相關(guān)申請(qǐng)

本申請(qǐng)作為pct國際申請(qǐng)于2015年12月28日提交，并要求2014年12月29日提交的第62/097,235號(hào)、2014年12月31日提交的第62/098,984號(hào)和2015年9月30日提交的第62/234,889號(hào)的美國臨時(shí)申請(qǐng)的權(quán)益，所述申請(qǐng)通過引用并入本文。

本申請(qǐng)還涉及于2015年12月23日提交的標(biāo)題為“targetrycoupledseparations”的美國專利申請(qǐng)第________號(hào)[代理人案號(hào)14-001-ut1-us-inn]，該專利申請(qǐng)關(guān)于其公開和教導(dǎo)的所有內(nèi)容通過引用專門并入本文。

簡介

核反應(yīng)堆的幾種可選擇的設(shè)計(jì)已成為調(diào)查對(duì)象。其中兩種是熔鹽反應(yīng)堆和行波反應(yīng)堆。

在熔鹽反應(yīng)堆中，將諸如鈾或釷的放射性燃料溶解在氟化物鹽或氯化物鹽中以形成被稱為“燃料鹽”的溶液。在正常條件下的燃料鹽是穩(wěn)定的固體材料，但當(dāng)加熱到高于約500℃時(shí)，它成為液體。在熔鹽反應(yīng)堆中，液體燃料鹽既用作熱源又用作有助于從反應(yīng)堆中除去熱量的傳熱流體。燃料鹽的管被設(shè)置在反應(yīng)堆堆芯中，如果易裂變材料的濃度足夠高，則可產(chǎn)生持續(xù)的裂變反應(yīng)，導(dǎo)致燃料鹽的溫度升高。在一種設(shè)計(jì)中，然后可以將加熱的燃料鹽泵送通過熱交換器以將熱量傳遞到不同的傳熱流體(例如水或另一種熔鹽)。在可選擇的設(shè)計(jì)中，第二傳熱流體可以圍繞加熱的燃料鹽的固定管流動(dòng)。在任一設(shè)計(jì)中，然后第二傳熱流體直接或間接地被使用以產(chǎn)生用于有益用途的功率(power)。熔鹽反應(yīng)堆被認(rèn)為比一些其他設(shè)計(jì)更安全，因?yàn)樵诎l(fā)生事故的情況下，燃料鹽將返回到安全狀態(tài)的固體。該設(shè)備可以在接近大氣壓力下、采用在環(huán)境溫度下返回固體形式的冷卻劑來操作。此特征簡化了該設(shè)備，并實(shí)現(xiàn)了安全系統(tǒng)，該安全系統(tǒng)不需要外部電功率來安全關(guān)閉，從而確保了對(duì)于公眾更高的安全性。

在有時(shí)也被稱為核裂變爆燃波反應(yīng)堆(nuclearfissiondeflagrationwavereactor)或核-燃燒-波反應(yīng)堆(nuclear-burning-wavereactor)的行波反應(yīng)堆(twr)中，主要的反應(yīng)堆部件是填充有液體鈉冷卻劑的反應(yīng)堆容器和反應(yīng)堆堆芯。將反應(yīng)堆堆芯浸沒在反應(yīng)堆容器中的鈉池中。堆芯的中心是幾根濃縮鈾(u-235)棒，其被貧化鈾(u-238)棒包圍。u-235充當(dāng)點(diǎn)火劑(igniter)，反沖式啟動(dòng)(kickstart)行波反應(yīng)-行進(jìn)穿過鈾棒的、緩慢移動(dòng)的裂變平行波的鏈?zhǔn)椒磻?yīng)。這些平行波在堆芯的中心開始，這緩慢消耗燃料并在堆芯中產(chǎn)生熱量。鈉冷卻劑用于從堆芯中除去熱量。安全殼圍繞反應(yīng)堆容器以防止在不太可能的從反應(yīng)堆容器泄漏的情況下鈉冷卻劑的損失。泵使主鈉冷卻劑(primarysodiumcoolant)在反應(yīng)堆堆芯和位于池中的中間熱交換器之間循環(huán)。這些熱交換器在熱交換器的另一側(cè)具有非放射性的中間鈉冷卻劑。加熱的中間冷卻劑循環(huán)到蒸汽發(fā)生器，蒸汽發(fā)生器產(chǎn)生蒸汽以驅(qū)動(dòng)發(fā)電機(jī)的渦輪機(jī)。

理論上，twr不需要燃料再處理，使用貧化鈾或天然鈾作為其主要燃料，在啟動(dòng)時(shí)只需要少量的濃縮鈾，并且決不需要再加燃料。此堆芯的壽命取決于鈾的初始裝料的大小和反應(yīng)堆操作期間實(shí)現(xiàn)的燃料燃耗。

核材料處理

本公開內(nèi)容描述了用于使用超臨界流體諸如超臨界二氧化碳處理核燃料的系統(tǒng)和方法。公開了向超臨界流體添加多種配體，其中可以選擇一種或更多種配體以選擇性地從核燃料中除去一種或更多種裂變產(chǎn)物。核燃料可以在核反應(yīng)堆內(nèi)處理，或可以在處理前從反應(yīng)堆中除去。本公開內(nèi)容還提出了用于在例如熔鹽快堆、行波反應(yīng)堆和容器化熔鹽反應(yīng)堆中用超臨界流體進(jìn)行液體核燃料處理的方法和系統(tǒng)。

本公開內(nèi)容的一個(gè)方面是核裂變反應(yīng)堆，其包括容納一些燃料鹽的反應(yīng)堆堆芯，所述燃料鹽包含至少一些可裂變材料。反應(yīng)堆適于在燃料鹽中產(chǎn)生鏈?zhǔn)椒磻?yīng)，從而在燃料鹽中產(chǎn)生熱量和裂變產(chǎn)物。提供至少一個(gè)熱交換器以將熱量從燃料鹽傳遞到冷卻劑，并且還提供將冷卻劑中的熱量轉(zhuǎn)換成功率的發(fā)電單元。反應(yīng)堆還被提供有超臨界流體分離系統(tǒng)，該超臨界流體分離系統(tǒng)適于從燃料鹽中除去至少一定量的裂變產(chǎn)物。在非原位處理實(shí)施方案中，超臨界流體分離系統(tǒng)包括：使燃料鹽與超臨界流體接觸的超臨界流體接觸容器；使燃料鹽在反應(yīng)堆堆芯和超臨界流體接觸容器之間循環(huán)的燃料鹽轉(zhuǎn)移單元；流體連接到超臨界流體接觸容器的超臨界流體源；以及控制燃料鹽在反應(yīng)堆堆芯和超臨界流體接觸容器之間的轉(zhuǎn)移并控制超臨界流體從超臨界燃料源轉(zhuǎn)移通過超臨界流體接觸容器的控制器。超臨界流體可以包含至少一種配體，當(dāng)配體接觸燃料鹽中的至少一種裂變產(chǎn)物時(shí)，所述配體將所述至少一種裂變產(chǎn)物溶解到超臨界流體中。超臨界流體分離系統(tǒng)還可以包括分離容器，分離容器流體連接到接觸容器，以接收從接觸容器流出的超臨界流體和裂變產(chǎn)物的混合物并將至少一定量的裂變產(chǎn)物與超臨界流體分開。在實(shí)施方案中，超臨界流體是含有溶解至少一種裂變產(chǎn)物的配體的超臨界二氧化碳。

當(dāng)將燃料鹽從反應(yīng)堆堆芯轉(zhuǎn)移到接觸容器或從接觸容器轉(zhuǎn)移到反應(yīng)堆堆芯時(shí)，燃料鹽轉(zhuǎn)移單元取決于實(shí)施方案可以或可以不將燃料鹽保持在熔融狀態(tài)。同樣地，燃料鹽在接觸容器中時(shí)與超臨界流體接觸期間可以或可以不保持在熔融狀態(tài)。當(dāng)燃料鹽轉(zhuǎn)移單元在將燃料鹽從反應(yīng)堆堆芯轉(zhuǎn)移到接觸容器時(shí)將燃料鹽保持在熔融狀態(tài)時(shí)，接觸容器可以包括熔融燃料鹽注入器(injector)和接觸容器環(huán)境控制系統(tǒng)?？刂破鬟€可以以下述的方式操作注入器和環(huán)境控制系統(tǒng)：使熔融燃料鹽在注入到接觸容器中后凝固成燃料鹽顆粒。燃料鹽轉(zhuǎn)移單元還可以在固體燃料鹽顆粒接觸超臨界流體之后從接觸容器中除去所述顆粒。然后，燃料鹽轉(zhuǎn)移單元可以將燃料鹽顆粒熔化成熔融狀態(tài)，然后將熔融燃料鹽返回到反應(yīng)堆堆芯?？蛇x擇地，轉(zhuǎn)移單元可以將固體燃料鹽顆粒返回到反應(yīng)堆堆芯。在實(shí)施方案中，燃料鹽注入器可以包括一個(gè)或更多個(gè)噴嘴，所述一個(gè)或更多個(gè)噴嘴適于將熔融燃料鹽分散成容納在接觸容器中的超臨界流體內(nèi)的液滴噴霧(sprayofdrops)，其中接觸容器通過環(huán)境控制系統(tǒng)被保持在導(dǎo)致所分散的熔融燃料鹽固化成燃料鹽顆粒的溫度和壓力下。在實(shí)施方案中，接觸容器環(huán)境控制系統(tǒng)可以包括以下中的一個(gè)或更多個(gè)：壓力傳感器；溫度傳感器；加熱器；熱交換器；控制熔融燃料鹽進(jìn)入接觸容器的流量的燃料鹽注入閥；控制超臨界流體進(jìn)入接觸容器的流量的超臨界流體注入閥；以及控制超臨界流體流出接觸容器的流量的超臨界流體提取閥。

本公開內(nèi)容的另一方面是核裂變反應(yīng)堆，其具有適于使超臨界流體穿過燃料鹽容器的超臨界流體提取系統(tǒng)。核裂變反應(yīng)堆包括：一個(gè)或更多個(gè)燃料鹽容器，其包括容納一定數(shù)量的燃料鹽的第一燃料鹽容器，所述一定數(shù)量的燃料鹽包含至少一些可裂變材料；反應(yīng)堆堆芯，其適于至少容納第一燃料鹽容器，并且適于在燃料鹽中產(chǎn)生鏈?zhǔn)椒磻?yīng)，從而在燃料鹽中產(chǎn)生熱量；至少一個(gè)熱交換器，其適于將熱量從燃料鹽傳遞到冷卻劑；和超臨界流體提取系統(tǒng)。超臨界流體提取系統(tǒng)還包括：超臨界流體源，其與第一燃料鹽容器是可流體連接的，當(dāng)連接時(shí)，所述超臨界流體源能夠?qū)⒊R界流體遞送到第一燃料鹽容器中；分離容器，其與第一燃料鹽容器是可流體連接的，所述分離容器接收來自第一燃料鹽容器的超臨界流體；以及控制器，其控制超臨界流體從所述源通過第一燃料鹽容器轉(zhuǎn)移到分離容器中。核裂變反應(yīng)堆還可以包括容器轉(zhuǎn)移單元，所述容器轉(zhuǎn)移單元將燃料鹽容器在反應(yīng)堆堆芯和分離系統(tǒng)之間轉(zhuǎn)移。分離系統(tǒng)可以進(jìn)一步適于當(dāng)燃料鹽容器在反應(yīng)堆堆芯中時(shí)使超臨界流體穿過燃料鹽容器。

在實(shí)施方案中，超臨界流體是含有溶解至少一種裂變產(chǎn)物的配體的超臨界二氧化碳。配體可以選自銅鐵試劑、氯苯胺酸(chloroanillicacid)、β-二酮、n-苯甲?；?n-苯基羥胺、α-二氧肟(α-dioximines)、二氨基聯(lián)苯胺、卟啉化合物諸如卟吩、8-羥基喹啉、亞硝基萘酚類、亞硝基苯酚類、乙二胺四乙酸、二苯卡巴肼、二苯卡巴腙、偶氮氧化偶氮bn(azoazoxybn)、二乙基二硫代氨基甲酸鈉、雙硫腙、鉍試劑ii(bismuthiolii)、硫代噻吩甲?；?、硫代喔星(thioxine)、硫代次膦酸、硫化膦、硫代磷酸(phosphorothioicacid)和磷酸三丁酯。

本公開內(nèi)容的又另一方面是包括超臨界流體分離系統(tǒng)的行波反應(yīng)堆。行波反應(yīng)堆包括：反應(yīng)堆堆芯，其容納具有至少一個(gè)燃料細(xì)棒的第一燃料組件，該至少一個(gè)燃料細(xì)棒含有裂變產(chǎn)物和包含至少一些可裂變材料的燃料材料；容納主鈉冷卻劑的反應(yīng)堆容器，其中反應(yīng)堆堆芯在反應(yīng)堆容器內(nèi)并與主鈉冷卻劑接觸；組件倒換系統(tǒng)(assemblyshufflingsystem)，其適于將第一燃料組件從反應(yīng)堆堆芯內(nèi)的第一位置移動(dòng)到反應(yīng)堆堆芯內(nèi)的第二位置；以及超臨界流體分離系統(tǒng)，其從在第一燃料組件中的燃料材料中除去裂變產(chǎn)物。超臨界流體分離系統(tǒng)還可以包括：與第一燃料組件可流體連接的超臨界流體源，其將超臨界流體遞送到第一燃料組件中；與第一燃料組件可流體連接的分離容器，其接收來自第一燃料組件的超臨界流體；以及控制器，其控制超臨界流體從所述源通過第一燃料組件轉(zhuǎn)移到分離容器中。超臨界流體源可以與第一燃料組件中的至少一個(gè)細(xì)棒是可流體連接的，并且可以將超臨界流體遞送到所述至少一個(gè)細(xì)棒中。超臨界流體分離系統(tǒng)還可以包括與第一燃料組件中的至少一個(gè)細(xì)棒是可流體連接的分離容器，其接收來自在第一燃料組件中的至少一個(gè)細(xì)棒的超臨界流體；以及控制器，其控制超臨界流體從所述源通過第一燃料組件的至少一個(gè)細(xì)棒轉(zhuǎn)移進(jìn)入分離容器中。組件倒換系統(tǒng)可以適于從反應(yīng)堆堆芯中除去第一組件，并且超臨界流體分離系統(tǒng)可以當(dāng)?shù)谝唤M件在反應(yīng)堆堆芯外部時(shí)從第一組件中除去裂變產(chǎn)物。在可選擇的實(shí)施方案中，組件倒換系統(tǒng)可以進(jìn)一步適于在將第一組件移動(dòng)到第二位置之前將第一組件從第一位置移動(dòng)到反應(yīng)堆堆芯內(nèi)的中間位置，并且超臨界流體分離系統(tǒng)可以當(dāng)?shù)谝唤M件在反應(yīng)堆堆芯內(nèi)的中間位置時(shí)從第一組件中除去裂變產(chǎn)物。在又另一個(gè)實(shí)施方案中，超臨界流體分離系統(tǒng)可以當(dāng)?shù)谝唤M件在反應(yīng)堆堆芯內(nèi)的第一位置時(shí)從第一組件中除去裂變產(chǎn)物。

行波反應(yīng)堆可以包括接收來自超臨界流體分離系統(tǒng)的裂變產(chǎn)物的裂變產(chǎn)物處理系統(tǒng)。行波反應(yīng)堆還可以包括在行波反應(yīng)堆的操作期間監(jiān)測燃料材料的擴(kuò)張(expansion)的膨脹監(jiān)測裝置(swellingmonitoringdevice)，并且控制器可以基于燃料材料的擴(kuò)張來控制超臨界流體的轉(zhuǎn)移。行波反應(yīng)堆還可以包括監(jiān)測冷卻劑中的裂變產(chǎn)物的濃度的冷卻劑監(jiān)測裝置，并且控制器可以基于冷卻劑中的裂變產(chǎn)物的濃度來控制超臨界流體的轉(zhuǎn)移。超臨界流體分離系統(tǒng)可以進(jìn)一步適于從主鈉冷卻劑中除去裂變產(chǎn)物。行波反應(yīng)堆還可以包括適于將第一燃料組件保持在氬氣中的轉(zhuǎn)移容器，并且超臨界流體分離系統(tǒng)可以進(jìn)一步適于從已經(jīng)暴露于第一燃料組件的氬氣中除去裂變產(chǎn)物。行波反應(yīng)堆還可以包括冷卻劑清潔系統(tǒng)，所述冷卻劑清潔系統(tǒng)包括從主鈉冷卻劑除去裂變產(chǎn)物的吸收器(absorber)，并且超臨界流體分離系統(tǒng)可以適于從吸收器中除去裂變產(chǎn)物。

在實(shí)施方案中，超臨界流體是含有溶解至少一種裂變產(chǎn)物的配體的超臨界二氧化碳。配體可以選自銅鐵試劑、氯苯胺酸、β-二酮、n-苯甲?；?n-苯基羥胺、α-二氧肟、二氨基聯(lián)苯胺、卟啉化合物諸如卟吩、8-羥基喹啉、亞硝基萘酚類、亞硝基苯酚類、乙二胺四乙酸、二苯卡巴肼、二苯卡巴腙、偶氮氧化偶氮bn、二乙基二硫代氨基甲酸鈉、雙硫腙、鉍試劑ii、硫代噻吩甲?；⒘虼感?、硫代次膦酸、硫化膦、硫代磷酸和磷酸三丁酯。

本公開內(nèi)容的又另一方面是操作核裂變反應(yīng)堆的方法。在這方面，該方法包括：用含可裂變材料的初始燃料對(duì)反應(yīng)堆堆芯進(jìn)行裝料；在反應(yīng)堆堆芯中維持第一鏈?zhǔn)椒磻?yīng)持續(xù)一段時(shí)間，從而產(chǎn)生部分反應(yīng)的燃料，所述部分反應(yīng)的燃料含有比在初始燃料中少的可裂變材料以及比在初始燃料中多的至少一些量的裂變產(chǎn)物；使部分反應(yīng)的燃料中的至少一些與含有與至少一種裂變產(chǎn)物形成金屬絡(luò)合物的至少一種配體的超臨界流體接觸，從而產(chǎn)生超臨界流體和裂變產(chǎn)物的混合物、以及含有比在部分反應(yīng)的燃料中較低量的裂變產(chǎn)物的再生燃料；使超臨界流體和裂變產(chǎn)物的混合物中的至少一些與再生燃料分離；在再生燃料中引發(fā)第二鏈反應(yīng)；并且從超臨界流體和裂變產(chǎn)物的混合物中提取裂變產(chǎn)物中的至少一些。在該方法中，接觸可以在不將部分反應(yīng)的燃料中的至少一些從反應(yīng)堆堆芯中除去的情況下在所述部分反應(yīng)的燃料中的至少一些上進(jìn)行。在該方法中，所述接觸操作可以在不中斷反應(yīng)堆堆芯中的第一鏈反應(yīng)的情況下進(jìn)行。該方法還可以包括：在不中斷第一鏈?zhǔn)椒磻?yīng)的情況下從反應(yīng)堆堆芯中除去部分反應(yīng)的燃料中的至少一些；在從反應(yīng)堆堆芯中除去所述部分反應(yīng)的燃料中的至少一些之后進(jìn)行所述接觸操作；并使再生燃料返回到反應(yīng)堆堆芯。該方法可以包括在不中斷第一鏈?zhǔn)椒磻?yīng)的情況下使再生燃料返回到反應(yīng)堆。

在該方法中，核裂變反應(yīng)堆可以是行波反應(yīng)堆，并且該方法還可以包括：用包含含有可裂變材料的初始燃料的多個(gè)細(xì)棒對(duì)反應(yīng)堆堆芯進(jìn)行裝料；在反應(yīng)堆堆芯的增殖-燃燒區(qū)域(breed-burnregion)中維持第一鏈反應(yīng)持續(xù)一段時(shí)間，從而產(chǎn)生含有部分反應(yīng)的燃料的至少一個(gè)細(xì)棒；將含有部分反應(yīng)的燃料的至少一個(gè)細(xì)棒移動(dòng)到反應(yīng)堆內(nèi)的不同位置；并且在移動(dòng)操作期間或之后，通過使含有至少一種配體的超臨界流體穿過至少一個(gè)細(xì)棒來接觸至少一個(gè)細(xì)棒中的部分反應(yīng)的燃料，以獲得含有再生燃料的至少一個(gè)細(xì)棒。移動(dòng)操作可以是細(xì)棒倒換操作的一部分。在該方法中，可以通過將含有再生燃料的至少一個(gè)細(xì)棒置于反應(yīng)堆堆芯的增殖-燃燒區(qū)域中的位置來實(shí)現(xiàn)在再生燃料中引發(fā)第二鏈?zhǔn)椒磻?yīng)。

在該方法中，核裂變反應(yīng)堆可以是熔鹽反應(yīng)堆，并且接觸操作可以在不將部分反應(yīng)的熔鹽燃料從反應(yīng)堆堆芯中除去的情況下在所述部分反應(yīng)的熔鹽燃料上進(jìn)行。該方法還可以包括：在不中斷第一鏈?zhǔn)椒磻?yīng)的情況下從反應(yīng)堆堆芯中除去部分反應(yīng)的熔鹽燃料中的至少一些；在從反應(yīng)堆堆芯中除去所述部分反應(yīng)的熔鹽燃料中的至少一些之后進(jìn)行接觸操作；并使再生熔鹽燃料返回到反應(yīng)堆堆芯。該方法還可以包括在不中斷第一鏈?zhǔn)椒磻?yīng)的情況下使再生熔鹽燃料返回到反應(yīng)堆。

通過以下詳述的閱讀和相關(guān)附圖的綜述，表征本文描述的系統(tǒng)和方法的這些和多種其他特征以及優(yōu)點(diǎn)將是明顯的。另外的特征在以下描述中闡明，并且部分從描述中將是明顯的，或者可以通過該技術(shù)的實(shí)踐來得知。該技術(shù)的益處和特征將通過書面說明書及其權(quán)利要求書以及附圖中特別指出的結(jié)構(gòu)來實(shí)現(xiàn)和獲得。

應(yīng)理解，前述一般性描述和以下詳述都是解釋性的，并且意圖提供如所要求權(quán)利的本發(fā)明的進(jìn)一步的解釋。

附圖簡述

構(gòu)成本申請(qǐng)的一部分的以下附圖示出了所描述的技術(shù)，并且不意味著以任何方式限制如所要求權(quán)利的本發(fā)明的范圍，該范圍應(yīng)以所附權(quán)利要求為依據(jù)。

圖1圖示了根據(jù)本公開內(nèi)容的一個(gè)或更多個(gè)實(shí)施方案的熔鹽快譜核反應(yīng)堆(moltensaltfastspectrumnuclearreactor)的簡化示意圖。

圖2a和圖2b圖示了根據(jù)本公開內(nèi)容的一個(gè)或更多個(gè)實(shí)施方案的具有設(shè)置在反應(yīng)堆的一個(gè)或更多個(gè)內(nèi)表面上的保護(hù)層的熔鹽快譜核反應(yīng)堆的簡化示意圖。

圖3圖示了使用熔融氯化物快堆用于從核反應(yīng)發(fā)電的核電站的實(shí)施方案。

圖4圖示了熔鹽核反應(yīng)堆的簡化示意圖的另一個(gè)實(shí)施方案。

圖5是示例性超臨界流體處理系統(tǒng)的實(shí)施方案的方框流程圖。

圖6是用于用超臨界流體處理系統(tǒng)處理燃料鹽反應(yīng)堆的方法的實(shí)施方案。

圖7是與示例性超臨界流體處理部件一起使用的示例性燃料鹽反應(yīng)堆的方框流程圖。

圖8是與示例性超臨界流體處理部件一起使用的示例性容器化(containerized)燃料鹽反應(yīng)堆的方框流程圖。

圖9是與圖5的示例性超臨界流體處理部件一起使用的示例性行波反應(yīng)堆的方框流程圖。

圖10是用于用超臨界流體分離來操作反應(yīng)堆的方法的實(shí)施方案。

詳述

本公開內(nèi)容描述了用于使用超臨界流體諸如超臨界二氧化碳處理核燃料的系統(tǒng)和方法。公開了向超臨界流體添加多種配體，其中可以選擇一種或更多種配體以選擇性地從核燃料中除去一種或更多種裂變產(chǎn)物。核燃料可以在核反應(yīng)堆內(nèi)處理，或可以在處理前從反應(yīng)堆中除去。本公開內(nèi)容還提出了用于在例如熔鹽快堆、行波反應(yīng)堆和容器化熔鹽反應(yīng)堆中用超臨界流體進(jìn)行液體核燃料處理的方法和系統(tǒng)。

如本文所用，可裂變材料包括當(dāng)暴露于低能熱中子或高能中子時(shí)能夠經(jīng)歷裂變的任何核素。此外，為了本公開內(nèi)容的目的，可裂變材料包括任何易裂變材料、任何增殖性材料(fertilematerial)或易裂變材料與增殖性材料的組合。如本文所用，直接裂變產(chǎn)物是在易裂變原子的裂變之后留下的原子。如本文所用，間接裂變產(chǎn)物是由直接裂變產(chǎn)物的放射性衰變產(chǎn)生的衰變子體、衰變第三代子體等。然而，在任何給定的時(shí)間點(diǎn)，一些量的特定種類的裂變產(chǎn)物化合物(諸如⁹⁹mo)將是直接產(chǎn)物，并且剩余量將是間接產(chǎn)物，因?yàn)榭纱嬖诙鄠€(gè)在起作用的衰變鏈。如本文所用，燃料鹽可以包括目標(biāo)材料(可經(jīng)歷裂變的材料)以及輔助材料(包括燃料中的輻射后的裂變產(chǎn)物(post-radiationfissionproduct)和不易裂變鹽)。

所公開的處理系統(tǒng)和方法可以與熔鹽反應(yīng)堆設(shè)計(jì)和相關(guān)系統(tǒng)一起使用，其中熔鹽包括熔融氟化物燃料鹽、熔融氯化物燃料鹽、uclxfy種類的燃料鹽以及溴化物燃料鹽。設(shè)想了鈾和其他可裂變元素的二元氯化物燃料鹽(binarychloridefuelsalt)、三元氯化物燃料鹽和四元氯化物燃料鹽。本公開內(nèi)容還提供了用于制造這類燃料鹽、用于產(chǎn)生減少反應(yīng)堆部件的腐蝕的鹽、以及用于產(chǎn)生不適用于武器應(yīng)用的燃料鹽的鹽的方法和系統(tǒng)。

準(zhǔn)金屬是兼具金屬和非金屬性質(zhì)的元素，并且包括砷、硒和碲。金屬是在溶液中形成陽離子并產(chǎn)生與水形成氫氧化物而不形成酸的氧化物的元素。金屬包括堿金屬、堿土金屬、過渡金屬、貴金屬(包括貴重金屬金、鉑和銀)、稀有金屬、稀土金屬(鑭系元素)、錒系元素(包括超鈾金屬(transuranicmetal))、輕金屬、重金屬、合成金屬(syntheticmetal)和放射性金屬。本文給出了用于提取鑭系元素和錒系元素(由填充其4f和5f軌道而統(tǒng)稱為f族元素)的提取方法的特定實(shí)例。f-族元素通常由核裂變反應(yīng)產(chǎn)生，并且錒系元素是放射性的。過渡金屬通常在許多工業(yè)生產(chǎn)過程和產(chǎn)品諸如礦物生產(chǎn)或飛灰中被使用或生產(chǎn)。

用于所公開的實(shí)施方案的合適的流體和/或超臨界流體包括二氧化碳、氮?dú)?、一氧化二氮、甲烷、乙烯、丙烷和丙烯?參見表i)二氧化碳由于其中等的化學(xué)常數(shù)(tc＝31℃，pc＝73大氣壓)及其惰性(即它是非爆炸性的和對(duì)于提取甚至在超臨界條件下進(jìn)行的提取是徹底安全的)是亞臨界和超臨界流體提取的特別合適的流體。二氧化碳還是豐富可用的并且相對(duì)便宜的。高于二氧化碳的臨界溫度和壓力的幾乎任何條件對(duì)于制備可用于實(shí)施如本文所述的提取過程的超臨界二氧化碳流體溶劑都是可接受的。

列于表i中的流體可以單獨(dú)地或組合地被用作混合流體或超臨界流體溶劑。

表i-選擇的超臨界流體的物理參數(shù)*

*數(shù)據(jù)來自mathesongasdatabook(1980)和crchandbookofchemistryandphysics(crcpress.bocaraton.florida1984)。

**tr＝1.03

此外，可以向包括超臨界流體的流體中添加改性溶劑(也稱為提取劑)以改善其溶劑特性。目前，有用的改性溶劑包括水、有機(jī)溶劑諸如低沸點(diǎn)至中沸點(diǎn)的醇和酯，特別是低級(jí)烷基醇和酯，諸如甲醇、乙醇、乙酸乙酯等；和磷酸酯，特別是低級(jí)烷基磷酸酯，諸如磷酸三丁酯。更具體地，但不是限制，改性劑通常以在按重量計(jì)約0.1％與20.0％之間的比例加入流體中。設(shè)想用于本文的提取劑可以在所公開的操作條件下不是超臨界流體。這樣的提取劑可以簡單地溶解在包括超臨界流體溶劑的流體溶劑中以改善溶劑性質(zhì)。

在一個(gè)實(shí)施方案中，在將超臨界流體進(jìn)料到提取容器之前，以所述比例將所選擇的提取劑與超臨界流體組合?？蛇x擇地，將沒有提取劑的超臨界流體進(jìn)料到提取容器中。然后將提取劑引入提取容器中，并且從而與超臨界流體組合。

提取劑還包括螯合劑。可用于使金屬和準(zhǔn)金屬在超臨界流體中增溶的螯合劑列于表ii中。螯合劑的列表并不詳盡并且僅供說明。也可以使用現(xiàn)在已知的或以后發(fā)現(xiàn)的、可用于形成金屬和準(zhǔn)金屬螯合物的許多其他螯合劑。

表ii-常用的金屬螯合劑

供氧螯合劑(oxygendonatingchelatingagent)

銅鐵試劑

氯苯胺酸和相關(guān)試劑

β-二酮和相關(guān)試劑

n-苯甲?；?n-苯基羥胺和相關(guān)試劑

大環(huán)化合物

供氮螯合劑

α-二氧肟

二氨基聯(lián)苯胺和相關(guān)試劑

卟啉類和相關(guān)試劑

供氧和氮的螯合劑

8-羥基喹啉

亞硝基萘酚類和亞硝基苯酚類

edta和其他絡(luò)合試劑(complexionate)

二苯卡巴肼和二苯卡巴腙

偶氮氧化偶氮bn

供硫或磷的螯合劑

二乙基二硫代氨基甲酸鈉和相關(guān)試劑

雙硫腙和相關(guān)試劑

鉍試劑ii

硫代噻吩甲?；?/p>

硫代喔星

硫代次膦酸

硫化膦

硫代磷酸

磷酸三丁酯和相關(guān)試劑

在更詳細(xì)地討論用超臨界流體處理燃料鹽之前，將討論各種核反應(yīng)堆的一般部件的簡要討論。圖1-7大體上描述了操作熔鹽核反應(yīng)堆、行波反應(yīng)堆和容器化的熔鹽反應(yīng)堆的系統(tǒng)和方法。例如，圖1-3描繪了用于在快譜增殖-和-燃燒模式下操作的熔鹽核反應(yīng)堆100的多個(gè)實(shí)施方案。這些僅是提供討論用超臨界流體處理燃料鹽的上下文的實(shí)例，并且讀者應(yīng)該理解，潛在地任何熔融燃料核反應(yīng)堆都可以適于使用下面描述的燃料實(shí)施方案。盡管如下所述多種氟化物鹽可以在熔鹽核反應(yīng)堆中使用，但是基于氟化物的燃料鹽通常顯示出顯著低于本公開內(nèi)容中描述的基于氯化物和基于氯化物-氟化物的燃料鹽可達(dá)到的重金屬濃度的重金屬濃度。

圖1圖示了根據(jù)本公開內(nèi)容的一個(gè)或更多個(gè)實(shí)施方案的熔鹽快譜核反應(yīng)堆100的簡化示意圖。在一個(gè)實(shí)施方案中，反應(yīng)堆100包括反應(yīng)堆堆芯部分102。反應(yīng)堆堆芯部分102(其也可以稱為“反應(yīng)堆容器”)包括燃料輸入部104和燃料輸出部106。燃料輸入部104和燃料輸出部106被布置成使得在操作期間建立熔融燃料鹽108流動(dòng)通過反應(yīng)堆堆芯部分102。例如，燃料輸入部104和/或燃料輸出部106可以分別由用作收縮噴嘴和發(fā)散噴嘴的錐形部分組成。關(guān)于這一點(diǎn)，熔融燃料108從輸入部104通過反應(yīng)堆堆芯部分102的體積被流動(dòng)地輸送到反應(yīng)堆堆芯部分102的輸出部106。盡管圖1用箭頭示出了流體燃料流動(dòng)，應(yīng)當(dāng)理解，但流動(dòng)方向可以針對(duì)不同的反應(yīng)堆和設(shè)備構(gòu)造視情況而定進(jìn)行修改。具體地，圖1示出了流體燃料108從中心堆芯區(qū)域中的“底部”流動(dòng)到“頂部”，并且可選擇的設(shè)備可以產(chǎn)生和/或維持流體燃料108從中心堆芯區(qū)域中的頂部向底部流動(dòng)。

反應(yīng)堆堆芯部分108可以采取適合于在反應(yīng)堆堆芯部分102內(nèi)的熔融燃料鹽108內(nèi)建立臨界狀態(tài)的任何形狀。通過非限制性實(shí)例的方式，反應(yīng)堆100可以包括但不限于長形的堆芯部分，如圖1所示。此外，反應(yīng)堆堆芯部分108可以采取任何橫截面形狀。通過非限制性實(shí)例的方式，反應(yīng)堆堆芯部分108可以具有但不必需具有圓形橫截面、橢圓形橫截面或多邊形橫截面。

反應(yīng)堆堆芯部分102的尺寸被選擇成使得當(dāng)流動(dòng)通過反應(yīng)堆堆芯部分102時(shí)在熔融燃料鹽108內(nèi)達(dá)到臨界狀態(tài)。臨界狀態(tài)是指其中核燃料維持裂變鏈?zhǔn)椒磻?yīng)的操作狀態(tài)，即燃料中中子的產(chǎn)生速率至少等于中子被消耗(或失去)的速率。例如，在長形的堆芯部分的情況下，長形的堆芯部分的長度和橫截面積被選擇成以便在反應(yīng)堆堆芯部分102內(nèi)建立臨界狀態(tài)。值得注意的是，建立臨界狀態(tài)所需的具體尺寸至少是反應(yīng)堆100內(nèi)含有的易裂變材料、增殖性材料和/或載體鹽(carriersalt)的類型的函數(shù)。熔融燃料核反應(yīng)堆的原理在leblanc的2008年5月9日提交的美國專利申請(qǐng)?zhí)?2/118,118中描述，該專利申請(qǐng)以其整體并入本文。

反應(yīng)堆堆芯部分102由適用于熔鹽核反應(yīng)堆的任何材料形成。例如，反應(yīng)堆堆芯部分102的主體部分可以由一種或更多種鉬合金、一種或更多種鋯合金(例如，zircaloy^tm)、一種或更多種鈮合金、一種或更多種鈮合金、一種或更多種鎳合金(例如hastelloy^tmn)或高溫鐵素體鋼、馬氏體鋼或不銹鋼等形成，但不必需由其形成。還值得注意的是，內(nèi)表面可以用一種或更多種另外的材料涂覆、電鍍或裝襯里(lined)，以提供對(duì)腐蝕和/或輻射損傷的抵抗力，如本文進(jìn)一步另外詳細(xì)討論的。

在所示的實(shí)施方案中，反應(yīng)堆100包括主冷卻劑系統(tǒng)110，該主冷卻劑系統(tǒng)110從反應(yīng)堆堆芯102獲取熱量，并且經(jīng)由熱交換器119將該熱量傳遞到二次冷卻劑系統(tǒng)120中的二次冷卻劑126。在圖1所示的實(shí)施方案中，熔融燃料鹽108用作主冷卻劑118。通過以下來實(shí)現(xiàn)冷卻：以將反應(yīng)堆堆芯102的溫度維持在其運(yùn)行范圍內(nèi)所需的速率使由正在進(jìn)行的鏈?zhǔn)椒磻?yīng)加熱的熔融燃料鹽108從反應(yīng)堆堆芯102流出，并使較冷的熔融燃料鹽108流入反應(yīng)堆堆芯102。在該實(shí)施方案中，主冷卻劑系統(tǒng)110被適配和定尺寸成在反應(yīng)堆堆芯102外部時(shí)將熔融燃料鹽108保持在亞臨界狀態(tài)。

主冷卻劑系統(tǒng)110可以包括由管道114形成的一個(gè)或更多個(gè)主冷卻劑環(huán)路112。主冷卻劑系統(tǒng)110可以包括本領(lǐng)域已知的適于在熔融燃料鹽環(huán)境中實(shí)現(xiàn)的任何主冷卻劑系統(tǒng)布置。主冷卻劑系統(tǒng)110可以使燃料108循環(huán)通過一個(gè)或更多個(gè)主冷卻劑環(huán)路112的一個(gè)或更多個(gè)管道114和/或流體轉(zhuǎn)移組件，以便將由反應(yīng)堆堆芯部分102產(chǎn)生的熱量傳遞到下游的熱驅(qū)動(dòng)發(fā)電裝置和系統(tǒng)。為了簡單起見，圖1中描繪了單個(gè)主冷卻劑環(huán)路112。然而，本文認(rèn)識(shí)到，主冷卻劑系統(tǒng)110可以包括多個(gè)并行的主冷卻劑環(huán)路(例如，2-5個(gè)并行環(huán)路)，每個(gè)主冷卻劑環(huán)路運(yùn)載熔融燃料鹽庫存的選定的一部分通過主冷卻劑回路。

在可選擇的實(shí)施方案(其實(shí)例在圖2a中示出)中，主冷卻劑系統(tǒng)110可以被構(gòu)造成使得主冷卻劑118(不同于熔融燃料鹽108)進(jìn)入反應(yīng)堆堆芯部分(例如，主容器)。在該實(shí)施方案中，燃料鹽108不離開反應(yīng)堆堆芯部分或主容器，而是主冷卻劑118流入反應(yīng)堆堆芯102以將堆芯的溫度維持在期望的范圍內(nèi)。值得注意的是，在該實(shí)施方案中，反應(yīng)堆100可以在反應(yīng)堆堆芯部分102或主容器中包括另外的熱交換器(未示出)。在該實(shí)施方案中，二次冷卻劑系統(tǒng)120可以是任選的；可以從主冷卻劑系統(tǒng)110直接獲得有用功。在該實(shí)施方案中，主冷卻劑可以是具有合適熔點(diǎn)的氯化物鹽。例如，該鹽可以是氯化鈉和氯化鎂的混合物。

在圖1所示的實(shí)施方案中，主冷卻劑系統(tǒng)110包括一個(gè)或更多個(gè)泵116。例如，一個(gè)或更多個(gè)泵116可以流體地聯(lián)接到主冷卻劑系統(tǒng)110，使得一個(gè)或更多個(gè)泵116驅(qū)動(dòng)主冷卻劑118(在此情況下為熔融燃料108)通過主冷卻劑/反應(yīng)堆堆芯部分回路。一個(gè)或更多個(gè)泵116可以包括本領(lǐng)域中已知的任何冷卻劑/燃料泵。例如，一個(gè)或更多個(gè)流體泵116可以包括但不限于一個(gè)或更多個(gè)流體地聯(lián)接到主冷卻劑環(huán)路112的機(jī)械泵。通過另一實(shí)例的方式，一個(gè)或更多個(gè)流體泵116可以包括但不限于流體連接到主冷卻劑環(huán)路112的一個(gè)或更多個(gè)電磁(em)泵。

圖1還圖示了反應(yīng)堆100包括經(jīng)由一個(gè)或更多個(gè)熱交換器119熱聯(lián)接到主冷卻劑系統(tǒng)110的二次冷卻劑系統(tǒng)120。二次冷卻劑系統(tǒng)120可以包括由管道124形成的一個(gè)或更多個(gè)二次冷卻劑環(huán)路122。二次冷卻劑系統(tǒng)120可以包括本領(lǐng)域已知的適于在熔融燃料鹽環(huán)境中實(shí)現(xiàn)的任何二次冷卻劑系統(tǒng)布置。二次冷卻劑系統(tǒng)120可以使二次冷卻劑126循環(huán)通過一個(gè)或更多個(gè)二次冷卻劑環(huán)路122的一個(gè)或更多個(gè)管124和/或流體轉(zhuǎn)移組件，以便將由反應(yīng)堆堆芯部分102產(chǎn)生的并經(jīng)由主熱交換器119接收的熱量傳遞到下游的熱驅(qū)動(dòng)發(fā)電裝置和系統(tǒng)。為了簡單起見，圖1中描繪了單個(gè)二次冷卻劑環(huán)路124。然而，本文認(rèn)識(shí)到，二次冷卻劑系統(tǒng)120可以包括多個(gè)并行的二次冷卻劑環(huán)路(例如，2-5個(gè)并行環(huán)路)，每個(gè)二次冷卻劑環(huán)路運(yùn)載二次冷卻劑的選定的一部分通過二次冷卻劑回路。值得注意的是，二次冷卻劑可以包括本領(lǐng)域已知的任何二次冷卻劑。通過實(shí)例的方式，二次冷卻劑可以包括但不限于液體鈉。

還值得注意的是，盡管圖1中未示出，但反應(yīng)堆100可以包括任何數(shù)量的另外的或中間的加熱/冷卻系統(tǒng)和/或熱傳遞回路。這類另外的加熱/冷卻系統(tǒng)可以被提供用于除了將反應(yīng)堆堆芯102維持在其運(yùn)行溫度范圍內(nèi)之外還用于多種目的。例如，可以為反應(yīng)堆堆芯102和主冷卻劑系統(tǒng)110提供三次加熱系統(tǒng)，以允許含有固化的燃料鹽的冷反應(yīng)堆被加熱到其中鹽是熔融的且可流動(dòng)的運(yùn)行溫度。

如所示的，也可以在主冷卻劑環(huán)路112中使用其他輔助部件127。這類輔助部件127可以包括一個(gè)或更多個(gè)過濾器或脫出箱(dropoutbox)，用于除去在操作期間從主冷卻劑118沉淀的顆粒。為了從主冷卻劑118中除去不需要的液體，輔助部件127可以包括任何合適的液體-液體提取系統(tǒng)，諸如一個(gè)或更多個(gè)順流或逆流混合器/沉降器級(jí)(mixer/settlerstage)、離子交換技術(shù)或氣體吸收系統(tǒng)。為了除氣，輔助部件127可以包括任何合適的氣體-液體提取技術(shù)，諸如閃蒸室、蒸餾系統(tǒng)或氣體剝離器(gasstripper)。輔助部件127的一些另外的實(shí)施方案在下面更詳細(xì)地討論。

本文中值得注意的是，反應(yīng)堆100中各種金屬鹽例如金屬氯化物鹽的利用隨著時(shí)間的推移可能導(dǎo)致腐蝕和/或輻射降解?？梢圆扇《喾N措施以便減輕腐蝕和/或輻射降解對(duì)反應(yīng)堆100的與燃料鹽或其輻射直接或間接接觸的各種朝向鹽的部件(例如，反應(yīng)堆堆芯部分102、主冷卻劑管道114、熱交換器119等)的完整性的影響。

在一個(gè)實(shí)施方案中，燃料流動(dòng)通過反應(yīng)堆100的一個(gè)或更多個(gè)部件的速度被限制為選擇的燃料鹽速度。例如，一個(gè)或更多個(gè)泵116可以驅(qū)動(dòng)熔融燃料108以選擇的燃料鹽速度通過反應(yīng)堆100的主冷卻劑環(huán)路112。值得注意的是，在一些情況下，低于一定水平的流速可能對(duì)包括增殖過程(breedingprocess)和反應(yīng)堆控制的反應(yīng)堆性能有不利影響。通過非限制性實(shí)例的方式，在較低速度限制的情況下，主環(huán)路112(和主冷卻劑系統(tǒng)110的其他部分)中的總?cè)剂消}庫存可能超過所需水平，因?yàn)橹鳝h(huán)路112的相應(yīng)管道的橫截面積隨著流速降低而變大(scaleupward)，以維持足夠的通過主環(huán)路112的體積流量。因此，非常低的速度限制(例如，1m/s)導(dǎo)致燃料鹽的大的堆芯外體積(out-of-corevolume)，并且可能負(fù)面地影響反應(yīng)堆100的增殖過程和反應(yīng)堆控制。此外，高于一定水平的流速可能由于主環(huán)路112和/或反應(yīng)堆堆芯部分102的內(nèi)表面的侵蝕(erosion)和/或腐蝕(corrosion)而不利地影響反應(yīng)堆性能和壽命。因此，合適的運(yùn)行燃料鹽速度可以提供在最小化侵蝕/腐蝕所需的速度限制與管理堆芯外燃料鹽庫存所需的速度限制之間的平衡。例如，在熔融氯化物燃料鹽的情況下，可以將燃料鹽速度控制在2-20m/s，例如但不限于7m/s。

圖2a和2b圖示了根據(jù)本公開內(nèi)容的一個(gè)或更多個(gè)實(shí)施方案的具有設(shè)置在反應(yīng)堆100的一個(gè)或更多個(gè)內(nèi)表面上的保護(hù)層128的熔鹽快譜核反應(yīng)堆100的簡化示意圖。

在一個(gè)實(shí)施方案中，保護(hù)層128設(shè)置在面向反應(yīng)堆100的燃料鹽108的反應(yīng)堆100的一個(gè)或更多個(gè)表面上。保護(hù)層128可以提供對(duì)反應(yīng)堆100的一個(gè)或更多個(gè)面向反應(yīng)堆鹽的表面的腐蝕和/或輻射降解的抵抗力。為了本公開內(nèi)容的目的，對(duì)腐蝕和/或輻射降解有抵抗力的材料被理解為顯示出比反應(yīng)堆100的下面的裸表面優(yōu)越的對(duì)腐蝕和/或輻射降解的抵抗力的任何材料。

保護(hù)層128可以包括本領(lǐng)域已知的適于為反應(yīng)堆的內(nèi)表面提供對(duì)相應(yīng)的核燃料鹽具有腐蝕和/或輻射抵抗力的任何材料。因此，保護(hù)層128的材料可以根據(jù)所使用的鹽108而變化。在一個(gè)實(shí)施方案中，保護(hù)層128包括一種或更多種高熔點(diǎn)金屬。例如，保護(hù)層128可以包括但不限于鈮、鉬、鉭、鎢或錸中的一種或更多種。在另一個(gè)實(shí)施方案中，保護(hù)層128包括一種或更多種耐火合金。例如，保護(hù)層128可以包括但不限于鉬合金(例如鈦-鋯-鉬(tzm)合金)、鎢合金、鉭、鈮或錸中的一種或更多種。在另一個(gè)實(shí)施方案中，保護(hù)層128包括一種或更多種鎳合金。在另一個(gè)實(shí)施方案中，保護(hù)層128包括碳化物，例如但不限于碳化硅。

在實(shí)施方案中，通過用所選擇的保護(hù)材料電鍍反應(yīng)堆100的一個(gè)或更多個(gè)部分(例如，管道114或主環(huán)路112)的內(nèi)表面而形成保護(hù)層128。在另一個(gè)實(shí)施方案中，保護(hù)層128包括設(shè)置在反應(yīng)堆100的一個(gè)或更多個(gè)部分的內(nèi)表面上的一個(gè)或更多個(gè)所選擇的保護(hù)材料的涂層。在又另一個(gè)實(shí)施方案中，多個(gè)部件的疏松材料(bulkmaterial)可以用以上所述的保護(hù)材料中的一種或更多種來形成。例如，主冷卻劑環(huán)路112的管道114可以包括但不限于tzm管道。

在一個(gè)實(shí)施方案中，如圖2a所示，反應(yīng)堆堆芯部分102的內(nèi)部的面向鹽的表面包括保護(hù)層128。例如，反應(yīng)堆堆芯部分102的容器可以由鋼或鋯合金形成，其中耐火合金或鎳合金鍍層設(shè)置在反應(yīng)堆堆芯部分102的內(nèi)部的面向鹽的表面上以形成保護(hù)層128。例如，反應(yīng)堆堆芯部分102可以包括但不限于具有約5-7mm厚度的鉬基保護(hù)層128，并且反應(yīng)堆堆芯部分102的容器具有約9-11cm厚度的壁厚。

類似地，如圖2b所示，主冷卻劑環(huán)路112的管道114的面向鹽的表面(其可以是管道或其他部件的內(nèi)部和/或外部表面)包括保護(hù)層128。例如，耐火合金或鎳合金鍍層可以設(shè)置在主冷卻劑環(huán)路112的管道114的面向鹽的表面上以形成保護(hù)層128。

圖3圖示了使用熔融燃料鹽(在該情況下為熔融氯化物快堆(mcfr))用于從核反應(yīng)發(fā)電的核電站的實(shí)施方案。對(duì)于發(fā)電廠應(yīng)用，由mcfr產(chǎn)生的熱量將通過功率轉(zhuǎn)換硬件被轉(zhuǎn)換為電功率。在所示的實(shí)施方案中，使用朗肯循環(huán)功率轉(zhuǎn)換硬件(rankinecyclepowerconversionhardware)，以水(蒸汽)作為工作流體。朗肯循環(huán)裝置的轉(zhuǎn)換效率在很大程度上取決于進(jìn)入渦輪機(jī)的蒸汽的溫度(和壓力)，其中較高的溫度與較高的效率相關(guān)聯(lián)。性能與蒸汽的壓力以及溫度相結(jié)合，并且最高效率的朗肯循環(huán)裝置使用超臨界蒸汽和超超臨界蒸汽。盡管為了說明的目的使用了朗肯循環(huán)蒸汽渦輪機(jī)，但是基于其他循環(huán)的熱力發(fā)動(dòng)機(jī)也是可行的，諸如基于布雷登循環(huán)(braytoncycle)的閉式循環(huán)燃?xì)廨啓C(jī)(closed-cyclegasturbine)(例如，空氣、氦氣或co2)。

功率轉(zhuǎn)換系統(tǒng)包括與功率轉(zhuǎn)換系統(tǒng)工作流體接觸的所有系統(tǒng)。在所圖示的蒸汽朗肯循環(huán)裝置的情況下，其包括蒸汽發(fā)生器152、渦輪機(jī)系統(tǒng)154、包括一個(gè)或更多個(gè)水循環(huán)泵156和冷卻塔158的水循環(huán)環(huán)路162、發(fā)電設(shè)備160和控制系統(tǒng)162。此外，圖示了用于儲(chǔ)存新燃料鹽的燃料儲(chǔ)存系統(tǒng)166和用于接收和安全地包含使用過的燃料鹽的反應(yīng)產(chǎn)物儲(chǔ)存系統(tǒng)168。如圖3所示，功率轉(zhuǎn)換系統(tǒng)從主冷卻劑開始，所述主冷卻劑通過熱交換器(例如蒸汽發(fā)生器152)將熱量傳遞給功率循環(huán)工作流體(powercycleworkingfluid)。

功率轉(zhuǎn)換系統(tǒng)從反應(yīng)堆100接收熱功率，并將該熱量轉(zhuǎn)換成機(jī)械功率然后轉(zhuǎn)換成電功率。該分析專門集中于使用常規(guī)蒸汽朗肯循環(huán)硬件進(jìn)行功率轉(zhuǎn)換。所分析的構(gòu)造具有作為渦輪機(jī)系統(tǒng)154所簡單圖示的三種渦輪機(jī)，高壓渦輪機(jī)(hpt)、中壓渦輪機(jī)(ipt)和低壓渦輪機(jī)(lpt)。

圖3中的模型被簡化，由于其僅示出發(fā)電廠的主要部件。在所使用的模型中，hpt接收來自“主蒸汽”發(fā)生系統(tǒng)的蒸汽，該蒸汽通過攜帶來自反應(yīng)堆的熱能的主冷卻流體被加熱。來自hpt的廢氣被送到再熱蒸汽發(fā)生系統(tǒng)(reheatsteamgenerationsystem)，其中主冷卻流體將熱量傳遞到來自hpt的廢氣，并且該加熱的蒸汽被進(jìn)料到ipt。將來自ipt的廢氣直接進(jìn)料到lpt以提取額外的焓。經(jīng)常有多個(gè)并行的渦輪機(jī)，特別是對(duì)于lpt。在所使用的模型中，有兩個(gè)lpt，其被用于最終的擴(kuò)張步驟。在該模型中，所有渦輪機(jī)都在共同的軸上并且直接聯(lián)接到發(fā)電機(jī)160。lpt的出口流到冷凝器，所述冷凝器將蒸汽冷卻至接近環(huán)境溫度。對(duì)于該分析，假設(shè)lpt是從大的水體如大型湖泊或河流接收熱量的直流式冷凝器(once-throughcondenser)。在冷凝器后，水被泵送并送出通過若干給水加熱器。給水加熱器通過與從渦輪機(jī)上的各個(gè)點(diǎn)提取的蒸汽的混合來預(yù)熱給水。然后將來自給水加熱器的預(yù)熱的流體進(jìn)料到蒸汽發(fā)生器，在蒸汽發(fā)生器中將預(yù)熱的流體加熱到用于主渦輪機(jī)的溫度。

圖4圖示了熔鹽核反應(yīng)堆200的簡化示意圖的另一實(shí)施方案。反應(yīng)堆200是池式反應(yīng)堆(pool-typereactor)，其中在一些實(shí)例中，燃料鹽108可以例如通過管道流過池。在其他實(shí)例中，燃料鹽108在池內(nèi)循環(huán)，但是被包含在堆芯中并且決不從堆芯中被移出。

在圖4中所示的實(shí)例中，燃料鹽被包含在管204中，管204位于封閉的反應(yīng)堆容器(closedreactorvessel)206中的冷卻劑202的池210的中心。包含核燃料108的一個(gè)或更多個(gè)管204可以在機(jī)械方面上被處理為單元，并被稱為“燃料組件”。反應(yīng)堆容器206的頂部可以填充有某種惰性氣體218，例如氬氣。燃料管204以類似于輕水反應(yīng)堆中的常規(guī)固體燃料陣列的陣列被布置。冷卻劑202將熱量從池210的中心傳遞到位于池210的邊緣的熱交換器208。在所示的實(shí)施方案中，池210內(nèi)的冷卻劑202的循環(huán)(由虛線箭頭212圖示)可以是自然的或由葉輪或其他機(jī)械裝置(未示出)引起的，使熱量對(duì)流遠(yuǎn)離燃料管204以被熱交換器208除去。

熱交換器208將熱量從池210傳遞到二次冷卻劑系統(tǒng)214。在實(shí)施方案中，二次冷卻劑是在熱交換器中煮沸的水，并且所得到的蒸汽216被用于驅(qū)動(dòng)渦輪機(jī)(未示出)以產(chǎn)生功率。

可以如圖4中所示的在反應(yīng)堆容器內(nèi)部和/或在反應(yīng)堆容器外部圍繞燃料管的陣列提供一組任選的反射器模塊(reflectormodule)232，以提高反應(yīng)堆的效率?？梢蕴峁┤芜x的安全棒(shutdownrod)，以在需要時(shí)維持反應(yīng)堆亞臨界。

在其用濃縮(～12％²³⁵u)燃料最初啟動(dòng)后，mcfr可以不需要對(duì)濃縮的易裂變材料的持續(xù)進(jìn)料。反而，mcfr可以被進(jìn)料貧化鈾或天然鈾以及其他增殖性材料。在正常操作期間，建模表明反應(yīng)堆的反應(yīng)性緩慢地增加(breedup)。為了抵消這種反應(yīng)性的增加，少量的完全混合的燃料鹽可以被除去，并用增殖性進(jìn)料鹽代替。實(shí)際上，增殖性材料的添加是降低反應(yīng)性的控制棒(controlrod)。

可以收集使用過的mcfr燃料，而不是去處置，直到有足夠的量來啟動(dòng)新的反應(yīng)堆。這樣的子體反應(yīng)堆(daughterreactor)含有化學(xué)上相同的燃料鹽，因此能夠在沒有任何新的濃縮的情況下被啟動(dòng)。通過將使用過的燃料全部轉(zhuǎn)移到子體設(shè)備用作用于該設(shè)備的初始燃料，一系列mcfr的產(chǎn)生可顯著減少錒系元素的使用，并將絕大多數(shù)放射性廢物延遲至系列擴(kuò)建(fleetbuild-out)的結(jié)束。為了最終處置含錒系元素的燃料鹽，以前的工作發(fā)現(xiàn)該鹽本身可以在不經(jīng)化學(xué)轉(zhuǎn)化的情況下而被包裝成合適的廢物形式。

在實(shí)施方案中，圖4中的反應(yīng)堆200作為行波反應(yīng)堆(twr)運(yùn)行。這樣的行波反應(yīng)堆在以rodericka.hyde等人的名義于2006年11月28日提交的標(biāo)題為“automatednuclearpowerreactorforlong-termoperation”的美國專利申請(qǐng)序列號(hào)11/605,943中被更詳細(xì)地公開，該申請(qǐng)被轉(zhuǎn)讓給本申請(qǐng)的受讓人，其整個(gè)公開內(nèi)容由此通過引用被并入。

在操作中，twr中的燃料可保持為固體，這類固體燃料由于其圓柱形狀而經(jīng)常被稱為燃料細(xì)棒204。在該實(shí)施方案中，細(xì)棒204可以呈材料的實(shí)心圓柱體的形式，其可以是或可以不是多孔的，并且可以被或可以不被封閉在管中。在可選擇的實(shí)施方案中，燃料呈由管204松散地包裝和容納的顆粒材料的形式，因此在該實(shí)施方案中的燃料細(xì)棒204包括顆粒燃料和管204。

在twr的實(shí)施方案中，具有一個(gè)或更多個(gè)細(xì)棒的燃料組件可以在操作期間被移動(dòng)，以將燃燒前沿(burnfront)保持在細(xì)棒的陣列內(nèi)的靜態(tài)位置。例如，當(dāng)在中心位置處的特定組件中的燃料增殖然后裂變達(dá)到其不再有助于反應(yīng)堆的整體臨界性的點(diǎn)時(shí)，該組件可以被移動(dòng)到管的邊緣位置并且用新的組件代替。以這種方式，行進(jìn)的燃燒前沿可以保持在反應(yīng)堆內(nèi)的靜態(tài)位置，根據(jù)需要，耗盡的組件被來自反應(yīng)堆內(nèi)的新的組件代替以維持臨界性。

上文的簡介中一般性地描述了twr。在實(shí)施方案中，twr200具有浸沒在反應(yīng)堆容器206中的大的鈉池202中的圓柱形反應(yīng)堆堆芯。在實(shí)施方案中，反應(yīng)堆容器和燃料組件在側(cè)面和下方完全被不具有任何穿透部件(penetratingcomponent)的連續(xù)的安全殼(未示出)包圍，使得在鈉冷卻劑從反應(yīng)堆容器泄漏的情況下，可以不會(huì)將冷卻劑釋放到環(huán)境中，除非反應(yīng)堆容器和安全殼都被破壞。

在操作中，泵使主鈉冷卻劑202在池內(nèi)循環(huán)，使得其朝向冷卻劑池的表面向上通過反應(yīng)堆堆芯。在所示的實(shí)施方案中，使中間熱交換器浸沒在反應(yīng)堆堆芯上方的冷卻劑池中。通過中間熱交換器，熱量從正在池中循環(huán)的主鈉冷卻劑傳遞到中間鈉冷卻系統(tǒng)。加熱的中間鈉冷卻劑循環(huán)到蒸汽發(fā)生器(未示出)，蒸汽發(fā)生器產(chǎn)生蒸汽以驅(qū)動(dòng)渦輪機(jī)和發(fā)電機(jī)。在其中主鈉冷卻劑可暴露于裂變產(chǎn)物的實(shí)施方案中，該設(shè)計(jì)防止放射性材料作為冷卻和發(fā)電過程的一部分從反應(yīng)堆容器中除去。使用與安全殼接合以完全封閉反應(yīng)堆堆芯和反應(yīng)堆容器的上方的鋼制穹頂(uppersteeldome)(未顯示)來使反應(yīng)堆安全殼完整。

在反應(yīng)堆關(guān)閉期間，設(shè)備電力負(fù)荷由輸電網(wǎng)提供，并且由冷卻劑泵上的小型電動(dòng)機(jī)提供衰變熱排出，所述冷卻劑泵將降低的流量遞送通過熱輸送系統(tǒng)。在電網(wǎng)不可用的情況下，則使用兩個(gè)專門的安全等級(jí)衰變熱排出系統(tǒng)來排出衰變熱：反應(yīng)堆容器空氣冷卻系統(tǒng)(reactorvesselaircoolingsystem)(rvacs)和輔助冷卻系統(tǒng)(acs)，其不需要電功率而完全通過自然循環(huán)來操作。

在實(shí)施方案中，twr200可以具有由六邊形形狀的燃料細(xì)棒束或組件組成的圓柱形幾何形狀。該組件含有濃縮鈾和貧化鈾金屬合金燃料細(xì)棒的組合。在實(shí)施方案中，燃料細(xì)棒被包覆在鐵素體-馬氏體鋼管中。

在堆芯的中心是被貧化鈾(²³⁸u)的細(xì)棒或組件包圍的含有濃縮鈾(²³⁵u)的一些細(xì)棒或細(xì)棒的組件。²³⁵u充當(dāng)點(diǎn)火劑，反沖式啟動(dòng)行波反應(yīng)-行進(jìn)穿過鈾棒的、緩慢移動(dòng)的裂變平行波的鏈?zhǔn)椒磻?yīng)。這些平行波在堆芯的中心開始，這緩慢消耗燃料并在堆芯中產(chǎn)生熱量。在操作中，鏈?zhǔn)椒磻?yīng)在堆芯中產(chǎn)生不會(huì)移動(dòng)穿過固定的堆芯材料的增殖-燃燒區(qū)域。反而，增殖和燃燒的“駐”波通過將堆芯材料周期性移動(dòng)進(jìn)和移動(dòng)出堆芯的中心周圍的增殖-燃燒區(qū)域來建立。燃料組件的這種移動(dòng)被稱為“燃料倒換”。

在該實(shí)施方案中，使用金屬燃料，因?yàn)樗酶叩闹亟饘儇?fù)載和優(yōu)異的中子經(jīng)濟(jì)，這允許在twr中有效的增殖和燃燒過程。鈾金屬可以與5％至8％的鋯形成合金以在輻照期間在尺寸上穩(wěn)定合金以及抑制覆層的低溫共熔損傷和腐蝕損傷。鈉熱結(jié)合(sodiumthermalbond)可以用于填充存在于鈾合金燃料和覆層管內(nèi)壁之間的空隙，以允許燃料膨脹且以提供有效的熱轉(zhuǎn)移，這保持燃料溫度是低的。各個(gè)燃料細(xì)棒可以具有從約0.8mm直徑至約1.6mm直徑的細(xì)線，該細(xì)線圍繞覆層管的周邊螺旋纏繞，以提供冷卻劑空間以及各個(gè)細(xì)棒在六邊形燃料組件殼體(其還充當(dāng)冷卻劑導(dǎo)管)內(nèi)的機(jī)械分離。覆層、繞線(wirewrap)和殼體可以由鐵素體-馬氏體鋼制成，以利用其優(yōu)異的輻照性能。

用超臨界流體處理

將以超臨界二氧化碳(sco2)作為超臨界流體來討論圖5-10中示出的實(shí)施方案。然而，也可以使用各種其他超臨界流體，諸如上文討論的那些超臨界流體，并且以下實(shí)施方案的應(yīng)用決不限于sco2的應(yīng)用。

已經(jīng)檢查了超臨界二氧化碳(sco2)用于從水溶液和固溶體中提取金屬和準(zhǔn)金屬。因此，與各種離子液體(il)組合的sco2可用作配體以從溶液中提取金屬離子?？梢允褂妙愃频姆椒◤墓腆w材料諸如受污染的紙、織物或甚至土壤中提取金屬或準(zhǔn)金屬。疏松材料的提取需要材料為離子形式，例如溶液中的鈾酰離子、鑭系離子或錒系離子。因此，使用sco2溶液的當(dāng)前的疏松可裂變材料回收技術(shù)需要將疏松材料溶解在溶液中?？赡艿氖且圆恍枰芙獾姆绞接胹co2來處理使用過的燃料(包括考慮用于熔鹽反應(yīng)堆的核燃料)。作為實(shí)例，來自增殖和燃燒反應(yīng)堆諸如twr的金屬燃料可以用sco2系統(tǒng)處理，該sco2系統(tǒng)不溶解u金屬，但是確實(shí)除去所選擇的裂變產(chǎn)物(具有高橫截面用于寄生吸收)。sco²系統(tǒng)可以能夠選擇性地除去這些元素及其相應(yīng)的同位素。可溶于il中的元素的列表在表iii中示出。

表iii

在twr乏燃料中存在的所選擇的元素和il溶解度。

對(duì)于il，sco2可用作將鈾引入il的手段。在其他情況下，將氧化物直接溶解到il中可以是合適的。

已經(jīng)使用在sco2中高度可溶的氟化β-二酮化學(xué)表征了核廢物處理所關(guān)注的金屬，諸如錒系元素、鑭系元素和過渡金屬。提取可以通過使用合適的螯合劑作為提取劑來完成。例如，已經(jīng)證明了使用與磷酸三丁酯(tbp)組合的氟化二酮的la和eu提取具有大于90％的有效性。在這個(gè)過程中，室溫離子液體，基于咪唑鎓鹽的1-丁基-3-甲基咪唑鎓鹽(bmim)，連同雙(三氟甲基磺?；?-酰亞胺(也稱為tf2n-，其被適當(dāng)?shù)孛枋鰹?cf3so2)2n-)，被用作絡(luò)合劑，因?yàn)樵摻j(luò)合劑溶解co2的能力。以這種方式，開發(fā)了滿水/rtil/sco2系統(tǒng)。進(jìn)行了使用其他離子液體和金屬螯合劑(提取劑)的類似過程，并總結(jié)于表iv中。注意，除了使用沒有tbp的噻吩甲酰三氟丙酮(tta)之外，使用所有系統(tǒng)都提取eu和la二者。沒有tbp的噻吩甲酰三氟丙酮(tta)只提取la而不分離(提取)eu。

對(duì)目標(biāo)材料使用sco2分離和/或在核燃料的后處理期間，β-二酮可以被用于在鈾物質(zhì)的存在下與氧化物或金屬選擇性地結(jié)合。在150大氣壓下在50℃下，使用提取劑/sco2混合物進(jìn)行表iv中進(jìn)行的提取持續(xù)1小時(shí)。基于該信息，預(yù)期β-二酮可以被用于與放射性同位素氧化物或金屬選擇性地結(jié)合，而基本上不溶解可裂變材料。

表iv

采用不同的β-二酮(含或不含tbp)從bmimtf2n中的euiii和laiii的提取度(％)。

一般來說，二氧化碳溶劑化的障礙是二氧化碳(非極性)的低溶解本領(lǐng)。金屬和金屬螯合物在sco2中具有低溶解度，其中co2溶解度參數(shù)在4-5cal/cm³范圍內(nèi)。這可以通過添加親co2的官能團(tuán)諸如氟代醚、氟代丙烯酸酯、氟代烷基、硅酮和某些磷腈來克服。在目前的技術(shù)中已經(jīng)證明了氟化β-二酮(含和不含磷酸三丁酯)提取多種金屬。雙(三氟乙基)二硫代氨基甲酸酯比非氟化的對(duì)應(yīng)物展示更高的溶解度；氟化的為10^-4mol/l對(duì)比非氟化的為10^-6至10^-7mol/l。作為另一個(gè)實(shí)例，二乙基二硫代氨基甲酸酯(ddc)在100大氣壓下在sco2中的溶解度可以比雙(三氟乙基)二硫代氨基甲酸酯(fddc)低3-800倍。由于sco2密度變化與壓力幾乎成線性關(guān)系，溶解度也幾乎成線性改變，其中溶解度隨著壓力的增加而增加。鑭系元素、錒系元素、銅、砷和銻(和被輻照的靶標(biāo)的其他產(chǎn)物)可以具有大約10^-4mol/lco2的濃度。在目前的技術(shù)中已經(jīng)證明了水和土壤提取具有在溶液中的的螯合物與金屬的1000-10000摩爾比。

用于從鹽基燃料中除去裂變產(chǎn)物的系統(tǒng)可以與為金屬燃料開發(fā)的方法在化學(xué)上相似。這是因?yàn)辂}本身不溶于sco2。提取劑諸如二酮可用于將選擇的金屬拉入如上所述的sco2相中。實(shí)際上，可以建造清潔系統(tǒng)以在sco2清潔系統(tǒng)的泄漏期間避免反應(yīng)堆容器的加壓。此外，處于其液態(tài)的鹽可能處于足夠高以離解(dissociate)二酮的溫度。為了避免這兩種障礙，可以設(shè)計(jì)一種系統(tǒng)，使得熔鹽被泵送到反應(yīng)堆容器的外部并注入含有sco2的容器中。sco2系統(tǒng)可以保持在足夠低以固化熔鹽的溫度，導(dǎo)致高表面積的固體。如果sco2可以保持在足夠低的溫度下，則可以在鹽注入期間將β-二酮或其他合適的分離劑與sco2共混，避免離解。

可選擇地，分離劑可以在鹽注入之后以分批方式注入系統(tǒng)。在任一種情況下，結(jié)果是溶劑化在sco2二酮溶液中的(選擇的)金屬絡(luò)合物的溶液。然后將溶液泵送到二次系統(tǒng)，其中溫度或壓力被調(diào)節(jié)以從溶液中除去金屬絡(luò)合物(產(chǎn)物)，而不對(duì)目標(biāo)熔鹽燃料產(chǎn)生實(shí)質(zhì)影響。再次，可能的是，通過加熱、冷卻或兩者，金屬絡(luò)合物是從目標(biāo)溶液中可除去的，而不會(huì)將co2降至氣態(tài)(低于臨界點(diǎn))。熱量可以用于使金屬絡(luò)合物揮發(fā)，使得在sco2溶液內(nèi)出現(xiàn)分開的氣相?？蛇x擇地，sco2可以被冷卻或加熱到臨界點(diǎn)附近和高于臨界點(diǎn)，此時(shí)其溶解度通常隨著溫度和壓力的變化而顯著變化，導(dǎo)致由于熱力學(xué)條件的變化而被迫使離開溶液的分開的液態(tài)金屬絡(luò)合物相。然后可以將該相例如通過泵送的方式從提取系統(tǒng)轉(zhuǎn)移到被設(shè)計(jì)用于暫時(shí)儲(chǔ)存或長期儲(chǔ)存的系統(tǒng)。不論進(jìn)一步的加熱或冷卻被用于分離金屬絡(luò)合物還是其他產(chǎn)物，最終進(jìn)一步的加熱可被用于熱分解二酮，留下金屬裂變產(chǎn)物。

圖5是示例性超臨界流體處理系統(tǒng)500的實(shí)施方案的方框流程圖。示例性系統(tǒng)500包括反應(yīng)堆502和超臨界流體處理部件504，所述超臨界流體處理部件504包括流體儲(chǔ)存器506、超臨界流體容器508、超臨界流體控件510、提取劑儲(chǔ)存器512、接觸容器514、分離單元516、轉(zhuǎn)移單元518和再處理/廢物520。輔助部件，諸如泵、閥、傳感器等，未示出。其他實(shí)施方案可以包括更多或更少的部件。

反應(yīng)堆502是核燃料反應(yīng)堆。例如，反應(yīng)堆502是燃料鹽反應(yīng)堆、容器化燃料鹽反應(yīng)堆或行波反應(yīng)堆，正如在上文中描述了這些反應(yīng)堆、其內(nèi)容物和操作方法。在其他實(shí)例中，反應(yīng)堆502可以是不同類型的反應(yīng)堆。

超臨界流體分離部件504使超臨界流體與被輻照的核燃料和/或反應(yīng)堆502接觸。一般地，超臨界流體具有以下性質(zhì)：所述性質(zhì)能夠允許從目標(biāo)材料諸如鈾中選擇性地分離所產(chǎn)生的放射性核素和/或能夠從反應(yīng)堆502中的設(shè)備或與反應(yīng)堆502相關(guān)的設(shè)備中除去含有裂變產(chǎn)物的殘余物。超臨界流體保持氣體和液體二者的性質(zhì)。它們可以具有類似氣體的粘性和在氣體與液體之間的擴(kuò)散性質(zhì)。超臨界流體可以有效地滲透固體材料。由于其獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì)，多種超臨界流體可被用于材料處理和化學(xué)反應(yīng)。上面討論了超臨界流體的實(shí)例及其一些性質(zhì)。

流體co2被儲(chǔ)存在流體儲(chǔ)存器506中。在那里，流體co2被儲(chǔ)存在使得二氧化碳處于非超臨界狀態(tài)的溫度和壓力下。流體儲(chǔ)存器506可以是與sco2容器508流體連通的氣體儲(chǔ)器(gasreservoir)。然而，如下文參照分離單元516所述，經(jīng)濟(jì)性和其他因素可能決定了sco2不被轉(zhuǎn)變成氣相，在這種情況下，分離部件504不包括流體儲(chǔ)存器506。

sco2容器508被加壓并且具有使得co2處于超臨界形式的溫度。例如，sco2容器508在高于32℃的溫度和大于73大氣壓的壓力下操作。

系統(tǒng)500中使用的超臨界流體可以與特定的提取劑組合以選擇性地除去或分離放射性核素。這些提取劑被儲(chǔ)存在提取劑儲(chǔ)存器512中并與sco2混合。上文討論了示例性提取劑，諸如，例如，銅鐵試劑、氯苯胺酸、β-二酮、n-苯甲酰基-n-苯基羥胺、α-二氧肟、二氨基聯(lián)苯胺、卟啉諸如卟吩、8-羥基喹啉、亞硝基萘酚類、亞硝基苯酚類、乙二胺四乙酸、二苯卡巴肼、二苯卡巴腙、偶氮氧化偶氮bn、二乙基二硫代氨基甲酸鈉、雙硫腙、鉍試劑ii、硫代噻吩甲酰基三氟丙酮、硫代喔星、硫代次膦酸、硫化膦、硫代磷酸和磷酸三丁酯。在一些實(shí)施方案中，sco2在不與任何提取劑混合的情況下被使用。

如圖5所示，在超臨界流體容器508內(nèi)、在超臨界流體控件510處、或在sco2接觸核燃料之前的某一點(diǎn)處，提取劑與sco2混合。例如，使sco2穿過含有提取劑的柱，以將提取劑溶解到sco2流中。如果所選擇的提取劑在sco2中不是特別可溶的，則該操作還可以包括改性提取劑以使其更可溶，例如通過將親co2的官能團(tuán)諸如氟代醚、氟代丙烯酸酯、氟代烷基、硅酮和某些磷腈加入到所選擇的配體。在實(shí)施方案中，提取劑可以是氟化β-二酮和磷酸三烷基酯，或氟化β-二酮和三烷基氧化膦。在另一個(gè)實(shí)施方案中，配體可以選自二硫代氨基甲酸酯、硫卡巴腙類、β-二酮和冠醚。

將來自反應(yīng)堆502的sco2和被輻照的核燃料引入接觸容器514。在實(shí)施方案中，將sco2直接引入反應(yīng)堆502。核燃料包括多種放射性同位素和放射性核素，諸如，例如⁹⁹mo、²³⁸u、¹³¹i、⁵¹cr、²²⁵ra和²²⁵ac。

在實(shí)施方案中，被輻照的核燃料經(jīng)由燃料鹽注入器被注入到接觸容器514中。燃料鹽注入器包括一個(gè)或更多個(gè)噴嘴，其將熔融燃料鹽分散成噴霧、薄霧或微滴的霧。接觸容器514可以作為分批或連續(xù)過程或二者的組合來操作。

此外，接觸容器514可以包括環(huán)境控制系統(tǒng)。環(huán)境控制系統(tǒng)能夠監(jiān)測和調(diào)節(jié)接觸容器514內(nèi)的溫度和壓力，以及sco2和核燃料的流量(flowrate)。在實(shí)施方案中，環(huán)境控制系統(tǒng)包括壓力傳感器、溫度傳感器、加熱器諸如加熱套、和熱交換器。環(huán)境控制系統(tǒng)還可以包括：燃料鹽注入器，從而控制核燃料進(jìn)入接觸容器的流量；以及控制超臨界流體進(jìn)入接觸容器514的流量的超臨界流體注入閥。在實(shí)施方案中，環(huán)境控制系統(tǒng)可以將接觸容器514維持在引起分散的熔融燃料鹽固化成燃料鹽顆粒的溫度和壓力。

環(huán)境控制系統(tǒng)還可以調(diào)節(jié)超臨界流體和核燃料流出接觸容器514。例如，由環(huán)境控制系統(tǒng)控制的一個(gè)或更多個(gè)提取閥可以調(diào)節(jié)超臨界流體流出接觸容器514的流量。在實(shí)施方案中，流出接觸容器的流體流是sco2和核燃料的組合。在其他實(shí)施方案中，核燃料以一個(gè)流離開接觸容器514(并被按路線發(fā)送到轉(zhuǎn)移單元518)，并且sco2被按路線發(fā)送到分離單元516。

在與核燃料和/或反應(yīng)堆502部件接觸之后，sco2將具有溶解在其中的一種或更多種裂變產(chǎn)物。分離單元516將sco2與螯合物和/或廢物分離，并且在實(shí)施方案中，與核材料分離。sco2離開分離單元516并被按路線發(fā)送回流體儲(chǔ)存器506或超臨界流體容器508。核材料離開分離單元516并被按路線發(fā)送到轉(zhuǎn)移單元518，并且螯合物和/或廢物離開分離單元516并被按路線發(fā)送到再處理/廢物520。

經(jīng)濟(jì)地在分離單元516中將sco2轉(zhuǎn)變?yōu)闅庀嗫赡苁遣磺袑?shí)際的，因?yàn)樵撧D(zhuǎn)變需要將co2再壓縮至超臨界狀態(tài)或穩(wěn)定地供應(yīng)高壓co2。另外，存在對(duì)于限制高度可壓縮的流體的高壓溶液所固有的潛在安全風(fēng)險(xiǎn)。此外，由于一些殘留的放射性材料或衰變產(chǎn)物可能保留在二氧化碳?xì)怏w中，排氣co2將需要被收集在能夠進(jìn)一步凈化或處置的容器中。

在實(shí)施方案中，分離單元516包括“反提取”過程，其不需要sco2的氣化，作為放射性同位素與sco2的分離的一部分。在這類方法中，通過使用超臨界流體以形成金屬或準(zhǔn)金屬螯合物，從固體或液體溶液中除去金屬或準(zhǔn)金屬物質(zhì)。超臨界流體通常將含有溶劑提取劑，諸如百分之幾的h2o或meoh。然后通過使用酸性溶液從sco2溶液中反提取金屬或準(zhǔn)金屬，所述酸性溶液中的一種可被鹵化。通過反提取到另一(水)溶液，避免了sco2的減壓。剩下的是被按路線發(fā)送到再處理/廢物520的含所選擇的放射性同位素的其他溶液，以及可以通過將其按路線發(fā)送到超臨界流體容器508容易地再利用的sco2。

使用反提取過程在自動(dòng)化系統(tǒng)中和在連續(xù)處理中可以是有利的，但即使在半自動(dòng)化的、分批處理系統(tǒng)中，再循環(huán)sco2而沒有增加的復(fù)壓(repressurization)步驟的能力將是成本有利的。反提取可以，或可以不，除去具有放射性同位素的提取劑。在實(shí)施方案中，新的提取劑可能需要被加入到sco2中，然后其能夠作為提取化合物被再次使用。應(yīng)當(dāng)注意的是，il也可以用于反提取過程。

可選擇地，在分離單元516中，從接觸容器514中除去的含有從使用過的燃料中除去的sco2、元素和同位素的溶液可以被帶到低于臨界點(diǎn)并轉(zhuǎn)化為氣相。這種轉(zhuǎn)化留下提取劑配體和分離的元素或同位素。然后可以將提取劑帶到高于其揮發(fā)溫度并轉(zhuǎn)化成蒸汽相，留下所選擇的元素或同位素。可以視情況而定使用該方案的變化。例如，如果所選擇的提取劑和液體co2是不溶的，則將溶液降低到低于二氧化碳的液相點(diǎn)(liquiduspoint)可以是優(yōu)選的。

另一個(gè)替代方案是在分離單元516中，將超臨界溶液的溫度升高到高于提取劑的揮發(fā)點(diǎn)(例如大于100℃至200℃)或升高到高于分解溫度(例如大于200℃至300℃)。在任一情況下，一旦提取劑失去，金屬就可能基本上或部分地從sco2中沉淀。提取劑蒸汽或分解產(chǎn)物的除去可以通過氣相分離或如上所述通過將co2轉(zhuǎn)化為液相來完成。此外，溶液可以將溫度或壓力從超臨界條件改變到第二超臨界條件，該第二條件具有的提取劑的溶解度低于第一條件的溶解度。通過該方法，可以在不離開超臨界狀態(tài)的情況下回收全部或部分提取劑。

目前的技術(shù)使用sco2離子液體方法從水溶液中除去鑭系元素和錒系元素二者，并且已經(jīng)提出了一些目前的修改版本。一個(gè)這樣的方法稱為super-direx，它是“超臨界直接提取”的縮寫。由于重金屬(u、pu、np、am和cm)被直接從覆蓋溶解的柱(columncoveringthedissolution)中的乏燃料粉末中提取，所以super-direx方法被預(yù)期將最小化再處理的成本。一個(gè)實(shí)驗(yàn)聲稱如果采用sco2方法，廢物流體積減少高達(dá)30％。然而，其他工作也引用了其他關(guān)鍵問題，例如抵消了tbp-hno3溶液的酸度和¹⁴c的積聚。

金屬燃料，包括適用于開口型細(xì)棒構(gòu)造(ventedpinconfiguration)和/或行波反應(yīng)堆的那些金屬燃料，通常包括能夠高度燃耗的金屬燃料，其包含在開口型鐵素體馬氏體不銹鋼覆層中。在壽命終止時(shí)，燃料通常具有金屬形式的燃料和在燃燒循環(huán)期間從燃料中沉淀的固體裂變產(chǎn)物的高度多孔的基質(zhì)(matrix)。

轉(zhuǎn)移單元518是使液體核燃料在反應(yīng)堆502和接觸容器514之間循環(huán)的任選的部件。轉(zhuǎn)移單元518可以包括一個(gè)或更多個(gè)泵、閥、傳感器和流量計(jì)。另外，轉(zhuǎn)移單元518可以包括用于容納核材料并升高核材料的溫度和/或壓力的容納容器(holdingvessel)。

如所示的，轉(zhuǎn)移單元518將核材料引導(dǎo)回反應(yīng)堆502。可選擇地，一些或全部核材料可以被引導(dǎo)到廢物處理。另一個(gè)替代方案是，在類似于或不同于反應(yīng)堆502的另一設(shè)施中，一旦在接觸容器514和/或分離單元516中除去了裂變產(chǎn)物，則再次使用核材料。例如，反應(yīng)堆502是諸如twr的增殖和燃燒型反應(yīng)堆?？赡芸尚械氖?，除去裂變產(chǎn)物并且然后在用于溶劑化的接觸容器514和/或分離單元516中進(jìn)行熱-機(jī)械處理以便改變結(jié)構(gòu)材料用于繼續(xù)在反應(yīng)堆中使用。一旦裂變產(chǎn)物被除去，可以使核材料達(dá)到顯著更高的溫度(其可能被使得超過燃料熔點(diǎn))和壓力(約10mpa(10'sofmpa's))。

再處理/廢物系統(tǒng)520包括一個(gè)或更多個(gè)處理裝置(processes)和/或儲(chǔ)存設(shè)施。如所示的，提取劑諸如螯合物和配體，以及裂變產(chǎn)物，被按路線發(fā)送到再處理/廢物系統(tǒng)520。通過一個(gè)或更多個(gè)處理裝置，配體可以與裂變產(chǎn)物分離。在一些情況下，分離的配體可以在系統(tǒng)500中再次使用。

圖6是用于用超臨界流體處理系統(tǒng)處理燃料鹽反應(yīng)堆的方法600的實(shí)施方案。示例性的方法600包括產(chǎn)生超臨界流體(操作602)，將提取劑引入超臨界流體(操作604)，使一定體積的超臨界流體與熔融燃料鹽接觸(操作606)，將超臨界流體與燃料鹽分離(操作608)，將接觸的燃料鹽引導(dǎo)至反應(yīng)堆堆芯(操作610)，并將裂變產(chǎn)物與超臨界流體分離(操作612)。參考圖5示出和描述的超臨界流體處理系統(tǒng)504、以及參考圖1-5上文描述的任一反應(yīng)堆，可以用于執(zhí)行示例性的方法600。其他實(shí)施方案可以包括更多或更少的操作。

示例性的方法600開始于在流體中產(chǎn)生超臨界流體，提供操作602。如上所討論的，超臨界流體可以是可以使用已知技術(shù)產(chǎn)生的超臨界二氧化碳(sco2)。一旦產(chǎn)生超臨界流體，就將提取劑引入超臨界流體中，使得配體在提取劑添加操作中溶解到超臨界流體中。如上所討論的，提取劑添加操作可以包括改性或制備所選擇的提取劑，用于有效地與所選擇的超臨界流體一起使用。

接下來，在接觸操作606中，使一定體積的被輻照的熔融燃料鹽與一定體積的超臨界流體接觸。這種接觸可以發(fā)生在反應(yīng)堆堆芯中或單獨(dú)的接觸容器中，如參考圖5以上所述的。

在接觸期間，超臨界流體從被輻照的燃料鹽中除去一種或更多種類型的裂變產(chǎn)物。超臨界流體中的提取劑與一種或更多種裂變產(chǎn)物形成絡(luò)合物，產(chǎn)生sco2-放射性同位素絡(luò)合物溶液。

然后在分離操作608中將超臨界流體與燃料鹽分離。在實(shí)施方案中，在燃料返回操作610中，接觸的燃料鹽被引導(dǎo)返回到反應(yīng)堆堆芯。如以上參考圖5所討論的，在將燃料鹽再引入反應(yīng)堆堆芯之前，可能需要增加燃料鹽的溫度和壓力。

在分離操作612中，分離的超臨界流體還經(jīng)歷一個(gè)或更多個(gè)分離過程，以從裂變產(chǎn)物中提取超臨界流體。上文參考圖5討論了用于這種分離的技術(shù)和條件。

圖7是與示例性超臨界流體處理部件504一起使用的示例性燃料鹽反應(yīng)堆100的方框流程圖。上文參考至少圖1至圖3示出并描述了示例性燃料鹽反應(yīng)堆100。上文參照?qǐng)D5還示出并描述了示例性超臨界流體處理部件。其他實(shí)施方案可以包括更多或更少的部件。

在所示的實(shí)施方案中，將熔融燃料鹽從反應(yīng)堆100進(jìn)料到接觸容器514中。燃料鹽經(jīng)由轉(zhuǎn)移單元518返回到反應(yīng)堆100，并且包含在溶液中的螯合物的超臨界流體被送到分離單元516用于另外的處理。

可選擇地，在反應(yīng)堆操作期間將超臨界流體直接進(jìn)料到反應(yīng)堆100中。在另一個(gè)實(shí)施方案中，在反應(yīng)堆關(guān)閉期間將超臨界流體進(jìn)料到反應(yīng)堆100中，其中存在很少至沒有燃料鹽。

圖8是與示例性超臨界流體處理部件504一起使用的示例性容器化燃料鹽反應(yīng)堆400的方框流程圖。上文參照至少圖1至圖4示出并描述了示例性燃料鹽反應(yīng)堆400。上文參照?qǐng)D5還示出并描述了示例性超臨界流體處理部件。其他實(shí)施方案可以包括更多或更少的部件。

反應(yīng)堆400包括一個(gè)或更多個(gè)燃料鹽容器490，每個(gè)燃料鹽容器490容納包含至少一些可裂變材料的燃料鹽。容器490可以是儲(chǔ)存容器，或者，可選擇地可以是在反應(yīng)堆內(nèi)使用的容器，諸如燃料管或組件。

在所示的實(shí)施方案中，超臨界流體被引導(dǎo)到一個(gè)或更多個(gè)燃料容器490中。容器490可以位于反應(yīng)堆堆芯中，或者可以被除去用于處理。處理后，容器490可以返回到反應(yīng)堆堆芯或被儲(chǔ)存。容器490可以容納可以是熔融的或固體的燃料鹽，或者可以容納另外的核燃料，諸如松散的顆粒燃料或多孔的基質(zhì)燃料，如參照上文twr描述的。超臨界流體進(jìn)入燃料容器490的流量由超臨界流體控件510調(diào)節(jié)。在燃料容器490內(nèi)，超臨界流體接觸燃料。如上文所討論的，一種或更多種裂變產(chǎn)物在該接觸期間通過溶解被超臨界流體提取。然后，超臨界流體離開燃料容器490并被引導(dǎo)到分離單元516。在實(shí)施方案中，超臨界流體從燃料容器490流出的流量由與傳感器和閥連通的控制器調(diào)節(jié)。

在實(shí)施方案中，超臨界流體被用于制備燃料容器490，以便關(guān)閉。從燃料容器490中除去裂變產(chǎn)物可以大大提高燃料容器490的可處置性，因?yàn)槭褂胹co2處理可以除去>90％的目標(biāo)裂變產(chǎn)物，并且可以用多次sco2溶液處理除去甚至更多的目標(biāo)裂變產(chǎn)物。在一些情況下，可以有利的是，應(yīng)用多個(gè)循環(huán)諸如重復(fù)的處理或多次不同的處理以增加裂變產(chǎn)物的除去。例如，在一些情況下，兩次處理可以給出99％的可及的裂變產(chǎn)物的除去。三次處理會(huì)給出99.9％等等。

任何適當(dāng)?shù)囊蛩乜梢员挥糜诖_定加工處理的次數(shù)和/或類型，并且可以基于溶解或粘附在其中sco2溶液不能滲入的固體燃料基質(zhì)中的裂變產(chǎn)物。然而，應(yīng)當(dāng)注意，可以可能的是，在允許溶液可溶性金屬從疏松燃料基質(zhì)中擴(kuò)散出并進(jìn)入溶液的溫度和時(shí)間尺度下進(jìn)行操作。這可以降低乏燃料組件的短期熱負(fù)荷，減少操作和輸送組件的危險(xiǎn)，并使其更適合長期處置。

圖9是與圖5的示例性超臨界流體處理部件一起使用的示例性twr900的方框流程圖。上文參照至少圖4示出并描述了示例性twr900。上文參照?qǐng)D5還示出并描述了示例性超臨界流體處理部件。其他實(shí)施方案可以包括更多或更少的部件。

twr900包括反應(yīng)堆堆芯和容納主鈉冷卻劑的反應(yīng)堆容器。反應(yīng)堆堆芯被浸沒有主鈉冷卻劑。twr900還包括反應(yīng)堆堆芯中的至少一個(gè)組件904，所述組件904包括含有可裂變材料和裂變產(chǎn)物的一個(gè)或更多個(gè)固體燃料細(xì)棒。此外，twr900包括組件倒換系統(tǒng)，其被構(gòu)造成在反應(yīng)堆堆芯內(nèi)的各個(gè)位置之間移動(dòng)組件。

如所示的，超臨界流體可以在接觸容器514中接觸來自twr900的核燃料，在接觸容器514中核燃料被引導(dǎo)離開反應(yīng)堆堆芯?？蛇x擇地，當(dāng)?shù)箵Q系統(tǒng)已經(jīng)臨時(shí)從反應(yīng)堆堆芯中移除組件時(shí)，超臨界流體可與組件接觸。仍然另一個(gè)替代方案是超臨界流體可以在反應(yīng)堆堆芯內(nèi)直接接觸核燃料。

超臨界流體控件510可以控制超臨界流體向twr900轉(zhuǎn)移進(jìn)入燃料組件904和/或接觸容器514。該控件可以是基于核燃料的擴(kuò)張和/或基于在twr900中使用的冷卻劑中裂變產(chǎn)物的濃度。

在實(shí)施方案中，twr900包括被構(gòu)造成將燃料組件904保持在氬氣中的轉(zhuǎn)移容器。超臨界流體控件510可以引導(dǎo)超臨界流體接觸被保持在氬氣中的燃料組件904，圖9中未示出。在那里，超臨界流體可以從暴露于燃料組件904的氬氣中除去裂變產(chǎn)物。超臨界流體，現(xiàn)在是與裂變產(chǎn)物的混合物，被返回到分離單元516，如上文所討論的。

在實(shí)施方案中，twr900包括包括吸收器902的冷卻劑清潔系統(tǒng)。吸收器，例如填充床或吸附膜，從在twr900中使用的主鈉冷卻劑中除去裂變產(chǎn)物。超臨界流體控件510可以將超臨界流體引導(dǎo)到吸收器902以溶解裂變產(chǎn)物并從吸收器902中除去裂變產(chǎn)物。超臨界流體，現(xiàn)在是與裂變產(chǎn)物的混合物，被返回到分離單元516，如上文所討論的。

使用超臨界流體處理的系統(tǒng)可以在壽命終止之前通過以下來除去裂變產(chǎn)物：將分離工藝(例如sco2工藝)并入燃料管理或“倒換”循環(huán)中以在輻照(反應(yīng)堆的操作)期間周期性地除去裂變產(chǎn)物。例如，twr再加燃料系統(tǒng)可以并入用于將組件升高出冷卻劑池的密封外殼。twr安全外殼可以被提供有足夠的冷卻能力以在組件904在冷卻劑池外部時(shí)在處理過程期間管理組件衰變熱。在可選擇的實(shí)施方案中，系統(tǒng)可以被設(shè)計(jì)為圍繞堆芯的邊緣的一個(gè)或更多個(gè)組件位置是處理位置，其中組件可以被連接到處理系統(tǒng)504?？梢允瓜到y(tǒng)更加堅(jiān)固，使得裂變產(chǎn)物可以以最小的系統(tǒng)改變在安全殼中被除去。由于sco2的高密度，這類系統(tǒng)不需要大的容器和管道。大于10^-4kg金屬/kg溶液的濃度是可能的。在壽命終止時(shí)，每個(gè)組件含有最大量的裂變產(chǎn)物，大約50kg。溶液密度約為1000kg/m³。因此，在一些情況下，只需要5m³的sco2溶液，以在單個(gè)組件中包含所有裂變產(chǎn)物。以更頻繁的間隔處理組件會(huì)明顯減少該最大體積。此外，由于co2可以與裂變產(chǎn)物分離并再次進(jìn)入系統(tǒng)，因此可以額外減少庫存。

圖10是用于用超臨界流體分離來操作反應(yīng)堆的方法700的實(shí)施方案。示例性方法700包括對(duì)反應(yīng)堆堆芯進(jìn)行裝料(操作702)，維持鏈?zhǔn)椒磻?yīng)(操作704)，使一定體積的反應(yīng)過的燃料與超臨界流體接觸(操作706)，在再生燃料中引發(fā)鏈?zhǔn)椒磻?yīng)(操作708)，并將裂變產(chǎn)物與超臨界流體分離(操作710)。參照?qǐng)D5示出和描述的超臨界流體處理系統(tǒng)504、以及上文至少參照?qǐng)D1-3描述的反應(yīng)堆100，可以用于執(zhí)行示例性方法700。其他實(shí)施方案可以包括更多或更少的操作。

示例性方法700開始于在裝料操作702中用核燃料對(duì)反應(yīng)堆堆芯進(jìn)行裝料。裝料操作702取決于在示例性方法700中采用的核反應(yīng)堆的類型而變化。上文描述了對(duì)熔鹽反應(yīng)堆、行波反應(yīng)堆和容器化熔鹽反應(yīng)堆進(jìn)行裝料的實(shí)例。

在裝料操作702中對(duì)反應(yīng)堆堆芯進(jìn)行裝料之后，在第一裂變操作704中將鏈?zhǔn)椒磻?yīng)保持在臨界狀態(tài)或高于臨界狀態(tài)的反應(yīng)堆堆芯中。維持鏈?zhǔn)椒磻?yīng)取決于在示例性方法700中采用的核反應(yīng)堆的類型而變化。

在鏈?zhǔn)椒磻?yīng)開始和維持之后的某一點(diǎn)，一定體積的超臨界流體與一定體積的被輻照的核燃料接觸。如上文所討論的，超臨界二氧化碳(sco2)可以被用作超臨界流體。超臨界流體與核燃料接觸取決于所使用的反應(yīng)堆的具體類型而變化，其中上文討論了一些實(shí)例。

作為實(shí)例，并且如上文所討論的，超臨界流體可以在不從反應(yīng)堆堆芯中除去核燃料的情況下與部分反應(yīng)的核燃料中的至少一些接觸。超臨界流體的引入可以在不中斷反應(yīng)堆堆芯內(nèi)的一個(gè)或更多個(gè)鏈?zhǔn)椒磻?yīng)的情況下進(jìn)行。

作為另一個(gè)實(shí)例，并且如上文所討論的，部分反應(yīng)的燃料中的一些可以從反應(yīng)堆堆芯中被除去，并且然后例如在接觸容器中與超臨界流體接觸。部分反應(yīng)的燃料的除去可以在不中斷反應(yīng)堆堆芯內(nèi)的一個(gè)或更多個(gè)鏈?zhǔn)椒磻?yīng)的情況下進(jìn)行。在與超臨界流體接觸之后，部分反應(yīng)的燃料可以在不中斷反應(yīng)堆堆芯內(nèi)的一個(gè)或更多個(gè)鏈?zhǔn)椒磻?yīng)的情況下被返回到反應(yīng)堆堆芯。

如上文參照twr所討論的，核燃料可以被包含在一個(gè)或更多個(gè)燃料細(xì)棒或細(xì)棒組件內(nèi)。在整個(gè)操作過程中，細(xì)棒可以在反應(yīng)堆堆芯內(nèi)移動(dòng)到不同的位置。在細(xì)棒的移動(dòng)期間或之后，超臨界流體可以與細(xì)棒內(nèi)的燃料接觸。

在接觸操作706中超臨界流體和部分反應(yīng)的核燃料接觸之后，在第二裂變操作708中在現(xiàn)在處理的核燃料中引發(fā)鏈?zhǔn)椒磻?yīng)。如上文所討論的，在實(shí)施方案中，部分反應(yīng)的核燃料可以在反應(yīng)堆內(nèi)與超臨界流體接觸。在那些實(shí)施方案中，反應(yīng)堆操作可以像以前一樣繼續(xù)。在其他實(shí)施方案中，將部分反應(yīng)的核燃料引導(dǎo)出反應(yīng)堆堆芯，并且然后使其與超臨界流體接觸。在那些實(shí)施方案中，部分反應(yīng)的核燃料可以被再次引導(dǎo)回相同的反應(yīng)堆堆芯或者被引導(dǎo)到不同的，也許是新起動(dòng)的，反應(yīng)堆堆芯。

方法700還包括在分離操作710中將裂變產(chǎn)物與超臨界流體分離。至少參照?qǐng)D5討論用于將裂變產(chǎn)物與超臨界流體分離的系統(tǒng)和方法的實(shí)施方案。

超臨界流體的又另一種可能的應(yīng)用是乏燃料或先前被輻照的燃料的改良(reformation)。輻照后的燃料的改良通?？梢员辉O(shè)計(jì)成允許在不改變核燃料組件或核燃料組件中包含的燃料細(xì)棒的情況下，處理整個(gè)燃料組件用于裂變產(chǎn)物、鑭系元素或錒系元素的除去處理。在密封容器和超臨界流體處理的一個(gè)實(shí)例中，先前燃燒的核燃料組件可以被放置到可密封的壓力容器中。然后可以用加壓的sco2填充容器，并且加入一種或更多種提取劑(諸如二酮或任何其他合適的劑)以在不存在il或水性組分的情況下產(chǎn)生提取溶液。由于在現(xiàn)有燃料組件中用于裂變氣體排放的排氣口的存在和超臨界流體的性質(zhì)，sco2-提取劑溶液將用于填充燃料細(xì)棒和多孔燃料的基質(zhì)(即，超臨界流體表現(xiàn)為填充它們被包含在其內(nèi)的體積的低表面張力、低粘度的流體)。sco2溶液將開始溶劑化目標(biāo)裂變產(chǎn)物(或其他材料，如果需要這樣的話，以及選擇的合適的配體)，使鈾金屬基質(zhì)不受影響。然后，裂變產(chǎn)物將開始擴(kuò)散出燃料細(xì)棒，使得整個(gè)系統(tǒng)的濃度趨于均衡。然后可以從壓力容器中緩慢地釋放含有溶解的金屬的溶液?？梢詫⑿碌?、清潔的溶液再次加入到壓力容器中。攪拌、加熱和/或持續(xù)加壓和降壓可以被應(yīng)用于系統(tǒng)以提高溶劑化率。例如，該系統(tǒng)可以在大于7.5mpa(在51℃下接近臨界點(diǎn))下操作，并以+/-0.1mpa振蕩，以增強(qiáng)“泵送”sco2溶液進(jìn)和出多孔燃料。

結(jié)論

雖然已經(jīng)示出和描述了本文所描述的當(dāng)前主題的特定方面，但是對(duì)于本領(lǐng)域技術(shù)人員將明顯的是，基于本文的教導(dǎo)可以做出變化和修改，而不偏離本文所描述的主題及其更寬的方面，并且因此所附的權(quán)利要求在它們的范圍內(nèi)包括所有這樣的變化和修改，如在本文所描述的主題的真實(shí)精神和范圍內(nèi)的一樣。本領(lǐng)域技術(shù)人員將理解，一般來說，本文使用的并且特別是在所附權(quán)利要求中(例如，所附權(quán)利要求的主體)使用的術(shù)語通常被認(rèn)為是“開放的”術(shù)語(例如，術(shù)語“包括(including)”應(yīng)被理解為“包括但不限于”，術(shù)語“具有”應(yīng)被理解為“具有至少”，術(shù)語“包括(includes)”應(yīng)被理解為“包括但不限于”，等等)。本領(lǐng)域技術(shù)人員還將理解，如果意圖得到特定數(shù)目的引入的權(quán)利要求表述，則這種意圖將明確地在權(quán)利要求中表述，并且在這樣表述不存在時(shí)，這樣的意圖不存在。

例如，作為對(duì)理解的幫助，以下所附權(quán)利要求可包含引導(dǎo)性短語“至少一個(gè)”和“一個(gè)或更多個(gè)”的使用以引導(dǎo)權(quán)利要求表述。然而，這樣的短語的使用不應(yīng)該被解釋為意味著權(quán)利要求敘述通過不定冠詞“一(a)”或“一(an)”的引入將含有這樣引入的權(quán)利要求敘述的任何具體的權(quán)利要求限制為含有僅僅一個(gè)這樣的敘述的權(quán)利要求，即使當(dāng)同一個(gè)權(quán)利要求包括引導(dǎo)性的短語“一個(gè)或更多個(gè)”或“至少一個(gè)”和諸如“一(a)”或“一(an)”的不定冠詞(例如“一(a)”和/或“一(an)”通常應(yīng)該被解釋為意指“至少一個(gè)”或“一個(gè)或更多個(gè)”)時(shí)；這也適用于用于引入權(quán)利要求敘述的定冠詞的使用。另外，即使特定數(shù)量的引導(dǎo)性權(quán)利要求表述被清楚地表述，本領(lǐng)域技術(shù)人員將認(rèn)識(shí)到，這樣的表述通常應(yīng)該被解釋為表示至少該表述數(shù)目(例如，沒有其他修飾的“兩個(gè)表述”的單純表述通常表示至少兩個(gè)表述，或者兩個(gè)或更多個(gè)表述)。

除非另外指明，否則表達(dá)本說明書和權(quán)利要求書中所用的成分、性質(zhì)例如分子量、反應(yīng)條件等的量的所有數(shù)字應(yīng)當(dāng)理解為在所有情況下均由術(shù)語“約”來修飾。術(shù)語“約”不旨在擴(kuò)大或限制原本可以提供特定值的等同物的程度。此外，除非另有說明，否則術(shù)語“約”將清楚地包括“精確地”，這與關(guān)于范圍和數(shù)值數(shù)據(jù)的討論一致。本公開內(nèi)容的上下文中的術(shù)語“約”意指緊隨術(shù)語“約”之后敘述的值的15％內(nèi)(±15％)的值，包括該范圍內(nèi)的任何數(shù)值、等于該范圍的上限的值(即+15％)和等于該范圍的下限的值(即-15％)。例如，值“100”涵蓋85和115之間的任何數(shù)值，包括85和115(“100％”除外，其總是具有100％的上限)。

比率、濃度、量和其他數(shù)值數(shù)據(jù)可以以范圍格式表述或呈現(xiàn)于本文中。應(yīng)理解，僅為了方便和簡潔起見而使用這種范圍格式，并且因此應(yīng)靈活地解釋為不僅包括作為范圍的極限值明確敘述的數(shù)值，而且包括該范圍內(nèi)涵蓋的所有個(gè)別數(shù)值或子范圍，如同每個(gè)數(shù)值和子范圍被明確地?cái)⑹?。作為說明，“4％至7％”的數(shù)值范圍應(yīng)被解釋為不僅包括約4％至約7％的明確列舉的值，而且還包括指示范圍內(nèi)的單個(gè)值和子范圍。因此，包括在該數(shù)值范圍內(nèi)的是諸如4.5、5.25和6的單個(gè)值以及諸如4-5、5-7和5.5-6.5的子范圍，等等。此相同的原則適用于僅列舉一個(gè)數(shù)值的范圍。此外，無論范圍的廣度或描述的特征如何，都應(yīng)適用這種解釋。

盡管示出了本發(fā)明廣泛范圍的數(shù)字范圍和參數(shù)為近似值，但是在具體實(shí)例中陳述的數(shù)值被盡可能精確地報(bào)告。然而，任何數(shù)值都固有地包含因存在于其相應(yīng)測試測量中的標(biāo)準(zhǔn)偏差而必然導(dǎo)致的某些誤差。

此外，在其中使用類似于“a、b和c等等中的至少一個(gè)”的慣例的那些實(shí)例中，一般來說，這樣的構(gòu)造在某種意義上是意圖的，本領(lǐng)域技術(shù)人員將理解這種慣例(例如，“具有a、b和c中的至少一個(gè)的系統(tǒng)”將包括但不限于具有單獨(dú)的a、單獨(dú)的b、單獨(dú)的c、a和b一起、a和c一起、b和c一起，和/或a、b和c一起等等的系統(tǒng))。另外，在使用與“a、b和c等中的至少一個(gè)”相似的慣例的那些情況下，一般地，這樣的結(jié)構(gòu)在意義上意圖是本領(lǐng)域中技術(shù)人員在慣例中所理解的意思(例如，“具有a、b或c中的至少一個(gè)的系統(tǒng)”可能包括但不限于只具有a、只具有b、只具有c、具有a和b一起、a和c一起、b和c一起、和/或a、b和c一起等的系統(tǒng))。本領(lǐng)域技術(shù)人員將進(jìn)一步理解，除非上下文另外指示，否則通常表示兩個(gè)或更多個(gè)可選的術(shù)語的分離的詞語和/或短語無論在說明書、權(quán)利要求還是附圖中都應(yīng)該被理解為設(shè)想包括術(shù)語中的一個(gè)、術(shù)語中的任一個(gè)或兩個(gè)術(shù)語的可能性。例如，短語“a或b”將通常被理解為包括“a”或“b”或“a和b”的可能性。

在一些情況下，一個(gè)或更多個(gè)部件在本文中可以被稱為“被構(gòu)造成”、“可構(gòu)造成”、“可操作來/操作來”、“適合/可適合”、“能夠”、“可符合/符合”等。本領(lǐng)域技術(shù)人員將認(rèn)識(shí)到，除非上下文另有要求，否則這類術(shù)語(例如，“被構(gòu)造成”)通常可以包括活動(dòng)狀態(tài)的部件和/或非活動(dòng)狀態(tài)的部件和/或備用狀態(tài)的部件。

關(guān)于所附權(quán)利要求，本領(lǐng)域技術(shù)人員將理解，其中所敘述的操作通常可以按任何順序來進(jìn)行。而且，盡管各種操作流程按順序呈現(xiàn)，但應(yīng)理解，各種操作可以按除示出的那些順序之外的其他順序來進(jìn)行，或者可以同時(shí)進(jìn)行。這類交替的排序的實(shí)例可以包括重疊、交織、中斷、重排序、遞增、預(yù)備、追加、并發(fā)、逆序或其他變體排序，除非上下文另外說明。此外，術(shù)語如“響應(yīng)于”、“與......相關(guān)”或其他過去時(shí)形容詞通常不意圖排斥這類變體，除非上下文中另外說明。

將清楚的是，本文描述的系統(tǒng)和方法很好地適于實(shí)現(xiàn)所提及的目的和優(yōu)點(diǎn)以及其中固有的目的和優(yōu)點(diǎn)。本領(lǐng)域技術(shù)人員將認(rèn)識(shí)到，本說明書中的方法和系統(tǒng)可以以許多方式實(shí)現(xiàn)，并因此不應(yīng)受前述示例性實(shí)施方案和實(shí)例的限制。在這點(diǎn)上，本文描述的不同實(shí)施方案的任何數(shù)量的特征可以組合成一個(gè)單獨(dú)的實(shí)施方案，并且具有少于或多于本文描述的所有特征的可選擇的實(shí)施方案是可能的。

雖然為了本公開內(nèi)容的目的已經(jīng)描述了多個(gè)實(shí)施方案，但是可以進(jìn)行完全在本文所描述的技術(shù)的范圍內(nèi)的多種改變和修改。例如，盡管未明確說明但拉曼光譜可以是但僅是用于在熔鹽反應(yīng)堆操作期間監(jiān)測燃料鹽品質(zhì)的許多技術(shù)之一，并且同樣可以使用多個(gè)拉曼探針以了解反應(yīng)堆內(nèi)不同位置的燃料鹽品質(zhì)的變化?？梢赃M(jìn)行許多其他變化，這些變化對(duì)本領(lǐng)域技術(shù)人員容易想到，并且被包涵在本公開內(nèi)容的精神中并且如所附權(quán)利要求中限定的精神中。