選擇。例如，靶可以并入能夠用中子裂變以產生直接的、選擇的放射性同位素產物和/或吸收中子以產生選擇的放射性同位素產物的任何已知的材料。靶材料可以包括但不限于鈾基材料、钚基材料或釷基材料。例如，靶材料可以含有²³⁵u。在另一種情況下，靶材料可以含有²³⁹pu。此外，應當認識到，靶材料不需要是在制造后直接易裂變的，而是可以是或包括可通過中子吸收而轉化成易裂變材料的增殖性材料(fertilematerial)。例如，靶可以包括任何已知的核增殖性材料，該核增殖性材料可以通過中子吸收而增殖成(breedupto)選擇的產物和/或可以增殖并且然后裂變以產生選擇的放射性同位素產物。可裂變材料包括當暴露于低能熱中子或高能中子時能夠經歷裂變的任何核素。此外，為了本公開內容的目的，可裂變材料包括任何易裂變材料、任何增殖性材料或者易裂變材料和增殖性材料的組合。

鑒定的靶材料可以不是增殖性的或易裂變的。例如，²³²th可以用作靶材料，其可以暴露于中子以產生同位素²²⁵ac或²²⁷ac。同位素²²⁶ra是另一個實例，當其暴露于質子時也可產生²²⁵ac。又另一個實例是使用¹⁵³eu作為靶材料，當其暴露于快中子(即超過1kev的動能)輻射時產生¹⁵³sm。另外的實例包括使用¹⁴nh3作為靶材料，當其暴露于γ射線時可以經歷光核反應以生成¹³nh3。

靶材料可以包括一種或更多種金屬靶材料，諸如但不限于基本上純的金屬靶材料、金屬合金靶材料或金屬間靶材料。例如，純的金屬靶材料可以包括但不限于²³³u、²³⁵u、²³⁹pu和/或²³²th。在另一個實例中，金屬合金靶材料可以包括但不限于鈾-鋯、鈾-钚-鋯、氫化鈾鋯、釷-鋁或鈾-鋁。通過另外的實例的方式，金屬間靶材料可以包括但不限于ufe2或uni2。應當認識到，用于包含在靶中的合適的金屬靶材料的以上列舉并不是窮盡的，并且不應被解釋為限制，而僅僅是作為實例。

在另一個實施方案中，源的靶材料可以包括一種或更多種陶瓷靶材料，諸如但不限于氧化物靶材料、氮化物靶材料或碳化物靶材料。例如，基于氧化物的核材料可以包括但不限于二氧化鈾(uo2)、二氧化钚(puo2)或二氧化釷(tho2)。此外，基于氧化物的靶材料可以包括混合的氧化物靶材料，諸如但不限于puo2和貧化或天然的uo2的混合物。在另一個實例中，基于氮化物的靶材料可以包括但不限于鈾-氮化物或钚-氮化物。通過另外的實例的方式，基于碳化物的靶材料可以包括但不限于碳化鈾。應當認識到，用于包含在靶材料中的合適的陶瓷靶材料的以上列舉不應被解釋為限制，而僅僅是作為例證。

在實施方案中，靶材料鑒定操作304包括確定用于源材料的完整的化合物(completecompound)或化合物的組合。應當認識到，除了以上描述的可裂變材料之外，源材料還可以包括輔助材料，所述輔助材料在一些情況下可以包括非可裂變材料的部分，諸如但不限于輻射惰性材料、中子慢化材料(neutronmoderatingmaterial)或中子反射材料。這類非可裂變材料可以設置成向靶添加單獨使用可裂變材料而不容易實現(xiàn)的強度、形式、結構或其它性質。

還應當注意到，在制靶法結合的分離方法的可選擇的實施方案(未示出)中，靶鑒定操作304可以在放射性同位素選擇之前。該實施方案可以在其中靶材料被提供并且不可替代的情況下發(fā)生。在該實施方案中，靶材料的所有者可能希望對所提供的靶材料使用制靶法結合的分離，目的是從靶材料中提取一些有價值的放射性同位素來代替簡單地處置掉靶材料或在處置掉靶材料之前從靶材料中提取一些有價值的放射性同位素。

對于任何給定的固體的選擇的靶材料，可以在反沖距離確定操作306中確定選擇的放射性同位素的反沖距離。當發(fā)生將易裂變材料的原子轉化成放射性同位素原子的核反應時，動能被賦予放射性同位素原子。所賦予的動能的量基于尤其是中子的初始動能、易裂變原子的原子質量和直接產物放射性同位素的原子質量而變化。該動能導致一種或更多種選擇的放射性同位素反沖，即相對于在源材料中經歷核反應的易裂變原子的初始位置移動。術語反沖距離是指特定放射性同位素基于所賦予的動能而被預期移動的平均距離或距離的范圍。由于許多核反應已經被很好地表征，因此對于許多給定的核化學和中子發(fā)生器的組合，動能和/或反沖距離常?？梢员挥嬎慊蛞呀洷粦{經驗確定。例如，二氧化鈾中裂變產物的反沖距離大體上在s.g.prussin等人，“releaseoffissionproducts(xe,i,te,cs,mo,andtc)frompolycrystallineuo2,”journalofnuclearmaterials,第154卷第1期第25-37頁(1988)中描述，釷金屬中的裂變產物的反沖大體上在c.h.foxjr.等人，“thediffusionoffissionproductsinthormiummetal”，journalofnuclearmaterials,第62卷第1期第17-25頁(1976)中描述，并且鈾-钚混合的氧化物燃料中的氣態(tài)和固體裂變產物的遷移大體上在l.c.michels等人，“in-pilemigrationoffissionproductinclusionsinmixed-oxidefuels,”journalofappliedphysics,第44卷第3期第1003-1008頁(1973)中描述。這樣的參考文獻允許本領域技術人員估計特定系統(tǒng)的選擇的放射性同位素的反沖。

反沖距離確定操作306是指計算、估計或以其他方式鑒定在選擇的靶材料內的選擇的放射性同位素的預期反沖距離。在實施方案中，反沖距離確定操作306考慮了靶材料的密度、中子發(fā)生器的細節(jié)和系統(tǒng)設計的其他方面。反沖距離可以從現(xiàn)有實驗憑經驗確定，或者可以使用所涉及的材料和原子的已知特征(例如直接輻照產物的原子數(shù))來估計。材料中任何粒子的射程(range)都可以被發(fā)現(xiàn)具有阻止本領(stoppingpower)，所述阻止本領是粒子的動能與材料的射程之間的關系。對于放射性同位素產物的產生，能量可以歸因于來自如在裂變或α衰變中的衰變路線(decayroute)的、或來自如在快中子或加速粒子轟擊中的核反應的反沖。產物同位素的能量將需要基于其產生路線來確定。已知多條路線，并且數(shù)據可用于評估高能粒子能夠行進穿過材料的距離。bethe-bloch公式提供以每單位質量能量距離平方為單位的粒子行進穿過材料的能量損失，實例是mevcm²g^-1。阻止本領和射程表可從很多參考文獻中獲得，例如來自國際原子能機構和美國國家標準與技術研究所(nationalinstituteofstandardsandtechnology)的參考文獻，其可提供評估所產生的同位素的反沖射程的數(shù)據，包括連續(xù)慢化近似(continuous-slowing-downapproximation)。射程和阻止本領的單位可以與bethe-bloch公式相同，或者與以每面積質量的射程(例如gcm^-2)相同。提供離子在材料中的射程和阻止本領的程序(參見例如，可從jimz.fl.giegler博士獲得的srim軟件包)也是可用的。一旦獲得了射程或阻止本領，粒子將在材料中行進的距離可以使用材料密度和粒子能量來估計。如果不能找到特定產物或核素的數(shù)據，可以使用在能量損失、速度和電荷之間的關系。

然后在源制造操作308中使用反沖距離，以便設計和產生源，所述源對于選擇的靶和源材料的特定組合優(yōu)先在反應之后導致放射性同位素在源材料內分布，使得與在松散的固體或非多孔的源中將發(fā)生的相比，放射性同位素對于提取材料更易于可達到(available)。具體來說，可以將多孔的源材料(諸如泡沫、粒子和類似物)的固體部分即孔壁的尺寸定制成與選擇的放射性同位素產物的反沖距離基本上相似。以這種方式，可以使用選擇的產物的預期的反沖來改善產物在源材料的可達表面附近的布局，以改善從源中的提取產物(例如，在不溶解靶的情況下溶解和提取產物)。術語“可達表面”用于描述在固體源材料的表面上或附近的位置，提取材料可從所述位置獲得產物。在諸如形成為泡沫或其它多孔結構(例如，制造的孔)的源材料的情況下，形成孔的源材料的結構(例如，孔的壁)可以被選擇并且形成為具有與選擇的放射性產物的反沖距離基本上相似的厚度。在諸如粒子的情況下，可以將粒徑的一半或粒子半徑的尺寸定制為與選擇的放射性同位素的反沖距離基本上相似。在另一個實例中，在其中提取材料是液體的實施方案中，源材料的可達表面是在分離過程中在不必改變靶材料的物理性質的情況下該液體可以接近的表面。在一些情況下，可達表面可以包括這樣的位置：其物理上不在源材料的表面上，但是足夠靠近提取材料仍然可以獲得(例如通過擴散)產物原子的可接近表面。因此，制靶法結合的分離利用來自用于產生選擇的放射性同位素的核反應的反沖，以同時在分離操作中使得該放射性同位素更易于可回收。

在源制造操作308中，基于選擇的放射性同位素的反沖距離，將選擇的源材料形成為源。例如，在實施方案中，源材料形成為固體顆粒，并且基于期望的放射性同位素的反沖距離來選擇顆粒的尺寸。作為另外的實例，如果⁹⁹mo是選擇的放射性同位素產物(被預期衰變?yōu)槠谕漠a物^99mtc)，并且選擇的靶是²³⁵u的氧化物，則在實施方案中，源材料包括具有等于或小于⁹⁹mo產物的反沖距離的2倍(2x)但大于反沖距離的10％的平均粒徑(諸如直徑或平均寬度)的顆粒。在另一個實施方案中，平均粒徑可以選擇為在⁹⁹mo產物的反沖距離的±50％內(0.5-1.5x)，并且在又另一個實施方案中，平均粒徑可以選擇為⁹⁹mo產物的反沖距離的一半的±50％(0.25-0.75x)。在另一個實施方案中，平均粒徑可以選擇為在反沖距離的兩倍的±50％內(1-3x選擇的放射性同位素的反沖距離)。在其中存在多于一種選擇的放射性同位素并且每種具有不同的反沖距離的情況下，用于尺寸定制的反沖距離可以選自選擇的放射性同位素中的任何一種或更多種的反沖距離、選擇的放射性同位素中的一些或全部的反沖距離的平均值或基于選擇的放射性同位素的預期產量的加權平均值。

在可選擇的實施方案中，可以使用小于20微米的顆粒尺寸。在又另一個實施方案中，可以使用約0.1微米與10微米之間的顆粒尺寸。一般來說，裂變產物在uo2中具有約10微米的反沖射程。

對于固體源實施方案，將源材料的顆粒加工成固體、多孔的固體可包括任何合適的加工技術，包括將靶材料的顆粒燒結、碾磨、篩分、3d印刷、結晶、沉淀或加熱中的一種或更多種。固體源可以采取任何高表面積形式，諸如開孔泡沫、開放格、開放框架、陶瓷、布、薄膜、單層、海綿、納米籠或納米晶體。

核反應還可以誘導可用于選擇性分離的化學變化。這種誘導的化學變化被稱為熱原子化學，并在文獻中描述。在熱原子化學中，與靶的化學形式相比，核反應改變了反應產物的化學形式。靶和反應產物之間的化學上的差異以及靶的形態(tài)允許在不破壞靶的情況下分離反應產物。作為實例，靶可以是高氧化態(tài)的化合物。與中子反應后，新的同位素經歷還原，并且具有與靶不同的化學性質，即使它與靶是相同的元素。靶形態(tài)允許在不需要溶解靶的情況下分離具有較低氧化態(tài)的產物。關于靶、源材料和源制造操作308的實施方案的另外的詳情將在下文參照圖5進行討論。

源制造操作308可以包括為源材料進一步選擇、產生和/或提供合適的容器。例如，在其中中子是所使用的輻射的形式的實施方案中，容器可以由中子透明的材料制成，使得中子能夠穿過容器。容器可以呈任何合適的形狀和形式，并且可以設置有一個或更多個閥，用于允許容易地引入和/或除去提取材料。

在圖3中所示的實施方案中，在已經產生一個或更多個源之后，在輻照操作310中，將源暴露于中子持續(xù)一定輻照時間段。該操作310可以包括將一個或更多個源運送到用于安全輻照的輻照設施/設備，例如通過上文所描述的輸送帶。在輻照操作310中，源材料暴露于中子，從而導致源材料中的至少一些原子經歷核裂變或中子俘獲以產生選擇的放射性同位素的原子。這產生輻照過的源材料，其含有在減少量的未反應的靶中的一些量的選擇的放射性同位素產物，如參考圖11所討論的。此外，由于來自裂變反應的反沖，新產生的選擇的放射性同位素的原子中的至少一些相對于源材料中剩余的未反應的靶移動反沖距離。如上文所描述的，選擇的放射性同位素產物的反沖可以使該放射性同位素對于提取材料更可達到，諸如通過使放射性同位素產物更接近源材料的可達表面，這然后可以改善通過提取材料的提取。

在輻照時間段之后，執(zhí)行分離操作312，從源材料中提取一種或更多種期望的產物的原子。如上文所提及的，期望的產物可以是選擇的放射性同位素、選擇的放射性同位素的衰變子體、或如在⁹⁹mo的情況下的二者。該操作312可以包括將一個或更多個源運送到分離設施/設備，例如通過如上文所描述的輸送機系統(tǒng)。操作312還可以包括在分離之前引入儲存或保持時間以允許用于發(fā)生衰變的時間。在分離操作312的實施方案中，源材料中的靶暴露于提取材料，諸如溶劑，所述提取材料優(yōu)先從源中提取期望的產物而基本上不溶解源材料中的剩余的靶。分離技術的實施方案在本公開內容的其他部分特別地參考圖1和7進一步討論。在實施方案中，剩余的、未反應的源材料不與提取溶劑發(fā)生化學反應或不受提取溶劑的影響。具體地說，不需要溶解靶來從靶中回收期望的產物中的一些。因此，通過分離操作312，靶基本上不被溶解，其物理相也不被改變。例如，在一個實施方案中，靶呈固相，并且在整個輻照和分離操作中保持固相。

在其中源包括容器的實施方案中，在分離操作312期間，可以或可以不從容器中除去源材料。例如，在實施方案中，源可以包括在中子透明的容器中的源材料的松散的或填充的單獨的松散的顆粒，其中如上文所討論的，顆粒尺寸基于待產生的選擇的放射性同位素的反沖距離。源材料顆?？梢栽诓粡娜萜髦谐ヮw粒的情況下重復地經受連續(xù)輻照和提取操作。在該實施方案中，氣體或液體溶劑可以流過容器，或者容器可以裝有或部分地裝有溶劑，并且留在容器中持續(xù)一定的接觸時間段，此后除去現(xiàn)在含有選擇的放射性同位素中的至少一些的提取材料。

在可選擇的實施方案中，不是單獨的顆粒基于反沖距離滿足一些尺寸要求，而是源可以包括固體團塊(solidmass)的靶。如下文更詳細地討論的，這樣的固體靶可以通過將單獨的顆粒燒結或以其他方式結合(其可以相對于反沖距離與上文所描述的類似地進行調節(jié))在一起以形成較大的源材料團塊。這樣的較大的團塊可以是多孔的以促進溶劑滲透到多孔物質中，從而促進與生成的放射性同位素的接觸。

分離操作312還可以包括靶的再生以使其為隨后的輻照做準備。這可以涉及一個或更多個洗滌操作，以在隨后的輻照之前從源材料中除去提取材料。

在分離操作312之后，可以再輻照相同的源以產生更多的選擇的放射性同位素，這允許輻照操作310和分離操作312重復多次而基本上不溶解源中任何剩余的靶材料團塊、基本上不改變源中任何剩余的靶材料團塊的相或基本上不除去源中任何剩余的靶材料團塊。如上文所討論的，這允許可裂變材料更有效地轉化成期望的產物，所述期望的產物使用單次中子暴露將是可能的。

方法300還包括最終加工操作314，其將提取的放射性同位素產物轉化成適于商業(yè)用途的最終產物或最終形式。最終加工操作314包括將放射性同位素與提取材料分離，并且還可以包括另外的過程以純化放射性同位素。然后可以將放射性同位素進一步加工成適于運送和用作工業(yè)試劑或原料的最終形式。

在實施方案中，最終加工操作314包括將放射性同位素并入到子體同位素發(fā)生器中。例如，方法300可用于制造由放射性同位素²²⁷ac制成的²²³ra發(fā)生器、使用⁶⁸ge制成的⁶⁸ga發(fā)生器、由⁹⁹mo制成的^99mtc發(fā)生器和由⁸²sr制成的⁸²rb發(fā)生器，略舉數(shù)例。子體同位素發(fā)生器和用于從母體放射性同位素制造子體同位素發(fā)生器的方法是本領域已知的。可以使用任何合適的方法。

例如，^99mtc發(fā)生器可以從鉬酸鹽moo4^2-的形式的⁹⁹mo產生。為了產生發(fā)生器，將⁹⁹mo鉬酸鹽吸附在酸性氧化鋁(al2o3)基底上并置于屏蔽的柱中。當⁹⁹mo原子衰變時，它們形成^99mtc高锝酸鹽，tco4^-，其由于其單一電荷而較不緊密地結合氧化鋁。傾倒生理鹽水溶液通過固定的⁹⁹mo的柱洗脫出可溶的^99mtc，得到含有^99mtc高锝酸鹽的鹽水溶液，其中鈉作為抗衡陽離子(counterbalancingcation)。

在實施方案中，最終加工操作314可以是自動化或半自動化的過程。如參照圖2所描述的，在實施方案中，制靶法結合的分離系統(tǒng)并入將放射性同位素與提取流體分離所必需的設備、將放射性同位素改造為在子體發(fā)生器中使用所必需的發(fā)生器材料(諸如結合至適用于柱色譜法的基底的⁹⁹mo)所必需的設備、以及以自動化或半自動化的過程將材料包裝到發(fā)生器主體內所必需的設備。

容器

圖4圖示了合適的容器的實例。容器400包括界定內部空腔的圓柱主體402、當接合時密封該空腔的頂部或蓋部分404以及界定含有源材料的內部室414的底部406。頂部404和底部406之一或二者可以可移除地附接到主體402，以允許源材料被插入容器400或從容器400中除去。這可以通過任何已知的系統(tǒng)實現(xiàn)，諸如帶相應的螺紋的部分(correspondingthreadedportion)，例如在蓋部分上和圓柱主體中(未示出)?？蛇x擇地，容器400可以是整體結構，并且源材料通過可密封的進入口(未示出)被裝填或在容器的構建期間被裝填。在所示的實施方案中，提供了兩個流體流動閥408、410，在頂部404中的第一閥408(在一些實例中其可以是輸出閥)和在底部406中的第二閥410(在一些實例中其可以是輸入閥)。在又另一個實施方案中，當蓋被接合時，容器可以不被完全密封，例如以允許氣體逸出或允許容器浸入提取材料中，而不是通過閥或進入口將提取材料注入到容器中。盡管示出閥408、410分別在容器400的頂部和底部，但是本領域技術人員將認識到，閥408、410可以位于任何適當?shù)奈恢煤?或方向，并且不必必須被設置在容器的相對側上?？蛇x擇地，一個閥408或另外的閥(未示出)可用于提取材料和/或容器的輸入、輸出、冗余(redundancy)和/或安全措施中的任何。

容器可以在源材料室的外部和內部二者上具有任何形狀?？梢愿鶕枰褂萌魏螖?shù)量、類型和構造的進入口、閥、鎖緊卡環(huán)(shackle)、連接器(connector)、接觸點或其他輔助部件。例如，在所示的實施方案中，提供擴散器412，使得容器可以容易地被用作流化床或填充床反應器。在該實施方案中，擴散器為具有穿孔的穿孔板的形式，所述穿孔的尺寸被定制為使得防止或減少源材料(諸如粒狀物質)穿過穿孔。然而，從底部閥410引入的溶劑容易地穿過擴散器412，這允許與源材料的接觸。這只是可以在容器上提供的輔助部件的一個實例。例如，許多不同的流化床反應器設計可以并入具有另外的輔助部件的容器中，所述另外的輔助組件諸如另外的擴散器、歧管、用于均勻分布溶劑流的擋板、非圓柱形內部形狀的源材料室/空腔414、用于引導流動的擋板等。

在其中中子是制靶法結合的分離中使用的輻射的實施方案中，如上文所討論的，容器可以是中子透明的。合適的中子透明的容器材料的實例包括鋁、鋯和鉬及其合金以及不銹鋼合金。容器中的一些或全部可以由這些中子透明的材料中的一種或更多種制成。

容器可以制成具有開口以促進插入和移除待使用的物理形式的源材料。例如，當如上文所討論的使用一種或更多種大團塊的源材料時，容器可以設置有允許插入和除去團塊的相對較大的開口。這將允許在耗盡源材料后再利用容器。可選擇地，容器可以構造成圍繞源材料，意圖是將源材料與容器一起被處置，并且在足夠耗費掉靶之后，不用準備將源材料從容器中除去，這可以減少廢物和/或廢物加工。

源制造、反沖運動、表面處理改進

圖5更詳細地圖示制造生成放射性同位素的源的方法的實施方案。因此，方法500表示上文參考圖3討論的源制造操作308的實施方案。在圖5所示的實施方案中，靶材料包括易裂變或增殖性材料的氧化物，諸如釷氧化物、鈾氧化物或钚氧化物。在多個實施方案中，制靶法結合的分離中的靶可以包括可以使用任何適當方法制造的氧化物，但是下文提供了許多可能的實例。已經制備并表征了具有合適的靶的性質的鈾氧化鈾和钚氧化物?？梢詫㈠H系鹽溶解在溶液中，并且沉淀以形成固體。

對于使用固體源的實施方案，可以使用任何形態(tài)，但是更高表面積形態(tài)將具有更好的產物回收。合適的高表面積形態(tài)包括以下的多孔的源：松散或燒結的粒子或粉末；開孔泡沫；3d印刷的、碾磨的或結晶的開放格或開放框架；布；薄膜和單層；海綿；陶瓷；納米籠；和納米晶體。優(yōu)選地，固體源將具有如布魯厄、埃米特和特勒(bet)分析所測量的大于10m²/g的表面積。

對于使用液體源的實施方案，靶材料可以是固體，諸如懸浮在液體中的固體粒子，諸如膠體懸浮液。

在圖5中所示的實施方案中，方法500開始于在提供操作502中在溶液中的溶解的可裂變材料的鹽作為起始材料。在實施方案中，起始材料可以通過將適當?shù)目闪炎儾牧系穆然锘蛳跛猁}溶解并混合在純化水中來產生。在實施方案中，所提供的溶解的可裂變材料的鹽可以在溶液諸如酸性溶液、堿性溶液、水溶液和醇溶液中。

接下來，在沉淀劑添加操作504中將諸如氫氧化鈉、氫氧化銨和/或草酸的沉淀劑混合到溶液中。將溶液保持在用于沉淀發(fā)生的適當條件下，并且在收集操作506中收集沉淀物，可裂變材料的氧化物。沉淀的變化可以包括加入銨氫氧化物、過氧化物、碳酸鹽或草酸鹽。沉淀已被用于產生含釷、鈾和钚的氧化物，并且適用于其他金屬氧化物的形成。可以使用現(xiàn)在已知或以后開發(fā)的用于沉淀可裂變材料的氧化物的任何合適的方法。

然后在顆粒形成操作508中將沉淀的氧化物形成顆粒。這可以包括碾磨、煅燒或燒結沉淀的氧化物以形成粉末和/或小球和/或靶的任何其它合適形式。例如，在顆粒形成操作508的實施方案中，沉淀物可以在收集后用丙酮和純化水洗滌、碾磨并在90℃下干燥。干燥的沉淀物可再次碾磨并再次干燥。其可以被再次碾磨和/或然后高至750℃下煅燒持續(xù)1小時。煅燒的粉末可以被碾磨，并且另外或可選擇地然后被冷壓成小球(具有如基于源材料的期望的性質諸如選擇的放射性同位素的反沖距離而確定的任何適當?shù)某叽?持續(xù)一段適當?shù)臅r間(這在一些情況下可以是大約2分鐘)，然后被燒結。在實施方案中，燒結可以在氬氣和4％氫氣的混合物下在1500℃下持續(xù)四小時。

在實施方案中，顆粒形成操作508可以包括尺寸定制操作以確保顆粒的粒徑分布和/或顆粒具有小于一定閾值尺寸諸如反沖距離的粒徑。定制顆粒的尺寸以獲得期望的結果是本領域已知的，并且可以使用任何合適的定制顆粒尺寸的方法，諸如機械篩、過濾和分選，電法例如電泳和靜電沉淀以及浮選。例如，取決于實施方案，用于顆粒尺寸定制的合適的設備可以包括篩；氣體或液體淘洗柱(gasorliquidelutriationcolumn)；固定篩；格篩；回轉篩；振動篩；離心分離器(centrifugalsifter)；濾餅過濾器(cakefilter)；澄清過濾器；分選器和交叉流過濾器。在一些實施方案中，在沉淀物被形成和定制尺寸之后，產物的煅燒產生適于燒結的化合物。燒結時間、溫度、氣氛和氧化物制備可以變化，以產生本領域已知的合適的靶性質。

在實施方案中，除了上文參照圖3列舉的尺寸之外，靶的顆?？梢员欢ㄖ瞥叽缫跃哂械扔诨蛐∮?0,000nm(10微米)，或者可選擇地，小于1,000nm、小于100nm、小于50nm、小于10nm、小于5nm或小于2nm的最大顆粒尺寸。此外，基于來自核反應、裂變、α衰變或β衰變的反沖，具有范圍在1nm和10mm之間的顆粒尺寸的顆粒預期是特別有用的。

在實施方案中，方法500可以被認為包括用于使用圖3中所示的制靶法結合的分離來選擇性地生成期望的產物的方法的操作中的一些。例如，在源制造方法500的實施方案中，參照圖3描述的選擇的放射性同位素操作302、靶鑒定操作304以及反沖距離確定操作306可以包括在方法500中。

在所示的實施方案中，方法500包括源形成操作510，其中顆粒形成為源材料。在其中使用松散的顆粒作為源材料的形式的實施方案中，該操作510是任選的并且不是必需的。這可以包括將顆粒合并到待并入源材料中的固體團塊中，諸如將顆粒制成小球、從顆粒制造陶瓷，和/或制造其中并入顆粒的固體基體。

在制備陶瓷中使用納米粒子可以產生具有作為用于制靶法結合的分離的源的期望的性質的材料。術語納米粒子是指具有小于100納米的顆粒尺寸的顆粒。與傳統(tǒng)上產生的陶瓷相比，由納米粒子制成的陶瓷(基于納米粒子的陶瓷)具有更高的硬度和更高的屈服強度?？闪炎儾牧系募{米粒子可以例如通過上文描述的沉淀法制備。

預期來自納米粒子和納米粒子合成路線的陶瓷性質將可用于從四價錒系元素生成多孔的靶材料。提出了用于生成錒系元素(例如u、th和/或pu)陶瓷的以下方法。首先，在惰性氣氛中生成具有選擇的粒徑的四價錒系元素的納米粒子。然后將粒子燒結，例如在從1,000℃-1,500℃的溫度下，諸如例如1150℃。在整個該方法中將保持惰性氣氛，以防止錒系金屬的氧化。例如，可以使用氬氣、氖氣、氦氣、氮氣或任何合適的惰性氣體混合物。當將該方法應用于作為錒系元素的替代物的氧化鋯納米粒子時，加熱2小時后，發(fā)現(xiàn)理論上的93.5％的密度。加熱40小時時密度增加到97.5％，并且在60小時時達到99％。在1150℃下加熱60小時后，發(fā)現(xiàn)平均顆粒尺寸為120nm。預期錒系元素納米粒子將具有相同或相似的性質并且適合在制靶法結合的分離的源中使用。

還預期錒系元素氧化物納米粒子可用于產生陶瓷膜(film)和膜(membrane)，并且這類錒系元素氧化物納米粒子將具有對于制靶法結合的分離所期望的性質。提出了用于生成錒系元素氧化物陶瓷的以下方法。首先，產生錒系元素氧化物納米粒子。在實施方案中，這可以通過從堿性溶液中沉淀錒系元素氧化物來完成。在可選擇的實施方案中，可以通過將錒系元素堿式碳酸鹽(actinideoxycarbonate)溶解在酸性的含氮溶液(acidicnitricsolution)中，隨后進行將促進形成納米尺寸的、聚合的、羥基氧化物粒子的多核錒系元素陽離子的水解和縮合來合成錒系元素氧化物粒子。當應用于作為替代物的鋯石時，發(fā)現(xiàn)如此產生的氧化鋯粒子在3-6nm范圍內。

還可以通過多種技術來增強錒系元素氧化物納米粒子的產生。在實施方案中，醇也可以用作溶劑以生成錒系元素氧化物納米粒子。由于氫氧化物物質在醇溶液中的溶解度低，醇溶劑可以誘導更快的粒子形成速率并產生了亞微米微球。在又另一個實施方案中，在沉淀相中加入聚乙烯亞胺和2,3-二羥基苯甲酸可以產生具有合適的粒徑分布的粒子。在又另一個實施方案中，草酸鹽沉淀可產生在合適的粒徑范圍內的納米粒子。

熱液技術也可適用于合成可以是對于制靶法結合的分離中源材料的合適形式的錒系元素氧化物納米粒子。尿素可用于合成通過熱液條件產生的納米粒子。該技術的一般方法是在壓力容器中在高于100℃的溫度下在堿性條件下進行錒系元素的沉淀。單斜納米晶體成核和生長預期在1200℃下從通過強制水解(forcedhydrolysis)產生的粉末發(fā)生。然后可以將如此產生的粒子燒結成陶瓷，如上文所描述的。

在又另一個實施方案中，近臨界水可用于形成錒系元素納米晶體材料。使錒系元素的水混合物達到近臨界條件，并通過噴嘴成穴(nozzlecavitation)產生沖擊波以生成錒系元素氧化物粒子。已經顯示近臨界水迅速水解鈰和鋯鹽并隨后使鈰和鋯鹽脫水以形成混合的二氧化鈰-氧化鋯納米晶體材料。通過噴嘴成穴產生的沖擊波導致納米尺寸的tio2和zro2的粒子。

在又另一個實施方案中，乳液燃燒法(emulsion-combustionmethod)可用于生成錒系元素氧化物粒子。在該實施方案中，將水相中的錒系元素離子混合到第二可燃相中以形成乳液。然后可以燃燒乳液，這將導致錒系元素離子被快速氧化。在乳液燃燒法中，可燃溶液中的鋯離子在燃燒時被快速氧化。該方法產生亞微米尺寸的中空的、薄壁的粒子。

在多個實施方案中，制靶法結合的分離中的源可以包括金屬-有機框架(“mof”)。mof包括從將金屬離子與有機配體連接而形成的配位固體。高表面積化合物可以制成用于放射性核素的結合的產生和分離的合適的源。已經比錒系元素mof更詳細地研究了基于鑭系元素的mof。大多數(shù)基于錒系元素的mof是基于鈾酰陽離子。改變配體和合成條件的組合已經生成大量的固態(tài)化合物。分子模板已經被應用于鈾酰基mof。

在多個實施方案中，制靶法結合的分離中的源材料可以包括單層和聚集體。已經使用有機溶劑中錒系元素的光化學還原來產生錒系元素單層和聚集體，諸如四價鈾磷酸鹽的粒子?？梢酝ㄟ^處理來改變產物形態(tài)，以達到用于框架而非顆粒的期望的顆粒尺寸或特征長度。在一個單層實例中，通過脈沖激光與在磷酸三丁酯有機相中的鈾?；南嗷プ饔枚纬赦檰螌印螌映尸F(xiàn)明顯不同的顏色，并且可以從有機相中被離析。在用甲醇處理后發(fā)生聚集?？梢酝ㄟ^結合光還原參數(shù)和單層處理來調整鈾產物性質。

在多個實施方案中，制靶法結合的分離中的靶可以包括鈾金屬。高表面積鈾金屬材料可以被制備并被用作在具有或不具有容器的情況下用于特定的放射性同位素產生的靶。在實施方案中，鈾金屬錠可以用作用于通過電弧熔煉形成鈾金屬顆粒的起始形式。可以將電弧熔煉參數(shù)調整為產生具有期望的性質的金屬顆粒，所述期望的性質諸如基于選擇的放射性同位素的反沖距離而選擇的顆粒尺寸。鈾金屬也可以通過氫化-脫氫方法形成高表面積的結構。

在實施方案中，可以將克羅爾法修改為從錒系元素四氯化物產生呈多孔錒系元素金屬海綿形式的高表面積結構?？肆_爾法涉及通過液體鎂或鈉還原氯化鈾。電化學還原也可以產生可以具有期望的靶性質的鈾金屬。

在形成操作510之后，在包裝操作512中源材料可以被放置在容器中。上文已經討論了將可裂變材料包裝到容器中。上文已經參照圖4詳細討論了容器。

顆粒的可選擇的表征

圖6a至圖6c圖示了比作為具有特征直徑的球形粒子的顆粒的典型近似法更詳細的用于表征顆粒尺寸的手段。沿著一個或更多個顆粒104的至少一個維度的特征長度106可以包括沿著源材料100的一個或更多個顆粒104的所有維度的特征長度106。例如，源材料100的顆粒104可以被設計成使得由“a”表示的“高度”和由“b”表示的“寬度”尺寸相似。因此，盡管存在多種因素(例如應力或熱梯度)，在產生后經歷反沖的輻射產物可以沿著顆粒內的所有方向從顆粒內部110有效地擴散到顆粒邊界112。在此上下文中，顆粒結構可以通過源材料100的顆粒106的“顆粒尺寸”來表征?？梢赃x擇“顆粒尺寸”使得顆粒足夠小以允許從一個或更多個顆粒104的內部110足以擴散到在一個或更多個顆粒104之間的邊界112。

如圖6b中所示的，沿著一個或更多個顆粒104的至少一個維度的特征長度106可以包括沿著一個或更多個顆粒104的選擇的維度的特征長度106。例如，如圖6b中所示，源材料100內的顆粒104可以被設計成沿著顆粒104的給定維度具有選擇的特征長度106。例如，在具有長形的顆粒結構的顆粒104中，顆?？梢匝刂w粒104的作為圖6b中的維度“a”示出的“薄”維度具有選擇的特征長度。在另一種情況下，在具有長形的顆粒結構的顆粒104中，顆粒104可以沿著顆粒104的作為圖6b中的維度“b”示出的“厚”維度具有選擇的特征長度。應當認識到，顆粒104僅需具有至少一個小于以下距離的特征長度106：所述距離是對于由于反沖而從一個或更多個顆粒104的內部110足以擴散到一個或更多個顆粒104的邊界112所必需的。然而，進一步認識到，顆粒104的所有維度可以具有小于或等于以下距離的特征長度106：所述距離是對于裂變產物108從一個或更多個顆粒104的內部110足以擴散到一個或更多個顆粒104的邊界112所必需的。

如圖6c中所示，沿著一個或更多個顆粒104的至少一個維度的特征長度106可以包括沿著選擇的方向134的特征長度106。例如，源材料100內的顆粒106可以被設計成在源材料100中沿給定方向具有選擇的特征長度106。例如，具有長形的顆粒結構的顆粒104可以沿著核燃料內的選擇的方向134具有選擇的特征長度106。應當認識到，設計顆粒結構以沿著選擇的方向134具有特征長度106可以提供用于將裂變產物諸如放射性同位素產物從顆粒內部110轉移的更有效的手段，所述特征長度106小于對于由于反沖而將輻射產物從顆粒內部110足以移動到顆粒邊界112所必需的長度。

在另一個實施方案中，一個或更多個顆粒104可以沿著一個或更多個顆粒的維度具有被選擇以使從顆粒內部110到顆粒邊界112的熱傳遞最大化的特征長度104。例如，一個或更多個顆粒104可以被定向成使得它們的如圖6c中的“a”所示的窄維度基本上垂直于源材料100中的熱梯度136排列。這種排列有助于從顆粒內部110到顆粒邊界的熱傳遞，這有助于裂變產物108從顆粒內部110擴散到其顆粒邊界112。通過另一個實例(未示出)的方式，在使用源材料100制造的圓柱形小球中，源材料100的顆粒104可以被排列(即，材料的顆粒平均可以被排列)成使得其窄維度基本上垂直于圓柱形小球的徑向熱梯度。應當注意的是，圖6c、圖6b和圖6a中的圖示表示多個顆粒106的簡化的概念圖示，不應被解釋為事實上的圖解(schematicinnature)。此外，本領域技術人員應當認識到，可以執(zhí)行多種材料加工技術(例如冷加工和/或退火、壓縮或擠出)，以開發(fā)圖6a中的對稱的顆粒結構以及6b和圖6c中所示的變形的長形的顆粒結構。本文進一步討論了多種材料加工技術。

在另一個實施方案中，源材料100的顆粒104可以沿著至少一個維度具有小于或等于對于裂變產物的充分擴散所必需的選擇的距離的平均特征長度106。例如，源材料100的顆粒106可以具有沿著核燃料的顆粒104的選擇的維度或方向的平均特征長度。應當認識到，可以存在最大平均顆粒尺寸，該最大平均顆粒尺寸將提供裂變產物從顆粒104的內部110到顆粒104的顆粒邊界112的充分擴散。

在另一個實施方案中，源材料的顆粒104可以具有選擇的特征長度的統(tǒng)計分布。例如，源材料100的顆粒104可具有下述的顆粒尺寸分布：所述顆粒尺寸分布具有選擇的百分比的具有小于選擇的距離的顆粒尺寸的顆粒。例如，源材料100可以具有這樣的顆粒尺寸分布，使得75％的顆粒具有等于或小于5μm的顆粒尺寸，其中平均顆粒尺寸為3μm。在另一個實施方案中，源材料100的顆粒104可以具有特征長度的多個統(tǒng)計分布。例如，源材料100可以具有這樣顆粒尺寸106分布，使得25％的顆粒具有等于或小于10μm的顆粒尺寸，25％的顆粒具有等于或小于5μm的顆粒尺寸106，并且10％的顆粒小于1μm。在另一種情況下，源材料100可以具有這樣的顆粒尺寸106分布，使得25％的顆粒具有等于或小于10μm的顆粒尺寸106，并且25％的顆粒具有等于或大于50μm的顆粒尺寸。在另一種情況下，源材料100可以具有這樣的顆粒尺寸分布，使得25％的顆粒具有在1μm和5μm之間的顆粒尺寸，50％的顆粒具有在5μm和10μm之間的顆粒尺寸，并且25％的顆粒具有大于10μm的顆粒尺寸106。2011年4月8日4/8/11提交的標題為nuclearfuelandmethodoffabricatingthesame的申請人的共同未決的美國專利申請序號13/066,253包括可用于產生在制靶法結合的分離中使用的合適的靶材料的核燃料制造的實施方案，所述申請通過引用并入本文。

液體源

關于源的多個其它實施方案，液體源材料可以被采用，并且可以與連續(xù)分離結合以提供放射性同位素。如上所述，通過限制靶(例如，具有或不具有固相或其它相的輔助材料的液體靶或在液相源材料中的固體靶的懸浮液)經由分離的相變可以降低靶破壞。在該實施方案中，液體源可以是熔鹽或溶液相。液體源可以流過輻照位置，或者可以被包含在容器中，所述容器穿過輻照位置。可以使用如對于固體源所描述的條件和自動化程序從靶中分離(seperate)、離析(isolate)和純化從液體源產生的所得放射性核素。這種分離可以使用液體-液體提取過程、液體-氣體提取過程、電化學過程、或者可選擇地液體-固體提取過程，例如使輻照過的液體源經過固體材料，該固體材料適于從液相中除去一種或更多種期望的產物。例如，在液體-液體提取實施方案中，在某些條件下，靶可以在提取材料中不混溶或以其他方式與提取材料是可分離的，以促進在足夠的接觸時間之后液體提取材料與液體源材料的分離。液體源實施方案可以具有來自靶再利用和廢物減少的益處，但是與固體材料的源相比，源的配置和流動可能必須具有額外的考慮。

用于從鹽基燃料中除去裂變產物并且將燃料再循環(huán)回反應堆的液體燃料再循環(huán)系統(tǒng)可以與為了金屬燃料開發(fā)的工藝在化學上類似。特別是超臨界co2分離利用了本身不溶于sco2的鹽的性質。提取劑，諸如二酮，可用于將選擇的金屬拖入如本文所描述的sco2相。實際上，液體燃料再循環(huán)系統(tǒng)可以被制造成在sco2系統(tǒng)的泄漏期間避免反應堆容器的加壓。此外，在其液態(tài)中的鹽可以處于高到足以離解或降解二酮的溫度。為了避免這兩種障礙，可以設計這樣的液體燃料再循環(huán)系統(tǒng)，使得熔鹽被泵送到反應堆容器的外部并被注入含有sco2的容器中。可以將sco2系統(tǒng)保持在足夠低以固化熔鹽的溫度下，產生高表面積的固體。如果sco2可以保持在足夠低的溫度下，則可以在鹽注入期間將β-二酮或其它適當?shù)囊环N或更多種提取劑與sco2共混，避免離解。

可選擇地，可以在鹽注入之后以分批方式將提取劑注入提取容器中。在任一情況下，結果都是在sco2二酮溶液中溶劑化的(選擇的)金屬絡合物的鹽溶液。然后可以將鹽溶液泵送到第二系統(tǒng)，在所述第二系統(tǒng)中調整溫度或壓力以從鹽溶液中除去金屬絡合物(產物)，而不會實質破壞熔鹽燃料中的靶。再次，可能的是，通過加熱、冷卻或兩者，金屬絡合物是從鹽溶液中可除去的，而不會將co2降至氣態(tài)(低于臨界點)。可以使用熱量來揮發(fā)金屬絡合物，使得在sco2溶液內出現(xiàn)分開的氣相?？蛇x擇地，sco2可以被冷卻或加熱到臨界點附近和高于臨界點，此時其溶解度通常隨著溫度和壓力的變化而顯著變化，產生分開的液體-金屬絡合物相，所述分開的液體-金屬絡合物相由于熱力學條件的變化而被迫使離開溶液。然后，可以將該相例如通過泵送的方式從提取系統(tǒng)轉移到被設計用于暫時或長期儲存的系統(tǒng)。無論進一步的加熱或冷卻被用于分離金屬絡合物還是其它產物，最終進一步的加熱可用于熱分解二酮，留下一種或更多種金屬裂變產物。

一種或更多種放射性同位素與源的分離

現(xiàn)在將更詳細地描述適用于一個或更多個上述的分離操作的實施方案。如上文所討論的，將期望的產物與源分離的實施方案可以包括將源材料中的至少一些暴露于提取材料中，該提取材料優(yōu)先從源材料中提取選擇的放射性同位素產物，而基本上不除去任何靶或基本上不要求靶被溶解或以其他方式要求改變靶的相或物理形式。這允許靶在很少再生或不再生或者很少分離后加工或不分離后加工的情況下、在隨后的中子轟擊中被再利用。

在實施方案中，分離過程通常涉及優(yōu)先從固相源材料中離析通過中子轟擊產生的一種或更多種期望的產物。在不使用作為提取材料的溶劑來溶解源材料或在源材料中的靶的情況下，進行分離。如上文所提及的，制靶法結合的分離可以利用來自被用于選擇性地調節(jié)和產生靶核和靶材料的核反應的反沖，使得期望的產物在分離操作中可更容易回收。對于反沖另外地和/或可選擇地，可以選擇、調節(jié)和/或利用靶和產物核之間的化學差異以實現(xiàn)一種或更多種期望的產物的優(yōu)先分離。可能期望另外的步驟來從提取材料中除去提取的放射性同位素產物，并且在隨后的步驟中，進一步純化期望的產物。另外的純化可以利用如本領域已知的任何一種或更多種適當?shù)募夹g，包括柱色譜法、沉淀、電化學、離子交換、吸附、過濾和溶劑提取。

基于源材料的組成、性質和/或形態(tài)，在多個實施方案中，核反應可以將產物核與源分離，或者可以將產物核物理地移動到源材料的可達表面附近或之上，這導致產物核更可接近提取材料，或者核反應可以誘導可以被利用來實現(xiàn)分離的化學變化?？梢栽诜蛛x過程中選擇、形成、引入和/或活化適當?shù)奶崛〔牧弦岳锰崛‘a物和靶之間的差異，其中提取產物是中子轟擊的直接(選擇的)產物或選擇的放射性同位素的間接(衰變子體)產物。期望的產物由于其在固相、液相或氣相中的化學形式的性能而易于分離。此外，該化學過程不明顯地溶解源或至少不大幅度減少靶的溶解，從而使靶處于待被改造用于進一步輻照的狀態(tài)。

多種分離處理選擇是可用的。在多個實施方案中，可以將靶從輻照發(fā)生器中除去并且處理。處理可以使用任何單一的適合的工藝和/或任何適合的工藝的組合，所述工藝包括化學、電化學、熱、過濾、壓力、流化床和氣相方法。溶液相可以包括任何包括以下的一種或更多種相：水相、有機相、離子液體、熔鹽、懸浮液和超臨界流體。氣相的化學組成也可以在氣體組成、溫度、流速、壓力等方面變化。

示例性的分離過程和方法可以包括包括以下的組的成員中的任何一個或更多個：提取、液相色譜法、氣相色譜法、毛細管色譜法、結晶、沉淀、過濾、蒸餾、分餾、電泳、毛細管電泳、磁分離、蒸發(fā)、浮選、濁點、膠束、絮凝、電化學方法、揮發(fā)和升華。分離過程可以在源的容器中進行，從而排除了從輻照容器中除去靶?？蛇x擇地，如果沒有容器，則源材料可以放置在化學反應器或其他容器內，并且然后在分離完成之后被除去用于隨后的再輻照。如果需要，分離過程可以利用自動化的化學系統(tǒng)，諸如由chemspeedtechnologies，skalar，humandiagnostics，randox生產的那些或任何其他適當?shù)淖詣踊幕瘜W系統(tǒng)。

圖7圖示適于與制靶法結合的分離一起使用的一般分離方法的實施方案。方法700從源材料獲得一種或更多種期望的產物，所述源材料先前已經被輻照使得期望的產物中至少一些分布在整個源材料中。在所示的實施方案中，在操作702中提供這樣的源材料。

在選擇操作704中，基于待除去的期望的產物和源材料的性質來選擇并制備提取材料，所述提取材料從源材料中除去一種或更多種期望的產物而基本上不溶解源材料。例如，在實施方案中，提取材料可以是溶解期望的產物但不溶解源材料中的可裂變材料的溶劑。在又另一個實施方案中，提取材料可以是含有提取劑(諸如配體)的溶劑，所述提取劑將與期望的產物結合(從而使期望的產物相對于提取材料可溶)但將不會與可裂變材料結合。如果存在多種期望的產物，則一種提取劑可能是合適的，或者可選擇地，可以選擇多種提取劑。這種配體應該是在接觸操作的溫度和壓力條件下可溶于溶劑中。

在又另一個實施方案中，并且如下文將更詳細地討論的，溶劑可以是sco2，并且選擇的一種或更多種配體與放射性同位素形成二氧化碳可溶性螯合物。再次，這種配體應該是在接觸操作的溫度和壓力條件下可溶于溶劑中。例如，對于使用sco2的除去，配體濃度可以高達0.5摩爾/升，并且溫度和接觸時間可以變化。然而，預期在1大氣壓下在低于220℃的溫度下使用30分鐘或更少的接觸時間發(fā)生充分的除去。可能的配體的實例包括氟化β-二酮和磷酸三烷基酯，或氟化β-二酮和三烷基氧膦。另外的實例包括二硫代氨基甲酸酯、硫卡巴腙、β-二酮和冠醚。也可以使用無機配體，包括硝酸鹽、硫酸鹽、硫氰酸鹽、氰酸鹽和其它類似的化合物。配體可以被提供有被選擇成增強配體結合和除去期望的產物的能力的一個或更多個官能團。這類官能團包括羥基、羰基、二酮、醛、鹵代甲?；?、碳酸酯、羧酸酯、酯、醚、過氧、胺、甲酰胺、酰亞胺、亞胺、硝酸酯、氰酸酯、硫醇、硫醚、亞磺?；?、磺?；⒘蚯杷狨?、異硫氰酸酯、磷酸酯和膦酰基基團。

接下來，在接觸操作706中，源材料被暴露于提取材料，所述接觸操作706在一些情況下可以包括將提取材料添加至源材料?？梢赃M行多種行為以增強提取材料和源材料之間的接觸，這再次取決于所涉及的組分的性質。例如，如果源材料是固體，則接觸操作706可以包括使源材料與液體提取材料接觸持續(xù)一段停留時間。結果，由于從源材料中溶解期望的放射性同位素產物而產生提取材料和放射性同位素液體混合物?？蛇x擇地，如果源材料是液體，則接觸操作706可以包括使源材料與不混溶的液體提取材料接觸持續(xù)一段停留時間。這產生含有本體材料的第一相和具有溶解的期望的產物的提取材料的第二相的兩相液體混合物。

接觸操作706還可以包括其他行為以有助于分離。例如，在實施方案中，接觸操作706包括在停留時間的至少一部分期間攪拌源材料和提取材料之一或二者。在又另一個實施方案中，接觸操作706包括在停留時間的至少一部分期間改變源材料和提取材料之一或二者的溫度。并且，在又另一個實施方案中，接觸操作706包括在停留時間的至少一部分期間改變源材料和提取材料之一或二者的壓力。

在其中源材料呈儲存在容器中的固體顆粒的形式的又另一個實施方案中，接觸操作706包括將一定量的提取材料插入容器中并將提取材料保留在容器中持續(xù)一段預定的停留時間。

在選擇的停留時間之后，在除去操作708中，從與源材料的接觸中除去現(xiàn)在包含溶解的一種或更多種期望的放射性同位素產物的提取材料。這可能涉及從源材料中簡單地排出液體提取材料，或者可能需要更主動的加工諸如使用離心力、加熱、冷卻、加壓或減壓以除去提取材料。

然后，在分離操作710中可以將一種或更多種期望的產物與提取材料分離并轉化成最終產物，基本上如上文參照圖3的最終加工操作314所描述的。

基于揮發(fā)性的分離

還將理解，在提取過程的多個實施方案中可以包括快速的、基于揮發(fā)性的分離，該分離可以用于從輻照過的源離析期望的產物?；趽]發(fā)性的分離的實施方案可以利用基于鹵化物(f^-、cl^-、br^-、i^-)、羰基(co)和二酮的配體如六氟乙酰丙酮化物(“hfac”)(圖9)的形成，以產生揮發(fā)性金屬化合物。與核材料形成揮發(fā)性氟化物是已知的。還已經檢查了氯化作用，并且發(fā)現(xiàn)與氟化物的性能相似。存在的差異可以被利用并擴展到其他鹵化物用于可調整的分離。這在凡阿耳克過程(vanarkelprocess)中很容易地進行用于從zri4中獲得純zr。在蒙德法(mondprocess)中使用羰基來形成揮發(fā)性ni物質。裂變產物mo、tc、ru和rh也形成羰基物質，其中mo(co)6是揮發(fā)性產物的主要實例。已知hfac絡合物對于一系列的元素是揮發(fā)性的。這可以提供放射性核素的快速和選擇性的分離。

基于揮發(fā)性的差異，可以利用鹵化物、羰基或hfac絡合物的形成以用于將一系列的元素與起始材料分離。靶向特定的揮發(fā)性物質的形成可以實現(xiàn)分離，所述分離可以是快速和選擇性的。另外的益處是揮發(fā)性絡合物可以用作金屬氣相沉積前體。因此，純的產物的樣品可以從在反應混合物中形成的揮發(fā)性絡合物中直接獲得。要注意的是，產物或輻照產物的衰變可能需要進一步加工以用于產物生成(例如，產物前體是源的輻照的結果)。

在實施方案中，使用蒙德法，作為先前輻照的結果具有分布在整個源材料顆粒中的⁹⁹mo固體的、呈顆粒形式的、輻照過的含有uo2的源材料可以暴露于在被保持在0.5至5大氣壓的壓力和50-60℃的溫度下的容器(vessel)、容器(container)或室中的一氧化碳。根據蒙德法，這將會將⁹⁹mo中的至少一些轉化為⁹⁹mo(co)6?？梢酝ㄟ^延長暴露時間和通過其它方法，諸如攪拌源材料以提供一氧化碳氣體與源材料的表面的更好的接觸，來產生相對更多的⁹⁹mo(co)6。⁹⁹mo(co)6的沸點(約156℃)大幅度低于uo2的熔點(約2,865℃)。因此，可以通過在一氧化碳接觸操作后將源材料的溫度升高到高于⁹⁹mo(co)6的沸點的溫度，容易地實現(xiàn)揮發(fā)。此外，通過在⁹⁹mo(co)6已被驅除之后保持溫度低于uo2的熔點，源材料不受影響并準備好用于隨后的輻照操作。

在另一個更加一般性的實施方案中，作為先前輻照的結果具有分布在整個源材料中的期望的產物的、一定量的輻照過的源材料可以在導致期望的產物形成期望的產物的揮發(fā)性化合物但不改變靶材料的條件下暴露于在容器、容器或室中的基于f^-、cl^-、br^-、i^-、co或二酮的配體?？梢酝ㄟ^延長暴露時間和通過其它方法，諸如攪拌源材料以提供與源材料的表面更好的接觸，來產生相對更多的揮發(fā)性的期望的產物。隨后，只要期望的產物化合物的沸點低于靶材料的熔點，就可以通過升高溫度來容易地實現(xiàn)揮發(fā)。剩余的源材料不受影響并準備好用于隨后的輻照操作。

超臨界二氧化碳分離

如上文所提及的，適于在制靶法結合的分離中使用的另一種分離技術是超臨界二氧化碳。本文所描述的sco2提取除了從制靶法結合的分離源除去期望的產物之外，還可適用于從核燃料中除去裂變產物。已經檢查了超臨界co2用于從水溶液和固體溶液二者中提取金屬和準金屬。因此，與各種離子液體(il)組合的sco2可用作配體以從溶液中提取金屬離子?？梢允褂妙愃频姆椒◤墓腆w材料諸如受污染的紙、織物或甚至土壤中提取金屬或準金屬。目前的使用sco2溶液的輻照過的可裂變材料再循環(huán)技術需要將輻照過的材料溶解于溶液中。使用本文描述的sco2分離技術，可以以不需要溶解的方式用sco2處理使用過的燃料源材料(包括被考慮用于熔鹽反應堆的核燃料)。例如，來自增殖和燃燒反應堆諸如行波反應堆(twr)的金屬燃料可以用sco2系統(tǒng)來處理，所述sco2系統(tǒng)不溶解u金屬，但是確實除去選擇的裂變產物(具有高的橫截面用于寄生吸收)。sco2系統(tǒng)可以能夠選擇性地除去這些元素及其相應的同位素?？扇苡趇l的元素的列表在表2中示出。

表2

在twr乏燃料中存在的選擇的元素和il溶解度。

對于il，sco2可用作將鈾引入il的手段。在其他情況下，將氧化物直接溶解到il中可以是適當?shù)摹Ｒ呀浻迷趕co2中高度可溶的氟化β-二酮化學表征了核廢料處理所關注的金屬，諸如錒系元素、鑭系元素和過渡金屬。提取可以通過使用適當?shù)尿蟿┳鳛樘崛﹣硗瓿伞＠?，已經證明了使用與磷酸三丁酯(tbp)組合的氟化二酮的la和eu提取具有大于90％有效性。在此過程中，室溫離子液體，基于咪唑鎓的1-丁基-3-甲基咪唑鎓鹽(bmim)，連同雙(三氟甲基磺?；?-酰亞胺(也稱為tf2n^-，其被恰當?shù)孛枋鰹?cf3so2)2n^-)，被用作絡合劑，因為該絡合劑溶解co2的能力。以這種方式，開發(fā)了滿水/rtil/sco2系統(tǒng)。使用其他離子液體和金屬螯合劑(提取劑)的類似過程被總結于表3中。注意，除了當使用沒有tbp的噻吩甲?；?tta)之外，用所有系統(tǒng)都提取eu和la二者。沒有tbp的噻吩甲酰基三氟丙酮(tta)只提取la而不分離(提取)eu。

例如，為了使用sco2進行除去，配體濃度可以高達0.5摩爾/升，并且溫度和接觸時間可以變化。然而，預期在1大氣壓下在低于220℃的溫度下使用30分鐘或更少的接觸時間發(fā)生充分的除去。在50℃下，在150大氣壓下，使用提取劑/sco2混合物執(zhí)行表3中進行的提取持續(xù)一小時。該提取表明，sco2分離將適用于包括核燃料、核廢料和制靶法結合的分離的源在內的輻照過的材料。此外，提取表明，β-二酮可用于在可裂變物質諸如鈾的存在下與氧化物或金屬選擇性地結合?；谠撔畔?，預期β-二酮可以用于與放射性同位素氧化物或金屬選擇性地結合，而不管可裂變材料的來源如何，基本上不溶解可裂變材料。

表3

用不同的β-二酮(含或不含tbp)從bmimtf2n中提取euiii和laiii的提取度(％)。

可能的配體的另外的實例包括二硫代氨基甲酸酯、硫卡巴腙、β-二酮和冠醚。也可以使用無機配體，包括硝酸鹽、硫酸鹽、硫氰酸鹽、氰酸鹽和其它類似的化合物。配體可以被提供有被選擇用于增強配體結合和除去期望的產物的能力的一個或更多個官能團。這類官能團包括羥基、羰基、二酮、醛、鹵代甲?；?、碳酸酯、羧酸酯、酯、醚、過氧、胺、甲酰胺、酰亞胺、亞胺、硝酸酯、氰酸酯、硫醇、硫醚、亞磺?；?、磺?；⒘蚯杷狨?、異硫氰酸酯、磷酸酯和膦?；鶊F。

一般來說，co2溶劑化的障礙是co2的低溶解本領(非極性)。金屬和金屬螯合物在sco2中具有低溶解度，其中co2溶解度參數(shù)在4-5cal/cm³范圍內。這可以通過添加親co2官能團來克服，所述親co2官能團諸如氟代醚、氟代丙烯酸酯、氟代烷基、硅酮和某些磷腈。在目前的技術中已經證明了氟化β-二酮(含和不含磷酸三丁酯)提取多種金屬。雙(三氟乙基)二硫代氨基甲酸酯展示出比未氟化的對應物更高的溶解度；氟化的為10^-4mol/l對比未氟化的為10^-6mol/l至10^-7mol/l。作為另一個實例，二乙基二硫代氨基甲酸酯(ddc)在100大氣壓下在sco2中的溶解度可以比雙(三氟乙基)二硫代氨基甲酸酯(fddc)低3-800倍。由于sco2密度變化與壓力幾乎成線性，溶解度也幾乎成線性改變，其中溶解度隨著增加的壓力而增加。

鑭系元素、錒系元素、銅、砷和銻(和輻照過的源的其它產物)可以具有大約10^-4mol/lco2的濃度。已經在目前的技術中證明，水和土壤提取具有在溶液中的螯合物與金屬的1000-10000摩爾比。

在大規(guī)模工藝中，將sco2轉換為氣相并保持經濟可能是不切實際的，因為它可能需要將co2再壓縮至超臨界狀態(tài)或穩(wěn)定供應高壓co2，更不必說限制高度可壓縮流體的高壓溶液所固有的安全風險。此外，由于可能在二氧化碳氣體中剩余的一些殘余的放射性材料或衰變產物，廢氣co2可能需要被收集在能夠進一步凈化或處置的容器中。

一些當前的技術具有“反提取”過程，其不需要將sco2氣化作為將放射性同位素與sco2分離的一部分。在這種過程中，通過使用超臨界流體以形成金屬或準金屬螯合物來從固體或液體溶液中除去金屬或準金屬物質。超臨界流體通常將含有溶劑改性劑，諸如百分之幾的h2o或meoh。然后通過使用優(yōu)選被鹵化的酸性溶液來從sco2溶液中反提取金屬或準金屬。通過反提取到另一(水)溶液，避免sco2的解壓。剩下的是攜帶選擇的放射性同位素和sco2的其他溶液，其可容易地被再利用。這在自動化系統(tǒng)和連續(xù)處理中是特別有利的，但即使在半自動化的分批處理系統(tǒng)中，在沒有增加的再加壓(repressurization)步驟的情況下再循環(huán)sco2的能力將是成本有利的。反提取可以或可以不除去具有放射性同位素的配體。在實施方案中，新鮮配體可能需要被加入到sco2中，然后其可以作為提取材料被再利用。應當注意的是，il也可以用于反提取過程。

圖10圖示從輻照過的可裂變源材料提取第一放射性同位素產物的方法的實施方案。方法1000開始于由提供操作1002所示的輻照過的可裂變源材料。除了期望的放射性同位素產物之外，輻照過的可裂變靶材料還可以含有多種放射性同位素。期望的放射性同位素產物的實例包括⁹⁹mo、²³⁸u、¹³¹i、⁵¹cr、²²⁵ra和²²⁵ac。

在配體選擇操作1006中，基于一種或更多種期望的放射性同位素產物和靶材料的性質來選擇配體。在實施方案中，選擇可溶于超臨界二氧化碳(sco2)、與期望的產物形成螯合物并且不與靶材料形成螯合物的配體。例如，在實施方案中，期望的放射性同位素產物為⁹⁹mo，輻照過的靶材料為²³⁵u，并且配體已知與鉬絡合。上文提供了其它合適的配體的實例。

接下來，在提取材料制備操作1006中，將鑒定的配體溶解在sco2中以形成sco2-配體溶液。如果選擇的配體在sco2中不是特別可溶的，則該操作1006還可以包括修飾配體以使其更可溶，諸如通過加入親co2的官能團，諸如氟代醚、氟代丙烯酸酯、氟代烷基、硅酮和某些磷腈。在實施方案中，配體可以是氟化β-二酮和磷酸三烷基酯，或氟化β-二酮和三烷基氧膦。在另一個實施方案中，配體可以選自二硫代氨基甲酸酯、硫卡巴腙、β-二酮和冠醚。

然后，在接觸操作1008中，將sco2-配體溶液放置成與輻照過的源材料接觸持續(xù)一段接觸時間。當選擇的配體與期望的產物形成絡合物時，接觸操作1008的結果是sco2-放射性同位素絡合物溶液。在實施方案中，輻照過的原料在容器中，并且接觸操作1008包括使sco2-配體溶液穿過容器。

接觸操作1008還可以包括執(zhí)行另外的行為以增強放射性同位素產物質量傳遞到sco2-配體提取材料中。例如，在其中輻照過的源材料呈在容器中的松散的顆粒或松散填充的顆粒形式的實施方案中，接觸操作1008可以包括在實質上使用容器作為填充床反應器的情況下，通過推動溶液穿過顆粒的床來使sco2-配體提取材料穿過容器。在又另一個實施方案中，sco2-配體溶液可以以足以流化容器內的多個顆粒的流速穿過容器，實際上使用容器作為流化床反應器。在又另一個實施方案中，輻照過的可裂變源材料可以是呈液體形式，并且接觸包括攪拌可裂變材料/sco2-配體溶液混合物。

在接觸時間之后，然后在除去操作1010中，從輻照過的源材料中除去sco2-放射性同位素絡合物提取溶液。在該操作中，可以注意防止可裂變靶材料與sco2-放射性同位素絡合物提取材料一起被除去，使得基本上所有的輻照過的可裂變靶材料以其初始物理形式例如粉末或陶瓷保持在一起。讀者會理解，完美的系統(tǒng)是不可能的，并且一些微量的輻照過的材料可能用提取材料被除去。然而，其中使用sco2-放射性同位素絡合物溶液除去輻照過的材料的初始量的小于1重量％或小于0.1重量％、0.01重量％或0.001重量％的系統(tǒng)將是容易實現(xiàn)的。

接下來，在分離操作1012中將期望的產物和/或期望的產物的另外的衰變子體產物與sco2分離。這可以是通過反提取sco2或可以涉及將sco2降低至亞臨界。這可以包括除去配體-產物絡合物，或者可選擇地可以包括僅除去產物。在實施方案中，使用反提取，其中從分離操作1012中也生成sco2-配體溶液，其在不對sco2配體溶液解壓和再加壓的情況下適用于再利用。在實施方案中，這可以通過使sco2-產物絡合物溶液與酸性溶液接觸，從而生成酸-產物溶液和再生的sco2-配體溶液來實現(xiàn)。

超臨界二氧化碳分離用于乏燃料的改造

金屬燃料，包括適用于開口型細棒構造(ventedpinconfigurations)和/或行波反應堆的那些金屬燃料，通常包括能夠包含在開口型(vented)鐵素體馬氏體不銹鋼覆層中的高度燃耗的金屬燃料。在壽命結束時，燃料通常具有金屬形式燃料和在燃燒循環(huán)期間從燃料中沉淀的固體裂變產物的高度多孔的基體。

圖8圖示了用于使用sco2改造核燃料的方法的實施方案。輻照后的燃料的改造通?？梢员辉O計成允許處理整個燃料組件用于裂變產物、鑭系元素或錒系元素的除去處理，而不改變核燃料組件或其中包含的燃料細棒。使用具有制靶法結合的分離的密封容器的實例，在容器操作802中，先前燃燒過的核燃料組件源材料可以被放置到可密封的壓力容器中。

然后，在操作804中，在不存在il或水性組分的情況下，用加壓的sco2和一種或更多種提取劑(例如二酮或任何其它適當?shù)膭?填充容器以產生提取材料。由于在現(xiàn)有燃料組件中用于裂變氣體排放的排氣口的存在和超臨界流體的性質，sco2-提取劑溶液將用于填充燃料細棒和多孔燃料的基體(即，超臨界流體表現(xiàn)為低表面張力、低粘度的流體，該流體填充它們被包含在其內的體積)。提取材料將開始溶劑化靶向的裂變產物(或其他材料，如果需要的話，并且選擇恰當?shù)呐潴w)，使鈾金屬基體留下不受影響。然后，裂變產物將開始擴散出燃料源材料，使得整個系統(tǒng)的濃度趨于均衡。

然后在提取材料除去操作806中，可以從壓力容器中緩慢地釋放含有溶解的裂變產物的提取材料。在除去操作806期間，可以或可以不將新的清潔的提取材料加入壓力容器中。攪拌、加熱和/或持續(xù)加壓和減壓可以應用于系統(tǒng)以提高溶劑化率。例如，系統(tǒng)可以在大于7.5mpa(在51℃下近似臨界點)下操作，并且以+/-0.1mpa振蕩以增強“泵送”提取材料進出多孔燃料。

在收集操作808中，將從系統(tǒng)中除去的、含有從使用過的燃料中除去的元素和同位素的提取材料導向另一個容器。

在操作810中，在分離容器中，可以使提取材料中的sco2低于臨界點并轉化為氣相。通過將co2降低到低于臨界點，將提取劑和裂變產物分離出co2，并作為液相收集在容器中。

接下來，可以對收集的液相提取劑和裂變產物混合物進行揮發(fā)操作812，其中使提取劑高于其揮發(fā)溫度并轉化為氣相，留下選擇的元素或同位素。這可以在與亞臨界操作810相同的分離容器中進行，或者對于該操作，可以將提取劑-裂變產物液體混合物移動到不同容器。

可以視情況而定使用該方案的變化。例如，如果選擇的提取劑和液體co2是不溶性的，則將溶液降低到低于二氧化碳的液相點(liquiduspoint)可以是優(yōu)選的。另一個替代方案可以是將超臨界溶液的溫度升高到高于提取劑的揮發(fā)點(例如大于100℃至200℃)或升高到高于分解溫度(例如大于200℃至300℃)。在任一種情況下，一旦失去提取劑，金屬就可以基本上或部分地從sco2中沉淀出來。提取劑蒸氣或分解產物的除去可以通過氣相分離或如上所述通過將co2轉化為液相來完成。此外，溶液可以將溫度或壓力從第一超臨界條件改變到第二超臨界條件，該第二條件具有的提取劑的溶解度低于第一條件的溶解度。通過該方法，可以在不離開超臨界狀態(tài)的情況下回收全部或部分提取劑。

從燃料組件中除去裂變產物可以大大提高燃料組件的可處置性，因為>90％的靶向的裂變產物可以被除去，其中>90％能夠用多次sco2溶液處理而被除去。在一些情況下，應用多個循環(huán)可以是有利的，諸如重復的處理或多次不同的處理，每次處理使用不同的提取材料，以增加裂變產物的除去。例如，在一些情況下，兩次處理可以給出99％的可接近的裂變產物的除去，而三次處理會給出99.9％等等。任何適當?shù)囊蛩乜梢杂糜诖_定加工處理的次數(shù)和/或類型，并且可以基于溶解或粘在其中sco2溶液不能滲入的固體燃料基體中的裂變產物。然而，應當注意的是，可以可能的是，在允許溶液可溶性金屬擴散離開燃料基體并且擴散進入溶液的溫度和時間尺度下進行操作。這可以降低乏燃料組件的短期熱負荷，減少處理和運送該組件的危險，并使該組件更適用于長期生效的處置。

乏燃料處置的替代方案是除去裂變產物之后，在制靶法結合的分離方法中再利用該燃料組件作為源，諸如上文描述的。燃料組件可以被運送到用于此的制靶法結合的分離設施或在產生乏燃料的相同的設施中被加工。燃料組件可以在不經修改的情況下被用作源，或者其可以被加工以改善制靶法結合的分離的效果，諸如通過將乏燃料轉化成顆粒，該顆粒具有對于制靶法結合的分離設施感興趣的放射性同位素產物適當?shù)某叽纭?/p>

例如，在實施方案中，設施是增殖和燃燒型反應堆諸如twr。在該實施方案中，可以除去裂變產物，并且然后在用于溶劑化的壓力容器內進行熱-機械處理。熱-機械處理修改了結構材料，用于持續(xù)的反應堆內使用。為了加強處理，在除去裂變產物之后，可以使容器和所包含的組件達到顯著更高的溫度(可以使其超過燃料熔點)和壓力(約10mpa(10’sofmpa’s))。

使用制靶法結合的分離的系統(tǒng)可以在壽命結束之前通過以下除去裂變產物：將分離工藝諸如sco2工藝并入燃料管理或“倒換”循環(huán)中以在輻照期間(反應堆的操作)周期性地除去裂變產物。例如，一些twr再加燃料系統(tǒng)并入用于將組件升高到容器外的密封外殼。在這種系統(tǒng)中，現(xiàn)有的外殼還具有冷卻能力來管理組件的衰變熱?？梢允惯@些系統(tǒng)更加堅固，使得裂變產物可以以最小的系統(tǒng)修改在安全殼中被除去。這允許sco2提取作為倒換操作的組成部分被完成。由于sco2的高密度，這種系統(tǒng)將不需要大的容器和管道。大于10^-4kg金屬/kg溶液的濃度是可能的。在壽命結束時，每個組件含有最大量的裂變產物，大約50kg。溶液密度約為1000kg/m³。因此，在一些情況下，只需要5m³的sco2溶液，以在單個組件中包含所有裂變產物。以更頻繁的間隔處理組件會明顯減小該最大體積。此外，由于co2可以與裂變產物分離并重新進入系統(tǒng)，因此可以額外減少庫存。

輻照過的材料的再加工

圖12圖示用于使用制靶法結合的分離而選擇性地生成期望的放射性同位素的方法的可選擇的實施方案。圖12的方法與圖13的方法的差異在于輻照過的靶材料被提供作為起始材料，因此限制了可以選擇哪種期望的產物的選項。例如，這可以當一定量的乏核燃料是可用的并且期望使用制靶法結合的分離來從乏燃料中回收一定價值時發(fā)生。這樣的實例包括從²²³u產生²²³ra，²²³u是來自釷燃料循環(huán)的廢產物。

方法1200開始于操作1201，其中提供一定量的輻照過的源材料，該輻照過的源材料可以包括待用于制靶法結合的分離中一些量的靶和輔助材料二者。初始源材料可以是乏核燃料、含有一定量的可裂變材料的核廢料或一些其它材料，并且可以包括如上文所描述的任何靶材料。

然后，在表征操作1202中，表征初始源材料以確定什么放射性同位素在該材料內。初始源材料可以或可以不適用于在不進行進一步加工和/或初始源材料并入源材料的情況下進行制靶法結合的分離。因此，表征操作1202還確定初始材料的形式是否可被修改以增強任何特定的放射性同位素的分離。

然后執(zhí)行類似于上文參照圖3所描述的操作的選擇操作1204。然而，在該操作1204中，由于初始源材料是已知的，所以可以選擇的放射性同位素的范圍限于可以從初始材料獲得的放射性同位素。在實施方案中，可以選擇多于一種放射性同位素。

如已經提到的，一些期望的放射性同位素可以不是輻照操作的直接產物。在那些情況下，選擇操作1204可以同樣地被認為是選擇衰變鏈或選擇衰變鏈中的任何放射性同位素。

然后可以執(zhí)行材料加工操作1206。將初始源材料加工成一個或更多個源。在其中將發(fā)生再輻照的實施方案中，該加工可以基于選擇的放射性同位素的反沖距離來完成，如參照圖3所描述的。加工操作1206可以像將初始源材料放置在容器中一樣簡單。在另一個實施方案中，可以物理和/或化學地加工初始源材料，以使源材料的形式更適合于分離操作。例如，可以將初始材料壓碎并篩分以生成具有選擇的粒徑的顆粒。如上文所提及的，如果初始源材料將被再輻照，該尺寸定制可以基于選擇的放射性同位素的反沖距離來完成。如本文所描述的，這樣的加工還可以包括將顆粒燒結成陶瓷。關于靶、源材料和加工操作1206的實施方案的另外的細節(jié)將在下文參照圖5討論。

加工操作1206可以包括為源材料進一步選擇、產生和/或提供合適的容器。在其中將發(fā)生使用中子的再輻照的實施方案中，容器可以由中子透明的材料制成，使得中子能夠穿過容器。如果再輻照將不發(fā)生，則可以選擇中子吸收材料的容器。容器可以呈任何合適的形狀和形式，并且可以設置有一個或更多個閥，用于允許容易地引入和/或除去提取材料。

在已經產生一個或更多個源之后，執(zhí)行分離操作1208，從源材料中提取一種或更多種期望的產物的原子。如上文所提及的，期望的產物可以是選擇的放射性同位素、選擇的放射性同位素的衰變子體、或如在⁹⁹mo的情況下的二者。該操作1208可以包括將一個或更多個源運送到分離設施/設備，例如通過如上文所描述的輸送機系統(tǒng)。在分離操作1208的實施方案中，源材料暴露于提取材料，諸如溶劑，所述提取材料優(yōu)先從源中提取期望的產物而基本上不溶解源材料中的剩余的靶材料。例如，在一個實施方案中，源處于固相并且在整個輻照和分離操作中保持在固相。

在圖12中所示的實施方案中，可以執(zhí)行任選的再輻照操作1210。在該操作中，在再輻照操作1210中，源暴露于中子持續(xù)一定輻照時間段。該操作1210可以包括將一個或更多個源運送到用于安全輻照的輻照設施/設備，例如通過上文所描述的輸送帶。在輻照操作1210中，源材料暴露于中子，從而導致源材料中的至少一些原子經歷核裂變或中子俘獲以產生選擇的放射性同位素的原子。這導致再輻照過的源材料，其含有在減少量的未反應的靶中的一些量的選擇的放射性同位素產物，如參考圖11所討論的。此外，由于來自裂變反應的反沖，新產生的選擇的放射性同位素的原子中的至少一些相對于源材料中剩余的未反應的靶移動反沖距離。如上文所描述的，選擇的放射性同位素產物的反沖可以使該放射性同位素對于提取材料更可達到，諸如通過使放射性同位素產物更接近源材料的可達表面，這然后可以改善通過提取材料的提取。

在其中源包括容器的實施方案中，在分離操作1208期間，可以或可以不從容器中除去源材料。分離操作1208還可以包括靶的再生以使其為隨后的輻照做準備。這可以涉及一個或更多個洗滌操作，以在隨后的輻照之前從源材料中除去提取材料。

在分離操作1208之后，可以再輻照相同的源以產生更多的選擇的放射性同位素，這允許輻照操作1210和分離操作1208重復多次而基本上不溶解、改變或除去源中任何質量的剩余的靶材料(除了作為裂變反應的結果)。如上文所討論的，這與用單次中子暴露將可能的情況相比，允許可裂變材料更有效地轉化成期望的產物。

方法1200還包括最終加工操作1214，其將提取的放射性同位素產物轉化成適合于商業(yè)用途的最終產物或最終形式，如參照圖3所描述的。在實施方案中，最終加工操作1214包括將放射性同位素并入到子體同位素發(fā)生器中，如上文所描述的。

將清楚的是，本文描述的系統(tǒng)和方法很好地適于實現(xiàn)所提及的目的和優(yōu)點以及其中固有的目的和優(yōu)點。本領域技術人員將認識到，本說明書中的方法和系統(tǒng)可以以許多方式實現(xiàn)，并且因此不應受前述示例性實施方案和實例的限制。在這點上，可以將本文描述的不同實施方案的任何數(shù)量的特征組合成一個單個實施方案，并且具有少于或者多于本文描述的所有特征的可選擇的實施方案是可能的。

雖然為了本公開內容的目的已經描述了多個實施方案，但可以進行多種改變和修改，這些改變和修改完全在本文描述的技術的范圍內。例如，制靶法結合的分離可以適于從由固體核廢料制成的源中除去包含毒物或其他核污染物的裂變產物?？梢赃M行許多其他修改，所述其他修改將容易地由本領域技術人員想到它們，并且其涵蓋在本公開內容的精神中并且如所附的權利要求中所限定。