專利名稱：：單一液體型環(huán)氧樹脂組合物及其利用的制作方法
技術(shù)領(lǐng)域：
：本發(fā)明涉及一種單一液體型環(huán)氧樹脂組合物及其利用，特別是涉及通過含有環(huán)氧樹脂、雙氰胺、環(huán)氧樹脂加成化合物、及非潛伏性咪唑化合物作為必須成分，而能夠在低溫下固化、且具備高耐熱性和密封性的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物；及使用此單一液體型環(huán)氧樹脂組合物粘接著至少2個構(gòu)件的電子部件；以及電子部件的密封方法。
背景技術(shù)：
：控制用小型繼電器(以下稱為"繼電器")是根據(jù)電量或物理量的條件輸出電信號來控制電子電路的裝置，廣泛用于電視機、微波爐、空調(diào)等家用電器，機床、食品相關(guān)機械等工業(yè)機械，汽車、鐵路相關(guān)等的運輸設(shè)備等中，特別是在搭載于印刷電路板上的電氣電子部件中的使用量增加。對繼電器所要求的特性之一是保持氣密性。即，繼電器雖然具有使金屬端子與成形材料粘接的結(jié)構(gòu)，但若成形材料與金屬端子的密接性不充分，則會由于焊錫助焊劑(flux)的滲入或惡性氣體的侵入等，而導(dǎo)致無法保持在接點間反復(fù)開/關(guān)(0N/0FF)的繼電器的功能，因此強烈要求使成形材料與金屬端子具有較強的密接性，并且能保持繼電器內(nèi)部的氣密性的密封劑。先前，密封劑通常使用環(huán)氧樹脂組合物，在單一液體型環(huán)氧樹脂組合物(預(yù)先混合了潛伏性固化劑和環(huán)氧樹脂組合物的類型的環(huán)氧樹脂組合物)中，通常使用雙氰胺作為潛伏性固化劑。另外，提出了除雙氰胺以外的潛伏性固化劑(例如環(huán)氧樹脂加成物系化合物等)(專利文獻1)、雙氰胺和除雙氰胺以外的潛伏性固化劑的混合物(專利文獻2)、潛伏性咪唑化合物和雙氰胺等潛伏性固化劑的混合物(專利文獻3)等潛伏性固化劑。[專利文獻1]日本公開專利公報"日本專利特開2001-207029號公報(公開日平成13年(2001年)7月31日)"[專利文獻2]日本專利公報"日本專利第3797616號公報(平成18年(2006年)4月28日注冊)"[專利文獻3]日本公開專利公報"日本專利特開2004-115552號公報(公開日平成16年(2004年)4月15日)"
發(fā)明內(nèi)容近年來，鑒于安全性和對環(huán)境的影響等，焊錫的無鉛化不斷發(fā)展。但將繼電器表面安裝(surfacemounting)在印刷電路板上時的焊錫溫度因此而比先前的230°C240。C高出20°C30°C。因此，即使對于密封劑，也要求能應(yīng)對所述溫度的耐熱性。另外，繼電器的構(gòu)成構(gòu)件除了端子材料、線圈(coil)、磁鐵等以外，主體是塑料材料，因此較理想的是固化溫度為小于等于120°C。因此，對密封劑要求以下的能力能夠在小于等于12(TC的低溫下固化，并且即使在進行焊錫處理時的高溫處理條件下，也能使成形材料和金屬端子的粘接性提高而保持繼電器的氣密性。但是，由于雙氰胺為高熔點的化合物，因此在僅使用雙氰胺作為潛伏性固化劑時，在小于等于12(TC的固化溫度下，有時會殘留未反應(yīng)物，并且所得的固化物的耐熱性并不充分，因此存在會產(chǎn)生氣密不良的問題。另外，對于專利文獻1專利文獻3中所記載的潛伏性固化劑而言，也存在焊錫處理溫度隨著無鉛化而上升而導(dǎo)致耐熱性不足，從而產(chǎn)生氣密不良的問題。本發(fā)明是鑒于所述問題點而完成的，其目的在于提供一種能夠在低溫下固化、并且耐熱性和密封性優(yōu)異的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物及其利用。本發(fā)明者對能夠在低溫下固化、并且耐熱性和密封性優(yōu)異的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物的組成進行了努力研究，結(jié)果發(fā)現(xiàn)通過在環(huán)氧樹脂中混合雙氰胺、環(huán)氧樹脂加成化合物、及非潛伏性咪唑化合物來作為固化劑，可以獲得所要求的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物，從而完成了本發(fā)明。本發(fā)明的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物的特征在于含有環(huán)氧樹脂、雙氰胺、環(huán)氧樹脂加成化合物、及非潛伏性咪唑化合物。根據(jù)所述構(gòu)成，由于雙氰胺表現(xiàn)出韌性賦予效果，因此可提高成形材料和金屬端子的粘接性。另外，環(huán)氧樹脂加成化合物可實現(xiàn)單一液體型環(huán)氧樹脂組合物的適用期(P0tlife)(可使用時間)的延長和單一液體型環(huán)氧樹脂組合物在低溫下固化。而且，由于非潛伏性咪唑化合物表現(xiàn)出快速固化性效果，因此可促進成形材料和金屬端子的固化，并提高粘接性。因此，能夠在低溫下固化，并且即使在使用無鉛焊錫進行回流焊接(reflowsoldering)或者流體焊接(flowsoldering)的情況下，也能表現(xiàn)出充分的耐熱性。本發(fā)明的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物中，所述非潛伏性咪唑化合物優(yōu)選為選自以下化合物所組成的群組中的2種以上化合物1-氰基乙基_2-甲基咪唑、l-氰基乙基-2_乙基-4_甲基咪唑、l-氰基乙基-2-i^—烷基咪唑、l-氰基乙基-2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-^^—烷基咪唑偏苯三甲酸鹽(l-cyanoethyl-2-undecylimidazoliumtrimellitate)、1-氰基乙基-2-苯基咪唑偏苯三甲酸鹽(l-cyanoethyl-2-phenylimidazoliumtrimellitate)、2，4-二氨基-6-[2'-甲基咪唑基-(l')]-乙基-均三嗪、2-苯基咪唑異三聚氰酸加成物、2-甲基咪唑、2-i^—烷基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑、l-節(jié)基-2-甲基咪唑、l-節(jié)基-2-苯基咪唑以及1，2-二甲基咪唑。本發(fā)明的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物優(yōu)選含有潤濕性改善劑，所述潤濕性改善劑和環(huán)氧樹脂具有相溶性，并且在分子內(nèi)具有大于等于1個的羥基及大于等于2個的縮水甘油基。根據(jù)所述構(gòu)成，所述潤濕性改善劑可提高單一液體型環(huán)氧樹脂組合物對構(gòu)件的潤濕，因此對于單一液體型環(huán)氧樹脂組合物而言，可對非常狹窄的間隙賦予潤濕擴散性。其結(jié)果，單一液體型環(huán)氧樹脂組合物在數(shù)ym以下的非常狹窄的間隔的間隙中也具有流動性，因此可提高介隔非常狹窄的間隙的構(gòu)件彼此之間的粘接性。本發(fā)明的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物優(yōu)選含有pH為酸性的碳黑。酸性碳黑的分散性優(yōu)異、并且表現(xiàn)出潤濕性提高效果，因此對于單一液體型環(huán)氧樹脂組合物而言，可對非常狹窄的間隙賦予潤濕擴散性。其結(jié)果，單一液體型環(huán)氧樹脂組合物在數(shù)以下的非常狹窄的間隔的間隙中也具有流動性，因此可提高介隔非常狹窄的間隙的構(gòu)件彼此間的粘接性。本發(fā)明的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物優(yōu)選為含有平均粒徑大于等于10nm且小于等于50nm的無機質(zhì)填充劑的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物，所述無機質(zhì)填充劑由硅烷化合物進行了表面處理，所述硅烷化合物在分子內(nèi)具有結(jié)合于硅原子上的至少1個烷氧基和結(jié)合于硅原子上的至少1個烷基，此烷基的主鏈碳數(shù)為大于等于16個且小于等于20個。所述無機質(zhì)填充劑的分散性優(yōu)異，并且可對單一液體型環(huán)氧樹脂組合物表現(xiàn)出流動性控制效果。因此，可抑制單一液體型環(huán)氧樹脂組合物過量地流入到粘接面以外的地方。本發(fā)明的電子部件優(yōu)選為利用本發(fā)明的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物粘接著至少2個構(gòu)件。另外，所述電子部件優(yōu)選為繼電器。如上所述，本發(fā)明的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物具有高耐熱性。因此，本發(fā)明的電子部件在使用無鉛的焊錫進行回流焊接或者流體焊接處理后也能表現(xiàn)出充分的氣密性。因此，可防止焊錫助焊劑的流入或惡性氣體的滲入等，并且可提供特性良好的電子部件。本發(fā)明的電子部件的密封方法優(yōu)選為利用本發(fā)明的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物來粘接至少2個構(gòu)件，從而將電子部件氣密密封或者絕緣密封。本發(fā)明的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物由于具有高耐熱性，因此可提高例如繼電器的成形材料和金屬端子那樣的構(gòu)件彼此之間的粘接性，并且即使在使用無鉛的焊錫進行回流焊接或者流體焊接處理后，也可以將電子部件充分地氣密密封或者絕緣密封而不會使粘接性下降。本發(fā)明的其他目的、特征、及優(yōu)點通過以下所示的記載應(yīng)可明白。另外，本發(fā)明的優(yōu)點通過參照隨附圖式的如下說明應(yīng)可明白。圖1是表示使金屬端子粘接在成形材料上的繼電器的外觀的示意圖。圖2是表示回流焊接處理中焊錫的溫度變化的一個例子的圖。[附圖標記說明]1-成形材料2_金屬端子3-單一液體型環(huán)氧樹脂組合物涂布面100-繼電器。具體實施例方式若對本發(fā)明的實施方式進行說明，則如下所述，但本發(fā)明并不限定于此。[OO37][1.單一液體型環(huán)氧樹脂組合物][OO38](1-1.單一液體型環(huán)氧樹脂組合物)本發(fā)明的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物含有環(huán)氧樹脂、雙氰胺、環(huán)氧樹脂加成化合物、及非潛伏性咪唑化合物。所謂單一液體型環(huán)氧樹脂組合物，是預(yù)先混合了環(huán)氧樹脂、固化劑及固化促進劑的環(huán)氧樹脂組合物，是與兩種液體型環(huán)氧樹脂組合物相對比的概念，其中，所述兩種液體型環(huán)氧樹脂組合物是分離成環(huán)氧樹脂與固化劑/固化促進劑的混合物、或者環(huán)氧樹脂/固化促進劑的混合物與固化劑這兩種成分，在將要使用之前將兩者加以混合而使用的組合物。兩種液體型環(huán)氧樹脂組合物具有如下的缺點容易引起因調(diào)配時的計量錯誤而造成的固化不良，或調(diào)配后的適用期短等。另外，在固化劑中使用聚酰胺胺(polyamideamine)、脂肪族胺等時，固化物的耐熱性低，在焊錫處理后產(chǎn)生氣密不良的情況較多。因此，近年來，一直較多地使用材料損耗少、生產(chǎn)性高的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物。環(huán)氧樹脂是指具有苯環(huán)、萘環(huán)、氫化苯環(huán)之類的芳香族環(huán)或者氫化芳香族環(huán)以及大于等于2個的末端環(huán)氧基，并且在室溫附近為液狀的環(huán)氧樹脂。在芳香族環(huán)和氫化芳香族環(huán)上也可以結(jié)合烷基、鹵素等取代基。末端環(huán)氧基和芳香族環(huán)或氫化芳香族環(huán)可以通過氧基烷撐、聚(氧基烷撐)、碳氧基烷撐、碳聚(氧基烷撐)、氨基烷撐等而結(jié)合。另外，芳香族環(huán)或氫化芳香族環(huán)可以直接結(jié)合于碳原子上，或者通過烷撐、氧基烷撐、聚(氧基烷撐)等而結(jié)合于碳原子上。環(huán)氧樹脂具體可例示雙酚A二縮水甘油醚、雙酚A環(huán)氧乙烷2摩爾加成物二縮水甘油醚、雙酚A-l，2-環(huán)氧丙烷2摩爾加成物二縮水甘油醚、氫化雙酚A二縮水甘油醚、鄰苯二甲酸二縮水甘油酯、四氫間苯二甲酸二縮水甘油酯、N，N-二縮水甘油基苯胺、N，N-二縮水甘油基甲苯胺、^^二縮水甘油基苯胺-3-縮水甘油醚、四縮水甘油基間苯二甲胺、1，3-雙(N，N-二縮水甘油氨基甲撐)環(huán)己烷、四溴雙酚A二縮水甘油醚等。在本發(fā)明中，可以從這些環(huán)氧樹脂群中選擇使用2種以上環(huán)氧樹脂。將環(huán)氧樹脂并用時的比率為任意比率。就固化物的耐熱性而言，優(yōu)選為使用雙酚A二縮水甘油醚和氫化雙酚A二縮水甘油醚等。雙氰胺為單獨化合物。雙氰胺是具有韌性賦予效果、且通用為潛伏性固化劑的化合物，但是熔點高(熔點約為180°C200°C)，在制作繼電器等電子部件時所要求的小于等于12(TC的低固化溫度下，有時會殘留未反應(yīng)物，這也成為引起電子部件的氣密不良的原因。本發(fā)明的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物中，環(huán)氧樹脂、雙氰胺、環(huán)氧樹脂加成化合物、及非潛伏性咪唑化合物是必須成分，環(huán)氧樹脂加成化合物和非潛伏性咪唑化合物會使雙氰胺溶解，因此可促進雙氰胺在小于等于12(TC的低溫下固化。由此可避免因殘存未反應(yīng)的雙氰胺而引起的氣密不良，并且由于雙氰胺本來所具有的韌性賦予效果，可增強構(gòu)成電子部件的構(gòu)件彼此之間的粘接性。所謂環(huán)氧樹脂加成化合物，是指即使在與環(huán)氧樹脂的混合系中也較為穩(wěn)定，并且可以通過與環(huán)氧樹脂一起在大于等于8(TC且小于等于12(TC下進行熱處理而獲得顯示出較高的熱變形溫度的固化物的固化劑。另外，在本說明書中，所述"較高的熱變形溫度"是指大于等于170°C。環(huán)氧樹脂加成化合物是不溶于在室溫附近為液狀的通常的環(huán)氧樹脂中的固體，但通過加熱而變得可溶，從而發(fā)揮本來的功能。其功能可列舉使單一液體型環(huán)氧樹脂組合物的適用期提高的效果。具體而言，如上所述那樣，通過使雙氰胺溶解、促進雙氰胺固化，而取得可以在12(TC附近的低溫下充分固化的效果。另夕卜，所述"熱變形溫度"是指在試片的中央施加固定的彎曲負荷(4.6kgf/cm2或者18.6kgf/cm2)，以等速度使其升溫，中央部的拉伸應(yīng)變達到0.2mm時的溫度，也稱為負荷彎曲溫度。環(huán)氧樹脂加成化合物可列舉環(huán)氧樹脂胺加成化合物、環(huán)氧樹脂咪唑加成化合物、改性脂肪族聚胺化合物等。所謂環(huán)氧樹脂胺加成化合物，基本上是指環(huán)氧化合物與胺化合物的反應(yīng)產(chǎn)物(通常稱為環(huán)氧化合物胺加成化合物)。詳細而言，是指環(huán)氧化合物和在1分子內(nèi)具有大于等于1個的能與單官能及多官能環(huán)氧化合物的環(huán)氧基進行加成反應(yīng)的活性氫、且在至少1分子內(nèi)具有大于等于1個的選自伯氨基、仲氨基、叔氨基中的取代基的胺化合物的反應(yīng)產(chǎn)物(即，環(huán)氧化合物胺加成化合物)。所述環(huán)氧化合物和胺化合物包括脂肪族系、脂環(huán)族系、芳香族系及雜環(huán)系的環(huán)氧化合物或胺化合物。因此，環(huán)氧化合物胺加成化合物的化學(xué)結(jié)構(gòu)并不固定，可例示日本專利特開昭56-155222號公報、日本專利特開昭57-100127號公報、日本專利特開昭61-228018號公報、日本專利特開昭62-285913號公報、日本專利特開昭64-70523號公報、日本專利特開平3-139517號公報、日本專利特開平6-49176號公報、日本專利特開平6-211969號公報、日本專利特開平7-196776號公報等中所記載的環(huán)氧化合物胺加成物。環(huán)氧樹脂胺加成化合物的市售品并無特別限定，可適宜使用AmicureMY-24、AmicureMY-R(以上為Aji謹otoFine-TechnoCo.，Inc.的產(chǎn)品)，NovacureHX_3721、NovacureHX-3742(以上為旭化成工業(yè)株式會社的產(chǎn)品)，HardenerH_3293S、HardenerH-3615S(以上為ACR公司的產(chǎn)品)，ANCAMINE2014AS、ANCAMINE2014FG(以上為PacificAnchorChemical的產(chǎn)品)等。環(huán)氧樹脂胺加成化合物可僅使用1種，也可將大于等于2種加以組合而使用。并用時的比率為任意比率。所謂環(huán)氧樹脂咪唑加成化合物，是指即使在與環(huán)氧樹脂的混合系中也較為穩(wěn)定，并且可以通過和環(huán)氧樹脂一起在大于等于8(TC且小于等于12(TC下進行熱處理而獲得顯示出較高的熱變形溫度的固化物的固化劑，是不溶于在室溫附近為液狀的通常的環(huán)氧樹脂中的固體，但通過加熱而變得可溶，從而發(fā)揮本來的功能的化合物。所謂環(huán)氧樹脂咪唑加成化合物，基本上是環(huán)氧化合物和咪唑化合物的反應(yīng)生成物(通常稱為環(huán)氧化合物咪唑加成物)。具體來說，是在一個分子內(nèi)具有能夠與單一官能團以及多個官能團環(huán)氧化合物的環(huán)氧基進行加成反應(yīng)的活性氫、并且在一個分子內(nèi)具有一個以上咪唑基的咪唑化合物之間的反應(yīng)生成物(即，環(huán)氧化合物咪唑加成物)。這樣的環(huán)氧化合物和咪唑化合物包括脂肪族系、脂環(huán)族系、芳香族系以及雜環(huán)系的環(huán)氧化合物或者咪唑化合物。因此，環(huán)氧化合物咪唑加成物的化學(xué)結(jié)構(gòu)不是一定的，例如可舉例為以下公報中的物質(zhì)日本專利特開昭62-285913號公報、日本專利特開平3-139517號公報、日本專利特開平6-49176號公報、日本專利特開平6-211969號公報、以及日本專利特開平7-196776號公報等。作為環(huán)氧樹脂咪唑加成化合物的市售品沒有特別限定，可使用AmicurePN_23、PN-R(以上是AjinomotoFine-TechnoCo.，Inc.(株式會社)的產(chǎn)品)等。環(huán)氧樹脂咪唑加成化合物可使用一種、也可以兩種以上混合使用。同時使用時的比率可以任意調(diào)整。所謂改性脂肪族聚胺化合物，是指即使在與環(huán)氧樹脂的混合系中也較為穩(wěn)定，并且可以通過和環(huán)氧樹脂一起在大于等于8(TC且小于等于12(TC下進行熱處理而獲得顯示出較高的熱變形溫度的固化物的固化劑，是不溶于在室溫附近為液狀的通常的環(huán)氧樹脂中的固體，但通過加熱而變得可溶，從而發(fā)揮本來的功能的化合物?；旧鲜前坊衔锱c異氰酸酯化合物的反應(yīng)產(chǎn)物(通常稱為脂肪族聚胺加成物)。詳細而言，是二烷基氨基烷基胺化合物、在分子內(nèi)具有1個或大于等于2個的具有活性氫的氮原子的環(huán)狀胺化合物、及二異氰酸酯化合物的反應(yīng)產(chǎn)物(即脂肪族聚胺改性體)。還可以是除了所述三種成分外，還含有環(huán)氧化合物作為第4成分，使其反應(yīng)獲得的脂肪族聚胺改性體。因此，脂肪族聚胺改性體的化學(xué)結(jié)構(gòu)并不固定，可例示日本專利特公昭58-55970號公報、日本專利特開昭59-27914號公報、日本專利特開昭59-59720號公報、日本專利特開平3-296525號公報等中所記載的脂肪族聚胺改性體。改性脂肪族聚胺化合物的市售品并無特別限定，可列舉FujicureFXE-1000(以上為富士化成工業(yè)株式會社的產(chǎn)品)等。環(huán)氧樹脂加成化合物可單獨使用環(huán)氧樹脂胺加成化合物、環(huán)氧樹脂咪唑加成化合物、改性脂肪族聚胺化合物等，也可以是這些化合物的混合物。并用時的比率為任意比率。所謂非潛伏性咪唑化合物，是指在25t:下保存過程中成為初始粘度的2倍時的天數(shù)小于等于30天，且不包括在潛伏性固化劑中的咪唑化合物。S卩，所謂非潛伏咪唑化合物，是指從咪唑化合物中除去潛伏性咪唑化合物的非潛伏性咪唑化合物。另外，所述初始粘度是指在液狀環(huán)氧樹脂中添加特定量的固化劑，并剛攪拌后的混合系在25t:時的粘度。所述初始粘度及粘度的變化可通過B型粘度計來測定。所謂潛伏性固化劑，是指在與環(huán)氧樹脂的混合系中較為穩(wěn)定的固化劑，是在室溫下不具有使環(huán)氧樹脂固化的活性，通過加熱而溶解、分解，通過轉(zhuǎn)移反應(yīng)等而活性化，并對環(huán)氧樹脂發(fā)揮出作為固化促進劑的功能的化合物。例如其中包括雙氰胺、有機酸二酰肼、環(huán)氧樹脂加成化合物、脲系化合物、改性脂肪族聚胺化合物、叔胺化合物、氨基十二烷酸等。所謂潛伏性咪唑化合物，是指咪唑化合物中發(fā)揮出作為潛伏性固化劑的功能的化合物。例如可列舉2-苯基-4，5-二羥基甲基咪唑、2-苯基-4-甲基-5-羥基甲基咪唑、2，4-二氨基-6-[2'-甲基咪唑基-(l')]-乙基-均三嗪的異三聚氰酸加成物、2-苯基咪唑等。非潛伏性咪唑化合物的具體例可例示1-氰基乙基_2-甲基咪唑、l-氰基乙基-2-乙基-4-甲基咪唑、1-氰基乙基-2-i^—烷基咪唑、1-氰基乙基-2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-十一烷基咪唑偏苯三甲酸鹽、1-氰基乙基-2-苯基咪唑偏苯三甲酸鹽、2，4-二氨基-6-[2'-甲基咪唑基-(l')]-乙基-均三嗪、2-苯基咪唑異三聚氰酸加成物、2-甲基咪唑、2-^^—烷基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑、l-節(jié)基-2-甲基咪唑、1-節(jié)基-2-苯基咪唑、1，2-二甲基咪唑等。在本發(fā)明中，優(yōu)選從這些非潛伏性咪唑化合物群中選擇使用大于等于1種。并用時的比率為任意比率。由于非潛伏性咪唑化合物并非潛伏性固化劑，因此具有快速固化性。因此，可促進環(huán)氧樹脂固化，并可取得使電子部件的構(gòu)件、例如作為繼電器的構(gòu)成構(gòu)件的成形材料和金屬端子的粘接性提高的效果。通過使用非潛伏性咪唑化合物，可以實現(xiàn)用潛伏性咪唑化合物所無法獲得的更低溫固化性以及快速固化性。另外，由于非潛伏性咪唑化合物為低溫固化性，因此可將高熔點的固化劑溶解，由于其為低溫快速固化性，因此可減少對電子部件的損害。而且，如上所述那樣，通過使雙氰胺溶解、促進雙氰胺的固化，可以使在小于等于12(TC的低溫下的雙氰胺充分固化。如上所述，本發(fā)明的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物包含環(huán)氧樹脂、雙氰胺、環(huán)氧樹脂加成化合物、及非潛伏性咪唑化合物的各成分。在先前，雙氰胺、環(huán)氧樹脂加成化合物、及非潛伏性咪唑化合物均作為固化劑而為人所公知。然而，如后述的比較例所記載那樣，在將這三種成分單獨調(diào)配到環(huán)氧樹脂中時，無法保持繼電器的氣密性。而且，將三種成分中的二種成分加以組合時，也同樣無法保持繼電器的氣密性。S卩，在單獨使用雙氰胺、環(huán)氧樹脂加成化合物、非潛伏性咪唑化合物時，或者僅將二種成分加以組合時，無法獲得可達成環(huán)氧樹脂的低溫固化、且具有高耐熱性的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物。本發(fā)明的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物必須對環(huán)氧樹脂并用雙氰胺、環(huán)氧樹脂加成化合物、及非潛伏性咪唑化合物才具有特異性。由此表現(xiàn)出預(yù)料之外的協(xié)同作用效果，并可獲得能達成先前技術(shù)所不可能實現(xiàn)的在小于等于12(TC下的低溫固化、且具有高耐熱性的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物，其結(jié)果，在無鉛焊錫處理后也可保持電子部件的氣密性。本發(fā)明的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物中，若固化劑的調(diào)配量少，則會產(chǎn)生固化不足，若固化劑的調(diào)配量多，則由于高粘度化而造成作業(yè)性下降，因此相對于環(huán)氧樹脂100重量份而含有雙氰胺1重量份30重量份，優(yōu)選含有雙氰胺1重量份10重量份，含有環(huán)氧樹脂加成化合物1重量份30重量份，優(yōu)選含有環(huán)氧樹脂加成化合物1重量份10重量份，含有非潛伏性咪唑化合物1重量份30重量份，優(yōu)選含有非潛伏性咪唑化合物1重量份10重量份。(1-2.潤濕性改善劑)本發(fā)明的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物優(yōu)選含有潤濕性改善劑，此潤濕性改善劑與環(huán)氧樹脂具有相溶性，且在分子內(nèi)具有大于等于1個的羥基和大于等于2個的縮水甘油基。通過將潤濕性改善劑添加到單一液體型環(huán)氧樹脂組合物中，可以提高單一液體型環(huán)氧樹脂組合物的潤濕性，其結(jié)果，可使單一液體型環(huán)氧樹脂組合物在數(shù)Pm以下的非常狹窄的間隔的間隙中具有流動性。潤濕性改善劑若與環(huán)氧樹脂具有相溶性，且在分子內(nèi)具有大于等于1個的羥基和大于等于2個的縮水甘油基，則并無特別限定。單環(huán)氧化合物例如可使用異丙基縮水甘油醚、正丁基縮水甘油醚、叔丁基縮水甘油醚、2_乙基己基縮水甘油醚、月桂基縮水甘油醚、苯基縮水甘油醚、對甲苯基縮水甘油醚、對叔丁基苯基縮水甘油醚、芐基縮水甘油醚、二乙二醇-叔丁醚縮水甘油醚、二乙二醇-2_乙基己醚縮水甘油醚、月桂酸縮水甘油酯、油酸縮水甘油酯、亞油酸縮水甘油酯、7_羥基油酸縮水甘油酯等。另外，二環(huán)氧化合物例如可使用甘油二縮水甘油醚、聚乙二醇二縮水甘油醚、聚丙二醇二縮水甘油醚、新戊二醇二縮水甘油醚、1，6_己二醇二縮水甘油醚等。另外，三環(huán)氧化合物例如可使用三羥甲基丙烷三縮水甘油醚、三酚基甲烷三縮水甘油醚等。通過將所述潤濕性改善劑添加到本發(fā)明的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物中，可以在不會對本發(fā)明的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物的固化性造成影響的情況下，將單一液體型環(huán)氧樹脂組合物的粘度降低到數(shù)分之一十分之一左右，并且可提高潤濕性。在本發(fā)明中，可以從這些環(huán)氧樹脂群中選擇使用2種以上環(huán)氧樹脂。并用時的比率為任意比率。如果是與環(huán)氧樹脂具有相溶性，并且在分子內(nèi)具有大于等于1個的羥基和大于等于2個的縮水甘油基的潤濕性改善劑，則優(yōu)選使用雙酚F二縮水甘油醚、甘油二縮水甘油醚等。所述潤濕性改善劑的含量相對于環(huán)氧樹脂100重量份優(yōu)選為大于等于1重量份且小于等于100重量份，更優(yōu)選為大于等于5重量份且小于等于80重量份。將潤濕性改善劑混合于單一液體型環(huán)氧樹脂組合物中的方法并無特別限定，可使用捏合機(kneader)或混煉機(mixingroll)等先前公知的裝置進行適當(dāng)混合。另外，所述"具有相溶性"是指潤濕性改善劑和環(huán)氧樹脂相互具有親和性，并具有形成溶液或者混合物的性質(zhì)。(1-3.碳黑)本發(fā)明的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物優(yōu)選含有pH為酸性的碳黑。所謂碳黑，是指通過天然氣(naturalgas)、烴類氣體(hydrocarbongas)的氣相熱解或不完全燃燒而生成的微粉末球狀或鏈狀的碳。碳黑的種類根據(jù)其制造方法可分為槽黑(channelblack)、爐黑(furnaceblack)、熱解黑(thermalblack)、燈黑(lampblack)等，本發(fā)明中所用的碳黑的種類并無特別限定。由于碳黑是微小粒子(平均粒徑為10nmlOOnm左右)，因此具有以下性質(zhì)凝聚力明顯較強，難以分散到介質(zhì)中，而且即使暫時分散也會很快再次凝聚。因此在研究在分散碳黑時，預(yù)先將分散劑添加到介質(zhì)中，或者在分散時同時調(diào)配分散劑和碳黑，并進行了使用各種分散劑的研究。然而，由于碳黑的表面狀態(tài)較為特別，因此在多數(shù)情況下不會充分附著在介質(zhì)表面，因而最難的技術(shù)是發(fā)現(xiàn)可令人滿意的分散劑。因此，在本發(fā)明中，使用pH為酸性區(qū)域的碳黑。此碳黑通常使用用各種氧化劑進行了氧化處理的碳黑，優(yōu)選為PH值小于等于6.5，更優(yōu)選為pH值小于等于5.O，特別優(yōu)選為pH值大于等于2.0且小于等于4.0。碳黑的氧化處理通常可通過利用空氣、NOx、氧氣、臭氧等的氣相處理，或利用重鉻酸鉀、過氧化氫、次氯酸鈉、硝酸等的液相處理來達成。另外，PH為酸性的碳黑是指碳黑的表面和內(nèi)部為酸性。若pH為酸性區(qū)域(特別優(yōu)選為pH值大于等于2.0且小于等于4.0)，則可獲得在單一液體型環(huán)氧樹脂組合物中分散性優(yōu)異的碳黑，因此通過將此碳黑混合于單一液體型環(huán)氧樹脂組合物中，可以提高單一液體型環(huán)氧樹脂組合物對于構(gòu)件的潤濕性。結(jié)果可對單一液體型環(huán)氧樹脂組合物賦予在數(shù)以下的非常狹窄的間隔的間隙中的流動性。將所述碳黑混合于單一液體型環(huán)氧樹脂組合物中的方法并無特別限定，可使用先前公知的方法。例如可列舉使用混煉機或捏合機進行混練的方法。所述碳黑的含量相對于環(huán)氧樹脂100重量份優(yōu)選為大于等于0.1重量份且小于等于5重量份，更優(yōu)選為大于等于0.1重量份且小于等于2重量份。將所述碳黑混合于單一液體型環(huán)氧樹脂組合物中的方法并無特別限定，可使用捏合機或混煉機等先前公知的裝置進行適當(dāng)混合。(1-4.經(jīng)表面處理的無機質(zhì)填充劑)本發(fā)明的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物優(yōu)選為含有平均粒徑大于等于lOnm且小于等于50nm的無機質(zhì)填充劑的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物，所述無機質(zhì)填充劑利用硅烷化合物來進行表面處理，所述硅烷化合物在分子內(nèi)具有結(jié)合于硅原子上的至少1個烷氧基和結(jié)合于硅原子上的至少1個烷基，此烷基的主鏈碳數(shù)為大于等于16個且小于等于20個。若將大量的具有數(shù)以上的粒徑的無機質(zhì)填充劑調(diào)配至本發(fā)明的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物中，則粘度上升，作業(yè)性下降。因此，本發(fā)明的無機質(zhì)填充劑優(yōu)選為能夠以少量的調(diào)配即可抑制單一液體型環(huán)氧樹脂組合物過量地流入到粘接面以外的地方的平均粒徑大于等于10nm且小于等于50nm的無機質(zhì)填充劑。另外，所述平均粒徑例如可通過以下方法而調(diào)整為大于等于lOnm且小于等于50nm。即，將無機質(zhì)填充劑在高溫的氫氧焰中(或在氧氣環(huán)境中進行間接加熱)、在1000°C120(TC下水解(或氧化分解)，暫時形成煙塵(黑煙子)狀松散結(jié)合的凝聚體。并且，在大于等于1800°C的溫度下加熱熔融后，加以冷卻而進行無序地再結(jié)合。由此可將平均粒徑調(diào)整為大于等于10nm且小于等于50nm。所述無機質(zhì)填充劑優(yōu)選為利用硅烷化合物來進行表面處理，所述硅烷化合物在分子內(nèi)具有結(jié)合于硅原子上的至少1個烷氧基和結(jié)合于硅原子上的至少1個烷基，此烷基的主鏈碳數(shù)為大于等于16個且小于等于20個。利用此表面處理可提高無機質(zhì)填充劑在單一液體型環(huán)氧樹脂組合物中的分散性、以及單一液體型環(huán)氧樹脂組合物和無機質(zhì)填充劑的結(jié)合力。其結(jié)果，進行了此表面處理的無機質(zhì)填充劑可高效地控制單一液體型環(huán)氧樹脂組合物的流動性。如上所述，平均粒徑為大于等于lOnm且小于等于50nm、且進行了所述表面處理的無機質(zhì)填充劑，在單一液體型環(huán)氧樹脂組合物中的分散性優(yōu)異，能以少量的調(diào)配量來控制單一液體型環(huán)氧樹脂組合物的流動性。因此，能夠抑制單一液體型環(huán)氧樹脂組合物過量地流入到粘接面以外的地方。能對所述無機質(zhì)填充劑進行表面處理的硅烷化合物在分子內(nèi)具有至少1個烷氧基和至少1個烷基，硅烷化合物的硅原子的4個鍵中，13個鍵上結(jié)合著烷氧基，其余的31個鍵上結(jié)合著相同的或不同的非水解性或者難水解性的烷基。此烷基的主鏈碳原子數(shù)為大于等于16個且小于等于20個。若主鏈的碳原子數(shù)少于14個，則表面處理的效果較小，若主鏈的碳原子數(shù)超過22個，則水解速度變慢，變得難以進行均勻的表面處理。所述烷基例如可使用軟脂基、硬脂基、癸基等。所述烷氧基并無特別限定，可使用甲氧基、乙氧基等先前公知的烷氧基。所述硅烷化合物例如可使用十六烷基三甲氧基硅烷、十八烷基三乙氧基硅烷等。供于表面處理的無機質(zhì)填充劑并無特別限定，可使用熔融二氧化硅、結(jié)晶二氧化硅、滑石、氧化鋁、氮化硅、碳酸鈣、硅酸鈣等。這些無機質(zhì)填充劑可僅使用l種，也可并用大于等于2種。并用時的比率為任意比率。其中由于二氧化硅在熱膨脹、導(dǎo)熱方面優(yōu)異而優(yōu)選。所述表面處理例如可以通過使將所述硅烷化合物稀釋而得的處理劑存在于無機氧化物粉末的表面，并加熱到大于等于20(TC來進行。所述處理劑例如可使用將硅烷化合物與催化劑一起溶解于溶劑中而得的處理劑。所述催化劑可使用三乙基胺、二乙基胺、乙二胺等胺類或乙酸等。溶劑可根據(jù)烷基硅烷的種類而選擇，例如優(yōu)選為使用己烷、甲苯、醇類、醚類等容易溶解長鏈烷基硅烷的溶劑。通過將所述硅烷化合物與這些催化劑一起使用而進行硅烷化合物的水解反應(yīng)，并促進所述硅烷化合物固定在無機氧化物粉末表面。使所述處理劑存在于無機氧化物粉末表面的方法例如可使用以下適當(dāng)?shù)姆椒▽⑺鎏幚韯﹪婌F到無機氧化物粉末上的方法，或者將無機氧化物粉末浸漬到處理劑的溶液中的方法等。另外，所述表面處理優(yōu)選在氮氣環(huán)境下進行。通過加熱處理可促進處理劑與無機氧化物表面的結(jié)合反應(yīng)。加熱溫度宜為大于等于200。C且小于等于400°C。進行了所述表面處理的無機質(zhì)填充劑的含量相對于環(huán)氧樹脂100重量份優(yōu)選為大于等于0.1重量份且小于等于30重量份，更優(yōu)選為大于等于0.1重量份且小于等于10重量份。將進行了所述表面處理的無機質(zhì)填充劑混合于單一液體型環(huán)氧樹脂組合物中的方法并無特別限定，可使用捏合機或混煉機等先前公知的裝置進行適當(dāng)混合。(1-5.其他調(diào)配劑、添加劑)另外，在本發(fā)明的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物中，可以視需要在不損及本發(fā)明效果的范圍內(nèi)追加混合填充劑、著色劑、阻燃劑、光穩(wěn)定劑、增強劑、增粘劑、粘度調(diào)節(jié)劑、觸變性賦予劑等調(diào)配劑或添加劑。這些調(diào)配劑或添加劑并非僅是本發(fā)明所限定的特別的調(diào)配劑或添加劑，可以從先前以來的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物中所使用的通常的調(diào)配劑或添加劑中任意地選擇使用。例如在后述的實施例中，使用碳酸鈣作為填充劑。本發(fā)明的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物可以通過以下方式來制造依據(jù)先前以來的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物的制造所采用的制造方法，將所述環(huán)氧樹脂、雙氰胺、環(huán)氧樹脂加成化合物、及非潛伏性咪唑化合物以及視需要的其他調(diào)配劑或添加劑加以混合。[2.本發(fā)明的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物的利用]本發(fā)明的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物可適合用作用以對電子部件進行氣密密封或絕緣密封的密封劑。本發(fā)明的電子部件是利用本發(fā)明的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物粘接著至少2個構(gòu)件的電子部件。所述"電子部件"若在進行氣密密封或絕緣密封后具有有用性，則并無特別限定，通常也可以是稱為"電氣部件"的電子部件。例如可列舉繼電器、開關(guān)(switch)、感測器(sensor)等。"利用單一液體型環(huán)氧樹脂組合物來粘接至少2個構(gòu)件"是指在至少2個構(gòu)件之間介隔單一液體型環(huán)氧樹脂組合物，利用單一液體型環(huán)氧樹脂組合物的粘接力來結(jié)合至少2個構(gòu)件。成為粘接對象的構(gòu)件并無特別限定。例如可列舉利用單一液體型環(huán)氧樹脂組合物來粘接繼電器的成形材料和金屬端子的情況。圖l是表示使金屬端子和成形材料粘接的繼電器的外觀的示意圖。在圖1中，繼電器100在外觀上包含成形材料1、金屬端子2，在成形材料1的內(nèi)部存放著線圈、開關(guān)等部件(未圖示)。成形材料1具備單一液體型環(huán)氧樹脂組合物涂布面3。利用本發(fā)明的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物來粘接構(gòu)件的方法并無特別限定。例如將單一液體型環(huán)氧樹脂組合物涂布于至少1個構(gòu)件的整體或者一部分上，使此構(gòu)件和欲粘接的構(gòu)件密接，再使單一液體型環(huán)氧樹脂組合物固化即可。在圖1中，在單一液體型環(huán)氧樹脂組合物涂布面3上涂布必需量的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物，使金屬端子2的表面和單一液體型環(huán)氧樹脂組合物涂布面3密接后，再使單一液體型環(huán)氧樹脂組合物固化即可。另外，所述必需量因電子部件的種類而不同。所述單一液體型環(huán)氧樹脂組合物的固化可通過對所述單一液體型環(huán)氧樹脂組合物進行加熱來進行。加熱溫度并無特別限定，為了對繼電器特性造成變動，固化時的溫度優(yōu)選為60°C120。C，更優(yōu)選為80°Cll(TC。在電子部件為繼電器時，繼電器的構(gòu)成構(gòu)件除了端子材料、線圈、磁鐵等以外，塑料材料是主體，因此較理想的是使單一液體型環(huán)氧樹脂組合物在小于等于12(TC的低溫下固化。本發(fā)明的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物如上所述那樣，由于環(huán)氧樹脂加成化合物和非潛伏性咪唑化合物在小于等于12(TC的低溫下可促進雙氰胺的固化，因此可以在小于等于12(TC的低溫下充分地固化。繼電器的成形材料是用于在內(nèi)部存放開關(guān)或線圈等的箱體(case)，其材質(zhì)并無特別限定，通用有PBT(polybutyleneter印hthalate，聚對苯二甲酸丁二酯)或LCP(LiquidCrystalPolyester,液晶聚合物)。PBT是工程塑料的一種，熱穩(wěn)定性或尺寸精度、電氣特性優(yōu)異，因此廣泛用于電氣部件、電子部件或汽車部件等中。然而具有粘接性高但耐熱性低的缺點。另一方面，至于LCP，容易獲得因剛性鏈的配向所引起的耐熱性、優(yōu)異的強度特性、低熱膨脹性及配向狀態(tài)，但具有粘接性較低的缺點。迄今為止尚未發(fā)現(xiàn)對PBT和LCP兩者的粘接性均良好的粘接劑，本發(fā)明的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物可以在小于等于12(TC的低溫下固化，因此對耐熱性低的PBT而言也可以充分地適用，并且具有較高的密封能力，因此對粘接性低的LCP而言也可以充分地適用。因此，PBT和LCP均可優(yōu)選用作本發(fā)明的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物的粘接對象。在將繼電器等電子部件安裝于基板上時，使用焊錫將金屬端子固定在基板上，但在使用無鉛的焊錫進行回流焊接或流體焊接處理時，與先前的使用焊錫的情況相比，焊錫的溫度增加20°C30°C，電子部件整體的溫度最高達到250°C260°C。在單獨使用雙氰胺、環(huán)氧樹脂加成化合物、非潛伏性咪唑化合物時，或僅將二種成分加以組合時，耐熱較性低，因此若供于所述高溫處理，則無法保持粘接的構(gòu)件彼此的密封狀態(tài)。另一方面，本發(fā)明的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物含有環(huán)氧樹脂、雙氰胺、環(huán)氧樹脂加成化合物、及非潛伏性咪唑化合物作為必須成分，因此即使在無鉛的焊錫處理后也可維持氣密性。因此，通過利用本發(fā)明的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物來粘接至少2個構(gòu)件，可將電子部件氣密密封或者絕緣密封，而不會在粘接對象的構(gòu)件間發(fā)生泄漏(leak)。至于電子部件是否氣密密封，例如可通過日本電氣控制設(shè)備工業(yè)會標準NECA0404控制設(shè)備的密封(氣密性)試驗方法(繼電器手冊、真野國夫著、森北出版)來確認。另外，至于電子部件是否絕緣密封，例如可通過耐跟蹤(tracking)法(JISC2134)來確認。[實施例][實施例l]相對于作為環(huán)氧樹脂的雙酚A二縮水甘油醚100重量份[在表1中記為"環(huán)氧樹脂(A)"]，添加作為固化劑的雙氰胺IO重量份[在表1中記為"固化劑(B)"]、環(huán)氧樹脂力口成化合物(商品名AmicureMY_24、Aji謹otoFine-TechnoCo.，Inc.(株式會社)的產(chǎn)品)10重量份[在表1中記為"固化劑(C)"]和1-氰基乙基_2-十一烷基咪唑偏苯三甲酸鹽(1-cyanoethyl-2-皿decylimidazoliumtrimellitate)10重量份[在表1中記為"固化劑(D)"]，再混合pH值為8.0的碳黑(商品名#25、三菱化學(xué)株式會社的產(chǎn)品)1重量份[在表l中記為"碳黑(F)"]、作為無機質(zhì)填充劑的未進行過表面處理的未經(jīng)處理的二氧化硅(silica)(商品名Aerosil200、Ni卯onAerosilCo.，Ltd.(株式會社)的產(chǎn)品)l重量份[在表1中記為"無機質(zhì)填充劑(G)"]和碳酸鈣50重量份，然后使用混煉機混合，制備單一液體型環(huán)氧樹脂組合物。將所得的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物如圖1所示那樣涂布在構(gòu)成繼電器的成形材料的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物涂布面上，使成形材料與金屬端子密接后，使單一液體型環(huán)氧樹脂組合物在10(TC下固化60分鐘，制作繼電器。使用回流焊接爐(TOYOcorporationNRY-540S-7Z)將所制作的繼電器供于回流焊接處理。圖2是表示回流焊接處理中焊錫的溫度變化的一例的圖。橫軸表示時間，縱軸表示溫度。在本實施例中，回流焊接處理(IRS法)是通過以下條件來進行處理的在150°C(圖2中的Tl)下進行90秒120秒(圖2中的tl)的預(yù)熱，再于200°C(圖2中的T2)30秒以內(nèi)(圖2中的t2)且最高溫度小于等于250°C(圖2中的T3)下進行加熱。另外，IRS法的詳細內(nèi)容記載在品質(zhì)可靠性手冊(索尼有限公司等)中。然后依據(jù)日本電氣控制設(shè)備工業(yè)會標準NECA0404控制設(shè)備的密封(氣密性)試驗方法(繼電器手冊、真野國夫著、森北出版)，在加熱到7(TC的氟系惰性液體中浸漬2分鐘，進行氣密性評價試驗。結(jié)果通過目視觀察，將浸漬中不產(chǎn)生氣泡的情況表示為或者〇(€)表示氣密性比〇更優(yōu)異)，將浸漬中產(chǎn)生氣泡的情形表示為X。將單一液體型環(huán)氧樹脂組合物的組成和氣密性評價試驗的結(jié)果示于表1。[實施例2實施例8、比較例1比較例7]實施例2實施例4是如表1所示那樣使用與實施例1中所用的固化劑不同的化合物來作為固化劑(D)，并進行與實施例1相同的氣密性評價試驗。實施例5是如表1所示那樣相對于雙酚A二縮水甘油醚50重量份而添加甘油二縮水甘油醚50重量份[在表1中記為"潤濕性改善劑(E)"]，相對于雙酚A二縮水甘油醚和甘油二縮水甘油醚的合計量(100重量份)，以與實施例1相同的量添加與實施例1相同的固化劑(B)固化劑(D)、碳黑、未經(jīng)處理的二氧化硅、碳酸鈣，并進行與實施例l相同的氣密性評價試驗。實施例6是如表1所示那樣使用與實施例1不同的pH值為3.0的碳黑(商品名MA11、三菱化學(xué)株式會社的產(chǎn)品)，并進行與實施例1相同的氣密性評價試驗。實施例7是如表1所示那樣使用以十八烷基三乙氧基硅烷進行了表面處理的二氧化硅(粒徑為10nm50nm)來作為與實施例1不同的無機質(zhì)填充劑，并進行與實施例1相同的氣密性評價試驗。所述表面處理是通過以下方式來進行的將十八烷基三乙氧基硅烷和催化劑二乙基胺一起溶解于溶劑己烷中而得的溶液噴霧在二氧化硅上，并加熱到200°C。實施例8是如表1所示那樣使用與實施例6相同的碳黑和與實施例7相同的無機質(zhì)填充劑，并進行與實施例1相同的氣密性評價試驗。比較例1比較例7中以表2所示的比例將各材料混合后，以與實施例1相同的<table>tableseeoriginaldocumentpage15</column></row><table><table>tableseeoriginaldocumentpage16</column></row><table>如表1、表2所示，僅^性咪唑化合物作為必須成分的j少所述必須成分中任一種成分的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物時，未能表現(xiàn)出氣密性。另外，如比較例7所示，在使用潛伏性咪唑即2-苯基-4_甲基-5-羥基甲基咪唑作為咪唑化合物時，產(chǎn)生氣泡，無法獲得本發(fā)明的效果。即，可以說本發(fā)明的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物通過將環(huán)氧樹脂、雙氰胺、環(huán)氧樹脂加成化合物、及非潛伏性咪唑化合物作為必須的成分，才表現(xiàn)出良好的氣密性。另外，實施例5是使用將實施例1中的環(huán)氧樹脂的1/2替換為作為潤濕性改善劑的甘油二縮水甘油醚的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物，而進行繼電器的氣密性試驗，結(jié)果氣密性比實施例1更優(yōu)異。認為其原因在于由于潤濕性改善劑的作用，單一液體型環(huán)氧樹脂組合物在成形材料和金屬端子的間隙中的流動性提高，結(jié)果粘接性提高。實施例6是使用添加了pH值為3.0的碳黑代替實施例1中所用的pH值為8.0的碳黑的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物，而進行繼電器的氣密性試驗，結(jié)果氣密性比實施例1更優(yōu)異。認為其原因在于由于實施例6中所用的碳黑的pH為酸性，因此與實施例1中所用的碳黑相比，對單一液體型環(huán)氧樹脂組合物的分散性更良好，從而可提高單一液體型環(huán)氧樹脂組合物對構(gòu)件的潤濕性。實施例7是使用以十八烷基三乙氧基硅烷進行了表面處理的二氧化硅(粒徑為10nm50nm)代替實施例1中所用的未經(jīng)處理的二氧化硅來作為無機質(zhì)填充劑，并進行繼電器的氣密性試驗，結(jié)果氣密性比實施例1更優(yōu)異。認為其原因在于在實施例7中所用的無機質(zhì)填充劑通過表面處理而使在單一液體型環(huán)氧樹脂組合物中的分散性提高，從而使單一液體型環(huán)氧樹脂組合物和無機質(zhì)填充劑的結(jié)合力提高，結(jié)果抑制了單一液體型環(huán)氧樹脂組合物過量地流入到粘接面以外的地方。實施例8是將實施例1中的環(huán)氧樹脂的1/2替換為實施例5中所用的甘油二縮水甘油醚，使用實施例6中所用的酸性碳黑代替實施例1中所用的碳黑，使用實施例7中所用的經(jīng)表面處理的二氧化硅代替實施例1中所用的未經(jīng)處理的二氧化硅，并進行繼電器的氣密性試驗。結(jié)果氣密性比實施例1更優(yōu)異。如上所述，本發(fā)明的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物是含有環(huán)氧樹脂、雙氰胺、環(huán)氧樹脂加成化合物、及非潛伏性咪唑化合物的構(gòu)成。因此，可取得以下效果即使在小于等于12(TC的低溫下也可進行固化，并且具有高耐熱性，因此即使在使用無鉛的焊錫進行回流焊接處理或者流體焊接處理時，也可充分地進行繼電器等電子部件的氣密密封。發(fā)明的詳細的說明項中所列舉的具體實施方式或者實施例只不過是使本發(fā)明的技術(shù)內(nèi)容更加明了，而不應(yīng)僅限定于所述具體例而進行狹義地解釋，在本發(fā)明的精神以及下文記載的申請專利范圍中，可進行各種變更而實施。[產(chǎn)業(yè)上的可利用性]本發(fā)明的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物含有環(huán)氧樹脂、雙氰胺、環(huán)氧樹脂加成化合物、及非潛伏性咪唑化合物，因此可在小于等于120°C的低溫下固化，并且具有高耐熱性，因此可對電子部件充分地進行氣密密封或者絕緣密封。因此可以在各種電子產(chǎn)業(yè)中廣泛地使用。權(quán)利要求一種單一液體型環(huán)氧樹脂組合物，其特征在于含有環(huán)氧樹脂、雙氰胺、環(huán)氧樹脂加成化合物、及非潛伏性咪唑化合物。2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物，其特征在于所述非潛伏性咪唑化合物是選自由以下化合物所組成的群組中的2種以上化合物1-氰基乙基-2_甲基咪唑、1-氰基乙基_2-乙基-4-甲基咪唑、l-氰基乙基-2-i^—烷基咪唑、1-氰基乙基-2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-十一烷基咪唑偏苯三甲酸鹽、1-氰基乙基-2-苯基咪唑偏苯三甲酸鹽、2，4-二氨基-6-[2'-甲基咪唑基-(l')]-乙基-均三嗪、2-苯基咪唑異三聚氰酸加成物、2-甲基咪唑、2-i^—烷基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑、l-節(jié)基-2-甲基咪唑、l-節(jié)基-2-苯基咪唑以及1，2-二甲基咪唑。3.根據(jù)權(quán)利要求1所述的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物，其特征在于含有潤濕性改善劑，此潤濕性改善劑和環(huán)氧樹脂具有相溶性，且分子內(nèi)具有大于等于1個的羥基及大于等于2個的縮水甘油基。4.根據(jù)權(quán)利要求1所述的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物，其特征在于含有pH為酸性的碳黑。5.根據(jù)權(quán)利要求1所述的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物，其特征在于含有平均粒徑大于等于10nm且小于等于50nm的無機質(zhì)填充劑；并且所述無機質(zhì)填充劑由硅烷化合物進行了表面處理；所述硅烷化合物在分子內(nèi)具有結(jié)合于硅原子上的至少1個烷氧基和結(jié)合于硅原子上的至少1個烷基，此烷基的主鏈碳數(shù)為大于等于16個且小于等于20個。6.—種電子部件，其特征在于由權(quán)利要求1所述的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物粘接著至少2個構(gòu)件。7.根據(jù)權(quán)利要求6所述的電子部件，其特征在于所述電子部件為繼電器。8.—種電子部件的密封方法，其特征在于利用根據(jù)權(quán)利要求1所述的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物粘接至少2個構(gòu)件，從而將電子部件氣密密封或者絕緣密封。全文摘要本發(fā)明的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物含有環(huán)氧樹脂、雙氰胺、環(huán)氧樹脂加成化合物、及非潛伏性咪唑化合物。由此提供能夠在低溫下固化、且耐熱性和密封性優(yōu)異的單一液體型環(huán)氧樹脂組合物及其利用。文檔編號H01L23/29GK101784579SQ200980100217公開日2010年7月21日申請日期2009年2月23日優(yōu)先權(quán)日2008年3月7日發(fā)明者中島誠二,伊藤滿雄,福原智博申請人:歐姆龍株式會社