16號。
[0042]本實施例制得的試樣的熱導率在1200K時為K = 4.19W.IrT1K'
[0043]采用Linses LSR-3設備測得材料在1200K時的熱電勢系數α = 246 μ V/K,電導率 σ = 8.4X104S/m。
[0044]根據上述測量值按zT = ( α 2 σ T/ K )計算，本實施例制得的試樣的zT值在1200Κ時約為1.46。
[0045]實施例3
[0046]將原料按化學劑量比FeNba8Hfa2Sb計算稱量后，置于Ar氣保護的銅管中，采用高頻熔煉方法反復熔煉3次獲得鑄錠，然后采用機械球磨方法粉碎鑄錠獲得亞微米級小顆粒(顆粒直徑約為200nm?2.0 μ m)，接著采用放電等離子體燒結方法在850°C、65MPa條件下燒結lOmin，獲得最終的試樣。
[0047]本實施例制得的試樣的熱導率在1200K時為K = 4.44W.IrT1K'
[0048]采用Linses LSR-3設備測得材料在1200K時的熱電勢系數α = 199 μ V/K，電導率 σ = llX104S/m。
[0049]根據上述測量值按zT = ( α 2 σ T/ K )計算，本實施例制得的試樣的zT值在1200Κ時約為1.18。
[0050]實施例4
[0051]將原料按化學劑量比FeNba84Hfai6Sb計算稱量后，置于Ar氣保護的銅管中，采用高頻熔煉方法反復熔煉3次獲得鑄錠，然后采用機械球磨方法粉碎鑄錠獲得亞微米級小顆粒(顆粒直徑約為200nm?2.0 μ m)，接著采用放電等離子體燒結方法在850°C、65MPa條件下燒結lOmin，獲得最終的試樣。
[0052]本實施例制得的試樣的熱導率在1200K時為K = 5.1W.JiT1K'
[0053]采用Linses LSR-3設備測得材料在1200K時的熱電勢系數α = 209 μ V/K,電導率 σ = 10.8X104S/m。
[0054]根據上述測量值按zT = ( α 2 σ T/ K )計算，本實施例制得的試樣的zT值在1200Κ時約為1.2。
[0055]實施例5
[0056]將原料按化學劑量比FeNba9HfaiSb計算稱量后，置于Ar氣保護的銅管中，采用高頻熔煉方法反復熔煉3次獲得鑄錠，然后采用機械球磨方法粉碎鑄錠獲得亞微米級小顆粒(顆粒直徑約為200nm?2.0 μ m)，接著采用放電等離子體燒結方法在850°C、65MPa條件下燒結lOmin，獲得最終的試樣。
[0057]本實施例制得的試樣的熱導率在1200K時為K = 4.22W.IrT1K'
[0058]采用Linses LSR-3設備測得材料在1200K時的熱電勢系數α = 254 μ V/K,電導率 σ = 7.2X104S/m。
[0059]根據上述測量值按zT = ( α 2 σ T/ K )計算，本實施例制得的試樣的zT值在1200Κ時約為1.32。
[0060]實施例6
[0061]將原料按化學劑量比FeNba92HfaCl8Sb計算稱量后，置于Ar氣保護的銅管中，采用高頻熔煉方法反復熔煉3次獲得鑄錠，然后采用機械球磨方法粉碎鑄錠獲得亞微米級小顆粒(顆粒直徑約為200nm?2.0 μ m)，接著采用放電等離子體燒結方法在850°C、65MPa條件下燒結lOmin，獲得最終的試樣。
[0062]本實施例制得的試樣的熱導率在1200K時為K = 4.67W.IrT1K'
[0063]采用Linses LSR-3設備測得材料在1200K時的熱電勢系數α = 258 μ V/K,電導率 σ = 5.92X 104S/m。
[0064]根據上述測量值按zT = ( α 2 σ T/ K )計算，本實施例制得的試樣的zT值在1200Κ時約為1.0lo
[0065]實施例7
[0066]將原料按化學劑量比FeNba94HfaCl6Sb計算稱量后，置于Ar氣保護的銅管中，采用高頻熔煉方法反復熔煉3次獲得鑄錠，然后采用機械球磨方法粉碎鑄錠獲得亞微米級小顆粒(顆粒直徑約為200nm?2.0 μ m)，接著采用放電等離子體燒結方法在850°C、65MPa條件下燒結lOmin，獲得最終的試樣。
[0067]本實施例制得的試樣的熱導率在1200K時為K = 5.58W.IrT1K'
[0068]采用Linses LSR-3設備測得材料在1200K時的熱電勢系數α = 249.6 μ V/K,電導率 σ= 4.47X 104S/m。
[0069]根據上述測量值按zT = ( α 2 σ T/ K )計算，本實施例制得的試樣的zT值在1200Κ時約為0.6。
[0070]熱電性能分析:
[0071]將實施例1-7制備得到的試樣分別在不同溫度進行熱電性能檢測，圖3為FeNlvxHfxSb試樣的變溫熱電性能圖。從圖2(a)_2(d)中可以看到試樣的熱導率和Seebeck系數隨X的增大持續(xù)降低，電導率則隨X的增大而增大。按照zT = ( α 2 σ T/ K )計算可得試樣最終的zT值，發(fā)現所有樣品的zT值均隨溫度上升而增大(圖3所示)，作為最優(yōu)選的試樣X = 0.12和X = 0.14在1200Κ時擁有最高的zT = 1.45。分析發(fā)現，該試樣擁有最高zT的原因在于其在1200Κ時有著最低的熱導率(圖2a)以及最高的功率因子(圖2d)。
【主權項】
1.一種高優(yōu)值的P型FeNbHfSb熱電材料，其特征在于，原料組成為FeNb ^xHfxSb,其中，X = 0.06?0.2，X代表原子百分比。
2.根據權利要求1所述的高優(yōu)值的P型FeNbHfSb熱電材料，其特征在于，x= 0.1?0.16。
3.根據權利要求2所述的高優(yōu)值的P型FeNbHfSb熱電材料，其特征在于，x= 0.12?0.14。
4.根據權利要求3所述的高優(yōu)值的P型FeNbHfSb熱電材料，其特征在于，x= 0.12、x=0.14。
5.一種權利要求1?4任一權利要求所述的高優(yōu)值的P型FeNbHfSb熱電材料的制備方法，其特征在于，步驟如下: (1)按組成為FeNlvxHfxSb的化學劑量比稱取原料鐵、鈮、鉿和銻，氬氣保護下，經懸浮恪煉法得到鑄錠； (2)將步驟(I)得到的鑄錠粉碎成顆粒，再經燒結得到所述的P型FeNbHfSb熱電材料。
6.根據權利要求5所述的高優(yōu)值的P型FeNbHfSb熱電材料的制備方法，其特征在于，步驟(I)中，原料經懸浮熔煉法熔煉2-5次后得到鑄錠。
7.根據權利要求5所述的高優(yōu)值的P型FeNbHfSb熱電材料的制備方法，其特征在于，步驟(2)中，鑄錠粉碎成顆粒的粒度直徑為200nm?10.Ομπι。
8.根據權利要求5-7任一權利要求所述的高優(yōu)值的P型FeNbHfSb熱電材料的制備方法，其特征在于，步驟(2)中，采用放電等離子燒結工藝進行燒結，燒結條件為:燒結溫度為800-900°C，燒結壓強為60-70MPa，燒結時間為10_15min。
9.根據權利要求8所述的高優(yōu)值的P型FeNbHfSb熱電材料的制備方法，其特征在于，步驟(2)中，燒結條件為:燒結溫度為850°C，燒結壓強為65MPa，燒結時間為lOmin。
【專利摘要】本發(fā)明公開了一種高優(yōu)值的P型FeNbHfSb熱電材料，原料組成為FeNb1-xHfxSb，其中，x＝0.06～0.2。本發(fā)明還公開了所述的P型FeNbHfSb熱電材料的制備方法，首先按組成為FeNb1-xHfxSb的化學劑量比稱取原料鐵、鈮、鉿和銻，氬氣保護下，經熔煉得到鑄錠；將鑄錠粉碎成顆粒，再經燒結得到所述的P型FeNbHfSb熱電材料。本發(fā)明的制備工藝簡單、生產周期短，生產效率高；制備得到的P型FeNbHfSb熱電材料高溫穩(wěn)定性好，構成該材料的元素在地殼含量豐富，工業(yè)化成本較低；其最大zT值在1200K時達到1.45，這是目前Half-Heusler體系中獲得的最高性能。
【IPC分類】H01L35-18, H01L35-34
【公開號】CN104681706
【申請?zhí)枴緾N201510073138
【發(fā)明人】朱鐵軍, 付晨光, 趙新兵
【申請人】浙江大學
【公開日】2015年6月3日
【申請日】2015年2月12日