一種采用溶膠凝膠法制備鈦酸銅釔巨介電陶瓷材料的方法
【專利摘要】本發(fā)明公開了一種采用溶膠凝膠法制備鈦酸銅釔巨介電陶瓷材料的方法，以硝酸釔、硝酸銅、鈦酸四正丁酯作為原料，選用無水乙醇作為溶劑，采用溶膠凝膠法使原料在分子水平上混合均勻，從而得到高純度、粒度均一、活性較高的Y2/3Cu3Ti4O12陶瓷粉體，解決了固相反應制備Y2/3Cu3Ti4O12陶瓷粉體時原料混合不均、球磨時易引入雜質(zhì)導致產(chǎn)物純度不高、粉體活性不高的問題。本發(fā)明制備方法簡單、成品率高，所制備的鈦酸銅釔巨介電陶瓷材料介電損耗低、介電常數(shù)高、電常數(shù)頻率穩(wěn)定性好，在1kHz下其介電常數(shù)最高可達52607、介電損耗為0.10，且介電常數(shù)在很寬的頻率范圍內(nèi)≥50000，同時介電損耗在很寬的頻率范圍下≤0.10，具有廣泛的應用前景。
【專利說明】一種采用溶膠凝膠法制備鈦酸銅釔巨介電陶瓷材料的方法
【技術(shù)領域】
[0001]本發(fā)明屬于陶瓷材料【技術(shù)領域】，具體涉及到一種用于存儲器或電容器件的巨介電陶瓷材料的制備方法。
【背景技術(shù)】
[0002]隨著微電子技術(shù)市場對陶瓷電容器和微波介質(zhì)元件等實用型器件微型化、集成化、智能化的需求，介電陶瓷的研究越來越受到人們的廣泛重視，特別是其在動態(tài)隨機存儲(DRAM)和高介電電容器(MLCC)中有著廣泛的應用前景。具有鈣鈦礦相結(jié)構(gòu)的鈦酸鋇系的BaxSr1^xTiO3和鈦酸鉛系的PbZrxTihO3材料，介電常數(shù)可達1000以上。國內(nèi)外對BaxSivxTiO3和PbZrxTihO3高介電材料進行了深入的研究。目前，該材料已廣泛用于制造電容器、探測器、存儲器等各種電子器件。然而，其高介電常數(shù)主要來源于鐵電材料晶體結(jié)構(gòu)和非線性的介電現(xiàn)象。由于鐵電體在居里溫度處發(fā)生鐵電相到順電相的轉(zhuǎn)變，使鐵電材料的介電常數(shù)強烈地受到溫度的影響，從而導致器件的穩(wěn)定性變差。因此，開發(fā)出新型寬溫度穩(wěn)定型的高介電材料是迫切需要的。
[0003]CaCu3Ti4O12 (簡稱CCT0)是近幾年受到關(guān)注的高介電材料之一，不僅具有極高的介電常數(shù)，并且在相當寬的溫度范圍內(nèi)介電常數(shù)可保持不變，而且還顯示出強烈的非線性特性，這就使得該材料有望在高密度信息存儲、薄膜器件、高介電電容器以及非線性器件上獲得廣泛的應用，促使器件小型化，使溫度穩(wěn)定性提高。然而研究發(fā)現(xiàn)CCTO材料在具有高介電常數(shù)的同時介 電損耗也很高，很難廣泛應用于電容器、存儲器等需要高介電常數(shù)的電子器件中。

【發(fā)明內(nèi)容】

[0004]本發(fā)明所要解決的技術(shù)問題在于提供一種采用溶膠凝膠法制備鈦酸銅釔巨介電陶瓷材料的方法,該陶瓷材料用通式Y(jié)273Cu3Ti4O12表示的材料組成，采用該方法制備的陶瓷材料介電常數(shù)高、介電損耗低、溫度穩(wěn)定性良好、實用性強。
[0005]解決上述技術(shù)問題所采用的技術(shù)方案由下述步驟組成:
[0006]1、配料
[0007]按通式Y(jié)273Cu3Ti4O12 的化學計量分別取原料 Y (NO3) 3.6H20、Cu (NO3) 2.3H20、Ti (C4H9O)4,將Y(NO3)3.6Η20和Cu(NO3)2.3Η20溶解于去離子水或去離子水與乙醇的的混合溶液中，記為溶液I ;將Ti (C4H9O)4溶解于乙酸與乙醇的體積比為1:4~15的混合液中，記為溶液2 ;在攪拌條件下，將溶液I倒入溶液2中，所得混合液中鈦酸丁酯的濃度為0.3~0.9mol/L、乙酸的體積分數(shù)為5%~20%，去離子水的體積分數(shù)為3%~15%，常溫~40°C反應4~8小時，得到凝膠，所得凝膠經(jīng)陳化、干燥、研磨，得到干凝膠粉。
[0008]2、預燒
[0009]將干凝膠粉置于氧化鋁坩堝內(nèi)，加蓋，700~850°C預燒10~15小時，自然冷卻至
常溫，得到預燒粉。[0010]3、球磨
[0011]將預燒粉裝入尼龍罐中，加入無水乙醇和瑪瑙球，無水乙醇與預燒粉的質(zhì)量比為I: 1.0~1.2,球磨6~12小時,分離瑪瑙球,干燥,研磨,得到球磨后的預燒粉。
[0012]4、造粒
[0013]向球磨后的預燒粉中加入其質(zhì)量40%~50%的質(zhì)量分數(shù)為5%的聚乙烯醇水溶液，充分攪拌，研細，自然干燥，過120目篩，制成球狀粉粒。
[0014]5、壓片
[0015]將球狀粉粒放入不銹鋼模具內(nèi)，用IOOMPa的壓力將其壓制成圓柱狀坯件。
[0016]6、燒結(jié)
[0017]將圓柱狀坯件放入氧化鋁平板上，用380分鐘升溫至500°C，保溫I小時，再以2°C /分鐘升溫速率升溫至1050~1070°C，燒結(jié)20~30小時，然后以2°C /分鐘降溫速率降溫至800°C，隨爐自然冷卻至常溫。
[0018]7、燒銀
[0019]將燒結(jié)后的陶瓷表面打磨，拋光至0.5~0.6_厚，用酒精搽拭干凈，在其上下表面分別涂覆厚度為0.01~0.03mm的銀漿，840°C保溫30分鐘，自然冷卻至常溫，制備成鈦酸銅釔巨介電陶瓷材料。
[0020]上述的配料步驟I中，優(yōu)選在攪拌條件下，將溶液I倒入溶液2中，所得混合液中鈦酸丁酯的濃度為0.3~0.5mol/L、乙酸的體積分數(shù)為5%~20%、去離子水的體積分數(shù)為3%~15%，35°C反應4~8小時，得到凝膠，所得凝膠陳化6~8小時后，120°C烘干，研磨，過80目篩，得到干凝膠粉。
[0021]上述的配料步驟I中，在攪拌條件下，將溶液I倒入溶液2中，最佳使所得混合液中鈦酸丁酯的濃度為0.5mol/L、乙酸的體積分數(shù)為10%、去離子水的體積分數(shù)為11%，35°C反應4~8小時，得到凝膠，所得凝膠陳化6~8小時后，120°C烘干，研磨，過80目篩，得到干凝膠粉。
[0022]上述的預燒步驟2中，優(yōu)選將干凝膠粉置于氧化鋁坩堝內(nèi)，加蓋，750°C預燒10~15小時，自然冷卻至常溫，得到預燒粉。
[0023]上述的燒結(jié)步驟6中，優(yōu)選將圓柱狀坯件放入氧化鋁平板上，用380分鐘升溫至500°C，保溫I小時，再以2°C /分鐘升溫速率升溫至1060°C，燒結(jié)25小時，然后以2°C /分鐘降溫速率降溫至800°C，隨爐自然冷卻至常溫。
[0024]采用本發(fā)明方法所制備的鈦酸銅釔介電陶瓷材料與文獻報道的同類陶瓷材料相t匕，介電常數(shù)明顯增加、介電損耗明顯降低，室溫相對介電常數(shù)最高可達50000~56000，可用于制備動態(tài)隨機存儲器電容的介質(zhì)材料以存儲信息，也可以作為互補金屬氧化物半導體場效應管邏輯器件的柵介質(zhì)。本發(fā)明具有方法簡單、重復性好、成品率高等優(yōu)點。
【專利附圖】

【附圖說明】
[0025]圖1是不同鈦 酸丁酯濃度制備的鈦酸銅釔巨介電陶瓷材料的XRD圖。
[0026]圖2是不同鈦酸丁酯濃度制備的鈦酸銅釔巨介電陶瓷材料的介電常數(shù)及介電損耗隨頻率的變化關(guān)系圖。
[0027]圖3是不同乙酸含量制備的鈦酸銅釔巨介電陶瓷材料的XRD圖。[0028]圖4是不同乙酸含量制備的鈦酸銅釔巨介電陶瓷材料的介電常數(shù)及介電損耗隨頻率的變化關(guān)系圖。
[0029]圖5是不同含水量制備的鈦酸銅釔巨介電陶瓷材料的XRD圖。
[0030]圖6是不同含水量制備的鈦酸銅釔巨介電陶瓷材料的介電常數(shù)及介電損耗隨頻率的變化關(guān)系圖。
[0031]圖7是不同燒結(jié)溫度制備的鈦酸銅釔巨介電陶瓷材料的介電常數(shù)及介電損耗隨頻率的變化關(guān)系圖。
【具體實施方式】
[0032]下面結(jié)合附圖和實施例對本發(fā)明進一步詳細說明，但本發(fā)明的保護范圍不僅限于這些實施例。
[0033]實施例1
[0034]1、配料
[0035]按通式Y(jié)273Cu3Ti4O12的化學計量分別取原料Y(NO3)3.6H202.5537g、Cu (NO3) 2.3Η207.3212g、Ti (C4H9O) 413.90mL,將 Y (NO3) 3.6H20、Cu (NO3) 2.3H20 溶解于 9mL 乙醇與去離子水體積比為1:9的混合溶液中，記為溶液I ;將Ti (C4H9O) 4溶解于56mL乙酸與乙醇的體積比為1:6的混合溶液中，記為溶液2 ;將溶液I緩慢倒入攪拌速度為200轉(zhuǎn)/分鐘的溶液2中，所得混合液中鈦酸丁酯的濃度為0.5mol/L、乙酸的體積分數(shù)為10%，去離子水的體積分數(shù)為11%，在35°C 水浴中反應6小時，得到凝膠，所得凝膠陳化8小時后放入烘箱中120°C烘干，研磨，過80目篩，得到干凝膠粉。
[0036]2、預燒
[0037]將干凝膠粉置于氧化鋁坩堝內(nèi)，加蓋，置于電阻爐內(nèi)750°C預燒10小時，自然冷卻至常溫，得到預燒粉。
[0038]3、球磨
[0039]將步驟2得到的預燒粉裝入尼龍罐中，加入無水乙醇和瑪瑙球，無水乙醇與預燒粉的質(zhì)量比為1: 1.0，球磨10小時，分離瑪瑙球，將預燒粉放入干燥箱內(nèi)80°C干燥12小時，研磨，過160目篩，得到球磨后的預燒粉。
[0040]4、造粒
[0041]向球磨后的預燒粉中加入其質(zhì)量50%的質(zhì)量分數(shù)為5%的聚乙烯醇水溶液，充分攪拌，研細，自然干燥，過120目篩，制成球狀粉粒。
[0042]5、壓片
[0043]將造粒后的球狀粉粒放入直徑為15mm的不銹鋼模具內(nèi)，用IOOMPa的壓力將其壓制成15_的圓柱狀還件。
[0044]6、燒結(jié)
[0045]將圓柱狀坯件放入氧化鋁平板上，用380分鐘升溫至500°C，保溫I小時，再以2°C /分鐘的升溫速率升溫至1060°C，燒結(jié)25小時，然后以2°C /分鐘的降溫速率降溫至800°C，隨爐自然冷卻至常溫。
[0046]7、燒銀
[0047]將燒結(jié)后的陶瓷表面打磨，拋光至0.5~0.6_厚，用酒精搽拭干凈，在其上下表面分別涂覆厚度為0.01~0.03mm的銀漿，置于電阻爐中840°C保溫30分鐘，自然冷卻至常溫，制備成鈦酸銅釔巨介電陶瓷材料。
[0048]實施例2
[0049]在實施例1的配料步驟I中，按通式Y(jié)2/3Cu3Ti4012的化學計量分別取原料
Y(NO3) 3.6H202.5537g、Cu (NO3) 2.3Η207.3212g、Ti (C4H9O) 413.90mL，將 Y(NO3)3.6H20、Cu(NO3)2.3H20溶解于20mL去離子水，記為溶液I ;將Ti (C4H9O)4溶解于99mL乙酸與乙醇的體積比為1:4的混合溶液中，記為溶液2 ;將溶液I緩慢倒入攪拌速度為200轉(zhuǎn)/分鐘的溶液2中，所得混合液中鈦酸丁酯的濃度為0.3mol/L、乙酸的體積分數(shù)為15%，去離子水的體積分數(shù)為15%，在40°C水浴中反應4小時，得到凝膠，所得凝膠陳化8小時后放入烘箱中120°C烘干，研磨，過80目篩，得到干凝膠粉。其他步驟與實施例1相同，制備成鈦酸銅釔巨介電陶瓷材料。
[0050]實施例3
[0051 ] 在實施例1的配料步驟I中，按通式Y(jié)^Cu3TI4O12的化學計量分別取原料
Y(NO3) 3.6H202.5537g、Cu (NO3) 2.3Η207.3212g、Ti (C4H9O) 413.90mL，將 Y(NO3)3.6H20、Cu(NO3)2.3Η20溶解于IOmL去離子水與乙醇的體積比為1:6的混合溶液中，記為溶液I ;將Ti (C4H9O)4溶解于20.5mL乙酸與乙醇的體積比為1:8的混合液中，記為溶液2 ;將溶液I緩慢倒入攪拌速度為200轉(zhuǎn)/分鐘的溶液2中，所得混合液中鈦酸丁酯的濃度為0.9mol/L、乙酸的體積分數(shù)為5%，去離子水的體積分數(shù)為3 %，常溫反應8小時，得到凝膠，所得凝膠陳化8小時后放入烘箱中120°C烘干，研磨，過80目篩，得到干凝膠粉。其他步驟與實施例1相同，制備成鈦酸銅釔巨介電陶瓷材料。[0052]實施例4
[0053]在實施例1~3的預燒步驟2中，將干凝膠粉置于氧化鋁坩堝內(nèi)，加蓋，置于電阻爐內(nèi)700°C預燒15小時，自然冷卻至常溫，得到預燒粉。其他步驟與相應實施例相同，制備成鈦酸銅釔巨介電陶瓷材料。
[0054]實施例5
[0055]在實施例1~3的預燒步驟2中，將干凝膠粉置于氧化鋁坩堝內(nèi)，加蓋，置于電阻爐內(nèi)850°C預燒10小時，自然冷卻至常溫，得到預燒粉。其他步驟與相應實施例相同，制備成鈦酸銅釔巨介電陶瓷材料。
[0056]實施例6
[0057]在實施例1~5的燒結(jié)步驟6中，將圓柱狀坯件放入氧化鋯平板上，先用380分鐘升溫至500°C，保溫I小時，排除有機物，再以2°C /分鐘升溫速率升溫至1050°C，燒結(jié)30小時，然后以2°C /分鐘降溫速率降溫至800°C，隨爐自然冷卻至室溫。其他步驟與相應實施例相同，制備成鈦酸銅釔巨介電陶瓷材料。
[0058]實施例7
[0059]在實施例1~5的燒結(jié)步驟6中，將圓柱狀坯件放入氧化鋯平板上，先用380分鐘升溫至500°C，保溫I小時，排除有機物，再以2°C /分鐘升溫速率升溫至1070°C，燒結(jié)20小時，然后以2°C /分鐘降溫速率降溫至800°C，隨爐自然冷卻至室溫。其他步驟與相應實施例相同，制備成鈦酸銅釔巨介電陶瓷材料。
[0060]為了確定本發(fā)明的最佳工藝條件，發(fā)明人進行了大量的實驗室研究試驗，各種試驗情況如下:
[0061]測試儀器:Agilient4294A型精密阻抗分析儀，由安捷倫科技有限公司生產(chǎn)；D/max-2200X型射線衍射儀，由日本理學公司生產(chǎn)。
[0062]1、溶膠凝膠反應條件對陶瓷材料介電性能的影響
[0063](I)Ti (C4H9O)4濃度對鈦酸銅釔巨介電陶瓷材料介電性能的影響
[0064]按Y2/3Cu3Ti4012的化學計量稱取原料，配制溶液I和溶液2，分別以混合液中Ti (C4H9O)4的濃度為0.3,0.5,0.7,0.9mol/L,乙酸的體積分數(shù)為5%、去離子水的體積分數(shù)為6%，乙醇與乙酸、去離子水的比例只要能保證原料能夠完全溶解，在權(quán)利要求1的范圍內(nèi)可任意調(diào)整，預燒溫度為700°C，燒結(jié)溫度為1050°C，其他步驟與實施例1相同，制備成鈦酸銅釔巨介電陶瓷材料。研究Ti (C4H9O)4濃度對陶瓷材料介電性能的影響，并通過下式計算介電常數(shù)
[0065]ε r = 4Ct/ O ε 0d)
[0066]式中，C為電容，t為陶瓷片的厚度，ε ^為真空介電常數(shù)(8.85X l(T12F/m), d為陶瓷片的直徑。
[0067]由圖1可見，所制備的鈦酸銅釔巨介電陶瓷材料均為純類鈣鈦礦相。由圖2可見，當Ti (C4H9O)4濃度為0.3~0.5mol/L時，制備的陶瓷材料介電性能更好。
[0068](2)乙酸含量對鈦酸銅釔巨介電陶瓷材料介電性能的影響
[0069]按Y2/3Cu3Ti4012的化學計量稱取原料，配制溶液I和溶液2，以混合液中Ti (C4H9O) 4的濃度為0.5mol/L,乙酸的體積分數(shù)分別為去離子水的體積分數(shù)為6%，乙醇與乙酸、去離子水的比例只要能保證原料能夠完全溶解，在權(quán)利要求1的范圍內(nèi)可任意調(diào)整，預燒溫度為700°C，燒結(jié)溫度為1050°C，其他步驟與實施例1相同，制備成鈦酸銅釔巨介電陶瓷材料。
[0070]由圖3可見，所制備的鈦酸銅釔巨介電陶瓷材料均為純類鈣鈦礦相。由圖4可見，不添加乙酸時制備的陶瓷材料介電性能與混合液中乙酸體積分數(shù)為5%~20%制備的陶瓷材料介電性能差別不大，但不添加乙酸時反應速度太快，不易控制，易造成組分不均一(從圖3可以看出少量雜相)，因此，本發(fā)明選擇所得混合液中乙酸的體積分數(shù)為5%~20%。
[0071](3)去離子水含量對鈦酸銅釔巨介電陶瓷材料介電性能的影響
[0072]按Y2/3Cu3Ti4012的化學計量稱取原料，配制溶液I和溶液2，以混合液中Ti (C4H9O) 4的濃度為0.5mol/L,乙酸體積分數(shù)為10%，去離子水體積分數(shù)分別為
15%，乙醇與乙酸、去離子水的比例只要能保證原料能夠完全溶解，在權(quán)利要求1的范圍內(nèi)可任意調(diào)整，預燒溫度為700°C，燒結(jié)溫度為1050°C，其他步驟與實施例1相同，制備成鈦酸銅釔巨介電陶瓷材料。
[0073]由圖5可見，所制備的鈦酸銅釔巨介電陶瓷材料均為純類鈣鈦礦相。由圖6可見，混合液中去離子水的體積分數(shù)為3%~15%時制備的陶瓷材料介電性能差別不大，因此，本發(fā)明選擇所得混合液中去離子水的體積分數(shù)為3%~15%。
[0074] 綜合上述實驗結(jié)果，當混合液中Ti (C4H9O)4濃度為0.5mol/L、乙酸體積分數(shù)為10%、去離子水體積分數(shù)為11%時，制備的陶瓷材料介電性能最佳，IkHz下其介電常數(shù)為17103、介電損耗為0.08，且介電常數(shù)在很寬的頻率范圍內(nèi)變化很小，同時介電損耗在很寬的頻率范圍下≤0.10，與已報道的CCTO陶瓷相比其介電損耗要小得多。
[0075]2、燒結(jié)溫度對鈦酸銅釔巨介電陶瓷材料介電性能的影響
[0076]在實驗I的最佳溶膠凝膠反應條件下，即混合液中鈦酸丁酯濃度為0.50mol/L、乙酸體積分數(shù)為10%、去離子水體積分數(shù)為11%，預燒溫度為750°C，研究燒結(jié)溫度為1040、1050、1060、1070°C時，對制備成的鈦酸銅釔巨介電陶瓷材料介電性能的影響，其他制備條件與實施例1相同。
[0077]由圖7可見，燒結(jié)溫度為1040°C時，制備的陶瓷材料在IkHz下其介電常數(shù)為1102.4，介電損耗為0.17，性能較差，燒結(jié)溫度為1050~1070°C時，制備的陶瓷材料的在IkHz下其介電常數(shù) 均可達到IO4以上，其中燒結(jié)溫度為1060°C時制備的鈦酸銅釔巨介電陶瓷材料的介電性能最佳，IkHz下其介電常數(shù)為52607，介電損耗為0.10，且介電常數(shù)在很寬的頻率范圍內(nèi)變化很小。因此，本發(fā)明最佳選擇燒結(jié)溫度為1060°C。
【權(quán)利要求】
1.一種采用溶膠凝膠法制備鈦酸銅釔巨介電陶瓷材料的方法，該陶瓷材料用通式Y(jié)273Cu3Ti4O12表示的材料組成，其特征在于它由下述步驟制備而成: (1)配料
按通式 Y273Cu3Ti4O12 的化學計量分別取原料 Y (NO3) 3.6H20、Cu (NO3) 2.3H20、Ti (C4H9O) 4，將Y(NO3)3.6H20和Cu(NO3)2.3H20溶解于去離子水或去離子水與乙醇的的混合溶液中，記為溶液I ;將Ti (C4H9O)4溶解于乙酸與乙醇的體積比為1:4~15的混合溶液中，記為溶液2;在攪拌條件下，將溶液I倒入溶液2中，所得混合液中鈦酸丁酯的濃度為0.3~0.9mol/L、乙酸的體積分數(shù)為5%~20%，去離子水的體積分數(shù)為常溫~40°C反應4~8小時，得到凝膠，所得凝膠經(jīng)陳化、干燥、研磨，得到干凝膠粉； (2)預燒 將干凝膠粉置于氧化鋁坩堝內(nèi)，加蓋，700~850°C預燒10~15小時，自然冷卻至常溫，得到預燒粉； (3)球磨 將預燒粉裝入尼龍罐中，加入無水乙醇和瑪瑙球，無水乙醇與預燒粉的質(zhì)量比為I: 1.0~1.2,球磨6~12小時,分離瑪瑙球,干燥,研磨,得到球磨后的預燒粉； (4)造粒 向球磨后的預燒粉中加入其質(zhì)量40%~50%的質(zhì)量分數(shù)為5%的聚乙烯醇水溶液，充分攪拌，研細，自然干燥，過120目篩，制成球狀粉粒； (5)壓片 將球狀粉粒放入不銹鋼模具內(nèi)，用IOOMPa的壓力將其壓制成圓柱狀坯件； (6)燒結(jié) 將圓柱狀坯件放入氧化鋁平板上，用380分鐘升溫至500°C，保溫I小時，再以2°C /分鐘升溫速率升溫至1050~1070°C，燒結(jié)20~30小時，然后以2V /分鐘降溫速率降溫至800°C，隨爐自然冷卻至常溫； (7)燒銀 將燒結(jié)后的陶瓷表面打磨，拋光至0.5~0.6mm厚，用酒精搽拭干凈，在其上下表面分別涂覆厚度為0.01~0.03mm的銀漿，840°C保溫30分鐘，自然冷卻至常溫，制備成鈦酸銅釔巨介電陶瓷材料。
2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的采用溶膠凝膠法制備鈦酸銅釔巨介電陶瓷材料的方法，其特征在于:所述的配料步驟(1)中，按通式Y(jié)273Cu3Ti4O12W化學計量分別取原料Y (NO3) 3.6Η20、Cu (NO3)2.3H20、Ti (C4H9O)4,將 Y(NO3)3.6Η20 和 Cu (NO3)2.3Η20 溶解于去離子水或去離子水與乙醇的混合溶液中，記為溶液I ;將Ti (C4H9O)4溶解于乙酸與乙醇的體積比為1:4~15的混合溶液中，記為溶液2 ;在攪拌條件下，將溶液I倒入溶液2中，所得混合液中鈦酸丁酯的濃度為0.3~0.5mol/L、乙酸的體積分數(shù)為5%~20%、去離子水的體積分數(shù)為3%~15%，35°C反應4~8小時，得到凝膠，所得凝膠陳化6~8小時后，120°C烘干，研磨，過80目篩，得到干凝膠粉。
3.根據(jù)權(quán)利要求1所述的采用溶膠凝膠法制備鈦酸銅釔巨介電陶瓷材料的方法，其特征在于:所述的配料步驟(1)中，按通式Y(jié)273Cu3Ti4O12W化學計量分別取原料Y (NO3) 3.6Η20、Cu (NO3) 2.3H20、Ti (C4H9O) 4，將 Y (NO3) 3.6Η20 和 Cu (NO3) 2.3Η20 溶解于去離子水或去離子水與乙醇的混合溶液中，記為溶液I ;將Ti (C4H9O) 4溶解于乙酸與乙醇的體積比為1:4~15的混合溶液中，記為溶液2 ;在攪拌條件下，將溶液I倒入溶液2中，所得混合液中鈦酸丁酯的濃度為0.5mol/L、乙酸的體積分數(shù)為10%、去離子水的體積分數(shù)為11 %，35°C反應4~8小時，得到凝膠，所得凝膠陳化6~8小時后，120°C烘干，研磨，過80目篩，得到干凝膠粉。
4.根據(jù)權(quán)利要求1~3任意一項所述的采用溶膠凝膠法制備鈦酸銅釔巨介電陶瓷材料的方法，其特征在于:所述的預燒步驟(2)中，將干凝膠粉置于氧化鋁坩堝內(nèi)，加蓋，750°C預燒10~15小時，自然冷卻至常溫，得到預燒粉。
5.根據(jù)權(quán)利要求4所述的采用溶膠凝膠法制備鈦酸銅釔巨介電陶瓷材料的方法，其特征在于:所述的燒結(jié)步驟(6)中，將圓柱狀坯件放入氧化鋁平板上，用380分鐘升溫至500°C，保溫I小時，再以2°C /分鐘升溫速率升溫至1060°C，燒結(jié)25小時，然后以2°C /分鐘降溫速率降溫至800°C ，隨爐自然冷卻至常溫。
【文檔編號】C04B35/622GK103992102SQ201410200341
【公開日】2014年8月20日 申請日期:2014年5月13日 優(yōu)先權(quán)日:2014年5月13日
【發(fā)明者】晁小練, 李俊偉, 楊祖培 申請人:陜西師范大學