0，接著向所述電堆中間體內加入銻粉末，最后分別在所述電堆中間體的燃料加載預留口 6和保護氣預留口 5處分別設置燃料加載裝置和循環(huán)保護氣裝置。
[0054]其中，氣體保護裝置是一個循環(huán)裝置，盡量節(jié)約保護性氣體，保護氣體只需用普通純度的氮氣。燃料加載和保護氣系統(tǒng)作為單獨的裝置，容易維修更換，提高模塊化能力。
[0055]可在常溫下設置電堆中間體的陰極側集流線和陽極側集流線，并且在常溫下初步密封電堆，在后續(xù)升溫過程中，依靠高溫進一步促進密封材料的固化，完成最終的電堆密封。
[0056]加入銻粉的具體質量:根據腔體尺寸和電池尺寸估算出體積，結合密度算出質量。陽極集流線為錸線。
[0057]本發(fā)明中，燃料電池的工作原理如下:
[0058]陰極電化學反應:02+4e — 20 2
[0059]陽極電化學反應:4/3Sb+202— 2/3Sb 203+4e
[0060]總反應:4/3Sb+02—2/3Sb 203
[0061]氧氣在陰極材料上吸附接收電子解離成氧離子，氧離子擴散通過電解質到電解與陽極的界面處，與金屬銻原子發(fā)生電化學反應生成氧化銻并釋放電子。電池的電化學性能由陰極和陽極的電化學反應決定，而電池的長期性能則由電池材料的穩(wěn)定性以及氧化銻還原反應的持續(xù)性和及時性決定。
[0062]氧化銻的還原反應:2/3Sb203+C— 4/3Sb+C02
[0063]氧化銻的還原反應在高于700 °C以上時，會有生成CO的副反應發(fā)生，同時Bounduard React1n(氣化反應)也會發(fā)生，生成CO。陽極電化學反應生成的氧化鋪在656°C以上時，呈現液態(tài)狀態(tài)。由于相對于液態(tài)銻有著較小的密度，因此在重力作用下會發(fā)生對流，自動浮到銻陽極浴的表面。浮到表面的氧化銻才有機會與固態(tài)碳燃料反應。
[0064]開啟本發(fā)明電堆使其進行工作的過程如下:
[0065]開啟工作時:將以上的電堆升溫，使銻粉末融化，即可使電池進行工作。升溫加熱過程中，銻粉末熔化，電池的有效電解質面積會浸沒在液態(tài)陽極浴中，可最大限度的保證陽極和電解質的接觸面積，利于電池效率的提高。
[0066]工作工程中加載燃料時:燃料的加載量可根據預計的工作電流、電堆的有效電池工作面積、燃料加載間隔時間估算出來。
[0067]圖4是本發(fā)明實施例中管式單電池集合密封為電堆后加載銻和燃料的側面剖面示意圖；圖5是本發(fā)明實施例中式單電池集合密封為電堆后加載銻和燃料的正面剖面示意圖。由以上兩圖可知:
[0068]工作過程中，將電堆暴漏在空氣中，氧氣直接能接觸到陰極，液態(tài)銻陽極浸潤電解質，固體碳燃料漂浮在液態(tài)銻表面。在每個單電池中均發(fā)生4/3Sb+02— 2/3Sb 203的反應，生成的Sb2O3由于相對于液態(tài)銻有著較小的密度，在重力作用下會與液態(tài)銻發(fā)生對流，自動浮到銻陽極浴的表面。浮到表面的氧化銻才有機會與固態(tài)碳燃料反應，再次被還原為金屬銻。使電池氧化還原反應持續(xù)進行。
[0069]總體而言，本發(fā)明由銻作為陽極、使用固態(tài)碳質燃料作為燃料、固體氧化物作為電解質的管式電池，并將電池集合成電堆，電堆可以持續(xù)加載燃料，同時配備循環(huán)保護氣系統(tǒng)可以隔絕氧化氣體。其易于組裝集成為電堆，可方便持續(xù)的加載固體碳燃料。
[0070]本領域的技術人員容易理解，以上所述僅為本發(fā)明的較佳實施例而已，并不用以限制本發(fā)明，凡在本發(fā)明的精神和原則之內所作的任何修改、等同替換和改進等，均應包含在本發(fā)明的保護范圍之內。
【主權項】
1.一種銻陽極直接碳固體氧化物燃料電池，其包括陰極、陽極以及電解質，其特征在于，該電池呈管狀，所述管狀電池的內壁為陰極或者集成陰極的陰極支撐體，該管狀電池的外壁為電解質支撐體或者電解質，該管狀電池的陽極位于所述電解質表面。2.如權利要求1所述一種銻陽極直接碳固體氧化物燃料電池，其特征在于，所述陰極為多孔陰極，所述電解質為致密電解質。3.一種銻陽極直接碳固體氧化物燃料電池電堆，其特征在于，其包括電堆腔體(3)和封裝集成在電堆腔體中的多個單電池，所述單電池為如權利要求1或2所述的燃料電池，所述電堆腔體的內部具有空腔，用于容置作為陽極的液態(tài)銻，所述電堆腔體的頂部設置有燃料加載預留口(6)。4.如權利要求3所述的一種銻陽極直接碳固體氧化物燃料電池電堆，其特征在于，所述電堆腔體的材料為陶瓷，在使用狀態(tài)下，所述陶瓷的致密度大于98%，所述電堆腔體的材料和所述單電池外壁的電解質材料相同。5.如權利要求3或4所述的一種銻陽極直接碳固體氧化物燃料電池電堆，其特征在于，所述電堆腔體(6)外觀呈矩形，該矩形電堆腔體的兩相對側壁上均設置有保護氣預留口(5)，用于經一側的所述保護氣預留口(5)通入保護液態(tài)銻被氧化的氣體并經另一側的所述保護氣預留口(5)排出。6.一種制備如權利要求3-5之一所述的電池電堆的方法，其特征在于，其包括如下步驟: 51:制備單電池中間體，所述單電池中間體呈管狀，所述呈管狀的單電池中間體的內壁為陰極或者集成有陰極的陰極支撐體，該管狀的單電池中間體的外壁為電解質支撐體或者電解質； 52:采用與單電池中間體的所述電解質相同的材質制備電堆腔體，所述電堆腔體上設置有保護氣預留口和燃料加載預留口，將多個所述的單電池中間體封裝集成在所述電堆腔體中，同時保證所述單電池中間體的兩個端部均伸出所述電堆腔體的壁外，獲得電堆中間體； 53:先設置電堆中間體的陰極側集流線和陽極側集流線，接著向所述電堆中間體的所述空腔內加入銻粉末，最后分別在所述電堆中間體的燃料加載預留口和保護氣預留口處分別設置燃料加載裝置和循環(huán)保護氣裝置。7.如權利要求6所述的方法，其特征在于，步驟S2中，采用陶瓷材料制備電堆腔體。8.如權利要求7所述的方法，其特征在于，步驟S3中，在常溫下設置電堆中間體的陰極側集流線和陽極側集流線。9.如權利要求8所述的方法，其特征在于，步驟S2中，采用高溫陶瓷密封膠完成封裝集成，所述高溫陶瓷密封膠熱膨脹系數與單電池中間體的所述電解質材料相同。
【專利摘要】本發(fā)明公開了一種銻陽極直接碳固體氧化物燃料電池電堆及其制備方法，屬于燃料電池領域。銻陽極直接碳固體氧化物燃料電池呈管狀，其內壁為陰極或者負載有陰極的陰極支撐體，其外壁為電解質或者負載有電解質的電解質支撐體，陽極位于電解質表面或者負載有電解質的電解質支撐體表面。電堆包括電堆腔體和封裝集成在電堆腔體中的多個單電池。電堆的制備方法包括：S1制備單電池中間體；S2制備電堆中間體；S3：先設置陰極側集流線和陽極側集流線，接著加入銻粉末，最后設置燃料加載裝置和循環(huán)保護氣裝置。本發(fā)明單電池易于組裝，電堆易于加載固態(tài)碳燃料。
【IPC分類】H01M8/04, H01M8/24
【公開號】CN105047969
【申請?zhí)枴緾N201510556131
【發(fā)明人】蒲健, 段男奇, 池波, 李箭, 賈禮超
【申請人】華中科技大學
【公開日】2015年11月11日
【申請日】2015年9月1日